DE10325155A1 - Katalytischer Mikroreaktor mit Gegenstromwärmeaustausch für Reaktionen in der Gasphase - Google Patents
Katalytischer Mikroreaktor mit Gegenstromwärmeaustausch für Reaktionen in der Gasphase Download PDFInfo
- Publication number
- DE10325155A1 DE10325155A1 DE2003125155 DE10325155A DE10325155A1 DE 10325155 A1 DE10325155 A1 DE 10325155A1 DE 2003125155 DE2003125155 DE 2003125155 DE 10325155 A DE10325155 A DE 10325155A DE 10325155 A1 DE10325155 A1 DE 10325155A1
- Authority
- DE
- Germany
- Prior art keywords
- tubes
- honeycomb body
- tube
- microreactor
- flange plate
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Withdrawn
Links
Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J19/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
- B01J19/0093—Microreactors, e.g. miniaturised or microfabricated reactors
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J19/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
- B01J19/24—Stationary reactors without moving elements inside
- B01J19/248—Reactors comprising multiple separated flow channels
- B01J19/2485—Monolithic reactors
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C07—ORGANIC CHEMISTRY
- C07C—ACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
- C07C5/00—Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing the same number of carbon atoms
- C07C5/32—Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing the same number of carbon atoms by dehydrogenation with formation of free hydrogen
- C07C5/327—Formation of non-aromatic carbon-to-carbon double bonds only
- C07C5/333—Catalytic processes
- C07C5/3332—Catalytic processes with metal oxides or metal sulfides
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
- B01J2219/00781—Aspects relating to microreactors
- B01J2219/00788—Three-dimensional assemblies, i.e. the reactor comprising a form other than a stack of plates
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
- B01J2219/00781—Aspects relating to microreactors
- B01J2219/00801—Means to assemble
- B01J2219/0081—Plurality of modules
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
- B01J2219/00781—Aspects relating to microreactors
- B01J2219/00819—Materials of construction
- B01J2219/00835—Comprising catalytically active material
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
- B01J2219/00781—Aspects relating to microreactors
- B01J2219/00851—Additional features
- B01J2219/00869—Microreactors placed in parallel, on the same or on different supports
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
- B01J2219/00781—Aspects relating to microreactors
- B01J2219/00873—Heat exchange
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
Abstract
Die Erfindung betrifft einen Mikroreaktor für Gasphasenreaktionen mit integriertem Gegenstromwärmeaustausch zwischen Edukt- und Produktgasstrom, bei dem der Katalysator in einem Wabenkörper angeordnet ist. Ein effektiver Mikroreaktor für einen einfachen Katalysatoraustausch unter Beibehaltung der anderen Reaktorbestandteile hat einen Wabenkörper (1) mit einer Vielzahl von Kanälen, bei dem in jedem Kanal über die vollständige Länge des Wabenkörpers wenigstens ein metallisches Röhrchen (3) geführt wird, dessen Querschnittsfläche 50-75% der Fläche des Kanalquerschnitts ausfüllt, wobei jedes Röhrchen mit einer offenen Seite fest an einer Flanschplatte (8) außerhalb des Wabenkörpers angeordnet ist, und wobei wenigstens die Oberflächen der Kanalwände (11) im Inneren des Wabenkörpers eine katalytische Schicht tragen, und der Wabenkörper von einer festen Umhüllung (7) umgeben ist.
Description
- Die Erfindung betrifft einen Mikroreaktor für Gasphasenreaktionen mit integriertem Gegenstromwärmeaustausch zwischen Edukt- und Produktgasstrom, bei dem der Katalysator in einem Wabenkörper angeordnet ist.
- Es ist bekannt, daß für Reaktionen, die bei hohen Temperaturen durchgeführt werden müssen und bei denen der Wärmeinhalt des Produktstroms nicht anderweitig genutzt werden kann, vorteilhaft Edukt-Produkt-Gegenstromwärmeaustauscher eingesetzt werden, um die Wärmeenergie des Produktstroms zum Vorwärmen des Eduktstroms zu benutzen und so die Energieverluste möglichst niedrig zu halten.
- Es werden dabei unter anderem Kombinationen aus Mikroreaktor und Mikro-Gegenstromwärmeaustauscher verwendet (Microscale Thermophys. Eng. (2001) 5(1), 17-39; US-A-5250489).
- Nachteilig ist hierbei, daß bei den entsprechenden Mikroreaktoren ein Katalysatorwechsel nicht möglich ist, so daß bei Desaktivierung des Katalysators nicht nur dieser sondern der gesamte Reaktor erneuert werden muß. Ein weiterer Nachteil solcher Verfahren ergibt sich aus dem großen Anteil des Wärmetransports längs der Transportkanäle in metallischen Mikrowärmeaustauschern, was zur Verringerung ihrer Effektivität bei der Eduktvorwärmung führt.
