DE102018007454A1 - Device and method for the photocatalytic degradation of volatile organic compounds (VOC) and / or nitrogen oxides in motor vehicles - Google Patents
Device and method for the photocatalytic degradation of volatile organic compounds (VOC) and / or nitrogen oxides in motor vehicles Download PDFInfo
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Abstract
Fotokatalytische Vorrichtungen (1) gemäß Figur 1 für den Abbau von flüchtigen organischen Verbindungen und/oder Stickoxiden, jeweils umfassend einen Katalysator (2) in direktem Kontakt mit einem kontaminierten Luftstrom (5), der Kontaminanten (5.1) enthält, wobei der Katalysator (2) auf einem UV-durchlässigen Träger (3) angebracht ist und durch den UV-durchlässigen Träger (3) hindurch mit der UV-Strahlung (h·v) einer dahinter angeordneten UV-Lichtquelle (4) bestrahlbar ist; Verfahren zur fotokatalytischen Dekontaminierung von Kontaminanten (5.1) enthaltenden kontaminierten Luftströmen (5), bei man(i) die kontaminierten Luftströme (5) mit den Kontaminanten (5.1) in direktem Kontakt mit einem Katalysator (2) bringt,(ii) die den kontaminierten Luftströmen (5) abgewandte Seite des Katalysators (2) durch einen UV-durchlässigen Träger (2) mit der UV-Strahlung (h.v) einer UV-Lichtquelle (4) bestrahlt, wodurch(iii) die Kontaminanten (5.1) zu Abbauprodukten (6) zersetzt werden, ohne dass Ozon, Hyperoxidanionen, Hydroxylradikale, Peroxylradikale, Alkoxylradikale, Wasserstoffperoxid, Hydroperoxid, Hypochloridanionen und/oder Singulettsauerstoff entstehen; und ihre Verwendung für die Reinigung der Luft in Innenräumen von Kraftfahrzeugen und in Innenräumen allgemein, im Rahmen des Arbeitsschutzes bei Gaswäschern und in der Lackiertechnik.1 for the degradation of volatile organic compounds and / or nitrogen oxides, each comprising a catalyst (2) in direct contact with a contaminated air stream (5) containing contaminants (5.1), the catalyst (2 ) is attached to a UV-permeable carrier (3) and can be irradiated through the UV-permeable carrier (3) with the UV radiation (h · v) of a UV light source (4) arranged behind it; Process for the photocatalytic decontamination of contaminated air streams (5) containing contaminants (5.1), in which (i) the contaminated air streams (5) are brought into direct contact with the contaminants (5.1) with a catalyst (2), (ii) which contaminates the contaminated air Air currents (5) facing away from the catalyst (2) through a UV-permeable carrier (2) with the UV radiation (hv) from a UV light source (4), whereby (iii) the contaminants (5.1) to decomposition products (6 ) are decomposed without ozone, hyperoxide anions, hydroxyl radicals, peroxyl radicals, alkoxyl radicals, hydrogen peroxide, hydroperoxide, hypochloride anions and / or singlet oxygen being formed; and their use for the purification of the air in the interior of motor vehicles and in interior spaces in general, in the context of occupational safety for gas scrubbers and in painting technology.
Description
Gebiet der ErfindungField of the Invention
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung für den fotokatalytischen Abbau von VOC und/oder Stickoxiden in Kraftfahrzeugen.The present invention relates to a device for the photocatalytic degradation of VOC and / or nitrogen oxides in motor vehicles.
Außerdem betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren für den fotokatalytischen Abbau von VOC und/oder Stickoxiden in Kraftfahrzeugen.The present invention also relates to a method for the photocatalytic degradation of VOC and / or nitrogen oxides in motor vehicles.
Stand der TechnikState of the art
VOCs (volatile organic compounds)VOCs (volatile organic compounds)
VOC sind schädliche Chemikalien wie Formaldehyd, die auch „Wohngifte“ genannt werden. Im Deutschen werden sie als Flüchtige Organische Verbindungen bezeichnet. Sie sind in unter anderem enthalten in Polstern und Innenraumverkleidungen durch Gerb-, Färbe- und Klebemittel. In kleinen Räumen mit mehreren Quellen sind hohe Konzentrationen möglich. Wohngifte können allergieauslösend, krebserregend oder fruchtschädigend sein (z.B.: Isocyanate). Häufigste Symptome sind: Kopfschmerzen, Überempfindlichkeitsreaktionen, Müdigkeit, Leistungsminderung, Schlafstörungen und Reizungen der Atemwege. Das Krankheitsbild ist bekannt als „building related illnesses“ und „sick building syndrome“, aber es ist nicht verbindlich beschrieben. VOCs sind sehr reaktionsfreudig und können schon bei niedrigen Temperaturen in die Luft verdampfen und eingeatmet werden. Sie können sich in der Luft mit anderen Teilchen verbinden. Dadurch entstehen Feinstaubpartikel oder auch das Spurengas Ozon, wenn sich die VOCs mit Stickoxiden verbinden. Das Umweltbundesamt arbeitet in der BIM Arbeitsgruppe an einem Programm für Architekten, um die VOC Belastung von Innenräumen schon bei der Planung zu reglementieren.VOCs are harmful chemicals such as formaldehyde, which are also called "living poisons". In German, they are referred to as volatile organic compounds. They are contained in, among other things, upholstery and interior trim with tanning, coloring and adhesive agents. High concentrations are possible in small rooms with multiple sources. Living poisons can be allergy-causing, cancer-causing or fruit-damaging (e.g. isocyanates). The most common symptoms are: headache, hypersensitivity reactions, tiredness, reduced performance, sleep disorders and irritation of the respiratory tract. The clinical picture is known as "building related illnesses" and "sick building syndrome", but it is not described as binding. VOCs are very reactive and can evaporate and be inhaled into the air even at low temperatures. You can combine with other particles in the air. This creates fine dust particles or the trace gas ozone when the VOCs combine with nitrogen oxides. In the BIM working group, the Federal Environment Agency is working on a program for architects to regulate the VOC pollution of interiors as early as the planning stage.
StickoxideNitrogen oxides
Eine der Hauptquellen für Stickoxide in der Atmosphäre sind Abgase, die bei der Verbrennung fossiler Brennstoffe, wie beispielsweise Kohle oder Öl, entstehen. In Europa wurden im Jahr 2000 mehr als 50 %, in einigen Städten, wie London, bis zu 75 % der NOx-Emissionen durch den Verkehr verursacht. NOx-Konzentrationen direkt am Auspuff von Fahrzeugen bewegen sich zwischen 1000 mg/m3 und 5000 mg/m3.One of the main sources of nitrogen oxides in the atmosphere are exhaust gases that are generated when fossil fuels such as coal or oil are burned. In Europe, more than 50% of the NO x emissions in 2000, in some cities like London, were caused by traffic. NO x concentrations directly at the exhaust of vehicles range between 1000 mg / m 3 and 5000 mg / m 3 .
Stickoxide - insbesondere Stickstoffdioxid - reizen und schädigen die Atmungsorgane. Erhöhte Konzentrationen in der Atemluft haben einen negativen Effekt auf die Lungenfunktion von Kindern und Erwachsenen. Beim Transport der Schadstoffe von den Emissionszentren weg wandelt sich das NO zunehmend in NO2 um, wodurch die Bildungsreaktion von Ozon beschleunigt und die Abbaureaktion reduziert wird. Entsprechend können in ländlicheren Gebieten höhere Ozonwerte gemessen werden als in den Städten.Nitrogen oxides - especially nitrogen dioxide - irritate and damage the respiratory system. Increased concentrations in the air we breathe have a negative effect on the lung function of children and adults. When the pollutants are transported away from the emission centers, the NO increasingly converts to NO 2 , which speeds up the formation reaction of ozone and reduces the degradation reaction. Accordingly, higher ozone values can be measured in more rural areas than in cities.
Lachgas (N2O) ist ein Treibhausgas und trägt zur Erderwärmung bei. Seine Treibhauswirksamkeit ist auf einem Zeithorizont von 100 Jahren 298-mal so groß wie die von CO2. Stickoxide aus dem Flugverkehr und indirekt auch Lachgas tragen zum Ozonabbau in der Stratosphäre bei. Lachgas wird durch UV-Strahlung photolysiert und bildet dabei NO, welches wiederum Ozon abbaut.Nitrous oxide (N 2 O) is a greenhouse gas and contributes to global warming. Its greenhouse effect is 298 times greater than that of CO 2 over a time horizon of 100 years. Nitrogen oxides from aviation and indirectly also nitrous oxide contribute to ozone depletion in the stratosphere. Nitrous oxide is photolyzed by UV radiation and forms NO, which in turn breaks down ozone.
