DE102021124176B3 - Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung, Brennstoffzellenvorrichtung und Kraftfahrzeug mit einer Brennstoffzellenvorrichtung - Google Patents

Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung, Brennstoffzellenvorrichtung und Kraftfahrzeug mit einer Brennstoffzellenvorrichtung Download PDF

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung (1) mit einem Brennstoffzellenstapel (3), mit einem Verdichter (18) zur Kathodengasversorgung und mit einer stromab des Verdichters (18) sowie stromauf des Brennstoffzellenstapels (3) angeordneten, ein Regelventil (7) aufweisenden Bypassleitung (6), umfassend die Schritte:a) Durchführung einer Messung zur Erkennung, ob ein Austrag von flüssigem Wasser aus einem Kathodenkanal des Brennstoffzellenstapels (3) erforderlich ist,b) Erhöhung des Luftmassenstroms durch den Verdichter (18) und Aufteilung des Luftmassenstromes in einen Stapel-Luftmassenstrom (21) und einen Bypass- Luftmassenstrom durch Öffnen des Regelventils (7) derart, dass der Stapel-Luftmassenstrom (21) konstant bleibt gegenüber der Größe vor der Erhöhung,c) Aufprägung einer Pulsation (22) auf den Stapel-Luftmassenstrom (21) durch wiederholtes Öffnen und Schließen des Regelventils (7) in der Bypassleitung (6),d) Reduzierung des Luftmassenstromes auf den für den gegebenenBetriebspunkt erforderlichen Wert.Die Erfindung betrifft außerdem eine Brennstoffzellenvorrichtung (1) und ein Kraftfahrzeug mit einer Brennstoffzellenvorrichtung (1).

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung mit einem Brennstoffzellenstapel, mit einem Verdichter zur Kathodengasversorgung und mit einer stromab des Verdichters sowie stromauf des Brennstoffzellenstapels angeordneten, ein Regelventil aufweisenden Bypassleitung, umfassend die Schritte:
    1. a) Durchführung einer Messung zur Erkennung, ob ein Austrag von flüssigem Wasser aus einem Kathodenkanal des Brennstoffzellenstapels erforderlich ist,
    2. b) Erhöhung des Luftmassenstroms durch den Verdichter und Aufteilung des Luftmassenstromes in einen Stapel-Luftmassenstrom und einen Bypass-Luftmassenstrom durch Öffnen des Regelventils derart, dass der Stapel-Luftmassenstrom konstant bleibt gegenüber der Größe vor der Erhöhung,
    3. c) Aufprägung einer Pulsation auf den Stapel-Luftmassenstrom durch wiederholtes Öffnen und Schließen des Regelventils in der Bypassleitung,
    4. d) Reduzierung des Luftmassenstromes auf den für den gegebenen Betriebspunkt erforderlichen Wert.
  • Die Erfindung betrifft außerdem eine Brennstoffzellenvorrichtung und ein Kraftfahrfahrzeug mit einer Brennstoffzellenvorrichtung.
  • Brennstoffzellenvorrichtungen werden für die chemische Umsetzung eines Brennstoffs mit Sauerstoff zu Wasser genutzt, um elektrische Energie zu erzeugen. Hierfür enthalten Brennstoffzellen als Kernkomponente die sogenannte Membranelektrodeneinheit, die ein Verbund aus einer protonenleitenden Membran und jeweils einer, beidseitig an der Membran angeordneten Elektrode (Anode und Kathode) ist. Zudem können Gasdiffusionslagen (GDL) beidseitig der Membranelektrodeneinheit an den der Membran abgewandten Seiten der Elektroden angeordnet sein. Im Betrieb der Brennstoffzellenvorrichtung mit einer Mehrzahl zu einem Brennstoffzellenstapel zusammengefasster Brennstoffzellen wird der Brennstoff, insbesondere Wasserstoff (H2) oder ein wasserstoffhaltiges Gasgemisch der Anode zugeführt, wo eine elektrochemische Oxidation von H2 zu H+ unter Abgabe von Elektronen stattfindet. Über die Membran, welche die Reaktionsräume gasdicht voneinander trennt und elektrisch isoliert, erfolgt ein (wassergebundener oder wasserfreier) Transport der Protonen H+ aus dem Anodenraum in den Kathodenraum. Die an der Anode bereitgestellten Elektronen werden über eine elektrische Leitung der Kathode zugeleitet. Der Kathode wird Sauerstoff oder ein sauerstoffhaltiges Gasgemisch zugeführt, so dass eine Reduktion von O2 zu O2- unter Aufnahme der Elektronen stattfindet. Gleichzeitig reagieren im Kathodenraum diese Sauerstoffanionen mit den über die Membran transportierten Protonen unter Bildung von Wasser. In den Kathodenkanälen des Brennstoffzellenstapels kann sich dadurch Wasser ansammeln, das den Gastransport behindert. Dieses Wasser muss entfernt werden, was durch einen hohen Luftmassenstrom erzwungen werden kann, der aber auch einen großen Verdichter und viel elektrische Energie erfordert.
