DE102008059202A1 - Regenerating a catalyst, whose catalytic activity is reduced by the adsorption of carbon, comprises irradiating the catalyst with the carbon deposition with high frequency electromagnetic waves for heating the carbon deposition - Google Patents

Regenerating a catalyst, whose catalytic activity is reduced by the adsorption of carbon, comprises irradiating the catalyst with the carbon deposition with high frequency electromagnetic waves for heating the carbon deposition Download PDF

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Abstract

Regenerating a catalyst, whose catalytic activity is reduced by the adsorption of carbon, comprises irradiating the catalyst with the carbon deposition with high frequency electromagnetic waves for heating the carbon deposition. An independent claim is also included for a reactor for carrying out a catalytic reaction comprising a reactor vessel in which the catalyst is placed and a generator for generating a high frequency electromagnetic field in the reactor vessel for the process of regenerating the catalyst.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft allgemein ein Verfahren zur Regenerierung eines Katalysators und einen Reaktor zur Durchführung einer katalytischen Reaktion, der zur Durchführung des Verfahrens geeignet ist. Sie betrifft insbesondere ein Verfahren zur Regenerierung eines Katalysators, dessen Wirkung durch Anlagerung von Kohlenstoff gemindert ist.The The present invention relates generally to a process for regeneration a catalyst and a reactor for carrying out a catalytic reaction, the one to carry of the method is suitable. It relates in particular to a method for the regeneration of a catalyst, its effect by addition is reduced by carbon.

Bei einem beispielhaften Prozess, der den Hintergrund bildet, vor dem die vorliegende Erfindung zu deren besserem Verständnis betrachtet werden kann, und der am Ende eines biotechnologischen Gesamtprozesses steht, in dem aus naturbelassener Biomasse Methangas erzeugt wird, möge ein chemisches Gleichgewicht zwischen den Edukten Kohlenmonoxid und Wasserstoff und den Produkten Methan und Wasser bestehen: CO + 3H2 ⇆ CH4 + H2O (1) In an exemplary process, which forms the background against which the present invention can be considered for the better understanding thereof, and which is at the end of a biotechnological overall process in which methane gas is produced from natural biomass, let a chemical equilibrium between the educts carbon monoxide and Hydrogen and the products methane and water consist of: CO + 3H 2 ⇆CH 4 + H 2 O (1)

Der hier beschriebene beispielhafte Prozess wird als Methanierungsprozess bezeichnet, wobei die in Gleichung (1) nach rechts ablaufende Methanierungsreaktion nur stattfindet, wenn die hierzu nötige Aktivierungsenergie mit Hilfe eines Katalysators herabgesetzt wird; sie läuft dann stark exotherm ab: CO + 3H2 → CH4 + H2O – ΔH (2) The exemplary process described here is called the methanation process, wherein the methanation reaction proceeding to the right in equation (1) only takes place when the activation energy required for this purpose is reduced by means of a catalyst; it then runs off exothermically: CO + 3H 2 → CH 4 + H 2 O - ΔH (2)

Wird die erzeugte Wärme jedoch nicht abgeführt, verschiebt sich das Gleichgewicht der Regel von Le Chatelier folgend als so genannte Steamreformierungsreaktion zur Eduktseite:

Figure 00010001
However, if the generated heat is not dissipated, the equilibrium shifts following the rule of Le Chatelier as a so-called steam reforming reaction to the educt side:
Figure 00010001

Es liegt dann ein Gasgemisch vor, das größtenteils aus CH4, H2 und CO besteht. Der bei den in diesem Gasgemisch stattfindenden Reaktionen: CH4 → C + 2H2 (4) 2CO → C + 2O2 (5)und CO + H2 → C + 2H2O (6)erzeugte Kohlenstoff neigt dazu, sich auf der Oberfläche des Katalysators anzulagern. Dies hat zur Folge, dass sich dessen aktive Oberfläche verringert und er zusehens an katalytischer Wirkung verliert, bis er schließlich im Wesentlichen deaktiviert ist. Um seine katalytische Wirkung wieder herzustellen, muss er „regeneriert”, d. h. von dem angelagerten Kohlenstoff befreit werden.There is then a gas mixture, which consists largely of CH 4 , H 2 and CO. The reactions taking place in this gas mixture: CH 4 → C + 2H 2 (4) 2CO → C + 2O 2 (5) and CO + H 2 → C + 2H 2 O (6) generated carbon tends to build up on the surface of the catalyst. As a result, its active surface area decreases and it loses catalytic activity until finally it is substantially deactivated. In order to restore its catalytic action, it must be "regenerated", ie freed from the deposited carbon.

Es ist bekannt, eine solche Regenerierung durchzuführen, indem dem Katalysator von außen Wärme zugeführt wird, so dass der angelagerte Kohlenstoff abreagiert. Dies hat jedoch den Nachteil, dass die den Katalysator bildenden Partikel aufgrund der hierfür notwendigen hohen Temperaturen versintern können, was die aktive Oberfläche des Katalysators irreversibel verkleinert und zudem energieintensiv ist.It is known to perform such regeneration by the catalyst from the outside Heat is supplied, so that the attached carbon abreagiert. This has however the disadvantage that the catalyst-forming particles due the one for this necessary high temperatures, which is the active surface of the Catalyst irreversibly reduced and also energy-intensive is.