- Gemäß EPA-848990 und EP-A-848989 wird vorgeschlagen, zur Durchführung einer endothermen Reaktion bei hoher Temperatur die Kanäle eines keramischen Wabenkörpers so mit geeigneten Flanschen zu verbinden, daß jeweils in den einen Kanälen die endotherme Reaktion im Gasstrom VA am Katalysator A und in den jeweils benachbarten anderen eine geeignete exotherme Reaktion im Gasstrom VB am Katalysator B abläuft. Diese Anordnung von Flanschen und Wabenkörper kann auch zur Vorwärmung des Eduktstroms im Gegenstromverfahren eingesetzt werden. Nachteilig bei diesem Verfahren ist die aufwendige Eindichtung der Gaszuführungen in den Kanalmündungen des Wabenkörpers, die nur als nicht lösbare Verbindung ausgeführt werden kann. Ähnlich wie im Fall der metallischen Mikroreaktoren kann auch hier bei einer Ratalysatordesaktivierung nur der gesamte Reaktor ausgetauscht werden.
- Nachteilig ist ferner, daß bei größeren Temperaturunterschieden zwischen Edukt- und Produktstrom mechanische Spannungen im Wabenkörper zum Bruch desselben führen können.
- Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen effektiv wirksamen Mikroreaktor für katalysierte Gasphasenreaktionen bereitzustellen, bei dem ein einfacher Katalysatoraustausch unter Beibehaltung der anderen Reaktorbestandteile möglich ist und zugleich mechanische Belastungen des Monolithen durch große Temperaturgradienten vermieden werden. Eine weitere Aufgabe besteht in der Auswahl besonders geeigneter Verwendungsmöglichkeiten für den Mikroreaktor.
- Erfindungsgemäß wird der Mikroreaktor durch einen Wabenkörper mit einer Vielzahl von Kanälen gebildet, bei dem in jedem Kanal über die vollständige Länge des Wabenkörpers wenigstens ein metallisches Röhrchen geführt wird, dessen Querschnittsfläche 50-75 % der Fläche des Kanalquerschnitts ausfüllt, wobei jedes Röhrchen mit einer offenen Seite fest an einer Flanschplatte außerhalb des Wabenkörpers angeordnet ist, und wobei wenigstens die Oberflächen der Kanalwände im Inneren des Wabenkörpers wenigstens teilweise eine katalytische Schicht tragen, und
der Wabenkörper bis an den Flansch heran von einer festen Umhüllung umgeben ist. - Vorzugsweise füllen die dünnwandigen Röhrchen 50 bis 68 % der Fläche des Kanalquerschnitts aus.
- Ein Wabenkörper (Monolith) kann etwa 9 bis 10.000 Kanalöffnungen haben, wobei dann etwa die gleiche Anzahl Röhrchen vorgesehen sind mit Abständen voneinander, die den Öffnungen der Kanäle entsprechen, so daß jedes Röhrchen etwa zentrisch durch den Kanal geführt werden kann.
- Alle Röhrchen sind auf ihrer Eingangsseite in einem Flansch zusammengeführt. Sie enden auf der anderen Seite am Abschluß des Wabenkörpers. Wenn mehrere Wabenkörper hintereinander angeordnet sind, enden sie am Abschluß des letzten Wabenkörpers. Eine Umhüllung oder Kappe aus einem geeigneten Material umschließt diese(n) Wabenkörper so dicht, daß zwischen Rappe und Wabenkörper(n) kein nennenswerter Gasfluß möglich ist.
- Die metallischen Röhrchen sind bei einer Ausführungsform der Erfindung an beiden Seiten offen. Eine Eintrittsöffnung für ein Edukt ist außerhalb der Umhüllung an einem Eintrittsraum angeordnet, der mit der offenen Seite der in dem Flansch befestigten Röhrchen in Kontakt steht.
- Das Eduktgas tritt am oben genannten Flansch in die Röhrchen ein und wird durch das in umgekehrter Richtung an den Röhrchen vorbeiströmende Produktgas aufgeheizt. Das aus den Röhrchen austretende vorgewärmte Gas passiert nun in umgekehrter Richtung die Kanäle des keramischen Wabenkörpers und reagiert an dessen katalysatorbeschichteten Oberflächen unter Wärmefreisetzung zum Produkt ab.