Zumindest theoretisch stehen eine Reihe von Reagenzien und Absorbentien zur Verfügung, um VOC, NOx und Lachgas in schadlose oder weniger schädliche Produkte umzuwandeln:
- Ozon
- ozone
Eine sogenannte Ozonbehandlung wird in der professionellen Fahrzeugaufbereitung vorgenommen. Insbesondere bei Gebrauchtwagen mit Geruchsbelastung im Innenraum (z. B. ehemalige Raucherfahrzeuge) kann die Geruchsbelastung so beseitigt werden. Durch die oxidierende Wirkung des Ozons werden Geruchsstoffe in geruchsneutrale Stoffe umgewandelt. Ebenso werden Keime und geruchverursachende Bakterien dabei - auch an sonst unzugänglichen Stellen - abgetötet. Als Ergebnis ist das Fahrzeug nach dieser Behandlung desinfiziert und in der Regel geruchsfrei.So-called ozone treatment is carried out in professional vehicle preparation. In particular for used cars with odor pollution in the interior (e.g. former smoking vehicles), the odor pollution can be eliminated in this way. Due to the oxidizing effect of ozone, odorous substances are converted into odorless substances. It also kills germs and odor-causing bacteria - even in otherwise inaccessible places. As a result, the vehicle is disinfected after this treatment and is usually odorless.
Ozon reagiert dabei mit Doppelbindungen in den VOCs die daraufhin an der Stelle zu Ketonen und Aldehyden umgewandelt werden (Ozonolyse). Man macht also aus einer Verbindung mindestens zwei. Diese sind wiederum VOCs und können teilweise sogar toxischer als die ursprünglichen Verbindungen sein. Bei der Abwasserreinigung baut man z.B. in der Schweiz aus diesem Grund Ozonierungsanlagen in Reinigungsbecken wieder zurück.Ozone reacts with double bonds in the VOCs, which are then converted to ketones and aldehydes (ozonolysis). So you make at least two out of a connection. These are again VOCs and can sometimes be even more toxic than the original compounds. For wastewater treatment, one builds e.g. in Switzerland for this reason ozonation systems in cleaning basins.
Ebenso werden aus nicht wasserlöslichen VOCs, andere die wasserlöslich sind und damit einen erhöhten toxischen Aufnahmewert erzielen können.Likewise, non-water-soluble VOCs become others that are water-soluble and can therefore achieve an increased toxic intake value.
Besonders kritisch für die Automobilbranche ist die Bildung von Bromaten aus Bromverbindungen wie Deca-HBCD, einem sehr gebräuchlichen Flammschutzmittel. Ebenso enthalten viele Teile im Autoinneren Bromide - die dauerhaft ausgasen. Bromate können in der Trinkwasseraufbereitung bei der Oxidation von bromidhaltigen Wässern mit Ozon entstehen. Da Bromate Kanzerogene sind, ist diese Reaktion in hohem Maße unerwünscht und es gibt einen Grenzwert in der Trinkwasserverordnung.The formation of bromates from bromine compounds such as Deca-HBCD, a very common flame retardant, is particularly critical for the automotive industry. Likewise, many parts in the car contain bromides - which permanently outgas. Bromates can arise in the treatment of drinking water during the oxidation of bromide-containing water with ozone. Because bromates are carcinogens, this reaction is highly undesirable and there is a limit in the drinking water ordinance.
Die EU hat schon seit längerer Zeit Richtwerte für die Ozonkonzentration festgelegt. Keine Gefahr für die Gesundheit besteht laut EU-Richtlinie durch Ozon unter einem Gehalt von 110 µg/m3. Ab einem Ein-Stunden-Mittelwert von 180 µg/m3 erfolgt die Unterrichtung der Bevölkerung, da bei dieser Konzentration die Leistungsfähigkeit empfindlicher Menschen bereits beeinträchtigt werden kann. The EU has long set benchmarks for ozone concentration. According to the EU directive, there is no health risk from ozone below 110 µg / m 3 . From a one-hour average of 180 µg / m 3 , the population is informed, since at this concentration the performance of sensitive people can already be impaired.
Ab ungefähr 200 µg/m3 Ozon können Symptome wie Tränenreiz, Schleimhautreizungen in Rachen, Hals und Bronchien, Kopfschmerzen, verstärkter Hustenreiz und Verschlechterung der Lungenfunktion auftreten.From about 200 µg / m 3 ozone, symptoms such as tear irritation, irritation of the mucous membranes in the throat, throat and bronchial tubes, headache, increased cough irritation and deterioration of the lung function can occur.
Ab einem Ein-Stunden-Mittelwert von 360 µg/m3 werden Warnungen ausgesprochen, da ab dieser Konzentration Gefahr für die menschliche Gesundheit bestehen kann.From an average of one hour of 360 µg / m 3 , warnings are given, since from this concentration there can be a danger to human health.
In der Schweiz liegt die Grenze des Ein-Stunden-Mittelwertes bei 120 µg/m3 (ca. 60 ppb). Dieser Wert wird jedoch sehr oft überschritten.In Switzerland, the limit of the one-hour average is 120 µg / m 3 (approx. 60 ppb). However, this value is very often exceeded.
Eine langanhaltende Erhöhung der Ozonkonzentration in der Atemluft führt zu einem erhöhten Risiko, an Atemwegserkrankungen zu sterben. Eine 2018 veröffentlichte Studie zeigt einen Zusammenhang zwischen der Exposition mit Ozon sowie Feinstaub und der Alzheimer-Krankheit.A sustained increase in the concentration of ozone in the air we breathe leads to an increased risk of dying from respiratory diseases. A study published in 2018 shows a connection between exposure to ozone and particulate matter and Alzheimer's disease.
Erhöhte Immissionswerte treten vor allem im Einflussbereich von Industriegroßräumen und Autobahnen auf. Dabei wirken sich meteorologische Effekte stark auf die lokale Bildung und den Transport des Ozons aus, so dass räumliche Abhängigkeiten über mehrere Hundert Kilometer entstehen können.Increased immission values occur primarily in the area of influence of large industrial areas and highways. The meteorological effects have a strong impact on the local formation and transport of ozone, so that spatial dependencies can occur over several hundred kilometers.
Bei Hitzewellen nimmt die Konzentration zu, da Pflanzen weniger Ozon absorbieren können. Es wird geschätzt, dass dieser Effekt beispielsweise in Großbritannien während des Hitzesommers 2006 für 450 zusätzliche Tote verantwortlich war.The concentration increases during heat waves because plants can absorb less ozone. For example, it is estimated that this effect caused 450 additional deaths in the UK during the hot summer of 2006.
Als Fazit bleibt zu ziehen, dass Ozon nur für eine Einmal-Reinigung geeignet ist und das auch nur dann, wenn in dem betreffenden Kfz-Innenraum keine Personen sind. Ozon bietet daher für eine permanente Anwendung im Auto keine Lösung, weil die Gesundheitsgefahr zu groß ist. Außerdem werden gleichzeitig die Materialien in den Kfz-Innenräumen genauso wie die VOCs durch das Ozon zerstört.The bottom line is that ozone is only suitable for one-time cleaning and only if there are no people in the vehicle interior concerned. Ozone therefore does not offer a solution for permanent use in the car because the health risk is too great. In addition, the materials in the vehicle interior as well as the VOCs are destroyed by the ozone.
Sauerstoffdiradikal - radikaler SingulettsauerstoffOxygen diradical - radical singlet oxygen
Sauerstoff besitzt zwei unterschiedliche angeregte Zustände, die beide eine deutlich größere Energie als der Grundzustand besitzen. Bei beiden Zuständen sind die Spins der Elektronen entgegen der Hundschen Regel antiparallel ausgerichtet. Der stabilere angeregte Sauerstoff wird nach der quantenmechanischen Bezeichnung für diesen Zustand auch Singulett-Sauerstoff (1O2) genannt.Oxygen has two different excited states, both of which have a significantly higher energy than the ground state. In both states, the spins of the electrons are aligned antiparallel, contrary to Hund's rule. The more stable excited oxygen is also called singlet oxygen ( 1 O 2 ) after this quantum mechanical term.