Es ist daher eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, die oben genannten Nachteile zu überwinden und ein Verfahren, das ein Regenerieren des Katalysators ermöglicht, ohne seine Partikel miteinander zu versintern, sowie einen Reaktor zur Durchführung einer katalytischen Reaktion, der zur Durchführung des Verfahrens geeignet ist, bereitzustellen.It is therefore an object of the present invention, the above Overcome disadvantages and a process that allows regeneration of the catalyst, without sintering its particles together, as well as a reactor to carry out a catalytic reaction suitable for carrying out the process is to provide.

Diese Aufgabe wird durch die Merkmale der Ansprüche 1, 9 bzw. 25 gelöst.These The object is solved by the features of claims 1, 9 and 25, respectively.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Katalysator zusammen mit an ihm haftenden Kohlenstoffanlegerungen zur Erwärmung der Kohlenstoffanlagerungen mit hochfrequenten elektromagnetischen Wellen bestrahlt. Die hochfrequenten elektromagnetischen Wellen, insbesondere Mikrowellen, werden von den in amorpher Form vorliegenden Kohlenstoffanlagerungen stark absorbiert, von dem üblicherweise metallischen Katalysator jedoch im Wesentlichen reflektiert. Insbesondere werden die Kohlenstoffatome der Kohlenstoffanlagerungen über die elektrische Feldkomponente zu Schwingungen angeregt und wird über die magnetische Feldkomponente ein Wirbelstrom induziert. Beide Effekte führen zu einer Erwärmung der Kohlenstoffpartikel. Aufgrund des genannten unterschiedlichen Absorptionsverhaltens heizen sich somit primär die Kohlenstoffanlagerungen auf, während der Katalysator eine vergleichsweise geringe Erwärmung erfährt, die überwiegend der Wärmeleitung von den Kohlenstoffanlagerungen zuzuschreiben ist. Auf diese Weise lässt sich erreichen, dass einerseits die Kohlenstoffanlagerungen soweit erwärmt werden, dass sie „abgebrannt” werden, sich andererseits jedoch die Temperatur des Katalysators nicht soweit erhöht, dass Bestandteile von ihm dadurch versintern. Neben der weitestgehenden Vermeidung einer Sinterung besteht der weitere Vorteil der vorliegenden Erfindung darin, dass die zum Abreagieren des Kohlenstoffs nötige Energie weitaus geringer ist als in einem Fall, in dem der gesamte Reaktionsraum, d. h. zusätzlich der Katalysator selbst, auf eine so hohe Temperatur gebracht wird, dass die Kohlenstoffablagerungen abreagieren. Es ist wichtig festzustellen, dass auch ein Katalysator, der in einem sehr reinen Gasstrom arbeitet, der frei von „Katalysatorgiften” ist, altert. Die Ursache dieses Alterns sind die angesprochenen Sinterprozesse, wodurch die aktive Oberfläche verkleinert wird. Erfindungsgemäß wird jedoch verhindert, dass dieser Sinterprozess durch die Regenerierung einen raschen Vorschub erfährt und so eine „frühzeitige Alterung” des Katalysators eintritt.According to the present invention, a catalyst is irradiated together with carbon attachments adhering to it to heat the carbon deposits with high-frequency electromagnetic waves. The high-frequency electromagnetic waves, in particular microwaves, are strongly absorbed by the carbon deposits present in amorphous form, but are substantially reflected by the usually metallic catalyst. In particular, the carbon atoms of the carbon deposits are excited to vibrate via the electric field component and is transmitted via the magnetic Field component induces an eddy current. Both effects lead to a warming of the carbon particles. Due to the above-mentioned different absorption behavior, the carbon deposits are thus primarily heated, while the catalyst experiences a comparatively slight heating, which is predominantly attributable to the heat conduction of the carbon deposits. In this way it can be achieved that, on the one hand, the carbon deposits are heated to such an extent that they are "burned off", but, on the other hand, the temperature of the catalyst does not increase to such an extent that constituents of it sinter. In addition to the greatest possible avoidance of sintering, the further advantage of the present invention is that the energy required to reactivate the carbon is much lower than in a case in which the entire reaction space, ie additionally the catalyst itself, is brought to such a high temperature in that the carbon deposits abreact. It is important to note that even a catalyst operating in a very pure gas stream that is free of "catalyst poisons" ages. The cause of this aging are the mentioned sintering processes, which reduces the active surface area. According to the invention, however, it is prevented that this sintering process undergoes a rapid feed through the regeneration and thus an "early aging" of the catalyst occurs.

Dadurch, dass gemäß Anspruch 2 der Katalysator eine Schüttung bzw. alternativ eine Wirbelschicht bildet, in die hochfrequenten elektromagnetischen Wellen eingekoppelt werden, erhält man eine große Katalysatoroberfläche pro Volumen, die durch die Art und Größe der den Katalysator bildenden Partikel bestimmt werden kann. Je kleiner die Partikel, desto größer die Oberfläche, desto kleiner sind jedoch die Zwischenräume und desto größer somit der Strömungswiderstand. Der Strömungswiderstand wiederum bestimmt die Strömungsgeschwindigkeit bei vorgegebenem Druck des Eduktgases und somit die Verweil- bzw. Reaktionszeit des Gases in dem Katalysator. Die Zusammen setzung des Produktgases hängt damit von der Einstellung dieser Parameter ab und kann somit vorteilhafterweise durch sie bestimmt werden.Thereby, that according to claim 2, the catalyst a bed or alternatively forms a fluidized bed, in the high-frequency Electromagnetic waves are coupled, you get a size catalyst surface per volume, which is determined by the type and size of the catalyst Particles can be determined. The smaller the particles, the larger the particles Surface, the smaller however are the gaps and thus the larger the flow resistance. The flow resistance again determines the flow rate at a given pressure of the educt gas and thus the dwell or Reaction time of the gas in the catalyst. The composition of the product gas depends Thus, from the setting of these parameters and can thus advantageously be determined by them.

