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Verfahren zur Herstellung von Mischpoiymerisaten, die gegenüber UV-Licht
beständig sind Erfindungsgemäß werden Mischpolymerisate hergestellt, die sich zu
geformten -Erzeugnissen verarbeiten lassen, welche praktisch dauerhafte Wetterbeständigkeit
besitzen und sich daher zur Verwendung im Freien eignen.
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Das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man mindestens ein Monomeres
mit Äthylenbindung oder ein vorher hergestelltes Polymerisat davon und mindestens
einen polymerisierbaren, gegen ultraviolettes Licht stabilisierenden Acrylsäureester
der folgenden Strukturformeln:
worin R3 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen,
jeder der Reste R4 und RS ein Wasserstoff= oder Halogenatom oder eine Alkyl- oder
Alkoxygruppe und R6 eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, bei
-40 bis r-300° C und 1 bis 3000 at in Gegenwart eines Katalysators in an sich bekannter
Weise copolymerisiert.
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Im Rahmen der Erfindung sind »Monomere mit Äthylenbindung« Verbindungen
der Strukturformel
in der R1 ein Wasserstoff oder Halogenatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen
und R2 ein Wasserstoff oder Halogenatom, eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen,
eine Carboalkoxy , Carboaryloxy-, Phenyl-, Acetoxy-, Acetyl-oder Cyangruppe bedeutet.
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Nach einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung soll das Verhältnis
von lichtstabilisierendem Monomerem zu dem Monomeren mit Äthylen-
Bindung
so gewählt werden, daß das Endprodukt zu 0,01 bis 10 Molprozent aus der lichtstabilisierenden
Verbindung und zu 99,99 bis 90 Molprozent aus dem Monomeren mit Äthylenbindung besteht.
Vorzugsweise wird die Umsetzung in einem Lösungsmittel bei einer Temperatur im Bereich
von 25 bis 175' C und einem Druck im Bereich von 1 bis 2000 at in Gegenwart
eines Katalysators durchgeführt. Es hat sich gezeigt, daß die Reaktion mit hohem
Wirkungsgrad verläuft, so daß ein Reaktionsgemisch, welches zu 0,01 bis 10 Molprozent
aus dem stabilisierenden Monomeren und zu 99,99 bis. 90 Molprozent aus dem oder
den anderen Monomeren besteht; gewöhnlich das gewünschte Mischpolymerisat liefert.
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Die Kontaktdauer mit dem Katalysator richtet sich danach, ob die Mischpolymerisation
kontinuierlich oder absatzweise durchgeführt wird. Bei einer kontinuierlichen Mischpolymerisation
beträgt die Kontaktzeit gewöhnlich mindestens 20 Sekunden; bei einem absatzweise
durchgeführten Verfahren beträgt sie gewöhnlich mindestens 3 Minuten.
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Wenn Drücke von 800 at oder darüber hinaus angewandt werden, können
an sich bekannte Peroxydkatalysatoren (wie Di-tert.butylperoxyd) oder Azokatalysatoren
(wie a,ä -Azobisdicyclohexancarbonitril) verwendet werden.
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Die Polymerisation kann auch an sogenannten Koordinationskatalysatoren
durchgeführt werden. Insbesondere sind solche Koordinationskatalysatoren aus den
folgenden beiden Bestandteilen zusammen- ; gesetzt: (A) Einer Verbindung, die mindestens
eines der Metalle der Gruppe IVa, Va oder VIa des Periodischen Systems, Eisen, Kobalt,
Kupfer, Nickel oder Mangan in direkter Bindung an mindestens einen Substituenten
aus der Gruppe Halogen, Sauerstoff, Kohlenwasserstoff- und O-Kohlenwasserstoffreste
enthält, und (B) einem Reduktionsmittel, und zwar entweder einem Metallhydrid oder
einer Verbindung, bei der ein in der Spannungsreihe über Wasserstoff stehendes Metall
der Gruppe I, II oder III des Periodischen Systems unmittelbar durch eine , Einfachbindung
an ein trigonales oder tetraedrisches Kohlenstofffatom gebunden ist. Die Mischpolymerisation
wird vorzugsweise in einem Lösungsmittel durchgeführt; man kann sie jedoch in einigen
Fällen auch ohne Lösungsmittel oder in einer Emulsion oder Aufschlämmung ausführen.
