DE102018209041A1 - Method for producing a battery electrode - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung einer Batterieelektrode (10) als Schichtaufbau (12) sowie deren Verwendung. Es werden nachfolgende Verfahrensschritte durchlaufen:a) Bereitstellen einer Ableiterfolie (24) aus metallischem Material (18),b) Aufbringen einer ersten Schicht (20) und einer zweiten Schicht (22) aus Hochenergie-Aktivmaterial (16) im Trockenauftrag, auf je einer Seite der Ableiterfolie (24),c) Aufbringen einer dritten Schicht (26) aus Hochratenmaterial (14) als Slurry im Nassauftrag auf die erste Schicht (20), oderc) Aufbringen einer dritten Schicht (26) aus Hochratenmaterial (14) als Slurry im Nassauftrag auf die erste Schicht (20) aus Hochenergie-Aktivmaterial (16) und Aufbringen einer vierten Schicht (28) aus Hochratenmaterial (14) als Slurry im Nassauftrag auf die zweite Schicht (22) aus Hochenergie-Aktivmaterial (16).The invention relates to a method for producing a battery electrode (10) as a layer structure (12) and their use. The following process steps are carried through: a) provision of an arrester foil (24) of metallic material (18), b) application of a first layer (20) and a second layer (22) of high-energy active material (16) in a dry application, to one each (C) applying a third layer (26) of high rate material (14) as a slurry in wet application to the first layer (20), or c) applying a third layer (26) of high rate material (14) as a slurry in the Wet application to the first layer (20) of high energy active material (16) and applying a fourth layer (28) of high rate material (14) as slurry in wet application to the second layer (22) of high energy active material (16).
Description
Technisches GebietTechnical area
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung einer Batterieelektrode als Schichtaufbau oder als Sandwich-Aufbau, die an einer Batteriezelle oder aus Batteriezellen gebildeten Batteriepacks für Fahrzeuge zum Einsatz kommt.The invention relates to a method for producing a battery electrode as a layer structure or as a sandwich structure, which is used on a battery cell or battery cells formed battery pack for vehicles.
Stand der TechnikState of the art
Batterieelektroden für Batteriezellen werden beispielsweise im Nassauftrag als Slurry hergestellt, wobei der Slurry getrocknet wird und eine Elektrodenschicht erhalten wird. Daneben werden Batterieelektroden auch trocken, dies bedeutet lösemittelfrei, beispielsweise als freistehende Filme hergestellt.Battery electrodes for battery cells are produced for example by wet application as a slurry, wherein the slurry is dried and an electrode layer is obtained. In addition, battery electrodes are also dry, this means solvent-free, for example, produced as free-standing films.
Wird bei einem Herstellungsverfahren für Batterieelektroden beispielsweise lösemittelbasiert eine zweite Schicht auf eine erste Schicht aufgetragen, kann es zur Durchmischung der einzelnen Schichten kommen, wodurch die ursprünglich eingestellten Eigenschaften der einzelnen Schichten oder Lagen wieder verschlechtert werden. Beim Herstellen dickerer Schichten ist die Trocknungszeit bei Verwendung des Nassauftrags im Slurry-Verfahren relativ hoch, ferner besteht die Gefahr, dass es durch Bindermigration zu Entmischungseffekten zwischen den einzelnen Lagen oder Schichten kommt, was höchst unerwünscht ist.If, for example, a second layer is applied to a first layer in a solvent-based manufacturing method for battery electrodes, mixing of the individual layers can occur, as a result of which the originally set properties of the individual layers or layers are worsened again. When making thicker layers, the drying time when using the wet application in the slurry process is relatively high, there is also the risk that it comes through binder migration to demixing effects between the individual layers or layers, which is highly undesirable.
