DE112008000992T5

DE112008000992T5 - R-T-B-Sintermagnet und Verfahren zur Herstellung desselben

Info

Publication number: DE112008000992T5
Application number: DE112008000992T
Authority: DE
Inventors: Hiroya Kobayashi; Futoshi Kuniyoshi
Original assignee: Hitachi Metals Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 2007-04-13
Filing date: 2008-04-11
Publication date: 2010-03-25
Also published as: JP5273039B2; JPWO2008132801A1; US20100045411A1; WO2008132801A1; CN101657864A; US8142573B2; CN101657864B

Abstract

Ein Sintermagnet auf der Basis von R-T-B, umfassend beides, ein leichtes Seltenerdmetall R_L (welches wenigstens eines aus Nd und Pr ist) und ein schweres Seltenerdmetall R_H (welches wenigstens eines aus Dy und Tb ist), und Kristalle vom Nd₂Fe₁₄B-Typ als Hauptphase,
wobei ein erster Bereich, welcher entweder das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration oder überhaupt keinen schweren Seltenerdmetalle R_H enthält, und ein zweiter Bereich, welcher das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält, in Schichten aufeinander gestapelt sind, und
wobei der erste und zweite Bereich miteinander verbunden sind, indem sie ein Sinterverfahren durchlaufen.

Description

Technisches Gebiet
Die vorliegende Erfindung betrifft einen Sintermagneten auf der Basis von R-T-B, welcher verwendet werden kann, um Motoren für Fahrzeuge herzustellen, und ein Verfahren zur Herstellung solch eines Magneten.
Stand der Technik
Ein Seltenerd-Sintermagnet auf der Basis von R-T-B, umfassend eine Nd₂Fe₁₄B-Verbindungsphase als eine Hauptphase, ist als ein Permanentmagnet mit der höchsten Leistung bekannt, und wurde in verschiedenen Arten von Motoren, wie als Schwingspulenmotor (VCM) für ein Festplattenlaufwerk und einen Motor für ein Hybridfahrzeug, und in verschiedenen Arten von elektronischen Verbrauchergeräten verwendet. Wenn er in Motoren und verschiedenen anderen Vorrichtungen eingesetzt wird, sollte der Seltenerd-Sintermagnet auf der Basis von R-T-B thermische Beständigkeit und Koerzitivkraft aufweisen, die hoch genug sind, um einer Betriebsumgebung bei einer erhöhten Temperatur zu widerstehen.
Um die Koerzitivkraft eines Seltenerd-Sintermagneten auf der Basis von R-T-B zu erhöhen, wurde eine Legierung verwendet, welche erhalten wurde, indem nicht nur ein leichtes Seltenerdmetall R_L, sondern auch eine vorbestimmte Menge eines schweren Seltenerdmetalls R_H als die Seltenerdmetalle R in dem Material miteinander vermischt wurden und die Mischung anschließend geschmolzen wurde. Gemäß dieses Verfahrens wird das leichte Seltenerdmetall R_L, welche als ein Seltenerdmetall R in einer R₂Fe₁₄B-Hauptphase enthalten ist, durch das schwere Seltenerdmetall R_H ersetzt, und daher verbessert sich die magnetokristalline Anisotropie (bei welcher es sich um einen entscheidenden Qualitätsparameter handelt, welcher die Koerzitivkraft bestimmt) der R₂Fe₁₄B-Phase.
Obwohl das magnetische Moment des leichten Seltenerdmetalls R_L in der R₂Fe₁₄B-Phase die gleiche Richtung wie das von Fe aufweist, weisen die magnetischen Momente des schweren Seltenerdmetalls R_H und von Fe jedoch zueinander entgegengesetzte Richtungen auf. Darum würde sich die Remanenz B_r im Verhältnis zu dem Prozentanteil des leich ten Seltenerdmetalls R_L, welches durch das schwere Seltenerdmetall R_H ersetzt wird, verringern.
Ein Magnet, welcher z. B. in Motoren verwendet werden soll, sollte nicht nur wenigstens in seinem als ein Antriebsabschnitt verwendeten Bereich eine hohe Remanenz B_r aufweisen, sondern sollte auch wenigstens in seinem Bereich, welcher intensiver Hitze oder einem großen Entmagnetisierungsfeld ausgesetzt ist, eine hohe Koerzitivkraft aufweisen.
Zu diesem Zweck wird gemäß eines herkömmlichen Verfahrens ein Magnet mit einer hohen Remanenz B_r und ein Magnet mit einer hohen Koerzitivkraft H_cJ miteinander verbunden und durch ein Haftmittel miteinander verbunden, und ein so erhaltener verbundener Magnet wird in Motoren und verschiedenen anderen Maschinen verwendet. Wenn solch ein verbundener Magnet hergestellt werden muss, ist jedoch Extrazeit notwendig, um das Bindeverfahren durchzuführen, wodurch eine Verringerung der Produktivität verursacht wird. Was noch schlimmer ist, wenn viel Haftmittel verwendet werden sollte, um die zwei unterschiedlichen Magnete miteinander zu verbinden, würde eine magnetisch diskontinuierliche Schicht durch das Haftmittel gebildet werden.
In der Zwischenzeit wurden Verfahren zur Herstellung solch eines verbundenen Magneten ohne Verwendung eines Haftmittels auch in den Patentdokumenten Nr. 1 und 2 vorgeschlagen. Insbesondere offenbart das Patentdokument Nr. 1 einen Verbundpermanentmagneten, welcher hergestellt wird, indem ein Material mit höherer Remanenz als das andere und das andere Material mit höherer Koerzitivkraft als andere miteinander verdichtet werden und der Presskörper anschließend gesintert wird.
Auf der anderen Seite offenbart das Patentdokument Nr. 2 Permanentmagneten mit einem Bogenquerschnitt, welcher zusammen einen Permanentmagneten für eine Gleichstrommaschine bildet. Insbesondere ist bei jedem dieser Permanentmagneten nur ein Bereich in der Nähe der Oberfläche des inneren Bogens und um die Kante der inneren Endfläche auf der Entmagnetisierungsseite so aufgebaut, dass er einen Permanentmagnet mit höherer Koerzitivkraft als der Permanentmagnetkörper bildet.
Die Verfahren, die in diesen beiden Dokumenten offenbart sind, sollen jedoch verwendet werden, um Ferritmagneten herzustellen, und erfüllen nicht die Forderungen, die Größe von Motoren zu verringern oder deren Leistung zu verbessern. Darüber hinaus neigt solch ein kombinierter Magnet, da Materialien mit unterschiedlichen Zusammensetzungen miteinan der durch Sintern verbunden werden, leicht dazu, sich während des Sinterverfahrens zu verformen. Und je höher die Temperatur ist, bei welcher solch ein Magnet verwendet wird, desto leichter reißt bzw. zerspringt der Magnet an der Anschlussstelle aufgrund eines Unterschieds der Sinterschwindungsrate beim Sintern zwischen diesen Materialien.

Patentdokument Nr. 1: Veröffentlichung der offengelegten japanischen Patentanmeldung Nr. 57-148566
Patentdokument Nr. 2: veröffentlicht der offengelegten japanischen Gebrauchsmusteranmeldung Nr. 59-117281