Die Bildung von Singulett-Sauerstoff ist auf verschiedenen Wegen möglich: sowohl photochemisch aus Triplett-Sauerstoff, als auch chemisch aus anderen Sauerstoffverbindungen. Eine direkte Gewinnung aus Triplett-Sauerstoff durch Bestrahlung mit elektromagnetischer Strahlung (z. B. Licht) ist allerdings aus quantenmechanischen Gründen in Form der Auswahlregeln für die Emission oder Absorption von elektromagnetischer Strahlung ausgeschlossen. Eine Möglichkeit, dieses Verbot zu umgehen, ist die gleichzeitige Bestrahlung mit Photonen und die Kollision zweier Moleküle. Durch diesen unwahrscheinlichen Vorgang, der in der flüssigen Phase eher auftritt, entsteht die blaue Farbe des flüssigen Sauerstoffs (Absorption im roten Spektralbereich). Auch mit Hilfe geeigneter Farbstoffe, wie Methylenblau oder Eosin, lässt sich auf photochemischem Weg Singulett-Sauerstoff darstellen.The formation of singlet oxygen is possible in various ways: both photochemically from triplet oxygen and chemically from other oxygen compounds. However, direct extraction from triplet oxygen by irradiation with electromagnetic radiation (e.g. light) is excluded for quantum mechanical reasons in the form of the selection rules for the emission or absorption of electromagnetic radiation. One way to circumvent this ban is to simultaneously irradiate it with photons and collide two molecules. This unlikely process, which occurs more in the liquid phase, creates the blue color of the liquid oxygen (absorption in the red spectral range). Singlet oxygen can also be prepared photochemically using suitable dyes such as methylene blue or eosin.
Diese Form von Sauerstoff ist ein starkes und selektives Oxidationsmittel und wird in der organischen Chemie häufig verwendet. So reagiert er im Gegensatz zu normalen Sauerstoff mit 1,3-Dienen in einer [4+2]-Cycloaddition zu Peroxiden. Mit Alkenen und Alkinen reagiert Singulett-Sauerstoff in einer [2+2]-Cycloaddition.This form of oxygen is a strong and selective oxidant and is widely used in organic chemistry. In contrast to normal oxygen, it reacts with 1,3-dienes in a [4 + 2] cycloaddition to form peroxides. Singlet oxygen reacts with alkenes and alkynes in a [2 + 2] cycloaddition.
Der Singulettsauerstoff reagiert wie Ozon, hat jedoch zusätzlich zu diesem noch die stärkere Eigenschaft radikalischen oxidativen Stress (ROS) in Lebewesen zu erzeugen, und ist damit krebserregend.Singlet oxygen reacts like ozone, but in addition to it has the stronger property of generating radical oxidative stress (ROS) in living things and is therefore carcinogenic.
Als Fazit bleibt zu ziehen, dass Singulettsauerstoff schwierig in der Herstellung ist. Parallel dazu entsteht Ozon als Nebenprodukt. Die Verbindung ist selbst krebserregend und führt zu ROS. Es gibt keine eindeutige Gesetzeslage, aber das Verfahren wird bestimmt nicht durch Gesundheitsbehörden unterstützt werden und bietet daher keine Lösung.The bottom line is that singlet oxygen is difficult to manufacture. At the same time, ozone is created as a by-product. The compound itself is carcinogenic and leads to ROS. There is no clear legal situation, but the procedure will certainly not be supported by health authorities and therefore does not offer a solution.
Aktivkohle und andere Adsorbentien wie Zeolithe, Aerogele, charge-transfer-Kunststoffe, Kunststoffe mit Aminogruppen, Urea und HydrazineActivated carbon and other adsorbents such as zeolites, aerogels, charge transfer plastics, plastics with amino groups, urea and hydrazines
Die genannten Stoffe sind größtenteils gesundheitlich unbedenklich und bieten eine hohe Oberfläche. Die Sättigungsrate verläuft logarithmisch. Damit so hohe Mengen an VOCs, wie sie im Autoinnenraum vorhanden sind, dauerhaft gebunden werden können, braucht man überproportional viel Aktivkohle oder andere Adsorbentien. Wenn man nicht regelmäßig Beutel mit Absorbentien austauschen will, bieten diese Stoffe keine Lösung.The substances mentioned are largely harmless to health and offer a high surface area. The saturation rate is logarithmic. In order to permanently bind such high amounts of VOCs as are present in the car interior, a disproportionate amount of activated carbon or other adsorbents are required. If you do not want to regularly replace bags with absorbents, these substances do not offer a solution.
Botanische Reinigung Botanical cleaning
Der Effekt ist sehr schwach, wird jedoch auch von Autoherstellern propagiert. Ein Beispiel ist das Auto der Marke Sion, das Moos als botanische Reinigung verwendet.The effect is very weak, but is also propagated by car manufacturers. One example is the Sion car, which uses moss as a botanical cleaner.
BiofiltrationBiofiltration
Die Biofiltration erfordert sehr lange Verweilzeiten, und es muss ein ideales Klima für die Bakterien geschaffen werden, was aber im Kfz-Inneren nicht praktikabel ist.Biofiltration requires very long dwell times and an ideal climate for the bacteria has to be created, but this is not practical inside the vehicle.
MembranseparationMembrane separation
Die Membranseparation ist ein einfacher Prozess, der stabil ist, wenig Energie verbraucht und zugleich keine weiteren Emissionen erzeugt. Das Problem ist jedoch, dass die dafür zu verwendenden Membranen nicht stabil sind und bislang keine Lösung hierfür in Sicht ist.Membrane separation is a simple process that is stable, uses little energy and, at the same time, does not generate any further emissions. The problem, however, is that the membranes to be used for this are not stable and so far no solution is in sight.
Katalytische VerbrennungCatalytic combustion
Die katalytische Verbrennung verbietet sich von selbst, weil eine Flamme im Kfz-Innenraum eine permanente Brandgefahr darstellt. Viele Nebenprodukte der Verbrennung sind Nanopartikel, die ihrerseits wieder die Luft belasten. Durch die Verbrennung wird aber auch Benzo-a-pyren erzeugt, das sehr krebserregend ist.Catalytic combustion is prohibited by itself because a flame in the vehicle interior poses a permanent fire hazard. Many combustion by-products are nanoparticles, which in turn pollute the air. The combustion also produces benzo-a-pyrene, which is very carcinogenic.
Katalysatoren mit UV BestrahlungCatalysts with UV radiation
An und für sich zeigt die fotokatalytische Oxidation die besten Voraussetzungen, das angegebene Problem zu lösen, da es dabei zu einer vollständigen Mineralisation kommt. D.h. alles wird zu Kohlendioxid, Wasser, Fluoriden, Chloriden und Bromiden abgebaut.In itself, photocatalytic oxidation shows the best prerequisites for solving the stated problem, since it leads to complete mineralization. I.e. everything is broken down into carbon dioxide, water, fluorides, chlorides and bromides.
Titandioxid ist der am häufigsten verwendete Katalysator, da er eine hohe fotokatalytische Resistenz zeigt und eine hohe Konversion der VOCs bewirkt. Titandioxid hat zwei Kristallformen, Rutil und Anatas. Anatas ist die katalytisch aktivere. Um eine hohe Oberfläche zu erzeugen werden Nanopartikel benutzt. Zugleich werden die sogenannten Dangling Bonds der Nanopartikel genutzt, um eine hauptsächlich heterogene Gas-Feststoffreaktion auf dem Katalysator ablaufen zu lassen. D.h. die Hydroxylradikale, die entstehen werden auf dem Katalysator zur Reaktion mit den VOCs gebracht und nicht erst in der Gasphase. Damit ist die Gefahr der Bildung von ROS deutlich gesenkt.Titanium dioxide is the most frequently used catalyst because it shows a high photocatalytic resistance and causes a high conversion of the VOCs. Titanium dioxide has two crystal forms, rutile and anatase. Anatase is the more catalytically active. Nanoparticles are used to create a high surface area. At the same time, the so-called dangling bonds of the nanoparticles are used to allow a mainly heterogeneous gas-solid reaction to take place on the catalyst. I.e. the hydroxyl radicals that are formed are reacted on the catalyst with the VOCs and not only in the gas phase. This significantly reduces the risk of ROS being formed.