Durch die Erfassung der katalytischen Wirkung des Katalysators gemäß Anspruch 3 kann die Regenerierung gemäß der vorliegenden Erfindung zeitlich gezielt eingesetzt werden, was ökonomisch und energetisch günstig ist. Alternativ kann die Regenerierung gemäß der vorliegenden Erfindung unabhängig vom Momentanzustand des Katalysators periodisch durchgeführt werden.By the detection of the catalytic effect of the catalyst according to claim 3, the regeneration according to the present Invention be used in a timely manner, which is economical and energetically favorable is. Alternatively, the regeneration according to the present invention independently be carried out periodically from the instantaneous state of the catalyst.

Durch die Merkmale des Anspruchs 4 bildet der Katalysator einen Abschnitt eines Strömungskanals, d. h. er wird möglichst gleichmäßig von Gas durchströmt, wobei ein auf einer Eintrittsseite in den Katalysator einströmendes Gas (Eduktgas) in ein den Katalysator auf einer Austrittsseite verlassendes Gas (Produktgas) umgewandelt wird. Eintrittsseite und die Austrittsseite liegen sich vorzugsweise gegenüberliegen. Zur Beurteilung des Katalysators wird erfindungsgemäß das Produktgas analysiert. Dies hat den Vorteil, dass die Wirkung des Katalysators in situ und unmittelbar in dem Prozess ermittelt wird, in dem die katalytische Umsetzung durch den Katalysator stattfinden soll. Gemäß einer vorteilhaften Ausgestaltung kann aber auch das Temperaturverhalten des Katalysators beurteilt oder ein bestimmtes Profil gefahren werden.By the features of claim 4, the catalyst forms a section a flow channel, d. H. he will as possible evenly Gas flows through, wherein a gas entering the catalyst on an entrance side (Educt gas) in a leaving the catalyst on an exit side Gas (product gas) is converted. Entrance side and the exit side lie preferably opposite one another. To assess the catalyst according to the invention, the product gas analyzed. This has the advantage that the effect of the catalyst in situ and directly in the process in which the catalytic conversion should take place through the catalyst. According to one advantageous embodiment, but also the temperature behavior assessed the catalyst or driven a certain profile.

Durch die Merkmale des Anspruchs 5 wird vorteilhafterweise direkt der Anteil des Gases bestimmt, das durch die in dem Reaktorbehälter stattfindende katalytische Reaktion erzeugt werden soll, im Falle der Methanierungsreaktion also Methangas. Alternativ können alle anderen, an der katalytischen Reaktion teilnehmenden Produkte und/oder Edukte bestimmt und zur Beurteilung des Katalysatorzustandes herangezogen werden, im Falle der Methanierungsreaktion zum Beispiel alle an der obigen Reaktion (1) beteiligten Gase, die Aufschluss über die Gleichgewichtssituation der Reaktion geben.By The features of claim 5 is advantageously directly the Proportion of the gas determined by the taking place in the reactor vessel catalytic reaction is to be generated in the case of the methanation reaction ie methane gas. Alternatively you can all other products participating in the catalytic reaction and / or starting materials and to assess the catalyst state in the case of the methanation reaction, for example all the gases involved in the above reaction (1), which provide information on the Balance situation of the reaction.

Gemäß den Merkmalen des Anspruchs 6 wird der Regenerierungsprozess im nicht durchströmten Zustand des Katalysators durchgeführt. Dadurch wird verhindert, dass zusätzlich zu der durch die zwar abgeschwächt, aber dennoch stattfindende Methanierungsreaktion erzeugten Wärme die bei der Regenerierung von Kohlenstoff abgegebene Wärme das Gleichgewicht der Reaktion (1) nach links verschiebt. Der Rege nerierungsprozess bei gleichzeitiger Durchströmung des Katalysators würde also schlecht kontrollierbar und insbesondere kontraproduktiv sein.According to the characteristics of claim 6, the regeneration process in the non-perfused state carried out of the catalyst. This will prevent, in addition to that by the though attenuated but nevertheless occurring methanation reaction generated the heat heat released in the regeneration of carbon Balance of reaction (1) shifts to the left. The regeneration process with simultaneous flow of the catalyst would so be difficult to control and especially counterproductive.

Gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst ein Reaktor zur Durchführung einer katalytischen Reaktion einen Reaktorbehälter, in dem der Katalysator aufnehmbar ist, und wenigstens einen Generator zum Erzeugen eines hochfrequenten elektromagnetischen Feldes in dem Reaktorbehälter, zur Durchführung des oben beschriebenen erfindungsgemäßen Verfahrens. Dies hat den Vorteil, dass der Reaktorbehälter einerseits dazu geeignet ist, einen Katalysator aufzunehmen, der eine beliebige chemische Reaktion beschleunigt, also Bestandteil der katalytischen Reaktion zu sein, und andererseits dazu geeignet ist, den Raum für das erfindungsgemäße Verfahren bereitzustellen, indem ein Generator vorgesehen ist, der ein hochfrequentes elektromagnetisches Feld in ihm erzeugt.According to the present Invention comprises a reactor for carrying out a catalytic reaction a reactor vessel, in which the catalyst is receivable, and at least one generator for generating a high-frequency electromagnetic field in the reactor vessel, to carry out of the method according to the invention described above. This has the Advantage that the reactor vessel on the one hand is suitable to receive a catalyst, the accelerates any chemical reaction, ie component to be the catalytic reaction, and on the other hand suitable is the room for the inventive method be provided by a generator is provided, which is a high-frequency generated electromagnetic field in it.

Vorteilhafterweise ist gemäß Anspruch 11 der Reaktorbehälter und insbesondere ein darin aufgenommener Katalysator nicht nur von Gas durchströmbar, er bildet einen Abschnitt (Längsabschnitt) des Strömungskanals, erstreckt sich also vorteilhafterweise über dessen gesamten Querschnitt.advantageously, is according to claim 11 of the reactor vessel and in particular a catalyst incorporated therein not only from Gas can be flowed through, it forms a section (longitudinal section) the flow channel, thus advantageously extends over its entire cross-section.

Durch die in Anspruch 12 definierte Anordnung des Generators außerhalb des Reaktorbehälters wird die Auswechslung des Katalysators, die in gewissen zeitlichen Abständen aufgrund des oben beschriebenen „normalen” Alterns durchgeführt werden muss, nicht durch den Generator behindert. Ferner kann der gesamte Reaktorbehälterraum zur Unterbringung des Katalysators verwendet werden. Alternativ kann der Reaktorbehälter in zwei Räume geteilt sein, in denen der Katalysator bzw. der Generator untergebracht sind. Eine Mehrzahl von für hochfrequente elektromagnetische Wellen transparenten Fenstern oder alternativ ein einziges Fenster, das eine entsprechende Größe besitzt, erlaubt eine Anordnung von mehreren Generatoren und damit eine vorteilhafte Gleichmäßigkeit der Bestrahlung mit hochfrequenten elektromagnetischen Wellen des Katalysators (mit den Kohlenstoffanlagerungen). Wesentlich für die Homogenität des Temperaturprofils im Reaktor ist insbesondere auch die Gestalt des Reaktorbehälters, in die die hochfrequenten elektromagnetischen Wellen eingespeist werden.By the arrangement of the generator defined in claim 12 outside of the reactor vessel is the replacement of the catalyst, which in certain temporal intervals due to the "normal" aging described above must not be obstructed by the generator. Furthermore, the entire reactor vessel space be used to accommodate the catalyst. alternative can the reactor vessel in two rooms be shared, in which accommodated the catalyst or the generator are. A plurality of for high-frequency electromagnetic waves transparent windows or alternatively a single window, which has a corresponding size, allows an arrangement of several generators and thus an advantageous uniformity the irradiation with high - frequency electromagnetic waves of the Catalyst (with the carbon deposits). Essential for the homogeneity of the temperature profile In the reactor, in particular, the shape of the reactor vessel, in which the high-frequency electromagnetic waves are fed.

In fertigungstechnisch und strömungstechnisch vorteilhafter Weise ist der Reaktorbehälter gemäß Anspruch 13 als gerader Zylinder, insbesondere als gerader Kreiszylinder ausgebildet, wobei Grund- und Deckfläche bei ersterem beliebig, bei letzterem kreisförmig sind. Eine derartige Ausgestaltung erweist sich auch im Hinblick auf einen Austausch des Katalysators bzw. eine Reinigung oder Reparatur des Reaktors als günstig. Nicht zuletzt sind Standardkomponenten aus Kostengründen vorteilhaft. Ein Reaktorbehälter, dessen Mantelfläche aus ebenen Flächen gebildet ist, hat den Vorteil der vereinfachten Schnittstelle zwischen Generator und Reaktorbehälter, so dass der Einkopplungswirkungsgrad höher ist als bei einer gekrümmten Mantelfläche.In production technology and flow technology Advantageously, the reactor vessel according to claim 13 is a straight cylinder, designed in particular as a straight circular cylinder, whereby basic and top surface in the former arbitrary, in the latter are circular. Such a design also proves to be in terms of replacement of the catalyst or a cleaning or repair of the reactor as favorable. Not Finally, standard components are advantageous for cost reasons. A reactor vessel whose lateral surface from flat surfaces is formed, has the advantage of simplified interface between Generator and reactor vessel, so that the coupling efficiency is higher than in a curved lateral surface.

