DE102015200840A1 - Infiltration of silicon nanoparticles into a porous carbon structure - Google Patents

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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Herstellungsverfahren zur Herstellung eines Legierungsmaterial-Kohlenstoff-Komposits, insbesondere Silicium-Kohlenstoff-Komposits, beispielsweise für ein Anodenmaterial einer Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie. Um einen Legierungsmaterial-Kohlenstoff-Komposit, insbesondere Silicium-Kohlenstoff-Komposit, zur Verbesserung der Leistungsfähigkeit und Zyklisierungsbeständigkeit einer damit ausgestatteten Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie bereitzustellen, wird in einem Verfahrensschritt a) eine poröse Kohlenstoffstruktur (11) mit Legierungsmaterialpartikeln (12), insbesondere Siliciumpartikeln, infiltriert und in einem Verfahrenschritt b) die, mit Partikeln (12) infiltrierte, poröse Kohlenstoffstruktur (11) mit einem Binder (13) infiltriert. Darüber hinaus betrifft die Erfindung einen derartigen Legierungsmaterial-Kohlenstoff-Komposit, insbesondere Silicium-Kohlenstoff-Komposit, ein derartiges Anodenmaterial sowie ein derartige Lithium-Zelle und -Batterie.The present invention relates to a manufacturing method for producing an alloy material-carbon composite, in particular silicon-carbon composite, for example, for an anode material of a lithium cell and / or lithium battery. In order to provide an alloy material-carbon composite, in particular silicon-carbon composite, for improving the performance and cyclization resistance of a lithium cell and / or lithium battery equipped therewith, in a method step a) a porous carbon structure (11) with alloy material particles ( 12), in particular silicon particles, infiltrated and in a process step b) the, with particles (12) infiltrated, porous carbon structure (11) with a binder (13) infiltrated. Moreover, the invention relates to such an alloy material-carbon composite, in particular silicon-carbon composite, such an anode material and such a lithium cell and battery.

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Herstellungsverfahren zur Herstellung eines Legierungsmaterial-Kohlenstoff-Komposits, insbesondere eines Silicium-Kohlenstoff-Komposits, sowie einen entsprechenden Komposit, ein entsprechendes Anodenmaterial sowie eine, damit ausgestattete Lithium-Zelle und Lithium-Batterie.The present invention relates to a manufacturing method for producing an alloy material-carbon composite, in particular a silicon-carbon composite, and a corresponding composite, a corresponding anode material and a lithium cell and lithium battery equipped therewith.

Stand der TechnikState of the art

Es sind Batterien mit unterschiedlichster Chemie, wie Bleibatterien, Nickel-Cadmium-Batterien, Nickelmetallhydridbatterien, sekundäre Lithium-Ionen-Batterien, primäre Lithium-Zellen, et cetera, und mit unterschiedlichstem Aufbau, beispielsweise Knopfzellen, zylindrische Zelle, prismatische Zellen, Stapelzellen und gewickelte Anoden-Separator-Kathoden-Anordnungen, et cetera, bekannt.They are batteries with a wide variety of chemicals, such as lead acid batteries, nickel-cadmium batteries, nickel metal hydride batteries, secondary lithium-ion batteries, primary lithium cells, et cetera, and with a variety of construction, such as button cells, cylindrical cell, prismatic cells, stacked cells and wound Anode-separator-cathode arrangements, et cetera, known.

Da Lithium-Ionen-Batterien eine höhere spezifische Energie als Bleibatterien, Nickel-Cadmium-Batterien und Nickelmetallhydridbatterien aufweisen, sind diese derzeit für die Elektromobilität von besonderem Interesse.Since lithium-ion batteries have a higher specific energy than lead-acid batteries, nickel-cadmium batteries and nickel-metal hydride batteries, these are currently of particular interest for electromobility.

P.G. Bruce et. al. vergleichen in Nature Materials (Nat. Mater., 11, 2012, S. 11–29) die spezifische Energie, die voraussichtlichen Kosten und die voraussichtliche Reichweite von, mit unterschiedlichen Batteriesystemen ausgestatteten Elektrofahrzeugen und zeigen auf, dass zum Erzielen einer Reichweite von über 200 km mit einem Elektrofahrzeug mittels eines einzigen Ladevorgang weiterentwickelte Lithium-Ionen-Batterien benötigt werden. PG Bruce et. al. compare in Nature Materials (Nat. Mater., 11, 2012, pp. 11-29) the specific energy, expected cost, and expected range of electric vehicles equipped with different battery systems, and demonstrate the need for advanced lithium-ion batteries to reach a range of over 200 km with an EV using a single charge.

Durch die Verwendung von metallischem Lithium beziehungsweise Silicium – anstelle des in Lithium-Ionen-Batterien üblicherweise verwendeten Graphits – als Anodenmaterial, kann die Kapazität und spezifische Ladung deutlich erhöht werden.By using metallic lithium or silicon instead of the graphite commonly used in lithium-ion batteries as the anode material, the capacity and specific charge can be significantly increased.

Metallisches Lithium ist jedoch feuchtigkeitsempfindlich, empfindlich gegenüber Gasen, wie Sauerstoff (O2), Kohlendioxid (CO2), Stickstoff (N2), et cetera, kann während des Zyklisierens Dendrite bilden, welche gegebenenfalls zu internen Kurzschlüssen führen können, und ist zudem schwierig in der Handhabung und Verarbeitung.However, metallic lithium is sensitive to moisture, sensitive to gases such as oxygen (O 2 ), carbon dioxide (CO 2 ), nitrogen (N 2 ), et cetera, can form dendrites during cyclization, which can eventually lead to internal short circuits, and is also difficult to handle and workmanship.

Silicium scheint eine Alternative zu metallischem Lithium darzustellen. Silicium weist nämlich eine spezifische Energie von etwa 4100 mAh/g auf, welche verglichen mit Graphit mit einer spezifischen Energie von etwa 372 mAh/g sehr hoch und auch höher als die spezifische Energie von metallischem Lithium ist. Zudem ist Silicium kostengünstig, leicht verfügbar, ungiftig und einfacher in der Handhabung und Verarbeitung als metallisches Lithium.Silicon seems to be an alternative to metallic lithium. Namely, silicon has a specific energy of about 4100 mAh / g which is very high and higher than the specific energy of metallic lithium as compared with graphite having a specific energy of about 372 mAh / g. In addition, silicon is inexpensive, readily available, non-toxic and easier to handle and process than metallic lithium.

Silicium bildet als Anodenmaterial während des Ladens mit Lithium eine Lithium-Silicium-Legierung (Li4,4Si). Die Einlagerung von 4,4 Lithiumatomen pro Siliciumatom geht jedoch mit einer sehr hohen Volumenvergrößerung von etwa 300 % einher. Die Volumenvergrößerung des Siliciums während des Zyklisierens kann dabei zu einem Kontaktverlust zwischen Silicium und Stromkollektor und damit zu schlechten Zyklisierungseigenschaften, wie einem Kapazitätsverlust während des Zyklisierens, und einer schlechten elektrochemischen Leistungsfähigkeit führen. Zudem weist Silicium nur eine geringe elektrische Leitfähigkeit auf.Silicon forms a lithium-silicon alloy (Li 4,4 Si) as the anode material during charging with lithium. However, the incorporation of 4,4 lithium atoms per silicon atom is accompanied by a very high volume increase of about 300%. The increase in volume of the silicon during cycling can lead to a contact loss between the silicon and the current collector and thus to poor cyclization properties, such as a loss of capacity during cyclization, and a poor electrochemical performance. In addition, silicon has only a low electrical conductivity.

Bei großen Siliciumpartikeln kann Lithiums nur bis zu einer beschränkten Tiefe eindringen, weshalb große Siliciumpartikel bei einem Einsatz als Anodenmaterial schlechte kinetische Eigenschaften aufweisen können.With large silicon particles, lithium can penetrate only to a limited depth, which is why large silicon particles can have poor kinetic properties when used as the anode material.

Durch den Einsatz von Siliciumnanopartikeln in Kombination mit Leitkohlenstoffpartikel und Binder, wie Styrol-Butadien-Kautschuk (SBR; Englisch: Styrene Butadiene Rubber) als Anodenmaterial, können in der Regel auch keine guten Zyklisierungseigenschaften erzielt werden.The use of silicon nanoparticles in combination with conductive carbon particles and binders, such as styrene-butadiene rubber (SBR) as the anode material, generally also prevents good cyclization properties.

Die Druckschrift WO 2009/131700 A2 beschreibt Materialkombinationen mit Aktivmaterialien mit einer hohen Energiedichte für negative Elektroden von Lithium-Ionen-Batterien.The publication WO 2009/131700 A2 describes combinations of materials with active materials with a high energy density for negative electrodes of lithium-ion batteries.

