DE102006011411B3 - catalyst - Google Patents

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Abstract

Es wird ein Katalysator (1) zur Reinigung von sauerstoffhaltigen Abgasen (5) einer Verbrennungsanlage, insbesondere eines mit Luftüberschuss betriebenen Verbrennungsmotors umfassend einen Reduktionskatalysator (2) zur selektiven katalytischen Reduktion von im Abgas (5) enthaltenen Stickoxiden mittels eines Reduktionsmittels und einem dem Reduktionskatalysator (2) abströmseitig aufgebrachten Oxidationskatalysator (3) zur Oxidation des Reduktionsmittels, angegeben. Dabei ist vorgesehen, dass der Oxidationskatalysator (3) dem Reduktionskatalysator (2) über einen abströmseitigen Bereich aufgebracht ist, der 1-19% des gesamten Katalysatorvolumens beträgt. Dabei setzt sich der Reduktionskatalysator (2) aus einer Anzahl von Einzelkatalysatoren (15, 16) zusammen, wobei der Oxidationskatalysator (3) auf dem oder den abströmseitig letzten Einzelkatalysator/-en aufgebracht ist. Mit dem Katalysator (1) wird bei vielfältigem Einsatz ein hoher Umsetzungsgrad von Stickoxiden unter Vermeidung eines Reduktionsmittelschlupfes und unerwünschter Nebenreaktionen erzielt.The invention relates to a catalyst (1) for cleaning oxygen-containing exhaust gases (5) from a combustion system, in particular an internal combustion engine operated with excess air, comprising a reduction catalyst (2) for the selective catalytic reduction of nitrogen oxides contained in the exhaust gas (5) by means of a reducing agent and one of the reduction catalyst ( 2) oxidation catalyst (3) applied on the downstream side for the oxidation of the reducing agent. It is provided that the oxidation catalyst (3) is applied to the reduction catalyst (2) over an area on the outflow side, which is 1-19% of the total catalyst volume. The reduction catalyst (2) is composed of a number of individual catalysts (15, 16), the oxidation catalyst (3) being applied to the last individual catalyst (s) on the outflow side. With a wide range of uses, the catalyst (1) achieves a high degree of conversion of nitrogen oxides while avoiding slippage of reducing agents and undesirable side reactions.

Description

Die Erfindung betrifft einen Katalysator zur Reinigung von sauerstoffhaltigen Abgasen einer Verbrennungsanlage, insbesondere eines mit Luftüberschuss betriebenen Verbrennungsmotors, umfassend einen Reduktionskatalysator zur selektiven katalytischen Reduktion von im Abgas enthaltenen Stickoxiden mittels eines Reduktionsmittels und einen dem Reduktionskatalysator abströmseitig aufgebrachten Oxidationskatalysator zur Oxidation des Reduktionsmittels, wobei der Oxidationskatalysator dem Reduktionskatalysator über einen abströmseitigen Bereich aufgebracht ist, der 1–19% des gesamten Katalysatorvoluments beträgt.The The invention relates to a catalyst for the purification of oxygen-containing Exhaust gases of a combustion plant, in particular one with excess air operated internal combustion engine comprising a reduction catalyst for the selective catalytic reduction of nitrogen oxides contained in the exhaust gas by means of a reducing agent and a reduction catalyst downstream applied oxidation catalyst for the oxidation of the reducing agent, wherein the oxidation catalyst to the reduction catalyst via a downstream Range is applied, the 1-19% of the total catalyst volume.

Ein derartiger Katalysator ist aus der EP 1 264 628 A1 bekannt und wird eingesetzt, um die sauerstoffhaltigen Abgase einer Verbrennungsanlage mittels selektiver katalytischer Reduktion von Stickoxiden zu reinigen, ohne dass hierbei das eingesetzte Reduktionsmittel an die Umwelt abgegeben wird. Der Reduktionskatalysator reduziert hierbei mittels eines Reduktionsmittels, wie z.B. Ammoniak, unter Anwesenheit von Sauerstoff Stickoxide zu molekularem Stickstoff und Wasser. Dieses Verfahren der selektiven katalytischen Reduktion ist auch unter der Kurzbezeichnung SCR-Verfahren bekannt. Als Quelle des Reduktionsmittels wird gegebenenfalls eine das Reduktionsmittel spendende Substanz, wie z.B. Harnstoff, welcher im Abgas Ammoniak freisetzt, zugegeben.Such a catalyst is from the EP 1 264 628 A1 is known and is used to purify the oxygen-containing exhaust gases of a combustion plant by means of selective catalytic reduction of nitrogen oxides, without in this case the reducing agent used is released into the environment. In this case, the reduction catalyst reduces nitrogen oxides to molecular nitrogen and water by means of a reducing agent, such as ammonia, in the presence of oxygen. This method of selective catalytic reduction is also known by the abbreviation SCR method. As the source of the reducing agent is optionally a reducing agent donating substance, such as urea, which releases ammonia in the exhaust gas added.

