DE102017201644B4 - Verfahren zur herstellung eines brennstoffzellenstapels und verfahren zur herstellung eines metallseparators für eine brennstoffzelle - Google Patents

Verfahren zur herstellung eines brennstoffzellenstapels und verfahren zur herstellung eines metallseparators für eine brennstoffzelle Download PDF

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Abstract

Verfahren zur Herstellung eines Brennstoffzellenstapels (10), wobei der Brennstoffzellenstapel (10) eine Mehrzahl von in einer Stapelrichtung gestapelten Energieerzeugungszellen (12) umfasst, wobei die Energieerzeugungszellen (12) jeweils eine Membranelektrodenanordnung (28) und Metallseparatoren (30, 32) umfassen, wobei die Membranelektrodenanordnung (28) ein Paar von Elektroden und eine Elektrolytmembran (40) umfasst, die zwischen den Elektroden angeordnet ist, wobei ein Brenngas-Strömungsfeld (58), das dazu konfiguriert ist, ein Brenngas einer der Elektroden (42) zuzuführen, und ein sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld (48), das dazu konfiguriert ist, ein sauerstoffhaltiges Gas einer anderen der Elektroden (44) zuzuführen, zwischen der Membranelektrodenanordnung (28) und den Metallseparatoren (30, 32) ausgebildet sind, wobei das Verfahren die Schritte umfasst:Ausbilden eines Dichtungswulstes (52, 62) um wenigstens das Brenngas-Strömungsfeld (58) oder das sauerstoffhaltige Gas-Strömungsfeld (48) durch Pressformen der Metallseparatoren (30, 32), so dass jeder der Metallseparatoren eine Oberfläche hat, von der der Dichtungswulst vorsteht, und eine andere Oberfläche gegenüber der einen Oberfläche hat; Verbinden von zwei benachbarten der Metallseparatoren (30, 32) miteinander in einem Zustand, in dem die anderen Oberflächen der Metallseparatoren aneinander anliegen;Nachfolgendes plastisches Verformen des Dichtungswulstes (52, 62) durch Anlegen einer vorläufigen Last oder Vorlast an den Dichtungswulst (52, 62); undStapeln der Metallseparatoren (30, 32) und der Membranelektrodenanordnung (28) und Anlegen einer Spannlast an die Metallseparatoren (30, 32) und die Membranelektrodenanordnung (28) in der Stapelrichtung, um dadurch den Brennstoffzellenstapel (10) zu montieren.

Description

  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Gebiet der Erfindung:
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Brennstoffzellenstapels, welcher eine Membranelektrodenanordnung und einen Metallseparator umfasst. Die Membranelektrodenanordnung umfasst ein Paar von Elektroden und eine Elektrolytmembran, die zwischen den Elektroden angeordnet ist. Ferner betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines Metallseparators für eine Brennstoffzelle.
  • Beschreibung der verwandten Technik:
  • Beispielsweise umfasst eine Festpolymerelektrolyt-Brennstoffzelle eine Membranelektrodenanordnung (MEA), welche eine Elektrolytmembran hat. Die Elektrolytmembran ist eine Polymer-Ionenaustauschermembran. Eine Anode ist auf einer Oberfläche der Elektrolytmembran vorgesehen und eine Kathode ist auf der anderen Oberfläche der Elektrolytmembran vorgesehen. Die Membranelektrodenanordnung ist zwischen Separatoren (Bipolarplatten) sandwichartig angeordnet, um eine Energieerzeugungszelle zu bilden. Normalerweise wird eine vorbestimmte Anzahl der Energieerzeugungszellen zusammengestapelt, um einen Brennstoffzellenstapel zu bilden. Beispielsweise ist der Brennstoffzellenstapel in einem Brennstoffzellenfahrzeug (Brennstoffzellen-Elektroauto usw.) als ein fahrzeugseitiger Brennstoffzellenstapel angebracht.
  • In einigen Fällen kann die Brennstoffzelle Metallseparatoren als die Separatoren übernehmen. In dieser Hinsicht sind Dichtungselemente an den Metallseparatoren vorgesehen, um ein Entweichen von Reaktionsgas, wie z.B. einem sauerstoffhaltigen Gas und einem Brenngas, und einem Kühlmittel zu verhindern. Als die Dichtungselemente werden Dichtungen aus elastischem Gummi wie z.B. Fluorkautschuk, Silikonkautschuk oder dergleichen verwendet. Die Verwendung solcher Dichtungselemente treibt die Kosten nachteilig hoch.
  • Zu diesem Zweck wurde beispielsweise, wie in der Beschreibung des US-Patents Nr. US 6,605,380 B2 offenbart, vorgeschlagen, eine Struktur zu übernehmen, bei der anstelle der elastischen Gummidichtungen Dichtungswülste an den Metallseparatoren ausgebildet sind. Da die Dichtungswülste durch Pressformen hergestellt werden, können die Produktkosten vorteilhaft unterdrückt werden.
  • JP 2006-228 533 A offenbart ein Verfahren zum Fügen einer Bipolarplatte ohne Dichtungswulst aus zwei Hälften, wobei die Fügeflächen durch Druck plastisch verformt werden.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Bei dem obigen Dichtwulst kann bei einer äußeren Belastung eine große plastische Verformung auftreten. Daher treten aufgrund von Laständerungen in der Stapelrichtung des Metallseparators in dem Dichtungswulst leicht plastische Verformung auf. Wenn eine Störung beseitigt wird, ist es daher nicht möglich, den gleichen Dichtungsflächendruck zu erzeugen wie vor der plastischen Verformung.
  • Die vorliegende Erfindung erfolgte, um derartige Probleme zu lösen, und eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, ein Verfahren zur Herstellung eines Brennstoffzellenstapels und ein Verfahren zur Herstellung eines Brennstoffzellenmetallseparators mit einfachen Schritten bereitzustellen, wodurch es möglich ist, zuverlässig einen gewünschten Dichtungsoberflächendruck zu erhalten, ohne eine plastische Verformung zu verursachen, auch wenn Laständerungen auftreten.
  • Ein Brennstoffzellenstapel, auf den ein Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung angewendet wird, umfasst eine Mehrzahl von in einer Stapelrichtung gestapelten Energieerzeugungszellen. Jede der Energieerzeugungszellen umfasst eine Membranelektrodenanordnung und Metallseparatoren. Die Membranelektrodenanordnung umfasst ein Paar Elektroden und eine Elektrolytmembran, die zwischen den Elektroden angeordnet ist. Ein Brenngas-Strömungsfeld, das dazu konfiguriert ist, ein Brenngas einer der Elektroden zuzuführen, und ein sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld, das dazu konfiguriert ist, ein sauerstoffhaltiges Gas der anderen der Elektroden zuzuführen, sind zwischen der Membranelektrodenanordnung und den Metallseparatoren ausgebildet.
  • Das Verfahren zur Herstellung des Brennstoffzellenstapels umfasst die Schritte, einen Dichtungswulst um wenigstens das Brenngas-Strömungsfeld oder das sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld durch Pressformen der Metallseparatoren zu formen, so dass jeder der Metallseparatoren eine Oberfläche hat, von welcher der Dichtungswulst vorsteht, und eine andere Oberfläche hat, welche der einen Oberfläche gegenüberliegt, und zwei benachbarte der Metallseparatoren miteinander in einem Zustand zu verbinden, in dem die anderen Oberflächen der Metallseparatoren aneinander anliegen. Weiterhin umfasst das Verfahren den Schritt, den Dichtungswulst nachfolgend plastisch zu verformen durch Anlegen einer vorläufigen Last oder Vorlast an den Dichtungswulst. Darüber hinaus umfasst das Verfahren den Schritt, die Metallseparatoren und die Membranelektrodenanordnung zu stapeln und eine Anziehlast oder Anzugslast oder Spannlast auf die Metallseparatoren und die Membranelektrodenanordnung in der Stapelrichtung auszuüben bzw. anzulegen, um dadurch den Brennstoffzellenstapel zu montieren.