- Die Reaktionswärme wird im Produktstrom zu den Austauscherröhrchen transportiert und an das Eduktgas abgegeben. Auf diese Weise wird eine deutlich über der adiabatischen Reaktionstemperatur liegende Temperaturspitze (hot spot) am Reaktorkopf erreicht und so der zum Aufheizen des Eduktstroms notwendige Anteil der exothermen Teilreaktion minimiert.
- Die Temperaturverteilung im Katalysator ist längs der Reaktorachse anisotrop. Am Eintrittspunkt der Wärmeaustauschrohre in den Wabenkörpern liegt sie in der Nähe der Eintrittstemperatur des Edukt-Gases. Sie steigt dann längs der Wärmeaustauschrohre an, bis sie in der Nähe des Austrittspunkts des Edukt-Gases aus den Röhrchen ihren Maximalwert erreicht.
- Der Katalysator ist bei dieser Ausführungsform der Erfindung vorteilhaft auf den gesamten Oberflächen der Kanalinnenwände abgelagert.
- Vorteilhaft ist in Höhe des Austritts der Produktgase aus den Wabenkörperkanälen eine Austrittsöffnung in der Umhüllung für die Produktgase angeordnet.
- Zwischen der Außenwand des Wabenkörpers und der Innenwand der Umhüllung sind Dichtungen angeordnet, um den Weg der Gase durch den Wabenkörper hindurch zu gewährleisten.
- Der Wabenkörper ist über die gesamte Länge der Röhrchen beweglich und kann somit nach Abnehmen der äußeren Hülle von den Röhrchen abgezogen und gegebenenfalls ausgetauscht werden. Er kann auch zusammen mit der äußeren Hülle ausgetauscht werden.
- Sind, wie bei der Wasserstoffproduktion aus Kohlenwasserstoffen, nach dem autothermen Reformieren bei hohen Temperaturen noch weitere exotherme Reaktionsschritte bei geringerer Reaktionstemperatur notwendig (Wassergas-Shiftreaktion), so kann man die entsprechenden Katalysatoren auf dem Wärmeaustauscher-Rohrbündel geometrisch so anordnen, daß sie sich im passenden Temperaturbereich befinden. Dann kann deren Exothermie zusätzlich zum Aufheizen des Edukts genutzt werden. Auf diese Weise läßt sich beispielsweise beim autothermen Reformieren der Anteil der exothermen Reaktionskomponente (partielle Oxidation), der notwendig ist, um das gewünschte Temperaturmaximum zu erreichen und die endotherme Reaktionskomponente ablaufen zu lassen, weiter verringern und die Wasserstoffausbeute entsprechend steigern.
- Um bestimmte endotherme Reaktionen wie beispielsweise das Steamreforming von Kohlenwasserstoffen ohne externe Heizung durchführen zu können, werden sie mit exothermen Reaktionen wie z.B. der Oxidation von Kohlenwasserstoffen durch Sauerstoff so gekoppelt, daß die Gesamtenergiebilanz positiv ist und die notwendige Reaktionstemperatur erreicht wird. Diese Koppelung kann durch direktes Zumischen von Sauerstoff zum Reaktionsgemisch erfolgen, so daß ein Teil der eingesetzten Kohlenwasserstoffe (oder des gebildeten CO bzw. Wasserstoffs) direkt oxidiert wird (autotherme Reaktionsführung) oder aber durch in den Reaktor eingebrachte Wärmeaustauschflächen erfolgen, welche den Reaktionsraum der endothermen Reaktion (z.B. Steamreforming) von dem der exothermen Reaktion (z. B. Oxidation von Wasserstoff oder Kohlenwasserstoffen) trennen.
- In einer weiteren Ausführungsform der Erfindung sind bei dem Mikroreaktor daher im Inneren der ersten (oder äußeren) metallischen Röhrchen zweite (oder innere) metallische Röhrchen nahezu über die gesamte Länge der ersten Röhrchen angeordnet, wobei die ersten Röhrchen an dem in den Wabenkörper hineinragenden Ende geschlossen sind,
und eine zweite Flanschplatte, an der die zweiten Röhrchen mit einer offenen Seite fest angeordnet sind, ist benachbart zu der ersten Flanschplatte angeordnet. - Damit kann man, wie beispielsweise beim Steamreforming von Kohlenwasserstoffen üblich, die notwendige Reaktionswärme außerhalb des Reaktionsraumes erzeugen und durch die eingebauten Wärmeaustauscherflächen in den Reaktionsraum einbringen. Da die in den Wabenkörperkanälen liegenden Wärmeaustauscherrohre an dem im Wabenkörper liegenden freien Ende geschlossen werden und in jedes nun geschlossene Röhrchen ein zweites offenes Röhrchen mit geringerem Durchmesser eingeführt wird, wird das durchströmende Medium zunächst das innere Röhrchen durchströmen und dann, seine Richtung umkehrend, durch den Ringspalt zwischen innerem und äußerem Röhrchen zurückströmen. Die inneren Röhrchen bilden ein zweites Rohrbündel, welches in einem zweiten Flansch zusammengefaßt wird.
