DE102014224939A1 - Method of making an electrode, electrode and battery - Google Patents

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Stefan Doerne
Silvan Hippchen
Christoph Brehm
Rene Hornung
Andreas Netz
Lutz Baumgaertner
Armin Glock
Ahmed Louati
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer Elektrode (10), wobei Graphit und ein Treibmittel bei einer Temperatur und bei einem Umgebungsdruck, bei denen das Treibmittel in festem Zustand oder in flüssigem Zustand vorliegt, vermischt werden, der mit dem Treibmittel gemischte Graphit zu einer glatten Folie gewalzt wird, und anschließend der Umgebungsdruck verringert wird und/oder die Folie erwärmt wird, bis das Treibmittel in einen gasförmigen Zustand übergeht, wodurch eine poröse Graphitfolie (14) entsteht. Die Erfindung betrifft auch eine nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellte Elektrode (10), sowie eine Batterie, welche mindestens eine erfindungsgemäße Elektrode (10) umfasst.The invention relates to a method for producing an electrode (10), wherein graphite and a blowing agent at a temperature and at an ambient pressure, in which the blowing agent is in a solid state or in a liquid state, are mixed, the mixed with the blowing agent graphite to a smooth film is rolled, and then the ambient pressure is reduced and / or the film is heated until the blowing agent passes into a gaseous state, whereby a porous graphite foil (14) is formed. The invention also relates to an electrode (10) produced by the method according to the invention, and to a battery which comprises at least one electrode (10) according to the invention.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen einer Elektrode, wobei Graphit zu einer Folie gewalzt wird. Die Erfindung betrifft auch eine nach dem besagten Verfahren hergestellte Elektrode, sowie eine Batterie, welche eine derart hergestellte Elektrode aufweist.The invention relates to a method for producing an electrode, wherein graphite is rolled into a film. The invention also relates to an electrode produced by said method and to a battery having an electrode thus produced.

Stand der TechnikState of the art

Elektrische Energie ist mittels Batterien speicherbar. Hierbei werden Primärbatterien und Sekundärbatterien unterschieden. Primärbatterien sind nur einmal funktionsfähig, während Sekundärbatterien, die auch als Akkumulator bezeichnet werden, wieder aufladbar sind. Batterien wandeln chemische Reaktionsenergie in elektrische Energie um. Electrical energy can be stored by means of batteries. Here, a distinction is made between primary batteries and secondary batteries. Primary batteries are only functional once, while secondary batteries, also referred to as accumulators, are rechargeable. Batteries convert chemical reaction energy into electrical energy.

Eine Batterie umfasst zwei Elektroden, welche als Kathode und Anode bezeichnet werden. Eine Kathode nach dem Stand der Technik umfasst einen Stromableiter, auf den ein Aktivmaterial aufgebracht ist. Bei dem Aktivmaterial handelt es sich in der Regel um ein Metalloxid. Die Anode umfasst ebenfalls einen Stromableiter, auf welchen ein anderes Aktivmaterial aufgebracht ist, in der Regel handelt es sich hierbei um Graphit. Die Aktivmaterialien werden in der Regel mittels eines Polymerbinders auf die folienartig ausgebildeten Stromableiter aufgebracht.A battery comprises two electrodes, which are referred to as cathode and anode. A cathode according to the prior art comprises a current collector, on which an active material is applied. The active material is usually a metal oxide. The anode also includes a current collector, on which another active material is applied, usually this is graphite. The active materials are usually applied by means of a polymer binder on the foil-like current conductor.

In das Aktivmaterial der Anode sind Lithiumatome eingelagert. Beim Betrieb der Batterie fließen Elektronen in einem äußeren Stromkreis von der Anode zur Kathode, während innerhalb der Batterie Lithiumionen von der Anode zur Kathode fließen. Zwischen der Anode und der Kathode ist ein Separator vorgesehen, welcher die Anode von der Kathode trennt. Die Elektroden und der Separator sind von einem in der Regel flüssigen Elektrolyt umgeben, wobei der Separator mit dem Elektrolyt getränkt ist. In the active material of the anode lithium atoms are embedded. During operation of the battery, electrons flow in an external circuit from the anode to the cathode, while inside the battery, lithium ions flow from the anode to the cathode. Between the anode and the cathode, a separator is provided, which separates the anode from the cathode. The electrodes and the separator are surrounded by a generally liquid electrolyte, wherein the separator is impregnated with the electrolyte.

Aus der WO 2006/001847 A1 ist bekannt, eine Folie aus Graphit herzustellen. Eine solche Folie kann Verwendung in einer Elektrode finden. Dabei wird expandierter Graphit unter hohem Druck in einem Kalander zu einer Folie gewalzt. From the WO 2006/001847 A1 It is known to produce a graphite foil. Such a film may find use in an electrode. In this case, expanded graphite is rolled under high pressure in a calender to form a film.

Ein Verfahren zum Herstellen von expandiertem Graphit ist beispielsweise in der DE 103 28 342 B4 beschrieben. A method of producing expanded graphite is described, for example, in US 5,256,066 DE 103 28 342 B4 described.