Aus
Darstellung der ErfindungPresentation of the invention
Erfindungsgemäß wird ein Verfahren zur Herstellung einer Batterieelektrode als Schichtaufbau vorgeschlagen, gemäß dem die nachfolgenden angegebenen Verfahrensschritte durchlaufen werden:
- a) Bereitstellen einer Ableiterfolie aus metallischem Material,
- b) Aufbringen einer ersten Schicht und einer zweiten Schicht aus Hochenergie-Aktivmaterial im Trockenauftrag, auf je eine Seite der Ableiterfolie,
- c1) Aufbringen einer dritten Schicht aus Hochratenmaterial als Slurry im Nassauftrag auf die erste Schicht, oder
- c2) Aufbringen einer dritten Schicht aus Hochratenmaterial als Slurry im Nassauftrag auf die erste Schicht aus Hochenergie-Aktivmaterial und Aufbringen einer vierten Schicht aus Hochratenmaterial als Slurry im Nassauftrag auf die zweite Schicht aus Hochenergie-Aktivmaterial.
- a) providing a trap foil of metallic material,
- b) applying a first layer and a second layer of high-energy active material in a dry application, on each side of the arrester foil,
- c 1 ) applying a third layer of high rate material as a slurry in wet application to the first layer, or
- c 2 ) applying a third layer of high rate material as a slurry in wet application to the first layer of high energy active material and applying a fourth layer of high rate material as a slurry in wet application to the second layer of high energy active material.
Wird der Schichtaufbau für eine Batterieelektrode gemäß des erfindungsgemäß vorgeschlagenen Verfahrens vorgenommen, kann die Hochstromfähigkeit der hergestellten Elektrode verbessert werden, da kurze Strompulse bei hohen Strömen durch die im Nassauftrag aufgebrachte Schicht oder Schichten aus Hochratenmaterial dargestellt werden. Dem Fachmann ist geläufig, dass in kurzen Strompulsen zwar hohe Ströme, jedoch nur geringe Ladungsmengen fließen, so dass die im Material zu speichernde Ladung in der kurzen Zeit kaum in die Tiefe, dies bedeutet senkrecht zur Elektrodenoberfläche, eindringt und deswegen in der Randschicht, die erfindungsgemäß hochratenfähig, dies bedeutet hochstromfähig, bezogen auf die Gesamtkapazität der Batterie ist. By providing the layer construction for a battery electrode according to the method proposed by the present invention, the high current capability of the fabricated electrode can be improved because short current pulses at high currents are exhibited by the wet-applied layer or layers of high-rate material. It is well known to the person skilled in the art that although high currents, but only small amounts of charge flow in short current pulses, the charge to be stored in the material scarcely penetrates in depth, ie perpendicular to the electrode surface, and therefore in the surface layer high rate capable according to the invention, this means high current capability, based on the total capacity of the battery.
Wenn mehr Energie bei entsprechend geringeren Strömen notwendig ist, kann dies beispielsweise über das Batteriemanagementsystem eingestellt werden, wobei die Schicht aus Hochratenmaterial geladen wird, wobei die Ionen durch die Porosität weiter in die Tiefe der dickeren Schicht aus Hochenergie-Aktivmaterial wandern.For example, if more energy is needed with correspondingly lower currents, this may be adjusted via the battery management system, where the high rate material layer is charged, with the ions traveling further into the depth of the thicker layer of high energy active material through the porosity.
In Weiterbildung des erfindungsgemäß vorgeschlagenen Verfahrens kann aus dem Schichtaufbau durch Aufbringen einer weiteren Schicht aus Hochenergie-Aktivmaterial auf die vorhergehende Schicht aus Hochratenmaterial und durch Aufbringen einer weiteren Schicht aus Hochenergie-Aktivmaterial, jeweils aufgebracht im Trockenauftrag, ein Sandwich-Aufbau der Batterieelektrode dargestellt werden.In a further development of the method proposed according to the invention, a sandwich structure of the battery electrode can be represented from the layer structure by applying a further layer of high-energy active material to the preceding layer of high-rate material and by applying a further layer of high-energy active material, respectively applied in dry application.