Die Anordnung der Gaszuführ- und Abführöffnungen gemäß Anspruch 14 dient dazu, dass ein möglichst großes Volumen des in dem Reaktorbehälter aufgenommenen Katalysators von dem Gas durchströmt wird. Hierbei ist vorteilhafterweise angenommen, dass die Höhe des Zylinders größer als die längste durch die Kontur der Grund- bzw. Deckfläche begrenzbare Strecke – im Falle eines Kreiszylinders der Durchmesser – ist, der Zylinder also eine Längserstreckung parallel zu einer Mantellinie aufweist. Vorteilhafterweise ist der Durchmesser der Gaszuführ- bzw. Abführöffnung gleich dem Durchmesser des Zylinders, oder allgemeiner gesagt der Strömungsquerschnitt gleich dem Querschnitt des Zylinders. Grundsätzlich ist es natürlich vorteilhaft, dass sich die Gaszuführseite und die Gasabführseite gegenüberliegen, wie es in Anspruch 13 definiert ist.The Arrangement of the gas supply and discharge openings according to claim 14 serves one as possible great Volume of in the reactor vessel absorbed catalyst is flowed through by the gas. This is advantageous assumed that the height of the cylinder larger than the longest through the contour of the basic or cover surface limited distance - in Case of a circular cylinder the diameter - is, so the cylinder one longitudinal extension parallel to a surface line. Advantageously, the diameter the gas supply or discharge opening the same the diameter of the cylinder, or more generally the flow area equal to the cross section of the cylinder. Basically, it is of course advantageous that the gas supply side and the gas exhaust side opposed, as defined in claim 13.

Der vorteilhaften Ausgestaltung gemäß Anspruch 15 liegt das übliche Verständnis der Definition eines Zylinders zugrunde, wonach die Grundfläche unten und die Deckfläche oben angeordnet ist. Insbesondere in einem Fall, in dem der Katalysator als Schüttung von dem Boden des Reaktorbehälters (der Grundfläche des mathematischen Pendants) getragen wird, ist ein Entleeren des Reaktorbehälters durch Entfernen des Bodens leichter als durch Entfernen des Deckels (der Deckfläche des Zylinders). Umgekehrt verhält es sich beim Befüllen des Reaktorbehälters. Daher ist es vorteilhaft, wenn sowohl der Deckel als auch der Boden lösbar mit dem Mantel des Zylinders bzw. Reaktorbehälters verbunden ist.Of the advantageous embodiment according to claim 15 is the usual understanding based on the definition of a cylinder, according to which the base area below and the top surface is arranged above. Especially in a case where the catalyst as a bed from the bottom of the reactor vessel (the base area of the mathematical counterpart) is an emptying of the reactor vessel by removing the floor more easily than by removing the lid (the top surface of the cylinder). Conversely behaves it is filling of the reactor vessel. Therefore, it is advantageous if both the lid and the bottom solvable is connected to the jacket of the cylinder or reactor vessel.

Durch die Merkmale des Anspruchs 16 wird insbesondere in einem Fall, in dem der Katalysator eine Schüttung oder eine Wirbelschicht bildet, verhindert, dass dieser in die Eduktgasleitung austritt. Die Katalysator-Rückhalte- und Gasverteilungseinrichtung, die im einfachsten Fall plattenförmig ausgebildet ist, kann sich über den gesamten Strömungsquerschnitt oder über einen Teil von diesem erstrecken. Wie es oben beschrieben ist, kann der Strömungsquerschnitt wiederum mit dem Querschnitt des Reaktorbehälters deckungsgleich sein. Ferner kann bei der Ausgestaltung der Katalysator-Rückhalte- und Gasverteilungseinrichtung besonderen Wert auf deren Gasverteilungsfunktion gelegt werden. Zum Beispiel kann die Katalysator-Rückhalte- und Gasverteilungseinrichtung allgemein kegelförmig ausgebildet sein, mit entsprechenden Gasführungskanälen oder dergleichen, die eine Anpassung des Strömungsquerschnitts im Sinne einer Vergrößerung von den Abmessungen der Zuleitungen auf die Abmessungen der Gaszuführöffnung ermöglichen.By The features of claim 16 is particularly in a case in the catalyst is a bed or forms a fluidized bed, prevents this in the Eduktgasleitung exit. The catalyst retention and gas distribution device formed in the simplest case plate-shaped is, can over the entire flow cross section or over extend a part of this. As described above, can the flow cross section again be congruent with the cross section of the reactor vessel. Furthermore, in the embodiment of the catalyst retention and gas distribution device special emphasis on their gas distribution function. For example, the catalyst retention and gas distribution device generally conical be formed with appropriate gas guide channels or the like, the one Adjustment of the flow cross-section in the sense of an enlargement of Allow the dimensions of the leads to the dimensions of the gas supply.