  • In der DE 10 2011 084 351 A1 ist eine Trocknungseinrichtung für eine Batteriezelle beschrieben, in der ein Trockenmittel genutzt wird, mit dem Wasser aus Gas aufnehmbar ist, wobei das Trockenmittel durch eine Heizeinrichtung wieder getrocknet werden kann. Die DE 10 2013 211 261 A1 beschreibt einen Kühlkreislauf zur Kühlung von Lithium-Ionen-Batterien mit einem Kühlfluid, dessen Durchflussmenge durch einen Kondensator durch einen Bypass geregelt wird. In der DE 10 2015 004 732 A1 ist ein Verfahren zur Herstellung einer Folie mit einer geringen Restfeuchte offenbart, bei dem die Folie durch einen Trockenofen gefördert wird, während diese durch zwei an der Oberseite und der Unterseite des Trockenofens angeordnete Ultraschall-Vibrationsplatten berührungslos in einer vorgegebenen vertikalen Durchlaufposition gehalten wird.
  • Die US 2018/034083 A1 beschreibt ein Brennstoffzellensystem, welches mit einem Spülventil und einer dem Spülventil zugewiesenen Steuerung ausgerüstet ist. Mit Hilfe der Steuerung kann die Stärke des Spülens verändert werden.
  • In der DE 10 2019 217 877 A1 wir ein Brennstoffzellensystem mit einem Schwingungsgenerator beschrieben, mit welchem der Brennstoffzellenstapel auf besonders einfache, kostengünstige, sichere und schnelle Art und Weise in einen Schwingungszustand zu versetzen und damit einen effizienten und störungsfreien Betrieb mit einem angemessenen Wassergehalt sicherzustellen.
  • Die DE 10 2012 007 377 A1 beschreibt ein Brennstoffzellensystem, bei dem im Bereich der Luftströmung zu und/oder von dem Kathodenraum eine Pulsationseinrichtung angeordnet ist, durch welche der Druck, Geschwindigkeit und/oder Volumenstrom der Luftströmung pulsierend veränderbar sind, um insbesondere bei niedrigen elektrischen Lasten den Impuls zum Austrag des flüssigen Wassers aus dem Kathodenraum und den in Strömungsrichtung nach dem Kathodenraum folgenden Leitungen und Komponenten des Brennstoffzellensystems zeitweise zu erhöhen.
  • Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein verbessertes Verfahren zur Austragung von kathodenseitig vorhandenem Wasser einer Brennstoffzellenvorrichtung anzugeben. Es ist ferner Aufgabe der Erfindung, eine verbesserte Brennstoffzellenvorrichtung und ein verbessertes Kraftfahrzeug bereit zu stellen.
  • Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1, durch eine Brennstoffzellenvorrichtung mit den Merkmalen des Anspruchs 9 und durch ein Kraftfahrzeug mit den Merkmalen des Anspruchs 10 gelöst.
  • Vorteilhafte Ausgestaltungen mit zweckmäßigen Weiterbildungen der Erfindung sind in den abhängigen Ansprüchen angegeben.