Offenbarung der ErfindungDisclosure of the invention

Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Herstellungsverfahren zur Herstellung eines Legierungsmaterial-Kohlenstoff-Komposits, insbesondere eines Silicium-Kohlenstoff-Komposits, beispielsweise für eine Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, umfassend die Verfahrensschritte:

  • a) Infiltrieren einer porösen Kohlenstoffstruktur mit Legierungsmaterialpartikeln; und
  • b) Infiltrieren der mit Partikeln infiltrierten, porösen Kohlenstoffstruktur mit einem, insbesondere partikelbindenden, Binder.
The present invention is a production method for producing an alloy material-carbon composite, in particular a silicon-carbon composite, for example for a lithium cell and / or lithium battery, comprising the method steps:
  • a) infiltrating a porous carbon structure with alloy material particles; and
  • b) infiltrating the particle-infiltrated, porous carbon structure with a, in particular particle-binding, binder.

Unter einem Legierungsmaterial kann insbesondere ein Material verstanden werden, welches mit Lithium eine Legierung ausbilden kann. Beispielsweise kann das Legierungsmaterial Silicium sein.An alloy material may, in particular, be understood as meaning a material which can form an alloy with lithium. For example, the alloy material may be silicon.

Unter einer Lithium-Zelle kann insbesondere eine elektrochemische Zelle, beispielsweise eine sekundäre oder primäre Batteriezelle, verstanden werden, an deren elektrochemischer Reaktion Lithium beteiligt ist. Beispielsweise kann eine Lithium-Zelle eine Lithium-Ionen-Zelle oder eine Lithium-Sauerstoff-Zelle, beispielsweise eine Lithium-Luft-Zelle, oder eine Lithium-Schwefel-Zelle sein. Eine Lithium-Batterie kann insbesondere Lithium-Zellen umfassen. Beispielsweise kann eine Lithium-Ionen-Batterie Lithium-Ionen-Zellen beziehungsweise eine Lithium-Sauerstoff-Batterie Lithium-Sauerstoff-Zellen beziehungsweise eine Lithium-Schwefel-Batterie Lithium-Schwefel-Zellen umfassen.A lithium cell may, in particular, be understood as meaning an electrochemical cell, for example a secondary or primary battery cell, in whose lithium electrochemical reaction is involved. For example, a lithium cell may be a lithium-ion cell or a lithium-oxygen cell, for example a lithium-air cell, or a lithium-sulfur cell. A lithium battery can be used in particular lithium cells include. By way of example, a lithium-ion battery may comprise lithium-ion cells or a lithium-oxygen battery lithium-oxygen cells or a lithium-sulfur battery lithium-sulfur cells.

Die, mit den Partikeln und dem Binder infiltrierte, poröse Kohlenstoffstruktur kann vorteilhafterweise einen Legierungsmaterial-Kohlenstoff-Komposit ausbilden. The porous carbon structure infiltrated with the particles and the binder may advantageously form an alloy material-carbon composite.

Im Rahmen einer speziellen Ausgestaltung des Verfahrens sind die Legierungsmaterialpartikel Siliciumpartikel. Beispielsweise können daher in Verfahrensschritt a) Siliciumpartikel, insbesondere als Legierungsmaterialpartikel, eingesetzt werden. Insofern Siliciumpartikel als Legierungsmaterialpartikel eingesetzt werden, kann die, mit den Partikeln und dem Binder infiltrierte, poröse Kohlenstoffstruktur vorteilhafterweise einen Silicium-Kohlenstoff-Komposit ausbilden.In a specific embodiment of the method, the alloy material particles are silicon particles. For example, silicon particles, in particular as alloy material particles, can therefore be used in method step a). Insofar as silicon particles are used as alloy material particles, the porous carbon structure infiltrated with the particles and the binder can advantageously form a silicon-carbon composite.

Die, mit den Partikeln und dem Binder infiltrierte, poröse Kohlenstoffstruktur beziehungsweise der Komposit kann vorteilhafterweise als Anodenmaterial für eine Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, beispielsweise für eine Lithium-Ionen-Zelle und/oder eine Lithium-Ionen-Batterie oder eine Lithium-Sauerstoff-Zelle und/oder eine Lithium-Sauerstoff-Batterie oder eine Lithium-Schwefel-Zelle und/oder Lithium-Schwefel-Batterie, verwendet werden.The porous carbon structure or the composite infiltrated with the particles and the binder can advantageously be used as anode material for a lithium cell and / or lithium battery, for example for a lithium-ion cell and / or a lithium-ion battery or a Lithium-oxygen cell and / or a lithium-oxygen battery or a lithium-sulfur cell and / or lithium-sulfur battery.

Durch Verfahrensschritt a) können vorteilhafterweise Legierungsmaterialpartikel, zum Beispiel Siliciumpartikel, in die poröse Kohlenstoffstruktur inkorporiert werden und durch das zusätzliche Einbringen des Binders in Verfahrensschritt b) darin fixiert werden.By method step a), advantageously, alloy material particles, for example silicon particles, can be incorporated into the porous carbon structure and fixed therein by the additional introduction of the binder in process step b).

Dadurch, dass die Partikel und der Binder getrennt voneinander in die poröse Kohlenstoffstruktur eingebracht werden und insbesondere zuerst die Partikel in Verfahrensschritt a) in die poröse Kohlenstoffstruktur eingebracht werden, kann vorteilhafterweise der elektrische Kontakt und beispielsweise auch der ionische Kontakt zwischen den Partikel und der Kohlenstoffstruktur verbessert werden. Dadurch, dass der Binder erst danach in Verfahrensschritt b) in die poröse Kohlenstoffstruktur eingebracht wird, können die Partikel durch den Binder vorteilhafterweise nicht nur fixiert, sondern zusätzlich – insbesondere unter Aufrechterhaltung eines guten elektrischen Kontakts und beispielsweise auch ionischen Kontakts zwischen den Partikel und der Kohlenstoffstruktur – vor äußeren Einflüssen, beispielsweise einer chemischen Reaktion mit flüssigem Elektrolyt und/oder Feuchte, geschützt werden, was sich vorteilhaft auf die Zyklisierungsbeständigkeit einer damit ausgestatteten Lithium-Zelle und/oder -Batterie auswirken kann.Because the particles and the binder are introduced into the porous carbon structure separately from each other and, in particular, the particles are first introduced into the porous carbon structure in process step a), the electrical contact and, for example, the ionic contact between the particles and the carbon structure can advantageously be improved become. Since the binder is introduced into the porous carbon structure only in process step b), the particles can advantageously not only be fixed by the binder, but additionally - in particular while maintaining a good electrical contact and, for example, also ionic contact between the particles and the carbon structure - Be protected from external influences, such as a chemical reaction with liquid electrolyte and / or moisture, which may have an advantageous effect on the cyclization resistance of a so equipped lithium cell and / or battery.

Dadurch, dass die poröse Struktur aus Kohlenstoff ausgebildet ist beziehungsweise wird, kann vorteilhafterweise eine poröse Struktur zur Verfügung gestellt werden, welche selbst nur eine sehr geringe Volumenänderung, beispielsweise von kleiner oder gleich etwa 7 %, während des Zyklisierens vollzieht und daher vergleichsweise stabil sein kann.By virtue of the fact that the porous structure is made of carbon, it is advantageously possible to provide a porous structure which itself undergoes only a very small volume change, for example of less than or equal to approximately 7%, during cyclization and can therefore be comparatively stable ,

Die poröse Kohlenstoffstruktur kann dabei vorteilhafterweise eine übergeordnete, dreidimensionale, stabile Struktur bereitstellen. Durch die übergeordnete, dreidimensionale, stabile Struktur der porösen Kohlenstoffstruktur und den Binder, kann so zudem vorteilhafterweise eine hohe mechanische Stabilität des Komposits erzielt werden, insbesondere welche mechanisch stabiler als Anodenmaterial-Komposite aus Siliciumnanopartikeln, Leitkohlenstoffpartikeln und Binder, wie Styrol-Butadien-Kautschuk (SBR; Englisch: Styrene Butadiene Rubber), sein kann. Darüber hinaus kann durch die dreidimensionale, poröse Kohlenstoffstruktur zudem eine elektrische Kontaktierung mit Fernwirkung und damit eine verbesserte elektrochemische Leistungsfähigkeit einer damit ausgestatteten Lithium-Zelle und/oder -Batterie erzielt werden.The porous carbon structure can advantageously provide a superordinate, three-dimensional, stable structure. In addition, as a result of the superimposed, three-dimensional, stable structure of the porous carbon structure and the binder, a high mechanical stability of the composite can be achieved, in particular which is more mechanically stable than anode material composites of silicon nanoparticles, conductive carbon particles and binders, such as styrene-butadiene rubber (US Pat. SBR, Styrene Butadiene Rubber). In addition, the three-dimensional, porous carbon structure can also be used to achieve electrical contact with remote action and thus improved electrochemical performance of a lithium cell and / or battery equipped therewith.