Geeignete Lösungsmittel für diesen Zweck sind z. B. Kohlenwasserstoffe und halogenierte
Kohlenwasserstoffe, wie Hexan, Benzol, Toluol, Cyclohexan, Brombenzol, -Chlorbenzol,
o-Dichlorbenzol, Tetrachloräthylen, Dichlormethan und 1,1,2,2-Tetrachloräthan. Ebenso
kann man auch heterocyclische Verbindungen, wie Tetrahydrofuran, Thiophen oder Dioxan,
als Lösungsmittel verwenden.
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Das erfindungsgemäß hergestellte Produkt ist ein Mischpolymerisat,
welches vorwiegend aus mindestens einem Monomeren mit Äthylenbindung und zum geringeren
Anteil aus mindestens einem lichtstabilisierenden Monomeren gemäß der obigen Definition
besteht. Insbesondere besteht das Polymerisat zu 90 bis 99,99 Molprozent aus dem
Monomeren mit Äthylenbindung und zu 10 bis 0,01 Molprozent aus dem lichtbtabilisierenden
Monomeren. Nach der bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist das Mischpolymerisat
ein praktisch lineares Polymeres mit seitenständigen Esterresten.
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Als Monomere mit Äthylenbindung können Äthylen, Propylen, Vinylidenchlorid,
Vinylchlorid; Vinylfluorid, Acrylsäurebutylester, Acrylnitril, Styrol; Vinylacetat
oder jede beliebige Verbindung mit Äthylenbindung, die der obigen Formel
entspricht, z. B. Buten-1, Penten-1, Hexen-l, Methacrylsäurebutylester, Methacrylsäurecyclohexylester,
verwendet werden.
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Beispiele für diese lichtstabilisierenden Verbindungen sind 2-Hydroxy-4-methacryloxyacetophenon,
2 - Hydroxy - 4 - acryloxyacetophenon, 2 - Hydroxy-2'-methacryloxybenzophenon, 2-Hydroxy-2'-methacryloxy-4,4'-dimethoxybenzophenon;
2-Hydroxy-4-methacryloxybenzoesäuremethylester, (o-Methacryloxybenzoyl)-benzoylmethan,
(o-Acryloxybenzöyl)-benzoylmethan, (o-Methacryloxybenzoyl)-acetylmethan, (o-Methacryloxybenzoyl)-toluoylmethan,
(o-Acryloxybenzoyl)-stearylmethan oder (o-Methacryloxybenzoyl)-chlorbenzoylmethan.
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Aus diesen Mischpolymerisaten können geformte Gebilde, wie selbsttragende
Filme, Filme auf Trägern (Schichtstoffe und Überzüge), Fäden, Rohre, für technische
Anwendungszwecke hergestellt werden. Diese Gebilde sind ihrerseits z. B. bei der
Herstellung von Gewächshäusern, Außenabschirmungen, Gartenschläuchen sowie als Teile
von Kraftwagenverkleidungen verwertbar.
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Man kann das polymerisierbare, lichtstabilisierende Monomere auch
durch Mischpolymerisation auf eine bereits zuvor polymerisierte Verbindung mit Äthylenbindung
aufpfropfen. Dies ist von besonderem Wert, wenn der lichtstabilisierende Stoff nur
einen Oberflächenbelag bilden soll.
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Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren kann man einen höhen Anteil an
lichtstabilisierender Komponente in das Mischpolymerisat einpolymerisiegen und auf
diese Weise eine erhöhte Widerstandsfähigkeit gegen den Abbau durch ultraviolettes
Licht erzielen, ohne gleichzeitig eine Trübung des Films zu verursachen. Ein weiterer
Vorteil liegt darin, daß keine besondere Verfahrensstufe, wie Vermahlen oder Auflösen,
erforderlich ist, um das lichtstabilisierende Mittel in das Grundpolymerisat einzuverleiben.
Vielmehr wird das Mischpolymerisat mit seinen lichtstabilisierenden Eigenschaften
in einer einzigen Verfahrensstufe der Mischpolymerisation erzeugt. Außerdem ist
in Betracht zu ziehen, daß das Einpolymerisieren des Lichtstabilisators durch Mischpolymerisation
in dieser Weise in üblichen Polymerisationsanlagen erfolgen kann.
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Die Strukturbestimmungen werden auf an sich bekannte Art durch Ultrarotspektrometrie
(W. M. D. B r y a n t und R. C. Vo t e r, Journal of American Chemical Society,
75, S.6113 [1953]; F. W. Billmeyer, »Textbook of Polymer Chemistry«, Chapter 7,
Interscience Publishers, 1957) durchgeführt. Die meisten Ultrarotspektren, über
die hier berichtet wird, wurden von gepreßten Filmen mit dem Perkin-
Elmer-Spektrophotometer
Modell 21 und dem Perkin-Elmer-Infrarot-Spektrophotometer aufgenommen.