Offenbarung der Erfindung
Probleme, welche durch die Erfindung gelöst werden sollen
Um Magnete für EPS- und HEV-Motoren herzustellen, für welche es in der näheren Zukunft eine wachsende Nachfrage von dem Markt geben sollte, müssen Sintermagneten auf der Basis von R-T-B mit im Wesentlichen guten magnetischen Eigenschaften effektiv eingesetzt werden. Viele Leute warten auf eine Entwicklung einer Technologie zur Herstellung eines Sintermagneten auf der Basis von R-T-B, welcher sowohl einen Bereich mit hoher Remanenz B_r, als auch einen Bereich mit hoher Koerzitivkraft H_cJ umfasst.
Es ist daher ein Gegenstand der vorliegenden Erfindung, einen Sintermagneten auf der Basis von R-T-B bereitzustellen, bei welchem ein Bereich mit einer hohen Remanenz B_r und einen Bereich mit hoher Koerzitivkraft H_cJ an vorbestimmten Positionen vorhanden sind, ohne ein Haftmittel zu verwenden.
Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung solch eines Sintermagneten auf der Basis von R-T-B herzustellen, welcher Bereiche mit voneinander verschiedenen magnetischen Eigenschaften umfasst, ohne den Magnet während des Verfahrensschrittes des Miteinander Verbindens von Materialien mit unterschiedlichen Zusammensetzungen und Sinterns der Mischung zu verformen, so dass der resultierende Sintermagnet eine ausreichend hohe Haftfestigkeit aufweist.
Mittel, um die Probleme zu lösen
Ein Sintermagnet auf der Basis von R-T-B gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst sowohl ein leichtes Seltenerdmetall R_L (welches wenigstens eines aus Nd und Pr ist) als auch ein schweres Seltenerdmetall R_H (welches wenigstens eines aus Dy und Tb ist) und Kristalle vom Nd₂Fe₁₄B-Typ als eine Hauptphase. Ein erster Bereich, welcher entweder das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration oder überhaupt keine schweren Seltenerdmetalle R_H enthält, und ein zweiter Bereich, welcher das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält, sind in Schichten aufeinander gestapelt. Die ersten und zweiten Bereiche werden miteinander verbunden, indem sie einem Sinterverfahren unterworfen werden.
In einer bevorzugten Ausführungsform umfasst der Sintermagnet auf der Basis von R-T-B des Weiteren ein Mittel M zur Verringerung der Schwindung, bei welchem es sich um wenigstens ein Element handelt, gewählt aus der Gruppe bestehend aus C, Al, Co, Ni, Cu und Sn.
In dieser besonders bevorzugten Ausführungsform weist das Mittel M zur Verringerung der Schwindung in dem ersten Bereich eine höhere Konzentration als in dem zweiten Bereich auf.
In einer besonders bevorzugten Ausführungsform umfasst der erste Bereich 50 ppm bis 3000 ppm C als M1, welches eines der Mittel M zur Verringerung der Schwindung ist.
In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform umfasst der erste Bereich wenigstens ein Element, gewählt aus der Gruppe bestehend aus Al, Co, Ni, Cu und Sn, als M2, welches ein anderes der Mittel M zur Verringerung der Schwindung ist, und der Gehalt von M2 entspricht 0,02 Masse-% oder ist größer.
In noch einer anderen bevorzugten Ausführungsform weist jeder der ersten und zweiten Bereiche eine Dicke von wenigstens 0,1 mm auf, und der Magnet weist eine Dicke von wenigstens 1,0 mm auf.
In noch einer anderen bevorzugten Ausführungsform gibt es einen Bereich, in welchem das schwere Seltenerdmetall R_H in eine Grenze zwischen dem ersten und zweiten Bereich diffundiert ist.
In noch einer anderen bevorzugten Ausführungsform gibt es einen Bereich, in welchem die Konzentration des schweren Seltenerdmetalls R_H einen Gradienten in einer Grenze zwischen dem ersten und zweiten Bereich aufweist.
In dieser besonders bevorzugten Ausführungsform umfasst ein Teil des ersten und des zweiten Bereichs, welcher die Oberfläche des Magneten wenigstens teilweise bedeckt, einen Bereich, in welchem das schwere Seltenerdmetall R_H eine konstante Konzentration von der Oberfläche des Magneten in Richtung der Grenze aufweist.
Ein Verfahren zur Herstellung eines Sintermagneten auf der Basis von R-T-B gemäß der vorliegenden Erfindung ist zur Erzeugung eines Sintermagneten auf der Basis von R-T-B ausgebildet, welcher sowohl ein leichtes Seltenerdmetall R_L (welches wenigstens eines aus Nd und Pr ist) als auch ein schweres Seltenerdmetall R_H (welches wenigstens eines aus Dy und Tb ist) und Kristalle vom Nd₂Fe₁₄B-Typ als eine Hauptphase umfasst. Das Verfahren umfasst die Schritte: Bereitstellen eines ersten Legierungsmaterialpulvers, welches entweder das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration oder überhaupt keine schwere Seltenerdmetalle R_H enthält, und eines zweiten Legierungsmaterialpulvers, welches das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält; Formen eines Verbundpresskörpers, umfassend einen ersten Presskörperbereich, hergestellt aus dem ersten Legierungsmaterialpulver, und einen zweiten Presskörperbereich, hergestellt aus dem zweiten Legierungsmaterialpulver; und Sintern des Verbundpresskörpers, wodurch ein Sintermagnet hergestellt wird, bei welchem die ersten und zweiten Presskörperbereiche miteinander verbunden wurden.
In einer bevorzugten Ausführungsform umfasst der Schritt des Formens des Verbundpresskörpers: einen ersten Formverfahrensschritt, um einen vorläufigen Presskörper zu bilden, indem ein Hohlraum, welcher von einem Presswerkzeug definiert wird, mit einem des ersten und zweiten Legierungsmaterialpulvers beladen und das Legierungsmaterialpulver verdichtet wird; und einen zweiten Formverfahrensschritt, um den Verbundpresskörper zu bilden, indem der Hohlraum, welcher von dem Presswerkzeug definiert wird, mit dem anderen Legierungspulver beladen wird und das Pulverlegierungsmaterial zusammen mit dem vorläufigen Presskörper verdichtet wird.
In einer anderen bevorzugten Ausführungsform umfasst der Schritt des Formens des Verbundpresskörpers die Schritte: Bereitstellen eines ersten Presskörperbereichs, welcher aus dem ersten Legierungsmaterialpulver hergestellt ist; Bereitstellen des zweiten Presskörper bereichs, welcher aus dem zweiten Legierungsmaterialpulver hergestellt ist; und Verdichten der ersten und zweiten Presskörperbereiche, wodurch der Verbundpresskörper geformt wird, bei welchem die ersten und zweiten Presskörperbereiche miteinander verbunden wurden.
In noch einer anderen bevorzugten Ausführungsform umfasst der Schritt des Formens des Verbundpresskörpers die Schritte: Bereitstellen des ersten Presskörperbereichs, welcher aus dem ersten Legierungsmaterialpulver hergestellt ist; Bereitstellen des zweiten Presskörperbereiches, welcher aus dem zweiten Legierungsmaterialpulver hergestellt ist; und Stapeln der ersten und zweiten Presskörperbereiche aufeinander, wodurch der Verbundpresskörper gebildet wird, bei welchem sich die ersten und zweiten Presskörperbereiche in Kontakt miteinander befinden.
In noch einer anderen bevorzugten Ausführungsform umfassen die ersten und zweiten Legierungsmaterialpulverien ein Mittel M zur Verringerung der Schwindung, welches wenigstens ein Element ist, gewählt aus der Gruppe bestehend aus C, Al, Co, Ni, Cu und Sn, und das Mittel M zur Verringerung der Schwindung weist eine höhere Konzentration in dem ersten Legierungsmaterialpulver als in dem zweiten Legierungsmaterialpulver auf.
In noch einer anderen Ausführungsform weist das erste Legierungsmaterialpulver eine feinere Partikelgröße als das zweite Legierungsmaterialpulver auf.
In noch einer anderen bevorzugten Ausführungsform weist bei dem Schritt des Formens des Verbundpresskörpers der erste Presskörperbereich, welcher aus dem ersten Legierungsmaterialpulver hergestellt ist, eine höhere Rohdichte als der zweite Presskörperbereich auf, welcher aus dem zweiten Legierungsmaterialpulver hergestellt ist.
Wirkungen der Erfindung
Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Bereich mit hoher Remanenz B_r und ein Bereich mit hoher Koerzitivkraft H_cJ als Bestandteile eines Magneten durch ein Sinterverfahren gebildet, und ein schweres Seltenerdmetall R_H diffundiert in die Grenzzone zwischen diesen beiden Bereichen. Als ein Ergebnis können die beiden Bereiche fest miteinander kombiniert werden, ohne ein Haftmittel zu verwenden.
Zusätzlich kann die Verformung, welche sonst aufgrund eines Unterschiedes der thermischen Schwindungsrate während des Sinterverfahrens eines Magneten auftreten würde, wenn das schwere Seltenerdmetall R_H sich verändernde Konzentrationen aufweist, minimiert werden, indem einige Verfahrensparameter, wie eine Rohdichte, gemäß eines Unterschiedes der Konzentration des schweren seltenen Erdelements R_H zwischen den miteinander zu verbindenden Presskörperbereichen verändert werden.
Kurze Beschreibung der Zeichnungen
1 zeigt eine schematische Darstellung, welche einen Querschnitt eines Sinterkörpers darstellt, wobei eine Vielzahl von Presskörpern mit voneinander verschiedenen Zusammensetzungen aufeinander gestapelt und fest durch Sintern miteinander verbunden wurden.
2 stellt schematisch die innere Struktur des in 1 dargestellten Magneten dar.
3 zeigt ein spezifisches Beispiel der vorliegenden Erfindung.
4 zeigt ein weiteres spezifisches Beispiel der vorliegenden Erfindung.
5 zeigt noch ein anderes spezifisches Beispiel der vorliegenden Erfindung.
6 zeigt ein durch EPMA aufgezeichnetes Bild, welches einen Querschnitt eines Sinterkörpers gemäß Beispiel #1 darstellt.

1, 11, 14, 17: verbundener Seltenerd-Sintermagnetkörper
2, 12, 15, 18: Bereich des verbundenen Seltenerd-Sintermagnetkörpers, bei welchem die Zusammensetzung das schwere Seltenerdmetall R_H in relativ hoher Konzentration umfasst
3, 13, 16, 19: Bereich des verbundenen Seltenerd-Sintermagnetköpers, bei welchem die Zusammensetzung das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration oder null Konzentration enthält
4: Spur des Grenzzonenbereichs
5: Hauptphase
6: Korngrenzenphase
Y: Bereich, in welchen das schwere Seltenerdmetall R_H diffundiert ist