  • Das eingangs genannte Verfahren bietet den Vorteil eines schnellen Wasseraustrags aus dem Kathodenkanal eines Brennstoffzellenstapels, da durch eine pulsierende Luftsäule im Stapel die Wasseraustrags-Rate effizienter gesteigert wird als mit einem bloß höheren statischen Luftmassenstrom. Es wird daher weniger Zeit benötigt, um eine gegebene Wassermenge auszutragen, so dass auch die Zeitdauer für die Abweichung vom Regel-/Normalbetrieb reduziert ist. Günstig ist auch, dass der Verdichter nicht nur für einen höheren statischen Luftmassenstrom vergrößert bereit gehalten werden muss. Nach einer Überprüfung, ob kein Flüssigwasser mehr vorhanden ist, wird sodann wieder der ursprüngliche Zustand eingestellt oder entsprechend der Anforderung in dem gewünschten Betriebspunkt.
  • Vorteilhaft ist dabei, wenn vor der Reduzierung des Luftmassenstromes eine erneute Messung durchgeführt wird, um zu erkennen, ob ein Austrag von Flüssigwasser aus dem Kathodenkanal des Brennstoffzellenstapels erforderlich ist, und dass erforderlichenfalls das Aufprägen der Pulsation wiederholt wird. So wird vermieden, dass stets eine sehr lange Pulsation durchgeführt werden muss, deren Länge in jedem Fall einen ausreichenden Wasseraustrag gewährleistet was aber gleichfalls möglich ist.
  • Vorgesehen ist, dass für die Messung im Schritt a) überprüft wird, ob der Druckverlust im Brennstoffzellenstapel über einen Sollwert erhöht ist. Alternativ oder ergänzend kann auch für die Messung im Schritt a) eine Impedanzmessung durchgeführt und/oder für die Messung im Schritt a) die Zellspannungen der Brennstoffzellen im Brennstoffzellenstapel überprüft werden, ob diese temporär absinken.
  • Zweckmäßig ist es, wenn das Verfahren bei Vorliegen von Lastrampen bei der Leistungsanforderung initiiert wird, da dann sowieso ein erhöhter Luftmassenstrom erforderlich wird, der lediglich etwas früher bereit gestellt wird.
  • Die Pulsation kann durch den Öffnungsgrad des Regelventils und/oder die Öffnungsdauer und/oder die Anzahl der Wiederholungen eingestellt werden, und zwar auch in Abhängigkeit der vorliegenden Wassermenge, so dass für die Einstellung der Pulsation die Menge des im Schritt a) erfassten flüssigen Wassers berücksichtigt wird.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren entfaltet seine Vorteile und Wirkungen beim Einsatz in einer erfindungsgemäßen Brennstoffzellenvorrichtung, die mit einem Steuergerät ausgestattet ist, welches zur Durchführung der vorstehend geschilderten Verfahren ausgebildet ist. Die Vorteile und vorteilhaften Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens und der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenvorrichtung gelten in gleichem Maße für das erfindungsgemäße Kraftfahrzeug.
  • Die vorstehend in der Beschreibung genannten Merkmale und Merkmalskombinationen sowie die nachfolgend in der Figurenbeschreibung genannten und/oder in den Figuren alleine gezeigten Merkmale und Merkmalskombinationen sind nicht nur in der jeweils angegebenen Kombination, sondern auch in anderen Kombinationen oder in Alleinstellung verwendbar, ohne den Rahmen der Erfindung zu verlassen. Es sind somit auch Ausführungen als von der Erfindung umfasst und offenbart anzusehen, die in den Figuren nicht explizit gezeigt oder erläutert sind, jedoch durch separierte Merkmalskombinationen aus den erläuterten Ausführungen hervorgehen und erzeugbar sind.