  • Weiterhin ist bei dem Herstellungsverfahren vorzugsweise die auf den Dichtungswulst ausgeübte Vorlast die maximale Last, die in der Stapelrichtung während einer Energieerzeugung des Brennstoffzellenstapels aufgenommen wird. Ferner ist bei dem Herstellungsverfahren vorzugsweise ein Harzrahmenelement an einem Außenumfang der Membranelektrodenanordnung vorgesehen, und eine Beziehung von k1 > k2 ist erfüllt, wobei k1 einen Elastizitätsmodul der Metallseparatoren bezeichnet und k2 einen Elastizitätsmodul des Harzrahmenelements bezeichnet. Ferner wird bei dem Herstellungsverfahren vorzugsweise ein Harzmaterial auf einer Oberseite des Dichtungswulstes vorgesehen, und es ist eine Beziehung von k1 > k3 > k2 erfüllt, wobei k3 einen Elastizitätsmodul des Harzmaterials bezeichnet.
  • Ferner wird ein Brennstoffzellenmetallseparator, bei dem ein Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung angewendet wird, und eine Membranelektrodenanordnung zusammengestapelt, um eine Energieerzeugungszelle zu bilden. Die Membranelektrodenanordnung umfasst ein Paar von Elektroden und eine Elektrolytmembran, die zwischen den Elektroden angeordnet ist. Ein Brenngas-Strömungsfeld, das dazu konfiguriert ist, ein Brenngas einer der Elektroden zuzuführen, und ein sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld, das dazu konfiguriert ist, der anderen der Elektroden ein sauerstoffhaltiges Gas zuzuführen, sind in dem Metallseparator ausgebildet.
  • Das Verfahren zur Herstellung des Metallseparators umfasst den Schritt, einen Dichtungswulst um wenigstens ein in dem Metallseparator ausgebildetes Brenngas-Strömungsfeld, das dazu konfiguriert ist, ein Brenngas einer Elektrode einer Membranelektrodenanordnung der Brennstoffzelle zuzuführen, oder um wenigstens ein in dem Metallseparator ausgebildetes sauerstoffhaltiges Gasströmungsfeld, das dazu konfiguriert ist, ein sauerstoffhaltiges Gas einer anderen Elektrode der Membranelektrodenanordnung der Brennstoffzelle zuzuführen, durch Pressformen des Metallseparators auszubilden. Weiterhin umfasst das Herstellungsverfahren den Schritt, den Dichtungswulst durch Anlegen einer Vorlast an den Dichtungswulst nachfolgend plastisch zu verformen.
  • Weiterhin ist bei dem Herstellungsverfahren vorzugsweise die auf den Dichtungswulst ausgeübte Vorlast die maximale Last, die in der Stapelrichtung des Metallseparators während einer Energieerzeugung des Brennstoffzellenstapels aufgenommen wird.
  • Weiterhin ist der Metallseparator ein Metallseparator einer Zelleneinheit mit drei oder mehr Metallseparatoren und zwei oder mehr Membranelektrodenanordnungen, wobei der Metallseparator zwischen zwei der Membranelektrodenanordnungen vorgesehen ist.
  • Bei der vorliegenden Erfindung wird der Dichtungswulst vor dem Zusammenbau des Brennstoffzellenstapels plastisch verformt, indem eine Vorlast auf den Dichtungswulst ausgeübt wird. Daher hat der Dichtungswulst bei Verwendung des Brennstoffzellenstapels, selbst wenn Laständerungen auftreten, die gleichen Belastungseigenschaften wie die elastische Gummidichtung. Da ferner eine Vorlast ausgeübt wird, nachdem zwei benachbarte der Metallseparatoren miteinander verbunden worden sind, ist es möglich, eine zum Zeitpunkt des Verbindens verursachte Verformung der Metallseparatoren zu korrigieren.
  • Dementsprechend tritt mit einfachen Schritten keine plastische Verformung durch Laständerungen auf. Daher wird es möglich, zuverlässig einen gewünschten Dichtungsoberflächendruck zu erhalten.
  • Die obigen und andere Ziele, Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung werden aus der folgenden Beschreibung in Verbindung mit den begleitenden Zeichnungen deutlicher, in denen bevorzugte Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung beispielhaft dargestellt sind.
  • Figurenliste
    • 1 ist eine perspektivische Ansicht, die einen Brennstoffzellenstapel zeigt, bei dem ein Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung angewendet wird;
    • 2 ist eine teilweise perspektivische Explosionsansicht, die schematisch den Brennstoffzellenstapel zeigt;
    • 3 ist eine Querschnittsansicht des Brennstoffzellenstapels entlang einer Linie III-III in 2;
    • 4 ist eine perspektivische Explosionsansicht, die eine Energieerzeugungszelle des Brennstoffzellenstapels zeigt;
    • 5 ist eine Vorderansicht, die einen ersten Metallseparator der Energieerzeugungszelle zeigt;
    • 6 ist eine Ansicht, die einen Zustand zum Zeitpunkt einer Ausbildung des ersten Metallseparators und eines zweiten Metallseparators zeigt;
    • 7 ist eine Ansicht, die einen Zustand zum Zeitpunkt einer Herstellung eines Verbindungsseparators zeigt, indem der erste Metallseparator und der zweite Metallseparator zusammengeschweißt werden;
    • 8 ist eine Ansicht, die einen Zustand zum Zeitpunkt einer Bereitstellung von Harzmaterial auf dem Verbindungsseparator zeigt;
    • 9 ist eine Ansicht, die schematisch eine Vorlast-Ausübungsvorrichtung zum Anlegen einer Vorlast an den Verbindungsseparator zeigt;
    • 10 ist eine graphische Darstellung, die einen Betriebsbereich eines Verbindungsseparators zeigt, auf den keine Vorlast angewendet bzw. ausgeübt wird;
    • 11 ist eine graphische Darstellung, die einen Betriebsbereich des Verbindungsseparators gemäß der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
    • 12 ist eine Ansicht, die schematisch eine Vorlast-Ausübungsvorrichtung gemäß einer zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt; und
    • 13 ist eine Ansicht, die einen Betriebsbereich des Verbindungsseparators gemäß der zweiten Ausführungsform zeigt.
  • BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Wie in den 1 und 2 gezeigt, umfasst ein Brennstoffzellenstapel 10, bei dem ein Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung angewendet wird, einen Stapelkörper 14, der gebildet wird durch Stapeln einer Mehrzahl von Energieerzeugungszellen 12 in einer horizontalen Richtung, die durch einen Pfeil A angedeutet ist, oder in einer Schwerkraftrichtung, die durch einen Pfeil C angedeutet ist. Beispielsweise ist der Brennstoffzellenstapel 10 in einem Brennstoffzellenfahrzeug wie z.B. einem Brennstoffzellen-Elektroauto (nicht gezeigt) montiert.
  • An einem Ende des Stapelkörpers 14 in der durch den Pfeil A gezeigten Stapelrichtung ist eine Anschlussplatte 16a vorgesehen. Ein Isolator 18a ist außerhalb der Anschlussplatte 16a vorgesehen und eine Endplatte 20a ist außerhalb des Isolators 18a vorgesehen (siehe 2). Am anderen Ende des Stapelkörpers 14 ist eine Anschlussplatte 16b vorgesehen. Ein Isolator 18b ist außerhalb der Anschlussplatte 16b vorgesehen. Eine Endplatte 20b ist außerhalb des Isolators 18b vorgesehen.