Schließlich wird durch das erfindungsgemäß vorgeschlagene Verfahren bei Ausbildung des Sandwich-Aufbaus der Nassauftrag des Hochratenmaterials dazu genutzt, dass die beim Sandwich-Aufbau zusätzlich verwendeten Schichten aus Hochenergie-Aktivmaterial auf die Schichten aus Hochratenmaterial aufgebracht werden, solange der dazu eingesetzte Slurry noch nicht vollständig getrocknet ist, so dass die Klebeeigenschaften der Lösemittel zur Erzeugung einer stoffschlüssigen Verbindung genutzt werden können.Finally, by the method proposed according to the invention when forming the sandwich construction, the wet application of the high rate material is utilized so that the layers of high energy active material additionally used in the sandwich construction are applied to the layers of high rate material as long as the slurry used for this purpose has not yet been completely dried is, so that the adhesive properties of the solvent can be used to produce a cohesive connection.
Dem erfindungsgemäß vorgeschlagenen Verfahren weiter folgend, ist das Hochenergie-Aktivmaterial ausgewählt aus der Gruppe, die NCM622, NCM111 und NCM811 beispielsweise umfassen, sowie eine Dicke zwischen 40 µm und 400 µm, jedoch bevorzugt ≥ 50 µm aufweist.Following the method proposed by the invention, the high energy active material is selected from the group comprising, for example, NCM622, NCM111 and NCM811, and a thickness of between 40 μm and 400 μm, but preferably ≥ 50 μm.
In Bezug auf die Schichten aus Hochratenmaterial enthalten diese Partikel in einer Größe von < 5 µm, bevorzugt < 1 µm, wohingegen das Hochenergie-Aktivmaterial Partikel in einer Größe von < 5 µm, bevorzugt < 1 µm enthält. Als Beispiel sei ein Material wie LFP als Aktivmaterial mit Partikelgrößen um 0,5 µm genannt.With respect to the layers of high rate material, these contain particles in a size of <5 .mu.m, preferably <1 .mu.m, whereas the high-energy active material contains particles in a size of <5 .mu.m, preferably <1 .mu.m. As an example, a material such as LFP may be mentioned as an active material with particle sizes around 0.5 μm.
Sowohl das Hochenergie-Aktivmaterial als auch das Hochratenmaterial können aufgrund ihrer Zusammensetzung und ihrer Porosität unterschiedliche Eigenschaftsprofile aufweisen. Das Hochenergie-Aktivmaterial würde mit breiterer Partikelgrößenverteilung eingesetzt oder mit bimodaler Partikelgrößenverteilung, um eine gute Packungsdichte, dies bedeutet eine geringe Porosität für den Elektrolyten, bereitzustellen. Werden innerhalb des Schichtaufbaus der Batterieelektrode oder innerhalb eines Sandwich-Aufbaus einer Batterieelektrode Hochratenmaterialien mit unterschiedlichen Eigenschaftsprofilen eingesetzt, so können diese Eigenschaftsprofile mit davon abweichenden Eigenschaftsprofilen eher in größerer Dicke ausgebildeten und im Nassauftrag aufgetragenen Hochenergie-Aktivmaterialien kombiniert werden. So lässt sich beispielsweise innerhalb eines Sandwich-Aufbaus eine im Trockenauftrag aufgebrachte Schicht mit einem ersten Eigenschaftsprofil mit einem Nassauftrag vorgenommene Beschichtung mit einem zweiten Eigenschaftsprofil kombinieren und des Weiteren im Trockenauftrag applizierte Schichten mit identischen oder davon abweichenden Eigenschaftsprofilen kombinieren.Both the high energy active material and the high rate material may have different property profiles due to their composition and porosity. The high energy active material would be used with broader particle size distribution or with bimodal particle size distribution to provide good packing density, meaning low porosity for the electrolyte. If high-rate materials with different property profiles are used within the layer structure of the battery electrode or within a sandwich structure of a battery electrode, then these property profiles can be combined with deviating property profiles of higher-energy active materials formed in a greater thickness and applied by wet application. Thus, for example, within a sandwich structure, a dry applied layer having a first property profile can be combined with a wet coverage coating having a second property profile, and further dry applied layers having identical or different property profiles can be combined.
