DE102019215510A1 - Elektrolyt und Batteriezelle aufweisend einen solchen - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft einen Komposit-Elektrolyt für eine Batteriezelle, insbesondere für einen Festkörper-Akkumulator, wobei der Komposit-Elektrolyt ein Polymer und ein Lithiumsalz umfasst, wobei der Komposit-Elektrolyt ein Additiv ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen umfasst sowie einen Flüssigelektrolyt für eine Batteriezelle, wobei der Flüssigelektrolyt ein Lösemittel und ein Lithiumsalz umfasst, wobei der Flüssigelektrolyt ein Lösemittel ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen umfasst. Die Erfindung betrifft ferner eine Batteriezelle aufweisend einen solchen Komposit-Elektrolyten oder Flüssigelektrolyt, sowie die Verwendung einer Verbindung ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen als Additiv in einem Komposit-Elektrolyt oder als Lösemittel in einem Flüssigelektrolyt.
Description
- Die Erfindung betrifft einen Komposit-Elektrolyt für eine Batteriezelle, insbesondere für einen Festkörper-Akkumulator, sowie einen Flüssigelektrolyt.
- Festkörper-Akkumulatoren, die üblicherweise als Festkörper-Batterien bezeichnet werden, sind für mobile wie stationäre Anwendungen von großem Interesse. Bei der Herstellung von Fahrzeugen werden Lithium-Ionen oder Lithium-Metall basierte Festkörperbatterien als Ersatz für Lithium-Ionen-Akkumulatoren mit Flüssigelektrolyten verwendet.
- Grundsätzlich können Festkörper-Batterien auf Basis von verschiedenen Fest- oder Polymerelektrolyten, wie oxidischen oder sulfidischen Keramiken oder Polymeren, hergestellt werden. Für die Herstellung einer Festkörper-Batterie werden häufig eine Kompositkathode, eine Lithiumanode und ein keramischer ionenleitender Festkörperelektrolyt, der in diesem Fall auch als Separator dient, verwendet.
- Polymerelektrolyt-Batterien als Variante der Festkörper-Batterien weisen einen Polymerelektrolytfilm zwischen Anode und Kathode auf, um einen Kurzschluss zwischen den beiden Elektroden zu verhindern. Weiterhin wird dieser Polymerelektrolyt verwendet, um die ionische Anbindung innerhalb der Elektroden zu gewährleisten. Typischerweise werden für den Polymerelektrolyt Polyethylenoxid (PEO) oder andere Polymere mit ionenziehenden Gruppen, die der Solvatisierung des zu lösenden Lithiumsalzes dienen, verwendet, in welchem Lithiumsalze wie Lithium bis(trifluormethylsulfonyl)imid (LiTFSI) oder LiPF6 gelöst werden.
- Die Verwendung der bekannten Polymere mit klassischen Salzen für Batterieapplikationen hat jedoch verschiedene Nachteile. Beispielsweise sind Polymere wie PEO nicht stabil gegenüber hohen Potentialen von Kathoden und können sich zersetzen. Ferner ist häufig die Kontaktierung der Aktivmaterialpartikel von Komposit-Elektroden und Bindemittel unzureichend, so dass sich die Leitfähigkeit der Zelle verringert.
- Der Stand der Technik erlaubt daher weiteres Verbesserungspotential hinsichtlich der Ausgestaltung von Batterien, insbesondere in Bezug auf Festkörper- und Polymerelektrolyte sowie Flüssigelektrolyte.
- Die Lösung der Aufgabe erfolgt erfindungsgemäß durch einen Komposit-Elektrolyt oder einen Flüssigelektrolyt mit den Merkmalen des Anspruchs 1. Die Lösung der Aufgabe erfolgt ferner durch eine Batteriezelle mit den Merkmalen des Anspruchs 7 und eine Verwendung nach Anspruch 10. Vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen und der Beschreibung beschrieben, wobei weitere in den Unteransprüchen oder in der Beschreibung beschriebenen oder gezeigten Merkmale einzeln oder in einer beliebigen Kombination einen Gegenstand der Erfindung darstellen können, wenn sich aus dem Kontext nicht eindeutig das Gegenteil ergibt.