  • Wie in 1 gezeigt, haben die Endplatten 20a, 20b eine horizontal verlängerte (oder vertikal verlängerte) rechteckige Form und Kopplungsstangen 24 sind zwischen jeweiligen Seiten der Endplatten 20a, 20b vorgesehen. Beide Enden jeder der Kopplungsstangen 24 sind an den Innenflächen der Endplatten 20a, 20b durch Bolzen 26 befestigt, um eine Spannlast auf die gestapelten Energieerzeugungszellen 12 in der durch den Pfeil A angegebenen Stapelrichtung anzulegen. Es sollte angemerkt werden, dass der Brennstoffzellenstapel 10 ein Gehäuse aufweisen kann, welches die Endplatten 20a, 20b umfasst, und dass der Stapelkörper 14 in dem Gehäuse angeordnet sein kann.
  • Wie in den 3 und 4 gezeigt, wird jede der Energieerzeugungszellen 12 durch sandwichariges Anordnen einer mit einem Harzfilm ausgestatteten MEA (Membranelektrodenanordnung) 28 zwischen einem ersten Metallseparator 30 und einem zweiten Metallseparator 32 gebildet. Beispielsweise ist jeder von dem ersten Metallseparator 30 und dem zweiten Metallseparator 32 eine Metallplatte, wie z.B. eine Stahlplatte, eine rostfreier Stahl-Platte, eine Aluminiumplatte, ein plattiertes Stahlblech oder eine Metallplatte mit Korrosionsschutzoberflächen durch Oberflächenbehandlung und wird ausgebildet durch Wellen einer solchen Metallplatte durch Pressformen, um eine gewellte Form im Querschnitt zu haben. Äußere Umfänge des ersten Metallseparators 30 und des zweiten Metallseparators 32 werden durch Schweißen, Hartlöten, Crimpen usw. miteinander verbunden, um einen Verbindungsseparator 33 zu bilden.
  • An einem Ende der Energieerzeugungszelle 12 in einer Längsseitenrichtung der Energieerzeugungszelle 12, die durch einen Pfeil B (horizontale Richtung in 4) angedeutet ist, sind ein sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a, ein Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a, und ein Brenngas-Abgabedurchgang 38b vorgesehen. Der sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a, der Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a und der Brenngas-Abgabedurchgang 38b erstrecken sich durch die Energieerzeugungszelle 12 in der durch den Pfeil A angegebenen Richtung. Der sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a, der Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a und der Brenngas-Abgabedurchgang 38b sind in der durch einen Pfeil C angegebenen Richtung angeordnet. Ein sauerstoffhaltiges Gas wird durch den sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a zugeführt. Ein Kühlmittel wird durch den Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a zugeführt, und ein Brenngas, wie z.B. ein wasserstoffhaltiges Gas, wird durch den Brenngas-Abgabedurchgang 38b abgegeben.
  • Am anderen Ende der Energieerzeugungszelle 12 in der durch den Pfeil B angegebenen Richtung sind ein Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a, ein Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b und ein sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b vorgesehen. Der Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a, der Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b und der sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b erstrecken sich durch die Energieerzeugungszelle 12 in der durch den Pfeil A angegebenen Richtung. Der Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a, der Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b und der sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b sind in der durch den Pfeil C angegebenen Richtung angeordnet. Das Brenngas wird durch den Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a zugeführt, das Kühlmittel wird durch den Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b abgegeben und das sauerstoffhaltige Gas wird durch den sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b abgegeben. Die Positionen des sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgangs 34a, des sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgangs 34b, des Brenngas-Zufuhrdurchgangs 38a und des Brenngas-Abgabedurchgangs 38b sind nicht auf die vorliegende Ausführungsform beschränkt und können gemäß den erforderlichen Spezifikationen nach Bedarf bestimmt werden.
  • Wie in 3 gezeigt, weist die mit einem Harzfilm versehene MEA 28 an ihrem Außenumfang einen rahmenförmigen Harzfilm 46 auf. Beispielsweise umfasst die mit einem Harzfilm versehene MEA 28 eine Anode 42, eine Kathode 44 und eine Festpolymerelektrolytmembran (Kationenaustauschermembran) 40, die zwischen der Anode 42 und der Kathode 44 angeordnet ist. Die Festpolymerelektrolytmembran 40 ist eine dünne Membran aus Perfluorsulfonsäure, die Wasser enthält.
  • Ein Elektrolyt auf Fluorbasis kann für die Festpolymerelektrolytmembran 40 verwendet werden. Alternativ kann ein Elektrolyt auf der Basis von HC (Kohlenwasserstoff) für die Festpolymerelektrolytmembran 40 verwendet werden. Die ebene Größe (äußere Größe) der Festpolymerelektrolytmembran 40 ist kleiner als die ebene Größe (äußere Größe) der Anode 42 und die ebene Größe (äußere Größe) der Kathode 44. Die Festpolymerelektrolytmembran 40 überlappt sich mit den äußeren Umfängen der Anode 42 und der Kathode 44.
  • Die Anode 42 umfasst eine erste Elektrodenkatalysatorschicht 42a, die mit einer Oberfläche 40a der Festpolymerelektrolytmembran 40 verbunden ist, und eine erste Gasdiffusionsschicht 42b, die auf die erste Elektrodenkatalysatorschicht 42a gestapelt ist. Die äußere Größe der ersten Elektrodenkatalysatorschicht 42a ist kleiner als die äußere Größe der ersten Gasdiffusionsschicht 42b und ist dieselbe wie die äußere Größe der Festpolymerelektrolytmembran 40 (oder kleiner als diese). Es sollte angemerkt werden, dass die äußere Größe der ersten Elektrodenkatalysatorschicht 42a die gleiche wie die erste Gasdiffusionsschicht 42b sein kann.
  • Die Kathode 44 umfasst eine zweite Elektrodenkatalysatorschicht 44a, die mit einer Oberfläche 40b der Festpolymerelektrolytmembran 40 verbunden ist, und eine zweite Gasdiffusionsschicht 44b, die auf die zweite Elektrodenkatalysatorschicht 44a gestapelt ist. Die äußere Größe der zweiten Elektrodenkatalysatorschicht 44a ist kleiner als die äußere Größe der zweiten Gasdiffusionsschicht 44b und dieselbe wie die äußere Größe der Festpolymerelektrolytmembran 40 (oder kleiner als diese). Es sollte angemerkt werden, dass die äußere Größe der zweiten Elektrodenkatalysatorschicht 44a die gleiche wie die zweite Gasdiffusionsschicht 44b sein kann.
  • Die erste Elektrodenkatalysatorschicht 42a wird durch Abscheiden von porösen Kohlenstoffteilchen gleichmäßig auf der Oberfläche der ersten Gasdiffusionsschicht 42b gebildet. Platin-Legierung wird auf Oberflächen der Kohlenstoff-Partikel getragen. Die zweite Elektrodenkatalysatorschicht 44a wird durch Abscheiden von porösen Kohlenstoffteilchen gleichmäßig auf der Oberfläche der zweiten Gasdiffusionsschicht 44b ausgebildet. Platin-Legierung wird auf Oberflächen der Kohlenstoff-Partikel getragen. Jede der ersten Gasdiffusionsschicht 42b und der zweiten Gasdiffusionsschicht 44b umfasst ein Kohlenstoffpapier, ein Kohlenstofftuch usw. Die erste Elektrodenkatalysatorschicht 42a und die zweite Elektrodenkatalysatorschicht 44a sind jeweils auf beiden Oberflächen 40a, 40b der Festpolymerelektrolytmembran 40 ausgebildet.