Durch die erfindungsgemäß vorgeschlagene Lösung wird in vorteilhafter Weise sowohl im Schichtaufbau der Batterieelektrode als auch in der Ausführungsvariante als Sandwich-Aufbau die Hochstromfähigkeit verbessert. Wenn kurze Strompulse mit hohen Strömen gefordert sind, kann dies durch die im Wege des Nassauftrags aufgebrachte Schicht aus Hochratenmaterial gewährleistet werden. Wenn mehr Energie bei entsprechend geringeren Strömen notwendig ist, wandern die Ionen an den belegten Plätzen der dritten und vierten Schicht, jeweils Hochaktivmaterial durch die Porositäten in die Tiefe der darunterliegenden dicker ausgeführten Schichten, das heißt der ersten und der zweiten Schicht aus Hochenergie-Aktivmaterial, die jeweils im Trockenauftragsverfahren erzeugt werden.As a result of the solution proposed according to the invention, the high-current capability is advantageously improved both in the layer structure of the battery electrode and in the variant embodiment in the form of a sandwich structure. If short current pulses with high currents are required, this can be ensured by the layer of high rate material applied by wet application. When more energy is needed with correspondingly lower currents, the ions at the occupied sites of the third and fourth layers, each high active material, travel through the porosities into the depth of the underlying thicker layers, that is, the first and second layers of high energy active material. each produced in the dry coating process.
Vorteile der ErfindungAdvantages of the invention
Bei einer als Sandwich-Aufbau gestalteten Batterieelektrode hingegen, bei der eine relativ dünn ausgeführte im Nassauftrag als Zwischenlage zwischen zwei im Trockenauftrag ausgebildeten Schichten aus Hochenergie-Aktivmaterial angeordnet ist, besteht die Möglichkeit, dass mit dieser als Zwischenlage dienende, im Nassauftrag aufgebrachten Schicht aus Hochratenmaterial Konzentrationsprofile oder Ionenströme beeinflusst werden können. Dies bedeutet, dass in der Ebene parallel zu den einzelnen Schichten auftretende Abweichungen durch Inhomogenitäten lokal unterschiedliche Stromdichten bewirken. Wenn jedoch als Zwischenlage eine Schicht aus Hochratenmaterial zwischen zwei Schichten aus Hochenergie-Aktivmaterial eingebettet wird, kann diese Zwischenschicht temporär zu hohe Ströme durch Interkalation aufnehmen und zeitlich versetzt zu einem späteren Zeitpunkt wieder abgeben, wirkt daher gewissermaßen als Zwischenspeicher.On the other hand, in the case of a battery electrode designed as a sandwich structure, in which a relatively thin running wet application is arranged as an intermediate layer between two dry energy layers of high energy active material, there is the possibility that this layer of high rate material applied as an intermediate layer applied by wet application Concentration profiles or ion currents can be influenced. This means that in the plane parallel to the individual layers occurring deviations caused by inhomogeneities locally different current densities. However, when a layer of high-rate material is sandwiched between two layers of high-energy active material as an intermediate layer, this intermediate layer can temporarily absorb too high currents by intercalation and release them at a later time at a later time, thus effectively acting as a buffer.
