DE102007003156A1 - Device for selective catalytic NOx reductin in exhaust gases - Google Patents
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Abstract
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden, umfassend als Bauteile in einem Abgassystem einen Harnstoffbehälter für wässrige Harnstofflösung, eine Einspritzdüse, die mit dem Harnstoffbehälter verbunden ist, eine Mischvorrichtung, einen Verdampfer, einen Hydrolysekatalysator sowie einen SCR-Katalysator, dadurch gekennzeichnet, dass die inneren und/oder äußeren Oberflächen der stromabwärts der Einspritzdüse angeordneten Mischvorrichtung mit einer katalytischen Beschichtung versehen sind.The present invention relates to an apparatus for selective catalytic reduction of nitrogen oxides comprising, as components in an exhaust system, a urea aqueous urea solution tank, an injection nozzle connected to the urea tank, a mixer, an evaporator, a hydrolysis catalyst, and an SCR catalyst in that the inner and / or outer surfaces of the mixing device arranged downstream of the injection nozzle are provided with a catalytic coating.
Description
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden sowie eine Washcoatzusammensetzung zur Herstellung eines Katalysators zur Verwendung in der erfindungsgemäßen Vorrichtung.The The present invention relates to a selective catalytic device Reduction of nitrogen oxides and a washcoat composition for Preparation of a catalyst for use in the invention Contraption.
Die zunehmende Leistungsfähigkeit moderner Dieselmotoren in Verbindung mit einem leistungsbezogenen geringen Kraftstoffverbrauch sorgte dafür, dass die Zahl der Diesel-Pkw, insbesondere in Europa, stark zunahm.The increasing efficiency of modern diesel engines in Connection with a performance-related low fuel consumption made sure that the number of diesel cars, in particular in Europe, strongly increased.
Während bei herkömmlichen Verbrennungsmotoren (Otto-Motoren) durch Drei-Wege-Katalysatoren gesetzlich vorgeschriebene, maximale Schadstoffemissionen in hohem Maße eingehalten werden können, beschränkte sich beim Dieselmotor die Abgasnachbehandlung bisher im Wesentlichen auf den Einsatz eines Oxidationskatalysators zur Verringerung des CO- und HC-Ausstoßes.While in conventional internal combustion engines (gasoline engines) by Three-way catalysts legally prescribed, maximum pollutant emissions be respected to a high degree In the diesel engine, the exhaust aftertreatment so far essentially on the use of an oxidation catalyst to reduce the CO and HC emissions.
Stickoxide und Partikel, wie beispielsweise Ruß, wurden bislang weitgehend über innermotorische Maßnahmen auf das gesetzlich vorgeschriebene Niveau gebracht.Nitrogen oxides and particles, such as soot, have been largely over internal engine measures to the legally prescribed Level brought.
Die
Verwendung von Harnstoff als selektives Reduktionsmittel für
die katalytische Reduktion (SCR) von Stickoxiden in sauerstoffhaltigen
Abgasen, beispielsweise in Dieselabgasen, ist seit langem bekannt
(siehe
Die selektive katalytische Reduktion bezieht sich hierbei auf die gezielte Umsetzung von Stickoxiden am Katalysator mit Unterstützung eines Reduktionsmittels. Dabei vermeidet das Verfahren vor allem die Verwendung des giftigen und intensiv riechenden Ammoniaks, da Ammoniak als Gefahrgut eingestuft ist und somit nur bedingt im Fahrzeug mitgeführt werden kann. Dadurch können die entsprechenden Sicherheitsvorkehrungen vermieden werden.The Selective catalytic reduction refers to the targeted Reaction of nitrogen oxides on the catalyst with support a reducing agent. The process mainly avoids the Use of toxic and intense smelling ammonia, as ammonia is classified as dangerous goods and thus only partially carried in the vehicle can be. This allows the appropriate safety precautions be avoided.
Bei
den bisher bekannten Verfahren wird die Harnstofflösung
gegebenenfalls vorgewärmt und direkt in die Abgasleitung
vor dem Reduktionskatalysator (SCR-Katalysator) eingebracht. Probleme
treten hier insbesondere durch das Entstehen unerwünschter
Reaktionsprodukte auf. Bei der Thermolyse von Harnstoff bei Temperaturen
oberhalb von 160°C entsteht Harnstoff und Kohlendioxid.