Das Problem ist aber, dass Tiandioxid einen Bandgap bei 3,2 eV hat, d.h es muss im Ultraviolettbereich angestrahlt werden, idealerweise unterhalb von < 387 nm Wellenlänge. Damit ist auch immer die Gefahr der Bildung von Ozon gegeben.The problem is, however, that titanium dioxide has a band gap at 3.2 eV, i.e. it has to be illuminated in the ultraviolet range, ideally below <387 nm wavelength. There is always a risk of ozone formation.
Es gibt Dotierungen z.B. mit Übergangsmetallen die das Bandgap in den sichtbaren Bereich verschieben. Jedoch werden diese auch immer durch Thiole zerstört, wie sie üblicherweise durch Menschen ausgegast werden.There are endowments e.g. with transition metals that move the band gap into the visible area. However, these are always destroyed by thiols, which are usually outgassed by humans.
Die fotokatalytische Wirkung von Titandioxid und beta-Galliumoxid ist eingehend untersucht worden. Beispielhaft sei auf die Artikel von
- - Wenjung Liang, Jian Li und Hong He, Photocatalytic Degradation of Volatile Organic Compounds (VOCs) over Titanium Dioxide Thin Film, in INTECH 2012,
Chapter 12, Advaced Aspects of Spectroscopy, - - Ursula Luana Rochetto und Edson Tomaz, Degradation of volatile organic compounds in the gas phase by hererogeneous photocatalysis with titanium dioxide/ultraviolet light, in Journal of the Air & Waste Management Association, 65(7):810-817,
- - Evaluation of Titanium doxide as a Photocatalyst for removing Air Pollutants, Lawrence Berlkeley National Laboratory, January 2008,
- - Yidong Hou et al. in Efficient Decomposition of Benzene over a beta-Ga2O3 Photocatalyst under Ambient Conditions, in Environmental Science& Technology, Vol. 40, No. 18, 2006, und
- - Yu Huang et al., Removal of Indoor Organic Compounds via Photocatalytic Oxidation: A Short Review and Prospect, in
Molecules 2016, 21, 56.
- - Wenjung Liang, Jian Li and Hong He, Photocatalytic Degradation of Volatile Organic Compounds (VOCs) over Titanium Dioxide Thin Film, in INTECH 2012,
Chapter 12, Advaced Aspects of Spectroscopy, - - Ursula Luana Rochetto and Edson Tomaz, Degradation of volatile organic compounds in the gas phase by hererogeneous photocatalysis with titanium dioxide / ultraviolet light, in Journal of the Air & Waste Management Association, 65 (7): 810-817,
- - Evaluation of Titanium doxide as a Photocatalyst for removing Air Pollutants, Lawrence Berlkeley National Laboratory, January 2008,
- - Yidong Hou et al. in Efficient Decomposition of Benzene over a beta-Ga 2 O 3 Photocatalyst under Ambient Conditions, in Environmental Science & Technology, Vol. 40, No. 18, 2006, and
- - Yu Huang et al., Removal of Indoor Organic Compounds via Photocatalytic Oxidation: A Short Review and Prospect, in
Molecules 2016, 21, 56.
In dem Artikel von Ursula Luana Rochetto und Edson Tomaz wird ein Rohrreaktor beschrieben, bei dem die UV-Lichtquelle mittig angeordnet ist. Zwischen der UV-Lichtquelle befindet sich ein länglicher Ringspalt, der von einer Katalysatorschicht aus Titandioxid begrenzt ist. Die kontaminierte Luft wird durch den Spalt geleitet und mit UV-Strahlung bestrahlt. Bei dieser Anordnung besteht die Gefahr, dass sich Singulettsauerstoff und Ozon bilden.The article by Ursula Luana Rochetto and Edson Tomaz describes a tubular reactor in which the UV light source is arranged in the center. There is an elongated annular gap between the UV light source, which is delimited by a catalyst layer made of titanium dioxide. The contaminated air is passed through the gap and irradiated with UV radiation. With this arrangement, there is a risk that singlet oxygen and ozone form.
Aufgabe der vorliegenden ErfindungObject of the present invention
Es stellt sich somit die Aufgabe, eine Vorrichtung und ein Verfahren für den fotokatalytischen Abbau von flüchtigen organischen Verbindungen und für NOx zu finden, die die Nachteile des Standes der Technik nicht mehr länger aufweisen. Insbesondere sollen die Vorrichtung und das Verfahren gefahrlos und einfach durchzuführen sein und keine giftigen Produkte wie Singulettsauerstoff und Ozon mehr liefern. Außerdem sollen die Vorrichtung und das Verfahren zur Dekontamination von Luft in Innenräumen, insbesondere in Kfz-Innenräumen und Innenräumen allgemein, im Rahmen des Arbeitsschutzes, bei Gaswäschern und in der Lackiertechnik ohne schädliche Nebenwirkungen für die Insassen geeignet sein.It is therefore the task of finding a device and a method for the photocatalytic decomposition of volatile organic compounds and for NOx which no longer have the disadvantages of the prior art. In particular, the device and the method should be safe and simple to carry out and should no longer deliver toxic products such as singlet oxygen and ozone. In addition, the device and the method for decontamination of air in interiors, in particular in motor vehicle interiors and interiors in general, in the context of occupational safety, in gas scrubbers and in painting technology without harmful side effects for the occupants.
Erfindungsgemäße LösungSolution according to the invention
Demgemäß wurden die fotokatalytische Vorrichtungen für den Abbau von flüchtigen organischen Verbindungen und/oder Stickoxiden gefunden, die jeweils mindestens einen Katalysator in direktem Kontakt mit mindestens einem kontaminierten Luftstrom, der Kontaminanten enthält, wobei der mindestens eine Katalysator auf mindestens einem UV-durchlässigen Träger angebracht ist und durch den mindestens einen UV-durchlässigen Träger hindurch mit der UV-Strahlung mindestens einer dahinter angeordneten UV-Lichtquelle bestrahlbar ist, umfassen und die im Folgenden als „erfindungsgemäße fotokatalytische Vorrichtungen“ bezeichnet werden.Accordingly, the photocatalytic devices for the degradation of volatile organic compounds and / or nitrogen oxides have been found, each of which has at least one catalyst in direct contact with at least one contaminated air stream which contains contaminants, the at least one catalyst being attached to at least one UV-permeable support and can be irradiated through the at least one UV-permeable carrier with the UV radiation of at least one UV light source arranged behind it, and which are referred to below as “photocatalytic devices according to the invention”.
Außerdem wurde ein Verfahren zur fotokatalytischen Dekontaminierung von Kontaminanten enthaltenden kontaminierten Luftströmen gefunden, bei dem man
- (i) die kontaminierten Luftströme mit den Kontaminanten in direkten Kontakt mit mindestens einem Katalysator bringt,
- (ii) die den kontaminierten Luftströmen abgewandte Seite des mindestens einen Katalysators mindestens einen UV-durchlässigen Träger mit der UV-Strahlung mindestens einer UV-Lichtquelle bestrahlt, wodurch
- (iii) die Kontaminanten zu Abbauprodukten zersetzt werden, ohne dass Ozon, Hyperoxidanionen, Hydroxylradikale, Peroxylradikale, Alkoxylradikale, Wasserstoffperoxid, Hydroperoxid, Hypochloridanionen und/oder Singulettsauerstoff entstehen.
- (i) brings the contaminated air streams with the contaminants into direct contact with at least one catalyst,
- (ii) the side of the at least one catalyst facing away from the contaminated air streams is irradiated with at least one UV-permeable carrier with the UV radiation of at least one UV light source, whereby
- (iii) the contaminants are decomposed into degradation products without ozone, hyperoxide anions, hydroxyl radicals, peroxyl radicals, alkoxyl radicals, hydrogen peroxide, hydroperoxide, hypochloride anions and / or singlet oxygen being formed.
Im Folgenden wird das Verfahren als „erfindungsgemäßes fotokatalytischen Verfahren“ bezeichnet.The process is referred to below as the “photocatalytic process according to the invention”.
Nicht zuletzt wurde die Verwendung der erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen und des erfindungsgemäßen fotokatalytischen Verfahrens für die Reinigung der Luft in Innenräumen von Kraftfahrzeugen und in Innenräumen allgemein, im Rahmen des Arbeitsschutzes, bei Gaswäscher und in der Lackiertechnik gefunden.Last but not least, the use of the photocatalytic devices according to the invention and the photocatalytic method according to the invention for cleaning the air in the interior of motor vehicles and in interior spaces in general has been found in the context of occupational safety, in gas scrubbers and in painting technology.