Um den Stromfluss innerhalb der Batterie zu gewährleisten, muss die Elektrode einerseits für Elektronen elektrisch leitfähig sein, aber andererseits auch für die Lithiumionen sowie für den Elektrolyt entsprechend durchlässig sein. Deshalb muss die Graphitfolie, die zur Herstellung der Elektrode verwendet wird, eine bestimmte Porosität aufweisen. Insbesondere ist eine innere Porosität von etwa 30% bis 50% erforderlich, damit ausreichende Perkolationspfade für die Lithiumionen zur Verfügung stehen.In order to ensure the flow of current within the battery, the electrode must be electrically conductive on the one hand for electrons, but on the other hand must also be permeable to the lithium ions and to the electrolyte. Therefore, the graphite foil used to make the electrode must have a certain porosity. In particular, an internal porosity of about 30% to 50% is required to provide sufficient percolation paths for the lithium ions.

Offenbarung der ErfindungDisclosure of the invention

Es wird ein Verfahren zur Herstellung einer Elektrode vorgeschlagen, wobei Graphit und ein Treibmittel bei einer Temperatur und bei einem Umgebungsdruck, bei denen das Treibmittel in festem Zustand oder in flüssigem Zustand vorliegt, vermischt werden, der mit dem Treibmittel gemischte Graphit zu einer glatten Folie gewalzt wird, und anschließend der Umgebungsdruck verringert wird und/oder die Folie erwärmt wird, bis das Treibmittel in einen gasförmigen Zustand übergeht. Dadurch entsteht dann eine poröse Graphitfolie.There is proposed a method for producing an electrode wherein graphite and a blowing agent are mixed at a temperature and at an ambient pressure where the blowing agent is in a solid state or in a liquid state, and the graphite mixed with the blowing agent is rolled into a smooth foil is reduced, and then the ambient pressure is reduced and / or the film is heated until the blowing agent passes into a gaseous state. This then creates a porous graphite foil.

Der Graphit liegt dabei vorzugsweise als expandierter Graphit vor und wird mit dem in festem oder flüssigem Zustand vorliegenden Treibmittel vermischt. Der mit dem Treibmittel gemischte Graphit wird dann zu einer glatten Folie gewalzt, und anschließend wird der Umgebungsdruck verringert, oder die Folie wird erwärmt, bis eine Sublimation, beziehungsweise eine Verdampfung des Treibmittels stattfindet.The graphite is preferably present as expanded graphite and is mixed with the blowing agent present in solid or liquid state. The graphite blended with the propellant is then rolled into a smooth film and then the ambient pressure is reduced or the film is heated until sublimation or evaporation of the propellant occurs.

Alternativ liegt der Graphit zunächst als expandierbarer Graphit vor, welcher auch als "Blähgraphit" bezeichnet wird. Der expandierbare Graphit wird dann mit dem in festem oder flüssigem Zustand vorliegenden Treibmittel vermischt, und anschließend wird der Graphit expandiert. Der mit dem Treibmittel gemischte Graphit wird dann zu einer glatten Folie gewalzt, und anschließend wird der Umgebungsdruck verringert, oder die Folie wird erwärmt, bis eine Sublimation, beziehungsweise eine Verdampfung des Treibmittels stattfindet. Alternatively, the graphite is initially present as expandable graphite, which is also referred to as "expandable graphite". The expandable graphite is then mixed with the propellant present in the solid or liquid state, and then the graphite is expanded. The graphite blended with the propellant is then rolled into a smooth film and then the ambient pressure is reduced or the film is heated until sublimation or evaporation of the propellant occurs.

Gemäß einer möglichen Ausgestaltung des Verfahrens liegt das Treibmittel bei Standardtemperatur (25°C) und Standarddruck (1 bar) somit in festem Zustand vor.According to a possible embodiment of the method, the blowing agent at standard temperature (25 ° C) and standard pressure (1 bar) is thus in a solid state.

Gemäß einer weiteren möglichen Ausgestaltung des Verfahrens liegt das Treibmittel bei Standardtemperatur (25°C) und Standarddruck (1 bar) in flüssigem Zustand vor.According to another possible embodiment of the method, the blowing agent is in the liquid state at standard temperature (25 ° C.) and standard pressure (1 bar).

Gemäß einer alternativen Ausgestaltung des Verfahrens liegt das Treibmittel bei Standardtemperatur (25°C) und Standarddruck (1 bar) in gasförmigem Zustand vor. In diesem Fall kann das Treibmittel zuvor durch Abkühlen in den festen oder flüssigen Zustand gebracht werden, und bei einer anschließenden Erwärmung der gewalzten Folie auf Standardtemperatur findet die Sublimation oder die Verdampfung des Treibmittels statt.According to an alternative embodiment of the method, the blowing agent is in the gaseous state at standard temperature (25 ° C.) and standard pressure (1 bar). In this case, the blowing agent may be previously brought into the solid or liquid state by cooling, and then heating the rolled foil to standard temperature, the sublimation or the evaporation of the blowing agent takes place.

Neben physikalischen Treibmitteln, welche zunächst in festem oder flüssigem Zustand vorliegen, und nach dem Walzen durch Sublimation oder Verdampfen in den gasförmigen Zustand übergehen, sind auch chemische Treibmittel einsetzbar. In addition to physical blowing agents, which are initially in a solid or liquid state, and after rolling by sublimation or evaporation in the gaseous state, also chemical blowing agents can be used.

