DE102006004395A1 - Fuel cell system for road vehicles, spacecraft and power stations comprises a fuel cell stack, volume flow adjusting units, a device for measuring the dew point temperatures of fuel and oxidant, a temperature sensor and a current sensor - Google Patents
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Abstract
Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines mindestens einen Brennstoffzellenstapel umfassenden Brennstoffzellensystems, wobei es durch Einstellen der Volumenströme von Brennmittel und Oxidationsmittel ermöglicht wird, dass der Austrag des in dem mindestens einen Brennstoffzellenstapel gebildeten Wassers und/oder des in den Reaktionsgasen enthaltenen Wassers stets im Wesentlichen gasförmig erfolgt, ein für dieses Verfahren geeignetes Brennstoffzellensystem und ein Computerprogrammprodukt zum Ausführen des Verfahrens.The The present invention relates to a method for operating a at least one fuel cell stack comprising fuel cell system, by adjusting the volume flows of fuel and oxidant allows is that the discharge of the formed in the at least one fuel cell stack Water and / or the water contained in the reaction gases always essentially gaseous done, one for this method suitable fuel cell system and a computer program product for To run of the procedure.
Zur stationären und mobilen Stromgewinnung, z.B. für Straßenfahrzeuge, in der Raumfahrt, in Kraftwerken etc. werden in zunehmenden Maße Brennstoffzellen als mögliche Stromquelle untersucht und entwickelt. Eine Brennstoffzelle ist ein galvanisches Element, in dem chemische Energie direkt, d.h. nicht auf dem Umweg über thermische Energie, in elektrische Energie umgewandelt wird. Die Einzelzelle besteht dabei aus zwei invarianten Elektroden, zwischen denen sich ein invarianter Elektrolyt befindet. Die Brennstoffzelle liefert kontinuierlich Strom, indem die zu oxidierende Substanz, d.h. das Brennmittel bzw. der sogenannte Brennstoff, wie beispielsweise Wasserstoff, Methanol oder Methangas, und das Oxidationsmittel, beispielsweise Sauerstoff, kontinuierlich zugeführt und die Oxidationsprodukte, beispielsweise Wasser, kontinuierlich abgeführt werden. Um Systeme mit einer in der Praxis geeigneten Spannung zu erhalten, werden in der Regel mehrere einzelne Brennstoffzellen zu einem Brennstoffzellenstapel zusammengefasst.to stationary and mobile power generation, e.g. for road vehicles, in space travel, In power plants, etc., fuel cells are increasingly becoming a potential source of electricity studied and developed. A fuel cell is a galvanic one Element in which chemical energy is directly, i. not on the way through thermal Energy, is converted into electrical energy. The single cell consists of two invariant electrodes, between which an invariant electrolyte is located. The fuel cell delivers continuously Stream in which the substance to be oxidized, i. the fuel or the so-called fuel, such as hydrogen, methanol or methane gas, and the oxidizing agent, for example oxygen, fed continuously and the oxidation products, for example water, continuously dissipated become. To systems with a suitable voltage in practice Usually, several individual fuel cells are obtained combined into a fuel cell stack.
Es gibt verschiedene Typen von Brennstoffzellen, die sich durch die Art der Elektrolyten, die Betriebstemperaturen und die Prozessmedien (Brennstoff und Oxidationsmittel) voneinander unterscheiden. Die heute gebräuchlichsten Typen sind die Alka lische Brennstoffzelle (AFC), die Direkt-Methanol-Brennstoffzelle (DMFC), die Phosphorsäure-Brennstoffzelle (PAFC), die Schmelzcarbonat-Brennstoffzelle (MCFC), die Festoxid-Brennstoffzelle (SOFC) und die Polymerelektroyltmembran-Brennstoffzelle (PEMFC).It There are different types of fuel cells that are different Type of electrolyte, operating temperatures and process media (Fuel and oxidizer) differ from each other. The most common today Types are the Alka lische fuel cell (AFC), the direct methanol fuel cell (DMFC), the phosphoric acid fuel cell (PAFC), the molten carbonate fuel cell (MCFC), the solid oxide fuel cell (SOFC) and the Polymer Electrode Membrane Fuel Cell (PEMFC).
Bei
der PEM-Brennstoffzelle wird beispielsweise Wasserstoffgas oder
wasserstoffhaltiges Gas als Brennstoff (im Folgenden auch als Brennmittel
bezeichnet) und Sauerstoffgas oder sauerstoffhaltiges Gas (beispielsweise
Luft) als Oxidationsmittel verwendet. Dabei findet an der Anode
die elektrochemische Oxidation von Wasserstoff statt:
Die
dabei frei werdenden Elektronen werden über die Elektrode an den Verbraucher
abgeführt.
Die entstehenden Protonen werden durch den Elektrolyten auf die
Kathodenseite transportiert, wo sie mit Sauerstoff zu Wasser (im
Folgenden auch als Produktwasser bezeichnet) umgesetzt werden:
Die für diese Reaktion notwendigen Elektronen werden über die Elektrode zugeführt. Dabei beeinflussen die Betriebsbedingungen der Brennstoffzelle bzw. des Brennstoffzellenstapels wie beispielsweise Temperatur, Druck, Volumenstrom und Taupunkttemperatur der Reaktionsgase, ob das Produktwasser flüssig oder im Wesentlichen gasförmig über die Elektroden und Gasverteiler ausgetragen wird.The for this Reaction necessary electrons are supplied via the electrode. there affect the operating conditions of the fuel cell or the Fuel cell stack such as temperature, pressure, flow and dew point temperature of the reaction gases, whether the product water is liquid or im Substantially gaseous over the Electrodes and gas distributor is discharged.