- Durch diese Wärmeaustauscher-Rohrbündelkombination kann nun die für die Reaktion am Wabenkörper-Katalysator benötigte oder dort produzierte Wärme zu- oder abgeführt werden. Bei ausreichend guter Isolierung der Außenhülle des Reaktors und der hier gewählten Geometrie von Katalysator und Wärmeaustauscher gibt es senkrecht zur Reaktorachse keinen nennenswerten Temperaturgradienten, denn jeder Reaktionskanal ist thermisch autonom. Wärme wird nur nach innen über das Wärmeaustauschröhrchen abgegeben oder aufgenommen. Deshalb ist es möglich, den Durchmesser des Reaktors zu variieren, ohne dabei die Temperaturverteilung im Inneren zu verändern. Maßstabsvergrößerungen führen bei diesem Reaktortyp nicht zu thermischen Problemen. Dies gilt auch für die oben geschilderte erste Ausführungsform der Erfindung.
- Um die Reaktionswärme für eine endotherme Reaktion am Wabenkörper- oder Honeycomb-Katalysator zur Verfügung zu stellen, kann eine exotherme Reaktion im Reaktor als Wärmequelle genutzt werden.
- Die Innenseite der zum äußeren Rohrbündel gehörenden einseitig geschlossenen Röhrchen oder die Außenseite der zum inneren Rohrbündel gehörenden Röhrchen kann mit einem katalytisch aktiven Material überzogen sein, an dem durch eine exotherme Reaktion (z. B. Oxidation von Kohlenwasserstoffen, Wasserstoff oder CO) die für die am Wabenkörper-Katalysator ablaufende endotherme Reaktion notwendige Wärme produziert wird.
- Bei dieser Ausführungsform des erfindungsgemäßen Mikroreaktors ist in der Umhüllung auf der Seite der geschlossenen Enden der ersten Röhrchen eine Eintrittsöffnung für ein Edukt angeordnet. Das Produktgas tritt aus der Umhüllung unterhalb des(der) Monolithen aus einer Austrittsöffnung aus.
- Eine Eintrittsöffnung für ein Heizgas ist außerhalb der Umhüllung in einem Eintrittsraum angeordnet, der mit der offenen Seite der an der zweiten Flanschplatte befestigten zweiten Röhrchen in Kontakt steht,
und eine Austrittsöffnung für ein Abgas ist in einem Zwischenraum zwischen der ersten Flanschplatte und der zweiten Flanschplatte angeordnet, der mit der Austrittsöffnung der ersten Röhrchen in Kontakt steht. - Im Inneren der Umhüllung zwischen der ersten Flanschplatte und den Eintrittsöffnungen der Wabenkanäle für die ersten und zweiten Röhrchen kann vorteilhaft eine bewegliche flache Schablone angeordnet sein mit Öffnungen entsprechend Durchmesser und Anzahl der ersten Röhrchen.
- Diese senkrecht zum Rohrbündel angeordnete längs des Rohrbündels bewegliche Lochschablone im Wabenkörperkanalraster, die bis zum freien Ende des Rohrbündels geschoben wird, ermöglicht das Einfädeln der einzelnen Rohre in den (die) Wabenkörper.
- Eine andere geeignete Hilfsvorrichtung zum Positionieren des Rohrbündels beim Einführen in die Wabenkanäle des wabenförmigen Katalysators sind zwei um 90° gegeneinander verdrehte aufeinanderliegende Kämme, die von der Seite eingeführt werden können und damit anstelle der oben beschriebenen fest angeordneten Lochschablone treten können.
- Der Wabenkörper selbst ist vorzugsweise ein keramischer Körper, z.B. aus Siliciumnitrid, Aluminiumoxid oder anderen geeigneten keramischen Massen.
- Mittels des erfindungsgemäßen Mikroreaktors ist es möglich, verbrauchten bzw. desaktivierten Katalysator sehr einfach dadurch auszutauschen, indem die Umhüllung des Mikroreaktors von der Flanschplatte gelöst und abgezogen wird, anschließend der wabenförmige Katalysatorkörper von dem am Flansch befestigten Rohrbündel abgezogen wird, dann die bewegliche Lochschablone zum freien Ende des Rohrbündels geschoben wird und dadurch die Röhrchen positioniert, ein neuer Wabenkörper auf die Röhrchen geschoben und schließlich die Umhüllung wieder über den Wabenkörper bis an den Flansch herangeführt und dort angeflanscht wird.