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Die Bestimmungen der Ultraviolettabsorption erfolgten nach den Verfahren,
die in »Analytical Chemistry« von C. R. N. Strouts, J. H. Gilfillan und H. N. W
i 1 s o n, Bd. II, Kapitel 22 (Oxford University Press, 1955), beschrieben sind.
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Die in den Beispielen erwähnte Untersuchung auf Lichtbeständigkeit
wurde ausgeführt, indem Filme der Wirkung einer Reihe von Westinghouse-Sonnenlampen
für die angegebene Zeitdauer ausgesetzt wurden.
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Die Eigenviskosität ist von L. H. Cragg in der Zeitschrift »Journal
of Colloid Science«, Bd.I, S. 261 bis 269 (Mai 1946), folgendermaßen definiert:
Eine 6,145 crn2 große Probe des Mischpolymerisats wird bei 125° C unter einem Druck
von 20 t zu einem Film gepreßt. Bei der Ultrarotanalyse zeigt sich eine Absorptionsbande
bei 1725 cm-1, die für eine Estergruppe charakteristisch ist. Durch Lösen des Polymerisats
in Toluol und Wiederausfällen wird diese für die Estergruppe charakteristische Absorption
nicht vermindert, was ein weiterer Beweis dafür ist, daß eine Mischpolymerisation
stattgefunden hat. Das Mischpolyinerisat enthält den Methacrylsäureester in einer
Menge von etwa 0,6 Molprozent. Ein Film aus dem Mischpolymerisat ist noch nach 600
Stunden langer Behchtung mit einer Reihe von Westinghouse-F-S-Ultraviolett-Sonnenlichtlampen
biegsam, während ein Vergleichsfilm aus Polypropylen bereits nach 120 Stunden langer
Belichtung beim Biegen bricht. Eigenviskosität = 1n relative Viskosität
C
wobei die relative Viskosität das Verhältnis der Viskosität der Lösung zur Viskosität
des Lösungsmittels und C die Konzentration des gelösten Stoffes in der Lösung in
Gramm Polymerisat je 100 cm3 Lösung bedeutet.
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Der nachstehend angewandte Ferrichloridtest auf Phenolgruppen ist
von W e s p und B r o d e in der Zeitschrift »Journal of American Chemical Society«,
56, S. 1037 (1934), beschrieben. Beispiel 1 Herstellung von 2-Hydroxy-4-methacryloxyacetophenon
und Mischpolymerisation desselben mit Propylen Ein Gemisch von 7,6 g 2,4-Dihydroxyacetophenon
und 5,0 g Methacrylsäurechlorid wird unter Rühren mit 20 cm3 wasserfreiem Pyridin
versetzt. Nach 15 Minuten wird das Gemisch für eine Zeitdauer von 5 Minuten im Wasserbad
auf 70 bis 80° C erhitzt, worauf das Reaktionsgefäß gekühlt und der Inhalt in 600
cm3 3%ige wäßrige Salzsäure gegossen wird, die 100 g zerstoßenes Eis enthält. Das
wäßrige Gemisch wird mit Äther extrahiert, der Ätherextrakt über wasserfreiem Natriumsulfat
getrocknet und der Äther im Vakuumofen bei 40 bis 50° C abgedampft. Der so erhaltene
feste Körper wird aus Äthanol umkristallisiert und ergibt ungefähr 9 g blaßgelbe
Kristalle. Das Produkt zeigt eine Ultrarot-Absorptionsbande bei 1725 cm-1, die für
eine Estergruppe charakteristisch ist, und eine Bande bei 1650 cm-1, die für eine
gebundene Carbonylgruppe charakteristisch ist.
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200 cm3 wasserfreies Chlorbenzol werden in einer Stickstoffatmosphäre
unter Rühren mit 0,2 cm3 Vanadyltrichlorid und 5 cm3 einer 1-molaren Lösung von
Aluminiumtriisobutyl versetzt. Hierzu werden gleichzeitig bei 25° C Propylen mit
einer Geschwindigkeit von 175 cm3 je Minute und eine Lösung von 1,5 g 2-Hydroxy-4-methacryloxyacetphenon
in 20 cm3 Chlorbenzol mit einer Geschwindigkeit von 0,5 cm3 je Minute zugesetzt.