  • Ein Harzfilm 46 (Harzrahmenelement) mit einer Rahmenform ist sandwichartig zwischen einem äußeren Randabschnitt der ersten Gasdiffusionsschicht 42b und einem äußeren Randabschnitt der zweiten Gasdiffusionsschicht 44b angeordnet. Eine innere Endfläche des Harzfilms 46 ist in unmittelbarer Nähe zu oder in Anlage an einer äußeren Endfläche der Festpolymerelektrolytmembran 40 angeordnet. Wie in 4 gezeigt, sind der sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a, der Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a und der Brenngas-Abgabedurchgang 38b an einem Ende des Harzfilms 46 in der durch den Pfeil B angegebenen Richtung vorgesehen. Der Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a, der Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b und der sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b sind an dem anderen Ende des Harzfilms 46 in der durch den Pfeil B angegebenen Richtung vorgesehen.
  • Beispielsweise besteht der Harzfilm 46 aus PPS (Polyphenylensulfid), PPA (Polyphthalamid), PEN (Polyethylennaphthalat), PES (Polyethersulfon), LCP (Flüssigkristallpolymer), PVDF (Polyvinylidenfluorid), einem Silikonharz, einem Fluorharz, m-PPE (modifiziertes Polyphenylenetherharz), PET (Polyethylenterephthalat), PBT (Polybutylenterephthalat) oder modifiziertes Polyolefin. Es sollte angemerkt werden, dass die Festpolymerelektrolytmembran 40 nach außen ragen kann, ohne den Harzfilm 46 zu verwenden. Weiterhin können rahmenförmige Harzfilme auf beiden Seiten der nach außen vorstehenden Festpolymerelektrolytmembran 40 vorgesehen sein.
  • Wie in 4 gezeigt, weist der erste Metallseparator 30 ein sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48 auf einer Oberfläche 30a davon auf, das der mit einem Harzfilm versehenen MEA 28 zugewandt ist. Beispielsweise erstreckt sich das sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48 in der durch den Pfeil B angegebenen Richtung. Wie in 5 gezeigt, ist das sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48 mit dem sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a und dem sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b verbunden, um zu ermöglichen, dass das sauerstoffhaltige Gas aus dem sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a durch das sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48 zu dem sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b strömt. Das sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48 enthält gerade Strömungsrillen (oder wellenförmige Strömungsrillen) 48b zwischen einer Vielzahl von Erhöhungen 48a, die sich in der durch den Pfeil B angegebenen Richtung erstrecken.
  • Ein Einlasspuffer 50a mit einer Vielzahl von runden Vorsprüngen ist zwischen dem sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a und dem sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48 vorgesehen. Ein Auslasspuffer 50b mit einer Vielzahl von runden Vorsprüngen ist zwischen dem sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b und dem sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48 vorgesehen.
  • Eine erste Dichtungslinie (Metallwulstdichtung) 52 ist auf der Oberfläche 30a des ersten Metallseparators 30 durch Pressformen ausgebildet, integral mit (oder getrennt von) dem sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48, welches eine gewellte Form im Querschnitt hat, dem Einlasspuffer 50a und dem Auslasspuffer 50b. Die erste Dichtungslinie 52 steht in Richtung der mit einem Harzfilm versehenen MEA 28 vor. Die erste Dichtungslinie 52 weist einen äußeren Wulst (Dichtungswulst) 52a auf, der um den äußeren Randabschnitt der Oberfläche 30a herum ausgebildet ist. Die erste Dichtungslinie 52 hat eine verjüngte Form im Querschnitt zum vorderen Ende der ersten Dichtungslinie 52. Das vordere Ende der ersten Dichtungslinie 52 hat eine flache Form oder eine R-Form. Ferner weist die erste Dichtungslinie 52 einen inneren Wulst (Dichtungswulst) 52b auf, der um das sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48, den sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a und den sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b herum ausgebildet ist, während ermöglicht wird, dass das sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48 mit dem sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a und dem sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b verbunden ist.
  • Ferner umfasst die erste Dichtungslinie 52 Durchgangswülste (Dichtungswülste) 52c, die jeweils um den Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a, den Brenngas-Abgabedurchgang 38b, den Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a und den Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b herum ausgebildet sind. Der äußere Wulst 52a, der innere Wulst 52b und die Durchgangswülste 52c stehen von der Oberfläche 30a vor. Im Übrigen kann der äußere Wulst 52a bei Bedarf vorgesehen sein, und somit kann der äußere Wulst 52a nicht vorgesehen sein.
  • Ein Einlasskanal 54a ist zwischen dem Durchgangswulst 52c um den Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a herum und dem inneren Wulst 52b ausgebildet. Der Einlasskanal 54a steht von der Oberfläche 30a vor. Ein Auslasskanal 54b ist zwischen dem Durchgangswulst 52c um den Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b herum und dem inneren Wulst 52b ausgebildet. Der Auslasskanal 54b steht von der Oberfläche 30a vor. Der Einlasskanal 54a und der Auslasskanal 54b bilden Kanäle, die ein Kühlmittelströmungsfeld 66 (später beschrieben) auf einer Oberfläche 30b mit dem Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a und dem Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b verbinden.
  • In der ersten Dichtungslinie 52, wie in 3 gezeigt, ist Harzmaterial 56a an jeder der vorstehenden vorderen Endflächen des äußeren Wulstes 52a und des inneren Wulstes 52b durch Drucken oder Beschichten fixiert. Beispielsweise wird eine Polyesterfaser als das Harzmaterial 56a verwendet. Wie in 5 gezeigt, ist das Harzmaterial 56a an einer vorstehenden vorderen Endfläche des Durchgangswulstes 52c durch Drucken oder Beschichten fixiert. Alternativ können gestanzte ebene Platten/Blätter mit den gleichen ebenen Formen wie dem äußeren Wulst 52a, dem inneren Wulst 52b und den Durchgangswülsten 52c an der Oberfläche 30a des ersten Metallseparators 30 angebracht sein.
  • Wie in 4 gezeigt, weist der zweite Metallseparator 32 ein Brenngas-Strömungsfeld 58 auf einer Oberfläche 32a davon auf, die dem mit einem Harzfilm versehenen MEA 28 zugewandt ist. Beispielsweise erstreckt sich das Brenngas-Strömungsfeld 58 in der durch den Pfeil B angegebenen Richtung. Das Brenngas-Strömungsfeld 58 steht in Fluidverbindung mit dem Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a und dem Brenngas-Abgabedurchgang 38b. Das heißt, Brenngas kann von dem Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a durch das Brenngas-Strömungsfeld 58 zu dem Brenngas-Abgabedurchgang 38b strömen. Das Brenngas-Strömungsfeld 58 umfasst gerade Strömungsnuten (oder wellenförmige Strömungsnuten) 58b zwischen einer Vielzahl von Erhöhungen 58a, die sich in der durch den Pfeil B angegebenen Richtung erstrecken.
  • Ein Einlasspuffer 60a mit einer Vielzahl von runden Vorsprüngen ist zwischen dem Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a und dem Brenngas-Strömungsfeld 58 vorgesehen. Ein Auslasspuffer 60b mit einer Vielzahl von runden Vorsprüngen ist zwischen dem Brenngas-Abgabedurchgang 38b und dem Brenngas-Strömungsfeld 58 vorgesehen.
  • Eine zweite Dichtungslinie (Metallwulstdichtung) 62 ist auf der Oberfläche 32a des zweiten Metallseparators 32 durch Preßformen, integral mit (oder getrennt von) dem Brenngas-Strömungsfeld 58, das eine gewellte Form im Querschnitt aufweist, dem Einlasspuffer 60a und dem Auslasspuffer 60b ausgebildet. Die zweite Dichtungslinie 62 steht in Richtung der mit einem Harzfilm versehenen MEA 28 vor. Die zweite Dichtungslinie 62 umfasst einen äußeren Wulst (Dichtungswulst) 62a, der um den äußeren Randabschnitt der Oberfläche 32a herum ausgebildet ist. Die zweite Dichtungslinie 62 hat eine verjüngte Form im Querschnitt zum vorderen Ende der zweiten Dichtungslinie 62. Das vordere Ende der zweiten Dichtungslinie 62 hat eine flache Form oder eine R-Form. Ferner weist die zweite Dichtungslinie 62 einen inneren Wulst (Dichtungswulst) 62b auf, der um das Brenngas-Strömungsfeld 58, den Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a und den Brenngas-Abgabedurchgang 38b herum ausgebildet ist, während ermöglicht wird, dass das Brenngas-Strömungsfeld 58 mit dem Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a und dem Brenngas-Abgabedurchgang 38b verbunden ist.