Weitere Produkte der Harnstoffzersetzung sind beispielsweise Cyanursäure
und Isocyansäure, wobei letztere insbesondere bei extrem
raschem Erhitzen auf über 350°C gemäß der
folgenden Gleichung
Bei Temperaturen von unterhalb 350°C und einem langsamen Erhitzen entsteht hauptsächlich feste, unschmelzbare Cyanursäure durch Trimerisierung der durch die vorstehend gegebene Reaktion gebildeten Isocyansäure: At temperatures below 350 ° C. and a slow heating, mainly solid, infusible cyanuric acid is formed by trimerization of the isocyanic acid formed by the reaction given above:
Dadurch entstehen feste Ablagerungsprodukte, die im Allgemeinen durch den Einsatz von so genannten Harnstoffhydrolysekata lysatoren verhindert werden, indem Harnstoff selektiv ausschließlich zu Ammoniak und CO2 umgesetzt wird.This results in solid deposit products, which are generally prevented by the use of so-called urea hydrolysis catalysts by reacting urea selectively only to ammonia and CO 2 .
Im
Pkw-Bereich werden jedoch typischerweise oft Verdampfer oder Mischerstrukturen
in Abgassysteme eingebaut, die eine möglichst gute Sprayaufbereitung
der eingesprühten Harnstoff/Wasser-Lösung bewirken
sollen. Dabei entstehen die vorstehend beschriebenen Polymere im
Abgassystem von der Einspritzstelle bis zum eigentlichen SCR-Katalysator,
der im Pkw-Bereich oft gleichzeitig auch als Verdampfer und Harnstoffhydrolysekatalysator
wirkt. Zur Vermeidung von Ablagerungen auf dem nachgeschalteten
SCR-Katalysator wurde schon vorgeschlagen, die Verdampferoberfläche
eines separaten Verdampfers mit einem Katalysator zu beschichten (
Es bestand daher die Aufgabe, eine Katalysatorvorrichtung aufzufinden, die insbesondere das Entstehen von unlöslichen Polymeren aus Reaktionsprodukten bei der Zersetzung von Harnstoff in Katalysatoren zur Entstickung von Dieselabgasen vermeidet.It Therefore, the task was to find a catalyst device, in particular the formation of insoluble polymers from reaction products in the decomposition of urea in catalysts for denitrification of diesel exhaust avoids.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe gelöst durch die Bereitstellung einer Vorrichtung zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden umfassend als Bauteile in einem Abgassystem einen Harnstoffbehälter für wässrige Harnstofflösung, eine Einspritzdüse, die mit dem Harnstoffbehälter verbunden ist, eine Mischvorrichtung, einen Verdampfer, einen Hydrolysekatalysator sowie einen SCR-Katalysator, wobei die inneren und/oder äußeren Oberflächen der stromabwärts der Einspritzdüse angeordneten Mischvorrichtung mit einer katalytischen Beschichtung versehen sind.According to the invention this object is achieved by the provision of a device comprising for the selective catalytic reduction of nitrogen oxides as components in an exhaust system, a urea container for aqueous urea solution, an injection nozzle, which is connected to the urea container, a mixing device, an evaporator, a hydrolysis catalyst and an SCR catalyst, wherein the inner and / or outer surfaces the mixing device arranged downstream of the injection nozzle provided with a catalytic coating.
Durch die katalytische Beschichtung der Mischvorrichtung wird die Bildung von Cyanursäure und anderen polymeren Ablagerungen im Abgasrohr bis hin zum SCR-Katalysator wirkungsvoll vermieden.By the catalytic coating of the mixing device becomes the formation of cyanuric acid and other polymeric deposits in the exhaust pipe up effectively avoided towards the SCR catalyst.
Die Oberflächen werden mit der Katalysatorzusammensetzung, die eine große spezifische Oberfläche aufweist, beschichtet (beispielsweise mit einer Schichtdicke von 10–100 Mikrometer), dessen Aktivkomponenten die Geschwindigkeit der Zersetzungsreaktion von Harnstoff zu Ammoniak und Kohlendioxid um Größenordnungen gegenüber den unerwünschten Konkurrenzreaktionen, wie beispielsweise auch die Polymerisation von Isocyansäure, anheben.The Surfaces are mixed with the catalyst composition, which has a large specific surface, coated (for example, with a layer thickness of 10-100 Micrometer) whose active components are the rate of the decomposition reaction from urea to ammonia and carbon dioxide by orders of magnitude against the unwanted competitive reactions, such as the polymerization of isocyanic acid, Lift.