- Auf diese Weise werden problematische Eindichtungen der Gaszuführung für einzelne Kanäle ebenso vermieden wie eine vollständige Erneuerung des Mikroreaktors. Auch der Wärmetransportweg wird deutlich gegenüber bekannten Reaktoren verkürzt, und es können durch unterschiedliche Gestaltung der Rohr- und Gasführung im Reaktor sowohl exotherme als auch endotherme Reaktionen darin durchgeführt werden.
- Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung des Mikroreaktors für die Dehydrierung von C3-C5-Paraffinen zu den entsprechenden Olefinen in der Gasphase oder die Dehydrierung von Mono-C2-C6-alkylaromaten, insbesondere die Dehydrierung von Ethylbenzol zu Styrol.
- Für eine solche Reaktion wird ein Katalysator eingesetzt, bestehend aus einem wenig oder nicht aciden porösen Katalysa torträger aus einem oder mehreren Oxiden von Aluminium, Magnesium, Zink, Silicium, Titan, Zirkonium, der Lanthaniden, Scandium oder Yttrium oder Verbindungen dieser Oxide, auf den ein oder mehrere Elemente aufgebracht sind, ausgewählt unter Zinn, Blei, Germanium, Bismut, Gallium, Indium, Silber, Gold, Kupfer, Zink, Nickel, Platin, Rhodium oder Gemische davon, in Konzentrationen von 0,01 bis 5 Gew-%.
- Wahlweise kann eines oder mehrere der Elemente Chrom, Molybdän oder Wolfram als Metall oder Oxid zusätzlich auf den Katalysatorträger aufgetragen sein.
- Die spezifische Oberfläche des Katalysatorträgers kann im Bereich von 10 bis 800 m2/g liegen.
- Die Reaktion in dem erfindungsgemäßen Mikroreaktor kann bei Eintrittstemperaturen des paraffinischen Eduktes von etwa 100 bis 900 °C, vorzugsweise 550 bis 900 °C und bei Reaktionstemperaturen von etwa 450 bis 850 °C, vorzugsweise 450 bis 650 °C stattfinden. Der Druck kann im Bereich von 0,1 bis 20 bar, vorzugsweise 1 bis 10 bar liegen.
- Die Belastungen mit gasförmigem paraffischem Edukt können im Bereich von 100 bis 10000 vvh liegen, bezogen auf das Hohlraumvolumen des Wabenkörpers der katalytisch aktiven Schicht.
- Das Verfahren kann durchgeführt werden mit unverdünntem Edukt oder mit Wasserdampf im Verhältnis Wasserdampf/Paraffin von 0,01 bis 100, insbesondere 0,1 bis 10, verdünntem Edukt.
- Es kann auch durchgeführt werden mit unverdünntem Edukt oder mit Wasserstoff im Verhältnis Wasserstoff/Paraffin 0,1 bis 10 verdünntem Edukt
- Die Erfindung soll nachstehend durch Beispiele näher erläutert werden. In der dazugehörigen Zeichnung zeigen
-
1 : Perspektivische Explosionsdarstellung des Mikroreaktors -
2 : Längsschnittansicht mit Rohrbündeln einer Ausführungsform der Erfindung -
3 : Querschnitt eines Wabenkanals mit einem Röhrchen -
4 : Querschnitt eines Rohrbündels mit zwei Röhrchen je Wabenkanal -
5 : Längsschnittansicht mit Rohrbündeln einer weiteren Ausführungsfom der Erfindung -
6 : Querschnitt eines Wabenkanals mit zwei Röhrchen (Schnitt A – A gemäß5 ) -
7 : Draufsicht auf eine Lochschablone - Gemäß
1 wird in dem monolithischen Wabenkörper ein Bündel metallischer Röhrchen3 geführt, die an einer Flanschplatte2 befestigt sind. Röhrchen3 und Wabenkörper1 werden von der Hülle7 umgeben. Die Flanschplatte2 mit den Röhrchen3 wird mit ihrem Rahmen gegen einen Flansch8 gesetzt, der in dieser Ausführungsform den Eintrittsraum9 für den Edukteintritt5 bildet. Das Produkt wird am Produktaustritt6 abgeführt, der in der Umhüllung7 angeordnet ist. - Gemäß