Ein chemisches Treibmittel umfasst beispielsweise mindestens zwei Komponenten, welche endotherm oder exotherm reagieren. Bei dieser chemischen Reaktion entsteht dann ein gasförmiger Stoff. Denkbar ist beispielsweise auch, dass nach der chemischen Reaktion unter hohem Druck während des Walzens ein flüssiger Stoff entsteht, welcher nach dem Walzen, bei geringer werdendem Druck, verdampft.For example, a chemical blowing agent comprises at least two components which react endothermic or exothermic. This chemical reaction then produces a gaseous substance. It is also conceivable, for example, that after the chemical reaction under high pressure during rolling, a liquid substance is formed, which evaporates after rolling, with decreasing pressure.

Ferner ist auch eine thermische Zersetzung des chemischen Treibmittels denkbar. Dabei entsteht aus dem chemischen Treibmittel durch eine chemische Reaktion mindestens ein gasförmiger Stoff.Furthermore, a thermal decomposition of the chemical blowing agent is conceivable. This creates from the chemical blowing agent by a chemical reaction at least one gaseous substance.

Gemäß einer vorteilhaften Weiterbildung des Verfahrens liegt der Graphit zunächst als expandierbarer Graphit vor, welcher auch als "Blähgraphit" bezeichnet wird. Dem expandierbaren Graphit wird zunächst ein Aktivmaterial zugegeben, und der Graphit wird expandiert. Anschließend wird dem expandierten Graphit das Treibmittel zugegeben und der mit dem Treibmittel und dem Aktivmaterial gemischte expandierte Graphit wird zu der glatten Folie gewalzt. Dadurch entsteht nach dem Walzen eine aktive poröse Graphitfolie.According to an advantageous development of the method, the graphite is initially present as expandable graphite, which is also referred to as "expandable graphite". The expandable graphite is first added with an active material and the graphite is expanded. Subsequently, the blowing agent is added to the expanded graphite, and the expanded graphite mixed with the blowing agent and the active material is rolled into the smooth sheet. This results in an active porous graphite foil after rolling.

Zur Herstellung einer Anode wird dabei Aktivmaterial verwendet, das zur Herstellung einer Anode geeignet ist, insbesondere ein Metalloxid.For the production of an anode while active material is used which is suitable for the production of an anode, in particular a metal oxide.

Zur Herstellung einer Kathode wird Aktivmaterial verwendet, das zur Herstellung einer Kathode geeignet ist, insbesondere Graphit.For the preparation of a cathode active material is used, which is suitable for the production of a cathode, in particular graphite.

Die so entstandene aktive poröse Graphitfolie ist selbst elektrisch leitfähig. Somit kann die aktive poröse Graphitfolie die Funktion eines Stromableiters mit übernehmen und selbst als Elektrode verwendet werden. Die aktive poröse Graphitfolie kann zur Herstellung einer Elektrode aber auch mit einem separaten Stromableiter verbunden werden.The resulting active porous graphite foil is itself electrically conductive. Thus, the active porous graphite foil can take over the function of a Stromableiters and even be used as an electrode. The active porous graphite foil can also be connected to a separate current conductor for the production of an electrode.

Sofern kein Aktivmaterial in dem mit dem Treibmittel gemischten expandierten Graphit enthalten ist, entsteht nach dem Walzen eine nicht aktive poröse Graphitfolie. Zur Herstellung einer Elektrode wird die nicht aktive poröse Graphitfolie dann unter Zwischenlage des Aktivmaterials mit einem Stromableiter verbunden. Alternativ ist es denkbar, dass die nicht aktive poröse Graphitfolie derart geformt wird, dass das Aktivmaterial von der nicht aktiven porösen Graphitfolie umschlossen wird und die nicht aktive poröse Graphitfolie die Funktion des Stromableiters übernimmt.If no active material is contained in the expanded graphite mixed with the blowing agent, a non-active porous graphite foil is produced after rolling. For the preparation of an electrode, the non-active porous graphite foil is then connected with the interposition of the active material with a current conductor. Alternatively, it is conceivable that the non-active porous graphite foil is shaped such that the active material is enclosed by the non-active porous graphite foil and the non-active porous graphite foil takes over the function of the current conductor.

Es wird eine Elektrode vorgeschlagen, welche nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt ist.An electrode is proposed which is produced by the process according to the invention.

Ferner wird eine Batterie vorgeschlagen, welche mindestens eine erfindungsgemäße Elektrode umfasst.Furthermore, a battery is proposed which comprises at least one electrode according to the invention.

Eine erfindungsgemäße Batterie findet vorteilhaft Verwendung in einem Elektrofahrzeug (EV), in einem Hybridfahrzeug (HEV), oder in einem Plug-In-Hybridfahrzeug (PHEV).A battery according to the invention advantageously finds use in an electric vehicle (EV), in a hybrid vehicle (HEV), or in a plug-in hybrid vehicle (PHEV).

Vorteile der ErfindungAdvantages of the invention

Durch das erfindungsgemäße Verfahren ist eine poröse Graphitfolie mit einer hohen inneren Porosität sowie einer offenen Porosität nach außen herstellbar. Aus dieser porösen Graphitfolie ist eine Elektrode einfach zu fertigen, die einerseits elektrisch leitfähig für die Elektronen und auch durchlässig für die Lithiumionen sowie für den Elektrolyt ist. Vorteilhaft kann sogar auf einen separaten Stromableiter verzichtet werden, da die poröse Graphitfolie selbst leitfähig ist und die Funktion des Stromableiters mit übernehmen kann. By means of the method according to the invention, a porous graphite foil with a high internal porosity and an open porosity can be produced to the outside. From this porous graphite foil, an electrode is easy to manufacture, which is on the one hand electrically conductive for the electrons and also permeable to the lithium ions and for the electrolyte. Advantageously, can even be dispensed with a separate current collector, since the porous graphite foil itself is conductive and can take over the function of Stromableiters with.