Das Reaktionsgemisch wird nacheinander mit (a) kalter 5%iger Salzsäure in Methanol,
(b) 50%igem Methanol in Wasser und (c) Methanol versetzt. Das Lösungsmittel wird
im Vakuumofen bei 70° C abgedampft. Die Polymerisatausbeute beträgt 15 g. Beispiel
2 Herstellung von 2-Hydroxy-4-acryloxyacetophenon und Mischpolymerisation desselben
mit Vinylchlorid Eine Lösung von 7,6 g 2,4-Dihydroxyacetophenon in 60 cm3 Wasser,
welches 2,0 g Natriumhydroxyd enthält, wird tropfenweise unter heftigem Rühren mit
4,5g Acrylsäurechlorid versetzt. Nach beendetem Zusatz wird noch 30 Minuten gerührt.
Der feste Körper wird abfiltriert und in 250 cm3 Äthanol gelöst. Diese Lösung wird
filtriert und dann 12 Stunden bei 0° C stehengelassen. Die abgeschiedenen Kristalle
werden abfiltriert und aus Äthanol umkristallisiert.
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Zur Herstellung des Mischpolymerisats werden 2 g des so erhaltenen
2-Hydroxy-4-acryloxyacetophenons in 5,0 cm3 Benzol gelöst, und die Lösung wird nach
Zusatz von 35 g Vinylchlorid und 0,3 g Benzoylperoxyd 4 Stunden unter Druck auf
60° C erhitzt. Das Polymere wird aus dem Reaktionsgefäß herausgenommen, mit Benzol
gewaschen und getrocknet. Durch Verpressen einer 6,45 cm2 großen Probe des Polymeren
bei 150° C unter einem Druck von 30 t wird ein Film hergestellt. Der Film zeigt
eine starke Ultrarotabsorption zwischen 1625 und 1725 cm-1, die für Ester- und Ketongruppen
charakteristisch ist. Das Produkt enthält etwa. 1,7 Molprozent des Acrylesters und
bleibt noch nach 400 Stunden langer Belichtung mit einer Reihe von Ultraviolett-Sonnenlichtlampen
biegsam, während ein Film aus nicht mit dem Ultraviolettstabilisator copolymerisiertem
Polyvinylchlorid bereits nach 200 Stunden langer Belichtung beim Biegen bricht.
Beispiel 3 Herstellung von 2-Hydroxy-2'-methacryloxybenzophenon und Mischpolymerisation
desselben mit Acrylnitril Ein Gemisch von 10 g 2,2'-Dihydroxybenzophenon und 5,0
g Methacrylsäurechlorid wird unter Rühren mit 20 cm3 wasserfreiem Pyridin versetzt.
Nach 15 Minuten langem Stehenlassen wird das Gemisch 5 Minuten im Wasserbad auf
70 bis 80° C erhitzt, worauf das Reaktionsgefäß gekühlt und der Inhalt in 500 cm3
30%ige Salzsäure gegossen wird, die 100 g zerstoßenes Eis enthält. Das wäßrige Gemisch
wird mit Äther extrahiert, die Ätherphase über wasserfreiem
Natriumsulfat
getrocknet und der Äther im Vakuum-Ofen bei 40 bis 50° C abgetrieben.
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Die Ultrarotanalyse des Produktes zeigt die Anwesenheit der Estergruppe
(Absorption bei 1725 cm-1) und der gebundenen Carbonylgruppe (Absorption bei 1650
cm-'), woraus sich ergibt, daß Veresterung stattgefunden hat. Das Produkt ist 2-Hydroxy-2'-methacryloxybenzophenon.
