DE1077193B - Verfahren und Reaktionsofen zur Synthesegas-erzeugung durch exotherme katalytische Umsetzung gasfoermiger Kohlenwasser-stoffe - Google Patents
Verfahren und Reaktionsofen zur Synthesegas-erzeugung durch exotherme katalytische Umsetzung gasfoermiger Kohlenwasser-stoffeInfo
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Description
DEUTSCHES
KL.12i 1/01
INTERNAT. KL. COIb
PATENTAMT
J12709 IVa/12 i
ANMELDETAG: 17. J A N U A R 1957
BEKANNTMACHUNG
DERANMELDUNG
UND AUSGABE DER
AUSLEGESCHRIFT: 10. MÄRZ 1960
DERANMELDUNG
UND AUSGABE DER
AUSLEGESCHRIFT: 10. MÄRZ 1960
In der österreichischen Patentschrift 176 827 wird ein Verfahren zur Erzeugung von Synthesegasen beschrieben,
gemäß welchem Kohlenwasserstoffe, denen gasförmige Sauerstoffträger (beispielsweise Luft) beigemischt
werden, in Gegenwart eines Katalysators zu CO-I-H2 gespalten werden. Das Wesen dieses bekannten Verfahrens besteht in besonderen Maßnahmen,
um eine Rußbildung und um Zündrückschläge zu vermeiden, wozu die Ausgangsgase mit einer über einem
Mindestwert liegenden Strömungsgeschwindigkeit unter Kühlung (Einhaltung einer maximalen Temperatur)
direkt in den katalytisch wirkenden Reaktionsraum eingeführt werden. Eine weitere Ausgestaltung
dieses Verfahrens besteht darin, die Reaktionsteilnehmer, also Kohlenwasserstoffe und Sauerstoff oder
Luft, nicht unmittelbar in den katalytisch wirkenden Reaktionsraum einzuführen, sondern erst über einen
Katalysator geringerer oder in Richtung zum Reaktionsraum zunehmender Aktivität zu leiten (österreichische
Patentschrift 181 266). Beide Verfahren arbeiten kontinuierlich und haben die an sie gestellten
Erwartungen hinsichtlich Rußfreiheit und Wirtschaftlichkeit zufriedenstellend erfüllt.
In der praktischen Durchführung dieser Verfahren werden die Reaktionsteilnehmer, wie schon oben angeführt,
kalt in das Reaktionsgefäß geleitet; die Reaktionsprodukte ziehen mit einer Temperatur von
700 bis 800° C ab. Zur Verwertung dar Abwärme der Reaktionsprodukte empfiehlt sich die Vorkehrung geeigneter
Maßnahmen, etwa von Abhitzekesseln, doch bedeutet dies einen zusätzlichen apparativen Aufwand.
Überdies ist der Bedarf an freiem Sauerstoff für die Zerlegung der Kohlenwasserstoffe nach
Cn H2m
(1)
35
größer als bei jenen Verfahren, die die Reaktionsteilnehmer vorwärmen.
Eine rekuperative Vorwärmung der Reaktionsteilnehmer im Wärmeaustausch mit den abziehenden
Reaktionsprodukten ist wohl theoretisch möglich, würde aber unwirtschaftlich hohe Strömungsgeschwindigkeiten
voraussetzen, wenn vorzeitige Umsetzungen zwischen den Reaktionsteilnehmern und damit Rußbildung vermieden werden sollen.