Kurze Beschreibung der ZeichnungenBrief description of the drawings

Ausführungsformen der Erfindung werden anhand der Zeichnungen und der nachfolgenden Beschreibungen näher erläutert. Embodiments of the invention will be explained in more detail with reference to the drawings and the following descriptions.

Es zeigen:Show it:

1: eine erste Ausführungsform einer Elektrode und 1 A first embodiment of an electrode and

2: eine zweite Ausführungsform einer Elektrode. 2 A second embodiment of an electrode.

Ausführungsformen der ErfindungEmbodiments of the invention

In 1 ist eine erste Ausführungsform einer Elektrode 10 dargestellt. Die Elektrode 10 umfasst einen Stromableiter 12 und eine aktive poröse Graphitfolie 14. In der aktiven porösen Graphitfolie 14 ist dabei ein Aktivmaterial 24 eingelagert. Die aktive poröse Graphitfolie 14 ist für Ionen, insbesondere für Lithiumionen sowie für einen Elektrolyt, durchlässig. Die aktive poröse Graphitfolie 14 ist ferner elektrisch, also für Elektronen, leitfähig.In 1 is a first embodiment of an electrode 10 shown. The electrode 10 includes a current collector 12 and an active porous graphite foil 14 , In the active porous graphite foil 14 is an active material 24 stored. The active porous graphite foil 14 is permeable to ions, in particular to lithium ions and to an electrolyte. The active porous graphite foil 14 is also electrically, so for electrons, conductive.

Wenn es sich bei der Elektrode 10 um eine Kathode handelt, so ist das Aktivmaterial 24 beispielsweise ein Metalloxid, insbesondere LiCoO2, LiNiO2, LiMn2O4, LiFePo4 oder Schwefel, und der Stromableiter 12 ist beispielsweise aus Aluminium gefertigt.When it comes to the electrode 10 is a cathode, so is the active material 24 For example, a metal oxide, in particular LiCoO 2 , LiNiO 2 , LiMn 2 O 4 , LiFePo 4 or sulfur, and the Current conductor 12 is made of aluminum, for example.

Wenn es sich bei der Elektrode 10 um eine Anode handelt, so ist das Aktivmaterial 24 beispielsweise Graphit oder Silizium, und der Stromableiter 12 ist beispielsweise aus Kupfer gefertigt.When it comes to the electrode 10 being an anode, that's the active material 24 For example, graphite or silicon, and the current collector 12 is made of copper, for example.

Die aktive poröse Graphitfolie 14 wird beispielsweise nach dem im Folgenden beschriebenen Verfahren hergestellt.The active porous graphite foil 14 is prepared, for example, by the method described below.

Expandierbarem Graphit, welcher auch als "Blähgraphit" bezeichnet wird, wird das Aktivmaterial 24 zugeführt. Anschließend wird der Graphit expandiert, wie beispielsweise in der DE 103 28 342 B4 offenbart. Danach wird der expandierte Graphit mit einem Treibmittel gemischt. Alternativ wird dem Graphit zunächst das Treibmittel zugegeben und danach wird der Graphit expandiert. Der mit dem Treibmittel und dem Aktivmaterial 24 gemischte expandierte Graphit wird anschließend, beispielsweise in einem Kalander, zu einer glatten Folie gewalzt oder verpresst. Expandable graphite, which is also referred to as "expandable graphite", becomes the active material 24 fed. Subsequently, the graphite is expanded, such as in the DE 103 28 342 B4 disclosed. Thereafter, the expanded graphite is mixed with a blowing agent. Alternatively, the blowing agent is first added to the graphite and then the graphite is expanded. The one with the propellant and the active material 24 Blended expanded graphite is then rolled or pressed into a smooth film, for example in a calender.

Bei dem Treibmittel handelt es sich beispielsweise um einen Stoff, der bei einem vorgegebenen Druck, vorliegend bei einem Standarddruck von 1 bar, was annähernd dem Atmosphärendruck entspricht, nur in festem oder gasförmigem Zustand vorliegen kann, also sublimiert, und somit bei Standarddruck keine flüssige Phase aufweist. Ein Beispiel für einen derartigen Stoff, welcher bei einer Standardtemperatur von 25°C im festen Zustand vorliegt, ist unter anderem Iod. Bei einer Sublimationstemperatur, welche höher als die besagte Standardtemperatur liegt, sublimiert das Treibmittel, geht also in den gasförmigen Zustand über.The propellant is, for example, a substance which at a given pressure, in this case at a standard pressure of 1 bar, which corresponds approximately to the atmospheric pressure, can only exist in solid or gaseous state, ie sublimated, and thus at standard pressure no liquid phase having. An example of such a substance which is solid state at a standard temperature of 25 ° C is, inter alia, iodine. At a sublimation temperature, which is higher than the said standard temperature, the propellant sublimates, ie it changes to the gaseous state.