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Eine Lösung von 5 g Dioctylnatriumsulfosuccinat in 150 CM3 Wasser
wird mit 10 g Acrylnitril, 1 g des nach dem obigen Verfahren hergestellten 2-Hydroxy-2'-methacryloxybenzophenons,
0,5 g Ammoniumpersulfat und 0,1 g Natriumbisulfit versetzt. Das Gemisch wird 11/z
Stunden auf 50° C erhitzt: Das abgeschiedene Mischpolymerisat wird abfütriert und
mit Äthanol gewaschen. Ein Film wird hergestellt, indem das Mischpolymerisat in
Dimethylsulfon gelöst wird, die Lösung auf eine Glasplatte gegossen und das Lösungsmittel
durch 4 Stunden langes Erhitzen im Vakuumofen auf 150° C verdampft wird. Dieser
Fihn wird auf einen Polyäthylenfilm gelegt, und die Kombination wird mit einer Reihe
von Ultraviolettprüflampen bestrahlt- Dieser Polyäthylenfilm bleibt noch nach 600
Stunden langer Bestrahlung biegsam, während ein Vergleichsfilm aus Polyäthylen,
der unter einem Fihn aus nicht mit dem Benzophenon copolymerisiertem Polyacrylnitril
belichtet wird, bereits nach 350 Stunden langer Belichtung spröde wird. Beispiel
4 Herstellung eines Mischpolymerisats aus 2-Hydroxy-2'-methacryloxy-4;4'-dimethoxybenzophenon
und Äthylen 2,2'-Dihydroxy-4,4'-dimethoxybenzophenon, hergestellt nach der USA:
Patentschrift 2 853 522, wird mit Methacrylsäurechlorid verestert. Ein 300 CM3 fassendes
Schüttelrohr wird mit einer Lösung von 0,2 g 1,1'-Azobisdicyclohexancarbonitril
und 1,1 g 2-Hydroxy-2'-methacryloxy-4,4'-dimethoxybenzophenon in 112 CM3 Benzol
beschickt. Es wird so viel Äthylen unter Druck eingeleitet, daß bei der Polymerisationstemperatur
von 90° C ein autogener Druck von etwa 914 kg/cm2 erhalten bleibt. Nach 11/2 Stunden
wird die Umsetzung unterbrochen und das Produkt durch Waschen mit Methanol in einem
Mischer der Bauart Osterizer gereinigt. Das Mischpolymerisat enthält das Benzophenon
in einer Menge von 0,4 Molprozent. Ein aus dem Mischpolymerisat gepreßter Film bleibt
nach 500 Stunden langer Belichtung mit Ultraviolett-Sonnenlichtlampen biegsam, während
ein Vergleichsfilm aus Polyäthylen ohne den Lichtstabilisator bereits nach 150 Stunden
langer Belichtung spröde wird. Beispiel 5 Herstellung von 2-Hydroxy-4-methacryloxybenzoesäuremethylester
und Mischpolymerisation desselben mit Styrol Ein Gemisch von 8,5 g 2,4-Dihydroxybenzoesäuremethylester
und 5,0 g Methacrylsäurechlorid wird unter Rühren mit 20 cm3 wasserfreiem Pyridin
versetzt. Nach 15 Minuten langem Stehenlassen bei Raumtemperatur wird das Gemisch
5 Minuten im Wasserbad auf 70 bis 80° C erhitzt, dann auf 15'C
gekühlt und
in 500 CM3 3%ige wäßrige Salzsäure gegossen, die 100 g zerstoßenes Eis enthält.
Das wäßrige Gemisch wird sofort mit Äther extrahiert, der Ätherextrakt über wasserfreiem
Natriumsulfat getrocknet und der Äther im Vakuumofen bei 40 bis 50° C abgedampft.
Man erhält 9,5 g 2-Hydroxy-4-methacryloxybenzoesäuremethylester.
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Ein Reaktionskolben, aus dem die Luft durch Stickstoff verdrängt worden
ist, wird mit einer Lösung von 0,2 g a,ä -Azobisdcyclohexancarbonitril; 0,5 g des
nach dem obigen Verfahren hergestellten 2 - Hydroxy-4 - methacryloxybenzoesäuremethylesters
und 25 g frisch destilliertem Styrol beschickt. Das Reaktionsgemisch wird 1 Stunde
zum Rückfluß erhitzt und das Mischpolymerisat isoliert und durch Waschen mit Methanol
in einem Mischer der Bauart Osterizer gereinigt. Die Ultrarotanalyse eines aus dem
Mischpolymerisat gepreßten Films zeigt, daß das Polymere etwa 0,3 Molprozent an
von dem lichtstabilisierenden Monomeren abgeleiteten Einheiten enthält. Ein aus
diesem Mischpolymerisat gepreßter Film zeigt nach 600 Stunden langer Be-Lichtung
mit einer Reihe von Ultraviolett-Sonnenlichtlampen keine Spur von Gelbfärbung, während
ein Vergleichsfihnaus Polystyrol bereits nach 150 Stunden langer Belichtung deutlich
gelbgefärbt ist. Beispiel 6 Herstellung von (o-Methacryloxybenzoyl)-benzoylmethan
und Mischpolymerisation desselben mit Äthylen Ein Gemisch von 5,0 g (0,021 Mol)
Salicyloylbenzoylmethan und 2;8 g (0,027 Mol) Methacryisäurechlorid wird unter Rühren
mit 10 cm3 wasserfreiem Pyridin versetzt. Nach 1stündigem Stehenlassen bei Raumtemperatur
wird das Reaktionsgemisch unter heftigem Rühren in 150 cm3 3%ige wäßrige Salzsäure
gegossen, die etwa 50 g Eis enthält. Dann wird das Gemisch mit Äther extrahiert,
der Ätherextrakt über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und der Äther im Vakuumofen
abgedampft. Es hinterbleibt ein hellgelbes Öl. Die Ultrarotanalyse des Öles zeigt
die Gegenwart von Estergruppen (Absorption bei 1725 cm-1) und von gebundenen Carbonylgruppen
(Absorption bei 1650 cm-1) an. Bei der Prüfung mit Fernchlorid-Lösung ergibt sich,
daß das Material keine Phenolgruppen enthält. Chemische Analyse für CI9H1604 Gefunden
..... C 74,07%, H 4,96%; berechnet ..... C 74,01n/0, H 5,230/0. Das
Produkt ist (o-Methacryloxybenzoyl)-benzoylmethan.