- Hierbei umfasst ein Komposit-Elektrolyt für eine Batteriezelle, insbesondere für einen Festkörper-Akkumulator, ein Polymer und ein Lithiumsalz, wobei der Komposit-Elektrolyt ein Additiv ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat (Triacetin) und deren Mischungen umfasst. Ferner umfasst ein Flüssigelektrolyt für eine Batteriezelle ein Lösemittel und ein Lithiumsalz, wobei der Flüssigelektrolyt ein Lösemittel ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen umfasst.
- Unter dem Begriff „Komposit“ ist ein Verbund aus verschiedenen Materialien zu verstehen. Durch die Verwendung der vorgenannten Verbindungen wie Acetyltributylcitrat in Komposit-Elektrolyten können Polymerelektrolyte eine bessere Benetzung und Kontaktierung von Elektrodenmaterialien, insbesondere von Kathodenmaterialien, realisieren. Hierdurch steigt die Leitfähigkeit einer Zelle an. Weiterhin sind die Verbindungen auch gegenüber Zyklisierungen bei Temperaturen über 60 °C beständig und damit weithin einsetzbar. Zudem sind die Verbindungen für Mensch und Umwelt ungefährlich und kostengünstig, wobei bereits geringe Mengen an Additiv ausreichend sein können.
- Der Komposit-Elektrolyt umfassend ein solches Additiv kann zum einen als Elektrolyt in einer Kathode verwendet werden, und zum anderen als Beschichtung auf einer Kathode bzw. als Separator, um Anode und Kathode zu trennen.
- Durch die Verwendung von Additiven ausgewählt aus Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat (Triacetin) und deren Mischungen in Elektrolyten für den Batteriebereich können insbesondere Polymere, die bisher nur als Binder in Elektroden verwendet wurden, auch für Polymerelektrolyte genutzt werden. Insbesondere Polyvinylidenfluorid (PvdF) oder dessen Copolymere beispielsweise Poly(vinylidenfluorid-hexafluoropropylen (PvdF-HFP) sind damit als Polymer für Polymerelektrolyte verwendbar. Somit kann ohne aufwendige Herstellungsschritte effektiv die Leistungsfähigkeit einer Batterie verbessert werden. Dabei können die vorbeschriebenen Vorteile insbesondere erreicht werden mit einer signifikanten Reduzierung der Materialkosten wie auch der Prozesskosten im Vergleich zu ähnlichen wirksamen Batteriezellen. Eine Erhöhung des Bauteilgewichts ist ferner nicht oder nur geringfügig zu erwarten, was insbesondere für mobile Anwendungen von großem Vorteil ist.
- Die beschriebenen Vorteile können besonders vorteilhaft erreicht werden, wenn das Additiv Acetyltributylcitrat ist.
- In Ausführungsformen ist das Lithiumsalz in dem Additiv gelöst. Dies erlaubt eine gute Verteilung des Lithiumsalz im Elektrolyten. Die Verbindungen liegen bei Raumtemperatur flüssigförmig vor und sind als Lösungsmittel für das Lithiumsalz gut verwendbar.
- In weiteren Ausführungsformen kann eine Verbindung ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen als Lösemittel für einen Flüssigelektrolyt verwendet werden. Insbesondere ist das Lösemittel des Flüssigelektrolyt Acetyltributylcitrat. Auch in Ausführungsformen des Flüssigelektrolyt ist das Lithiumsalz in dem Lösemittel gelöst.