Nach dem Walzen der glatten Folie wird die glatte Folie bis über die Sublimationstemperatur des Treibmittels erhitzt. Dabei sublimiert das Treibmittel, geht also von dem festen Zustand in den gasförmigen Zustand über. Dabei dehnt sich das Treibmittel aus und verdrängt den umgebenden Graphit. Dabei hinterlässt das Treibmittel Öffnungen und Porositäten in der gewalzten Folie, wodurch eine aktive poröse Graphitfolie 14 entsteht.After rolling the smooth film, the smooth film is heated above the sublimation temperature of the blowing agent. In this case, the propellant sublimates, that is from the solid state to the gaseous state. The propellant expands and displaces the surrounding graphite. In this case, the blowing agent leaves openings and porosities in the rolled film, whereby an active porous graphite foil 14 arises.

Bei dem Treibmittel kann es sich auch um einen flüssigen Stoff handeln. Ein Beispiel für einen derartigen Stoff ist Cyclopentan. Nach dem Walzen der glatten Folie wird die glatte Folie in diesem Fall bis über die Siedetemperatur des Treibmittels erhitzt. Dabei verdampft das Treibmittel, geht also von dem flüssigen Zustand in den gasförmigen Zustand über. Dabei dehnt sich das Treibmittel aus und verdrängt den umgebenden Graphit. Dabei hinterlässt das Treibmittel Öffnungen und Porositäten in der gewalzten Folie, wodurch eine aktive poröse Graphitfolie 14 entsteht.The propellant may also be a liquid substance. An example of such a substance is cyclopentane. After rolling the smooth film, the smooth film is heated in this case to above the boiling temperature of the blowing agent. In this case, the propellant evaporates, that is, from the liquid state to the gaseous state. The propellant expands and displaces the surrounding graphite. In this case, the blowing agent leaves openings and porosities in the rolled film, whereby an active porous graphite foil 14 arises.

Danach wird die aktive poröse Graphitfolie 14, beispielsweise auf Standardtemperatur, erkalten gelassen. Nach dem Erkalten bleiben die durch die Ausdehnung des Treibmittels entstandenen Öffnungen und Porositäten in der aktiven porösen Graphitfolie 14 zurück. Thereafter, the active porous graphite foil 14 , for example at standard temperature, allowed to cool. After cooling, the openings and porosities resulting from the expansion of the blowing agent remain in the active porous graphite foil 14 back.

Andere mögliche Stoffe für das Treibmittel sind zum Beispiel Kohlenstoffdioxid (CO2) sowie Schwefelhexafluorid (SF6). Bei diesen Stoffen liegt die Sublimationstemperatur bei Standarddruck jedoch deutlich tiefer als die Standardtemperatur. Bei Einsatz eines solchen Stoffes als Treibmittel erfolgt die Mischung des Graphits mit dem Aktivmaterial 24 und dem Treibmittel bei einer Temperatur, welche unterhalb der Sublimationstemperatur des Treibmittels liegt, bei welcher das Treibmittel also in festem Zustand vorliegt. Other possible substances for the propellant include carbon dioxide (CO2) and sulfur hexafluoride (SF6). For these materials, however, the sublimation temperature at standard printing is significantly lower than the standard temperature. When using such a substance as blowing agent, the mixture of graphite is carried out with the active material 24 and the blowing agent at a temperature which is below the sublimation temperature of the blowing agent at which the blowing agent is thus in a solid state.

Der mit dem Treibmittel und dem Aktivmaterial 24 gemischte expandierte Graphit wird anschließend bei einer Temperatur, welche unterhalb der Sublimationstemperatur des Treibmittels liegt, in dem Kalander zu einer glatten Folie gewalzt. The one with the propellant and the active material 24 Blended expanded graphite is then rolled into a smooth film in the calender at a temperature which is below the sublimation temperature of the propellant.

Anschließend wird die glatte Folie über die Sublimationstemperatur des Treibmittels, beispielsweise auf Standardtemperatur, erwärmt. Dabei erfolgt ebenfalls eine Ausdehnung des Treibmittels, wobei das Treibmittel den umgebenden Graphit verdrängt. Dabei hinterlässt das Treibmittel Öffnungen und Porositäten in der gewalzten Folie, wodurch die aktive poröse Graphitfolie 14 entsteht.Subsequently, the smooth film is heated above the sublimation temperature of the blowing agent, for example to standard temperature. In this case, likewise an expansion of the propellant takes place, the propellant displacing the surrounding graphite. In this case, the blowing agent leaves openings and porosities in the rolled film, whereby the active porous graphite foil 14 arises.

Zur Herstellung der Elektrode 10 gemäß der ersten Ausführungsform wird die aktive poröse Graphitfolie 14 anschließend mit dem Stromableiter 12 verbunden. Die aktive poröse Graphitfolie 14 und der Stromableiter 12 liegen dabei flächig aneinander an.For the preparation of the electrode 10 According to the first embodiment, the active porous graphite foil becomes 14 then with the current collector 12 connected. The active porous graphite foil 14 and the current collector 12 lie flat against each other.

Alternativ kann der mit dem Treibmittel und dem Aktivmaterial 24 gemischte expandierte Graphit vor dem Walzen auf den Stromableiter 12 aufgebracht werden. In diesem Fall wird die aktive poröse Graphitfolie 14 während des Walzens bereits mit dem Stromableiter 12 verbunden.Alternatively, the one with the propellant and the active material 24 mixed expanded graphite before rolling on the current collector 12 be applied. In this case, the active porous graphite foil becomes 14 during rolling already with the current conductor 12 connected.