Vorteile der ErfindungAdvantages of the invention
Im Hinblick auf den Stand der Technik war es überraschend und für den Fachmann nicht vorhersehbar, dass die Aufgabe, die der vorliegenden Erfindung zu Grunde lag, mithilfe der erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen und des erfindungsgemäßen fotokatalytischen Verfahrens sowie ihrer Verwendung gelöst werden konnte, ohne dass hierbei die Nachteile des Standes der Technik auftraten.In view of the prior art, it was surprising and unforeseeable for the person skilled in the art that the object on which the present invention is based could be achieved with the aid of the photocatalytic devices and the photocatalytic method according to the invention and their use, without this Disadvantages of the prior art have arisen.
Insbesondere konnten die erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen und das erfindungsgemäße fotokatalytische Verfahren, insbesondere im Rahmen der erfindungsgemäßen Verwendung, gefahrlos und einfach durchgeführt werden und lieferte keine giftigen Produkte wie Ozon, Hyperoxidanionen, Hydroxylradikale, Peroxylradikale, Alkoxylradikale, Wasserstoffperoxid, Hydroperoxid, Hypochloridanionen und/oder Singulettsauerstoff mehr. Somit waren die erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen und das erfindungsgemäße fotokatalytische Verfahren hervorragend zur Dekontamination von Luft in Innenräumen und in Innenräumen allgemein, im Rahmen des Arbeitsschutzes, bei Gaswäscher und in der Lackiertechnik insbesondere in Kfz-Innenräumen, ohne schädliche Nebenwirkungen für die Insassen geeignet.In particular, the photocatalytic devices according to the invention and the photocatalytic method according to the invention, in particular within the scope of the use according to the invention, could be carried out safely and simply and no longer delivered any toxic products such as ozone, hyperoxide anions, hydroxyl radicals, peroxyl radicals, alkoxyl radicals, hydrogen peroxide, hydroperoxide, hypochloride anions and / or singlet oxygen . Thus, the photocatalytic devices according to the invention and the photocatalytic method according to the invention were outstandingly suitable for the decontamination of air in interiors and in interiors in general, in the context of occupational safety, for gas scrubbers and in painting technology, particularly in automotive interiors, without harmful side effects for the occupants.
Ein weiterer bedeutsamer Vorteil war, dass die erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen mit anderen Vorrichtungen zur Reinigung von Luft und anderen Medien, insbesondere NOx Katalysatoren und Akustophoresevorrichtungen, kombiniert werden konnten, sodass zusätzliche Reinigungswirkungen erzielt werden konnten.Another significant advantage was that the photocatalytic devices according to the invention could be combined with other devices for cleaning air and other media, in particular NOx catalysts and acoustophoresis devices, so that additional cleaning effects could be achieved.
Noch ein weiterer überraschender Vorteil war, dass die Polyoxometallate die Oxidation der von den Insassen der Kfz ausgedünsteten Thiolen zu Disulfiden katalysierten, ohne dass ihre katalytische Wirkung von den Thiolen vergiftet wurde.Yet another surprising advantage was that the polyoxometalates catalyzed the oxidation of the thiols which the occupants of the motor vehicle emitted to disulfides, without their catalytic action being poisoned by the thiols.
Ausführliche Beschreibung der ErfindungDetailed description of the invention
Die erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen für den Abbau von flüchtigen organischen Verbindungen und/oder Stickoxiden umfassen jeweils mindestens einen Katalysator oder mindestens zwei Katalysatoren, der oder die in direktem Kontakt mit mindestens einem, insbesondere einem, kontaminierten Luftstrom steht oder stehen. Der kontaminierte Luftstrom enthält mindestens einen Kontaminanten, insbesondere aber mehrere Kontaminanten.The photocatalytic devices according to the invention for the degradation of volatile organic compounds and / or nitrogen oxides each comprise at least one catalyst or at least two catalysts which is or are in direct contact with at least one, in particular one, contaminated air stream. The contaminated air flow contains at least one contaminant, but in particular several contaminants.
Der mindestens eine Katalysator ist auf mindestens einem, insbesondere einem, UV-durchlässigen Träger angebracht. Der mindestens eine Katalysator wird durch diesen mindestens einen, insbesondere einen Träger hindurch mit UV-Strahlung mindestens einer, insbesondere einer, UV-Lichtquelle bestrahlt. Anders gesagt, wird der Katalysator sozusagen von hinten, d.h. von der dem mindestens einen kontaminierten Luftstrom abgewandten Seite mit UV-Strahlung bestrahlt. Dadurch wird die Bildung von Singulettsauerstoff und Ozon wirksam verhindert.The at least one catalyst is attached to at least one, in particular one, UV-permeable support. The at least one catalyst is irradiated with at least one, in particular a support, with UV radiation from at least one, in particular one, UV light source. In other words, the catalyst is, so to speak, from behind, i.e. irradiated with UV radiation from the side facing away from the at least one contaminated air stream. This effectively prevents the formation of singlet oxygen and ozone.
Der mindestens eine, insbesondere eine, Katalysator wird vorzugsweise aus der Gruppe, bestehend aus Katalysatordünnschichten, Katalysatorschichten aus auf Nano- und/oder Mikropartikeln geträgerten Katalysatoren, Katalysatorschwammschichten und Katalysatorschicht aus Nano-, Mikro- und Makropartikeln, ausgewählt. The at least one, in particular one, catalyst is preferably selected from the group consisting of thin catalyst layers, catalyst layers made of catalysts supported on nano- and / or microparticles, catalyst sponge layers and catalyst layer made of nano-, micro- and macroparticles.
Vorzugsweise werden die Katalysatoren auf dem UV-durchlässigen Träger mithilfe von Solgelverfahren, elektrochemische Abscheidung, Plasmaabscheidung, Calcinierung, hydrothermale Abscheidung, Fotoabscheidung, Ultraschallabscheidung, chemische Abscheidung, Chemical Vapour Deposition (CVD), Sprühbeschichtung und Nassimprägnieren aufgebracht.The catalysts are preferably applied to the UV-permeable support with the aid of sol gel processes, electrochemical deposition, plasma deposition, calcination, hydrothermal deposition, photo deposition, ultrasound deposition, chemical deposition, chemical vapor deposition (CVD), spray coating and wet impregnation.
Vorzugsweise werden als Nano- und/oder Mikropartikel, auf denen die Katalysatoren abgeschieden werden, Silicagele wie Aerosile sowie kompakte oder hohle Glaskügelchen und Glaskeramikkügelchen oder Keramikkügelchen verwendet.Silicon gels such as aerosils and compact or hollow glass spheres and glass ceramic spheres or ceramic spheres are preferably used as nano- and / or microparticles on which the catalysts are deposited.
Die Katalysatoren können außerdem durch anorganische Kleber, die vorzugsweise porös sind, auf den UV-durchlässigen Trägern fixiert werden.The catalysts can also be fixed on the UV-permeable supports by inorganic adhesives, which are preferably porous.
Bevorzugt werden die Katalysatoren aus der Gruppe, bestehend aus Titandioxid, mit Metallen dotiertem Titandioxid, fluorescence-assisted Titandioxid, Anatas, mit Stickstoff dotiertem Titandioxid, mit Kohlenstoff dotiertem Titandioxid, Kohlenstoffnanoröhrchen-Titandioxid-Verbunden, Titandioxidfasern mit Acrylat-Silicon gebundenen Titandioxidnanopartikeln Eisen/Titandioxid, Platin/Titandioxid, Lanthan/Titandioxid, Cer/Titandioxid, mesoporösem Titandioxid, amorphem Titandioxid, Indiumhydroxyd, beta-Galliumoxid, Zinkoxid, Zinksulfid, Zinndioxid, alpha-Bismutoxid, Ag4V2O7/Ag3VO4, Platinwolframat, Palladiumwolframat, Zinkstannat, Polyoxometallaten und Zr0,08 TiO0,9O2, ausgewählt.The catalysts from the group consisting of titanium dioxide, metal-doped titanium dioxide, fluorescence-assisted titanium dioxide, anatase, nitrogen-doped titanium dioxide, carbon-doped titanium dioxide, carbon nanotube-titanium dioxide compounds, titanium dioxide fibers with acrylate-silicon-bonded titanium dioxide nanoparticles iron / titanium dioxide are preferred , Platinum / titanium dioxide, lanthanum / titanium dioxide, cerium / titanium dioxide, mesoporous titanium dioxide, amorphous titanium dioxide, indium hydroxide, beta-gallium oxide, zinc oxide, zinc sulfide, tin dioxide, alpha-bismuth oxide, Ag 4 V 2 O 7 / Ag 3 VO 4 , platinum tungstate, palladium tungsten , Zinc stannate, polyoxometalates and Zr 0.08 TiO 0.9 O 2 .