Durch die Poren der porösen Kohlenstoffstruktur kann dabei vorteilhafterweise zum einen ein Puffervolumen für die Volumenvergrößerung des Legierungsmaterials, insbesondere Siliciums, während der Lithiierung beim Laden zur Verfügung gestellt werden. Zum anderen kann durch die Poren der porösen Kohlenstoffstruktur realisiert werden, dass die darin aufgenommenen Partikel nach dem Entladen elektrisch und beispielsweise auch ionisch kontaktiert bleiben und beispielsweise vermieden werden kann, dass sich die Partikel ablösen und den elektrischen und beispielsweise auch ionischen Kontakt verlieren. So kann wiederum die Zyklisierungsbeständigkeit einer damit ausgestatteten Lithium-Zelle und/oder -Batterie verbessert werden.Through the pores of the porous carbon structure, a buffer volume for the increase in volume of the alloy material, in particular silicon, during lithiation during loading can advantageously be made available on the one hand. On the other hand, it can be realized through the pores of the porous carbon structure that the particles accommodated therein remain electrically and, for example, also ionically contacted after discharge and, for example, can be avoided in that the particles detach and lose their electrical and, for example, ionic contact. Thus, in turn, the cyclization resistance of a lithium cell and / or battery equipped therewith can be improved.

Darüber hinaus kann durch die Poren der porösen Kohlenstoffstruktur vorteilhafterweise auch ein Eindringen von flüssigem Elektrolyten und dadurch ein schneller Transport von Lithiumionen ermöglicht werden.In addition, through the pores of the porous carbon structure advantageously also a penetration of liquid electrolyte and thereby a fast transport of lithium ions are made possible.

Im Rahmen einer Ausführungsform erfolgt das Infiltrieren in Verfahrensschritt a) mittels Vakuum. So kann vorteilhafterweise die Infiltration beschleunigt und eine hohe Eindringtiefe der Partikel erzielt werden.Within the scope of one embodiment, the infiltration in process step a) takes place by means of a vacuum. Thus, advantageously, the infiltration can be accelerated and a high penetration depth of the particles can be achieved.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform erfolgt das Infiltrieren in Verfahrensschritt a) mittels Filtration. So kann vorteilhafterweise die Infiltration auf besonders einfache Weise realisiert werden.In a further embodiment, the infiltration takes place in process step a) by means of filtration. Thus, advantageously, the infiltration can be realized in a particularly simple manner.

Im Rahmen einer speziellen Ausgestaltung dieser Ausführungsformen erfolgt das Infiltrieren in Verfahrensschritt a) mittels Vakuumfiltration. Dabei kann die poröse Kohlenstoffstruktur insbesondere als Filter dienen. So kann vorteilhafterweise die Infiltration auf besonders einfache und schnelle Weise realisiert und zudem eine hohe Eindringtiefe der Partikel erzielt werden. Darüber hinaus kann durch eine Vakuumfiltration vorteilhafterweise auch ein Trocknungseffekt erzielt werden, welcher es ermöglicht auf einen weiteren Trockenschritt zu verzichten oder diesen zumindest mit einem geringen Energieaufwand und/oder in einer kürzeren Prozesszeit durchzuführen. As part of a special embodiment of these embodiments, the infiltration in step a) takes place by means of vacuum filtration. In this case, the porous carbon structure can serve in particular as a filter. Thus, advantageously, the infiltration can be realized in a particularly simple and fast manner and, in addition, a high penetration depth of the particles can be achieved. In addition, by vacuum filtration advantageously also a drying effect can be achieved, which makes it possible to dispense with a further drying step or perform this at least with a low energy consumption and / or in a shorter process time.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform erfolgt auch das Infiltrieren in Verfahrensschritt b) mittels Vakuum. So kann vorteilhafterweise auch diese Infiltration beschleunigt werden. Zudem kann so vorteilhafterweise der Aufbau aus Verfahrensschritt a) beibehalten und auf diese Weise das Herstellungsverfahren vereinfacht werden.In a further embodiment, the infiltration in step b) by means of vacuum. Thus, advantageously, this infiltration can be accelerated. In addition, it is thus advantageously possible to maintain the structure from method step a) and in this way to simplify the production method.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform erfolgt auch das Infiltrieren in Verfahrensschritt b) mittels Filtration. So kann vorteilhafterweise auch diese Infiltration auf besonders einfache Weise realisiert werden. Zudem kann auch so vorteilhafterweise der Aufbau aus Verfahrensschritt a) beibehalten und auf diese Weise das Herstellungsverfahren vereinfacht werden.Within the scope of a further embodiment, the infiltration in process step b) also takes place by means of filtration. Thus, advantageously, this infiltration can be realized in a particularly simple manner. In addition, the structure from method step a) can also advantageously be maintained and the production method can be simplified in this way.

Im Rahmen einer speziellen Ausgestaltung dieser Ausführungsformen erfolgt auch das Infiltrieren in Verfahrensschritt b) mittels Vakuumfiltration. Dabei kann die poröse Kohlenstoffstruktur insbesondere als Filter dienen. So kann vorteilhafterweise auch diese Infiltration auf besonders einfache und schnelle Weise realisiert werden. Zudem kann auch dabei das Herstellungsverfahren durch eine Beibehaltung des Aufbaus aus Verfahrensschritt a) vereinfacht werden. Darüber hinaus kann durch eine Vakuumfiltration in Verfahrensschritt b) vorteilhafterweise auch ein Trocknungseffekt erzielt werden, welcher es ermöglicht auf einen weiteren Trockenschritt zu verzichten oder diesen zumindest mit einem geringen Energieaufwand und/oder in einer kürzeren Prozesszeit durchzuführen.As part of a special embodiment of these embodiments, the infiltration in step b) by means of vacuum filtration. In this case, the porous carbon structure can serve in particular as a filter. Thus, advantageously, this infiltration can be realized in a particularly simple and fast manner. In addition, the production process can also be simplified by maintaining the structure from process step a). In addition, by vacuum filtration in step b) advantageously, a drying effect can be achieved, which makes it possible to dispense with a further drying step or perform this at least with a low energy consumption and / or in a shorter process time.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform werden in Verfahrensschritt a) die Partikel in Form einer Dispersion eingesetzt. Dies hat sich für die Infiltration von Legierungsmaterialpartikeln, insbesondere Siliciumpartikeln, beispielsweise in Kombination mit einer (Vakuum-)Filtration, als besonders vorteilhaft erwiesen. Dabei können die Partikel insbesondere in mindestens einem Lösungsmittel, welches insbesondere auch als erstes Infiltrationslösungsmittel bezeichnet werden kann, dispergiert werden beziehungsweise dispergiert sein. Zum Beispiel kann dabei das mindestens eine Lösungsmittel, insbesondere das mindestens eine erste Infiltrationslösungsmittel, mindestens einen Alkohol umfassen. Beispielsweise kann das mindestens eine Lösungsmittel, insbesondere das mindestens eine erste Infiltrationslösungsmittel, ein Alkohol sein.In a further embodiment, the particles are used in the form of a dispersion in process step a). This has proved to be particularly advantageous for the infiltration of alloy material particles, in particular silicon particles, for example in combination with a (vacuum) filtration. In this case, the particles can be dispersed or dispersed in particular in at least one solvent, which can also be referred to as the first infiltration solvent. For example, the at least one solvent, in particular the at least one first infiltration solvent, may comprise at least one alcohol. For example, the at least one solvent, in particular the at least one first infiltration solvent, may be an alcohol.