Ein Trockenauftrag, d.h. die lösemittelfreie Herstellung von Elektroden erfolgt in der Regel derart, dass Elektrodenfilme zunächst freitragend ohne Ableiterfolie hergestellt werden. Systembedingt können diese Elektroden nur in Dicken von ≤ 50 µm hergestellt werden, zum Beispiel durch Extrusion und/oder Zusammenwalzen von Partikelpolymermischungen. Im Idealfalle sind diese Elektroden jedoch mindestens 100 µm dick. Erst ab einer Dicke von 150 µm bis 200 µm ist die Herstellung weitestgehend problemlos möglich; Dicken von 400 µm bis 1000 µm sind ohne weitere technische Probleme herstellbar.A dry coating, i. As a rule, the solvent-free production of electrodes takes place in such a way that electrode films are first produced in a self-supporting manner without an arrester foil. Due to the system, these electrodes can only be produced in thicknesses of ≦ 50 μm, for example by extrusion and / or co-rolling of particle polymer mixtures. Ideally, however, these electrodes are at least 100 μm thick. Only from a thickness of 150 microns to 200 microns, the production is largely possible without any problems; Thicknesses of 400 .mu.m to 1000 .mu.m can be produced without further technical problems.
Dadurch jedoch können diese Elektroden nicht hochstromfähig ausgebildet werden. Der Strom pro Fläche würde durch die Stärke bzw. die Dicke der Elektrode zu groß. Idealerweise wird auf der Kathode Aktivmaterial mit einer großen Energiedichte eingesetzt. Im Wege des Nassbeschichtungsverfahrens mittels eines Slurry ist es schwierig, dicke Elektrodenschichten herzustellen. Daher bietet es sich an, dünne Elektrodenschichten ≤ 100 µm, bevorzugt ≤ 50 µm herzustellen, die aus hochstromfähigem Material gefertigt sind. Mehrlagenbeschichtungen im Wege des Nassauftragsverfahrens als Slurry sind jedoch extrem aufwendig und führen in der Regel zu wenig haftfesten und damit unbrauchbaren Schichten innerhalb des Schichtaufbaus.As a result, however, these electrodes can not be formed high current capable. The current per area would be too large due to the thickness or the thickness of the electrode. Ideally, active material with a high energy density is used on the cathode. By means of the wet coating method by means of a slurry, it is difficult to produce thick electrode layers. It therefore makes sense to produce thin electrode layers ≦ 100 μm, preferably ≦ 50 μm, which are made of high-current-capable material. However, multi-layer coatings by means of the wet application process as a slurry are extremely expensive and generally lead to layers which are not adherent enough and therefore unusable within the layer structure.
Auf der Anodenseite kann ein Material wie beispielsweise Graphit eingesetzt werden, welches jedoch eine geringere Speicherfähigkeit aufweist und damit in einer verstärkten Dicke auszuführen ist. Es besteht jedoch auch die Möglichkeit, auf der Anodenseite eine freistehende Elektrodenschicht aus Graphit (ungefähr 10 µm Dicke) und Silizium in einer feinen Verteilung als eine Mischung herzustellen. Eine Verteilung feiner Graphitpartikel kann durch ihre relativ große Oberfläche eine schnelle Ladungsaufnahme, beispielsweise durch Polarisationseffekte der Oberfläche, günstig beeinflussen. Auf eine derart hergestellte Anodenelektrode könnte eine dünne Graphitelektrode mit einem Slurry-Prozess, d.h. in einem Nassauftragsverfahren aufgebracht werden, um anodenseitig eine große Energiespeicherung und für begrenzte Zeiträume eine schnelle Ladungsaufnahme zu erreichen.On the anode side, a material such as graphite can be used, which, however, has a lower storage capacity and is thus carried out in an increased thickness. However, it is also possible to produce on the anode side a freestanding electrode layer of graphite (about 10 μm thick) and silicon in a fine distribution as a mixture. Due to its relatively large surface area, a distribution of fine graphite particles can favorably influence rapid charge absorption, for example due to polarization effects of the surface. On an anode electrode thus produced, a thin graphite electrode could be applied by a slurry process, ie, in a wet application process anode side to achieve a large energy storage and for limited periods of rapid charge absorption.