Es ist auch denkbar, dass der Stromableiter 12 entfällt. Die aktive poröse Graphitfolie 14 ist selbst elektrisch leitfähig und kann somit die Funktion des Stromableiters 12 mit übernehmen. Die aktive poröse Graphitfolie 14 bildet in diesem Fall selbst die Elektrode 10.It is also conceivable that the current conductor 12 eliminated. The active porous graphite foil 14 is itself electrically conductive and can thus the function of the current conductor 12 with take over. The active porous graphite foil 14 in this case forms the electrode itself 10 ,

Eine zweite Ausführungsform einer Elektrode 20 ist in 2 dargestellt. Die Elektrode 20 umfasst einen Stromableiter 12, ein Aktivmaterial 24, sowie eine nicht aktive poröse Graphitfolie 30. Die nicht aktive poröse Graphitfolie 30 ist dabei rahmenartig um das Aktivmaterial 24 herumgelegt. Das Aktivmaterial 24 ist somit von der nicht aktiven porösen Graphitfolie 30 und dem Stromableiter 12 umschlossen. Die nicht aktive poröse Graphitfolie 30 ist für Ionen, insbesondere für Lithiumionen sowie für den Elektrolyt, durchlässig. Die nicht aktive poröse Graphitfolie 30 ist ferner elektrisch, also für Elektronen, leitfähig.A second embodiment of an electrode 20 is in 2 shown. The electrode 20 includes a current collector 12 , an active material 24 , such as a non-active porous graphite foil 30 , The non-active porous graphite foil 30 is like a frame around the active material 24 wrapped. The active material 24 is thus of the non-active porous graphite foil 30 and the current collector 12 enclosed. The non-active porous graphite foil 30 is permeable to ions, in particular to lithium ions and to the electrolyte. The non-active porous graphite foil 30 is also electrically, so for electrons, conductive.

Wenn es sich bei der Elektrode 20 um eine Kathode handelt, so ist das Aktivmaterial 24 beispielsweise ein Metalloxid, insbesondere LiCoO2, LiNiO2, LiMn2O4, LiFePo4 oder Schwefel, und der Stromableiter 12 ist beispielsweise aus Aluminium gefertigt.When it comes to the electrode 20 is a cathode, so is the active material 24 For example, a metal oxide, in particular LiCoO 2 , LiNiO 2 , LiMn 2 O 4 , LiFePo 4 or sulfur, and the current conductor 12 is made of aluminum, for example.

Wenn es sich bei der Elektrode 20 um eine Anode handelt, so ist das Aktivmaterial 24 beispielsweise Graphit oder Silizium, und der Stromableiter 12 ist beispielsweise aus Kupfer gefertigt.When it comes to the electrode 20 being an anode, that's the active material 24 For example, graphite or silicon, and the current collector 12 is made of copper, for example.

Die nicht aktive poröse Graphitfolie 30 wird beispielsweise nach dem im Folgenden beschriebenen Verfahren hergestellt.The non-active porous graphite foil 30 is prepared, for example, by the method described below.

Expandierter Graphit, dessen Herstellung beispielsweise aus der DE 103 28 342 B4 bekannt ist, wird mit einem Treibmittel gemischt. Alternativ wird expandierbarem Graphit zunächst das Treibmittel zugegeben und danach wird der Graphit expandiert. Der mit dem Treibmittel gemischte expandierte Graphit wird anschließend, beispielsweise in einem Kalander, zu einer glatten Folie gewalzt oder verpresst. Expanded graphite, the production of which, for example, from DE 103 28 342 B4 is known is mixed with a blowing agent. Alternatively, the blowing agent is added to expandable graphite first and then the graphite is expanded. The expanded graphite mixed with the blowing agent is then rolled or pressed into a smooth foil, for example in a calender.

Bei dem Treibmittel handelt es sich um einen Stoff, der bei einem vorgegebenen Druck, vorliegend bei einem Standarddruck von 1 bar, was annähernd dem Atmosphärendruck entspricht, nur in festem oder gasförmigem Zustand vorliegen kann, also sublimiert, und somit bei Standarddruck keine flüssige Phase aufweist. Ein Beispiel für solch einen Stoff, welcher bei einer Standardtemperatur von 25°C im festen Zustand vorliegt, ist unter anderem Iod. Bei einer Sublimationstemperatur, welche höher als die besagte Standardtemperatur liegt, sublimiert das Treibmittel, geht also in den gasförmigen Zustand über.The propellant is a substance which at a given pressure, in this case at a standard pressure of 1 bar, which corresponds approximately to the atmospheric pressure, can only exist in solid or gaseous state, ie sublimated, and thus has no liquid phase at standard pressure , An example of such a substance which is solid state at a standard temperature of 25 ° C is, inter alia, iodine. At a sublimation temperature, which is higher than the said standard temperature, the propellant sublimates, ie it changes to the gaseous state.

Nach dem Walzen der glatten Folie wird die glatte Folie bis über die Sublimationstemperatur des Treibmittels erhitzt. Dabei sublimiert das Treibmittel, geht also von dem festen Zustand in den gasförmigen Zustand über. Dabei dehnt sich das Treibmittel aus und verdrängt den umgebenden Graphit. Dabei hinterlässt das Treibmittel Öffnungen und Porositäten in der gewalzten Folie, wodurch eine nicht aktive poröse Graphitfolie 30 entsteht.After rolling the smooth film, the smooth film is heated above the sublimation temperature of the blowing agent. In this case, the propellant sublimates, that is from the solid state to the gaseous state. The propellant expands and displaces the surrounding graphite. In this case, the blowing agent leaves openings and porosities in the rolled film, whereby a non-active porous graphite foil 30 arises.