Weiter ist aus der EP 0 410 440 B1 ein ähnlicher Katalysator bekannt, wobei der mit dem Oxidationskatalysator versehene abströmseitige Bereich des Reduktionskatalysators 20–50% des Gesamtvolumens beträgt.Next is from the EP 0 410 440 B1 a similar catalyst is known, wherein the provided with the oxidation catalyst downstream region of the reduction catalyst is 20-50% of the total volume.

Die Abgabe des zugesetzten Reduktionsmittels an die Umwelt muss beispielsweise zur Vermeidung einer Geruchsbelästigung möglichst gering gehalten werden. Aus diesem Grund erfolgt in den angewendeten SCR-Verfahren eine bezüglich des tatsächlichen oder des zu erwartenden Stickoxidgehalts des Abgases unterstöchiometrische Dosierung des Reduktionsmittels. Hierdurch wird zwar eine Reduktionsmittelemission sicher verhindert, jedoch wird an dem Reduktionskatalysator nicht die maximal mögliche, sondern eine kleinere Menge an Stickoxiden beseitigt. Als Folge muss der Reduktionskatalysator hinreichend groß ausgelegt sein und die Steuerung der Reduktionsmitteldosierung exakt arbeiten, um insbesondere während eines transienten Motorbetriebes, wie er in einem Kraftfahrzeug üblich ist, eine signifikante Stickoxidminderung zu erreichen.The For example, to deliver the added reducing agent to the environment to avoid odor nuisance preferably be kept low. For this reason takes place in the applied SCR method a with respect to actual or the expected nitrogen oxide content of the exhaust gas substoichiometric Dosage of the reducing agent. Although this is a reductant emission certainly prevented, but is not on the reduction catalyst the maximum possible, but eliminates a smaller amount of nitrogen oxides. As a result the reduction catalyst must be designed sufficiently large and the control of Reducing agent dosage work exactly, especially during a transient engine operation, as is common in a motor vehicle, to achieve a significant nitrogen oxide reduction.

Ein Katalysator der eingangs genannten Art umgeht diese Problematik, indem dem Reduktionskatalysator abströmseitig ein Oxidationskatalysator zur Oxidation des Reduktionsmittels aufgebracht ist. An diesem Oxidationskatalysator wird in Anwesenheit von Sauerstoff das Reduktionsmittel, insbesondere Ammoniak, in unschädliche Verbindungen, insbesondere molekularer Stickstoff und Wasser, oxidiert.One Catalyst of the type mentioned circumvents this problem, by the reduction catalyst downstream of an oxidation catalyst for Oxidation of the reducing agent is applied. At this oxidation catalyst In the presence of oxygen, the reducing agent, in particular Ammonia, harmless Compounds, in particular molecular nitrogen and water, oxidized.

Hierzu ist der einstückig hergestellte Reduktionskatalysator gemäß der EP 0 410 440 B1 abströmseitig mit dem Oxidationskatalysator beschichtet, wobei der beschichtete Bereich 20–50% des gesamten Katalysatorvolumens ausmacht. Der einströmseitig gelegene Reduktionskatalysator kann nun effektiv genutzt werden. Insbesondere kann das Reduktionsmittel stöchiometrisch bzw. überstöchiometrisch zudosiert werden, um einen maximalen Abbau der Stickoxide zu erzielen.For this purpose, the reduction catalyst produced in one piece according to the EP 0 410 440 B1 coated downstream of the oxidation catalyst, wherein the coated area accounts for 20-50% of the total catalyst volume. The upstream reduction catalyst can now be used effectively. In particular, the reducing agent can be metered in stoichiometrically or superstoichiometrically in order to achieve maximum degradation of the nitrogen oxides.

Nachteiligerweise weist ein derartiger Katalysator unerwünschte Nebenreaktionen auf. So können erneut Stickoxide gebildet werden. Auch kann beispielsweise Ammoniak bei vorhandenem Luftüberschuss zu Lachgas oder Ammoniumnitrat umgesetzt werden. Gegebenenfalls können im Abgas vorhandene Kohlenwasserstoffe zu schädlichen Nitroverbindungen reagieren.Unfortunately, such catalyst has undesirable side reactions. So can again nitrogen oxides are formed. Also, for example, ammonia in the presence of excess air be converted to nitrous oxide or ammonium nitrate. Possibly can hydrocarbons present in the exhaust gas react to harmful nitro compounds.

Gemäß der EP 1 264 628 A1 ist der Oxidationskatalysator auf einem wabenförmigen Reduktionskatalysator über eine abströmseitige Länge von 1–20% der Gesamtlänge aufgebracht.According to the EP 1 264 628 A1 For example, the oxidation catalyst is supported on a honeycomb-type reduction catalyst over a downstream length of 1-20% of the total length.