Ein Wärmeaustausch zwischen Ausgangs- und Endprodukten kann jedoch zwecks Vereinfachung der
Apparatur durch Wegfall der genannten Abwärmeverwerter durchgeführt werden, wenn die kontinuierliche
Arbeitsweise verlassen wird. Zu diesem Zweck hat man bei in der Wärmebilanz endothermen oder
isothermen Verfahren zur Spaltung von Kohlenwasserstoffen ohne Anwendung von Katalysatoren den
Reaktionsraum auch schon zwischen zwei Vorwärmzonen angeordnet und die Strömungsrichtung der
Verfahren
und Reaktionsofen zur Synthesegaserzeugung durch exotherme katalytische
Umsetzung gasförmiger Kohlenwasserstoffe
Anmelder:
Dipl.-Ing. Alois Joklik,
Karoline Keck, geb. Punk,
und Marianne Keck,
Wien
Vertreter: Dr. W. P. Radt, Patentanwalt, Bochum, Heinrich-König-Str. 12
Beanspruchte Priorität: Österreich vom 19. Januar 1956
Dipl.-Ing. Alois Joklik und Dipl.-Ing. Rudolf Keckf,
Wien,
sind als Erfinder genannt worden
sind als Erfinder genannt worden
Reaktionsteilnehmer in periodischen Abständen umgekehrt. Die Vorwärmzonen, welche aus einem Gitterraum
aus feuerfesten Steinen bestehen, übertragen die Wärme der abziehenden Reaktionsprodukte durch
Speicherung auf die Reaktionsteilnehmer (deutsche Patentschriften 613 507 und 893 046). Diese bekannten
Verfahren konnten aber in dem Falle der exothermen Zerlegung gasförmiger Kohlenwasserstoffe mit freiem
Sauerstoff nicht angewendet werden, weil durch die Vorwärmung des Gemisches der Reaktionsteilnehmer
diese sich vorzeitig unter Bildung von Ruß umsetzen. Es ist weiterhin bei der Umsetzung kohlenwasserstoffhaltiger
Gase mit Sauerstoff schon bekannt, über und unter dem Reaktionsraum Regeneratoren anzuordnen,
um die Wärmebilanz des Verfahrens zu verbessern, wobei die Zufuhr der kohlenstoffhaltigen
Gase periodisch umgekehrt wird. Die Regeneratoren bestehen aus Stapeln gelochter Steine und dienen nur
zur Erwärmung der kohlenstoffhaltigen Gase; die sauerstoffhaltigen Gase werden erst in der Reaktionszone zugesetzt, ohne daß sie vorgewärmt wurden. Eine
gleichzeitige Erwärmung der kohlenstoffhaltigen Gase im Gemisch mit Sauerstoff wäre in diesen Regeneratoren wegen der alsdann eintretenden Teilverbren-
909 759/379
nung und der dabei auftretenden thermischen Rußabspaltung·
nicht möglich: ~
Die in den österreichischen Patentschriften 176827
und 181266 beschriebenen Maßnahmen vermeiden den übelstand der Rußbildung in den heißen Zonen vor
der Reaktionszone durch die Anordnung von Katalysatorschichten verschiedener Aktivität und Korngröße
zwischen der Reaktionszone und der die Reaktionsteilnehmer zuführendien Mündung; dabei treten
die Reaktionsteilnehmer vollkommen gemischt und kalt in den Spaltofen ein, so daß Teilreaktionen an
schwach aktivem Katalysator im heißen Teil der Reaktionszone und die Vollendung der Reaktionen nur
im aktiven Katalysator des Reaktionsraumes stattfinden. Diese Verfahren arbeiten also ohne Vorwärmung
der Reaktionsteilnehmer.
Bei einem Verfahren zur Synthesegaserzeugung durch exotherme katalytische Umsetzung von sämtliche
Reaktionsteilnehmer, nämlich gasförmige Kohlenwasserstoffe, Luft und bzw. oder Sauerstoff und
gegebenenfalls Wasserdampf, enthaltenden Gemischen, die der Reaktionszone mit einer über der Zündgeschwindigkeit
liegenden Strömungsgeschwindigkeit zugeleitet werden, wird gemäß vorliegender Erfindung
das Gasgemisch durch periodische Umkehrung der Strömungsrichtung in beiderseits der Reaktionszone angeordneten Wärmespeichern vor der Reaktion
mittels der fühlbaren Wärme der Reaktionsprodukte regenerativ vorgewärmt. Die für die Wärmespeicherung
vorgesehenen Schichten, bestehen zweckmäßig aus einem körnigen Material derselben Zusammensetzung
wie das Trägermaterial der Reaktionszone. Wegen seiner Unempfindlichkeit gegen hohe Temperaturen
hat sich ein Katalysator aus Magnesiumoxyd mit oberflächlich feinverteiltem Nickel gut bewährt.