  • Ferner umfasst die zweite Dichtungslinie 62 Durchgangswülste (Dichtungswülste) 62c, die jeweils um den sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a, den sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b, den Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a und den Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b herum ausgebildet sind. Der äußere Wulst 62a, der innere Wulst 62b und die Durchgangswülste 62c stehen von der Oberfläche 32a vor. Im Übrigen kann der äußere Wulst 62a nach Bedarf vorgesehen sein, und somit kann der äußere Wulst 62a nicht vorgesehen sein.
  • Ein Einlasskanal 64a ist zwischen dem Durchgangswulst 62c um den Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a herum und dem inneren Wulst 62b ausgebildet. Der Einlasskanal 64a steht von der Oberfläche 32a vor. Ein Auslasskanal 64b ist zwischen dem Durchgangswulst 62c um den Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b herum und dem inneren Wulst 62b ausgebildet. Der Auslasskanal 64b steht von der Oberfläche 32a vor. Der Einlasskanal 64a und der Auslasskanal 64b bilden Kanäle, die das Kühlmittelströmungsfeld 66 (später beschrieben) auf einer Oberfläche 32b mit dem Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a und dem Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b verbinden.
  • In der zweiten Dichtungslinie 62, wie in 3 gezeigt, ist das Harzmaterial 56b an jeder der vorstehenden vorderen Endflächen des äußeren Wulstes 62a und des inneren Wulstes 62b durch Drucken oder Beschichten fixiert. Beispielsweise wird eine Polyesterfaser als das Harzmaterial 56b verwendet. Wie in 4 gezeigt, ist das Harzmaterial 56b an einer vorstehenden vorderen Endfläche des Durchgangswulstes 62c durch Drucken oder Beschichten fixiert. Alternativ können ausgestanzte ebene Platten/Blätter mit den gleichen ebenen Formen wie dem äußeren Wulst 62a, dem inneren Wulst 62b und den Durchgangswülsten 62c an der Oberfläche 32a des zweiten Metallseparators 32 angebracht werden.
  • Das Kühlmittelströmungsfeld 66 ist zwischen benachbarten Metallseparatoren 30, 32 gebildet, die miteinander verbunden sind, d.h., zwischen der Oberfläche 30b des ersten Metallseparators 30 und der Oberfläche 32b des zweiten Metallseparators 32. Das Kühlmittelströmungsfeld 66 ist in Fluidverbindung mit dem Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a und dem Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b. Das Kühlmittelströmungsfeld 66 ist zwischen dem ersten Metallseparator 30 und dem zweiten Metallseparator 32 durch Zusammenstapeln der Rückfläche des sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeldes 48 und der Rückfläche des Brenngas-Strömungsfeldes 58 ausgebildet.
  • Die in 2 gezeigten Anschlussplatten 16a, 16b sind aus elektrisch leitendem Material hergestellt. Beispielsweise sind die Anschlussplatten 16a, 16b aus Metall, wie z.B. Kupfer, Aluminium oder rostfreiem Stahl hergestellt. Anschlusselemente 68a, 68b sind jeweils im Wesentlichen in den Mitten der Anschlussplatten 16a, 16b vorgesehen. Die Anschlusselemente 68a, 68b erstrecken sich in der Stapelrichtung nach außen.
  • Das Anschlusselement 68a ist in einen isolierenden rohrförmigen Körper 70a eingesetzt. Das Anschlusselement 68a passiert durch ein Loch 72a des Isolators 18a und ein Loch 74a der Endplatte 20a und steht von der Endplatte 20a nach außen vor. Das Anschlusselement 68b ist in einen isolierenden rohrförmigen Körper 70b eingesetzt. Das Anschlusselement 68b passiert durch ein Loch 72b des Isolators 18b und ein Loch 74b der Endplatte 20b und steht von der Endplatte 20b nach außen vor.
  • Die Isolatoren 18a, 18b bestehen aus isolierendem Material wie z.B. Polycarbonat (PC), Phenolharz oder dergleichen. In den Mitten der Isolatoren 18a, 18b sind jeweils Ausnehmungen 76a, 76b ausgebildet. Die Ausnehmungen 76a, 76b sind zu dem Stapelkörper 14 geöffnet. Löcher 72a, 72b sind jeweils an den Bodenflächen der Ausnehmungen 76a, 76b ausgebildet.
  • Der sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a, der Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a und der Brenngas-Abgabedurchgang 38b erstrecken sich durch ein Ende des Isolators 18a und die Endplatte 20a in der durch den Pfeil B angegebenen Richtung. Der Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a, der Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b und der sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgang 34b erstrecken sich durch das andere Ende des Isolators 18a und die Endplatte 20a in der durch den Pfeil B angegebenen Richtung.
  • Wie in den 2 und 3 gezeigt, sind die Anschlussplatte 16a und ein wärmeisolierendes Element 78a in der Ausnehmung 76a des Isolators 18a angeordnet, und die Anschlussplatte 16b und ein wärmeisolierendes Element 78b sind in der Ausnehmung 76b des Isolators 18b angeordnet. Das wärmeisolierende Element 78a umfasst ein Paar von ersten wärmeisolierenden Elementen 80a und ein zweites wärmeisolierendes Element 82a, das zwischen den ersten wärmeisolierenden Elementen 80a angeordnet ist. Beispielsweise sind das erste wärmeisolierende Element 80a flache poröse Kohlenstoffplatten und das zweite wärmeisolierende Element 82a ist eine Metallplatte mit einer gewellten Form im Querschnitt.
  • Es ist anzumerken, dass die ersten wärmeisolierenden Elemente 80a aus demselben Material wie das zweite wärmeisolierende Element 82a hergestellt sein können. Alternativ kann das wärmeisolierende Element 78a ein erstes wärmeisolierendes Element 80a und ein zweites wärmeisolierendes Element 82a umfassen, während ein Harzabstandshalter (nicht gezeigt) zwischen der Anschlussplatte 16a und dem Boden der Ausnehmung 76a des Isolators 18a angeordnet sein kann.
  • Ferner weist das wärmeisolierende Element 78b die gleiche Struktur wie das obige wärmeisolierende Element 78a auf. Die Bestandteile des wärmeisolierenden Elements 78b, die mit denen des wärmeisolierenden Elements 78a identisch sind, sind mit denselben Bezugszeichen versehen (mit dem Suffix b anstelle von a), und eine detaillierte Beschreibung davon wird weggelassen.
  • Als nächstes wird nachstehend ein Verfahren zur Herstellung des Verbindungsseparators 33 und des Brennstoffzellenstapels 10 gemäß der ersten Ausführungsform beschrieben.
  • Zuerst wird eine dünne flache Metallplatte (Material) mit einer Dicke im Bereich von 0,03 mm bis 0,3 mm vorbereitet. Die dünne flache Metallplatte wird einer Pressbearbeitung (Stanzen) unterworfen, wodurch der erste Metallseparator 30 und der zweite Metallseparator 32, die jeweils eine gewellte Form im Querschnitt aufweisen, ausgebildet werden (siehe 6).