  • Weitere Vorteile, Merkmale und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus den Ansprüchen, der nachfolgenden Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen sowie anhand der Zeichnungen. Dabei zeigt:
    • 1 eine schematische Darstellung einer Brennstoffzellenvorrichtung,
    • 2 eine Darstellung der Druckänderung in Abhängigkeit des Luftmassenstromes, und
    • 3 eine zeitabhängige Darstellung des Luftmassenstromes des Verdichters (punktierte Linie) und im Brennstoffzellenstapel (gestrichelte Linie).
  • In der 1 ist schematisch eine Brennstoffzellenvorrichtung 1 mit einer Mehrzahl in einem Brennstoffzellenstapel 3 zusammengefasster Brennstoffzellen 2 gezeigt. Jede der Brennstoffzellen 2 umfasst eine Anode, eine Kathode sowie eine die Anode von der Kathode trennende, protonenleitfähige Membran. Die Membran ist aus einem lonomer gebildet.
  • Den Anoden und/oder den Kathoden ist zusätzlich ein Katalysator beigemischt, wobei die Membranen vorzugsweise auf ihrer ersten Seite und/oder auf ihrer zweiten Seite mit einer Katalysatorschicht aus einem Edelmetall oder einem Gemisch umfassend Edelmetalle wie Platin, Palladium, Ruthenium oder dergleichen beschichtet sind, die als Reaktionsbeschleuniger bei der elektrochemischen Reaktion der jeweiligen Brennstoffzelle 2 dienen. Alternativ kann auch eine Ausbildung der Brennstoffzelle 2 mit einer Gasdiffusionselektrode erfolgen, bei der die Elektrode mit der Katalysatorschicht einer Gasdiffusionslage zugeordnet ist, die für eine verbesserte Gleichverteilung der Reaktanten der elektrochemischen Reaktion dient.
  • Über einen Anodenraum kann der Anode Brennstoff (zum Beispiel Wasserstoff) aus einem Brennstofftank 13 zugeführt werden. In einer Polymerelektrolytmembranbrennstoffzelle (PEM-Brennstoffzelle) werden an der Anode Brennstoff oder Brennstoffmoleküle in Protonen und Elektronen aufgespaltet. Die PEM lässt die Protonen hindurch, ist aber undurchlässig für die Elektronen. An der Anode erfolgt beispielsweise die Reaktion: 2H2 → 4H+ + 4e- (Oxidation/Elektronenabgabe). Während die Protonen durch die PEM zur Kathode hindurchtreten, werden die Elektronen über einen externen Stromkreis an die Kathode oder an einen Energiespeicher geleitet.
  • Über einen Kathodenraum kann der Kathode das Kathodenfrischgas (zum Beispiel Sauerstoff oder Sauerstoff enthaltende Luft) zugeführt werden, so dass kathodenseitig die folgende Reaktion stattfindet: O2 + 4H+ + 4e- → 2H2O (Reduktion/Elektronenaufnahme).
  • Da in dem Brennstoffzellenstapel 3 mehrere Brennstoffzellen 2 zusammengefasst sind, muss eine ausreichend große Menge an Kathodenfrischgas zur Verfügung gestellt werden, so dass durch einen Verdichter 18 ein großer Kathodengasmassenstrom oder Frischgasstrom bereitgestellt wird, wobei infolge der Komprimierung des Kathodenfrischgases sich dessen Temperatur stark erhöht. Der Verdichter 18 umfasst dabei typischerweise eine Welle, die von einem Turbinenrad abgasgetrieben umläuft. Diese Welle treibt zur Ansaugung von Frischgas ein Verdichterrad an. Zusätzlich kann eine Unterstützung durch einen Motor 17 erfolgen. Die Konditionierung des Kathodenfrischgases oder des Frischluftgasstroms, also dessen Einstellung hinsichtlich der im Brennstoffzellenstapel 3 gewünschten Temperatur und Feuchte, erfolgt in einem dem Verdichter 18 nachgeschalteten Wärmetauscher 5 und einem dem Wärmetauscher 5 nachgeschalteten Befeuchter 4, der eine Feuchtesättigung der Membranen der Brennstoffzellen 2 zur Steigerung von deren Effizienz bewirkt, da dies den Protonentransport begünstigt.