Das Infiltrieren in Verfahrensschritt a) kann beispielsweise dadurch erfolgen, dass eine, insbesondere selbsttragende, poröse Kohlenstoffstruktur in eine Filterfritte beziehungsweise einen Trichter auf einer Saugvorrichtung eingelegt wird, wobei dann die Legierungsmaterialpartikel, insbesondere Siliciumpartikel, in Form einer Dispersion auf die poröse Kohlenstoffstruktur in der Filterfritte beziehungsweise in dem Trichter gegeben und die poröse Kohlenstoffstruktur mittels eines, an die Saugvorrichtung angelegten Vakuums mit den Legierungsmaterialpartikel, insbesondere Siliciumpartikeln, infiltriert wird. Als Saugvorrichtung kann dabei beispielsweise eine Saugflasche dienen. So kann vorteilhafterweise die Infiltration auf besonders einfache und schnelle Weise mit einem einfachen Aufbau realisiert und zudem eine hohe Eindringtiefe der Partikel erzielt werden.The infiltration in process step a) can be carried out, for example, by placing a, in particular self-supporting, porous carbon structure in a filter frit or a funnel on a suction device, in which case the alloy material particles, in particular silicon particles, in the form of a dispersion onto the porous carbon structure in the filter frit or in the funnel and the porous carbon structure is infiltrated by means of a vacuum applied to the suction device with the alloy material particles, in particular silicon particles. As a suction device can serve for example a suction bottle. Thus, advantageously, the infiltration can be realized in a particularly simple and fast manner with a simple structure and, in addition, a high penetration depth of the particles can be achieved.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform wird in Verfahrensschritt b) der, insbesondere partikelbindende, Binder in Form einer binderhaltigen Flüssigkeit eingesetzt. Dies hat sich für die Infiltration von Binder, beispielsweise in Kombination mit einer (Vakuum-)Filtration, als besonders vorteilhaft erwiesen. Beispielsweise kann in Verfahrensschritt b) der, insbesondere partikelbindende, Binder in Form einer Lösung eingesetzt werden. Dabei kann der, insbesondere partikelbindende, Binder insbesondere in mindestens einem Lösungsmittel, welches insbesondere auch als zweites Infiltrationslösungsmittel bezeichnet werden kann, gelöst und/oder dispergiert werden beziehungsweise sein. Insbesondere kann der, insbesondere partikelbindende, Binder dabei in dem mindestens einen Lösungsmittel, insbesondere in dem mindestens einen zweiten Infiltrationslösungsmittel, gelöst werden beziehungsweise sein. So kann vorteilhafterweise eine homogene Verteilung des Binders erzielt und die erforderliche Bindermenge reduziert werden, wodurch wiederum die spezifische Kapazität verbessert werden kann. Zum Beispiel kann dabei das mindestens eine Lösungsmittel, insbesondere das mindestens eine zweite Infiltrationslösungsmittel, Wasser umfassen oder sein. Wasser ist vorteilhafterweise ungiftig, gut zugänglich und kosteneffektiv.In a further embodiment, in process step b), the binder, in particular particle-binding, is used in the form of a binder-containing liquid. This has proved to be particularly advantageous for the infiltration of binders, for example in combination with a (vacuum) filtration. For example, in process step b), the binder, in particular particle-binding, can be used in the form of a solution. In this case, the, in particular particle-binding, binder in particular in at least one solvent, which may be referred to in particular as a second infiltration solvent, are dissolved and / or dispersed or be. In particular, the binder, in particular particle-binding, can be dissolved in the at least one solvent, in particular in the at least one second infiltration solvent. Thus, advantageously, a homogeneous distribution of the binder can be achieved and the required amount of binder can be reduced, which in turn the specific capacity can be improved. For example, the at least one solvent, in particular the at least one second infiltration solvent, may comprise or be water. Water is advantageously non-toxic, easily accessible and cost effective.

Beispielsweise kann in Verfahrensschritt b) ein wasserlöslicher Binder eingesetzt werden. Dies ermöglicht vorteilhafterweise in Verfahrensschritt b) eine wässrige Lösung einzusetzen. Dabei kann in Verfahrensschritt b) der, insbesondere partikelbindende, Binder insbesondere in Form einer wässrigen Lösung eingesetzt werden.For example, in process step b) a water-soluble binder can be used. This advantageously makes it possible to use an aqueous solution in process step b). In this case, in process step b), the binder, in particular particle-binding, can be used, in particular in the form of an aqueous solution.

Beispielsweise kann in Verfahrensschritt a) der, insbesondere partikelbindende, Binder Carboxymethylcellulose (CMC) umfassen oder sein. Carboxymethylcellulose ist vorteilhafterweise ein wasserlöslicher Binder. Zum Beispiel kann in Verfahrensschritt b) der, insbesondere partikelbindende, Binder in Form einer 1 Gew.-%-igen wässrigen Carboxymethylcellulose-Lösung eingesetzt werden. For example, in process step a) the, in particular particle-binding, binder can comprise or be carboxymethylcellulose (CMC). Carboxymethyl cellulose is advantageously a water-soluble binder. For example, in process step b), the binder, in particular particle-binding, can be used in the form of a 1% strength by weight aqueous carboxymethylcellulose solution.

Das Infiltrieren in Verfahrensschritt b) kann beispielsweise dadurch erfolgen, dass die binderhaltigen Flüssigkeit, beispielsweise Lösung, auf die poröse Kohlenstoffstruktur in der Filterfritte beziehungsweise in dem Trichter gegeben und mittels eines an die Saugvorrichtung angelegten Vakuums mit dem, insbesondere partikelbindenden, Binder infiltriert wird. Als Saugvorrichtung kann dabei beispielsweise ebenfalls eine Saugflasche dienen. So kann vorteilhafterweise auch diese Infiltration auf besonders einfache und schnelle Weise realisiert und durch eine Beibehaltung des Aufbaus aus Verfahrensschritt a) auch das Herstellungsverfahren vereinfacht werden.The infiltration in process step b) can be carried out, for example, by adding the binder-containing liquid, for example solution, to the porous carbon structure in the filter frit or in the funnel and infiltrating it with the binder, in particular particle-binding, by means of a vacuum applied to the suction device. As a suction device can for example also serve a suction bottle. Thus, advantageously, this infiltration can also be realized in a particularly simple and rapid manner, and the production process can also be simplified by maintaining the structure from process step a).

Die Legierungsmaterialpartikel, insbesondere die Siliciumpartikel, können insbesondere sphärische Partikel sein. Durch den Einsatz von sphärischen Partikel kann vorteilhafterweise eine hohe Eindringtiefe der Partikel und damit eine gute Verteilung der Partikel in der porösen Kohlenstoffstruktur erzielt werden.The alloy material particles, in particular the silicon particles, may in particular be spherical particles. Through the use of spherical particles can advantageously be achieved a high penetration depth of the particles and thus a good distribution of the particles in the porous carbon structure.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform sind die Partikel Nanopartikel. Beispielsweise können dabei in Verfahrensschritt a) Legierungsmaterialnanopartikel, insbesondere als Legierungsmaterialpartikel, eingesetzt werden. Dabei können unter Nanopartikeln insbesondere Partikel verstanden werden, welche eine durchschnittliche Partikelgröße von < 100 nm aufweisen. So kann vorteilhafterweise eine besonders hohe Eindringtiefe der Partikel und damit eine besonders gute Verteilung der Partikel in der porösen Kohlenstoffstruktur erzielt werden.In a further embodiment, the particles are nanoparticles. For example, in process step a) it is possible to use alloy material nanoparticles, in particular as alloy material particles. Nanoparticles can be understood as meaning, in particular, particles which have an average particle size of <100 nm. Thus, advantageously, a particularly high penetration depth of the particles and thus a particularly good distribution of the particles in the porous carbon structure can be achieved.

Im Rahmen einer speziellen Ausgestaltung dieser Ausführungsform sind die Legierungsmaterialpartikel, insbesondere die Siliciumpartikel, Siliciumnanopartikel. Beispielsweise können dabei in Verfahrensschritt a) Siliciumnanopartikel, insbesondere als Legierungsmaterialpartikel, eingesetzt werden. So kann vorteilhafterweise eine besonders hohe Eindringtiefe der Siliciumpartikel und damit eine besonders gute Verteilung der Siliciumpartikel in der porösen Kohlenstoffstruktur erzielt werden.Within the scope of a specific embodiment of this embodiment, the alloy material particles, in particular the silicon particles, are silicon nanoparticles. For example, silicon nanoparticles, in particular as alloy material particles, can be used in process step a). Thus, advantageously, a particularly high penetration depth of the silicon particles and thus a particularly good distribution of the silicon particles in the porous carbon structure can be achieved.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform weisen die Partikel, beispielsweise die Silicium(nano)partikel, eine durchschnittliche Partikelgröße in einem Bereich von ≥ 25 nm bis ≤ 75 nm auf. Zum Beispiel können die Partikel, beispielsweise die Silicium(nano)partikel, eine durchschnittliche Partikelgröße von etwa 50 nm aufweisen. Dies hat sich, beispielsweise in Kombination mit den nachfolgend erläuterten Porositäten der porösen Kohlenstoffstruktur, als vorteilhaft erwiesen.Within the scope of a further embodiment, the particles, for example the silicon (nano) particles, have an average particle size in a range of ≥ 25 nm to ≦ 75 nm. For example, the particles, for example, the silicon (nano) particles, may have an average particle size of about 50 nm. This has proved to be advantageous, for example in combination with the porosities of the porous carbon structure explained below.

Die poröse Kohlenstoffstruktur kann insbesondere eine dreidimensionale, poröse Kohlenstoffmatrix ist. Insbesondere kann die poröse Kohlenstoffstruktur eine dreidimensionale, stabile Kohlenstoffmatrix sein. Beispielsweise kann die Kohlenstoffstruktur eine dreidimensionale, übergeordnete, stabile Kohlenstoffmatrix sein.The porous carbon structure may, in particular, be a three-dimensional, porous carbon matrix. In particular, the porous carbon structure may be a three-dimensional, stable carbon matrix. For example, the carbon structure may be a three-dimensional, higher-level, stable carbon matrix.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform weist die poröse Kohlenstoffstruktur eine Nanoporosität, eine Submikroporosität und eine Mikroporosität auf. Unter einer Nanoporosität kann insbesondere eine Porosität aus Poren mit einer Porengröße von < 25 nm, beispielsweise von ≤ 10 nm, verstanden werden. Unter einer Submikroporosität kann insbesondere eine Porosität aus Poren mit einer Porengröße von ≥ 25 nm bis ≤ 300 nm verstanden werden. Unter einer Mikroporosität kann insbesondere eine Porosität aus Poren mit einer Porengröße > 300 nm, und beispielsweise < 1 μm, verstanden werden. Dies hat sich, beispielsweise in Kombination mit den vorstehend erläuterten Partikelgrößen, als vorteilhaft erwiesen.In a further embodiment, the porous carbon structure has a nanoporosity, a submicroporosity and a microporosity. Under a nanoporosity, in particular, a porosity of pores having a pore size of <25 nm, for example, of ≤ 10 nm, to be understood. Under a submicroporosity, in particular, a porosity of pores having a pore size of ≥ 25 nm to ≤ 300 nm can be understood. Under a microporosity, in particular, a porosity of pores having a pore size> 300 nm, and for example <1 micron, are understood. This has proved to be advantageous, for example in combination with the particle sizes explained above.

