DE102019215510A1 - Electrolyte and battery cell having such - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft einen Komposit-Elektrolyt für eine Batteriezelle, insbesondere für einen Festkörper-Akkumulator, wobei der Komposit-Elektrolyt ein Polymer und ein Lithiumsalz umfasst, wobei der Komposit-Elektrolyt ein Additiv ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen umfasst sowie einen Flüssigelektrolyt für eine Batteriezelle, wobei der Flüssigelektrolyt ein Lösemittel und ein Lithiumsalz umfasst, wobei der Flüssigelektrolyt ein Lösemittel ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen umfasst. Die Erfindung betrifft ferner eine Batteriezelle aufweisend einen solchen Komposit-Elektrolyten oder Flüssigelektrolyt, sowie die Verwendung einer Verbindung ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen als Additiv in einem Komposit-Elektrolyt oder als Lösemittel in einem Flüssigelektrolyt.The invention relates to a composite electrolyte for a battery cell, in particular for a solid-state accumulator, the composite electrolyte comprising a polymer and a lithium salt, the composite electrolyte being an additive selected from the group comprising acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate, Glycerol triacetate and mixtures thereof as well as a liquid electrolyte for a battery cell, the liquid electrolyte comprising a solvent and a lithium salt, the liquid electrolyte comprising a solvent selected from the group comprising acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate, glycerol triacetate and mixtures thereof. The invention also relates to a battery cell having such a composite electrolyte or liquid electrolyte, and the use of a compound selected from the group comprising acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate, glycerol triacetate and mixtures thereof as an additive in a composite electrolyte or as a solvent in a liquid electrolyte .

Description

Die Erfindung betrifft einen Komposit-Elektrolyt für eine Batteriezelle, insbesondere für einen Festkörper-Akkumulator, sowie einen Flüssigelektrolyt.The invention relates to a composite electrolyte for a battery cell, in particular for a solid-state accumulator, and a liquid electrolyte.

Festkörper-Akkumulatoren, die üblicherweise als Festkörper-Batterien bezeichnet werden, sind für mobile wie stationäre Anwendungen von großem Interesse. Bei der Herstellung von Fahrzeugen werden Lithium-Ionen oder Lithium-Metall basierte Festkörperbatterien als Ersatz für Lithium-Ionen-Akkumulatoren mit Flüssigelektrolyten verwendet.Solid-state accumulators, which are usually referred to as solid-state batteries, are of great interest for both mobile and stationary applications. In the manufacture of vehicles, lithium-ion or lithium-metal-based solid-state batteries are used as a replacement for lithium-ion accumulators with liquid electrolytes.

Grundsätzlich können Festkörper-Batterien auf Basis von verschiedenen Fest- oder Polymerelektrolyten, wie oxidischen oder sulfidischen Keramiken oder Polymeren, hergestellt werden. Für die Herstellung einer Festkörper-Batterie werden häufig eine Kompositkathode, eine Lithiumanode und ein keramischer ionenleitender Festkörperelektrolyt, der in diesem Fall auch als Separator dient, verwendet.In principle, solid-state batteries can be manufactured on the basis of various solid or polymer electrolytes, such as oxidic or sulfidic ceramics or polymers. A composite cathode, a lithium anode and a ceramic ion-conducting solid electrolyte, which in this case also serves as a separator, are often used to manufacture a solid-state battery.

Polymerelektrolyt-Batterien als Variante der Festkörper-Batterien weisen einen Polymerelektrolytfilm zwischen Anode und Kathode auf, um einen Kurzschluss zwischen den beiden Elektroden zu verhindern. Weiterhin wird dieser Polymerelektrolyt verwendet, um die ionische Anbindung innerhalb der Elektroden zu gewährleisten. Typischerweise werden für den Polymerelektrolyt Polyethylenoxid (PEO) oder andere Polymere mit ionenziehenden Gruppen, die der Solvatisierung des zu lösenden Lithiumsalzes dienen, verwendet, in welchem Lithiumsalze wie Lithium bis(trifluormethylsulfonyl)imid (LiTFSI) oder LiPF6 gelöst werden.Polymer electrolyte batteries as a variant of solid-state batteries have a polymer electrolyte film between the anode and cathode in order to prevent a short circuit between the two electrodes. This polymer electrolyte is also used to ensure ionic bonding within the electrodes. Typically, polyethylene oxide (PEO) or other polymers with ion-withdrawing groups that serve to solvate the lithium salt to be dissolved, in which lithium salts such as lithium bis (trifluoromethylsulfonyl) imide (LiTFSI) or LiPF 6 are dissolved, are used for the polymer electrolyte.