  • Wie in den 3 bis 5 gezeigt, sind die Erhöhungen 48a, die das sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48 bilden, und der äußere Wulst 52a, der innere Wulst 52b und die die erste Dichtungslinie 52 bildenden Durchgangswülste 52c auf der Oberfläche 30a des ersten Metallseparators 30 derart ausgebildet, dass sie davon hervorstehen. Der Einlasskanal 54a und der Auslasskanal 54b als Kühlmittelverbindungskanäle sind auf der Oberfläche 30a derart ausgebildet, dass sie von dieser vorstehen (siehe 4 und 5).
  • Wie in den 3 und 4 gezeigt, sind die Erhöhungen 58a, die das Brenngas-Strömungsfeld 58 bilden, und der äußere Wulst 62a, der innere Wulst 62b und der Durchgangswulst 62c, der die zweite Dichtungslinie 62 bildet, auf der Oberfläche 32a des zweiten Metallseparators 32 derart ausgebildet, dass sie davon hervorstehen. Der Einlasskanal 64a und der Auslasskanal 64b als Kühlmittelverbindungskanäle sind auf der Oberfläche 32a derart ausgebildet, dass sie von dieser vorstehen (siehe 4).
  • Ferner werden, wie in 7 gezeigt, der erste Metallseparator 30 und der zweite Metallseparator 32 in einem Zustand positioniert, in dem die Oberfläche 30b (d.h. eine Oberfläche gegenüber einer Oberfläche, von der der Dichtungswulst hervorsteht) des ersten Metallseparators 30 und die Oberfläche 32b (d.h., eine Oberfläche gegenüber einer Oberfläche, von der der Dichtungswulst hervorsteht) des zweiten Metallseparators 32 aneinander anliegen. In diesem Zustand werden eine von der Oberfläche 30b vorstehende Erhöhung und eine von der Oberfläche 32b vorstehende Erhöhung in Anlage aneinander gebracht und der erste Metallseparator 30 und der zweite Metallseparator 32 werden durch Schweißen, Hartlöten oder Crimpen der äußeren Randabschnitte der Separatoren und der inneren Randabschnitte des sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgangs 34a, des sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgangs 34b, des Brenngas-Zufuhrdurchgangs 38a und des Brenngas-Abgabedurchgangs 38b miteinander verbunden, um dadurch den Verbindungsseparator 33 auszubilden.
  • Als nächstes wird, wie in 8 gezeigt, in dem ersten Metallseparator 30 das Harzmaterial 56a an jeder der vorstehenden vorderen Endflächen des äußeren Wulstes 52a und des inneren Wulstes 52b durch Drucken usw. fixiert. Ebenso wird, wie in 5 gezeigt, das Harzmaterial 56a an jeder der vorstehenden vorderen Endflächen der Durchgangswülste 52c durch Drucken usw. fixiert.
  • Unterdessen wird in dem zweiten Metallseparator 32 das Harzmaterial 56b an jeder der vorstehenden vorderen Endflächen des äußeren Wulstes 62a und des inneren Wulstes 62b durch Drucken usw. fixiert. Ebenso wird, wie in 4 gezeigt, das Harzmaterial 56b an den vorstehenden vorderen Endflächen der Durchgangswülste 62c durch Drucken usw. fixiert. Alternativ kann das Harzmaterial 56a, 56b nicht vorgesehen sein. Ferner kann das Harzmaterial 56a, 56b auf der Oberfläche des äußeren Harzrahmens der mit dem Harzfilm ausgestatteten MEA 28 vorgesehen sein.
  • Wie in 9 gezeigt, ist der Verbindungsseparator 33 in einer Vorlast-Ausübungsvorrichtung 84 angeordnet. Die Vorlast-Ausübungsvorrichtung 84 enthält Pressformelemente 86a, 86b, die einander zugewandt sind, um den Verbindungsseparator 33 sandwichartig zu umgeben, und einen Abstandshalter 88, der zwischen den Pressformelementen 86a, 86b vorgesehen ist. In der Vorlast-Ausübungsvorrichtung 84 ist der Verbindungsseparator 33 sandwichartig zwischen den Pressformelementen 86a, 86b angeordnet und eine Vorlast wird auf die erste Dichtungslinie 52 und die zweite Dichtungslinie 62 ausgeübt. Die Vorlast ist die maximale Last, die in der durch den Pfeil A angegebenen Stapelrichtung während der Energieerzeugung des Brennstoffzellenstapels 10 aufgenommen wird. Die maximale Last kann in geeigneter Weise bestimmt werden basierend auf dem Energieerzeugungszustand, der Stapelgröße usw.
  • Wie in 3 gezeigt, werden nach dem Anlegen der Vorlast an den Verbindungsseparator 33 die Verbindungsseparatoren 33 und die mit einem Harzfilm versehenen MEAs 28 abwechselnd gestapelt, um dadurch den Stapelkörper 14 zu bilden. An einem Ende des Stapelkörpers 14 in der Stapelrichtung sind das wärmeisolierende Element 78a, die Anschlussplatte 16a, der Isolator 18a und die Endplatte 20a in dieser Reihenfolge von innen nach außen angeordnet (siehe 2). Am anderen Ende des Stapelkörpers 14 in der Stapelrichtung sind das wärmeisolierende Element 78b, die Anschlussplatte 16b, der Isolator 18b und die Endplatte 20b in dieser Reihenfolge von innen nach außen angeordnet.
  • Wie in 1 gezeigt, sind die Kopplungsstangen 24 zwischen jeweiligen Seiten der Endplatten 20a, 20b vorgesehen. Beide Enden jeder der Kopplungsstangen 24 werden an den Innenflächen der Endplatten 20a, 20b durch Bolzen 26 fixiert und eine Festziehlast oder Spannlast wird in der Stapelrichtung auf den Stapelkörper 14 ausgeübt, um den Brennstoffzellenstapel 10 zu montieren.
  • Der Betrieb des Brennstoffzellenstapels 10 mit der obigen Struktur wird nachfolgend beschrieben.
  • Zuerst wird, wie in 1 gezeigt, ein sauerstoffhaltiges Gas, wie z.B. die Luft, dem sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a an der Endplatte 20a zugeführt. Ein Brenngas, wie z.B. ein wasserstoffhaltiges Gas, wird dem Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a an der Endplatte 20a zugeführt. Ein Kühlmittel, wie z.B. reines Wasser, Ethylenglykol, Öl oder dergleichen, wird dem Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a an der Endplatte 20a zugeführt.
  • Wie in 4 gezeigt, strömt das sauerstoffhaltige Gas von dem sauerstoffhaltiges Gas-Zufuhrdurchgang 34a zu dem sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld 48 an dem ersten Metallseparator 30. Das sauerstoffhaltige Gas strömt entlang des sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeldes 48 in der Richtung, die durch den Pfeil B angedeutet ist, und das sauerstoffhaltige Gas wird der Kathode 44 der Membranelektrodenanordnung 28 zugeführt.
  • Unterdessen wird das Brenngas von dem Brenngas-Zufuhrdurchgang 38a dem Brenngas-Strömungsfeld 58 des zweiten Metallseparators 32 zugeführt. Das Brenngas strömt entlang des Brenngas-Strömungsfeldes 58 in der durch den Pfeil B angegebenen Richtung und das Brenngas wird der Anode 42 der Membranelektrodenanordnung 28 zugeführt.
  • Somit werden in jeder der Membranelektrodenanordnungen 28 das der Kathode 44 zugeführte sauerstoffhaltige Gas und das der Anode 42 zugeführte Brenngas in den elektrochemischen Reaktionen in der zweiten Elektrodenkatalysatorschicht 44a und der ersten Elektrodenkatalysatorschicht 42a der Kathode 44 und der Anode 42 zur Erzeugung von Elektrizität verbraucht.