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Ein 300 CM3 fassendes Schüttelrohr wird mit einer Lösung von 0,2g
a,a =Azodicyclohexancarbonitril und 0,5 g (o-Methacryloxybenzoyl)-benzoylmethan
in 112 cm3 Benzol beschickt. In das Rohr wird bei Raumtemperatur so viel Äthylen
eingeleitet, daß bei der Polymerisationstemperatur von 115° C ein autogener Druck
von 914 kg%cm2 entsteht. Die Polymerisation wird im Verlaufe von 1,5 Stunden durchgeführt
und das Produkt durch Waschen mit Methanol in einem Mischer der Bauart Osterizer
gereinigt. Die Ausbeute an Mischpolymerisat beträgt 20,2 g. Nach dem Lösen des Mischpolymerisats
in Toluol und Wiederausfällen zeigt sich bei der Prüfung der Ultrarotabsorption
keine Änderung der
Herstellung von Schichtkörpern Zur weiteren Erläuterung der Erfindung
wird ein durch Verpressen des im Beispiel 6 beschriebenen Mischpolymerisats aus
(o-Methacryloxybenzoyl)-benzoylmethan und Äthylen hergestellter, 0;0254 mm starker
Film mit einem 0,127 mm starken Polyäthylenfilm zu einem Schichtkörper zusammengefügt.
Der Polyäthylenfilm ist aus einem gemäß der USA.-Patentschrift 2 153 553 hergestellten
Polyäthylen von niedriger Dichte durch Schmelzpressen hergestellt worden. Der Schichtkörper
wird hergestellt, indem Proben der beiden Filme -von je 10 cm Durchmesser aufeinandergelegt
werden und das Ganze durch Schmelzpressen bei 100 bis 110° C unter einem Druck von
25 t zu einem Verbundkörper zusammengefügt wird.
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Beim Bestrahlen mit einer Reihe von Ultraviolett-Sonnenlichtlampen,
wobei der den Stabilisator enthaltende Mischpolymerisatfihn sich auf der der Strahlung
ausgesetzten Seite befindet, bleibt dieser Schichtkörper noch nach 1500 Stunden
langer Belichtung biegsam, Ein als. Vergleichsprobe dienender, Ö,152 in- m- stärker
Polyäthylenfihn wird schon nach 275 Stunden langer Belichtung brüchig.
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Ein durch Schmelzpressen' von Polyäthylen hoher Dichte (hergestellt
nach der USA.-Patentschrift 2 816 883) geformter Film und -andererseits ein Polypropylenfihn
wird mit je einem Film aus einem Mischpolymerisat von Äthylen und (o-Methacryloxybenzoyl)-benzoylmethan
zusammengefügt., Ferner wird ein Fihn aus dem Mischpolymeren von Athylen und (o-Methacryloxybenzoyl)-benzoyhnethan
mit einem Film aus Polyäthylenterephthalat durch Pressen bei einer Temperatur von
etwa 150° C zu einem Schichtkörper zusammengefügt. Sämtliche Schichtkörper zeigen
höhere Beständigkeit gegen den Abbau durch Ultraviolettbestrahlung als die Filme
aus Polyäthylen hoher Dichte aus Polypropylen bzw. aus Polyäthylenterephthalat allein.