Die Ausgestaltung des Fensters gemäß Anspruch 17 ermöglicht die gleichzeitige Einstrahlung bzw. Einkopplung an mehreren Stellen und somit ein günstiges Temperaturprofil, wie es oben schon angedeutet ist. Da die in die Schüttung bzw. Wirbelschicht eingekoppelte Strahlung von dem Kohlenstoff absorbiert wird, nimmt ihre Intensität von der Einkopplungsstelle bis zum gegenüberliegenden Ende der Schüttung ab, und/oder es bilden sich in dem Reaktorbehälter stehende Wellen aus, so dass aufgrund dessen die Feldverteilung der hochfrequenten elektromagnetischen Wellen ungleichmäßig ist. Soll an dem gegenüberliegenden Ende eine zur Abreaktion ausreichende Energie zur Verfügung stehen, ist sie auf der der Energiequelle zugewandten Seite weit über dem erforderlichen Wert. Der kritische Temperaturwert, ab dem eine Versinterung des Katalysators eintritt, kann jedoch bei entsprechend breiten Behältern überschritten werden. Hier ist es vorteilhaft, entweder eine weitere Energiequelle vorzusehen, die zum Beispiel von der gegenüberliegenden Seite einstrahlt, oder die einzige Energiequelle während der Erwärmung um den Behälter zu bewegen. Im ersten Fall kann das Fenster, das vorteilhafterweise bandartig in dem Mantel integriert ist, mehrteilig sein, so dass mehrere Positionen der Mehrzahl von Energiequellen möglich sind, oder einteilig, als durchgehendes Band.The design of the window according to claim 17 allows the simultaneous irradiation or coupling at several points and thus a favorable temperature profile, as already indicated above. Since the radiation coupled into the bed or fluidized bed is absorbed by the carbon, its intensity decreases from the point of injection to the opposite end of the bed, and / or standing waves are formed in the reactor vessel, so that the field distribution of the high-frequency electromagnetic waves is uneven. If at the opposite end an energy sufficient for abreaction is available, it is far above the required value on the side facing the energy source. The critical temperature value, from which a sintering of the Catalyst occurs, but can be exceeded in accordance with wide containers. Here, it is advantageous to provide either a further energy source, which for example radiates from the opposite side, or to move the only energy source during the heating around the container. In the first case, the window, which is advantageously integrated in a band-like manner in the jacket, can be multi-part, so that multiple positions of the plurality of energy sources are possible, or in one piece, as a continuous band.

Weitere Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung werden ersichtlich aus der nachfolgenden ausführlichen Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen mit Bezug auf die beigefügten Zeichnungen. In den Zeichnungen sind:Further Features and advantages of the present invention will become apparent from the following detailed Description of preferred embodiments with reference to the attached Drawings. In the drawings are:

1 eine Vorrichtung zur Regenerierung eines Katalysators gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung; und 1 an apparatus for regenerating a catalyst according to the method of the present invention; and

1 eine schematische Darstellung, die die Einbettung der vorliegenden Erfindung in ein biotechnologisches Gesamtsystem zeigt. 1 a schematic representation showing the embedding of the present invention in a biotechnological whole system.

Wie es in 1 gezeigt ist, umfasst ein Regenerierungsvorrichtung 10 einen Behälter 12 in Form eines geraden Kreiszylinders mit einem Mantel bzw. Mantelrohr 14, einer als Flansch 16 ausgebildeten Deckfläche und einer als Flansch 18 ausgebildeten Grundfläche. Der Flansch 16 und der Flansch 18 weisen eine Gasabführöffnung 20 bzw. eine Gaszuführöffnung 22 auf, die jeweils in Form eines Rohrstutzens ausgebildet sind, und sind über Schraubverbindungen 24 lösbar mit dem Mantelrohr 14 verbunden. In dem Behälter 12, der gemäß der Ausführungsform vertikal angeordnet ist, wobei die Gaszuführöffnung 22 unten und die Gasabführöffnung 20 oben angeordnet ist, ist eine Katalysatorschüttung 26 aufgenommen, die durch eine Katalysator-Rückhaltevorrichtung in Form einer durchströmbaren Platte 28 gesichert ist. Die Platte 28 dient ferner als Gasverteiler, der für eine möglichst gleichmäßige Durchströmung des Katalysators 26 mit einem durch die Gaszuführöffnung 22 eingeleiteten Eduktgas E sorgt. In dem Mantel 14 ist ein Fenster 30 angeordnet, durch das mit Hilfe eines hochfrequenten elektromagnetischen Wellengenerators 32 hochfrequenten elektromagnetischen Wellen 34 in den Behälter, genauer in die Katalysatorschüttung 26 eingestrahlt werden. Die Kopplung zwischen dem hochfrequenten elektromagnetischen Wellengenerator 32 und dem Behälter 14 erfolgt gemäß der Ausführungsform mittels einer Hornantenne 36. In der bezüglich des Behälters 12 strömungsabwärts gelegenen Leitung (nicht gezeigt) ist ein Gasanalysator (nicht angezeigt angeordnet). Wie es in 1 angedeutet ist, ist der Katalysator 26 in dem Behälter 12 in einer Reaktorpatrone 38 aufgenommen, so dass der Katalysator 26 leicht insgesamt entfernt werden kann, indem die Schraubverbindung 24 zwischen dem Mantel 14 und dem Flansch 18 gelöst wird. Das eingeleitete Eduktgas ist gemäß der Ausführungsform Biogas mit den Hauptbestandteilen CO und H2, das durch die erfindungsgemäße Vorrichtung in Methan umgewandelt wird.As it is in 1 includes a regeneration device 10 a container 12 in the form of a straight circular cylinder with a jacket or jacket tube 14 one as a flange 16 trained top surface and one as a flange 18 trained floor space. The flange 16 and the flange 18 have a gas discharge opening 20 or a gas supply opening 22 on, which are each formed in the form of a pipe socket, and are screwed 24 detachable with the jacket tube 14 connected. In the container 12 which is arranged vertically according to the embodiment, wherein the gas supply opening 22 below and the gas discharge opening 20 is disposed above, is a catalyst bed 26 taken up by a catalyst-retaining device in the form of a flow-through plate 28 is secured. The plate 28 also serves as a gas distributor, for the most uniform flow through the catalyst 26 with a through the gas supply opening 22 introduced educt gas E ensures. In the coat 14 is a window 30 arranged by means of a high-frequency electromagnetic wave generator 32 high-frequency electromagnetic waves 34 into the container, more precisely into the catalyst bed 26 be irradiated. The coupling between the high-frequency electromagnetic wave generator 32 and the container 14 takes place according to the embodiment by means of a horn antenna 36 , In terms of the container 12 downstream pipe (not shown) is a gas analyzer (not shown). As it is in 1 is indicated, is the catalyst 26 in the container 12 in a reactor cartridge 38 added so that the catalyst 26 Easy total removal can be done by the screw connection 24 between the coat 14 and the flange 18 is solved. The introduced educt gas according to the embodiment biogas with the main components CO and H 2 , which is converted by the inventive device in methane.