- Das Lithiumsalz kann eines der üblicherweise in Batterien verwendeten Lithiumsalze eines Anions ausgewählt aus Boraten, Phosphaten, Imiden, Aluminaten oder heterocyclischen Anionen sein. Die genannten sind dabei vorzugsweise fluoriert oder teilfluoriert oder weisen andere elektronenziehende Gruppen auf, wie etwa -CN. Das Lithiumsalz kann ausgewählt sein aus der Gruppe umfassend Lithiumchlorat (LiClO4), Lithiumtetrafluoroborat (LiBF4), Lithiumhexafluorophosphat (LiPF6), Lithiumhexafluoroarsenat (LiAsF6), Lithiumtrifluormethylsulfonat (LiSO3CF3, LiTf), Lithiumbis(trifluormethylsulphonyl)imid (LiN(SO2CF3)2, LiTFSI), Lithiumbis(fluorsulfonyl)imid (LiFSI), Lithiumbis(pentafluorethylsulphonyl)imid (LiN(SO2C2F5)2), Lithiumbis(oxalato)borat (LiBOB, LiB(C2O4)2), Lithiumdifluor(oxalato)borat (LiBF2(C2O4)), Lithium-tris(pentafluorethyl)trifluorophosphat (LiPF3(C2F5)3) und Kombinationen davon. In Ausführungsformen ist das Lithiumsalz ausgewählt aus der Gruppe umfassend Lithiumtrifluormethylsulfonat (LiTf), Lithiumbis(trifluormethylsulfonyl)imid (LiTFSI), Lithiumbis(fluorsulfonyl)imid (LiFSI) und LiPF6. Bevorzugt wird hierbei Lithiumtrifluormethylsulfonat verwendet.
- Grundsätzlich kann der Anteil an Additiv im Komposit-Elektrolyt variieren und ist je nach Anwendung wählbar. Insbesondere in Ausführungsformen des Komposit-Elektrolyten als Polymer-Elektrolyt bzw. Separator kann die Konzentration beliebig gewählt werden. Das Additiv bzw. eine Lösung aus Additiv enthaltend Lithiumsalz kann als Lösung innerhalb eines Separators verwendet werden oder als Zusatz in Feststoffelektrolytmembranen.
- In Ausführungsformen des Komposit-Elektrolyts als Festkörperelektrolyt oder Elektrodenmembran ist die Konzentration ebenfalls relativ frei wählbar. Hierbei ist bevorzugt, dass der Anteil an Additiv bzw. einer Lösung aus Additiv enthaltend ein Lithiumsalz möglichst gering ausfällt, damit die Kapazität der Elektrode nur geringfügig reduziert wird. Andererseits sollte ausreichend Additiv bzw. Lösung aus Additiv enthaltend Lithiumsalz in der Elektrode verarbeitet werden, um eine gute ionenleitende Kontaktierung innerhalb der Elektrode zu ermöglichen. Gute Ergebnisse sind beispielsweise mit Konzentrationen einer Lösung aus Additiv und Lithiumsalz von 1% bis 20% Gewichtsanteil, bevorzugt 2% bis 12% Gewichtsanteil, insbesondere 4% bis 7% Gewichtsanteil, bezogen auf das Gesamtgewicht der Elektrode, erzielbar.
- Ein Polymerelektrolyt umfasst neben dem Additiv ein Polymermaterial und ein Leitsalz. Als Polymer sind generell Polymere, die zusammen mit einem Lithiumsalz einen Polymerelektrolyten ausbilden, verwendbar. Das Polymer kann ausgewählt sein aus der Gruppe umfassend Polyethylenoxid (PEO), Polyphenylenoxid (PPO), Polyethylenglycol (PEG), Polymethylmethacrylat (PMMA), Polyvinylchlorid (PVC), Polyvinylalkohol (PVA), Polyacrylsäure (PAA), Polyacrylnitril (PAN), Poly(ethylmethacrylat) (PEMA), Polycaprolacton (PCL), Poly-(bis((methoxyethoxy)ethoxy)phosphazen) (MEEP), Siloxane und/oder deren Mischungen, Copolymere und Derivate. Vorzugsweise ist Polyethylenoxid (PEO) verwendbar.
- Insbesondere für PEO, das ansonsten nicht bis 4 V stabil ist, kann durch ein Additiv ausgewählt aus Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat und Glycerintriacetat (Triacetin) ein deutlich erweitertes Stabilitätsfenster zur Verfügung gestellt werden. Auf PEO und LiTFSI basierende Polymerelektrolyte sind beispielsweise für Lithium-Eisenphosphat (LFP)-Elektroden verwendbar. In vorteilhafter Weise sind Polymerelektrolyte auf Basis von PEO und LiTFSI enthaltend das Additiv aufgrund der deutlich höheren Stabilität auch mit Kathoden über 4 V, beispielsweise mit Lithium-Nickel-Mangan-Cobalt-Oxid (NMC)-Elektroden, verwendbar.