Beste Art zur Durchführung der Erfindung
Ein Sintermagnet auf der Basis von R-T-B gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst sowohl ein leichtes Seltenerdmetall R_L (welches wenigstens eines aus Nd und Pr ist) und ein schweres Seltenerdmetall R_H (welches wenigstens eines aus Dy und Tb ist) und Kristalle vom Nd₂Fe₁₄B-Typ als eine Hauptphase. Bei diesem Sintermagneten sind ein erster Bereich, welcher entweder das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration (oder Molanteil) oder überhaupt keine schwere Seltenerdmetalle R_H enthält, und ein zweiter Bereich, welcher das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält, in Schichten aufeinander gestapelt. Der erste Bereich, welcher das schwere Seltenerdmetall R_H entweder in einer relativ geringen Konzentration oder mit null Konzentration enthält, wird hier als ein „Bereich mit hoher Br” bezeichnet und der zweite Bereich, welcher das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält, wird hier als ein „Bereich mit hoher Koerzitivkraft” zu Zwecken der Vereinfachung bezeichnet. Das Hauptmerkmal der vorliegenden Erfindung liegt darin, dass der Bereich mit hoher Koerzitivkraft und der Bereich mit hoher Br miteinander durch das Sinterverfahren verbunden werden, und nicht über ein Haftmittel verbunden werden, wie dies im Stand der Technik durchgeführt wurde.
Bei dem „auf R-T-B basierendem” Magnet ist der Hauptbestandteil von T gemäß der vorliegenden Erfindung Fe, von welchem ein Teil (z. B. höchstens 50 Atom-%) durch ein anderes Übergangsmetallelement (wie Co oder Ni) ersetzt werden kann, und B ist Bor. Der Magnet enthält vorzugsweise des Weiteren wenigstens ein Element, gewählt aus der Gruppe bestehend aus C, Al, Co, Ni, Cu und Sn als ein Mittel M zur Verringerung der Schwindung. Wie später beschrieben werden wird, kann, wenn das Mittel M zur Verringerung der Schwindung enthalten ist, die Verformung, die sonst aufgrund eines Unterschiedes der thermischen Schwindungsrate zwischen den Presskörperbereichen während des Sinterverfahrens verursacht würde, deutlich reduziert werden.
Das Mittel M zur Verringerung der Schwindung weist vorzugsweise eine höhere Konzentration in dem ersten Bereich als in dem zweiten Bereich auf. 50 ppm bis 3000 ppm C sind vorzugsweise als M1 enthalten, welches eines der Mittel M zur Verringerung der Schwindung ist. Zusätzlich sind wenigstens 0,02 Masse-% Al, Co, Ni, Cu und/oder Sn vorzugsweise als M2 enthalten, welches ein anderes der Mittel M zur Verringerung der Schwindung ist.
Ein Sintermagnet auf der Basis von R-T-B gemäß der vorliegenden Erfindung kann hergestellt werden, in dem die Schritte durchgeführt werden: Bereitstellen eines ersten Legierungsmaterialpulvers, welches entweder das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration oder überhaupt keine schweren seltenen Erdelemente R_H enthält, und eines zweiten Legierungsmaterialpulvers, welches das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält; Formen eines Verbundpresskörpers, enthaltend einen ersten Presskörperbereich, welcher aus dem ersten Legierungsmaterialpulver hergestellt ist, und einen zweiten Presskörperbereich, welcher aus dem zweiten Legierungsmaterialpulver hergestellt ist; und Sintern des Verbundpresskörpers, wodurch ein Sintermagnet hergestellt wird, bei welchem die ersten und zweiten Presskörperbereiche miteinander verbunden wurden.
In einer bevorzugten Ausführungsform weist jede Schicht des Sintermagneten auf der Basis von R-T-B der vorliegenden Erfindung eine Dicke von wenigstens 0,1 mm auf und der Magnet weist eine Dicke von wenigstens 1,0 mm auf.
Im Folgenden wird ein beispielhafter Aufbau des Sintermagneten auf der Basis von R-T-B der vorliegenden Erfindung unter Bezugnahme auf die 1 und 2 beschrieben. Insbesondere zeigt 1 einen Querschnitt, welcher einen beispielhaften Aufbau des Sintermagneten auf der Basis von R-T-B 1 darstellt und 2 zeigt schematisch die innere Struktur des Magneten.
Der Sintermagnet auf der Basis von R-T-B 1, welcher in diesen Zeichnungen dargestellt ist, weist eine Struktur auf, wobei ein geschichteter Bereich 2 mit einer Zusammensetzung, welche R_H in einer relativ hohen Konzentration (d. h. ein Bereich mit hoher Koerzitivkraft) umfasst, und ein weiterer geschichteter Bereich 3 mit einer Zusammensetzung, welcher R_H in einer niedrigeren Konzentration als der Bereich 2 (d. h. ein Bereich mit hoher Br) umfasst, miteinander über einen Grenzzonenbereich 4 verbunden sind. Das heißt, bei diesen Sintermagneten auf der Basis von R-T-B 1 werden der Bereich 2 umfassend eine Menge an R_H und welcher eine hohe Koerzitivkraft H_cJ (d. h. der Bereich mit hoher Koerzitivkraft) aufweist, und der Bereich 3 umfassend weniger R_H und welcher eine hohe Remanenz B_r (d. h. der Bereich mit hoher Br) aufweist, in Schichten aufeinander gestapelt und miteinander verbunden.
Die in 2 dargestellte Magnetstruktur umfasst eine Hauptphase 5, bestehend aus einem Kristall vom Nd₂Fe₁₄B-Typ, und eine Korngrenzenphase 6, welche die Hauptphase 5 um gibt. Die Korngrenzenphase 6 ist eine seltenerdreiche Phase, welche während des Sinterverfahrens zu einer flüssigen Phase wird.
In der Nähe des Grenzzonenbereichs 4 ist R_H zwischen die Regionen 2 und 3 diffundiert, wodurch diese beiden Bereiche 2 und 3 fest miteinander verbunden werden. Wie in 2, dargestellt, neigt in diesem R_H-Diffusionsbereich (d. h. der Bereich Y), die Konzentration von R_H dazu, stufenweise als ein Gesamtes von dem Bereich 2 in Richtung des Bereichs 3 abzunehmen.
Um die Bereiche 2 und 3 miteinander zu verbinden, so dass der R_H-Diffusionsbereich Y zwischen diesen angeordnet ist, wird die Sintertemperatur vorzugsweise innerhalb des Bereichs von 1000°C bis 1150°C definiert. Optional, um die magnetischen Eigenschaften zu verbessern, kann der Magnet einer Wärmebehandlung bei einer Temperatur von 400°C bis 700°C unterworfen werden. Sofern notwendig, kann die Temperatur der Wärmebehandlung auf noch höhere Werte (z. B. von 800°C bis weniger als 1000°C) angehoben werden.
Der Sintermagnet auf der Basis von R-T-B der vorliegenden Erfindung kann z. B. auf die folgende Weise hergestellt werden.
Zunächst wird ein Presskörper, welcher aus von einem Sintermagnetlegierungsmaterial auf der Basis von R-T-B besteht, mit einer Zusammensetzung, welche R_H als ein Seltenerdmetall R entweder mit einer relativ niedrigen Konzentration oder sogar null Konzentration enthält, bereitgestellt. In der Zwischenzeit wird auch ein Presskörper, welcher aus einem Sintermagnetlegierungsmaterial auf der Basis von R-T-B hergestellt ist, einschließlich einem schweren Seltenerdmetall R_H (welches wenigstens eines aus Dy, Ho und Tb ist) als ein Seltenerdmetall R in einer relativ hohen Konzentration, bereitgestellt.
Anschließend werden diese Presskörper während eines Verdichtungsverfahrens oder zu Beginn eines Sinterverfahrens aufeinander gestapelt und anschließend zusammengesintert. Der Bereich, welcher aus dem erstgenannten Seltenerd-Sintermagnetlegierungsmaterial auf der Basis von R-T-B besteht, mit solch einer Zusammensetzung, welche R_H als ein Seltenerdmetall R entweder mit einer relativ niedrigen Konzentration oder sogar null Konzentration umfasst, wird zu einem Bereich mit hoher Remanenz B_r. Auf der anderen Seite wird der Bereich, welcher aus dem letztgenannten Sintermagnetlegierungsmaterial auf der Basis von R-T-B besteht, umfassend das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration, zu einem Bereich mit hoher Koerzi tivkraft. Als ein Ergebnis wird ein Sintermagnet auf der Basis von R-T-B erhalten, welcher solch einen Bereich mit hoher Remanenz B_r und solch einen Bereich mit hoher Koerzitivkraft H_cJ umfasst.
Gemäß dem oben beschriebenen Herstellungsverfahrens kann durch das Miteinanderverbinden einer Vielzahl von Arten von Presskörpern, der Bereich, welcher das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration umfasst, an einer willkürlichen Position angeordnet werden. Die 3, 4 und 5 zeigen Querschnitte, welche beispielhafte Anordnungen eines Sintermagneten auf der Basis von R-T-B gemäß der vorliegenden Erfindung darstellen. In diesen Zeichnungen geben die Pfeile die Richtung der magnetischen Feldausrichtung an.
Im Einzelnen sind bei der Sintermagnetplatte 11, welche in 3 dargestellt ist, beide Endbereiche 12 Bereiche, die das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthalten, während der Mittelbereich 13 ein Bereich ist, der als Seltenerdmetalle R das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration und ein leichtes Seltenerdmetall R_L in einer relativ hohen Konzentration enthält.
Auf der anderen Seite ist bei der Sintermagnetplatte 14, welche in 4 dargestellt ist, der obere Bereich 15 ein Bereich, welcher das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält, während der untere Bereich 16 ein Bereich ist, welcher als Seltenerdmetalle R das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration und ein leichtes Seltenerdmetall R_L in einer relativ hohen Konzentration enthält.
Ähnlich ist bei der Sintermagnetplatte 17, welche in 5 dargestellt ist, der obere Bereich 18 ein Bereich, welcher das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält, während der untere Bereich 19 ein Bereich ist, welcher als Seltenerdmetalle R das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration und ein leichtes Seltenerdmetall R_L in einer relativ hohen Konzentration enthält.
Bei jedem der Beispiele, welche in 3, 4 und 5 dargestellt sind, weisen eine Vielzahl von Bereichen, welche das schwere Seltenerdmetall R_H mit voneinander unterschiedlichen Konzentrationen umfasst, die gleiche magnetische Feldausrichtung auf.
Gemäß der vorliegenden Erfindung kann in dem gesamten Magneten, bei welchem eine Vielzahl von Presskörpern miteinander durch ein Sinterverfahren verbunden wurden, die sehr geringe Menge des schweren Seltenerdmetalles R_H auf nur einen lokalen Bereich konzentriert werden und ein Bereich mit hoher Koerzitivkraft H_cJ kann selektiv definiert werden. Daher gibt es keine Notwendigkeit, das schwere Seltenerdmetall R_H unnotwendigerweise zu einem Bereich des Sintermagneten zuzugeben, an welchen kein Entmagnetisierungsfeld angelegt wird, und daher kann die Remanenz B_r in diesem Bereich erhöht werden. Da zusätzlich kein Haftmittel verwendet wird, können die in Bezug auf den Stand der Technik beschriebenen Probleme vermieden werden.
Im Folgenden wird eine bevorzugte Ausführungsform eines Verfahrens zur Herstellung eines Sintermagneten auf der Basis von R-T-B gemäß der vorliegenden Erfindung im weiteren Detail beschrieben.
Legierungsmaterial #1
Zunächst wird eine Legierung, enthaltend 16,0 Masse-% bis 36,0 Masse-% eines leichten Seltenerdmetalles R_L, 0 Masse-% bis 15 Masse-% eines schweren Seltenerdmetalles R_H (welches eines oder beide aus Dy und Tb ist), 0,5 Masse-% bis 2,0 Masse-% B (Bor) und Fe und unvermeidbar enthaltene Verunreinigungen als Rest bereitgestellt. Ein Teil (50 Atom-% oder weniger) des Fe kann durch ein anderes Übergangsmetallelement, wie Co oder Ni, ersetzt werden. Zu verschiedenen Zwecke kann diese Legierung ungefähr 0,01 Masse-% bis ungefähr 1,0 Masse-% wenigstens eines Zusatzelementes enthalten, welches aus der Gruppe gewählt ist, bestehend aus Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Ni, Cu, Zn, Ga, Zr, Nb, Mo, Ag, In, Sn, Hf, Ta, W, Pb und Bi.
Solch eine Legierung wird vorzugsweise hergestellt, indem eine Schmelze eines Legierungsmaterials z. B. durch das Bandgießverfahren, abgeschreckt wird. Im Folgenden wird ein Verfahren zur Herstellung einer schnell verfestigten Legierung durch das Bandgießverfahren beschrieben.
Zunächst wird ein Legierungsmaterial mit der oben beschriebenen Zusammensetzung durch ein Induktionserwärmungsverfahren in einer Argonatmosphäre geschmolzen, um eine Schmelze des Legierungsmaterials zu erhalten. Anschließend wird diese Schmelze auf ungefähr 1350°C erwärmt gehalten und anschließend durch ein Einwalzenverfahren abgeschreckt, wodurch ein flockenartiger Legierungsblock mit einer Dicke von ungefähr 0,3 mm erhalten wird. Anschließend wird der so erhaltene Legierungsblock in Flocken mit einer Größe von 1 mm bis 10 mm pulverisiert, bevor er dem nächsten Wasserstoffpulverisie rungsverfahren unterworfen wird. Solch ein Verfahren zur Herstellung eines Legierungsmaterials durch das Bandgießverfahren ist z. B. in dem US-Patent Nr. 5,383,978 beschrieben.