  • Dann strömt das an der Kathode 44 verbrauchte sauerstoffhaltige Gas entlang des sauerstoffhaltiges Gas-Abgabedurchgangs 34b und das sauerstoffhaltige Gas wird in der durch den Pfeil A angegebenen Richtung abgegeben. Ebenso strömt das an der Anode 42 verbrauchte Brenngas entlang des Brenngas-Abgabedurchgangs 38b und das Brenngas wird in der durch den Pfeil A angegebenen Richtung abgegeben.
  • Ferner strömt das dem Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 36a zugeführte Kühlmittel in das Kühlmittelströmungsfeld 66, das zwischen dem ersten Metallseparator 30 und dem zweiten Metallseparator 32 ausgebildet ist. Dann strömt das Kühlmittel in die durch den Pfeil B angegebene Richtung. Nachdem das Kühlmittel die Membranelektrodenanordnung 28 kühlt, wird das Kühlmittel aus dem Kühlmittel-Abgabedurchgang 36b abgegeben.
  • In der ersten Ausführungsform wird vor dem Zusammenbau des Brennstoffzellenstapels 10 eine Vorlast auf die erste Dichtungslinie 52 des ersten Metallseparators 30 und die zweite Dichtungslinie 62 des zweiten Metallseparators 32 (siehe 9) ausgeübt. In der Struktur werden die erste Dichtungslinie 52 und die zweite Dichtungslinie 62 zuvor in der Stapelrichtung des ersten Metallseparators 30 und des zweiten Metallseparators 32 plastisch verformt.
  • Beispielsweise neigt in dem Fall des ersten Metallseparators 30, bei dem keine Vorlast auf die erste Dichtungslinie 52 ausgeübt wird, wenn der erste Metallseparator 30 in den Brennstoffzellenstapel 10 eingebaut wird, die erste Dichtungslinie 52 dazu, plastisch leicht verformt zu werden, wenn der Lastwechsel während des Betriebs des Brennstoffzellenstapels 10 auftritt. Daher folgt, wie aus 10 gesehen werden kann, in dem Zustand, in dem eine Last angelegt wird, und in dem Zustand, in dem keine Last angelegt wird, die erste Dichtungslinie 52 einer Lastkennlinie L1 vor einer plastischen Verformung und folgt nach einer plastischen Verformung einer anderen Lastkennlinie L2. Folglich wird der Betriebsbereich, in dem ein gewünschter Dichtungsoberflächendruck beibehalten wird, schmal. Daher ist es nicht möglich, einen größeren Betriebsbereich zu erhalten, der ausreicht, um Störungen (Temperaturänderungen oder Kollisionen) zu widerstehen. Es sei angemerkt, dass 10 eine Beziehung zeigt zwischen der Dicke der Energieerzeugungszelle 12 (Zellendicke), die durch die horizontale Achse angedeutet ist, und dem Druck, der auf die erste Dichtungslinie 52 (Dichtungsdruck) angewendet wird, die durch die vertikale Achse angegeben ist. Ferner zeigt die vertikale Achse den oberen Grenzdruck, bei dem ein Bruch der ersten Dichtungslinie 52 auftritt, den unteren Grenzdruck, bei dem eine Leckage auftritt, und den Anziehdruck, bei dem ein gewünschter Anziehzustand erreicht wird.
  • Im Gegensatz dazu wird bei der ersten Ausführungsform die erste Dichtungslinie 52 vorher plastisch verformt. Daher wird die erste Dichtungslinie 52 nicht plastisch verformt, selbst wenn eine Laständerung während des Betriebs des Brennstoffzellenstapels 10 auftritt. Wie in 11 gezeigt, folgt die erste Dichtungslinie 52 der gleichen Lastkennlinie L3 in dem Zustand, in dem die Last auf die erste Dichtungslinie 52 ausgeübt wird, und in dem Zustand, in dem keine Last auf die erste Dichtungslinie 52 ausgeübt wird. Folglich wird der Betriebsbereich erweitert. Somit ist es möglich, eine Lastcharakteristik zu erhalten, die einen breiteren Betriebsbereich aufweist, der ausreichend ist, um Störungen (Temperaturänderungen und Kollisionen) standzuhalten, und es wird vorteilhaft möglich, zuverlässig einen gewünschten Dichtungsoberflächendruck zu erhalten. Da ferner eine Vorlast ausgeübt wird, nachdem die ersten und zweiten Metallseparatoren 30, 32 miteinander verbunden worden sind, ist es möglich, eine Verformung der ersten und zweiten Metallseparatoren 30, 32 zu korrigieren, die zum Zeitpunkt einer Verbindung verursacht wurden.
  • In dieser Hinsicht ist die Beziehung von k1 > k3 > k2 erfüllt, wobei k1 einen Elastizitätsmodul des ersten Metallseparators 30 bezeichnet, k2 einen Elastizitätsmodul des Harzfilms 46 bezeichnet und k3 einen Elastizitätsmodul des Harzmaterials 56a bezeichnet. Daher ist es ausreichend, eine Vorlast nur auf den ersten Metallseparator 30 auszuüben. Es sei angemerkt, dass die Beziehung von k1 > k2 in dem Fall erfüllt ist, in dem das Harzmaterial 56a nicht verwendet wird.
  • Obwohl die vorliegende Erfindung in Verbindung mit der ersten Ausführungsform beschrieben worden ist, wo vor dem Stapeln der Verbindungsseparatoren und der MEAs das Harzmaterial 56a, 56b an dem Verbindungsseparator 33 vorgesehen wird und dann die Vorlast auf den Verbindungsseparator 33 ausgeübt wird, die vorliegende Erfindung in dieser Hinsicht nicht beschränkt ist. Beispielsweise kann vor dem Stapeln der Verbindungsseparatoren und der MEAs die Vorlast auf den Verbindungsseparator 33 ausgeübt werden, ohne dass ein Harzmaterial 56a, 56b vorgesehen ist.
  • Ferner, obwohl die Vorlast auf den Verbindungsseparator 33 ausgeübt wird, ist die vorliegende Erfindung in dieser Hinsicht nicht eingeschränkt. Die erste Ausführungsform nimmt eine Kühlstruktur auf einer Zelle-um-Zelle-Basis an, wo eine Membranelektrodenanordnung sandwichartig zwischen zwei Metallseparatoren angeordnet ist, um eine Zelleneinheit zu bilden, und ein Kühlmittelströmungsfeld zwischen den benachbarten Zelleneinheiten gebildet wird. Alternativ ist es beispielsweise möglich, eine andere Struktur zu übernehmen, bei der eine Zelleneinheit drei oder mehr Metallseparatoren und zwei oder mehr Membranelektrodenanordnungen umfasst und die Metallseparatoren und die Membranelektrodenanordnungen abwechselnd gestapelt sind. In diesem Fall wird das Kühlmittelströmungsfeld zwischen den benachbarten Zelleneinheiten gebildet, um eine sogenannte Sprungkühlstruktur zu bilden.
  • In der Sprungkühlstruktur wird ein Brenngas-Strömungsfeld auf einer Oberfläche eines einzelnen Metallseparators gebildet, und ein sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld wird auf der anderen Oberfläche des einzelnen Metallseparators gebildet. In der Struktur kann, da ein Metallseparator zwischen den Membranelektrodenanordnungen vorgesehen ist, die Vorlast auf den einen Metallseparator ausgeübt werden. In diesem Fall wird die Vorlast vor dem Zusammenbau der Zelleneinheit auf den einen Metallseparator ausgeübt. Im Übrigen kann im Falle der Herstellung (Zusammenbau oder Montage) der Kühlstruktur auf einer Zelle-um-Zelle-Basis die Vorlast vor dem Zusammenbau der Zelleneinheit auf einen Metallseparator ausgeübt werden.
  • Als nächstes wird ein Herstellungsverfahren gemäß einer zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beschrieben.