Aufgabe der Erfindung ist es, einen Katalysator der eingangs genannten Art anzugeben, der unter Vermeidung eines Reduktionsmittelschlupfes und unerwünschter Nebenreaktionen einen möglichst hohen Umsetzungsgrad für Stickoxide ermöglicht, und der möglichst vielseitig einsetzbar ist.task The invention is a catalyst of the type mentioned specify, while avoiding a Reduktionsmittelschlupfes and unwanted Side reactions as possible high degree of conversion for Allows nitrogen oxides, and the possible is versatile.

Diese Aufgabe wird für einen Katalysator gemäß dem Oberbegriff von Anspruch 1 erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass der Reduktionskatalysator aus einer Anzahl von Einzelkatalysatoren zusammengesetzt ist, wobei der Oxidationskatalysator dem oder den abströmseitig letzten Einzelkatalysator/-en aufgebracht ist. Umfangreiche Untersuchungen haben ergeben, dass mit einem Reduktionskatalysator, auf den abströmseitig ein Oxidationskatalysator aufgebracht ist, unerwünschte Nebenreaktionen sicher vermieden werden und ein hoher Umsetzungsgrad der Stickoxide erzielt werden kann, wenn der Oxidationskatalysator abströmseitig über einen Bereich aufgebracht ist, der 1–19% des gesamten Katalysatorvolumens beträgt.These Task is for a catalyst according to the preamble of claim 1 according to the invention thereby solved, that the reduction catalyst from a number of individual catalysts is composed, wherein the oxidation catalyst or the downstream last single catalyst / is applied. Extensive investigations have shown that with a reduction catalyst on the downstream side an oxidation catalyst is applied, unwanted side reactions safely avoided be achieved and a high degree of conversion of nitrogen oxides can, if the oxidation catalyst applied downstream over a range is that 1-19% the total catalyst volume is.

Ein derartiger Katalysator erlaubt überraschenderweise bereits eine stöchiometrische oder überstöchiometrische Zudosierung des Reduktionsmittels, so dass der Reduktionskatalysator eine maximal mögliche Menge an Stickoxiden umsetzt, ohne dass es zu einem Reduktionsmittelschlupf kommt. Dabei genügt bei kleinen Stickoxidkonzentrationen und stöchiometrischer Zudosierung des Reduktionsmittels bereits ein mit dem Oxidationskatalysator versehenes Volumen von 1%. Wird ein Volumen des gesamten Katalysators von mehr als 19% mit dem Oxidationskatalysator versehen, so treten verstärkt die erwähnten unerwünschten Nebenreaktionen auf. Insbesondere werden am Oxidationskatalysator in dem Zusammenspiel aus Stickstoff, Sauerstoff und unverbrauchtem Reduktionsmittel erneut Stickoxide gebildet. Ein über 19% hinausgehendes Volumen an Oxidationskatalysator dient somit nicht zum Abbau von Reduktionsmittel, sondern es werden dann an freien Adsorptionsplätzen unerwünschte Reaktionen katalysiert.Surprisingly, such a catalyst already allows a stoichiometric or superstoichiometric metered addition of the reducing agent, so that the reduction catalyst converts a maximum possible amount of nitrogen oxides, without that there is a reductant slip. At low nitrogen oxide concentrations and stoichiometric metered addition of the reducing agent, a volume of 1% provided with the oxidation catalyst is sufficient. If a volume of the entire catalyst of more than 19% is provided with the oxidation catalyst, then the mentioned undesired side reactions occur increasingly. In particular, nitrogen oxides are formed again on the oxidation catalyst in the interaction of nitrogen, oxygen and unconsumed reducing agent. A volume of oxidation catalyst which exceeds 19% thus does not serve to degrade the reducing agent, but undesirable reactions are then catalysed at free adsorption sites.

Der angegebene Katalysator lässt sich kostengünstig herstellen, da keine zwei getrennten Katalysatoren für die Reduktion bzw. für die Oxidation gefertigt werden müssen. Zur Herstellung wird der Reduktionskatalysator in an sich bekannter Weise gefertigt. Anschließend wird auf diesen Reduktionskatalysator zur Schaffung des Oxidationskatalysators abströmseitig die Zusammensetzung der katalytisch aktiven Oberfläche geändert. Dies kann z.B. durch Neubeschichten oder durch das Einbringen von die Oxidation des Reduktionsmittels katalysierenden Verbindungen oder Elementen geschehen. Alternativ wäre auch das Ersetzen der bereits vorhandenen hinsichtlich der Reduktion katalytisch aktiven Oberfläche vorstellbar.Of the specified catalyst leaves cost-effective because no two separate catalysts for the reduction or for the oxidation must be made. For the preparation of the reduction catalyst is known per se Made way. Subsequently is downstream of this reduction catalyst to create the oxidation catalyst changed the composition of the catalytically active surface. This can e.g. by re-stratifying or by introducing the oxidation the reducing agent catalysing compounds or elements happen. Alternative would be also replacing the already existing in terms of reduction catalytically active surface imaginable.