Die Verwendung der bekannten Polymere mit klassischen Salzen für Batterieapplikationen hat jedoch verschiedene Nachteile. Beispielsweise sind Polymere wie PEO nicht stabil gegenüber hohen Potentialen von Kathoden und können sich zersetzen. Ferner ist häufig die Kontaktierung der Aktivmaterialpartikel von Komposit-Elektroden und Bindemittel unzureichend, so dass sich die Leitfähigkeit der Zelle verringert.However, the use of the known polymers with classic salts for battery applications has various disadvantages. For example, polymers such as PEO are not stable to high cathode potentials and can decompose. Furthermore, the contact between the active material particles of the composite electrodes and the binding agent is often inadequate, so that the conductivity of the cell is reduced.

Der Stand der Technik erlaubt daher weiteres Verbesserungspotential hinsichtlich der Ausgestaltung von Batterien, insbesondere in Bezug auf Festkörper- und Polymerelektrolyte sowie Flüssigelektrolyte.The prior art therefore allows further potential for improvement with regard to the design of batteries, in particular with regard to solid-state and polymer electrolytes and liquid electrolytes.

Die Lösung der Aufgabe erfolgt erfindungsgemäß durch einen Komposit-Elektrolyt oder einen Flüssigelektrolyt mit den Merkmalen des Anspruchs 1. Die Lösung der Aufgabe erfolgt ferner durch eine Batteriezelle mit den Merkmalen des Anspruchs 7 und eine Verwendung nach Anspruch 10. Vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen und der Beschreibung beschrieben, wobei weitere in den Unteransprüchen oder in der Beschreibung beschriebenen oder gezeigten Merkmale einzeln oder in einer beliebigen Kombination einen Gegenstand der Erfindung darstellen können, wenn sich aus dem Kontext nicht eindeutig das Gegenteil ergibt.The object is achieved according to the invention by a composite electrolyte or a liquid electrolyte with the features of claim 1. The object is also achieved by a battery cell with the features of claim 7 and a use according to claim 10. Advantageous embodiments and developments of the invention are Described in the subclaims and the description, further features described or shown in the subclaims or in the description, individually or in any combination, may constitute an object of the invention if the context does not clearly indicate the opposite.

Hierbei umfasst ein Komposit-Elektrolyt für eine Batteriezelle, insbesondere für einen Festkörper-Akkumulator, ein Polymer und ein Lithiumsalz, wobei der Komposit-Elektrolyt ein Additiv ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat (Triacetin) und deren Mischungen umfasst. Ferner umfasst ein Flüssigelektrolyt für eine Batteriezelle ein Lösemittel und ein Lithiumsalz, wobei der Flüssigelektrolyt ein Lösemittel ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen umfasst.Here, a composite electrolyte for a battery cell, in particular for a solid-state accumulator, comprises a polymer and a lithium salt, the composite electrolyte being an additive selected from the group comprising acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate, glycerol triacetate (triacetin) and mixtures thereof includes. Furthermore, a liquid electrolyte for a battery cell comprises a solvent and a lithium salt, the liquid electrolyte comprising a solvent selected from the group comprising acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate, glycerol triacetate and mixtures thereof.

Unter dem Begriff „Komposit“ ist ein Verbund aus verschiedenen Materialien zu verstehen. Durch die Verwendung der vorgenannten Verbindungen wie Acetyltributylcitrat in Komposit-Elektrolyten können Polymerelektrolyte eine bessere Benetzung und Kontaktierung von Elektrodenmaterialien, insbesondere von Kathodenmaterialien, realisieren. Hierdurch steigt die Leitfähigkeit einer Zelle an. Weiterhin sind die Verbindungen auch gegenüber Zyklisierungen bei Temperaturen über 60 °C beständig und damit weithin einsetzbar. Zudem sind die Verbindungen für Mensch und Umwelt ungefährlich und kostengünstig, wobei bereits geringe Mengen an Additiv ausreichend sein können.The term “composite” is understood to mean a combination of different materials. By using the aforementioned compounds such as acetyl tributyl citrate in composite electrolytes, polymer electrolytes can achieve better wetting and contacting of electrode materials, in particular of cathode materials. This increases the conductivity of a cell. Furthermore, the compounds are also resistant to cyclization at temperatures above 60 ° C. and can therefore be used widely. In addition, the compounds are harmless to humans and the environment and inexpensive, although even small amounts of additive can be sufficient.