- Es stellt einen besonderen Vorteil der Verwendung der Additive dar, dass hierdurch Polymere, die üblicherweise nur als Binder in Elektroden verwendet wurden, auch für Polymerelektrolyte und Feststoff-Elektrolyte genutzt werden können. In Ausführungsformen ist das Polymer ausgewählt aus der Gruppe umfassend Polyvinylidenfluorid (PvdF), Poly(vinylidenfluorid-hexafluoropropylen (PvdF-HFP), Polytetrafluoroethylen (PTFE), Poly(vinylidenfluorid-tetrafluoroethylen (PVDF-TFE), Polyvinylfluorid (PVF), Ethylen-Tetrafluorethylen-Copolymer (ETFE) Poly(tetrafluorethylen-co-hexafluoropropylen (PTFE-HFP), PTFE-co-Perfluorpropylvinylether (PFA) und deren Mischungen, Copolymere und Derivate. In bevorzugten Ausführungsformen ist das Polymer ausgewählt aus der Gruppe umfassend Polyvinylidenfluorid (PvdF), Poly(vinylidenfluorid-hexafluoropropylen (PvdF-HFP) und deren Mischungen.
- In weiteren Ausführungsformen ist der Komposit-Elektrolyt ein Festkörperelektrolyt und weist ferner einen keramischen Festkörperelektrolyt auf, wobei der keramische Festkörperelektrolyt in dem Polymer verteilt vorliegt. Der keramische Festkörperelektrolyt kann ausgewählt sein aus der Gruppe umfassend Lithiumphosphoroxynitrid (LiPON), Lithiumhaltige keramische und glaskeramische Ionenleiter, die insbesondere eine LiSICon oder LiSICon-artige, Thio-LiSICon oder Thio-LiSICon artige, NaSICon oder NaSICon-artige, Thio-NaSICon oder Thio-NaSICon-artige, granatartige, Perowskit- oder Anti-Perowskit-, oder Argyrodit-Kristallphase aufweisen, Lithium enthaltende Nitride, Hydride oder Halogenide und/oder Lithiumhaltige glasige lonenleiter. Der keramische Festkörperelektrolyt kann insbesondere ausgewählt sein aus Lithiumaluminiumtitanphosphat (LATP) und Lithium-Lanthan-Zirkonoxid (LLZO). Ein bevorzugter Festkörperelektrolyt umfasst PEO, LiTFSI, Acetyltributylcitrat und LATP.
- Ein weiterer Aspekt betrifft eine Batteriezelle, insbesondere für einen Festkörper-Akkumulator, aufweisend eine Anode, eine Kathode und einen zwischen Kathode und Anode angeordneten Separator, wobei die Batteriezelle einen Komposit-Elektrolyten aufweist wie dieser vorstehend im Detail beschrieben ist. Die Batteriezelle, insbesondere eine Festkörperzelle, welche auch als All-Solid-State-Zelle bezeichnet werden kann, umfasst eine an sich bekannte Schichtfolge mit einer Kathode, einer Anode und einem zwischen Kathode und Anode angeordneten ionenleitenden Separator.
- Eine derartige Batteriezelle kann eine oder eine Mehrzahl an entsprechenden Komposit-Elektrolyten oder Kompositelektrolytschichten aufweisen. Insbesondere kann eine derartige Batteriezelle eine oder zwei oder drei derartige Komposit-Elektrolytschichten aufweisen, wobei diese eine Schicht auf der Kathode und somit den Separator ausbilden und/oder insbesondere auf der Kathodenseite den Elektrolyt ausbilden können.
- In Ausführungsformen kann der Separator einen wie oben beschriebenen Komposit-Elektrolyt umfassen. Dieser kann insbesondere ein Polymer-Elektrolyt sein.
- In Ausführungsformen kann die Kathode den Komposit-Elektrolyt umfassen. Dieser kann insbesondere einen keramischen Festkörperelektrolyt umfassen.
- Ein weiterer Aspekt betrifft eine Batteriezelle aufweisend eine Anode, eine Kathode und einen zwischen Kathode und Anode angeordneten Separator, wobei die Batteriezelle einen Flüssigelektrolyt aufweist wie dieser vorstehend im Detail beschrieben ist.