Die vorliegende Erfindung kann in ein Gesamtsystem (nicht gezeigt) integriert sein, das aus Biomasse Methan erzeugt. Hierbei wird aus der Biomasse durch allotherme Wasserstoffvergasung das oben genannte Eduktgas gewonnen, welches wie oben beschrieben methaniert wird. Das erzeugte Methan kann nach entsprechender Reinigung, insbesondere nach Entfernung von Alkalimetallen und Schwefelverbindungen ins Erdgassystem eingespeist werden.The The present invention can be integrated into an overall system (not shown) that produces biomass from methane. This is from the biomass by allothermic hydrogen gasification the above educt gas obtained, which is methanated as described above. The generated Methane can after appropriate cleaning, especially after removal Of alkali metals and sulfur compounds fed into the natural gas system become.

Obgleich die vorliegende Erfindung bezüglich der bevorzugten Ausführungsformen offenbart worden ist, um ein besseres Verständnis von diesen zu ermöglichen, sollte wahrgenommen werden, dass die Erfindung auf verschiedene Weisen verwirklicht werden kann, ohne den Umfang der Erfindung zu verlassen. Deshalb sollte die Erfindung derart verstanden werden, dass sie alle möglichen Ausführungsformen und Ausgestaltungen zu den gezeigten Ausführungsformen beinhaltet, die realisiert werden können, ohne den Umfang der Erfindung zu verlassen, wie er in den beigefügten Ansprüchen dargelegt ist.Although the present invention with respect of the preferred embodiments has been disclosed in order to enable a better understanding of these should be perceived that the invention to various Wise can be realized without the scope of the invention leave. Therefore, the invention should be understood as such that they are all possible embodiments and embodiments to the embodiments shown, the can be realized without departing from the scope of the invention as set forth in the appended claims is.

Claims (25)