Im Rahmen einer speziellen Ausgestaltung dieser Ausführungsform macht die Mikroporosität ≥ 30 % bis ≤ 50 %, die Submikroporosität ≥ 30 % bis ≤ 50 %, und die Nanoporosität ≥ 10 % bis ≤ 30 %, bezogen auf das Gesamtporenvolumen der porösen Kohlenstoffstruktur, aus. Dabei können die Mikroporosität, die Submikroporosität und die Nanoporosität beispielsweise in Summe 100 % des Gesamtporenvolumens der porösen Kohlenstoffstruktur ausmachen. Zum Beispiel kann die Mikroporosität etwa 40 %, die Submikroporosität etwa 40 % und die Nanoporosität etwa 20 %, bezogen auf das Gesamtporenvolumen der porösen Kohlenstoffstruktur, ausmachen. Dies hat sich, beispielsweise in Kombination mit den vorstehend erläuterten Partikelgrößen, als besonders vorteilhaft erwiesen.Within the scope of a specific embodiment of this embodiment, the microporosity accounts for ≥ 30% to ≦ 50%, the sub-microporosity ≥ 30% to ≦ 50%, and the nanoporosity ≥ 10% to ≦ 30%, based on the total pore volume of the porous carbon structure. The microporosity, the submicroporosity and the nanoporosity, for example, in total can make up 100% of the total pore volume of the porous carbon structure. For example, the microporosity may be about 40%, the submicroporosity about 40%, and the nanoporosity about 20%, based on the total pore volume of the porous carbon structure. This has proved to be particularly advantageous, for example in combination with the particle sizes explained above.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform ist die poröse Kohlenstoffstruktur eine selbsttragende Struktur. So kann vorteilhafterweise eine einfache Handhabung der porösen Kohlenstoffstruktur realisiert und insbesondere eine hohe spezifische Kapazität einer damit ausgestatten Lithium-Zelle und/oder -Batterie erzielt werden.In a further embodiment, the porous carbon structure is a self-supporting structure. Thus, advantageously, a simple handling of the porous carbon structure can be realized and, in particular, a high specific capacity of a lithium cell and / or battery equipped therewith can be achieved.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform wird die, insbesondere selbsttragende, poröse Kohlenstoffstruktur dadurch hergestellt, dass ein Trägersubstrat mit einer Schlämme aus Kohlenstoffpulver, mindestens einem, insbesondere kohlenstoffstrukturbindenden, Binder und mindestens einem Lösungsmittel, welches insbesondere auch als Beschichtungslösungsmittel bezeichnet werden kann, unter Ausbildung einer Schicht beschichtet wird, die Schicht getrocknet wird und die getrocknete Schicht von dem Trägersubstrat abgelöst wird. So kann eine selbsttragende, dreidimensionale, stabile, poröse Kohlenstoffstruktur, insbesondere mit übergeordneter Struktur, vorteilhafterweise auf einfache Weise hergestellt werden. Das Herstellen der, insbesondere selbsttragenden, poröse Kohlenstoffstruktur kann beispielsweise vor Verfahrensschritt a), zum Beispiel in einem Verfahrensschritt x), erfolgen.In a further embodiment, the, in particular self-supporting, porous carbon structure is produced in that a carrier substrate with a slurry of carbon powder, at least one, in particular carbon structure binding, binder and at least one Solvent, which may be referred to in particular as a coating solvent, is coated to form a layer, the layer is dried and the dried layer is detached from the carrier substrate. Thus, a self-supporting, three-dimensional, stable, porous carbon structure, in particular having a superordinate structure, can advantageously be produced in a simple manner. The production of the, in particular self-supporting, porous carbon structure can be carried out, for example, before process step a), for example in a process step x).

Das Trägersubstrat kann dabei beispielsweise aus Teflon ausgebildet sein. So kann vorteilhafterweise das Ablösen der getrockneten Schicht vom Trägersubstrat vereinfacht werden. Der mindestens eine, insbesondere kohlenstoffstrukturbindende, Binder kann dabei beispielsweise Polyvinylidenfluorid (PVDF) umfassen oder sein. Das mindestens eine Lösungsmittel, insbesondere Beschichtungslösungsmittel, kann dabei beispielsweise N-Methyl-2-Pyrrolidon umfassen oder sein. Die Schlämme kann dabei beispielsweise, bezogen auf den Gesamtfeststoffanteil der Schlämme, ≥ 80 Gew.-% bis ≤ 99 Gew.-% an Kohlenstoffpulver und ≥ 1 Gew.-% bis ≤ 20 Gew.-% an dem mindestens einen, insbesondere kohlenstoffstrukturbindenden, Binder umfassen. Zum Beispiel kann die Schlämme dabei, bezogen auf den Gesamtfeststoffanteil der Schlämme, etwa 90 Gew.-%, an Kohlenstoffpulver und etwa 10 Gew.-% an dem mindestens einen, insbesondere kohlenstoffstrukturbindenden, Binder umfassen.The carrier substrate can be formed, for example, from Teflon. Thus, advantageously, the detachment of the dried layer from the carrier substrate can be simplified. The at least one, in particular carbon-structure-binding, binder may comprise or be, for example, polyvinylidene fluoride (PVDF). The at least one solvent, in particular coating solvent, may comprise or be, for example, N-methyl-2-pyrrolidone. The slurry may, for example, based on the total solids content of the sludge, ≥ 80 wt .-% to ≤ 99 wt .-% of carbon powder and ≥ 1 wt .-% to ≤ 20 wt .-% of the at least one, in particular carbon structure, Binder include. For example, the slurry may comprise, based on the total solids content of the slurry, about 90% by weight of carbon powder and about 10% by weight of the at least one, especially carbon-structural, binder.

Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform umfasst das Verfahren weiterhin den Verfahrensschritt a1): Beschichten der, mit Partikeln infiltrierten, porösen Kohlenstoffstruktur mit Kohlenstoff. Durch die Kohlenstoffbeschichtung kann vorteilhafterweise die elektrische und beispielsweise auch ionische Kontaktierung zwischen den Partikeln, beispielsweise Siliciumpartikeln, und der porösen Kohlenstoffstruktur weiter verbessert werden. Zudem können die Partikel, beispielsweise die Siliciumpartikel, durch die Kohlenstoffbeschichtung noch besser vor äußeren Einflüssen, beispielsweise einer chemischen Reaktion mit flüssigem Elektrolyt und/oder Feuchte, geschützt werden. Verfahrensschritt a1) kann insbesondere nach dem Verfahrensschritt a) und beispielsweise vor dem Verfahrensschritt b) erfolgen.In a further embodiment, the method further comprises the method step a1): coating the particle-infiltrated, porous carbon structure with carbon. The carbon coating can advantageously further improve the electrical and, for example, also ionic contacting between the particles, for example silicon particles, and the porous carbon structure. In addition, the particles, for example the silicon particles, can be even better protected from external influences by the carbon coating, for example a chemical reaction with liquid electrolyte and / or moisture. Process step a1) can be carried out in particular after process step a) and, for example, before process step b).

Das Beschichten in Verfahrensschritt a1) kann beispielsweise mittels chemischer Gasphasenabscheidung (CVD; Englisch: Chemical Vapour Deposition) erfolgen. So kann vorteilhafterweise eine Kohlenstoffbeschichtung, insbesondere auf den, in der porösen Kohlenstoffstruktur infiltrierten Partikel, beispielsweise Siliciumpartikeln, ausgebildet werden.The coating in process step a1) can be carried out, for example, by means of chemical vapor deposition (CVD). Thus, advantageously, a carbon coating, in particular on the, in the porous carbon structure infiltrated particles, such as silicon particles, are formed.

Die, mit den Partikeln infiltrierte, poröse Kohlenstoffstruktur kann gegebenenfalls nach dem Infiltrieren mit den Partikeln getrocknet werde. Das Trocknen der, mit den Partikeln infiltrierten, porösen Kohlenstoffstruktur kann beispielsweise in einem, insbesondere nach Verfahrenschritt a), und beispielsweise vor Verfahrensschritt b) und/oder a1), erfolgenden Verfahrensschritt t1) durchgeführt werden.The porous carbon structure infiltrated with the particles may optionally be dried after infiltration with the particles. The drying of the porous carbon structure infiltrated with the particles can be carried out, for example, in process step t1), in particular according to process step a), and, for example, before process step b) and / or a1).