Höhere fluktuierende Ströme sind zum Beispiel im Automobilbereich in einem Zeitraum von 20 s bis 30 s zu erwarten. Ein Bremsvorgang entspricht einem Ladevorgang und ein Anfahrvorgang einem Entladevorgang, jeweils bezogen auf die Traktionsbatterie. Da gleichzeitig hohe Reichweiten gefordert sind, können alternativ verschiedene Batterietypen und relativ groß dimensionierte Kondensatoren eingesetzt werden, die über ein Steuergerät elektrisch mit einem entsprechenden Aufwand verkoppelt sind.Higher fluctuating currents are expected, for example, in the automotive sector over a period of 20 seconds to 30 seconds. A braking operation corresponds to a charging process and a starting process to a discharging process, in each case based on the traction battery. Since at the same time high ranges are required, alternatively, different types of batteries and relatively large-sized capacitors can be used, which are electrically coupled via a control unit with a corresponding effort.
Eine Zwischenspeicherung führt zu einer Vergleichmäßigung des Stromes in der Elektrode, wodurch die Zyklenstabilität steigt. Auch ist die bereits geladene Zwischenschicht durch die „siebartige“ Struktur eine elektrische Blende; dies bedeutet, dass lokal unterschiedliche Ströme durch die Lücken der Partikel und deren begrenzten Leitfähigkeit vergleichmäßigt werden. Auch hier sinkt die lokale Strombelastung auf der Partikeloberfläche der Aktivmaterialien unter diejenige der hochratenfähigen Schichten zurück.Caching leads to a homogenization of the current in the electrode, whereby the cycle stability increases. Also, the already charged intermediate layer is an electrical shutter due to the "screen-like" structure; this means that locally different currents are equalized by the gaps of the particles and their limited conductivity. Here, too, the local current load on the particle surface of the active materials falls below that of the high-rate-capable layers.
Figurenlistelist of figures
Anhand der Zeichnung wird die Erfindung nachstehend eingehender erläutert.With reference to the drawing, the invention will be explained in more detail below.
Es zeigt:
-
1 eine erste Ausführungsvariante einer Batterieelektrode als Schichtaufbau und -
2 eine weitere Ausführungsvariante der erfindungsgemäß vorgeschlagenen Lösung einer Batterieelektrode als Sandwich-Aufbau.
-
1 a first embodiment of a battery electrode as a layer structure and -
2 a further embodiment of the invention proposed solution of a battery electrode as a sandwich construction.
Ausführungsvariantenvariants
Der Darstellung gemäß
Zunächst wird ein freistehender Elektrodenfilm, beispielsweise eine erste Schicht
Auf die Oberflächen der ersten Schicht
Die im Trockenauftrag hergestellte erste Schicht
Sind kurze Strompulse mit hohen Strömen gefordert, können diese durch die im Wege des Nassauftrags hergestellte dritte und vierte Schicht
Der Sandwich-Aufbau
Auf diesen Schichtaufbau
Innerhalb des in
Demgegenüber weist das Hochenergie-Aktivmaterial
Danach erfolgt im Wege des Nassauftrages die im Sandwich-Aufbau
Trocken hergestellte Elektrodenfilme haben in der Regel einen Anteil von PTFE zumindest in kleinen Mengen als Binder. Dieser Anteil liegt > 0,5 Gew.-%. In der Regel beträgt dieser Anteil ca. 2 Gew.-%.Dry-made electrode films usually have a proportion of PTFE as a binder, at least in small amounts. This proportion is> 0.5 wt .-%. As a rule, this proportion is about 2 wt .-%.
Bei dem in
Die Erfindung ist nicht auf die hier beschriebenen Ausführungsbeispiele und die darin hervorgehobenen Aspekte beschränkt. Vielmehr ist innerhalb des durch die Ansprüche angegebenen Bereichs eine Vielzahl von Abwandlungen möglich, die im Rahmen fachmännischen Handelns liegen.The invention is not limited to the embodiments described herein and the aspects highlighted therein. Rather, within the scope given by the claims a variety of modifications are possible, which are within the scope of expert action.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION
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Zitierte PatentliteraturCited patent literature
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