Der Komposit-Elektrolyt umfassend ein solches Additiv kann zum einen als Elektrolyt in einer Kathode verwendet werden, und zum anderen als Beschichtung auf einer Kathode bzw. als Separator, um Anode und Kathode zu trennen.The composite electrolyte comprising such an additive can be used on the one hand as an electrolyte in a cathode, and on the other hand as a coating on a cathode or as a separator in order to separate anode and cathode.

Durch die Verwendung von Additiven ausgewählt aus Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat (Triacetin) und deren Mischungen in Elektrolyten für den Batteriebereich können insbesondere Polymere, die bisher nur als Binder in Elektroden verwendet wurden, auch für Polymerelektrolyte genutzt werden. Insbesondere Polyvinylidenfluorid (PvdF) oder dessen Copolymere beispielsweise Poly(vinylidenfluorid-hexafluoropropylen (PvdF-HFP) sind damit als Polymer für Polymerelektrolyte verwendbar. Somit kann ohne aufwendige Herstellungsschritte effektiv die Leistungsfähigkeit einer Batterie verbessert werden. Dabei können die vorbeschriebenen Vorteile insbesondere erreicht werden mit einer signifikanten Reduzierung der Materialkosten wie auch der Prozesskosten im Vergleich zu ähnlichen wirksamen Batteriezellen. Eine Erhöhung des Bauteilgewichts ist ferner nicht oder nur geringfügig zu erwarten, was insbesondere für mobile Anwendungen von großem Vorteil ist.By using additives selected from acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate, glycerol triacetate (triacetin) and their mixtures in electrolytes for the battery sector, polymers that were previously only used as binders in electrodes can also be used for polymer electrolytes. In particular, polyvinylidene fluoride (PvdF) or its copolymers, for example poly (vinylidene fluoride-hexafluoropropylene (PvdF-HFP), can thus be used as a polymer for polymer electrolytes. Thus, the performance of a battery can be effectively improved without complex manufacturing steps. The above-described advantages can be achieved in particular with a significant reduction in material costs as well as process costs compared to similar effective battery cells. Furthermore, an increase in the component weight is not to be expected or is only to be expected to a slight extent, which is of great advantage in particular for mobile applications.

Die beschriebenen Vorteile können besonders vorteilhaft erreicht werden, wenn das Additiv Acetyltributylcitrat ist.The advantages described can be achieved particularly advantageously if the additive is acetyl tributyl citrate.

In Ausführungsformen ist das Lithiumsalz in dem Additiv gelöst. Dies erlaubt eine gute Verteilung des Lithiumsalz im Elektrolyten. Die Verbindungen liegen bei Raumtemperatur flüssigförmig vor und sind als Lösungsmittel für das Lithiumsalz gut verwendbar.In embodiments, the lithium salt is dissolved in the additive. This allows a good distribution of the lithium salt in the electrolyte. The compounds are in liquid form at room temperature and can be used well as solvents for the lithium salt.

In weiteren Ausführungsformen kann eine Verbindung ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen als Lösemittel für einen Flüssigelektrolyt verwendet werden. Insbesondere ist das Lösemittel des Flüssigelektrolyt Acetyltributylcitrat. Auch in Ausführungsformen des Flüssigelektrolyt ist das Lithiumsalz in dem Lösemittel gelöst.In further embodiments, a compound selected from the group comprising acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate, glycerol triacetate and mixtures thereof can be used as a solvent for a liquid electrolyte. In particular, the solvent of the liquid electrolyte is acetyl tributyl citrate. In embodiments of the liquid electrolyte, too, the lithium salt is dissolved in the solvent.