Die Polyoxometallate, die die Oxidation von Thiolen zu Disulfiden katalysieren, werden in der internationalen Patentanmeldung
Insbesondere werden die Katalysatoren aus der Gruppe, bestehend aus monodispers und polydispers verteilten Anatas-, Indiumhydroxid und beta-Galliumoxid-Nanopartikeln, polykristallinen und monokristallinen Aggregaten und Kristallen von Anatas, Indiumhydroxid und beta-Galliumoxid sowie periodisch und zufällig nano- und mikrostrukturiertem Anastas und beta-Galliumoxid, ausgewählt.In particular, the catalysts from the group consisting of monodispersed and polydispersed anatase, indium hydroxide and beta-gallium oxide nanoparticles, polycrystalline and monocrystalline aggregates and crystals of anatase, indium hydroxide and beta-gallium oxide as well as periodically and randomly nano- and microstructured anastase and beta -Gallium oxide, selected.
Für die Bestrahlung wird UV-Strahlung einer Wellenlänge kleiner als 387 nm verwendet. Als UV-Lichtquellen werden bevorzugt UV-Laser, Ringresonatoren, die evaneszente Felder aufbauen, UV-Dioden, Quecksilberdampflampen, Quarzlampen, Schwarzlichtlampen, Gasentladungsröhren, Tageslichtlampen, Koronaentladungslampen, Halogenlampen und UV-Kaltkathodenröhren verwendet.UV radiation with a wavelength of less than 387 nm is used for the irradiation. UV lasers, ring resonators which build up evanescent fields, UV diodes, mercury vapor lamps, quartz lamps, black light lamps, gas discharge tubes, daylight lamps, corona discharge lamps, halogen lamps and UV cold cathode tubes are preferably used as UV light sources.
Vorzugsweise enthält der mindestens eine UV-durchlässige Träger Polymethylmethacrylat-Glas oder Plexiglas, Gläser und Quarz oder er besteht aus diesen Materialien.The at least one UV-permeable carrier preferably contains polymethyl methacrylate glass or plexiglass, glasses and quartz or it consists of these materials.
Beispiele für Kontaminanten, die mithilfe der erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtung und des erfindungsgemäßen fotokatalytischen Verfahrens ohne die Bildung von Singulettsauerstoff oder Ozon abgebaut werden können, sind Ethanol, Trimethylsilanol, Methylethylketon, 2-Methylhexan, Hexamethyldisiloxan, Heptan, Toluol, Hexamethyltrisiloxan, Benzol, Methylbenzol, Xylole, 2-Butoxyethanol, 1-Butoxy-2-propanol, Octamethyltetrasiloxan, Decan, Undecan, Dodecan, Tridecan, Tetradecan, 2, 2,4,4,6,8,8-Heptamethylnonan, Limonen, Ethylbenzol, NOx und Lachgas.Examples of contaminants that can be degraded using the photocatalytic device and the photocatalytic method according to the invention without the formation of singlet oxygen or ozone are ethanol, trimethylsilanol, methyl ethyl ketone, 2-methylhexane, hexamethyldisiloxane, heptane, toluene, hexamethyltrisiloxane, benzene, methylbenzene, xylol , 2-butoxyethanol, 1-butoxy-2-propanol, octamethyltetrasiloxane, decane, undecane, dodecane, tridecane, tetradecane, 2, 2,4,4,6,8,8-heptamethylnonane, limonene, ethylbenzene, NOx and laughing gas.
Es können aber auch fluorierte, chlorierte und/oder bromierte organische Kontaminanten in erfindungsgemäße Verfahrensweise abgebaut werden. Dabei tritt auch eine Mineralisierung unter Bildung von anorganischen Fluoriden, Bromiden und/oder Chloriden ein.However, fluorinated, chlorinated and / or brominated organic contaminants can also be broken down in the procedure according to the invention. Mineralization also occurs with the formation of inorganic fluorides, bromides and / or chlorides.
Ein weiterer wesentlicher Vorteil der erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen und des erfindungsgemäßen fotokatalytischen Verfahrens ist, dass sie jeweils mit mindestens einem NOx-Katalysator wie einem üblichen und bekannten SCR-(Selective Catalytic Reduction)-Katalysator kombiniert werden können, sodass NOx besonders effizient abgebaut werden kann.Another significant advantage of the photocatalytic devices according to the invention and the photocatalytic method according to the invention is that they can each be combined with at least one NOx catalyst such as a conventional and known SCR (Selective Catalytic Reduction) catalyst, so that NOx can be broken down particularly efficiently.
Noch ein weiterer wesentlicher Vorteil ist, dass die erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen und das erfindungsgemäße fotokatalytische Verfahren mit mindestens einer Akustophoresevorrichtung kombiniert werden können. Besonders gut geeignet Akustophoresevorrichtungen werden in der deutschen Patentanmeldung
Die Abmessungen und die konstruktive Gestaltung der erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen können breit variiert werden und deshalb in hervorragender Weise an die jeweiligen chemischen, physikalischen und konstruktiven Bedingungen angepasst werden. So können sie in kastenförmigen oder rohrförmigen, gasundurchlässiges Behältern eingeschlossen sein, denen über elektrisch, elektronisch, hydraulisch und/oder mechanisch geregelte Zuleitungen die kontaminierten Luftströme zugeleitet und aus denen die dekontaminierten Luftströme abgeleitet werden können.The dimensions and the structural design of the photocatalytic invention Devices can be varied widely and can therefore be adapted in an excellent manner to the respective chemical, physical and structural conditions. For example, they can be enclosed in box-shaped or tubular, gas-impermeable containers, to which the contaminated air streams are fed via electrically, electronically, hydraulically and / or mechanically regulated feed lines and from which the decontaminated air streams can be derived.
Die kontaminierten Luftströme können auch hinsichtlich ihrer Temperatur und ihrer Feuchtigkeit so eingestellt werden, dass optimale Bedingungen für die fotokatalytischen Umsetzungen vorliegen. Ebenso kann die Temperatur der erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen in einem optimalen Bereich eingestellt werden. Es können auch unterschiedliche Wellenlängen genutzt werden, um spezielle VOCs gezielt zu eliminieren.The contaminated air streams can also be adjusted in terms of their temperature and their moisture so that optimal conditions for the photocatalytic reactions are present. Likewise, the temperature of the photocatalytic devices according to the invention can be set in an optimal range. Different wavelengths can also be used to specifically eliminate special VOCs.
Die Katalysatoren der erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen, die mit organischen und anorganischen Abbauprodukten beladen sind, können durch eine Wärmebehandlung regeneriert werden. Vorzugsweise werden hierfür Infrarotstrahler, Heizdrähte und/oder thermoelektrische Elemente und/oder Peltier-Elemente verwendet. Beim Erhitzen verflüchtigen sich die Abbauprodukte, insbesondere Wasser, Stickstoff, Kohlendioxid und absorbierte organische Verbindungen, sowie gegebenenfalls die anorganischen Fluoride, Chloride und Bromide, und werden mit Frischluft ausgetragen.The catalysts of the photocatalytic devices according to the invention, which are loaded with organic and inorganic degradation products, can be regenerated by a heat treatment. Infrared emitters, heating wires and / or thermoelectric elements and / or Peltier elements are preferably used for this. When heated, the decomposition products, in particular water, nitrogen, carbon dioxide and absorbed organic compounds, as well as, where appropriate, the inorganic fluorides, chlorides and bromides, evaporate and are discharged with fresh air.
Im Bedarfsfall können die erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen mit den Peltier-Elementen gekühlt werden.If necessary, the photocatalytic devices according to the invention can be cooled with the Peltier elements.
Die erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen eignen sich hervorragend für die Durchführung des erfindungsgemäßen fotokatalytischen Verfahrens.The photocatalytic devices according to the invention are outstandingly suitable for carrying out the photocatalytic process according to the invention.