Legierungsmaterial #2
Ein weiteres Legierungsmaterial wird wie das Legierungsmaterial #1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass eine Legierung bereitgestellt wird, welche 16,0 Masse-% bis 35,0 Masse-% eines leichten Seltenerdmetalles R_L, 0,5 Masse-% bis 15,0 Masse-% eines schweren Seltenerdmetalles R_H (welches eines oder beide aus Dy und Tb ist), 0,5 Masse-% bis 2,0 Masse-% B (Bor) und Fe und unvermeidbar enthaltene Verunreinigungen als Rest enthält.
In der oben beschriebenen bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung sollen zwei Arten von Legierungsmaterialien (d. h. Legierungsmaterial #1 und #2) verwendet werden. Optional können auch andere Legierungsmaterialien verwendet werden, wie auch zusätzlich zu diesen Legierungsmaterialien #1 und #2.
Ein Hauptunterschied zwischen diesen Legierungsmaterialien #1 und #2 ist, dass das Legierungsmaterial #1 das schwere Seltenerdmetall R_H in einer niedrigeren Konzentration als das Legierungsmaterial #2 enthält. Des Weiteren muss das Legierungsmaterial #1 das schwere Seltenerdmetall R_H überhaupt nicht enthalten.
Indem des Weiteren die jeweiligen gesamten R-Molanteile der Legierungsmaterialien #1 und #2 und die Molanteile von R_H auf die geeignetesten Werte eingestellt werden und indem der Unterschied der thermischen Schwindungsrate während des Sinterverfahrens auf 1,5% oder weniger reduziert wird, wird die Verformung, die sonst aufgrund des Unterschiedes der thermischen Schwindungsrate während des Sinterverfahrens zur Herstellung des Sintermagneten verursacht wurde, minimiert. Später wird im Detail exakt beschrieben, wie der Unterschied der thermischen Schwindungsrate eingeengt werden kann.
Grobpulverisierungsverfahren
Anschließend wird der Legierungsblock (einschließlich Legierungsmaterialien #1 und #2), welcher grob in Flocken pulverisiert wurde, in einen Wasserstoffofen geladen und dann einem Wasserstoffzermürbungsverfahren (welcher hier manchmal als ein „Wasserstoffpulverisierungsverfahren” bezeichnet wird) in dem Wasserstoffofen unterworfen. Wenn das Wasserstoffpulverisierungsverfahren vorbei ist, wird das grob pulverisierte Legierungspulver vorzugsweise aus dem Wasserstoffofen in eine inerte Atmosphäre überführt, um so nicht der Luft ausgesetzt zu werden. Dieses sollte verhindern, dass das grob pulverisierte Pulver oxidiert wird oder Wärme erzeugt und könnte möglicherweise die magnetischen Eigenschaften des resultierenden Magneten verbessern.
Als ein Ergebnis dieses Wasserstoffpulverisierungsverfahrens wird die Seltenerdlegierung (einschließlich Legierungsmaterial #1 und #2) auf Größen von ungefähr 0,1 mm bis einige mm mit einer mittleren Partikelgröße von 500 μm oder weniger pulverisiert. Nach der Wasserstoffpulverisierung wird das zermürbte Legierungsmaterial vorzugsweise des Weiteren auf feinere Größen vermahlen und abgeschreckt. Wenn das überführte Legierungsmaterial noch eine relativ hohe Temperatur aufweist, sollte die Legierung über einen längeren Zeitraum abgeschreckt werden.
Feinpulverisierungsverfahren
Anschließend wird das grob pulverisierte Pulver mit einer Strahlmühlenpulverisierungsvorrichtung fein pulverisiert. Ein Zyklonklassifizierer ist mit der Strahlmühlenpulverisierungsvorrichtung zur Verwendung in dieser bevorzugten Ausführungsform verbunden. Die Strahlmühlenpulverisierungsvorrichtung wird mit der Seltenerdlegierung, welche in dem Grobpulverisierungsverfahren grob pulverisiert wurde (d. h. das grob pulverisierte Pulver) beschickt und das Pulver wird durch diesen Pulverisator weiter pulverisiert. Das Pulver, welches durch den Pulverisator pulverisiert wurde, wird anschließend in einem Sammelbehälter mittels des Zyklonklassifizierers gesammelt. Auf diese Weise kann ein fein pulverisiertes Pulver mit Größen D50 bis ungefähr 0,1 μm bis ungefähr 20 μm (typischerweise 3 μm bis 5 μm) gemessen durch das Laserdefraktionsverfahren mit trockener Dispersion erhalten werden. Die Pulverisierungsvorrichtung, welche bei solch einem feinen Pulverisierungsverfahren verwendet werden kann, muss keine Strahlmühle sein, sondern kann auch ein Attritor oder eine Kugelmühle sein. Gegebenenfalls kann ein Schmiermittel, wie Zinkstearat, als ein Hilfsmittel bei dem Pulverisierungsverfahren zugegeben werden.
Bei diesem Verfahren wird wenigstens ein Element, gewählt aus der Gruppe bestehend aus C, Al, Co, Ni, Cu und Sn (welches 50 ppm bis 3000 ppm C als M1 und 0,02 Masse-% oder mehr wenigstens eines von Al, Co, Ni, Cu und Sn als M2 sein kann) vorzugsweise als ein Mittel M zur Verringerung der Schwindung in der Form einer Verbindung oder eines Metallpulvers zu dem Legierungsmaterialpulver zugegeben werden. Wenn das Mittel zur Verringerung der Schwindung und das Legierungsmaterialpulver miteinander vermischt werden, ist es möglich, die Verformung zu minimieren, welche anderenfalls aufgrund eines Unter schieds der thermischen Schwindungsrate bewirkt wird, wenn die Pulver oder Presskörper, welche aus Legierungsmaterialien mit unterschiedlichen Zusammensetzungen hergestellt sind, aufeinander gestapelt und gesintert werden.
Pressverdichtungsverfahren
In dieser bevorzugten Ausführungsform werden 0,3 Masse-% eines Schmiermittels zu dem magnetischen Pulver (d. h. Legierungspulver) zugegeben, welches durch das oben beschriebene Verfahren erhalten wurde, und anschließend werden sie in einem Schüttelmischer vermischt. Bei diesem Verfahrensschritt kann ein Schmiermittel, umfassend C, wie Zinkstearat, verwendet werden.
Anschließend wird das Magnetpulver, welches als Legierungsmaterial #1 durch das oben beschriebene Verfahren hergestellt wurde, unter einem ausrichtenden Magnetfeld unter Verwendung einer bekannten Pressvorrichtung verdichtet, so dass ein vorläufiger Presskörper eine scheinbare Dichte von ungefähr 2,5 bis 4,8 g/cm³ aufweist. Nachfolgend wird das magnetische Pulver, welches aus dem Legierungsmaterial #2 hergestellt ist, eingefüllt und dann unter einem ausrichtendem Magnetfeld verdichtet, so dass der Presskörper eine Rohdichte von ungefähr 3,5 bis 4,8 g/cm³ aufweist. Auf diese Weise wird ein Verbundpresskörper, umfassend einen ersten Presskörperbereich, welcher aus dem Pulver des Legierungsmaterials #1 hergestellt ist und ein zweiter Presskörperbereich, welcher aus dem Pulver des Legierungsmaterials #2 hergestellt ist, erhalten.
Optional kann der „Verbundpresskörper” auch hergestellt werden, indem zwei Presskörper mit einer Rohdichte von ungefähr 3,5 bis 4,8 g/cm³ separat aus den magnetischen Pulvern der Legierungsmaterialien #1 und #2 hergestellt werden und anschließend diese zwei Presskörper aufeinander gestapelt werden, wobei eine Last auf sie gelegt wird. Wie hier verwendet, ist der „Verbundpresskörper” eine Kombination eines Presskörpers, hergestellt aus dem Legierungsmaterialpulver, welches das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration enthält, und eines Presskörpers, hergestellt aus dem Legierungsmaterialpulver, welcher das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält. Diese zwei Presskörper müssen nicht fest miteinander verbunden werden, bevor sie dem Sinterverfahren unterworfen werden. Auch wenn diese zwei Presskörper einfach aufeinander gelegt werden und der einzige Kontakt zwischen diesen auf dem Gewicht des oberen Presskörpers beruht, kann die Kombination immer noch ein „Verbundpresskörper” bezeichnet werden.
Das ausrichtende Magnetfeld, welches während des Verdichtungsverfahrens angelegt werden soll, um den vorläufigen Presskörper oder die Presskörper herzustellen, kann eine Festigkeit von 1,5 bis 1,7 Tesla (T) aufweisen.
Sinterverfahren
Der Pulverpresskörper, welcher oben beschrieben wurde, wird vorzugsweise aufeinander folgend dem Verfahren des Haltens des Presskörpers auf einer Temperatur von 300°C bis 900°C für 30 bis 120 Minuten und dann dem Verfahren des Weitersinterns des Presskörpers bei einer höheren Temperatur (von 1000°C bis 1150°C z. B.) als bei dem Halteverfahren unterworfen werden. Insbesondere wenn eine flüssige Phase während des Sinterverfahrens erzeugt wird (d. h., wenn sich die Temperatur in dem Bereich von 800°C bis 1000°C befindet), beginnt die R-reiche Phase an der Korngrenze zu schmelzen, um die flüssige Phase zu erzeugen. Anschließend schreitet das Sinterverfahren fort, um einen Sintermagneten zu bilden. Der Sintermagnet kann dann einer Alterungsbehandlung (z. B. bei einer Temperatur von 700°C bis 1000°C) unterworfen werden, sofern notwendig.
Beispiele
Beispiel 1
Zunächst wurde ein Barren des Legierungsmaterials #1, welches hergestellt wurde, dass es eine Zusammensetzung aufwies, enthaltend 26,0 Masse-% Nd, 5,0 Masse-% Pr, weniger als 0,05 Masse-% Dy, 1,00 Masse-% B, 0,90 Masse-% Co, 0,1 Masse-% Cu, 0,20 Masse-% Al und Fe als Rest, geschmolzen, abgeschreckt und durch das Bandgießverfahren verfestigt, wie oben beschrieben, wodurch dünne Legierungsflocken mit Dicken von 0,2 mm bis 0,3 mm hergestellt wurden.
In der Zwischenzeit wurde ein Barren aus dem Legierungsmaterial #2, welches hergestellt wurde, dass es eine Zusammensetzung aufwies, enthaltend 16,5 Masse-% Nd, 5,0 Masse-% Pr, 10,00 Masse-% Dy, 1,00 Masse-% B, 0,90 Masse-% Co, 0,1 Masse-% Cu, 0,20 Masse-% Al und Fe als Rest, aufgeschmolzen, abgeschreckt und durch das Bandgießverfahren, wie oben beschrieben, verfestigt, wodurch dünne Legierungsflocken mit Dicken von 0,2 mm bis 0,3 mm hergestellt wurden.
Als nächstes wurden zwei Behälter mit diesen zwei Arten von dünnen Legierungsflocken beladen und anschließend in einen Ofen zur Wasserstoffabsorption eingeführt, welcher mit einer Wasserstoffgasatmosphäre angefüllt war, mit einem Druck von 500 kPa. Auf diese Weise wurde Wasserstoff in den dünnen Legierungsflocken bei Raumtemperatur absorbiert und anschließend desorbiert. Indem solch ein Wasserstoffverfahren durchgeführt wurde, wurden die Legierungsflocken zermürbt, um so ein Pulver mit unregelmäßigen Formen mit Größen von ungefähr 0,15 mm bis ungefähr 0,2 mm zu erzielen.
Darauf folgend wurden 0,05 Masse-% Zinkstearat als ein Hilfsmittel zur Pulverisierung zu jedem grob pulverisierten Pulver, welches durch das Wasserstoffverfahren erhalten wurde, zugegeben, und dann wurde die Mischung mit einer Strahlmühle pulverisiert, um feine Pulver mit einer Partikelgröße von ungefähr 4 μm zu erhalten. Danach wurden des Weiteren 0,1 Masse-% Zinkstearat jedem der fein pulverisierten Pulver zugegeben und dann mit dem Pulver vermischt, wodurch der Gehalt an C auf 1000 ppm in jedem fein pulverisierten Pulver eingestellt wurde.
Von den so erhaltenen feinen Pulvern wurde das feine Pulver, welches aus dem Legierungsmaterial #1 hergestellt wurde, vorläufig mit einer Pressvorrichtung verdichtet, so dass es eine Rohdichte von 4,0 g/cm³ aufzuwies. Und anschließend wurde das feine Pulver, welches aus dem Legierungsmaterial #2 hergestellt wurde, eingefüllt, um einen Pulverpresskörper mit einer Rohdichte von 4,2 g/cm³ herzustellen. Im Einzelnen wurden die Pulverpartikel des Legierungsmaterials #1 gepresst und verdichtet, während sie mit einem angelegten Magnetfeld von 1,5 T ausgerichtet wurden. Nachfolgend wurden die Pulverpartikel der Legierungsmaterialien #1 und #2 gepresst und verdichtet, während sie mit einem angelegten Magnetfeld von 1,5 T ausgerichtet wurden. Und danach wurde der Rohpresskörper aus der Pressvorrichtung entladen und anschließend einem Sinterverfahren bei 1050°C für vier Stunden in einem Vakuumofen unterworfen.
Auf diese Weise wurden gesinterte Blocks erhalten und anschließend bearbeitet und in Sintermagnetkörper mit einer Dicke von 3 mm, einer Länge von 14 mm (in der Magnetisierungsrichtung) und einer Breite von 8 mm (in der Verdichtungsrichtung) geschnitten.
Beispiel 2