Das Lithiumsalz kann eines der üblicherweise in Batterien verwendeten Lithiumsalze eines Anions ausgewählt aus Boraten, Phosphaten, Imiden, Aluminaten oder heterocyclischen Anionen sein. Die genannten sind dabei vorzugsweise fluoriert oder teilfluoriert oder weisen andere elektronenziehende Gruppen auf, wie etwa -CN. Das Lithiumsalz kann ausgewählt sein aus der Gruppe umfassend Lithiumchlorat (LiClO4), Lithiumtetrafluoroborat (LiBF4), Lithiumhexafluorophosphat (LiPF6), Lithiumhexafluoroarsenat (LiAsF6), Lithiumtrifluormethylsulfonat (LiSO3CF3, LiTf), Lithiumbis(trifluormethylsulphonyl)imid (LiN(SO2CF3)2, LiTFSI), Lithiumbis(fluorsulfonyl)imid (LiFSI), Lithiumbis(pentafluorethylsulphonyl)imid (LiN(SO2C2F5)2), Lithiumbis(oxalato)borat (LiBOB, LiB(C2O4)2), Lithiumdifluor(oxalato)borat (LiBF2(C2O4)), Lithium-tris(pentafluorethyl)trifluorophosphat (LiPF3(C2F5)3) und Kombinationen davon. In Ausführungsformen ist das Lithiumsalz ausgewählt aus der Gruppe umfassend Lithiumtrifluormethylsulfonat (LiTf), Lithiumbis(trifluormethylsulfonyl)imid (LiTFSI), Lithiumbis(fluorsulfonyl)imid (LiFSI) und LiPF6. Bevorzugt wird hierbei Lithiumtrifluormethylsulfonat verwendet.The lithium salt can be one of the lithium salts of an anion commonly used in batteries selected from borates, phosphates, imides, aluminates or heterocyclic anions. These are preferably fluorinated or partially fluorinated or have other electron-withdrawing groups, such as -CN. The lithium salt can be selected from the group comprising lithium chlorate (LiClO 4 ), lithium tetrafluoroborate (LiBF 4 ), lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ), lithium hexafluoroarsenate (LiAsF 6 ), lithium trifluoromethyl sulfonate (LiSO 3 CF 3 , LiTf), lithium bis (trifluoromethyl) (SO 2 CF 3 ) 2 , LiTFSI), lithium bis (fluorosulfonyl) imide (LiFSI), lithium bis (pentafluoroethylsulphonyl) imide (LiN (SO 2 C 2 F 5 ) 2 ), lithium bis (oxalato) borate (LiBOB, LiB (C 2 O 4 ) 2 ), lithium difluoro (oxalato) borate (LiBF 2 (C 2 O 4 )), lithium tris (pentafluoroethyl) trifluorophosphate (LiPF 3 (C 2 F 5 ) 3 ) and combinations thereof. In embodiments, the lithium salt is selected from the group comprising lithium trifluoromethylsulfonate (LiTf), lithium bis (trifluoromethylsulfonyl) imide (LiTFSI), lithium bis (fluorosulfonyl) imide (LiFSI) and LiPF 6 . Lithium trifluoromethylsulfonate is preferably used here.

Grundsätzlich kann der Anteil an Additiv im Komposit-Elektrolyt variieren und ist je nach Anwendung wählbar. Insbesondere in Ausführungsformen des Komposit-Elektrolyten als Polymer-Elektrolyt bzw. Separator kann die Konzentration beliebig gewählt werden. Das Additiv bzw. eine Lösung aus Additiv enthaltend Lithiumsalz kann als Lösung innerhalb eines Separators verwendet werden oder als Zusatz in Feststoffelektrolytmembranen.In principle, the proportion of additive in the composite electrolyte can vary and can be selected depending on the application. In particular, in embodiments of the composite electrolyte as a polymer electrolyte or separator, the concentration can be selected as desired. The additive or a solution of additive containing lithium salt can be used as a solution within a separator or as an additive in solid electrolyte membranes.