  • Bei der zweiten Ausführungsform, wie in 12 gezeigt, wird eine Vorlast auf einen Verbindungsseparator 33 durch eine Vorlast-Ausübungsvorrichtung 84A ausgeübt. Die Vorlast-Ausübungsvorrichtung 84A übt die Vorlast auf den Verbindungsseparator 33 aus, indem der Verbindungsseparator 33 auf eine feste Dicke S zusammengedrückt wird. Beispielsweise entspricht die feste Dicke S einer Dicke, auf die der Verbindungsseparator 33 zusammengedrückt wird, wenn die maximale Last auf den Verbindungsseparator 33 während einer Energieerzeugung des Brennstoffzellenstapels 10 ausgeübt wird.
  • Wie oben beschrieben, wird bei der zweiten Ausführungsform die Vorlast entsprechend der festen Größe (Dicke S) auf den Verbindungsseparator 33 ausgeübt. Daher wird, wie in 13 gezeigt, die erste Dichtungslinie 52 nicht plastisch verformt, auch wenn Lastwechsel während des Betriebs des Brennstoffzellenstapels 10 auftreten. Die erste Dichtungslinie 52 folgt der gleichen Lastkennlinie L4. Somit wird es möglich, die Variation der Lastkennlinienkurven La, Lb und Lc aufgrund einer Größenveränderung, die bei dem Pressformungsprozess auftreten kann, zu verringern.
  • Dementsprechend werden die gleichen Vorteile wie im Fall der ersten Ausführungsform erhalten. Beispielsweise wird der Arbeitsbereich erweitert. Es ist möglich, die weiten Lastcharakteristika zu erhalten, was es ermöglicht, der Störung (Temperaturänderungen und Kollisionen) standzuhalten und zuverlässig einen gewünschten Dichtungsoberflächendruck zu erhalten.
  • Bei einem Verfahren zur Herstellung eines Brennstoffzellenstapels (10) wird Pressformen eines ersten Metallseparators (30) einer Energieerzeugungszelle (12) durchgeführt, um dadurch eine erste Dichtungslinie (52) als eine Abdichtung um wenigstens ein sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld (48) zu bilden. Ferner wird eine Vorlast auf die erste Dichtungslinie (52) ausgeübt, um dadurch die erste Dichtungslinie (52) plastisch zu verformen. Ferner werden ein Verbindungsseparator (33) und eine Membranelektrodenanordnung (28) zusammengestapelt und eine Spannlast wird auf den Verbindungsseparator (33) und die Membranelektrodenanordnung (28) in einer Stapelrichtung ausgeübt, um dadurch den Brennstoffzellenstapel (10) zu montieren.

Claims (7)

  1. Verfahren zur Herstellung eines Brennstoffzellenstapels (10), wobei der Brennstoffzellenstapel (10) eine Mehrzahl von in einer Stapelrichtung gestapelten Energieerzeugungszellen (12) umfasst, wobei die Energieerzeugungszellen (12) jeweils eine Membranelektrodenanordnung (28) und Metallseparatoren (30, 32) umfassen, wobei die Membranelektrodenanordnung (28) ein Paar von Elektroden und eine Elektrolytmembran (40) umfasst, die zwischen den Elektroden angeordnet ist, wobei ein Brenngas-Strömungsfeld (58), das dazu konfiguriert ist, ein Brenngas einer der Elektroden (42) zuzuführen, und ein sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld (48), das dazu konfiguriert ist, ein sauerstoffhaltiges Gas einer anderen der Elektroden (44) zuzuführen, zwischen der Membranelektrodenanordnung (28) und den Metallseparatoren (30, 32) ausgebildet sind, wobei das Verfahren die Schritte umfasst: Ausbilden eines Dichtungswulstes (52, 62) um wenigstens das Brenngas-Strömungsfeld (58) oder das sauerstoffhaltige Gas-Strömungsfeld (48) durch Pressformen der Metallseparatoren (30, 32), so dass jeder der Metallseparatoren eine Oberfläche hat, von der der Dichtungswulst vorsteht, und eine andere Oberfläche gegenüber der einen Oberfläche hat; Verbinden von zwei benachbarten der Metallseparatoren (30, 32) miteinander in einem Zustand, in dem die anderen Oberflächen der Metallseparatoren aneinander anliegen; Nachfolgendes plastisches Verformen des Dichtungswulstes (52, 62) durch Anlegen einer vorläufigen Last oder Vorlast an den Dichtungswulst (52, 62); und Stapeln der Metallseparatoren (30, 32) und der Membranelektrodenanordnung (28) und Anlegen einer Spannlast an die Metallseparatoren (30, 32) und die Membranelektrodenanordnung (28) in der Stapelrichtung, um dadurch den Brennstoffzellenstapel (10) zu montieren.
  2. Verfahren zur Herstellung eines Brennstoffzellenstapels (10) nach Anspruch 1, wobei die auf den Dichtungswulst (52, 62) ausgeübte Vorlast eine maximale Last ist, die in der Stapelrichtung während einer Energieerzeugung des Brennstoffzellenstapels (10) aufgenommen wird.
  3. Verfahren zur Herstellung eines Brennstoffzellenstapels (10) nach Anspruch 1 oder 2, wobei ein Harzrahmenelement (46) an einem Außenumfang der Membranelektrodenanordnung (28) vorgesehen ist, und eine Beziehung von k1 > k2 erfüllt ist, wobei k1 einen Elastizitätsmodul der Metallseparatoren (30, 32) bezeichnet und k2 einen Elastizitätsmodul des Harzrahmenelements (46) bezeichnet.
  4. Verfahren zur Herstellung eines Brennstoffzellenstapels (10) nach Anspruch 3, wobei auf einer Oberseite des Dichtungswulstes (52, 62) ein Harzmaterial (56a, 56b) vorgesehen ist, und eine Beziehung von k1 > k3 > k2 erfüllt ist, wobei k3 einen Elastizitätsmodul des Harzmaterials (56a, 56b) bezeichnet.
  5. Verfahren zur Herstellung eines Metallseparators (30, 32) für eine Brennstoffzelle, wobei das Verfahren die Schritte umfasst: Ausbilden eines Dichtungswulstes (52, 62) um wenigstens ein in dem Metallseparator (30, 32) ausgebildetes Brenngas-Strömungsfeld (58), das dazu konfiguriert ist, ein Brenngas einer Elektrode (42) einer Membranelektrodenanordnung (28) der Brennstoffzelle zuzuführen, oder um wenigstens ein in dem Metallseparator (30, 32) ausgebildetes sauerstoffhaltiges Gas-Strömungsfeld (48), das dazu konfiguriert ist, ein sauerstoffhaltiges Gas einer anderen Elektrode (44) der Membranelektrodenanordnung (28) der Brennstoffzelle zuzuführen, durch Pressformen des Metallseparators (30, 32); und Nachfolgendes plastisches Verformen des Dichtungswulstes (52, 62) durch Anlegen einer Vorlast an den Dichtungswulst (52, 62).
  6. Verfahren zur Herstellung eines Metallseparators (30, 32) für eine Brennstoffzelle nach Anspruch 5, wobei die auf den Dichtungswulst (52, 62) ausgeübte Vorlast eine maximale Last ist, die in einer Stapelrichtung von dem Metallseparator (30, 32) während der Energieerzeugung der Brennstoffzelle aufgenommen wird.
  7. Metallseparator (30, 32) für eine Brennstoffzelle hergestellt nach dem Verfahren nach Anspruch 5 oder 6, wobei der Metallseparator (30, 32) ein Metallseparator einer Zelleneinheit mit drei oder mehr Metallseparatoren und zwei oder mehr Membranelektrodenanordnungen ist, wobei der MetallSeparator zwischen zwei der Membranelektrodenanordnungen vorgesehen ist.
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