Es wird deshalb als Speichermaterial im Drehrohrofen gebrannter Magnesit verwendet, was überdies
wegen seines hohen Raumgewichtes und seiner hohen spezifischen Wärme vorteilhaft ist. Beim Verfahren
gemäß der Erfindung erfolgt somit die Vorwärmung zweckmäßig in Gegenwart von gebranntem, in der
Nähe der Reaktionszone schwach katalytisch aktivem Magnesit. Der Katalysatorstaub wird durch den Gasstrom
in die beiden Vorwärmzonen getragen und bleibt größtenteils an der Oberfläche des Schüttgutes
haften. Das der Wärmeübertragung dienende Material wird dadurch in erwünschter Weise in der Nähe der
Reaktionszone schwach katalytisch wirksam.
Für die Wahl der Korngröße ist der Widerstand des Reaktionsofens für den Gasdurchgang und die
Dauer einer Periode, das ist der Gasdurchgang in einer Richtung, maßgebend. Bei einer Periodendauer
von 2 bis 10 Minuten ist eine Korngröße von 30 bis 50 mm zweckmäßig. Um Rußbildung zu vermeiden,
wird die Vorwärmzone ab Temperaturen von 400° C katalytisch schwach aktiv ausgeführt, z. B. aus Megnesiumoxydkörnern
mit einem Gehalt von 0,25 bis 0,5 % feinverteiltem Nickel.
Bei der Vorwärmung der vollkommen gemischten Reaktionsteilnehmer im Spaltofen selbst ist die Erweiterung
des Zündbereiches und die Erhöhung der Zündgeschwindigkeit mit steigender Vorwärmung zu
beachten. Die Temperatur des Gemisches der gasförmigen Kohlenwasserstoffe mit Luft, Sauerstoff oder
Luft-Sauerstoff-Gemischen beträgt beim Eintritt in den Spaltofen —10 bis +50° C und liegt damit gewöhnlich
unter der oberen Zündgrenze. Durch die Vorwärmung gelangt das Gemisch in den Zündbereich,
und es würde bereits in der Vorwärmzone eine verstärkte Umsetzung stattfinden, wenn die Strömungsgeschwindigkeit
nicht größer als die Zündgeschwindigkeit wäre. Liegt die Strömungsgeschwindigkeit unter
der Zündgeschwindigkeit, so vergrößert sich die Reaktionszone um einen Teil der Vorwärmzonen, und
die Spaltgase würden den Ofen heißer, als vorgesehen, verlassen, wenn dies nicht durch Anpassung der Ofenquerschnitte
an die herrschenden Vorwärmtemperaturen und der dabei auftretenden Zündgeschwindigkeiten
vermieden werden würde.
ίο Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens
dient ein Reaktionsofen, der einen mit hochaktivem Katalysator gefüllten Reaktionsraum sowie
zwischen diesem und Mischern für die Reaktionsteilnehmer angeordnete Räume mit Füllkörpern enthält,
die in der Nähe der Reaktionszone schwach katalytisch aktiv sind; erfindungsgemäß sind die beiderseits
der Reaktionszone angeordneten Räume als Wärmespeicher mit Vorwärmezonen ausgebildet, deren
Querschnitt sich zur Reaktionszone hin verringert.