In Ausführungsformen des Komposit-Elektrolyts als Festkörperelektrolyt oder Elektrodenmembran ist die Konzentration ebenfalls relativ frei wählbar. Hierbei ist bevorzugt, dass der Anteil an Additiv bzw. einer Lösung aus Additiv enthaltend ein Lithiumsalz möglichst gering ausfällt, damit die Kapazität der Elektrode nur geringfügig reduziert wird. Andererseits sollte ausreichend Additiv bzw. Lösung aus Additiv enthaltend Lithiumsalz in der Elektrode verarbeitet werden, um eine gute ionenleitende Kontaktierung innerhalb der Elektrode zu ermöglichen. Gute Ergebnisse sind beispielsweise mit Konzentrationen einer Lösung aus Additiv und Lithiumsalz von 1% bis 20% Gewichtsanteil, bevorzugt 2% bis 12% Gewichtsanteil, insbesondere 4% bis 7% Gewichtsanteil, bezogen auf das Gesamtgewicht der Elektrode, erzielbar.In embodiments of the composite electrolyte as a solid electrolyte or electrode membrane, the concentration can also be selected relatively freely. It is preferred here that the proportion of additive or a solution of additive containing a lithium salt is as low as possible, so that the capacity of the electrode is only slightly reduced. On the other hand, sufficient additive or solution of additive containing lithium salt should be processed in the electrode in order to enable good ion-conducting contact within the electrode. Good results can be achieved, for example, with concentrations of a solution of additive and lithium salt of 1% to 20% by weight, preferably 2% to 12% by weight, in particular 4% to 7% by weight, based on the total weight of the electrode.

Ein Polymerelektrolyt umfasst neben dem Additiv ein Polymermaterial und ein Leitsalz. Als Polymer sind generell Polymere, die zusammen mit einem Lithiumsalz einen Polymerelektrolyten ausbilden, verwendbar. Das Polymer kann ausgewählt sein aus der Gruppe umfassend Polyethylenoxid (PEO), Polyphenylenoxid (PPO), Polyethylenglycol (PEG), Polymethylmethacrylat (PMMA), Polyvinylchlorid (PVC), Polyvinylalkohol (PVA), Polyacrylsäure (PAA), Polyacrylnitril (PAN), Poly(ethylmethacrylat) (PEMA), Polycaprolacton (PCL), Poly-(bis((methoxyethoxy)ethoxy)phosphazen) (MEEP), Siloxane und/oder deren Mischungen, Copolymere und Derivate. Vorzugsweise ist Polyethylenoxid (PEO) verwendbar.In addition to the additive, a polymer electrolyte comprises a polymer material and a conductive salt. Polymers which, together with a lithium salt, form a polymer electrolyte can generally be used as the polymer. The polymer can be selected from the group comprising polyethylene oxide (PEO), polyphenylene oxide (PPO), polyethylene glycol (PEG), polymethyl methacrylate (PMMA), polyvinyl chloride (PVC), polyvinyl alcohol (PVA), polyacrylic acid (PAA), polyacrylonitrile (PAN), poly (ethyl methacrylate) (PEMA), polycaprolactone (PCL), poly (bis ((methoxyethoxy) ethoxy) phosphazene) (MEEP), siloxanes and / or their mixtures, copolymers and derivatives. Polyethylene oxide (PEO) can preferably be used.

Insbesondere für PEO, das ansonsten nicht bis 4 V stabil ist, kann durch ein Additiv ausgewählt aus Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat und Glycerintriacetat (Triacetin) ein deutlich erweitertes Stabilitätsfenster zur Verfügung gestellt werden. Auf PEO und LiTFSI basierende Polymerelektrolyte sind beispielsweise für Lithium-Eisenphosphat (LFP)-Elektroden verwendbar. In vorteilhafter Weise sind Polymerelektrolyte auf Basis von PEO und LiTFSI enthaltend das Additiv aufgrund der deutlich höheren Stabilität auch mit Kathoden über 4 V, beispielsweise mit Lithium-Nickel-Mangan-Cobalt-Oxid (NMC)-Elektroden, verwendbar.In particular for PEO, which is otherwise not stable up to 4 V, an additive selected from acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate and glycerol triacetate (triacetin) can provide a significantly extended stability window. Polymer electrolytes based on PEO and LiTFSI can be used, for example, for lithium iron phosphate (LFP) electrodes. Advantageously, polymer electrolytes based on PEO and LiTFSI containing the additive can also be used with cathodes above 4 V, for example with lithium-nickel-manganese-cobalt-oxide (NMC) electrodes, due to their significantly higher stability.