Bei dem Treibmittel kann es sich auch um einen flüssigen Stoff handeln. Ein Beispiel für einen derartigen Stoff ist Cyclopentan. Nach dem Walzen der glatten Folie wird die glatte Folie in diesem Fall bis über die Siedetemperatur des Treibmittels erhitzt. Dabei verdampft das Treibmittel, geht also von dem flüssigen Zustand in den gasförmigen Zustand über. Dabei dehnt sich das Treibmittel aus und verdrängt den umgebenden Graphit. Dabei hinterlässt das Treibmittel Öffnungen und Porositäten in der gewalzten Folie, wodurch eine nicht aktive poröse Graphitfolie 30 entsteht.The propellant may also be a liquid substance. An example of such a substance is cyclopentane. After rolling the smooth film, the smooth film is heated in this case to above the boiling temperature of the blowing agent. In this case, the propellant evaporates, that is, from the liquid state to the gaseous state. The propellant expands and displaces the surrounding graphite. In this case, the blowing agent leaves openings and porosities in the rolled film, whereby a non-active porous graphite foil 30 arises.

Danach wird die nicht aktive poröse Graphitfolie 30, beispielsweise auf Standardtemperatur, erkalten gelassen. Nach dem Erkalten bleiben die durch die Ausdehnung des Treibmittels entstandenen Öffnungen und Porositäten in der nicht aktiven poröse Graphitfolie 30 zurück. Thereafter, the non-active porous graphite foil 30 , for example at standard temperature, allowed to cool. After cooling, the openings and porosities resulting from the expansion of the blowing agent remain in the non-active porous graphite foil 30 back.

Andere mögliche Stoffe für das Treibmittel sind zum Beispiel Kohlenstoffdioxid (CO2) sowie Schwefelhexafluorid (SF6). Bei diesen Stoffen liegt die Sublimationstemperatur jedoch deutlich tiefer als die Standardtemperatur. Bei Einsatz eines solchen Stoffes als Treibmittel erfolgt die Mischung des expandierten Graphits mit dem Treibmittel bei einer Temperatur, welche unterhalb der Sublimationstemperatur des Treibmittels liegt, bei welcher das Treibmittel also in festem Zustand vorliegt. Other possible substances for the propellant include carbon dioxide (CO2) and sulfur hexafluoride (SF6). For these materials, however, the sublimation temperature is significantly lower than the standard temperature. When using such a substance as a blowing agent, the mixture of expanded graphite with the blowing agent is carried out at a temperature which is below the sublimation temperature of the blowing agent, in which the blowing agent is therefore in a solid state.

Der mit dem Treibmittel gemischte expandierte Graphit wird anschließend bei einer Temperatur, welche unterhalb der Sublimationstemperatur des Treibmittels liegt, in dem Kalander zu einer glatten Folie gewalzt. The expanded graphite mixed with the blowing agent is then rolled into a smooth film in the calender at a temperature which is below the sublimation temperature of the blowing agent.

Anschließend wird die glatte Folie über die Sublimationstemperatur des Treibmittels, beispielsweise auf Standardtemperatur, erwärmt. Dabei erfolgt ebenfalls eine Ausdehnung des Treibmittels, wobei das Treibmittel den umgebenden Graphit verdrängt. Dabei hinterlässt das Treibmittel Öffnungen und Porositäten in der gewalzten Folie, wodurch die nicht aktive poröse Graphitfolie 30 entsteht.Subsequently, the smooth film is heated above the sublimation temperature of the blowing agent, for example to standard temperature. In this case, likewise an expansion of the propellant takes place, the propellant displacing the surrounding graphite. In this case, the blowing agent leaves openings and porosities in the rolled film, whereby the non-active porous graphite foil 30 arises.

Zur Herstellung der Elektrode 20 gemäß der zweiten Ausführungsform wird die nicht aktive poröse Graphitfolie 30 anschließend unter Zwischenlage des Aktivmaterials 24 mit dem Stromableiter 12 verbunden. Insbesondere kann die nicht aktive poröse Graphitfolie 30 dabei in Form einer Rahmenstruktur 32 ausgestaltet sein, welche zwei Schenkel 34 und eine Basis 36 umfasst. Die Schenkel 34 verlaufen dabei parallel zueinander und rechtwinklig zu der Basis 36.For the preparation of the electrode 20 According to the second embodiment, the non-active porous graphite foil becomes 30 then with the interposition of the active material 24 with the current collector 12 connected. In particular, the non-active porous graphite foil 30 in the form of a frame structure 32 be configured, which two legs 34 and a base 36 includes. The thigh 34 run parallel to each other and perpendicular to the base 36 ,

Alternativ ist es denkbar, dass die nicht aktive poröse Graphitfolie 30 derart geformt wird, dass das Aktivmaterial 24 von der nicht aktiven porösen Graphitfolie 30 umschlossen wird und die poröse Graphitfolie 30 die Funktion des Stromableiters 12 übernimmt.Alternatively, it is conceivable that the non-active porous graphite foil 30 is formed so that the active material 24 from the non-active porous graphite foil 30 is enclosed and the porous graphite foil 30 the function of the current conductor 12 takes over.