ao Die von den Regeneratorschichten vermittelte Vorwärmung der Reaktionsteilnehmer auf die Reaktionstemperatur bewirkt Spaltgasaustrittstemperaturen von
100 bis 200° C. Auf diese Weise wird mit einfachsten Mitteln, unter Vermeidung von kostspieligen Rekuperatoren
und Abhitzekesseln, der höchstmögliche Wirkungsgrad erzielt. Gleichzeitig wird durch die
Vorwärmung der Reaktionsteilnehmer der Sauerstoffbedarf für die Zerlegung der Kohlenwasserstoffe
herabgesetzt, weil die Reaktionswärme nach Gleichung
(1) zur Deckung der Wärmeverluste ausreicht bzw. diese etwas übersteigt, so daß an Stelle von freiem
Sauerstoff Wasserstoff zugesetzt werden kann. Der Taupunkt des Reaktionsteilnehmergemisches bewegt
sich zwischen 25 und 40° C.
Von besonderem Vorteil ist die durch die Vorwärmung ermöglichte Leistungssteigerung des Reaktionsofens,
welche praktisch nur durch den wirtschaftlich vertretbaren Aufwand zur Überwindung des
Ofenwiderstandes begrenzt wird.
Gegenüber den in den deutschen Patentschriften 613 507, 887 036 und 893 046 beschriebenen Verfahren
hat das Verfahren nach der vorliegenden Erfindung den Vorteil, daß sämtliche Reaktionsteilnehmer vor
dem Eintritt in den Reaktionsraum vollkommen gemischt werden. Die in den österreichischen Patentschriften
174 598 und 176 827 beschriebenen Verfahren verbessert die vorliegende Erfindung dadurch
wesentlich, daß die miteinander vermischten Reaktionsteilnehmer vor der Reaktion mittels der fühlbaren
Wärme der Reaktionsprodukte regenerativ vorgewärmt werden.
Es ergeben sich gegenüber den bekannten Verfahren nicht nur wärmewirtschaftliche Vorteile, sondern
es ist auch möglich, ein Spaltgas mit günstigerer Zusammensetzung zu erzeugen.
Ein Ausführungsbeispiel zur Durchführung des Verfahrens zeigt die schematische Zeichnung.
Der Ofen 1 enthält in der Mitte die Reaktionszone 2, welche aus einer hochaktiven Katalysatorschicht besteht.
Anschließend zu beiden Seiten der Reaktionszone befinden sich die Vorwärmzonen 3 aus einem
schwach aktiven Katalysator und die katalysatorfreien Vorwärmzonen 4. Den Mischern 5 zu beiden
Seiten des Spaltofens werden bei 6 gasförmige Kohlen-Wasserstoffe,
bei 7 Luft, Sauerstoff oder ein Luft-Sauerstoff-Gemisch zugeführt. Die Reaktionsprodukte
verlassen den Spaltofen bei 8. Die Form der inneren Ausmauerung des Spaltofens berücksichtigt die
Forderung, daß die Strömungsgeschwindigkeit über der durch die Vorwärmung bedingten Zünd-
geschwindigkeit des verwendeten Gas-Luft-Sauerstoff-Gemisches liegen muß. Nachdem die Reaktionszone 2
mit Hilfe der Anheizkammer 9 auf die Reaktionstemperatur gebracht wurde, werden bei geschlossenen
Absperrorganen 11, 13, 15, 17 die Absperrorgane 12, 14, 16 geöffnet und mit den Regelabsperrorganen 19
und 21 die Menge des über 6 zuströmenden kohlenwasserstoffhaltigen Gases und des über 7 zuströmenden
Oxydationsmittels eingestellt. Nach Durchspülung des Ofens wird das Absperrorgan 10 geöffnet und 12 geschlossen.