Es stellt einen besonderen Vorteil der Verwendung der Additive dar, dass hierdurch Polymere, die üblicherweise nur als Binder in Elektroden verwendet wurden, auch für Polymerelektrolyte und Feststoff-Elektrolyte genutzt werden können. In Ausführungsformen ist das Polymer ausgewählt aus der Gruppe umfassend Polyvinylidenfluorid (PvdF), Poly(vinylidenfluorid-hexafluoropropylen (PvdF-HFP), Polytetrafluoroethylen (PTFE), Poly(vinylidenfluorid-tetrafluoroethylen (PVDF-TFE), Polyvinylfluorid (PVF), Ethylen-Tetrafluorethylen-Copolymer (ETFE) Poly(tetrafluorethylen-co-hexafluoropropylen (PTFE-HFP), PTFE-co-Perfluorpropylvinylether (PFA) und deren Mischungen, Copolymere und Derivate. In bevorzugten Ausführungsformen ist das Polymer ausgewählt aus der Gruppe umfassend Polyvinylidenfluorid (PvdF), Poly(vinylidenfluorid-hexafluoropropylen (PvdF-HFP) und deren Mischungen.It is a particular advantage of the use of the additives that as a result polymers, which were usually only used as binders in electrodes, can also be used for polymer electrolytes and solid electrolytes. In embodiments, the polymer is selected from the group comprising polyvinylidene fluoride (PvdF), poly (vinylidene fluoride-hexafluoropropylene (PvdF-HFP), polytetrafluoroethylene (PTFE), poly (vinylidene fluoride-tetrafluoroethylene (PVDF-TFE), polyvinyl fluoride (PVF), ethylene tetrafluoroethylene -Copolymer (ETFE) poly (tetrafluoroethylene-co-hexafluoropropylene (PTFE-HFP), PTFE-co-perfluoropropyl vinyl ether (PFA) and mixtures thereof, copolymers and derivatives. In preferred embodiments, the polymer is selected from the group comprising polyvinylidene fluoride (PvdF), Poly (vinylidene fluoride-hexafluoropropylene (PvdF-HFP) and mixtures thereof.

In weiteren Ausführungsformen ist der Komposit-Elektrolyt ein Festkörperelektrolyt und weist ferner einen keramischen Festkörperelektrolyt auf, wobei der keramische Festkörperelektrolyt in dem Polymer verteilt vorliegt. Der keramische Festkörperelektrolyt kann ausgewählt sein aus der Gruppe umfassend Lithiumphosphoroxynitrid (LiPON), Lithiumhaltige keramische und glaskeramische Ionenleiter, die insbesondere eine LiSICon oder LiSICon-artige, Thio-LiSICon oder Thio-LiSICon artige, NaSICon oder NaSICon-artige, Thio-NaSICon oder Thio-NaSICon-artige, granatartige, Perowskit- oder Anti-Perowskit-, oder Argyrodit-Kristallphase aufweisen, Lithium enthaltende Nitride, Hydride oder Halogenide und/oder Lithiumhaltige glasige lonenleiter. Der keramische Festkörperelektrolyt kann insbesondere ausgewählt sein aus Lithiumaluminiumtitanphosphat (LATP) und Lithium-Lanthan-Zirkonoxid (LLZO). Ein bevorzugter Festkörperelektrolyt umfasst PEO, LiTFSI, Acetyltributylcitrat und LATP.In further embodiments, the composite electrolyte is a solid electrolyte and furthermore has a ceramic solid electrolyte, the ceramic solid electrolyte being distributed in the polymer. The ceramic solid electrolyte can be selected from the group comprising lithium phosphorus oxynitride (LiPON), lithium-containing ceramic and glass-ceramic ion conductors, in particular a LiSICon or LiSICon-like, Thio-LiSICon or Thio-LiSICon-like, NaSICon or NaSICon-like, Thio-NaSICon or Thio-NaSICon -NaSICon-like, garnet-like, perovskite or anti-perovskite, or argyrodite crystal phase, lithium-containing nitrides, hydrides or halides and / or lithium-containing glassy ion conductors. The ceramic solid electrolyte can in particular be selected from lithium aluminum titanium phosphate (LATP) and lithium lanthanum zirconium oxide (LLZO). A preferred solid electrolyte includes PEO, LiTFSI, acetyl tributyl citrate, and LATP.