Das Verfahren dient der fotokatalytischen Dekontaminierung von Kontaminanten enthaltenden kontaminierten Luftströmen. Dabei werden die kontaminierten Luftströme mit den Kontaminanten in direktem Kontakt mit mindestens einem Katalysator gebracht. Gleichzeitig wird die Seite des mindestens einen Katalysators, die den kontaminierten Luftströmen abgewandt ist, also gewissermaßen die Rückseite des mindestens einen Katalysators, durch mindestens einen UV-durchlässigen Träger hindurch mit der UV-Strahlung mindestens einer UV Lichtquelle bestrahlt, wodurch die Kontaminanten zu Abbauprodukten zersetzt und/oder mineralisiert werden, ohne dass Ozon, Hyperoxidanionen, Hydroxylradikale, Peroxylradikale, Alkoxylradikale, Wasserstoffperoxid, Hydroperoxid, Hypochloridanionen und/oder Singulettsauerstoff entstehen. The method is used for the photocatalytic decontamination of contaminated air streams containing contaminants. The contaminated air streams are brought into direct contact with at least one catalyst with the contaminants. At the same time, the side of the at least one catalyst that faces away from the contaminated air streams, that is to say the back of the at least one catalyst, is irradiated with the UV radiation of at least one UV light source through at least one UV-permeable carrier, as a result of which the contaminants decompose to decomposition products and / or mineralized without ozone, hyperoxide anions, hydroxyl radicals, peroxyl radicals, alkoxyl radicals, hydrogen peroxide, hydroperoxide, hypochloride anions and / or singlet oxygen being produced.
Dabei ist die Reaktionsrate der fotokatalytischen Reaktion
Vorzugsweise wird die fotokatalytische Reaktion bei einer Temperatur von 0 bis 70 °C durchgeführt, da sich in diesem Bereich im allgemeinen die Aktivität des Katalysators nicht ändert.The photocatalytic reaction is preferably carried out at a temperature of 0 to 70 ° C., since the activity of the catalyst generally does not change in this range.
Vorzugsweise wird die fotokatalytische Reaktion mit Luftströmen einer Luftfeuchtigkeit von 10 % bis 90 % durchgeführt, da hierbei die Bildung von Hydroxylradikalen vermieden wird.The photocatalytic reaction is preferably carried out with air currents with a humidity of 10% to 90%, since the formation of hydroxyl radicals is avoided in this way.
Die erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen können permanent, zseitlich versetzt zum Autofahren, zum Autofahren, zwischen den Fahrten oder zufallsmäßig betrieben werden. Bevorzugt werden sie gemäß einem individuell eingestellten Benutzerprofil betrieben. Dabei ist es von Vorteil, wenn die erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen mit einem Sensor, der spezifische VOCs misst und dann bei Bedarf die Vorrichtungen einschaltet, betrieben werden.The photocatalytic devices according to the invention can be operated permanently, offset to the side for driving, for driving, between trips or at random. They are preferably operated according to an individually set user profile. It is advantageous if the photocatalytic devices according to the invention are operated with a sensor which measures specific VOCs and then switches the devices on when required.
Die austretenden dekontaminierten Luftströme werden vorteilhafterweise noch mit Radikalfängern wie Tocopherolen, Butylhydroxyanisol (BHA), Butylhydroxytoluol (BHT) und Gallaten in Kontakt gebracht werden. Vorzugsweise sind die Radikalfänger, insbesondere die Radikalfänger für oxidativen Stress auslösende Radikale (ROS), Nanopartikel mit ihren Dangling Bonds. Diese Systeme können auf einer Oberfläche oder auf oder in einer semipermeablen Membran vorliegen.The emerging decontaminated air streams will advantageously be brought into contact with radical scavengers such as tocopherols, butylated hydroxyanisole (BHA), butylated hydroxytoluene (BHT) and gallates. The radical scavengers, in particular the radical scavengers for oxidative stress-causing radicals (ROS), are preferably nanoparticles with their dangling bonds. These systems can be on a surface or on or in a semipermeable membrane.
Ein weiterer wesentlicher Vorteil der erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen und des erfindungsgemäßen fotokatalytischen Verfahrens resultiert aus dem folgenden Befund:
- Neben VOCs sind Nanopartikel aus VOCs besonders präsent im Inneren von Kfz. So treten bromierte Flammschutzmittel aus dem Oberflächenmaterial aus, kondensieren gemäß der Aitken Mode und bilden Nanopartikel, die inhaliert und nicht durch Ozonisierung aber durch das erfindungsgemäße fotokatalytische Verfahren abgebaut werden.
- In addition to VOCs, nanoparticles made from VOCs are particularly present inside motor vehicles. Brominated flame retardants emerge from the surface material, condense according to the Aitken mode and form nanoparticles that are inhaled and not broken down by ozonization but by the photocatalytic process according to the invention.
Ohne an eine bestimmte Theorie gebunden zu sein, wird angenommen, dass der mindestens eine teilchenförmige Katalysator mit den Nanopartikeln von bromierten Flammschutzmitteln wie Dekabromdiphenylether reagiert, wodurch sich die Oberflächenenergie reduziert, sodass die bromierten Flammschutzmittel abgebaut werden können.Without being bound by any particular theory, it is believed that the at least one particulate catalyst reacts with the nanoparticles of brominated flame retardants such as decabromodiphenyl ether, thereby reducing the surface energy so that the brominated flame retardants can degrade.
Figurenliste Figure list
Im Folgenden werden die erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtungen
-
1 zeigt einen Längsschnitt durch eine plattenförmige fotokatalytische Vorrichtung1 für den Abbau von VOC mit einer Katalysatordünnschicht2.1 ; -
2 zeigt den Längsschnitt durch eine weitere Ausführungsform der flächige fotokatalytischen Vorrichtung1 mit einer Katalysatorschicht2.2 , die aus einem auf Nano- und/oder Mikropartikeln geträgertem Katalysator2 aufgebaut ist; -
3 zeigt die perspektivische Darstellung einer rohrförmigen fotokatalytischen Vorrichtung1 , worin die Wand des HohlraumsH von einer Katalysatordünnschicht2.1 bedeckt ist; -
4 zeigt die perspektivische Darstellung einer weiteren Ausführungsform einer rohrförmigen fotokatalytischen Vorrichtung1 , worin die Wand des HohlraumsH von einer Katalysatorschicht2.2 , die aus einem auf Nano- und/oder Mikropartikel geträgertem Katalysator2 aufgebaut ist, bedeckt ist; -
5 zeigt die perspektivische Darstellung einer rohrförmigen fotokatalytischen Vorrichtung1 , die mit einem NOx-Katalysator 9 kombiniert ist; -
6 zeigt die perspektivische Darstellung einer weiteren Ausführungsform einer rohrförmigen fotokatalytischen Vorrichtung1 , die mit einem NOx Katalysator kombiniert ist; -
7 zeigt die perspektivische Darstellung einer weiteren Ausführungsform einer rohrförmigen fotokatalytischen Vorrichtung1 , in der ein Zylinder aus - von innen nach außen gesehen - einer zylindrischen UV-Lichtquelle 4 , einem hohlzylindrischen UV-durchlässigen Träger 3 und einer Katalysatordünnschicht2.1 in dem rohrförmigen HohlraumH mittig angeordnet ist; -
8 zeigt die perspektivische Darstellung einer weiteren Ausführungsform einer rohrförmigen fotokatalytischen Vorrichtung1 , die der Ausführungsform gemäß der7 gleicht nur, dass sie eine Katalysatorschicht2.2 aus auf Nano- und/oder Mikropartikeln geträgertem Katalysator2 umfasst; -
9 zeigt die perspektivische Darstellung einer weiteren Ausführungsform einer rohrförmigen fotokatalytischen Vorrichtung1 mit einer Katalysatordünnschicht2.1 , die mit einer rohrförmigen Akustophoresevorrichtung10 kombiniert ist; -
10 zeigt die perspektivische Darstellung einer weiteren Ausführungsform einer rohrförmigen mit einer Katalysatorschicht2.2 aus auf Nano- und/oder Mikropartikeln geträgerten Katalysator2 ; -
11 zeigt die Draufsicht auf einen Längsschnitt durch drei Ausführungsformen von flächenförmigen fotokatalytischen Vorrichtungen1 , die in einer Figur dargestellt werden und durch eine gedachte TrennlinieT voneinander abgegrenzt sind, wobei die UV-Lichtquelle 4 ein Ringresonator ist; -
12 zeigt die Draufsicht auf einen Längsschnitt durch eine rohrförmige fotokatalytische Vorrichtung1 , in deren HohlraumH ein stabförmige Infrarotstrahler 14 und auf deren Oberfläche ein thermoelektrisches Element oder ein Peltier-Element 11 angebracht sind; -
13 zeigt die Seitenansicht einer rohrförmigen fotokatalytischen Vorrichtung1 , die mit einem Heizdraht umwickelt ist und -
14 zeigt die Draufsicht auf einen Längsschnitt durch drei Ausführungsformen von flächigen fotokatalytischen Vorrichtungen1 , die in einer Figur dargestellt werden und durch eine gedachte TrennlinieT voneinander abgegrenzt sind, wobei oberhalb der Katalysatoren2 ein stabförmiger Infrarotstrahler 14 und unterhalb der UV-Lichtquelle 4 ein thermoelektrisches Element oder Peltier-Element 11 angeordnet ist.