Solange ein Sauerstoffgehalt von 0,1 bis 0,2% im Spaltgas nicht störend wirkt, kann auf die
Betätigung der Spülgasschieber 12 und 13 verzichtet werden. Ist durch die Vorwärmung eine Senkung der
Zufuhr an freiem .Sauerstoff unter die theoretische Grenze möglich, so kann den Reaktionsteilnehmern bei
18 Dampf zugesetzt werden. Nach einem bestimmten Zeitabschnitt, ungefähr 2 bis 10 Minuten, wird die
Strömungsrichtung umgekehrt. Die Absperrorgane 14,
16, 18, 10 werden geschlossen und 11, 15, 17, 18 geöffnet.
Die Einstellung des Gas-Oxydationsmittel-Gemisches erfolgt mittels Regelschiebern, die mit 20
und 22 angedeutet sind. Das Endprodukt wird stets durch die Leitung 23 abgeführt.
Die folgende Gegenüberstellung zeigt Gasanalysen, wie sie (I) bei Anwendung des Verfahrens nach der
österreichischen Patentschrift 176 827, durchgeführt in einem Ofen gemäß der österreichischen Patentschrift
181 266, einerseits und (II) gemäß dem vorliegenden Verfahren, durchgeführt in einem Ofen nach
der Zeichnung, erhalten wurden.
Die Heizwertsteigerung ist auffällig, ebenso die Vergrößerung des H2-Gehaltes und die Verminderung
Analyse des Spaltgases | I | II | |
3,0 0,2 15,6 32,6 1,6 47,0 |
1,6 0,2 17,9 38,1 2,8 39,6 |
||
C O2 | 100,0 1620 |
100,2 1970 |
|
O9 | |||
CO | |||
H» . | |||
J-L2 CH1 .... |
|||
N2 | |||
Heizwert, | Kcal/Nms |
des N2-Gehaltes.
Claims (3)
1. Verfahren zur Synthesegaserzeugung durch exotherme katalytische Umsetzung von sämtliche
Reafctionsteilnehmer, nämlich gasförmige Kohlenwasserstoffe, Luft und bzw. oder Sauerstoff und
gegebenenfalls Wasserdampf, enthaltenden Gemischen, die der Reaktionszone mit einer über
der Zündgeschwindigkeit liegenden Strömungsgeschwindigkeit zugeleitet werden, dadurch gekennzeichnet,
daß das Gasgemisch durch periodische Umkehrung der Strömungsrichtung in beiderseits
der Reaktionszone angeordneten Wärmespeichern vor der Reaktion mittels der fühlbaren Wärme der
Reaktionsprodukte regenerativ vorgewärmt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorwärmung in Gegenwart von
gebranntem, in der Nähe der Reaktionszone schwach katalytisch aktivem Magnesit erfolgt.
3. Reaktionsofen zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 und 2, enthaltend einen
mit hochaktivem Katalysator gefüllten Reaktionsraum und zwischen diesem und Mischern für die
Reaktionsteilnehmer angeordnete Räume mit Füllkörpern, die in der Nähe der Reaktionszone
schwach katalytisch aktiv sind, dadurch gekennzeichnet, daß die beiderseits der Reaktionszone
(2) angeordneten Räume als Wärmespeicher (3) mit Vorwärmzonen (4) ausgebildet sind und daß .
deren Querschnitt sich zur Reaktionszone (2) hin verringert.
In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Patentschriften Nr. 296 866, 613 507, 728, 887 036, 893 046;
österreichische Patentschriften Nr. 174 598,176 827;
USA.-Patentschrift Nr. 2 071 721.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
AT1164487X | 1956-01-19 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE1077193B true DE1077193B (de) | 1960-03-10 |
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ID=3686426
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Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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DEJ12709A Pending DE1077193B (de) | 1956-01-19 | 1957-01-17 | Verfahren und Reaktionsofen zur Synthesegas-erzeugung durch exotherme katalytische Umsetzung gasfoermiger Kohlenwasser-stoffe |
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---|---|
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- 1957-01-17 DE DEJ12709A patent/DE1077193B/de active Pending
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