2 wird das am Produkteingang5 eintretende Gas oder Gasgemisch in die Röhrchen3 geleitet und dort vorgewärmt und tritt am offenen Ende21 – wie durch die Pfeile angegeben – aus den Röhrchen aus und in den Zwischenraum zwischen Röhrchen und Kanalwänden11 des Wabenkörpers1 wieder ein (siehe auch3 ). Dabei kommt es auf dem Weg an den Kanalwänden11 mit dem darauf beschichteten Katalysator in Kontakt, und die gewünschte Reaktion erfolgt. - Das erhaltene Produkt wird über den Produktaustritt
6 abgezogen. Die Dichtungen10 verhindern ein direktes Durchtreten der die Röhrchen3 verlassenden Gase zum Produktaustritt6 , ohne daß die Kanäle mit dem Katalysator4 passiert werden. -
3 zeigt die Beschichtung der Kanalwände11 mit dem Katalysator4 und die Anordnung der Röhrchen3 in einem Kanal des Wabenkörpers1 . -
4 ,5 und6 zeigen eine besondere Ausführungsform der Erfindung, bei der im Inneren der Röhrchen3 zweite oder innere Röhrchen12 angeordnet sind, die einen Zwischenraum zwischen der äußeren Wand des inneren Röhrchens12 und der inneren Wand des äußeren Röhrchens3 lassen. Diese inneren Röhrchen12 sind in einer zweiten Flanschplatte20 einseitig mit einer offenen Seite fest angeordnet und ragen mit ihrem zweiten offenen Ende23 in die Röhrchen3 hinein. - Die äußeren Röhrchen
3 sind bei dieser Ausführungsform an ihrem Ende15 , das frei in den Wabenkörper1 hineinragt, geschlossen. Dadurch ist folgender Gasfluß gegeben: am Heizgaseintritt17 tritt Heizgas ein und wird in die inneren Röhrchen12 geleitet und vorgewärmt, tritt am Ende23 des Röhrchens12 aus und wird in das äußere Röhrchen3 geleitet. Hier kann eine exotherme Reaktion (z.B. Oxidation) am Katalysator4a stattfinden, der sich auf der Innenwand des äußeren Röhrchens3 befindet. Das Abgas dieser Reaktion wird am Abgasausgang16 abgeführt. - Ein für eine endotherme Reaktion vorgesehenes Eduktgas wird am Edukteintritt
5 in die Umhüllung7 geleitet und tritt neben den an diesem Ende15 geschlossenen äußeren Röhrchen3 in den Raum zwischen äußerem Röhrchen3 und den Kanalwänden11 ein, nimmt die durch die Wand der äußeren Röhrchen3 tretende Wärme auf und reagiert am Katalysator4 , der sich an den Kanalwänden11 oder gegebenenfalls auf der äußeren Wand der Röhrchen3 befindet. Das Produktgas verläßt am Produktaustritt6 die Umhüllung7 . - Die äußeren Röhrchen
3 sind an der Flanschplatte2 fest angeordnet. Zur Verbesserung der Einführung der äußeren Röhrchen3 in die Kanalöffnungen kann eine bewegliche Schablone14 für diese Röhrchen unmittelbar neben der Flanschplatte2 , aufgesteckt auf die Röhrchen3 in der Kammer angeordnet sein. Dabei wird jedes Röhrchen3 durch das entsprechende Loch in der Schablone geführt, das dem Raster des Wabenkörpers1 entspricht. - Zum Einführen der Röhrchen
3 in den Wabenkörper wird die Schablone14 von ihrer in4 gezeigten Position bis kurz vor das geschlossenen Ende15 der Röhrchen3 gezogen, die geschlossenen Enden15 der Röhrchen3 in die Kanäle des Wabenkörpers1 eingeführt und der Wabenkörper1 zusammen mit der Schablone14 voll auf die Röhrchen3 geschoben. - In ähnlicher Weise können die inneren Röhrchen
12 mittels der ebenfalls losen Schablone13 in die äußeren Röhrchen3 eingeführt werden. Diese Schablone13 kann sich in dem Zwischenraum22 befinden. Anstelle der geschlossenen Schablonenplatte18 mit den Öffnungen19 , wie in7 gezeigt, können auch von der Seite um 90° versetzt zwei kammartige Schablonen verwendet werden.