Zunächst wurde ein Barren des Legierungsmaterials #1, welches so hergestellt wurde, dass es eine Zusammensetzung aufwies, enthaltend 26,0 Masse-% Nd, 5,0 Masse-% Pr, weniger als 0,05 Masse-% Dy, 1,00 Masse-% B, 0,90 Masse-% Co, 0,1 Masse-% Cu, 0,20 Masse-% Al und Fe als Rest, mit einem Bandgießer geschmolzen und anschließend abge schreckt und verfestigt, wodurch dünne Legierungsflocken mit Dicken von 0,2 mm bis 0,3 mm hergestellt wurden.
In der Zwischenzeit wurde ein Barren aus dem Legierungsmaterial #2, welcher so hergestellt wurde, dass er eine Zusammensetzung aufwies, enthaltend 16,5 Masse-% Nd, 5,0 Masse-% Pr, 10,00 Masse-% Dy, 1,00 Masse-% B, 0,90 Masse-% Co, 0,1 Masse-% Cu, 0,20 Masse-% Al und Fe als Rest, auch mit einem Bandgießer geschmolzen und anschließend abgeschreckt und verfestigt, wodurch dünne Legierungsflocken mit Dicken von 0,2 mm bis 0,3 mm hergestellt wurden.
Anschließend wurden zwei Behälter mit diesen zwei Arten dünner Legierungsflocken beladen und nachfolgend in einen Ofen zur Wasserstoffabsorption eingefüllt, welcher mit einer Wasserstoffgasatmosphäre bei einem Druck von 500 kPa angefüllt war. Auf diese Weise wurde Wasserstoff in die dünnen Legierungsflocken bei Raumtemperatur eingeschlossen und dann desorbiert. Indem solch ein Wasserstoffverfahren durchgeführt wurde, wurden die Legierungsflocken zermürbt, um ein Pulver mit unregelmäßigen Formen mit Größen von ungefähr 0,15 mm bis ungefähr 0,2 mm zu erhalten.
Danach wurden 0,05 Masse-% Zinkstearat als ein Hilfsmittel zur Pulverisierung zu jedem grob pulverisierten Pulver, welches durch das Wasserstoffverfahren erhalten wurde, zugegeben und anschließend wurde die Mischung mit einer Strahlmühle pulverisiert, um feine Pulver mit einer Partikelgröße von ungefähr 4 μm zu erhalten. Nachfilgend wurde des Weiteren 0,1 Masse-% Zinkstearat zu jedem der fein pulverisierten Pulver zugegeben und dann mit dem Pulver vermischt, wodurch der Gehalt an C auf 1000 ppm in jedem fein pulverisierten Pulver eingestellt wurde.
Unter den so erhaltenen feinen Pulvern wurde das feine Pulver, welches aus dem Legierungsmaterial #1 hergestellt wurde, und das feine Pulver, welches aus dem Legierungsmaterial #2 hergestellt wurde, separat mit einer Pressvorrichtung verdichtet, um zwei Pulverpresskörper a und b zu erhalten. Im Einzelnen wurden die Pulverpartikel des Legierungsmaterials #1 oder #2 gepresst und verdichtet, während sie mit einem angelegten Magnetfeld von 1,5 T ausgerichtet wurden. Nachfolgend wurden die Rohpresskörper aus der Pressvorrichtung entladen und anschließend die Presskörper a und b, welche noch aufeinander gelegt wurden, einem Sinterverfahren bei 1050°C für vier Stunden in einem Vakuumofen unterworfen.
Auf diese Weise wurden gesinterte Blocks erhalten und anschließend bearbeitet und zu Sintermagnetkörpern mit einer Dicke von 3 mm, einer Länge von 14 mm (in der Magnetisierungsrichtung) und einer Breite von 8 mm (in der Verdichtungsrichtung) geschnitten.
In der Zwischenzeit wurde eine Probe, welche Vergleichsbeispiel 1 darstellte, auch hergestellt.
Vergleichsbeispiel 1
Zunächst wurde ein Barren eines Legierungsmaterials #1, welches so hergestellt wurde, dass es eine Zusammensetzung aufwies, enthaltend 26,0 Masse-% Nd, 5,0 Masse-% Pr, weniger als 0,05 Masse-% Dy, 1,00 Masse-% B, 0,90 Masse-% Co, 0,1 Masse-% Cu, 0,20 Masse-% Al und Fe als Rest, durch das oben beschriebene Bandgießverfahren geschmolzen, abgeschreckt und verfestigt, wodurch dünne Legierungsflocken mit Dicken von 0,2 mm bis 0,3 mm hergestellt wurden.
In der Zwischenzeit wurde ein Barren des Legierungsmaterials #2, welches so hergestellt wurde, dass es eine Zusammensetzung aufwies, enthaltend 16,5 Masse-% Nd, 5,0 Masse-% Pr, 10,00 Masse-% Dy, 1,00 Masse-% B, 0,90 Masse-% Co, 0,1 Masse-% Cu, 0,20 Masse-% Al und Fe als Rest durch das oben beschriebene Bandgießverfahren aufgeschmolzen, abgeschreckt und verfestigt, wodurch dünne Legierungsflocken mit Dicken von 0,2 mm bis 0,3 mm hergestellt wurden.
Anschließend wurden zwei Behälter mit diesen zwei Arten dünner Legierungsflocken beladen und anschließend in einen Ofen zur Wasserstoffabsorption eingeführt, welcher mit einer Wasserstoffgasatmosphäre bei einem Druck von 500 kPa angefüllt war. Auf diese Weise wurde Wasserstoff in die dünnen Legierungsflocken bei Raumtemperatur eingeführt und anschließend desorbiert. Indem solch ein Wasserstoffverfahren durchgeführt wurde, wurden die dünnen Legierungsflocken zermürbt, um ein Pulver mit unregelmäßigen Formen mit Größen von ungefähr 0,1 mm bis ungefähr 0,2 mm zu erzielen.
Nachfolgend wurde 0,05 Masse-% Zinkstearat als ein Hilfsmittel zur Pulverisierung jedes grob pulverisierten Pulvers, welches durch das Wasserstoffverfahren erhalten wurde, zugegeben, und dann wurde die Mischung mit einer Strahlmühle pulverisiert, um feine Pulver mit einer Partikelgröße von ungefähr 4 μm zu erzielen. Danach wurden 0,1 Masse-% Zinkstearat des Weiteren zu jedem der fein pulverisierten Pulver zugegeben und mit dem Pulver vermischt, wodurch der Gehalt an C auf 1000 ppm in jedem fein pulverisierten Pulver eingestellt wurde.
Von den so erhaltenen feinen Pulvern wurde das feine Pulver, welches aus dem Legierungsmaterial #1 hergestellt wurde, und das feine Pulver, welches aus dem Legierungsmaterial #2 hergestellt wurde, separat mit einer Pressvorrichtung verdichtet, um zwei Pulverpresskörper c und d. zu erhalten. Im Einzelnen wurden die Pulverpartikel des Legierungsmaterials #1 oder #2 gepresst und verdichtet, während sie mit einem angelegten Magnetfeld von 1,5 T ausgerichtet wurden. Nachfolgend wurden die Grünpresskörper aus der Pressvorrichtung entnommen und dann einem Sinterverfahren bei 1050°C für vier Stunden in einem Vakuumofen unterworfen.
Auf diese Weise wurden die gesinterten Blocks c und d erhalten und anschließend bearbeitet und zu Sintermagnetkörpern mit einer Dicke von 3 mm, einer Länge von 7 mm (in der Magnetisierungsrichtung) und einer Breite von 8 mm (in der Verdichtungsrichtung) geschnitten. Danach wurden diese Sintermagnetkörper, welche aus den Legierungsmaterialien #1 und #2 hergestellt wurden, miteinander in der Magnetisierungsrichtung mit einem Haftmittel (wie einem Zweikomponenten-Epoxidharzhaftmittel AV138 und HV998, hergestellt von Nagase ChemteX Corporation) verbunden, um einen Block eines Sintermagneten zu erhalten.
Vergleichsbeispiel 2
Zunächst wurde ein Barren des Legierungsmaterials #3, welches hergestellt wurde, dass es eine Zusammensetzung aufwies, enthaltend 26,0 Masse-% Nd, 5,0 Masse-% Pr, weniger als 0,05 Masse-% Dy, 1,0 Masse-% B, 0,90 Masse-% Co, 0,1 Masse-% Cu, 0,20 Masse-% Al und Fe als Rest, durch das oben beschriebene Bandgießverfahren geschmolzen, abgeschreckt und verfestigt, wodurch dünne Legierungsflocken mit Dicken von 0,2 mm bis 0,3 mm hergestellt wurden.
Als nächstes wurde ein Behälter mit diesen dünnen Legierungsflocken beladen und dann in einen Ofen zur Wasserstoffabsorption eingeführt, welcher mit einer Wasserstoffgasatmosphäre bei einem Druck von 500 kPa angefüllt war. Auf diese Weise wurde Wasserstoff in die dünnen Legierungsflocken bei Raumtemperatur eingeführt und anschließend desorbiert. Indem solch ein Wasserstoffverfahren durchgeführt wurde, wurden die dünnen Legierungsflocken zermürbt, um ein grob pulverisiertes Pulver mit unregelmäßigen Formen mit Größen von ungefähr 0,15 mm bis ungefähr 0,2 mm zu erhalten.
Nachfolgend wurden 0,05 Masse-% Zinkstearat als ein Hilfsmittel zur Pulverisierung zu dem grob pulverisierten Pulver, welches durch das Wasserstoffverfahren erhalten wurde, zugegeben, und danach wurde die Mischung in einer Strahlmühle pulverisiert, um ein feines Pulver mit einer Partikelgröße von ungefähr 4 μm zu erhalten. Anschließend wurden 0,1 Masse-% Zinkstearat des Weiteren zu dem fein pulverisierten Pulver zugegeben und dann mit dem Pulver vermischt, wodurch der Gehalt an C auf 1000 ppm in dem fein pulverisierten Pulver eingestellt wurde.
Nachfolgend wurde das feine Pulver, welches aus dem Legierungsmaterial #3 hergestellt wurde, mit einer Pressvorrichtung verdichtet, um einen Pulverpresskörper e zu erhalten. Im Einzelnen wurden Pulverpartikel des Legierungsmaterial #3 gepresst und verdichtet, während sie mit einem angelegten Magnetfeld von 1,5 T ausgerichtet wurden. Anschließend wurde der Rohpresskörper aus der Pressvorrichtung entnommen und dann einem Sinterverfahren bei 1050°C für vier Stunden in einem Vakuumofen unterworfen.
Auf diese Weise wurde ein Sinterblock erhalten und anschließend bearbeitet und in Sintermagneten mit einer Dicke von 3 mm, einer Länge von 14 mm (in der Magnetisierungsrichtung) und einer Breite von 8 mm (in der Verdichtungsrichtung) geschnitten.
Die Dreipunktbiegefestigkeit dieser Proben wurde unter Verwendung einer Vorrichtung LSC-1/30, hergestellt von JT Toshi mit einem Stütze-zu-Stütze-Abstand von 9 mm und einer Querhauptgeschwindigkeit von 1 mm/min gemessen, wodurch die Beispiele #1 und #2 miteinander in Bezug auf die Biegefestigkeit des Vergleichsbeispiels #2 verglichen wurden, welche 300 MPa betrug.
Als ein Ergebnis entsprach die Biegefestigkeit des Sintermagnets aus Beispiel #1 fast der des Vergleichsbeispiels #2. Auf der anderen Seite betrug die Biegefestigkeit des Beispiels #2 ungefähr zwei Drittel der Biegefestigkeit des Vergleichsbeispiels #2.
An jeder dieser Proben wurde gemessen, wie lange es dauert, einen Sinterkörper zu erhalten, um einen Sintermagneten auf der Basis von R-T-B herzustellen, einschließlich eines Bereichs mit relativ hoher Remanenz B_r und eines Bereichs mit relativ hoher Koerzitivkraft H_cJ. Und die Beispiele #1 und #2 wurden miteinander in Bezug auf die Dauer verglichen, die notwendig war, den Sintermagneten des Vergleichsbeispiels #1 herzustellen. Die Arbeitsdauer, die es betrug, die Sintermagneten der Beispiele #1 und #2 herzustellen, konnte insgesamt verkürzt werden, da die Dauer zur Durchführung des Bindeverfahrens im Ver gleich mit dem Vergleichsbeispiel #1 eingespart werden konnte, obwohl eine zusätzliche Zeit benötigte wurde, damit das Verdichtungsverfahren durchgeführt werden konnte.
Anschließend wurden diese Proben geschnitten. Und dann wurde ein EPMA-Abbildungstest unter Verwendung einer Vorrichtung, genannt EPMA1610, durchgeführt, welche von Shimadzu Corporation hergestellt wurde, mit einer angelegten Beschleunigungsspannung von 15 kV, einem zugeführten Strahlstrom von 100 nA und einer Strahlbelichtungsdauer von 1 s/Punkt, um zu sehen, wie das Dy in Beispiel #1 diffundierte. Als ein Ergebnis wurde bestätigt, dass Dy, das schwere Seltenerdmetall R_H, von dem Bereich mit hoher Koerzitivkraft des Legierungsmaterials #2, welches viel schweres Seltenerdmetall R_H als das Seltenerdmetall R enthielt, zu einem Bereich mit hoher Br des Legierungsmaterials #1, welches eine kleinere Menge des schweren Seltenerdmetalls R_H als das Seltenerdmetall R enthielt, diffundierte, wie in 6 dargestellt. In dem in 6 dargestellten Beispiel wurde ein Stück metallisches Wolfram als eine Markierung eingeführt, um die Grenzzone zwischen den zu sinternden Rohpresskörpern zu markieren.
Wie oben beschrieben werden gemäß jeder Variation des Herstellungsverfahrens der vorliegenden Erfindung eine Vielzahl von Presskörpern, enthaltend das schwere Seltenerdmetall R_H mit voneinander verschiedenen Konzentrationen gleichzeitig gesintert, während sie engen Kontakt miteinander herstellen. Daher werden nicht nur die Pulverpartikel, die die Presskörper bilden, sondern auch die Presskörper selbst, durch das Sinterverfahren miteinander verbunden. Diese Presskörper werden jedoch zu voneinander verschiedenen Maßen während des Sinterverfahrens schwinden, aufgrund eines Unterschiedes der Konzentration des schweren Seltenerdmetalls R_H zwischen diesen. Aus diesem Grund kann der fertiggestellte Sintermagnet, welcher durch das miteinander Verbinden dieser Presskörper erhalten wird, in einigen Fällen verformt sein.
Um diese Verformung des Sintermagneten zu minimieren, wird vorzugsweise einer der folgenden fünf Verfahrensparameter zwischen dem Presskörper, welcher ein Bereich mit hoher Koerzitivkraft wird, und dem Presskörper, welcher der Bereich mit hoher Br wird, geändert:

(1) Verdichtungsdruck (Rohdichte);
(2) die Menge eines zu dem Pulver zur Herstellung jedes Presskörpers zugegebenen Schmiermittels (als ein Mittel M1 (C) zur Verringerung der Schwindung);
(3) die Menge eines weiteren Mittel M2 zur Verringerung der Schwindung (welches wenigstens eines aus Al, Co, Ni, Cu und Sn ist), welches zu dem Pulver zugegeben wird, um jeden Presskörper herzustellen;
(4) die Pulverpartikelgröße des magnetischen Pulvers, um jeden Presskörper herzustellen; und
(5) die jeweiligen gesamten R-Molanteile der Legierungsmaterialien #1 und #2 und ihre R_H-Molanteile.

Im Folgenden werden spezifische Beispiele der vorliegenden Erfindung, bei welchen diese Parameter eingestellt werden, beschrieben.

Zunächst wurden drei Arten Legierungsmaterialpulveren A, B und C bereitgestellt, um so jeweils voneinander verschiedene Dy-Konzentrationen aufzuweisen, wie in der folgenden Tabelle 1 dargestellt: Tabelle 1

Pulver	Nd	Pr	Dy	B	Co	Cu	Al	Fe
Pulver	(Masse-%)	(Masse-%)	(Masse-%)	(Masse-%)	(Masse-%)	(Masse-%)	(Masse-%)	(Masse-%)
A	26,2	4,8	0,0	1,0	0,9	0,1	0,2	Rest
B	20,1	6,0	5,0	1,0	0,9	0,1	0,2	Rest
C	16,6	5,1	10,0	1,0	0,9	0,1	0,2	Rest

Diese Tabelle 1 und die folgende Tabelle 2 zeigen die jeweiligen Zusammensetzungen der Legierungsmaterialpulvers A, B und C, die Rohdichten der Presskörper, welche durch das Pressen und Verdichten dieser Pulver erhalten werden und ihre Sinterschwindungsraten. Die pulverisierte Partikelgröße D50 der jeweiligen Pulver wurden auf 4,70 μm eingestellt. Die Presskörper wurden auf im Wesentlichen die gleiche Weise wie im Beispiel #1 hergestellt, mit Ausnahme der in den Tabellen 1 und 2 dargestellten Parameter: Tabelle 2

Pulver	Pulverisierte Partikelgröße D50 (μm)	Schmiermittel		Verdichtungsdruck (t/cm²)	Rohdichte (g/cm³)	Sintertemperatur (°C)	Schwindungsrate (%)
		Art	Menge (Masse-%)
							M-Richtung	K-Richtung
A	4,70	Fettsäure-	0,15	0,34	4,18	1050	27,0	12,6
B					4,22		26,6	12,8
C					4,25		25,8	12,0