Der Katalysator wird in den Abgaskanal einer Verbrennungsanlage und insbesondere in den Abgaskanal eines Verbrennungsmotors eingesetzt. Um verschiedenen räumlichen Gegebenheiten und Abgaszusammensetzungen flexibel begegnen zu können, ist der Reduktionskatalysator aus einer Anzahl von Einzelkatalysatoren zusammengesetzt, wobei der Oxidationskatalysator dem oder den abströmseitig letzten Einzelkatalysator/-en aufgebracht ist. Hierbei kann modulartig die gewünschte Länge des Reduktionskatalysators über die Anzahl der Einzelkatalysatoren eingestellt werden. Der hinsichtlich des gesamten Katalysatorvolumens gewünschte abströmseitige Bereich, der als Oxidationskatalysator wirkt, kann sich dabei über mehrere der Einzelkatalysatoren abströmseitig erstrecken. Bei einem kleinen Volumenbereich oder bei relativ langen Einzelkatalysatoren ist lediglich der in Strömungsrichtung des Abgases betrachtet letzte Einzelkatalysator entsprechend mit dem Oxidationskatalysator versehen. Die modulartige Ausgestaltung des Katalysators im Ganzen bietet einen Kostenvorteil, da hierdurch die Typenvielfalt der herzustellenden Katalysatoren deutlich reduziert ist. Weiterhin wird durch die kürzeren Einzelmodule eine geringere thermische Belastung der Monolithe erzielt.Of the Catalyst is placed in the exhaust duct of an incinerator and used in particular in the exhaust passage of an internal combustion engine. To different spatial Being able to meet conditions and exhaust gas compositions flexibly, is the reduction catalyst from a number of individual catalysts composed, wherein the oxidation catalyst or the downstream last single catalyst / is applied. This can be modular the desired Length of the Reduction catalyst over the number of individual catalysts can be adjusted. The respect the entire catalyst volume desired downstream side Area, which acts as an oxidation catalyst, can be over several the individual catalysts downstream extend. For a small volume range or for a relatively long one Single catalysts is only considered in the flow direction of the exhaust gas last single catalyst corresponding to the oxidation catalyst Mistake. The modular design of the catalyst as a whole offers a cost advantage, as this the variety of types to be produced Catalysts is significantly reduced. Furthermore, by the shorter individual modules achieved a lower thermal load of the monoliths.

Der Reduktionskatalysator oder die Einzelkatalysatoren als solche können als ein Trägerkatalysator mit einer SCR-aktiven Beschichtung ausgebildet sein, worauf dann der Oxidationskatalysator aufgebracht ist. In dieser Ausgestaltungsvariante wird die katalytisch aktive Beschichtung auf ein in der Regel plattenförmiges Trägermaterial aufgebracht. Die beschichteten Trägerplatten werden dann zur Ausbildung des Katalysators gestapelt, wobei für das durchströmende Abgas Strömungskanäle durch in das Trägermaterial eingebrachte Sicken und/oder Wellen gebildet werden.Of the Reduction catalyst or the individual catalysts as such can as a supported catalyst be formed with an SCR-active coating, then what the oxidation catalyst is applied. In this embodiment variant is the catalytically active coating on a usually plate-shaped carrier material applied. The coated carrier plates are then used for Formation of the catalyst stacked, wherein for the exhaust gas flowing through Flow channels through in the carrier material introduced beads and / or waves are formed.

In einer anderen vorteilhaften Ausgestaltung ist der Reduktionskatalysator als ein SCR-aktives Vollextrudat ausgebildet, worauf der Oxidationskatalysator aufgebracht ist. Das Vollextrudat besteht hierbei aus einer keramischen Masse, die als eine Aufschlämmung von Metalloxiden, insbesondere Titandioxid, hergestellt und extrudiert wird. Der so hergestellte Formkörper wird anschließend getrocknet und zur Keramik kalziniert. Das Vollextrudat umfasst eine Reihe von durchgängigen Poren, durch welche das Abgas strömt und mit der Oberfläche des Katalysators in Berührung kommt.In In another advantageous embodiment, the reduction catalyst formed as an SCR-active Vollextrudat, whereupon the oxidation catalyst is applied. The Vollextrudat consists of a ceramic Mass acting as a slurry of metal oxides, in particular titanium dioxide, produced and extruded becomes. The molded body thus produced will follow dried and calcined to ceramic. The solid extrudate comprises a series of continuous Pores through which the exhaust gas flows and with the surface of the Catalyst in contact comes.

Während demnach das Vollextrudat aus einer keramischen Masse gefertigt ist, die insgesamt SCR-aktiv ist, ist das katalytisch aktive Material, welches insbesondere die gleiche Zusammensetzung wie die Masse des Vollextrudats aufweisen kann, bei dem Trägerkatalysator auf das Trägermaterial aufgebracht. Dies kann durch Auftragen oder Eintauchen des Trägermaterials geschehen. Zwischen dem SCR-aktiven Material und dem Trägermaterial kann auch eine Schicht aus einem Aluminiumoxid aufgetragen sein. Alternativ zu einer Titandioxid-Keramik kann auch ein Zeolith als die katalytisch aktiven weiteren Komponenten beinhaltendes Material eingesetzt sein.While accordingly the Vollextrudat is made of a ceramic mass, the SCR active is the catalytically active material which in particular the same composition as the mass of the Vollextrudats in the supported catalyst on the carrier material applied. This can be done by applying or dipping the substrate happen. Between the SCR-active material and the carrier material It is also possible to apply a layer of an aluminum oxide. As an alternative to a titanium dioxide ceramic can also be a zeolite as the catalytically active further components containing material be used.

In einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung ist der Oxidationskatalysator dem Reduktionskatalysator als eine Tränkung oder Imprägnierung aufgebracht. Hierbei wird der später als Oxidationskatalysator wirkende Teil des Reduktionskatalysators beispielsweise in eine Lösung eingetaucht, die eine Oxidation katalysierende Substanzen bzw. deren reaktive Vorläufer enthält. Diese Substanzen schlagen sich dabei auf der offenen Oberfläche des katalytisch aktiven Materials des Reduktionskatalysators nieder bzw. dringen in das Volumen des Materials ein. Durch eine gegebenenfalls erforderliche Nachbehandlung, wie eine Temperaturbehandlung in entsprechender Atmosphäre, wird dann das imprägnierte Material des Reduktionskatalysators zu dem katalytisch aktiven Material des Oxidationskatalysators umgebildet.In An advantageous embodiment of the invention is the oxidation catalyst the reduction catalyst as a saturation or impregnation applied. This is the later acting as an oxidation catalyst part of the reduction catalyst for example, in a solution submerged, the oxidation catalyzing substances or their reactive precursors contains. These substances are thereby impacted on the open surface of the catalytic active material of the reduction catalyst down or penetrate into the volume of the material. By any necessary after-treatment, how a temperature treatment in appropriate atmosphere, will then the impregnated Material of the reduction catalyst to the catalytically active material transformed the oxidation catalyst.

Das katalytisch aktive Material des Reduktionskatalysators, welches sowohl als Beschichtung für das Trägermaterial des Plattenkatalysators als auch als Material des Vollextrudats Verwendung findet, umfasst vorteilhafterweise überwiegend Titandioxid sowie als Zusätze Vanadium, Molybdän, Wolfram und/oder deren Oxide.The catalytically active material of Redukti onskatalysators, which is used both as a coating for the support material of the plate catalyst and as a material of the bulk extrudate advantageously comprises predominantly titanium dioxide and as additives vanadium, molybdenum, tungsten and / or their oxides.

Hinsichtlich einer großen katalytisch aktiven Oberfläche wird dabei Titandioxid in der Anatas-Struktur verwendet. Ein derartiges Titandioxid kann beispielsweise flammhydrolytisch oder durch Fällung hergestellt sein.Regarding a big one catalytically active surface Titanium dioxide is used in the anatase structure. Such a thing Titanium dioxide can be produced, for example, by flame hydrolysis or by precipitation be.

Das katalytisch aktive Material des Oxidationskatalysators umfasst vorzugsweise ebenfalls überwiegend Titandioxid sowie als Zusätze Platin, Rhodium und/oder Palladium. Die Edelmetalle können durch Imprägnierung des katalytisch aktiven Materials des Reduktionskatalysators mit einer wässrigen Lösung von Hexachloroplatinsäure, Palladiumchlorid und/oder Rhodiumchlorid eingebracht werden.The Catalytically active material of the oxidation catalyst preferably comprises also predominantly Titanium dioxide and as additives Platinum, rhodium and / or palladium. The precious metals can through impregnation of the catalytically active material of the reduction catalyst an aqueous solution of hexachloroplatinic acid, Palladium chloride and / or rhodium chloride are introduced.

Alternativ kann auf das katalytisch aktive Material des Reduktionskatalysators als Oxidationsbeschichtung ein γ-Aluminiumoxid mit Zusätzen von Ceroxid und Zirkonoxid aufgebracht werden. Die Edelmetalle werden dann in das Aluminiumoxid eingebracht. Als Aluminiumoxid kann auch ein Cordierit, d.h. ein Magnesium-Aluminium-Silikat, eingesetzt werden. Im Übrigen kann das γ-Aluminiumoxid auch als Beschichtung auf dem Plattenkatalysator aufgebracht sein und zur Ausbildung des katalytisch aktiven Materials des Reduktionskatalysators mit den entsprechenden Substanzen imprägniert werden.alternative can on the catalytically active material of the reduction catalyst as oxidation coating a γ-alumina with additives of ceria and zirconia are applied. The precious metals will be then introduced into the alumina. As alumina can also a cordierite, i. a magnesium-aluminum silicate used. Furthermore may be the γ-alumina also be applied as a coating on the plate catalyst and for the formation of the catalytically active material of the reduction catalyst be impregnated with the appropriate substances.