Die Basis 36 der Rahmenstruktur 32 verläuft parallel zu dem Stromableiter 12, und die Schenkel 34 der Rahmenstruktur 32 erstrecken sich von der Basis 36 bis zu dem Stromableiter 12. Zwischen der Rahmenstruktur 32 der nicht aktiven poröse Graphitfolie 30 und dem Stromableiter 12 ist somit einen Zwischenraum gebildet, in welchem das Aktivmaterial 24 der Elektrode 20 eingeschlossen ist. The base 36 the frame structure 32 runs parallel to the current conductor 12 , and the thighs 34 the frame structure 32 extend from the base 36 up to the current conductor 12 , Between the frame structure 32 the non-active porous graphite foil 30 and the current collector 12 Thus, a gap is formed in which the active material 24 the electrode 20 is included.

Die nicht aktive poröse Graphitfolie 30 und das Aktivmaterial 24 liegen dabei flächig aneinander an. Ebenso liegen der Stromableiter 12 und das Aktivmaterial 24 flächig aneinander an.The non-active porous graphite foil 30 and the active material 24 lie flat against each other. Likewise are the current conductor 12 and the active material 24 flat against each other.

Die Erfindung ist nicht auf die hier beschriebenen Ausführungsformen und die darin hervorgehobenen Aspekte beschränkt. Vielmehr ist innerhalb des durch die Ansprüche angegebenen Bereichs eine Vielzahl von Abwandlungen möglich, die im Rahmen fachmännischen Handelns liegen. The invention is not limited to the embodiments described herein and the aspects highlighted therein. Rather, within the scope given by the claims a variety of modifications are possible, which are within the scope of expert action.

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION

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Zitierte PatentliteraturCited patent literature

  • WO 2006/001847 A1 [0005] WO 2006/001847 A1 [0005]
  • DE 10328342 B4 [0006, 0034, 0049] DE 10328342 B4 [0006, 0034, 0049]

Claims (10)

Verfahren zur Herstellung einer Elektrode (10, 20), wobei Graphit und ein Treibmittel bei einer Temperatur und bei einem Umgebungsdruck, bei denen das Treibmittel in festem Zustand oder in flüssigem Zustand vorliegt, vermischt werden, der mit dem Treibmittel gemischte Graphit zu einer glatten Folie gewalzt wird, und anschließend der Umgebungsdruck verringert wird und/oder die Folie erwärmt wird, bis das Treibmittel in einen gasförmigen Zustand übergeht, wodurch eine poröse Graphitfolie (14, 30) entsteht.Method for producing an electrode ( 10 . 20 ), wherein graphite and a blowing agent are mixed at a temperature and at an ambient pressure where the blowing agent is in a solid state or in a liquid state, the graphite mixed with the blowing agent is rolled into a smooth foil, and then the ambient pressure is lowered and / or the film is heated until the blowing agent passes into a gaseous state, whereby a porous graphite foil ( 14 . 30 ) arises. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass expandierter Graphit mit dem Treibmittel vermischt wird.A method according to claim 1, characterized in that expanded graphite is mixed with the blowing agent. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass expandierbarer Graphit mit dem Treibmittel vermischt wird, und anschließend der Graphit expandiert wird.A method according to claim 1, characterized in that expandable graphite is mixed with the blowing agent, and then the graphite is expanded. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass dem Graphit ein Aktivmaterial (24) zugegeben wird, wodurch eine aktive poröse Graphitfolie (14) entsteht.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the graphite an active material ( 24 ), whereby an active porous graphite foil ( 14 ) arises. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Aktivmaterial (24) zur Herstellung einer Anode geeignet ist.Method according to claim 4, characterized in that the active material ( 24 ) is suitable for the production of an anode. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Aktivmaterial (24) zur Herstellung einer Kathode geeignet ist.Method according to claim 4, characterized in that the active material ( 24 ) is suitable for the production of a cathode. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse Graphitfolie (14, 30) unter Zwischenlage eines Aktivmaterials (24) mit einem Stromableiter (12) verbunden wird, oder dass die poröse Graphitfolie (14, 30) derart geformt wird, dass das Aktivmaterial (24) von der porösen Graphitfolie (14, 30) umschlossen ist.Method according to one of claims 1 to 3, characterized in that the porous graphite foil ( 14 . 30 ) with the interposition of an active material ( 24 ) with a current conductor ( 12 ) or that the porous graphite foil ( 14 . 30 ) is shaped such that the active material ( 24 ) of the porous graphite foil ( 14 . 30 ) is enclosed. Elektrode (10, 20), hergestellt nach dem Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche.Electrode ( 10 . 20 ), prepared by the method according to any one of the preceding claims. Batterie, umfassend mindestens eine Elektrode (10, 20) nach Anspruch 8.Battery comprising at least one electrode ( 10 . 20 ) according to claim 8. Verwendung einer Batterie nach Anspruch 9 in einem Elektrofahrzeug (EV), in einem Hybridfahrzeug (HEV), oder in einem Plug-In-Hybridfahrzeug (PHEV).Use of a battery according to claim 9 in an electric vehicle (EV), in a hybrid vehicle (HEV), or in a plug-in hybrid vehicle (PHEV).
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