Auch die, mit den Partikeln und dem Binder infiltrierte, poröse Kohlenstoffstruktur kann gegebenenfalls nach dem Infiltrieren mit dem Binder getrocknet werden. Das Trocknen der, mit den Partikeln und dem Binder infiltrierten, porösen Kohlenstoffstruktur kann beispielsweise in einem, insbesondere nach Verfahrenschritt b) erfolgenden, Verfahrensschritt t2) durchgeführt werden. Das Trocknen kann dabei beispielsweise bei einer Temperatur von ≤ 100 °C, zum Beispiel bei etwa 80 °C, insbesondere unter Vakuum, erfolgen.Also, the porous carbon structure infiltrated with the particles and the binder may optionally be dried after infiltration with the binder. The drying of the porous carbon structure infiltrated with the particles and the binder can be carried out, for example, in a process step t2), especially after process step b). The drying can be carried out, for example, at a temperature of ≦ 100 ° C., for example at about 80 ° C., in particular under reduced pressure.

Das Verfahren kann insbesondere auch zur Herstellung eines Anodenmaterials für eine Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, beispielsweise eine Lithium-Ionen-Zelle und/oder eine Lithium-Ionen-Batterie oder eine Lithium-Sauerstoff-Zelle und/oder eine Lithium-Sauerstoff-Batterie oder eine Lithium-Schwefel-Zelle und/oder Lithium-Schwefel-Batterie, ausgelegt sein.The method may in particular also be used to produce an anode material for a lithium cell and / or lithium battery, for example a lithium-ion cell and / or a lithium-ion battery or a lithium-oxygen cell and / or a lithium battery. Oxygen battery or a lithium-sulfur cell and / or lithium-sulfur battery, be designed.

Beispielsweise kann das Verfahren auch zur Herstellung einer Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, beispielsweise einer Lithium-Ionen-Zelle und/oder Lithium-Ionen-Batterie oder einer Lithium-Sauerstoff-Zelle und/oder Lithium-Sauerstoff-Batterie oder einer Lithium-Schwefel-Zelle und/oder Lithium-Schwefel-Batterie, ausgelegt sein. Dabei kann aus der, mit den Partikeln und dem Binder infiltrierten, porösen Kohlenstoffstruktur eine Anode ausgebildet werden. For example, the method can also be used for producing a lithium cell and / or lithium battery, for example a lithium-ion cell and / or lithium-ion battery or a lithium-oxygen cell and / or lithium-oxygen battery or a Lithium-sulfur cell and / or lithium-sulfur battery, be designed. In this case, an anode can be formed from the porous carbon structure infiltrated with the particles and the binder.

Hinsichtlich weiterer technischer Merkmale und Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Komposit, dem erfindungsgemäßen Anodenmaterial, der erfindungsgemäßen Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie sowie auf die Figuren und die Figurenbeschreibung verwiesen.With regard to further technical features and advantages of the method according to the invention, reference is hereby explicitly made to the explanations in connection with the composite according to the invention, the anode material according to the invention, the lithium cell and / or lithium battery according to the invention and to the figures and the description of the figures.

Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein Legierungsmaterial-Silicium-Komposit, welcher durch ein erfindungsgemäßes Verfahren hergestellt ist. Insbesondere kann der Komposit ein Silicium-Kohlenstoff-Komposit sein. Der Komposit kann beispielsweise in einer Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, insbesondere als Anodenmaterial, verwendet werden. Der Komposit kann daher insbesondere für eine Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, beispielsweise für eine Lithium-Ionen-Zelle und/oder eine Lithium-Ionen-Batterie oder eine Lithium-Sauerstoff-Zelle und/oder eine Lithium-Sauerstoff-Batterie oder eine Lithium-Schwefel-Zelle und/oder Lithium-Schwefel-Batterie, insbesondere als ein Anodenmaterial für eine (derartige) Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, ausgelegt sein.Another object of the invention is an alloy material-silicon composite, which is produced by a method according to the invention. In particular, the composite may be a silicon-carbon composite. The composite can be used for example in a lithium cell and / or lithium battery, in particular as an anode material. The composite can therefore in particular for a lithium cell and / or lithium battery, for example for a lithium-ion cell and / or a lithium-ion battery or a lithium-oxygen cell and / or a lithium-oxygen battery or a lithium-sulfur cell and / or lithium-sulfur battery, in particular as an anode material for a (lithium) cell and / or lithium battery.

Hinsichtlich weiterer technischer Merkmale und Vorteile des erfindungsgemäßen Komposits wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren, dem erfindungsgemäßen Anodenmaterial, der erfindungsgemäßen Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie sowie auf die Figuren und die Figurenbeschreibung verwiesen.With regard to further technical features and advantages of the composite according to the invention, reference is hereby explicitly made to the explanations in connection with the method according to the invention, the anode material according to the invention, the lithium cell and / or lithium battery according to the invention and to the figures and the description of the figures.

Darüber hinaus betrifft die Erfindung ein Anodenmaterial für eine Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, beispielsweise für eine Lithium-Ionen-Zelle und/oder eine Lithium-Ionen-Batterie oder eine Lithium-Sauerstoff-Zelle und/oder eine Lithium-Sauerstoff-Batterie oder eine Lithium-Schwefel-Zelle und/oder Lithium-Schwefel-Batterie, welches einen erfindungsgemäßen Komposit umfasst und/oder durch ein erfindungsgemäßes Verfahren hergestellt ist.Moreover, the invention relates to an anode material for a lithium cell and / or lithium battery, for example for a lithium-ion cell and / or a lithium-ion battery or a lithium-oxygen cell and / or a lithium-oxygen Battery or a lithium-sulfur cell and / or lithium-sulfur battery, which comprises a composite according to the invention and / or produced by a method according to the invention.

Hinsichtlich weiterer technischer Merkmale und Vorteile des erfindungsgemäßen Anodenmaterials wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren, dem erfindungsgemäßen Komposit, der erfindungsgemäßen Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie sowie auf die Figuren und die Figurenbeschreibung verwiesen.With regard to further technical features and advantages of the anode material according to the invention, reference is hereby explicitly made to the explanations in connection with the method according to the invention, the composite according to the invention, the lithium cell and / or lithium battery according to the invention and to the figures and the description of the figures.

Ferner betrifft die Erfindung eine Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, welche einen erfindungsgemäßen Komposit und/oder ein erfindungsgemäßes Anodenmaterial umfasst und/oder durch ein erfindungsgemäßes Verfahren hergestellt ist. Die Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie kann beispielsweise eine Lithium-Ionen-Zelle und/oder eine Lithium-Ionen-Batterie oder eine Lithium-Sauerstoff-Zelle und/oder eine Lithium-Sauerstoff-Batterie oder eine Lithium-Schwefel-Zelle und/oder Lithium-Schwefel-Batterie sein.Furthermore, the invention relates to a lithium cell and / or lithium battery, which comprises a composite according to the invention and / or an anode material according to the invention and / or is produced by a method according to the invention. The lithium cell and / or lithium battery can be, for example, a lithium-ion cell and / or a lithium-ion battery or a lithium-oxygen cell and / or a lithium-oxygen battery or a lithium-sulfur cell and / or lithium-sulfur battery.

Die Zelle kann insbesondere eine Anode, welche auch als negative Elektrode bezeichnet werden kann, und einer Kathode, welche auch als positive Elektrode bezeichnet werden kann, umfassen.In particular, the cell may comprise an anode, which may also be referred to as a negative electrode, and a cathode, which may also be referred to as a positive electrode.

Insbesondere kann dabei die Anode den erfindungsgemäßen Komposit beziehungsweise das erfindungsgemäße Anodenmaterial umfassen und/oder durch das erfindungsgemäße Verfahren hergestellt sein.In particular, the anode may comprise the composite according to the invention or the anode material according to the invention and / or be produced by the method according to the invention.

Die Kathode kann dabei ein Interkalationsmaterial und/oder ein Insertionsmaterial und/oder ein Umwandlungsmaterial und/oder ein Extrusionsmaterial umfassen beziehungsweise daraus ausgebildet sein.The cathode may include or be formed from an intercalation material and / or an insertion material and / or a conversion material and / or an extrusion material.

Im Fall einer Lithium-Ionen-Zelle kann die Kathode beispielsweise ein Insertionsmaterial und/oder Interkalationsmaterial, zum Beispiel ein (Metall-)Oxid mit Schichtstruktur, wie Lithium-Nickel-Cobalt-Mangan-Oxid (NCM), umfassen.For example, in the case of a lithium-ion cell, the cathode may include an insertion material and / or intercalation material, for example, a layered (metal) oxide such as lithium-nickel-cobalt-manganese oxide (NCM).