Ein weiterer Aspekt betrifft eine Batteriezelle, insbesondere für einen Festkörper-Akkumulator, aufweisend eine Anode, eine Kathode und einen zwischen Kathode und Anode angeordneten Separator, wobei die Batteriezelle einen Komposit-Elektrolyten aufweist wie dieser vorstehend im Detail beschrieben ist. Die Batteriezelle, insbesondere eine Festkörperzelle, welche auch als All-Solid-State-Zelle bezeichnet werden kann, umfasst eine an sich bekannte Schichtfolge mit einer Kathode, einer Anode und einem zwischen Kathode und Anode angeordneten ionenleitenden Separator.Another aspect relates to a battery cell, in particular for a solid-state accumulator, having an anode, a cathode and a separator arranged between the cathode and anode, the battery cell having a composite electrolyte as described in detail above. The battery cell, in particular a solid-state cell, which can also be referred to as an all-solid-state cell, comprises a layer sequence known per se with a cathode, an anode and an ion-conducting separator arranged between the cathode and anode.

Eine derartige Batteriezelle kann eine oder eine Mehrzahl an entsprechenden Komposit-Elektrolyten oder Kompositelektrolytschichten aufweisen. Insbesondere kann eine derartige Batteriezelle eine oder zwei oder drei derartige Komposit-Elektrolytschichten aufweisen, wobei diese eine Schicht auf der Kathode und somit den Separator ausbilden und/oder insbesondere auf der Kathodenseite den Elektrolyt ausbilden können.Such a battery cell can have one or a plurality of corresponding composite electrolytes or composite electrolyte layers. In particular, such a battery cell can have one or two or three such composite electrolyte layers, wherein these can form a layer on the cathode and thus the separator and / or in particular can form the electrolyte on the cathode side.

In Ausführungsformen kann der Separator einen wie oben beschriebenen Komposit-Elektrolyt umfassen. Dieser kann insbesondere ein Polymer-Elektrolyt sein.In embodiments, the separator can comprise a composite electrolyte as described above. This can in particular be a polymer electrolyte.

In Ausführungsformen kann die Kathode den Komposit-Elektrolyt umfassen. Dieser kann insbesondere einen keramischen Festkörperelektrolyt umfassen.In embodiments, the cathode can comprise the composite electrolyte. This can in particular comprise a ceramic solid electrolyte.

Ein weiterer Aspekt betrifft eine Batteriezelle aufweisend eine Anode, eine Kathode und einen zwischen Kathode und Anode angeordneten Separator, wobei die Batteriezelle einen Flüssigelektrolyt aufweist wie dieser vorstehend im Detail beschrieben ist.Another aspect relates to a battery cell having an anode, a cathode and a separator arranged between the cathode and anode, the battery cell having a liquid electrolyte as described in detail above.

Ein weiterer Aspekt betrifft ferner die Verwendung einer Verbindung ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat (Triacetin) und deren Mischungen als Additiv in einem Komposit-Elektrolyten, insbesondere einem Polymerelektrolyten oder Festkörperelektrolyten für eine Batteriezelle, insbesondere für einen Festkörper-Akkumulator.Another aspect also relates to the use of a compound selected from the group comprising acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate, glycerol triacetate (triacetin) and their mixtures as an additive in a composite electrolyte, in particular a polymer electrolyte or solid state electrolyte for a battery cell, in particular for a solid state electrolyte -Accumulator.

Ein noch weiterer Aspekt betrifft die Verwendung einer Verbindung ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat (Triacetin) und deren Mischungen als Lösemittel in einem Flüssigelektrolyt.Yet another aspect relates to the use of a compound selected from the group comprising acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate, glycerol triacetate (triacetin) and mixtures thereof as a solvent in a liquid electrolyte.

Nachfolgend wird die Erfindung anhand bevorzugter Ausführungsbeispiele exemplarisch erläutert.The invention is explained below by way of example with the aid of preferred exemplary embodiments.

Beispiel 1example 1

Herstellung eines PolymerelektrolytManufacture of a polymer electrolyte

Zur Herstellung eines Komposit-Elektrolyt ausgebildet als Polymerelektrolyt wurde Polyethylenoxid (PEO) als Polymer und Lithiumbis(trifluormethansulfonyl)imid (LiTFSI) als Lithiumsalz verwendet. LiTFSI wurde hierbei in Acetyltributylcitrat gelöst und die Lösung mit dem Polymer vermischt. Bezogen auf das Gesamtgewicht des Komposit-Elektrolyt wurden 7 Gewichtsprozent der Lösung von LiTFSI in Acetyltributylcitrat verwendet. Die Mischung wurde auf eine NMC-Kathode beschichtet.To produce a composite electrolyte designed as a polymer electrolyte, polyethylene oxide (PEO) was used as the polymer and lithium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide (LiTFSI) as the lithium salt. LiTFSI was dissolved in acetyl tributyl citrate and the solution mixed with the polymer. Based on the total weight of the composite electrolyte, 7 percent by weight of the solution of LiTFSI in acetyl tributyl citrate was used. The mixture was coated onto an NMC cathode.