  • Zu beachten ist aber auch, dass sich nicht zuviel Wasser in den Kathodenkanälen ansammelt, da dies die Zufuhr und Verteilung des Kathodengases, also der Luft behindert. Es wird daher durchgeführt, ein Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung 1 mit einem Brennstoffzellenstapel 3, mit einem Verdichter 18 zur Kathodengasversorgung und mit einer stromab des Verdichters 18 sowie stromauf des Brennstoffzellenstapels 3 angeordneten, ein Regelventil 7 aufweisenden Bypassleitung 6, umfassend die Schritte:
    1. a) Durchführung einer Messung zur Erkennung, ob ein Austrag von flüssigem Wasser aus einem Kathodenkanal des Brennstoffzellenstapels 3 erforderlich ist,
    2. b) Erhöhung des Luftmassenstroms durch den Verdichter 18 und Aufteilung des Luftmassenstromes in einen Stapel-Luftmassenstrom 21 und einen Bypass-Luftmassenstrom durch Öffnen des Regelventils 7 derart, dass der Stapel-Luftmassenstrom 21 konstant bleibt gegenüber der Größe vor der Erhöhung,
    3. c) Aufprägung einer Pulsation 22 auf den Stapel-Luftmassenstrom 21 durch wiederholtes Öffnen und Schließen des Regelventils 7 in der Bypassleitung 6,
    4. d) Reduzierung des Luftmassenstromes auf den für den gegebenen Betriebspunkt erforderlichen Wert.
  • Zunächst wird also bei Vorliegen von Wasser der Luftmassenstrom 21 über die Bypassleitung 6 bei identischem Stapel-Luftmassenstrom erhöht (3, b). Anschließend wird über die Bypassleitung 6 eine Pulsation 22 (3, c) aufgeprägt. Diese kann dann sehr schnell durch Öffnen und Schließen des Regelventils 7 eingestellt werden, insbesondere viel schneller, als wenn über die Drehzahl des Verdichters 18 die Pulsation 22 eingestellt werden würde. Dabei kann die Pulsation 22 durch den Öffnungsgrad des Regelventils 7 und/oder die Öffnungsdauer und/oder die Anzahl der Wiederholungen eingestellt werden, wobei auch die Menge des im Schritt a) erfassten flüssigen Wassers berücksichtigt wird. Im Brennstoffzellenstapel 3 wird das Flüssigwasser ausgetragen und der Kathodenabluft zugeführt (1).
  • Aus 3 ist auch ersichtlich, dass vor der Reduzierung des Luftmassenstromes eine erneute Messung gemäß Schritt a) durchgeführt wird, um zu erkennen, ob ein Austrag von Flüssigwasser aus dem Kathodenkanal des Brennstoffzellenstapels 3 weiterhin erforderlich ist, wobei erforderlichenfalls das Aufprägen der Pulsation 22 in c) wiederholt wird.
  • Für die Messung im Schritt a) kann überprüft werden, ob der Druckverlust bei einem gegebenen Stapel-Luftmassenstrom 21 im Brennstoffzellenstapel 3 über einen Sollwert entsprechend der gepunkteten Linie erhöht ist (2), wobei die Wirkung der Pulsation 22 aus der Senkung des Ist-Wertes X vor der Pulsation 22 auf den Ist-Wert O nach der Pulsation 22 ersichtlich ist. Alternativ oder auch in Kombination kann für die Messung im Schritt a) eine Impedanzmessung durchgeführt oder die Zellspannungen der Brennstoffzellen 2 im Brennstoffzellenstapel 3 überprüft werden, ob diese temporär absinken.
  • Ergibt sich, dass ausreichend Wasser ausgetragen wurde, dann wird im Schritt d) in den Regelbetrieb zurück gekehrt und die Erhöhung des Luftmassenstromes durch den Verdichter 18 beendet (3).
  • Das Verfahren kann bei Vorliegen von Lastrampen bei der Leistungsanforderung initiiert werden, da dann sowieso eine Anpassung der Betriebspunkte erforderlich ist und lediglich der eingestellte und durch den Verdichter 18 bereit gestellte Luftmassenstrom dem tatsächlich Benötigten zeitlich etwas voraus eilt.