Claims (13)
- Katalytischer Mikroreaktor mit Gegenstromwärmeaustausch für Reaktionen in der Gasphase, dadurch gekennzeichnet, daß der Mikroreaktor durch einen Wabenkörper (
1 ) mit einer Vielzahl von Kanälen gebildet wird, bei dem in jedem Kanal über die vollständige Länge des Wabenkörpers (1 ) wenigstens ein metallisches Röhrchen (3 ) geführt wird, dessen Querschnittsfläche 50-75 % der Fläche des Kanalquerschnitts ausfüllt, wobei jedes Röhrchen (3 ) mit einer offenen Seite fest an einer Flanschplatte (8 ) außerhalb des Wabenkörpers (1 ) angeordnet ist, und wobei wenigstens die Oberflächen der Kanalwände (11 ) im Inneren des Wabenkörpers (1 ) wenigstens teilweise eine katalytische Schicht (4 ) tragen, und der Wabenkörper (1 ) bis an den Flansch (8 ;2 ) heran von einer festen Umhüllung (7 ) umgeben ist. - Mikroreaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die metallischen Röhrchen (
3 ) an beiden Seiten offen sind. - Mikroreaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine Eintrittsöffnung (
5 ) für ein Edukt außerhalb der Umhüllung (7 ) an einem Eintrittsraum (9 ) angeordnet ist, der mit der offenen Seite der in der Flanschplatte (8 ) befestigten Röhrchen (3 ) in Verbindung steht. - Mikroreaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß im Inneren der ersten Röhrchen (
3 ) beidseitig offene zweite Röhrchen (12 ) nahezu über die gesamte Länge der ersten Röhrchen (3 ) angeordnet sind, wobei die ersten Röhrchen (3 ) am Ende (15 ) geschlossen sind, und eine zweite Flanschplatte (20 ), an der die zweiten Röhrchen (12 ) mit einer offenen Seite fest angeordnet sind, benachbart zu der ersten Flanschplatte (8 ) angeordnet ist. - Mikroreaktor nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß in der Umhüllung (
7 ) auf der Seite der geschlossenen Enden (15 ) der ersten Röhrchen (3 ) eine Eintrittsöffnung (5 ) für ein Edukt angeordnet ist. - Mikroreaktor nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß eine Eintrittsöffnung (
17 ) für ein Heizgas außerhalb der Umhüllung (7 ) in einem Eintrittsraum (24 ) angeordnet ist, der mit der offenen Seite der an der zweiten Flanschplatte (20 ) befestigten zweiten Röhrchen (12 ) in Kontakt steht, und eine Austrittsöffnung (16 ) für ein Abgas in einem Zwischenraum (22 ) zwischen der ersten Flanschplatte (2 ) und der zweiten Flanschplatte (20 ) angeordnet ist, der mit der Austrittsöffnung der ersten Röhrchen (3 ) in Verbindung steht. - Mikroreaktor nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß im Inneren der Umhüllung (
7 ) neben der ersten Flanschplatte (2 ) eine bewegliche flache Schablone (14 ) angeordnet ist mit Öffnungen entsprechend Durchmesser und Anzahl der ersten Röhrchen (3 ). - Mikroreaktor nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß in dem Zwischenraum (
22 ) eine bewegliche flache zweite Schablone (13 ) angeordnet ist mit Öffnungen entsprechend Durchmesser und Anzahl der zweiten Röhrchen (12 ). - Mikroreaktor nach Anspruch 1 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß in Höhe des Austritts von Produktgasen aus den Wabenkörperkanälen eine Austrittsöffnung (
6 ) in der Umhüllung (7 ) für die Produktgase angeordnet ist. - Mikroreaktor nach Anspruch 1 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen der Außenwand des Wabenkörpers (
1 ) und der Innenwand der Umhüllung (7 ) Dichtungen (10 ) angeordnet sind. - Mikroreaktor nach Anspruch 1 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß mehrere Wabenkörper nacheinander angeordnet sind.
- Verwendung des Mikroreaktors nach Anspruch 1 für die Gasphasen-Dehydrierung von C3-C5-Paraffinen zu den entsprechenden Olefinen oder die Dehydrierung von Mono-C2-C6-alkylaromaten.