Ausführungsbeispiele der Erfindung werden anhand einer Zeichnung näher erläutert. Dabei zeigen:embodiments The invention will be explained in more detail with reference to a drawing. Showing:

1 schematisch einen Reduktionskatalysator mit abströmseitigem Oxidationskatalysator und 1 schematically a reduction catalyst with downstream oxidation catalyst and

2 einen mehrteiligen Reduktionskatalysator mit abströmseitigem Oxidationskatalysator, eingesetzt zur Abgasbehandlung eines Verbrennungsmotors. 2 a multi-part reduction catalyst with downstream oxidation catalyst, used for the exhaust gas treatment of an internal combustion engine.

1 zeigt schematisch einen als vollextrudierten Wabenkörper ausgebildeten Katalysator 1, wie er als abströmseitig letzter Einzelkatalysator zum Einsatz kommen könnte. Der Katalysator 1 umfasst einen Reduktionskatalysator 2 und abströmseitig einen Oxidationskatalysator 3. Als Material für den Wabenkörper des Katalysators 1 ist eine Titandioxid-Keramik verwendet, die als katalytisch aktive Zusätze Vana dium sowie Molybdän und Wolframverbindungen umfasst. Der abströmseitig aufgebrachte Oxidationskatalysator 3 ist durch Imprägnierung des Reduktionskatalysators 2 mit Platin hergestellt. 1 schematically shows a trained as a fully extruded honeycomb body catalyst 1 how it could be used as downstream last single catalyst. The catalyst 1 includes a reduction catalyst 2 and downstream of an oxidation catalyst 3 , As a material for the honeycomb body of the catalyst 1 is a titanium dioxide ceramic used, which includes as catalytically active additives Vana dium and molybdenum and tungsten compounds. The downstream applied oxidation catalyst 3 is by impregnation of the reduction catalyst 2 made with platinum.

Der dargestellte Katalysator 1 wird vom Abgas einer Verbrennungsanlage in der dargestellten Pfeilrichtung durchströmt. Das Abgas 5 enthält einströmseitig Stickoxide sowie Sauerstoff und als zusätzlich eingebrachtes Reduktionsmittel Ammoniak. Zum Erzielen einer effektiven Verringerung der Stickoxide im Abgas 5 ist Ammoniak leicht überstöchiometrisch zudosiert. An dem Reduktionskatalysator 2 werden die im Abgas 5 enthaltenen Stickoxide mit Ammoniak in Anwesenheit von Sauerstoff zu molekularem Stickstoff und Wasser umgesetzt. Überschüssiges Ammoniak strömt anschließend über den abströmseitig aufgebrachten Oxidationskatalysator 3. Dort wird Ammoniak mit Sauerstoff zu molekularem Stickstoff und Wasser oxidiert. Ein Ammoniakschlupf in die Umgebung ist sicher vermieden.The illustrated catalyst 1 is traversed by the exhaust gas of an incinerator in the illustrated arrow direction. The exhaust 5 contains on the inlet side nitrogen oxides and oxygen and as additionally introduced reducing agent ammonia. To achieve an effective reduction of nitrogen oxides in the exhaust gas 5 Ammonia is slightly more than stoichiometrically metered. At the reduction catalyst 2 be in the exhaust 5 contained nitrogen oxides with ammonia in the presence of oxygen to form molecular nitrogen and water. Excess ammonia then flows through the downstream deposited oxidation catalyst 3 , There, ammonia is oxidized with oxygen to form molecular nitrogen and water. An ammonia slip into the environment is certainly avoided.

Der Volumenanteil des Oxidationskatalysators 3 an dem Gesamtvolumen des Katalysators 1 beträgt 18%. Hierdurch ist sichergestellt, dass das restliche Ammoniak zu Stickstoff oxidiert wird, wobei unerwünschte Nebenreaktionen, wie beispielsweise die Bildung von Lachgas oder von erneuten Stickoxiden vermieden sind.The volume fraction of the oxidation catalyst 3 on the total volume of the catalyst 1 is 18%. This ensures that the residual ammonia is oxidized to nitrogen, with undesirable side reactions, such as the formation of nitrous oxide or of new nitrogen oxides are avoided.

In 2 ist eine Abgasreinigungsanlage 6 für einen Dieselmotor 8 als Verbrennungsmotor dargestellt. Der Dieselmotor 8 arbeitet überstöchiometrisch; so dass das entstehende Abgas 5 Sauerstoff enthält.In 2 is an emission control system 6 for a diesel engine 8th shown as an internal combustion engine. The diesel engine 8th works superstoichiometrically; so that the resulting exhaust gas 5 Contains oxygen.

Zur Reinigung strömt das Abgas 6 über einen Auspuffkrümmer 10 in ein Abgasrohr 12, wird anschließend über einen Katalysator 1 geleitet und tritt gereinigt über den Auspuff 14 in die Umgebung aus.For cleaning, the exhaust gas flows 6 via an exhaust manifold 10 in an exhaust pipe 12 , then becomes via a catalyst 1 passed and enters the exhaust cleaned 14 in the area.