  • Eine Brennstoffzellenvorrichtung 1 und ein mit einer solchen ausgestattetes Kraftfahrzeug weisen in ihrem Regelbetrieb eine verbesserte Effizienz auf, da luftseitig für den Wasseraustrag kein drastisch vergrößerter Verdichter 18 mit einem hohen Verbrauch an elektrischer Energie erforderlich ist.
  • Bezugszeichenliste
  • 1
    Brennstoffzellenvorrichtung
    2
    Brennstoffzelle
    3
    Brennstoffzellenstapel
    4
    Befeuchter
    5
    Wärmetauscher
    6
    Bypassleitung
    7
    Regelventil
    8
    Frischluftdosierventil
    9
    Frischluftleitung
    10
    Kathodenabgasleitung
    11
    Kathodenabgasventil
    12
    Brennstoffleitung
    13
    Brennstofftank
    14
    Rezirkulationsleitung
    15
    Rezirkulationsgebläse
    16
    Kathodenabluft
    17
    Motor
    18
    Verdichter
    19
    Brennstoffdosierventil
    20
    Wasserabscheider
    21
    Stapel-Luftmassenstrom
    22
    Pulsation
    X
    Ist-Wert vor 22
    O
    Ist-Wert nach 22

Claims (10)

  1. Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung (1) mit einem Brennstoffzellenstapel (3), mit einem Verdichter (18) zur Kathodengasversorgung und mit einer stromab des Verdichters (18) sowie stromauf des Brennstoffzellenstapels (3) angeordneten, ein Regelventil (7) aufweisenden Bypassleitung (6), umfassend die Schritte: a) Durchführung einer Messung zur Erkennung, ob ein Austrag von flüssigem Wasser aus einem Kathodenkanal des Brennstoffzellenstapels (3) erforderlich ist, b) Erhöhung des Luftmassenstroms durch den Verdichter (18) und Aufteilung des Luftmassenstromes in einen Stapel-Luftmassenstrom (21) und einen Bypass- Luftmassenstrom durch Öffnen des Regelventils derart, dass der Stapel-Luftmassenstrom (21) konstant bleibt gegenüber der Größe vor der Erhöhung, c) Aufprägung einer Pulsation (22) auf den Stapel-Luftmassenstrom (21) durch wiederholtes Öffnen und Schließen des Regelventils (7) in der Bypassleitung (6), d) Reduzierung des Luftmassenstromes auf den für den gegebenen Betriebspunkt erforderlichen Wert.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass vor der Reduzierung des Luftmassenstromes eine erneute Messung durchgeführt wird, um zu erkennen, ob ein Austrag von Flüssigwasser aus dem Kathodenkanal des Brennstoffzellenstapels (3) erforderlich ist, und dass erforderlichenfalls das Aufprägen der Pulsation (22) wiederholt wird.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass für die Messung im Schritt a) überprüft wird, ob der Druckverlust im Brennstoffzellenstapel (3) über einen Sollwert erhöht ist.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass für die Messung im Schritt a) eine Impedanzmessung durchgeführt wird.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass für die Messung im Schritt a) die Zellspannungen der Brennstoffzellen (2) im Brennstoffzellenstapel (3) überprüft werden, ob diese temporär absinken.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass dieses bei Vorliegen von Lastrampen bei der Leistungsanforderung initiiert wird.
  7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Pulsation (22) durch den Öffnungsgrad des Regelventils (7) und/oder die Öffnungsdauer und/oder die Anzahl der Wiederholungen eingestellt wird.
  8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass für die Einstellung der Pulsation (22) die Menge des im Schritt a) erfassten flüssigen Wassers berücksichtigt wird.
  9. Brennstoffzellenvorrichtung (1) mit einem Steuergerät, das zur Durchführung eines Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 8 ausgelegt ist.
  10. Kraftfahrzeug mit einer Brennstoffzellenvorrichtung (1) nach Anspruch 9.
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