Als Aktivkomponenten des Katalysators, die die Hydrolyse von Harnstoff katalysieren und die Bildung fester, nicht flüchtiger Zersetzungsprodukte des Harnstoffes inhibieren, sind insbesondere Oxide, deren Mischungen und/oder deren Verbindungen geeignet. Die BET-Oberflächen dieser Oxide sollen mindestens 10 m2/g betragen, besonders vorteilhaft sind BET-Oberflächen zwischen 50 bis 300 m2/g.As active components of the catalyst, which catalyze the hydrolysis of urea and inhibit the formation of solid, non-volatile decomposition products of urea, oxides, their mixtures and / or their compounds are particularly suitable. The BET surface areas of these oxides should be at least 10 m 2 / g, BET surfaces between 50 to 300 m 2 / g are particularly advantageous.
Bevorzugt besteht die katalytische Beschichtung der stromaufwärts angeordneten Bauteile aus TiO2, insbesondere in der Anatasmodifikation, in der TiO2 besonders aktiv ist. Für den SCR-Katalysator haben sich typischerweise Oxidsysteme auf der Basis von Wolframoxid, Vanadiumoxid und Titanoxid oder metallausgetauschten Zeolithen bewährt.The catalytic coating of the upstream components preferably consists of TiO 2 , in particular in the anatase modification, in which TiO 2 is particularly active. For the SCR catalyst, oxide systems based on tungsten oxide, vanadium oxide and titanium oxide or metal-exchanged zeolites have proven successful.
Neben den vorerwähnten Bauteilen wie Mischerstrukturen können auch die entsprechenden Rohre, Rohrbiegungen und sonstige Einbauten im Abgassystem, wie beispielsweise auch Sensoren, zwischen der Einspritzdüse für die wässrige Harnstofflösung und dem SCR-Katalysator mit der erfindungsgemäßen katalytischen Beschichtung versehen werden.Next the aforementioned components such as mixer structures can also the corresponding pipes, pipe bends and other installations in the exhaust system, such as sensors, between the injector for the aqueous urea solution and the SCR catalyst with the inventive catalytic Be provided coating.
In bevorzugten Ausführungsformen erfüllt der SCR-Katalysator die Funktion des Hydrolysekatalysators und ist darüber hinaus weiter bevorzugt ebenfalls als Verdampfer ausgebildet. Dadurch wird die Zahl der Bauteile im Abgasstrang reduziert, so dass die Beschichtung nicht auf eine Vielzahl von Bauteilen aufgebracht werden muss. Außerdem ist der Platzbedarf im Abgasstrang durch die geringere Anzahl an Bauteilen wesentlich geringer.In preferred embodiments meets the SCR catalyst the function of the hydrolysis catalyst and is above more preferably also designed as an evaporator. Thereby The number of components in the exhaust system is reduced, so that the Coating should not be applied to a variety of components got to. In addition, the space requirement in the exhaust system through the smaller number of components much lower.
Zu den weniger bevorzugten Ausführungsformen, die insbesondere im LKW Verwendung finden, sind Hydrolysekatalysator (H-Kat), Verdampfer und SCR Katalysator einzelne separate Bauteile. In mehr bevorzugten Ausführungsformen bilden Verdampfer und H-Kat ein einziges Bauteil.To the less preferred embodiments, in particular are used in trucks, are hydrolysis (H-cat), evaporator and SCR catalyst individual separate components. In more preferred Embodiments form evaporator and H-Kat a single Component.
Ganz besonders bevorzugt ist, wenn nicht nur die Mischvorrichtung sondern ebenfalls sämtliche Bauteile zwischen der Einspritzdüse und dem SCR-Katalysator mit einer katalytischen Beschichtung versehen sind. Hierunter fallen beispielsweise Rohre, Rohrleitungen, Sensoren, etc. und auch die Einspritzdüsen selbst.All is particularly preferred if not only the mixing device but also all components between the injector and the SCR catalyst provided with a catalytic coating are. This includes, for example, pipes, pipelines, sensors, etc. and also the injectors themselves.
Im Wesentlichen enthält die katalytische Beschichtung der stromaufwärts angeordneten Bauteile daher hauptsächlich TiO2 neben Anteilen des Binders. Damit wird die Funktion eines H-Katalysators simuliert, ohne dass ein eigener H-Katalysator im Abgasstrang vonnöten ist.In essence, therefore, the catalytic coating of the upstream components mainly contains TiO 2 in addition to portions of the binder. This simulates the function of an H catalyst without the need for a separate H catalyst in the exhaust gas system.