Verfahren zur Regenerierung eines Katalysators, dessen katalytischen Wirkung durch Anlagerung von Kohlenstoff herabgesetzt ist, in dem der Katalysator mit den Kohlenstoffanlagerungen zur Erwärmung der Kohlenstoffanlagerungen mit hochfrequenten elektromagnetischen Wellen bestrahlt wird.Process for regenerating a catalyst, reduced its catalytic effect by addition of carbon in which the catalyst with the carbon deposits to warming the carbon deposits with high-frequency electromagnetic Waves is irradiated. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator eine Schüttung oder eine Wirbelschicht bildet und die Erwärmung der Kohlenstoffanlagerungen durch Einkoppeln der hochfrequenten elektromagnetischen Wellen in die Schüttung oder die Wirbelschicht erfolgt.Method according to claim 1, characterized in that that the catalyst is a bed or forming a fluidized bed and heating the carbon deposits by coupling the high-frequency electromagnetic waves in the bed or the fluidized bed takes place. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die katalytische Wirkung des Katalysators erfasst wird.A method according to claim 1 or 2, characterized in that the catalytic effect of Kataly sators. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator in einem Reaktorbehälter eines Reaktors zur Durchführung einer katalytischen Reaktion angeordnet ist und ein Eduktgas in ein Produktgas umwandelt, und die Erfassung der katalytischen Wirkung des Katalysators durch Analyse des Produktgases erfolgt.Method according to claim 3, characterized that the catalyst in a reactor vessel of a reactor for carrying out a catalytic reaction is arranged and a reactant gas in a product gas converts, and capturing the catalytic action of the catalyst by analysis of the product gas. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die in dem Reaktorbehälter stattfindende katalytische Reaktion eine Methanierungsreaktion zur Erzeugung von Methangas ist und bei der Analyse der Anteil an Methangas in dem Produktgas bestimmt wird.Method according to claim 4, characterized in that that in the reactor vessel a catalytic reaction to a methanation reaction Production of methane gas is and in the analysis of the proportion of methane gas is determined in the product gas. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Bestrahlungsschritt ausgeführt wird, sobald in dem Erfassungsschritt erfasst wird, dass die katalytische Wirkung des Katalysators unter einen vorbestimmten Wert herabgesetzt ist, wobei während der Durchführung des Bestrahlungsschritts die katalytische Reaktion unterbrochen ist.Method according to one of claims 3 to 5, characterized the irradiation step is carried out as soon as in the detection step is detected that the catalytic effect of the catalyst under is lowered to a predetermined value, wherein during the execution of the irradiation step interrupted the catalytic reaction is. Verfahren nach einem der Ansprüche 4 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Eduktgas biogenes Gas ist.Method according to one of claims 4 to 6, characterized that the educt gas is biogenic gas. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass das biogene Gas zumindest CO und H2 enthält.A method according to claim 7, characterized in that the biogenic gas contains at least CO and H 2 . Reaktor zur Durchführung einer katalytischen Reaktion, mit: – einem Reaktorbehälter, in dem der Katalysator aufnehmbar ist; und – einem Generator zum Erzeugen eines hochfrequenten elektromagnetischen Feldes in dem Reaktorbehälter, zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 8.Reactor for carrying out a catalytic reaction, With: - one Reactor vessel, in which the catalyst is receivable; and A generator for generating a high-frequency electromagnetic field in the reactor vessel, to execution The method according to any one of claims 1 to 8. Reaktor nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator in Form einer Schüttung oder einer Wirbelschicht in dem Reaktorbehälter aufnehmbar ist.Reactor according to claim 9, characterized in that that the catalyst in the form of a bed or a fluidized bed in the reactor vessel is receivable. Reaktor nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorbehälter einen Abschnitt eines Strömungskanals bildet und eine Gaszuführöffnung, die mit einer Eduktgasleitung zum Transportieren eines Eduktgases verbunden ist, und eine Gasabführöffnung, die mit einer Produktgasabführleitung zum Transportieren eines Produktgases verbunden ist, umfasst.Reactor according to claim 9 or 10, characterized that the reactor vessel a section of a flow channel forms and a Gaszuführöffnung, with an educt gas line for transporting a reactant gas is connected, and a Gasabführöffnung, with a product gas discharge line for transporting a product gas. Reaktor nach einem der Ansprüche 9 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorbehälter wenigstens ein für hochfrequente elektromagnetische Wellen transparentes Fenster aufweist und der sGenerator außerhalb des Reaktorbehälters angeordnet ist.Reactor according to one of Claims 9 to 11, characterized that the reactor vessel at least one for high-frequency electromagnetic waves has transparent window and the s generator outside of the reactor vessel is arranged. Reaktor nach einem der Ansprüche 9 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorbehälter in Form eines geraden Zylinders ausgebildet ist.Reactor according to one of Claims 9 to 12, characterized that the reactor vessel is formed in the shape of a straight cylinder. Reaktor nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass die Gaszuführöffnung in einer Grundfläche oder einer Deckfläche und die Gasabführöffnung in der jeweils gegenüberliegenden Fläche des Zylinders angeordnet ist.Reactor according to claim 13, characterized in that that the gas supply opening in a base area or a top surface and the gas discharge opening in the opposite one area of the cylinder is arranged. Reaktor nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass die Grundfläche und die Deckfläche lösbar mit dem Mantel des Zylinders verbunden ist.Reactor according to claim 14, characterized in that that the footprint and the top surface detachable with connected to the jacket of the cylinder. Reaktor nach einem der Ansprüche 9 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorbehälter eine Katalysator-Rückhalte- und Gasverteilungseinrichtung umfasst, die ein Austreten des Katalysators aus dem Reaktor verhindert und im Strömungskanal angeordnet ist.Reactor according to one of Claims 9 to 15, characterized that the reactor vessel a catalyst retention and gas distribution means comprising leakage of the catalyst prevented from the reactor and arranged in the flow channel. Reaktor nach einem der Ansprüche 13 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorbehälter wenigstens ein für hochfrequente elektromagnetische Wellen transparentes Fenster aufweist, das in dem Mantel des Zylinders integriert ist, und der Generator außerhalb des Reaktorbehälters angeordnet ist.Reactor according to one of Claims 13 to 16, characterized that the reactor vessel at least one for high-frequency electromagnetic waves has transparent window, which is integrated in the jacket of the cylinder, and the generator outside of the reactor vessel is arranged. Reaktor nach einem der Ansprüche 9 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator in einer Reaktorpatrone aufgenommen ist.Reactor according to one of Claims 9 to 17, characterized that the catalyst is accommodated in a reactor cartridge. Reaktor nach einem der Ansprüche 11 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass er einen Gasanalysator zur Analyse des Produktgases umfasst.Reactor according to one of Claims 11 to 18, characterized that it comprises a gas analyzer for the analysis of the product gas. Reaktor nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, dass eine Entnahmesonde des Gasanalysators strömungsabwärts des Reaktorbehälters in dem Strömungskanal angeordnet ist.Reactor according to claim 19, characterized in that a sampling probe of the gas analyzer downstream of the reactor vessel in the flow channel is arranged. Reaktor nach Anspruch 20 oder 21, dadurch gekennzeichnet, dass mit Hilfe des Gasanalysators der Anteil an Methangas in dem Produktgas bestimmbar ist.Reactor according to claim 20 or 21, characterized that with the help of the gas analyzer, the proportion of methane gas in the Product gas is determinable. Reaktor nach einem der Ansprüche 17 bis 22, dadurch gekennzeichnet, dass der Generator und der Reaktorbehälter über eine Antenne miteinander verbunden sind.Reactor according to one of Claims 17 to 22, characterized that the generator and the reactor vessel via an antenna with each other are connected. Reaktor nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Antenne eine Hornantenne ist.Reactor according to claim 22, characterized in that that the antenna is a horn antenna. Reaktor nach einem der Ansprüche 9 bis 23, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorbehälter ein Methanierungsreaktor ist.Reactor according to one of Claims 9 to 23, characterized that the reactor vessel is a methanation reactor. Verwendung eines Generators zur Erzeugung hochfrequenter elektromagnetischer Wellen zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 8.Use of a generator for generating high-frequency electromagnetic waves for performing the method according to a the claims 1 to 8.
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