Der im Abgasrohr 12 angeordnete Katalysator 1 setzt sich aus insgesamt vier Einzelmodulen zusammen. Jedes dieser Einzelmodule ist als ein Vollextrudat aus einer Titandioxid-Keramik gebildet und durch Zusätze an Vanadinpentoxid, Wolf ramtrioxid und Molybdäntrioxid SCR-aktiv. Die einströmseitig angeordneten drei Einzelkatalysatoren 15 sind gänzlich als Reduktionskatalysatoren gefertigt. Der abströmseitig letzte Einzelkatalysator 16 ist als ein Reduktionskatalysator gefertigt, dessen letztes Drittel durch Imprägnieren des SCR-aktiven Materials mit Platin und Palladium als Oxidationskatalysator aktiv ist. Der Volumenanteil des Oxidationskatalysators 3 zum gesamten Katalysatorvolumen beträgt 10%.The in the exhaust pipe 12 arranged catalyst 1 consists of a total of four individual modules. Each of these individual modules is formed as a Vollextrudat from a titanium dioxide ceramic and SCR-active by additions of vanadium pentoxide, tungsten trioxide and molybdenum trioxide. The inlet side arranged three individual catalysts 15 are made entirely as reduction catalysts. The downstream last single catalyst 16 is made as a reduction catalyst whose last third is active by impregnating the SCR-active material with platinum and palladium as the oxidation catalyst. The volume fraction of the oxidation catalyst 3 to the total catalyst volume is 10%.

Zur Entfernung der im Abgas 5 enthaltenen Stickoxide wird dem Abgas 5 vor Erreichen des Katalysators 1 als Reduktionsmittel Ammoniak zugeführt. Hierzu ist in einem Vorratsbehälter 18 eine wässrige Harnstofflösung bevorratet, die über eine Zuführleitung 19 dem Abgasrohr 12 zugeleitet wird. Über ein in der Zuführleitung 19 angeordnetes Steuerventil 20 wird die zuzudosierende Menge an wässriger Harnstofflösung der vom Dieselmotor 8 erzeugten Stickoxidkonzentration angepasst. Hierzu greift eine nicht dargestellte Steuereinheit auf eine implementierte Kennlinie zurück, die ausgehend von aktuellen Motorkennzahlen eine Stickoxidkonzentration vorhersagt.To remove the in the exhaust 5 contained nitrogen oxides is the exhaust gas 5 before reaching the catalyst 1 supplied as a reducing agent ammonia. This is in a storage container 18 stored an aqueous urea solution, which via a feed line 19 the exhaust pipe 12 is forwarded. About one in the supply line 19 arranged control valve 20 is the amount of aqueous urea solution to be added by the diesel engine 8th produced sticko adjusted to xidkonzentration. For this purpose, a control unit, not shown, accesses an implemented characteristic curve which predicts a nitrogen oxide concentration on the basis of current engine codes.

Die zugeleitete wässrige Harnstofflösung wird schließlich im Abgasrohr 12 mittels einer Zerstäuberdüse 21 fein zerstäubt. Durch die im Abgas 5 herrschende Temperatur wird hierbei Harnstoff in Ammoniak pyrolysiert oder hydrolysiert.The supplied aqueous urea solution eventually becomes in the exhaust pipe 12 by means of a spray nozzle 21 finely atomised. By the in the exhaust 5 In this case urea is pyrolyzed or hydrolyzed in ammonia.

Das entsprechend der Stickoxidkonzentration in etwa stöchiometrisch zudosierte Ammoniak wird an dem Reduktionskatalysator 2, gebildet aus den Einzelkatalysatoren 15 und 16, mit den Stickoxiden zu molekularem Stickstoff und Wasser umgesetzt. Aufgrund einer niedrigen Katalysatortemperatur oder aufgrund von Adsorptions- bzw. Desorptionseffekten überschüssiges Ammoniak wird anschließend an dem Oxidationskatalysator 3 oxidiert.The ammonia added in approximately stoichiometric amounts in accordance with the nitrogen oxide concentration becomes the reduction catalyst 2 formed from the single catalysts 15 and 16 , reacted with the nitrogen oxides to form molecular nitrogen and water. Due to a low catalyst temperature or due to adsorption or desorption effects excess ammonia is subsequently to the oxidation catalyst 3 oxidized.

Das von Stickoxiden unter optimaler Ausnutzung des Reduktionskatalysators 2 gereinigte Abgas 5 strömt schließlich über den Auspuff 14 in die Umgebung. Der 10%ige Volumenanteil des Katalysators 1, der als Oxidationskatalysator 2 eingesetzt ist, genügt, um einen Ammoniakschlupf sicher zu verhindern. Unerwünschte Nebenreaktionen durch oxidative Prozesse sind aufgrund des kurzen Oxidationsbereiches sicher vermieden.That of nitrogen oxides with optimal utilization of the reduction catalyst 2 cleaned exhaust gas 5 finally flows over the exhaust 14 in the nearby areas. The 10% volume fraction of the catalyst 1 as the oxidation catalyst 2 is used to safely prevent ammonia slip. Undesirable side reactions due to oxidative processes are certainly avoided due to the short oxidation range.