-
1 shows a longitudinal section through a plate-shapedphotocatalytic device 1 for the degradation of VOC with a thin layer of catalyst2.1 ; -
2nd shows the longitudinal section through a further embodiment of the flatphotocatalytic device 1 with a catalyst layer2.2 made of a catalyst supported on nano and / or microparticles2nd is constructed; -
3rd shows the perspective view of a tubularphotocatalytic device 1 , where the wall of the cavityH from a thin film of catalyst2.1 is covered; -
4th shows the perspective view of another embodiment of a tubularphotocatalytic device 1 , where the wall of the cavityH from a catalyst layer2.2 made of a catalyst supported on nano and / or microparticles2nd is built up, covered; -
5 shows the perspective view of a tubularphotocatalytic device 1 combined with a NOx catalyst 9; -
6 shows the perspective view of another embodiment of a tubularphotocatalytic device 1 combined with a NOx catalyst; -
7 shows the perspective view of another embodiment of a tubularphotocatalytic device 1 , in which a cylinder - seen from the inside out - a cylindrical UV light source4th , a hollow cylindrical UV-permeable carrier3rd and a thin film catalyst2.1 in the tubular cavityH is arranged in the middle; -
8th shows the perspective view of another embodiment of a tubularphotocatalytic device 1 which the embodiment according to the7 just resembles that they have a catalyst layer2.2 from catalyst supported on nano and / or microparticles2nd includes; -
9 shows the perspective view of another embodiment of a tubularphotocatalytic device 1 with a thin layer of catalyst2.1 using a tubular acoustophoresis device10th is combined; -
10th shows the perspective view of a further embodiment of a tubular with a catalyst layer2.2 from catalyst supported on nano and / or microparticles2nd ; -
11 shows the top view of a longitudinal section through three embodiments of sheet-likephotocatalytic devices 1 , which are represented in a figure and by an imaginary dividing lineT are delimited from one another, the UV light source4th is a ring resonator; -
12th shows the top view of a longitudinal section through a tubularphotocatalytic device 1 , in their cavityH a rod-shapedinfrared heater 14 and a thermoelectric element or a Peltier element on the surface thereof11 are appropriate; -
13 shows the side view of a tubularphotocatalytic device 1 which is wrapped with a heating wire and -
14 shows the top view of a longitudinal section through three embodiments of flatphotocatalytic devices 1 , which are represented in a figure and by an imaginary dividing lineT are delimited from one another, with above the catalysts2nd a rod-shapedinfrared heater 14 and below the UV light source4th a thermoelectric element orPeltier element 11 is arranged.
In den
- 1
- Fotokatalytische Vorrichtung für den Abbau von VOC
- 2
- Katalysator
- 2.1
- Katalysatordünnschicht
- 2.2
- Katalysatorschicht aus auf Nano- und/oder Mikropartikel geträgertem Katalysator
2 - 2.3
- Katalysatorschwammschicht
- 2.4
- Katalysatorschicht aus Nano-, Mikro- und Makropartikeln
- 3
- UV-durchlässiger Träger
- 4
- UV-Lichtquelle
- 4.1
- Frustrierte Totalreflektion
- 4.2
- In
den Katalysator 2 eindringendes evaneszentes Feld - 5
- Kontaminierter Luftstrom
- 5.1
- Kontaminanten
- 5.2
- Verdampfende Rückstände der Kontaminanten
5.1 und der Abbauprodukte6 - 6
Abbauprodukte der Kontaminanten 5 .1- 7
- Dekontaminierte Luft
- 8
- Abschnitt des Abgasrohrs eines Verbrennungsmotors
- 8.1
- Abgase eines Verbrennungsmotors
- 8.2
- Wand des
Abgasrohrs 8 - 8.3
- Mit Lachgas kontaminierte Abgase
- 8.4
- Gereinigte Abgase
- 9
- NOx-Katalysator
- 10
- Akustophoresevorrichtung
- 10.1
- Sender
- 10.2
- Stehende Welle
- 10.2.1
- Wellenbauch
- 10.2.2
- Wellenknoten
- 10.3
- Geschlossene Wand
- 10.4
- Feste Partikel und/oder Tröpfchen
- 10.5
- Fokussierte feste Partikel und/oder Tröpfchen
10.4 - 11
- Thermoelektrisches Element oder Peltier-Element
- 12
- Stromanschlüsse
- 13
- Heizdraht
- 14
- Infrarotstrahler
- A
- Luftauslass
- E
- Lufteinlass
- F
- Fensterausschnitt
- H
- Hohlraum
- I
- Input
- IR
- Infrarotstrahlung
- O
- Output
- T
- Gedachte Trennlinie
- h·v
- UV-Strahlung
- ↑→
- Strömungsrichtungen
- ←↓
- Strömungsrichtungen
- 1
- VOC degradation photocatalytic device
- 2nd
- catalyst
- 2.1
- Thin film of catalyst
- 2.2
- Catalyst layer made of catalyst supported on nano and / or microparticles
2nd - 2.3
- Catalyst sponge layer
- 2.4
- Catalyst layer made of nano, micro and macro particles
- 3rd
- UV-permeable carrier
- 4th
- UV light source
- 4.1
- Frustrated total reflection
- 4.2
- In the catalyst
2nd penetrating evanescent field - 5
- Contaminated air flow
- 5.1
- Contaminants
- 5.2
- Evaporating residues of the contaminants
5.1 and thebreakdown products 6 - 6
- Degradation products of the
contaminants 5 .1 - 7
- Decontaminated air
- 8th
- Section of the exhaust pipe of an internal combustion engine
- 8.1
- Exhaust gases from an internal combustion engine
- 8.2
- Wall of the exhaust pipe
8th - 8.3
- Exhaust gases contaminated with nitrous oxide
- 8.4
- Purified exhaust gases
- 9
- NOx catalyst
- 10th
- Acoustophoresis device
- 10.1
- Channel
- 10.2
- Standing wave
- 10.2.1
- Wave belly
- 10.2.2
- Wave node
- 10.3
- Closed wall
- 10.4
- Solid particles and / or droplets
- 10.5
- Focused solid particles and / or droplets
10.4 - 11
- Thermoelectric element or Peltier element
- 12th
- Power connections
- 13
- Heating wire
- 14
- Infrared heater
- A
- Air outlet
- E
- Air intake
- F
- Window cutout
- H
- cavity
- I.
- Input
- IR
- Infrared radiation
- O
- output
- T
- Imagine dividing line
- h · v
- UV radiation
- ↑ →
- Flow directions
- ← ↓
- Flow directions
Ausführliche Beschreibung der FigurenDetailed description of the figures
Figur 1Figure 1
Eine plattenförmige erfindungsgemäße fotokatalytische Vorrichtung
Figur 2Figure 2
Die plattenförmige erfindungsgemäße fotokatalytische Vorrichtung
Figuren 3, 12 und 13Figures 3, 12 and 13
Die rohrförmige Ausführungsform der erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtung
Die Abbauprodukte
Die Analyse des dekontaminierten Luftstrom
Figur 4Figure 4
Die rohrförmige Ausführungsform der erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtung
Figur 5Figure 5
Um die erfindungsgemäße fotokatalytische Vorrichtung
Figur 6Figure 6
Der Abschnitt
Figur 7Figure 7
Bei der erfindungsgemäßen fotokatalytischen Vorrichtung
Figur 8Figure 8
Die erfindungsgemäße fotokatalytische Vorrichtung
Figur 9Figure 9
Der Längsschnitt durch die Vorrichtung
Figur 10Figure 10
Die erfindungsgemäße kombinierte Vorrichtung aus einer ersten Akustophoresevorrichtung
Figur 11Figure 11
Als UV-Lichtquelle
Figuren 12, 13 und 14Figures 12, 13 and 14
In der
In der
Die
Bei allen Ausführungsformen konnten die Rückstände
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION
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