- Ein weiterer Aspekt betrifft ferner die Verwendung einer Verbindung ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat (Triacetin) und deren Mischungen als Additiv in einem Komposit-Elektrolyten, insbesondere einem Polymerelektrolyten oder Festkörperelektrolyten für eine Batteriezelle, insbesondere für einen Festkörper-Akkumulator.
- Ein noch weiterer Aspekt betrifft die Verwendung einer Verbindung ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat (Triacetin) und deren Mischungen als Lösemittel in einem Flüssigelektrolyt.
- Nachfolgend wird die Erfindung anhand bevorzugter Ausführungsbeispiele exemplarisch erläutert.
- Beispiel 1
- Herstellung eines Polymerelektrolyt
- Zur Herstellung eines Komposit-Elektrolyt ausgebildet als Polymerelektrolyt wurde Polyethylenoxid (PEO) als Polymer und Lithiumbis(trifluormethansulfonyl)imid (LiTFSI) als Lithiumsalz verwendet. LiTFSI wurde hierbei in Acetyltributylcitrat gelöst und die Lösung mit dem Polymer vermischt. Bezogen auf das Gesamtgewicht des Komposit-Elektrolyt wurden 7 Gewichtsprozent der Lösung von LiTFSI in Acetyltributylcitrat verwendet. Die Mischung wurde auf eine NMC-Kathode beschichtet.
Claims (10)
- Komposit-Elektrolyt für eine Batteriezelle, wobei der Komposit-Elektrolyt ein Polymer und ein Lithiumsalz umfasst, oder Flüssigelektrolyt für eine Batteriezelle, wobei der Flüssigelektrolyt ein Lösemittel und ein Lithiumsalz umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass der Komposit-Elektrolyt ein Additiv ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen umfasst oder der Flüssigelektrolyt ein Lösemittel ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen umfasst.
- Komposit-Elektrolyt nach
Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass das Additiv oder das Lösemittel Acetyltributylcitrat ist. - Komposit-Elektrolyt nach
Anspruch 1 oder2 , dadurch gekennzeichnet, dass das Lithiumsalz in dem Additiv oder dem Lösemittel gelöst ist. - Komposit-Elektrolyt nach einem der
Ansprüche 1 bis3 , dadurch gekennzeichnet, dass das Lithiumsalz ausgewählt ist aus der Gruppe umfassend Lithiumtrifluormethylsulfonat, Lithiumbis(trifluormethylsulfonyl)imid, Lithiumbis(fluorsulfonyl)imid und LiPF6. - Komposit-Elektrolyt nach einem der
Ansprüche 1 bis4 , dadurch gekennzeichnet, dass das Polymer ausgewählt ist aus der Gruppe umfassend Polyvinylidenfluorid, Poly(vinylidenfluorid-hexafluorpropylen und deren Mischungen. - Komposit-Elektrolyt nach einem der
Ansprüche 1 bis5 , dadurch gekennzeichnet, dass der Komposit-Elektrolyt einen keramischen Festkörperelektrolyt aufweist, wobei der keramische Festkörperelektrolyt in dem Polymer verteilt vorliegt. - Batteriezelle, aufweisend eine Anode, eine Kathode und einen zwischen Kathode und Anode angeordneten Separator, dadurch gekennzeichnet, dass die Batteriezelle wenigstens einen Komposit-Elektrolyt oder einen Flüssigelektrolyt nach einem der
Ansprüche 1 bis6 aufweist. - Batteriezelle nach
Anspruch 7 , dadurch gekennzeichnet, dass der Separator den Komposit-Elektrolyt umfasst. - Batteriezelle nach
Anspruch 7 , dadurch gekennzeichnet, dass die Kathode den Komposit-Elektrolyt umfasst. - Verwendung einer Verbindung ausgewählt aus der Gruppe umfassend Acetyltributylcitrat, Tributylcitrat, Acetyltriethylcitrat, Triethylcitrat, Glycerintriacetat und deren Mischungen als Additiv in einem Komposit-Elektrolyt oder als Lösemittel in einem Flüssigelektrolyt.
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