Im Fall einer Lithium-Schwefel-Zelle kann die Kathode beispielsweise ein Umwandlungsmaterial, insbesondere Schwefel, umfassen. Durch die Verwendung von Schwefel – anstelle der in Lithium-Ionen-Zellen üblicherweise verwendeten (Metall-)Oxide mit Schichtstruktur – als Kathodenmaterial, kann vorteilhafterweise die spezifische Kapazität und die spezifische Ladung deutlich erhöht werden.For example, in the case of a lithium-sulfur cell, the cathode may comprise a conversion material, especially sulfur. By using sulfur - instead of the (metal) oxides with layer structure usually used in lithium-ion cells - as the cathode material, advantageously the specific capacity and the specific charge can be increased significantly.

Im Fall einer Lithium-Sauerstoff-Zelle kann die Kathode beispielsweise ein Umwandlungsmaterial, insbesondere Sauerstoff, umfassen. Durch die Verwendung von Sauerstoff – anstelle der in Lithium-Ionen-Zellen üblicherweise verwendeten (Metall-)Oxide mit Schichtstruktur – als Kathodenmaterial, kann vorteilhafterweise die spezifische Kapazität und die spezifische Ladung deutlich erhöht werden.For example, in the case of a lithium-oxygen cell, the cathode may comprise a conversion material, in particular oxygen. By using oxygen - instead of the (metal) oxides with layer structure commonly used in lithium-ion cells - as the cathode material, advantageously the specific capacity and the specific charge can be significantly increased.

Die Anode kann weiterhin einen Anodenstromkollektor, zum Beispiel aus Kupfer, aufweisen.The anode may further comprise an anode current collector, for example of copper.

Gegebenenfalls kann die Kathode einen Kathodenstromkollektor, zum Beispiel aus Aluminium, aufweisen.Optionally, the cathode may comprise a cathode current collector, for example of aluminum.

Hinsichtlich weiterer technischer Merkmale und Vorteile der erfindungsgemäßen Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren, dem erfindungsgemäßen Silicium-Kohlenstoff-Komposit, dem erfindungsgemäßen Anodenmaterial sowie auf die Figuren und die Figurenbeschreibung verwiesen.With regard to further technical features and advantages of the lithium cell and / or lithium battery according to the invention, reference is hereby explicitly made to the explanations in connection with the method according to the invention, the silicon-carbon composite according to the invention, the anode material according to the invention and to the figures and the description of the figures.

Zeichnungendrawings

Weitere Vorteile und vorteilhafte Ausgestaltungen der erfindungsgemäßen Gegenstände werden durch die Zeichnungen veranschaulicht und in der nachfolgenden Beschreibung erläutert. Dabei ist zu beachten, dass die Zeichnungen nur beschreibenden Charakter haben und nicht dazu gedacht sind, die Erfindung in irgendeiner Form einzuschränken. Es zeigenFurther advantages and advantageous embodiments of the subject invention are illustrated by the drawings and explained in the following description. It should be noted that the drawings have only descriptive character and are not intended to limit the invention in any way. Show it

1 ein schematisches Flussdiagramm zur Veranschaulichung einer Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens; 1 a schematic flow diagram illustrating an embodiment of the method according to the invention;

2 einen schematischen Querschnitt zur Veranschaulichung einer Infiltration einer porösen Kohlenstoffmatrix durch Vakuumfiltration mittels einer Saugflasche; und 2 a schematic cross section illustrating an infiltration of a porous carbon matrix by vacuum filtration by means of a suction bottle; and

3 eine schematische Darstellung eines, gemäß einer Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens hergestellten Silicium-Kohlenstoff-Komposits beim Durchlaufen einer Volumenänderung des Siliciums während des Ladens und Entladens einer damit ausgestatteten Lithium-Zelle. 3 a schematic representation of a silicon-carbon composite produced according to an embodiment of the method according to the invention when undergoing a change in volume of the silicon during charging and discharging a thus equipped lithium cell.

Im Rahmen der in 1 veranschaulichten Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Verfahrens wird zunächst in einem Verfahrensschritt x) eine, insbesondere selbsttragende, poröse Kohlenstoffstruktur hergestellt. Dabei kann beispielsweise ein Trägersubstrat mit einer Schlämme aus Kohlenstoffpulver, mindestens einem kohlenstoffstrukturbindenden Binder und mindestens einem Beschichtungslösungsmittel unter Ausbildung einer Schicht beschichtet, die Schicht getrocknet und die getrocknete Schicht von dem Trägersubstrat abgelöst werden.As part of the in 1 illustrated embodiment of a method according to the invention, first, in a method step x) a, in particular self-supporting, porous carbon structure is produced. In this case, by way of example, a carrier substrate may be coated with a slurry of carbon powder, at least one carbon-structure-binding binder and at least one coating solvent to form a layer, the layer dried and the dried layer removed from the carrier substrate.

1 illustriert, dass dann in einem Verfahrensschritt a) die poröse Kohlenstoffstruktur aus Verfahrensschritt x) mit Legierungsmaterialpartikeln, insbesondere Siliciumpartikeln, infiltriert wird. In einem Verfahrensschritt t1) kann die, mit den Partikeln infiltrierte, poröse Kohlenstoffstruktur dann gegebenenfalls getrocknet werden. Optional kann dann in einem Verfahrensschritt a1) die, mit Partikeln infiltrierte, poröse Kohlenstoffstruktur, beispielsweise mittels chemischer Gasphasenabscheidung, mit Kohlenstoff beschichtet werden, wobei sich auf den, in der porösen Kohlenstoffstruktur infiltrierten Partikeln eine Kohlenstoffbeschichtung ausgebildet kann. 1 illustrates that in a process step a) the porous carbon structure from process step x) is then infiltrated with alloy material particles, in particular silicon particles. In a process step t1), the porous carbon structure infiltrated with the particles can then optionally be dried. Optionally, in a method step a1), the porous carbon structure infiltrated with particles, for example by means of chemical vapor deposition, can then be coated with carbon, wherein a carbon coating can be formed on the particles infiltrated in the porous carbon structure.

1 zeigt, dass in einem Verfahrensschritt b) die, mit Partikeln infiltrierte, poröse Kohlenstoffstruktur mit einem partikelbindenden Binder infiltriert wird. In einem Verfahrensschritt t2) kann die, mit den Partikeln und dem Binder infiltrierte, poröse Kohlenstoffstruktur dann gegebenenfalls getrocknet werden. Danach kann die, mit den Partikeln und dem Binder infiltrierte, poröse Kohlenstoffstruktur als Anodenmaterial zu einer Lithium-Zelle verbaut werden. 1 shows that in a process step b), the particle-infiltrated, porous carbon structure is infiltrated with a particle-binding binder. In a process step t2), the porous carbon structure infiltrated with the particles and the binder can then optionally be dried. Thereafter, the porous carbon structure infiltrated with the particles and the binder can be incorporated as an anode material into a lithium cell.

2 zeigt eine, mit einer Filterfritte beziehungsweise einem Trichter 20 ausgestattete Saugflasche 21 und veranschaulicht, dass – beispielsweise in Verfahrensschritt a) – eine selbsttragende, poröse Kohlenstoffstruktur 11 in die Filterfritte 20 eingelegt wurde. 2 deutet an, dass in Verfahrensschritt a) dann Legierungsmaterialpartikel 12, insbesondere Siliciumpartikel, in Form einer Dispersion auf die poröse Kohlenstoffstruktur 11 in der Filterfritte beziehungsweise dem Trichter 20 gegeben und die poröse Kohlenstoffstruktur 11 mittels eines, an die Saugflasche 21 angelegten Vakuums V mit den Legierungsmaterialpartikel 12, insbesondere Siliciumpartikeln, infiltriert werden kann. 2 deutet auch an, dass in Verfahrensschritt b) dann eine binderhaltigen Lösung 13 auf die poröse Kohlenstoffstruktur 11 in der Filterfritte 20 gegeben und die poröse Kohlenstoffstruktur 11 mittels eines an die Saugflasche 21 angelegten Vakuums V mit partikelbindendem Binder 13 infiltriert werden kann. 2 shows one, with a filter frit or a funnel 20 equipped feeding bottle 21 and illustrates that - for example, in process step a) - a self-supporting, porous carbon structure 11 in the filter frit 20 was inserted. 2 indicates that in process step a) then alloy material particles 12 , in particular silicon particles, in the form of a dispersion on the porous carbon structure 11 in the filter frit or the funnel 20 given and the porous carbon structure 11 by means of one, to the feeding bottle 21 applied vacuum V with the alloy material particles 12 , in particular silicon particles, can be infiltrated. 2 also indicates that in process step b) then a binder-containing solution 13 on the porous carbon structure 11 in the filter frit 20 given and the porous carbon structure 11 by means of a to the feeding bottle 21 applied vacuum V with particle binding binder 13 can be infiltrated.