11
Katalysatorcatalyst
22
Reduktionskatalysatorreduction catalyst
33
Oxidationskatalysatoroxidation catalyst
55
Abgasexhaust
66
Abgasreinigungsanlageemission control system
88th
Dieselmotordiesel engine
1010
Auspuffkrümmerexhaust
1212
Abgasrohrexhaust pipe
1414
AuspuffExhaust
1515
Einzelkatalysatorsingle catalyst
1616
Einzelkatalysatorsingle catalyst
1818
Vorratsbehälterreservoir
1919
Zuführleitungfeed
2020
Steuerventilcontrol valve
2121
Zerstäuberdüseatomizer

Claims (7)

Katalysator (1) zur Reinigung von sauerstoffhaltigen Abgasen einer Verbrennungsanlage, insbesondere eines mit Luftüberschuss betriebenen Verbrennungsmotors, umfassend einen Reduktionskatalysator (2) zur selektiven katalytischen Reduktion von im Abgas (5) enthaltenen Stickoxiden mittels eines Reduktionsmittels und einen dem Reduktionskatalysator (2) abströmseitig aufgebrachten Oxidationskatalysator (3) zur Oxidation des Reduktionsmittels, wobei der Oxidationskatalysator (3) dem Reduktionskatalysator (2) über einen abströmseitigen Bereich aufgebracht ist, der 1 bis 19% des gesamten Katalysatorvolumens beträgt, dadurch gekennzeichnet, dass der Reduktionskatalysator (2) aus einer Anzahl von Einzelkatalysatoren (15, 16) zusammengesetzt ist, wobei der Oxidationskatalysator (3) dem oder den abströmseitig letzten Einzelkatalysator/-en (15, 16) aufgebracht ist.Catalyst ( 1 ) for the purification of oxygen-containing exhaust gases of a combustion plant, in particular an internal combustion engine operated with excess air, comprising a reduction catalyst ( 2 ) for the selective catalytic reduction of in the exhaust gas ( 5 ) contained nitrogen oxides by means of a reducing agent and a reduction catalyst ( 2 ) downstream of the deposited oxidation catalyst ( 3 ) for the oxidation of the reducing agent, wherein the oxidation catalyst ( 3 ) the reduction catalyst ( 2 ) is applied over a downstream region, which amounts to 1 to 19% of the total catalyst volume, characterized in that the reduction catalyst ( 2 ) from a number of individual catalysts ( 15 . 16 ), wherein the oxidation catalyst ( 3 ) the one or more downstream single catalyst (s) ( 15 . 16 ) is applied. Katalysator (1) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Reduktionskatalysator (2) als ein Trägerkatalysator mit einer SCR-aktiven Beschichtung ausgebildet ist, worauf der Oxidationskatalysator (3) aufgebracht ist.Catalyst ( 1 ) according to claim 1, characterized in that the reduction catalyst ( 2 ) is formed as a supported catalyst with an SCR-active coating, whereupon the oxidation catalyst ( 3 ) is applied. Katalysator (1) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Reduktionskatalysator (2) als ein SCR-aktives Vollextrudat ausgebildet ist, worauf der Oxidationskatalysator (3) aufgebracht ist.Catalyst ( 1 ) according to claim 1, characterized in that the reduction catalyst ( 2 ) is formed as an SCR-active Vollextrudat, whereupon the oxidation catalyst ( 3 ) is applied. Katalysator (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Oxidationskatalysator (3) dem Reduktionskatalysator (2) als eine Beschichtung, insbesondere unter Verwendung eines Cordierits, aufgebracht ist.Catalyst ( 1 ) according to one of the preceding claims, characterized in that the oxidation catalyst ( 3 ) the reduction catalyst ( 2 ) is applied as a coating, in particular using a cordierite. Katalysator (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Oxidationskatalysator (3) dem Reduktionskatalysator (2) als eine Tränkung oder Imprägnierung aufgebracht ist.Catalyst ( 1 ) according to one of the preceding claims, characterized in that the oxidation catalyst ( 3 ) the reduction catalyst ( 2 ) is applied as a saturation or impregnation. Katalysator (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche dadurch gekennzeichnet, dass das katalytisch aktive Material des Reduktionskatalysators (2) überwiegend Titandioxid sowie als Zusätze Vanadium, Molybdän, Wolframtrioxid und/oder deren Oxide umfasst.Catalyst ( 1 ) according to one of the preceding claims, characterized in that the catalytically active material of the reduction catalyst ( 2 ) predominantly comprises titanium dioxide and, as additives, vanadium, molybdenum, tungsten trioxide and / or their oxides. Katalysator (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das katalytisch aktive Material des Oxidationskatalysators (3) überwiegend Titandioxid sowie als Zusätze Platin, Rhodium und/oder Palladium umfasst.Catalyst ( 1 ) according to one of the preceding claims, characterized in that the catalytically active material of the oxidation catalyst ( 3 ) predominantly comprises titanium dioxide and, as additives, platinum, rhodium and / or palladium.
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