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung wird weiter durch eine Washcoat-Zusammensetzung zur Herstellung einer katalytischen Beschichtung zur Verwendung in einer erfindungsgemäßen Vor richtung gelöst, die 15–30 Gew.-% Binder, 20–60 Gew.-% TiO2, 10–50 Gew.-% Wasser und 0–10 Gew.-% Rheologiezusatzstoffe umfasst. Als Binder werden beispielsweise anorganische Sole wie SiO2-Sol, TiO2-Sol, Al2O3-Sol bzw. deren Mischungen verwendet.The object of the present invention is further achieved by a washcoat composition for the preparation of a catalytic coating for use in a device according to the invention before, the 15-30 wt .-% binder, 20-60 wt .-% TiO 2 , 10-50 wt % Water and 0-10 wt% rheology additives. As binders, for example, inorganic sols such as SiO 2 sol, TiO 2 sol, Al 2 O 3 sol or mixtures thereof are used.
Ganz besonders bevorzugt enthält die Washcoat-Zusammensetzung 20 Gew.-% Binder, 40 Gew.-% TiO2 und 40 Gew.-% Wasser.Most preferably, the washcoat composition contains 20% by weight of binder, 40% by weight of TiO 2 and 40% by weight of water.
Durch die Zugabe von mehr Binder verglichen mit handelsüblichen Beschichtungssystemen für H-Katalysatoren weist die erfindungsgemäße Washcoatzusammensetzung einen höheren Binderanteil auf, so dass vorteilhafterweise eine höhere Haftung auf Oberflächen erzielt wird. Die Einbußen an katalytischer Aktivität verglichen mit einem reinen H-Katalysator werden dabei in Kauf genommen, da der Zweck der vorliegenden Erfindung insbesondere die Vermeidung von Ablagerungen im Abgassystem zwischen der Einspritzdüse der Harnstofflösung und dem SCR-Katalysator ist.By the addition of more binder compared to commercial Coating systems for H catalysts comprises the washcoat composition according to the invention a higher binder content, so that advantageously a higher adhesion to surfaces is achieved. The losses of catalytic activity compared with a pure H-catalyst are accepted, since the Purpose of the present invention, in particular the avoidance of Deposits in the exhaust system between the injector the urea solution and the SCR catalyst.
In weiteren bevorzugten Ausführungsformen können beispielsweise ebenfalls zwei Schichten aus TiO2 mittels unterschiedlichen Waschcoat-Zusammensetzungen auf die Bauteile aufgebracht werden, wobei die erste Schicht einen besonders hohen Binderanteil von mehr als 80 Gew.-% umfasst, sodass die Haftung auf dem beschichteten Bauteil sehr hoch ist. Die zweite daran aufgebrachte Schicht enthält weniger Binder, ist aber katalytisch aktiver als die darunter angeordnete Schicht, wodurch die Ablagerungen noch wirkungsvoller vermieden werden können.In further preferred embodiments, for example, two layers of TiO 2 can also be applied to the components by means of different washcoat compositions, the first layer comprising a particularly high binder content of more than 80% by weight, so that the adhesion to the coated component is very high is. The second layer applied thereto contains less binder, but is catalytically more active than the underlying layer, whereby the deposits can be avoided even more effectively.
Die Erfindung ist nachstehend anhand einer Zeichnung erläutert, die als nicht einschränkend verstanden werden soll.The Invention is explained below with reference to a drawing, which should be understood as non-limiting.
Es zeigen:It demonstrate:
In
der Abgasleitung
Die
Einspritzdüse
Sämtliche
Bauteile zwischen Einspritzdüse
Der SCR-Katalysator weist als Träger einen Metall- oder Keramikmonolithen mit beispielsweise 200 bis 600 Zellen/inch2, beispielsweise eine FeCrAl-Legierung auf, wie sie beispielsweise bei der Firma Emitec bezogen werden kann. Die Aktivkomponenten des SCR-Katalysators sind aus dem Stand der Technik bekannte Mischungen aus Vanadiumoxid, und mit WO3 stabilisierte TiO2 in der Anatasmodifikation, oder die Aktivkomponente besteht aus einem metallausgetauschten Zeolithen.The SCR catalyst has as support a metal or ceramic monolith having, for example, 200 to 600 cells / inch 2 , for example a FeCrAl alloy, as can be obtained, for example, from Emitec. The active components of the SCR catalyst are mixtures of vanadium oxide known from the prior art, and TiO 2 stabilized with WO 3 in the anatase modification, or the active component consists of a metal-exchanged zeolite.
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