3 veranschaulicht schematisch einen, gemäß einer Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens hergestellten Silicium-Kohlenstoff-Komposit 10 in Form einer, mit Siliciumpartikeln 12 und einem partikelbindenden Binder 13 infiltrierten, porösen Kohlenstoffstruktur 11. 3 zeigt, dass dabei die Siliciumpartikel 12 zusammen mit dem partikelbindenden Binder 13 in einer übergeordneten, dreidimensionalen, stabilen Kohlenstoffmatrix 11 inkorporiert sind, welche durch die poröse Kohlenstoffstruktur 11 ausgebildet wird. 3 illustriert zudem, dass dabei der Silicium-Kohlenstoff-Komposit 10 in Form der, mit Siliciumpartikeln 12 und partikelbindendem Binder 13 infiltrierten, porösen Kohlenstoffstruktur 11 an einem Stromkollektor 30 anliegt. 3 schematically illustrates a silicon-carbon composite produced according to an embodiment of the method according to the invention 10 in the form of one, with silicon particles 12 and a particle binding binder 13 infiltrated, porous carbon structure 11 , 3 shows that while the silicon particles 12 together with the particle binding binder 13 in a superordinate, three-dimensional, stable carbon matrix 11 incorporated by the porous carbon structure 11 is trained. 3 also illustrates that the silicon-carbon composite 10 in the form of, with silicon particles 12 and particle binding binder 13 infiltrated, porous carbon structure 11 on a current collector 30 is applied.

3 veranschaulicht, dass die Siliciumpartikel 12 während des Ladens (1. Pfeil) und Entladens (2. Pfeil) einer damit ausgestatteten Lithium-Zelle eine starke Volumenänderung durchlaufen. 3 deutet an, dass sich dabei das Volumen der Siliciumpartikel 12 während des Ladens um etwa 300 % vergrößert und während des Entladens wieder um etwa 300 % verkleinert. 3 illustrates that the silicon particles 12 During the loading (1st arrow) and unloading (2nd arrow) of a lithium cell equipped with it undergo a strong volume change. 3 indicates that this is the volume of silicon particles 12 increased by about 300% during loading and again reduced by about 300% during unloading.

3 veranschaulicht, dass die Siliciumpartikel 12 nach dem Entladen aufgrund der Infiltration in der dreidimensionalen, übergeordneten, stabilen, porösen Kohlenstoffstruktur 11 in elektrischem Kontakt mit dem Stromableiter 30 bleiben, da die Inkorporation in die poröse Kohlenstoffstruktur 11 ein Ablösen von Siliciumpartikel 12 verhindert und damit ein Verlust der elektrischen Kontaktierung von Siliciumpartikel 12 nach dem Entladen vermieden werden kann. 3 illustrates that the silicon particles 12 after unloading due to infiltration in the three-dimensional, parent, stable, porous carbon structure 11 in electrical contact with the current conductor 30 remain, since the incorporation into the porous carbon structure 11 a detachment of silicon particles 12 prevents and thus a loss of electrical contact of silicon particles 12 can be avoided after unloading.

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Claims (15)

Herstellungsverfahren zur Herstellung eines Legierungsmaterial-Kohlenstoff-Komposits (10), insbesondere eines Anodenmaterials für eine Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, umfassend die Verfahrensschritte: a) Infiltrieren einer porösen Kohlenstoffstruktur (11) mit Legierungsmaterialpartikeln (12); und b) Infiltrieren der, mit Legierungsmaterialpartikeln (12) infiltrierten, porösen Kohlenstoffstruktur (11) mit einem Binder (13).Manufacturing method for producing an alloy material-carbon composite ( 10 ), in particular an anode material for a lithium cell and / or lithium battery, comprising the method steps: a) infiltrating a porous carbon structure ( 11 ) with alloy material particles ( 12 ); and b) infiltrating the, with alloy material particles ( 12 ) infiltrated, porous carbon structure ( 11 ) with a binder ( 13 ). Herstellungsverfahren nach Anspruch 1, wobei die Legierungsmaterialpartikel (12) Siliciumpartikel sind.The manufacturing method according to claim 1, wherein the alloy material particles ( 12 ) Are silicon particles. Herstellungsverfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei die Legierungsmaterialpartikel (12) Siliciumnanopartikel sind.A manufacturing method according to claim 1 or 2, wherein the alloy material particles ( 12 ) Are silicon nanoparticles. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das Infiltrieren in Verfahrensschritt a) und/oder in Verfahrensschritt b) mittels Vakuum erfolgt.Production process according to one of claims 1 to 3, wherein the infiltration in process step a) and / or in process step b) takes place by means of vacuum. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Infiltrieren in Verfahrensschritt a) und/oder in Verfahrensschritt b) mittels Vakuumfiltration erfolgt, wobei die poröse Kohlenstoffstruktur (11) als Filter dient.Production process according to one of claims 1 to 4, wherein the infiltration in process step a) and / or in process step b) takes place by means of vacuum filtration, wherein the porous carbon structure ( 11 ) serves as a filter. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei in Verfahrensschritt a) die Legierungsmaterialpartikel (12) in Form einer Dispersion eingesetzt werden. Production process according to one of claims 1 to 5, wherein in process step a) the alloy material particles ( 12 ) are used in the form of a dispersion. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei in Verfahrensschritt b) der Binder (13) in Form einer binderhaltigen Flüssigkeit, insbesondere Lösung, eingesetzt wird.Production process according to one of claims 1 to 6, wherein in process step b) the binder ( 13 ) is used in the form of a binder-containing liquid, in particular solution. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei die Legierungsmaterialpartikel (12) eine durchschnittliche Partikelgröße in einem Bereich von ≥ 25 nm bis ≤ 75 nm aufweisen.Manufacturing method according to one of claims 1 to 7, wherein the alloy material particles ( 12 ) have an average particle size in a range of ≥ 25 nm to ≤ 75 nm. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei die poröse Kohlenstoffstruktur (11) eine Nanoporosität, eine Submikroporosität und eine Mikroporosität aufweist, insbesondere wobei die Mikroporosität ≥ 30 % bis ≤ 50 %, die Submikroporosität ≥ 30 % bis ≤ 50 %, und die Nanoporosität ≥ 10 % bis ≤ 30 %, bezogen auf das Gesamtporenvolumen der porösen Kohlenstoffstruktur (11), ausmacht.Manufacturing method according to one of claims 1 to 8, wherein the porous carbon structure ( 11 ) has a nanoporosity, a submicroporosity and a microporosity, in particular wherein the microporosity ≥ 30% to ≤ 50%, the submicroporosity ≥ 30% to ≤ 50%, and the nanoporosity ≥ 10% to ≤ 30%, based on the total pore volume of the porous Carbon structure ( 11 ). Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, wobei die porösen Kohlenstoffstruktur (11) eine selbsttragende Struktur ist.A manufacturing method according to any one of claims 1 to 9, wherein the porous carbon structure ( 11 ) is a self-supporting structure. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, wobei die poröse Kohlenstoffstruktur (11) dadurch hergestellt wird, dass ein Trägersubstrat mit einer Schlämme aus Kohlenstoffpulver, mindestens einem kohlenstoffstrukturbindenden Binder und mindestens einem Beschichtungslösungsmittel unter Ausbildung einer Schicht beschichtet wird, die Schicht getrocknet wird und die getrocknete Schicht von dem Trägersubstrat abgelöst wird.Manufacturing method according to one of claims 1 to 10, wherein the porous carbon structure ( 11 ) is prepared by coating a carrier substrate with a slurry of carbon powder, at least one carbon-structure-binding binder, and at least one coating solvent to form a layer, drying the layer, and peeling the dried layer from the carrier substrate. Herstellungsverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei das Verfahren weiterhin, insbesondere nach dem Verfahrensschritt a) und vor dem Verfahrensschritt b), den Verfahrensschritt: a1) Beschichten der, mit Legierungsmaterialpartikeln (12) infiltrierten, porösen Kohlenstoffstruktur (11) mit Kohlenstoff, insbesondere mittels chemischer Gasphasenabscheidung, umfasst.Production method according to one of claims 1 to 11, wherein the method further, in particular after the method step a) and before the method step b), the method step: a1) coating the, with alloy material particles ( 12 ) infiltrated, porous carbon structure ( 11 ) with carbon, in particular by means of chemical vapor deposition. Legierungsmaterial-Kohlenstoff-Komposit (10), insbesondere Silicium-Kohlenstoff-Komposit, hergestellt durch ein Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12.Alloy material-carbon composite ( 10 ), in particular silicon-carbon composite, produced by a method according to one of claims 1 to 12. Anodenmaterial für eine Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, umfassend einen Legierungsmaterial-Kohlenstoff-Komposit (10), insbesondere Silicium-Kohlenstoff-Komposit, nach Anspruch 13 und/oder hergestellt durch ein Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12.Anode material for a lithium cell and / or lithium battery comprising an alloy material-carbon composite ( 10 ), in particular silicon-carbon composite, according to claim 13 and / or produced by a method according to one of claims 1 to 12. Lithium-Zelle und/oder Lithium-Batterie, umfassend einen Legierungsmaterial-Kohlenstoff-Komposit (10), insbesondere Silicium-Kohlenstoff-Komposit, nach Anspruch 13 und/oder ein Anodenmaterial nach Anspruch 14.Lithium cell and / or lithium battery comprising an alloy material-carbon composite ( 10 ), in particular silicon-carbon composite, according to claim 13 and / or an anode material according to claim 14.
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