- Verwendung nach Anspruch 12 zur Dehydrierung von Ethylbenzol zu Styrol.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE2003125155 DE10325155A1 (de) | 2003-05-28 | 2003-05-28 | Katalytischer Mikroreaktor mit Gegenstromwärmeaustausch für Reaktionen in der Gasphase |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE2003125155 DE10325155A1 (de) | 2003-05-28 | 2003-05-28 | Katalytischer Mikroreaktor mit Gegenstromwärmeaustausch für Reaktionen in der Gasphase |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE10325155A1 true DE10325155A1 (de) | 2004-12-23 |
Family
ID=33482465
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DE2003125155 Withdrawn DE10325155A1 (de) | 2003-05-28 | 2003-05-28 | Katalytischer Mikroreaktor mit Gegenstromwärmeaustausch für Reaktionen in der Gasphase |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
DE (1) | DE10325155A1 (de) |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
FR2883490A1 (fr) * | 2005-03-22 | 2006-09-29 | Syngas Entpr Unipersonnelle A | Unite de traitement catalytique a chaud des gaz |
CN109925991A (zh) * | 2019-04-19 | 2019-06-25 | 山东豪迈化工技术有限公司 | 微通道反应器 |
WO2021168583A1 (en) * | 2020-02-28 | 2021-09-02 | Societe de Commercialisation des Produits de la Recherche Appliquée Socpra Sciences et Génie S.E.C. | Integrated micro-reactors for hydrogen synthesis via methane reforming |
Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2001348205A (ja) * | 2000-06-02 | 2001-12-18 | Mitsubishi Kakoki Kaisha Ltd | メンブレンリアクタ |
-
2003
- 2003-05-28 DE DE2003125155 patent/DE10325155A1/de not_active Withdrawn
Patent Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2001348205A (ja) * | 2000-06-02 | 2001-12-18 | Mitsubishi Kakoki Kaisha Ltd | メンブレンリアクタ |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
FR2883490A1 (fr) * | 2005-03-22 | 2006-09-29 | Syngas Entpr Unipersonnelle A | Unite de traitement catalytique a chaud des gaz |
CN109925991A (zh) * | 2019-04-19 | 2019-06-25 | 山东豪迈化工技术有限公司 | 微通道反应器 |
CN109925991B (zh) * | 2019-04-19 | 2024-04-19 | 山东豪迈化工技术有限公司 | 微通道反应器 |
WO2021168583A1 (en) * | 2020-02-28 | 2021-09-02 | Societe de Commercialisation des Produits de la Recherche Appliquée Socpra Sciences et Génie S.E.C. | Integrated micro-reactors for hydrogen synthesis via methane reforming |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
EP0687648B1 (de) | Zweistufige Methanol-Reformierung | |
DE3146778C2 (de) | ||
EP0638140B1 (de) | Reaktor zur katalytischen behandlung gasförmiger fluide | |
EP0885653A2 (de) | Kompakter Festbettreaktor für katalytische Reaktionen mit integriertem Wärmeaustausch | |
DE19947803A1 (de) | Reaktor mit Wärmeübertragerstruktur | |
DE19653991A1 (de) | Reaktor zur Durchführung endothermer katalytischer Reaktionen | |
EP3585509B1 (de) | Wärmeübertrager und reaktor | |
EP3497058A1 (de) | Synthesevorrichtung und verfahren zur herstellung eines produkts | |
DE102008059930A1 (de) | Vorrichtung und Verfahren für katalytische Gasphasenreaktionen sowie deren Verwendung | |
WO1999042208A1 (de) | Röhrenreaktor für katalytische reaktionen | |
EP1401566B1 (de) | Reaktor zum testen von katalysatorsystemen | |
EP1060014B1 (de) | Verfahren zur durchführung chemischer umsetzungen in einem mikroreaktor und solch ein mikroreaktor | |
EP3497392B1 (de) | Verwendung eines plattenwärmetauschers und einer synthesevorrichtung und verfahren zur herstellung eines produkts | |
EP0380192B1 (de) | Verfahren zur indirekten Beheizung eines Prozessgasstroms in einem Reaktionsraum für eine endotherme Reaktion und Vorrichtung zu dessen Durchführung | |
DE10325155A1 (de) | Katalytischer Mikroreaktor mit Gegenstromwärmeaustausch für Reaktionen in der Gasphase | |
WO2001094005A1 (de) | Katalytischer plattenreaktor mit interner wärmerekuperation | |
DE3026954A1 (de) | Waerme- und stoff-austauschapparat | |
EP1427668B9 (de) | Vorrichtung zur erzeugung von wasserstoff | |
EP0339251B1 (de) | Einrichtung zur Aufnahme von Katalysatoren, insbesondere bei der Erzeugung von Synthesegas | |
DE60224068T2 (de) | Verfahren und reaktor zur durchführung chemischer reaktionen unter pseudoisothermen bedingungen | |
DE1667323C3 (de) | Vorrichtung zur Durchführung exothermer katalytischer Gasreaktionen für die Ammoniak- und Methanol-Synthese | |
DE19904398B4 (de) | Lanze | |
DE102020124610A1 (de) | Mehrfachrohrreaktoren | |
DE10124501A1 (de) | Verfahren zur Durchführung chemischer Reaktionen unter periodisch veränderten Temperaturen | |
DE1043291B (de) | Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung von endothermen Reaktionen |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
OP8 | Request for examination as to paragraph 44 patent law | ||
8139 | Disposal/non-payment of the annual fee |