In diesem Beispiel wurden 0,3 Masse-% eines Schmiermittels (bei welchem es sich um ein flüssiges Fettester handelt) zu jedem Legierungsmaterialpulver zugegeben, welches anschließend gepresst und unter einem Verdichtungsdruck von 0,34 t/cm² verdichtet wurde Anschließend wurde jeder der Presskörper, die so erhalten wurden, bei 1050°C für vier Stunden gesintert. Die Sinterschwindungdraten wurden in der Richtung der Magnetfeldausrichtung (d. h. M-Richtung) und einer Richtung senkrecht zu der M-Richtung und der Verdichtungsrichtung (d. h. K-Richtung) gemessen. Aus Tabelle 1 wird deutlich, dass die Schwindungsrate in Abhängigkeit der Dy-Konzentration des Legierungsmaterialpulvers variierte.
Die in Tabelle 2 dargestellten Werte wurden separat von einem Rohpresskörper gesammelt, welcher aus dem Legierungsmaterialpulver A hergestellt wurde, und dessem gesinterten Presskörper, und von einem Rohpresskörper, welcher aus dem Legierungsmaterialpulver B hergesellt wurde, und von dessen gesintertem Presskörper, und von einem Rohpresskörper, welcher aus dem Legierungsmaterialpulver C hergestellt wurde, und von dessen gesintertem Presskörper gesammelt.
Im Folgenden werden die Herstellungsverfahrensbedingungen und die Bewertung der Sintermagneten, welche die spezifischen Beispiele der vorliegenden Erfindung darstellen, die jeweils mehrere Bereiche mit voneinander verschiedenen Dy-Konzentrationen einschließen, beschrieben. Diese Sintermagneten, welche spezifische Beispiele der vorliegenden Erfindung darstellen, wurden gemäß drei unterschiedlicher Herstellungsverfahrensvorgänge unter verschiedenen Bedingungen mit voneinander verschiedenen Verfahrensparametern, welche oben beschrieben sind, hergestellt.
Die folgende Tabelle 3 fasst die Herstellungsverfahrensbedingungen und die Formen und Bindefestigkeiten der Sintermagneten als Endprodukte für die Proben Nr. 1-1 bis Nr. 1-11 zusammen, welche spezifische Beispiele der vorliegenden Erfindung darstellen. Die Sintermagneten dieser spezifischen Beispiele wurden hergestellt, indem die jeweiligen Herstellungsverfahrensschritte des Zuführens des Pulvers, Formens eines vorläufigen Presskörpers, erneuten Zuführens von Pulver, Verdichtens des Körpers und anschließend Sinterns, in dieser Reihenfolge, durchgeführt wurde:
In der Tabelle 3 gibt „Kombination” die Art des Pulvers an, welche zunächst in den Hohlraum der Pressvorrichtung eingefüllt wird (auf der linken Seite) und die des Pulvers, welches in den Hohlraum eingefüllt wird, nachdem der vorläufige Presskörper geformt wurde (auf der rechten Seite). Zum Beispiel wurde für die Probe Nr. 1-1 das zunächst Legierungsmaterialpulver A eingefüllt, ein vorläufiger Presskörper des Legierungsmaterialpulvers A wurde als vorläufigen Presskörper einer ersten Stufe gebildet, das Legierungsmaterialpulver B wurde auf den vorläufigen Presskörper eingefüllt, und anschließend wurde ein Verdichtungsverfahren zum zweiten Mal durchgeführt. Grundsätzlich wurde jedes dieser zwei Verdichtungsverfahren mit einem angelegten Verdichtungsdruck von 0,34 t/cm² durchgeführt. In Tabelle 3 gibt die „Dichte des vorläufigen Presskörpers der ersten Stufe” die Dichte des vorläufigen Presskörpers an, welcher nach dem Durchführen der ersten Stufe des Verdichtungsverfahrens erhalten wurde.
Tabelle 3 weist auch eine Spalte „zusätzliche Bedingung” auf. Bei Probe Nr. 1-4 war die „zusätzliche Bedingungen” z. B., dass der Verdichtungsdruck von 0,34 t/cm² auf einen Standarddruck von 0,5 t/cm² zum Formen eines vorläufigen Presskörpers des Legierungsmaterialpulvers B erhöht wurde. Entsprechend war die ”zusätzliche Bedingung” für Probe Nr. 1-5, dass der Verdichtungsdruck von 0,34 t/cm² auf einen Standarddruck von 0,73 t/cm² zum Formen eines vorläufigen Presskörpers des Legierungsmaterialpulvers A erhöht wurde. Nachdem der Pulverzufuhrverfahrensschritt zum zweiten Mal durchgeführt wurde, wurde der während des Verdichtungsverfahrens angelegte Verdichtungsdruck auf 0,34 t/cm² festgelegt. Bei den Proben Nr. 1-4 und 1-5 wurde der Verdichtungsdruck während der ersten Stufe des Verdichtungsverfahrens erhöht, da der vorläufige Presskörper der ersten Stufe eine Dy-Konzentration aufwies, die zu niedrig war, um Schwindung zu vermeiden. Das heißt, warum die Dichte des Rohpresskörpers erhöht wurde, war, um die Schwindungsrate zu verringern.
Die „zusätzliche Bedingung” bei Probe Nr. 1-6 war, dass nicht nur ein Schmiermittel (wie ein flüssiges Fettsäureester) in einer Standardmenge von 0,15 Masse-% zugegeben wurde, sondern auch weitere 0,05 Masse-% des Schmiermittels zu dem Legierungsmaterialpulver B zugegeben wurden. Das heißt, insgesamt 0,20 Masse-% des Schmiermittels wurden zu dem Legierungsmaterialpulver B zugegeben. Ähnlich war die „zusätzliche Bedingung” der Probe Nr. 1-7, dass nicht nur ein Schmiermittel in einer Standardmenge von 0,15 Masse-%, sondern weitere 0,08 Masse-% des Schmiermittels zu dem Legierungsmaterialpulver A zugegeben wurden. Das heißt, 0,23 Masse-% des Schmiermittels wurden insgesamt zu dem Legierungsmaterialpulver A zugegeben. Bezüglich der Proben Nr. 1-6 und 1-7 wurde die Menge des zu dem vorläufigen Presskörpers der ersten Stufe zugegebenen Schmiermittels erhöht, da der vorläufige Presskörper der ersten Stufe eine Dy-Konzentration aufwies, welche zu gering war, um Schwindung zu vermeiden. Das heißt, die Menge des zugegebenen Schmiermittels wurde erhöht, so dass sich die Rohpresskörperdichte bei dem gleichen Verdichtungsdruck erhöhen würde, wodurch sich die Schwindungsrate verringert. Das heißt, eine erhöhte Menge an C dient nicht nur als Schmiermittel, sondern auch als ein Mittel zur Verringerung der Schwindung.
Die „zusätzliche Bedingung” bei Probe Nr. 1-8 war, dass 0,10 Masse-% Sn-Pulver als ein Mittel M zur Verringerung der Schwindung zu dem Legierungsmaterialpulver B zugegeben wurde. Ähnlich war die „zusätzliche Bedingung” bei Probe Nr. 1-9, das 0,19 Masse-% Sn-Pulver als ein Mittel M zur Verringerung der Schwindung zu dem Legierungsmaterialpulver A zugegeben wurde. Bei den Proben Nr. 1-8 und 1-9 wurde das Mittel M zur Verringerung der Schwindung zu dem vorläufigen Presskörper der ersten Stufe zugegeben, da der vorläufige Presskörper der ersten Stufe eine Dy-Konzentration aufwies, welche zu gering war, um Schwindung zu vermeiden. Daher wurde das Mittel M zur Verringerung der Schwindung zugegeben, um die Schwindungsrate zu verringern.
Die „zusätzliche Bedingung” bei Probe Nr. 1-10 war, dass die pulverisierte Partikelgröße D50 des Legierungsmaterialpulvers B von dem Standardwert von 4,70 μm auf 4,80 μm erhöht wurde. Ähnlich war die „zusätzliche Bedingung” bei Probe Nr. 1-11, dass die pulverisierte Partikelgröße D50 des Legierungsmaterialpulvers A von dem Standardwert von 4,70 μm auf 5,10 μm erhöht wurde. Bei den Proben Nr. 1-10 und 1-11 wurde die pulverisierte Partikelgröße des Pulvers um den vorläufigen Presskörper der ersten Stufe herzustellen, erhöht, da der vorläufige Presskörper der ersten Stufe eine Dy-Konzentration aufwies, welche zu niedrig war, um Schwindung zu vermeiden. Deshalb wurde die Partikelgröße des Pulvers erhöht, so dass die Rohpresskörperdichte bei dem gleichen Verdichtungsdruck erhöht würde, wodurch die Schwindungsrate verringert wird.
Die anderen Verfahrensparameter, welche nicht in der Spalte „zusätzliche Bedingung” genannt wurden, waren für jede Probe die gleichen.
Die Spalte „”Form” der Tabelle 3 gibt an, ob der Unterschied der Schwindungsrate in der M-Richtung zwischen diesen Bereichen mit voneinander verschiedenen Dy-Konzentrationen während des Sinterverfahrens einem vorbestimmten Wert entsprach oder geringer als die ser war oder nicht. In dieser Spalte bedeutet der Doppelkreis ⌾, dass der Unterschied der Schwindungsrate 0,5% oder weniger betrug, während der offene Kreis O angibt, dass der Unterschied der Schwindungsrate größer als 0,5%, jedoch entsprechend 1,5% oder kleiner war. In jedem spezifischen Beispiel der vorliegenden Erfindung mit Ausnahme der Proben Nr. 1-2 und 1-3 betrug der Unterschied der Schwundungsrate 0,5% oder weniger. Die Schwindungsrate der Bereiche mit voneinander verschiedenen Dy-Konzentrationen konnte jedoch reduziert werden, indem diese Verfahrensparameter eingestellt wurden. Als ein Ergebnis konnte die Verformung des Sintermagneten ausreichend reduziert werden.
In Tabelle 3 wurde die „Bindefestigkeit bzw. Haftfestigkeit” bewertet, indem die Dreipunkt-Biegefestigkeit mit einer Vorrichtung LSC-1/30, hergestellt von JT Toshi, gemessen wurde, mit einem Stütze-zu-Stütze-Abstand von 9 mm und einer Querkopfgeschwindigkeit von 1 mm/min. Proben, bei denen sich die Presskörper trennten, werden mit dem Kreuz „×” angegeben, während Proben, bei denen sich die Presskörper nicht trennten, mit dem offenen Kreis „O” angegeben werden.
Bei jedem der spezifischen Beispiele, die in Tabelle 3 dargestellt sind, wurden die Verfahrensschritte des Zuführens des Pulvers, des Formens eines vorläufigen Presskörpers, des erneuten Zuführens von Pulver und Formen eines Presskörpers unter Verwendung einer einzelnen Pressvorrichtung durchgeführt, und anschließend wurde ein Presskörper, bestehend aus zwei unterschiedlichen Arten von Legierungsmaterialpulver (d. h. ein Presskörper einer zweiten Stufe) gesintert. Auf der anderen Seite wurde jedes der spezifischen Beispiele der vorliegenden Erfindung, welche nachfolgend beschrieben werden (als Proben Nr. 2-1 bis 2-11) unter Bezugnahme auf Tabelle 4, erhalten, indem zwei vorläufige Presskörper separat durch zwei unterschiedliche Reihen von Verdichtungsverfahrensschritten erhalten wurden, die zwei vorläufigen Presskörper miteinander mit einer Pressvorrichtung verbunnden wurden, und anschließend die verbundenen Presskörper gesintert wurden.
In der Tabelle 4 zeigt die Spalte „Dichten der vorläufigen Presskörper” die jeweiligen Dichten der zwei vorläufigen Presskörper, welche in Kombination miteinander verdichtet werden sollen. Die Spalte „zusätzliche Bedienung” der Tabelle 4 entspricht der aus Tabelle 3 und deren Beschreibung wird hier weggelassen.
Bei jedem spezifischen Beispiel, welches in Tabelle 4 dargestellt ist, mit Ausnahme der Proben Nr. 2-2 und 2-3, konnte der Unterschied der Schwindungsrate auf 0,5% oder weniger reduziert werden und die Verformung des Sintermagneten konnte minimiert werden. Des Weiteren konnte auch bei den Proben Nr. 2-2 und 2-3 der Unterschied der Schwindungsrate auf mehr als 0,5%, jedoch entsprechend oder weniger als 1,5% reduziert werden. Das heißt, auch wenn zwei vorläufige Presskörper separat bereitgestellt werden und miteinander durch das Verdichtungsverfahren verbunden werden, konnte auch der Unterschied der Schwindungsrate zwischen diesen Bereichen mit voneinander verschiedenen Dy-Konzentrationen eingeengt werden, indem die Verfahrensparameter, wie oben beschrieben, eingestellt wurde. Als ein Ergebnis konnte auch die Verformung des Sintermagneten minimiert werden.
Der Sintermagnet jeder der Beispiele, welche in Tabelle 5 dargestellt sind, wurde hergestellt, indem zwei Presskörper, welche separat geformt wurden, so dass sie voneinander verschiedene Dy-Konzentrationen aufwiesen, aufeinander gestapelt wurden und diese gesintert wurden. Insbesondere wurde jede der Proben Nr. 3-1, 3-2 und 3-3, welche in Tabelle 5 dargestellt sind, erhalten, indem diese einfach aufeinander gestapelt und gesintert wurden. Bei den der anderen Proben wurde eine rostfreie Stahlplatte mit einem Gewicht von 200 g auf den Stapel der zwei Presskörper gelegt, bevor dieser gesintert wurden. Die vorliegenden Erfinder entdeckten, dass, wenn eine Last durch die rostfreie Stahlplatte angeordnet wurde, das Maß des engen Kontakt zwischen den zwei Presskörpern erhöht werden konnte, so dass die Bindefestigkeit des resultierenden Sintermagneten ein ausreichend hohes Maß erreichte. Wenn auf der anderen Seite, diese zwei Presskörper nur aufeinander gelegt wurden, war die Bindefestigkeit unzureichend, und daher wurde die Grenzzone auch bei einem geringen Stoß (in den Proben Nr. 3-1 bis 3-3) freigelegt. In diesem Fall ist die Größenordnung der Last, welche auf den Stapel der Presskörper gelegt werden soll, vorzugsweise, als ein geeigneter Wert in gemäß der Fläche des Kontakt zwischen den Presskörpern oder des Gewichts der Presskörper selbst definiert.
Auch in den spezifischen Beispielen, welche in Tabelle 5 dargestellt sind, wiesen die Proben Nr. 3-4 und Nr. 3-7 bis 3-11 einen Unterschied der Schwindungsrate von 0,5% oder weniger auf und die Verformung des Sintermagneten konnte minimiert werden. Und sogar Proben Nr. 3-5 und 3-6 wiesen einen Unterschied der Schwindungsrate von mehr als 0,5% bis 1,5% oder weniger auf.
Die Bindefestigkeit bzw. Haftfestigkeit (d. h. Biegefestigkeit) der Proben, die in Tabelle 4 dargestellt ist, wurde in Bezug auf die der Proben, welche in Tabelle 3 dargestellt sind (die 300 MPa betrug), verglichen. Als ein Ergebnis betrug die Bindefestigkeit jeder Probe, welche in Tabelle 4 dargestellt ist, ungefähr 70% der Bindefestigkeit der Proben, welche in Tabelle 3 dargestellt sind.
Ferner wurde die Bindefestigkeit bzw. Haftfestigkeit (d. h. die Biegefestigkeit) der Proben, welche in Tabelle 5 dargestellt sind, in Bezug auf die Bindefestigkeit der Proben verglichen, welche in Tabelle 3 dargestellt sind (die 300 MPa betrug). Als ein Ergebnis entdeckten die vorliegenden Erfinder, dass die Bindefestigkeit (oder Biegefestigkeit) jeder Probe mit der „guten” Bewertung O in Tabelle 5 ungefähr 70% der Proben, welche in Tabelle 3 dargestellt sind, betrug. Auf der anderen Seite betrug die Bindefestigkeit (oder Biegefestigkeit) jeder Probe mit der „schlechten” Bewertung X in Tabelle 5 nur 10% der Bindefestigkeit der Proben, welche in Tabelle 3 dargestellt sind.
Bei dem Sintermagnet jeder der spezifischen Beispiele der vorliegenden Erfindung, welche oben beschrieben sind, werden zwei Bereiche mit voneinander verschiedener Dy-Konzentrationen miteinander verbunden, indem sie einem Sinterverfahren unterworfen werden. Ein einzelner Sintermagnet kann jedoch auch gebildet werden, indem drei oder mehr Bereich mit voneinander verschiedener Dy-Konzentrationen zusammen durch das Sinterverfahren verbunden werden. Des Weiteren können die zu sinternden Presskörper willkürliche Formen oder Größen aufweisen. Ähnlich können auch Presskörper, die einen einzelnen Sintermagneten bilden, willkürlich verbunden werden.
Industrielle Anwendbarkeit
Die vorliegende Erfindung stellt einen Sintermagneten auf der Basis von R-T-B zur Verfügung, einschließlich eines Bereichs mit hoher Remanenz B_r und eines Bereichs mit hoher Koerzitivkraft, ohne ein Haftmittel zu verwenden.
Zusammenfassung
R-T-B-Sintermagnet und Verfahren zur Herstellung desselben
Ein Sintermagnet auf der Basis von R-T-B gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst sowohl ein leichtes Seltenerdmetall R_L (welches wenigstens eines aus Nd und Pr ist) und ein schweres Seltenerdmetall R_H (welches wenigstens eines aus Dy und Tb ist) und Kristalle vom Nd₂Fe₁₄B-Typ als eine Hauptphase. Der Magnet weist einen ersten Bereich, welcher entweder das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration oder überhaupt keine schweren Seltenerdmetalle R_H enthält, und einen zweiten Bereich, welcher das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält. Und die ersten und zweiten Bereiche werden miteinander verbunden, indem sie ein Sinterverfahren durchlaufen.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