Claims (10)

Komposit-Elektrolyt für eine Batteriezelle, wobei der Komposit-Elektrolyt ein Polymer und ein Lithiumsalz umfasst, oder Flüssigelektrolyt für eine Batteriezelle, wobei der Flüssigelektrolyt ein Lösemittel und ein Lithiumsalz umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass der Komposit-Elektrolyt ein Additiv ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen umfasst oder der Flüssigelektrolyt ein Lösemittel ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen umfasst.Composite electrolyte for a battery cell, wherein the composite electrolyte comprises a polymer and a lithium salt, or liquid electrolyte for a battery cell, wherein the liquid electrolyte comprises a solvent and a lithium salt, characterized in that the composite electrolyte comprises an additive selected from the group Acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate, glycerol triacetate and mixtures thereof or the liquid electrolyte comprises a solvent selected from the group comprising acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate and mixtures thereof. Komposit-Elektrolyt nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Additiv oder das Lösemittel Acetyltributylcitrat ist.Composite electrolyte Claim 1 , characterized in that the additive or the solvent is acetyl tributyl citrate. Komposit-Elektrolyt nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Lithiumsalz in dem Additiv oder dem Lösemittel gelöst ist.Composite electrolyte Claim 1 or 2 , characterized in that the lithium salt is dissolved in the additive or the solvent. Komposit-Elektrolyt nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Lithiumsalz ausgewählt ist aus der Gruppe umfassend Lithiumtrifluormethylsulfonat, Lithiumbis(trifluormethylsulfonyl)imid, Lithiumbis(fluorsulfonyl)imid und LiPF6.Composite electrolyte according to one of the Claims 1 until 3 , characterized in that the lithium salt is selected from the group comprising lithium trifluoromethylsulphonate, lithium bis (trifluoromethylsulphonyl) imide, lithium bis (fluorosulphonyl) imide and LiPF 6 . Komposit-Elektrolyt nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Polymer ausgewählt ist aus der Gruppe umfassend Polyvinylidenfluorid, Poly(vinylidenfluorid-hexafluorpropylen und deren Mischungen.Composite electrolyte according to one of the Claims 1 until 4th , characterized in that the polymer is selected from the group comprising polyvinylidene fluoride, poly (vinylidene fluoride-hexafluoropropylene and mixtures thereof. Komposit-Elektrolyt nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Komposit-Elektrolyt einen keramischen Festkörperelektrolyt aufweist, wobei der keramische Festkörperelektrolyt in dem Polymer verteilt vorliegt.Composite electrolyte according to one of the Claims 1 until 5 , characterized in that the composite electrolyte has a ceramic solid electrolyte, the ceramic solid electrolyte being distributed in the polymer. Batteriezelle, aufweisend eine Anode, eine Kathode und einen zwischen Kathode und Anode angeordneten Separator, dadurch gekennzeichnet, dass die Batteriezelle wenigstens einen Komposit-Elektrolyt oder einen Flüssigelektrolyt nach einem der Ansprüche 1 bis 6 aufweist.Battery cell, having an anode, a cathode and a separator arranged between the cathode and anode, characterized in that the battery cell has at least one composite electrolyte or a liquid electrolyte according to one of the Claims 1 until 6th having. Batteriezelle nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Separator den Komposit-Elektrolyt umfasst.Battery cell after Claim 7 , characterized in that the separator comprises the composite electrolyte. Batteriezelle nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Kathode den Komposit-Elektrolyt umfasst.Battery cell after Claim 7 , characterized in that the cathode comprises the composite electrolyte. Verwendung einer Verbindung ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen als Additiv in einem Komposit-Elektrolyt oder als Lösemittel in einem Flüssigelektrolyt.Use of a compound selected from the group comprising acetyl tributyl citrate, tributyl citrate, acetyl triethyl citrate, triethyl citrate, glycerol triacetate and mixtures thereof as an additive in a composite electrolyte or as a solvent in a liquid electrolyte.
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