- JP 57-148566 [0009]
- JP 59-117281 [0009]
- US 5383978 [0059]

Claims

Ein Sintermagnet auf der Basis von R-T-B, umfassend beides, ein leichtes Seltenerdmetall R_L (welches wenigstens eines aus Nd und Pr ist) und ein schweres Seltenerdmetall R_H (welches wenigstens eines aus Dy und Tb ist), und Kristalle vom Nd₂Fe₁₄B-Typ als Hauptphase, wobei ein erster Bereich, welcher entweder das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration oder überhaupt keinen schweren Seltenerdmetalle R_H enthält, und ein zweiter Bereich, welcher das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält, in Schichten aufeinander gestapelt sind, und wobei der erste und zweite Bereich miteinander verbunden sind, indem sie ein Sinterverfahren durchlaufen.
Sintermagnet auf der Basis von R-T-B nach Anspruch 1, des Weiteren umfassend ein Mittel M zur Verringerung der Schwindung, welches wenigstens ein Element ist, gewählt aus der Gruppe bestehend aus C, Al, Co, Ni, Cu und Sn.
Sintermagnet auf der Basis von R-T-B nach Anspruch 2, wobei das Mittel M zur Verringerung der Schwindung in dem ersten Bereich eine höhere Konzentration als in dem zweiten Bereich aufweist.
Sintermagnet auf der Basis von R-T-B nach Anspruch 2, wobei der zweite Bereich 50 ppm bis 3000 ppm C als M1 enthält, welches eines der Mittel M zur Verringerung der Schwindung ist.
Sintermagnet auf der Basis von R-T-B nach Anspruch 2, wobei der erste Bereich wenigstens ein Element, gewählt aus der Gruppe bestehend aus Al, Co, Ni, Cu und Sn, als M2 umfasst, welches ein anderes der Mittel M zur Verringerung der Schwindung ist, wobei der Gehalt von M2 0,02 Masse-% entspricht oder größer ist.
Sintermagnet auf der Basis von R-T-B nach Anspruch 1, wobei jeder der ersten und zweiten Bereiche eine Dicke von wenigstens 0,1 mm und der Magnet eine Dicke von wenigstens 1,0 mm aufweist.
Sintermagnet auf der Basis von R-T-B nach Anspruch 1, wobei es einen Bereich gibt, in welchem das schwere Seltenerdmetall R_H in eine Grenze zwischen den ersten und zweiten Bereich diffundiert ist.
Sintermagnet auf der Basis von R-T-B nach Anspruch 1, wobei es einen Bereich gibt, in welchem die Konzentration des schweren Seltenerdmetalles R_H einen Gradienten in einer Grenze zwischen dem ersten und dem zweiten Bereich aufweist.
Sintermagnet auf der Basis von R-T-B nach Anspruch 8, wobei ein Teil des ersten und zweiten Bereichs, welcher die Oberfläche des Magneten wenigstens teilweise bedeckt, ein Bereich umfasst, in welchem das schwere Seltenerdmetall R_H eine konstante Konzentration von der Oberfläche des Magneten in Richtung der Grenze aufweist.
Verfahren zur Herstellung eines Sintermagneten auf der Basis von R-T-B, umfassend sowohl ein leichtes Seltenerdmetall R_L (welches wenigstens eines aus Nd und Pr ist) als auch ein schweres Seltenerdmetall R_H (welches wenigstens eines aus Dy und Tb ist) und Kristalle vom Nd₂Fe₁₄B-Typ als eine Hauptphase, wobei das Verfahren die Schritte umfasst: Bereitstellen eines ersten Legierungsmaterialpulvers, welches entweder das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ niedrigen Konzentration oder überhaupt keine schweren Seltenerdmetalle R_H enthält, und eines zweiten Leitungspulvermaterials, welches das schwere Seltenerdmetall R_H in einer relativ hohen Konzentration enthält; Formen eines Verbundpresskörpers, enthaltend einen ersten Presskörperbereich, hergestellt aus dem ersten Legierungsmaterialpulver, und einen zweiten Presskörperbereich, hergestellt aus dem zweiten Legierungsmaterialpulver; und Sintern des Verbundpresskörpers, wodurch ein Sintermagnet hergestellt wird, bei welchem der erste und zweite Presskörperbereich miteinander verbunden wurden.
Verfahren nach Anspruch 10, wobei der Schritt des Formens des Verbundpresskörpers umfasst: einen ersten Formverfahrensschritt zum Bilden eines vorläufigen Presskörpers, indem ein Hohlraum, welcher von einem Presswerkzeug definiert wird, mit einem des ersten und zweiten Legierungsmaterialpulvers beladen wird und zum Verdichten des Legierungsmaterialpulvers; und einen zweiten Formverfahrensschritt zum Bilden des Verbundpresskörpers, indem der Hohlraum, welcher von dem Presswerkzeug definiert wird, mit dem anderen Legierungsmaterialpulver beladen wird und das Legierungsmaterialpulver zusammen mit dem vorläufigen Presskörper verdichtet wird.
Verfahren nach Anspruch 10, wobei der Schritt des Formens des Verbundpresskörpers die Schritte umfasst: Bereitstellen des ersten Presskörperbereich, hergestellt aus dem ersten Legierungsmaterialpulver; Bereitstellen des zweiten Presskörperbereich, hergestellt aus dem zweiten Legierungsmaterialpulver; und Verdichten der ersten und zweiten Presskörperbereiche, wodurch der Verbundpresskörper gebildet wird, bei welchem die ersten und zweiten Presskörperbereiche miteinander verbunden wurden.
Verfahren nach Anspruch 10, wobei der Schritt des Formens des Verbundpresskörpers die Schritte umfasst: Bereitstellen des ersten Presskörperbereichs, hergestellt aus dem ersten Legierungsmaterialpulver; Bereitstellen des zweiten Presskörperbereichs, hergestellt aus dem zweiten Legierungsmaterialpulver; und Aufeinanderstapeln der ersten und zweiten Presskörperbereiche, wodurch der Verbundpresskörper gebildet wird, bei welchem sich die ersten und zweiten Presskörperbereiche in Kontakt miteinander befinden.
Verfahren nach Anspruch 10, wobei die ersten und zweiten Legierungsmaterialpulver ein Mittel M zur Verringerung der Schwindung umfassen, welches wenigstens ein Element ist, gewählt aus der Gruppe bestehend aus C, Al, Co, Ni, Cu und Sn, und wobei das Mittel M zur Verringerung der Schwindung eine höhere Konzentration in dem ersten Legierungsmaterialpulver als in dem zweiten Legierungsmaterialpulver aufweist.
Verfahren nach Anspruch 10, wobei das erste Legierungsmaterialpulver eine feinere Partikelgröße als das zweite Legierungsmaterialpulver aufweist.
Verfahren nach Anspruch 10, wobei bei dem Schritt des Formens des Verbundpresskörpers der erste Presskörperbereich, welcher aus dem ersten Legierungsmaterialpulver hergestellt ist, eine höhere Rohdichte aufweist als der zweite Presskörperbereich, welcher aus dem zweiten Legierungsmaterialpulver hergestellt ist.