Mit Beginn des Einsatzes von polymeren Membranen als invarianten Feststoffelektrolyten (PEM-Brennstoffzellen) richtete sich die Aufmerksamkeit auf protonenleitende Membranen unter anderem auf Basis basischer Polymere wie beispielsweise Polybenzimidazol (PBI). Bei Letztgenanntem ist das protonenleitende Polymer dabei mit einem Elektrolyten, insbesondere einer starken Säure wie beispielsweise Schwefelsäure oder Phosphorsäure, dotiert. Diese Dotierung führt zu einem Polymerelektrolyten, der ein Einphasensystem bildet, in dem die Säure durch das Polymer komplexiert ist.With Start of the use of polymeric membranes as invariant solid-state electrolytes (PEM fuel cells) Attention turned to proton-conducting membranes based on basic polymers such as polybenzimidazole (PBI). In the latter case, the proton-conducting polymer is included with an electrolyte, especially a strong acid like for example, sulfuric acid or phosphoric acid, doped. This doping leads to a polymer electrolyte forming a single-phase system, in the acid is complexed by the polymer.
PEM-Brennstoffzellen auf Basis derartiger Elektrolytmembranen werden üblicherweise bei Betriebstemperaturen oberhalb der Siedetemperatur von Wasser betrieben, da der Protonentransport nicht an das Vorhandensein von Wasser im Elektrolytsystem gebunden ist. Bei diesen Betriebsbedingungen fällt Wasser in gasförmiger Form an.PEM fuel cells based on such electrolyte membranes are usually at operating temperatures operated above the boiling point of water, since the proton transport not bound to the presence of water in the electrolyte system is. In these operating conditions, water falls in gaseous form at.
Ein deutlicher Nachteil von Brennstoffzellen auf Basis einer mit Schwefel- oder Phosphorsäure dotierten Polymermembran liegt allerdings darin, dass unter Betriebsbedingungen, die zu Wasser in kondensierter Form führen, der Elektrolyt verdünnt und in Wasser gelöst ausgetragen werden kann. Dieser Effekt wird auch als „Leaching" bezeichnet. Als Folge dessen nimmt mit der Zeit die Ionen- bzw. Protonenleitfähigkeit der Membran und/oder der Elektrode ab, was zu einer Erhöhung des Zelleninnenwiderstands und damit zu einer Verringerung der Zellleistung führt. Neben dem elektrochemisch produzierten Wasser kann Wasser unter ungünstigen Betriebsbedingungen auch aus den Prozessmedien (Brennmittel und Oxidationsmittel) flüssig in das System gelangen, sofern die Prozessmedien zuvor nicht ausreichend entfeuchtet wurden.A significant disadvantage of fuel cells based on a sulfur or phosphoric acid-doped polymer membrane, however, is that under operating conditions that lead to water in condensed form, the electrolyte can be diluted and discharged dissolved in water. This effect is also referred to as "leaching." As a result, the ion or proton conductivity of the meme increases with time bran and / or the electrode, which leads to an increase in the cell internal resistance and thus to a reduction in cell performance. In addition to the electrochemically produced water, under unfavorable operating conditions, water can also enter the system from the process media (fuel and oxidant), provided that the process media were not sufficiently dehumidified.
Um den Elektrolytaustrag durch flüssiges Wasser zu verhindern, wurde beispielsweise vorgeschlagen, den Elektrolyten durch Anbindung an die Polymermembran oder an den Katalysator zu immobilisieren. So offenbart beispielsweise US-Patent 5,599,639 eine Elektrolytmembran zur Verwendung in Brennstoffzellen, welche ein angesäuertes Polybenzimidazolharz umfasst, wobei das Polybenzimidazolharz Alkyl- oder Aryl-sulfoniert oder Alkyl- oder Aryl-phosphoniert ist.Around the electrolyte discharge by liquid To prevent water, for example, has been proposed the electrolyte by attachment to the polymer membrane or to the catalyst immobilize. For example, U.S. Patent 5,599,639 an electrolyte membrane for use in fuel cells, which an acidified one Polybenzimidazole resin wherein the polybenzimidazole resin is alkyl or aryl sulfonated or is alkyl- or aryl-phosphonated.
Als
Alternative dazu wurde vorgeschlagen, durch Derivatisierung die
Wasserlöslichkeit
des zur Dotierung verwendeten Elektrolyten herabzusetzen. So offenbart
Derartig modifizierte Polymerelektrolytmembrane weisen allerdings den Nachteil auf, dass ihre Herstellung aufgrund zusätzlicher Syntheseschritte sehr aufwändig ist und für jeden Elektrolyten bzw. für jede Polymermembran/Elektrolyt-Kombination individuell optimiert werden muss.Such However, modified polymer electrolyte membranes have the disadvantage that their preparation is very much due to additional synthetic steps costly is and for each electrolyte or for each polymer membrane / electrolyte combination individually optimized must become.
Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht daher darin, ein Brennstoffzellensystem bereitzustellen, bei dem der Elektrolytaustrag durch flüssiges Wasser auf einfache Weise verhindert werden kann und damit die Zellleistung auch bei Betriebstemperaturen unterhalb der Siedetemperatur von Wasser über einen längeren Zeitraum nicht vermindert wird.A The object of the present invention is therefore a fuel cell system in which the electrolyte discharge by liquid water can be easily prevented and thus the cell performance even at operating temperatures below the boiling point of Water over a longer one Period is not reduced.
Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, ein einfaches Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems bereitzustellen, mit dem der Elektrolytaustrag durch flüssiges Wasser verhindert werden kann und damit die Zellleistung auch bei Betriebstemperaturen unterhalb der Siedetemperatur von Wasser über einen längeren Zeitraum nicht vermindert wird.A Another object of the present invention is to provide a simple To provide a method of operating a fuel cell system with which the electrolyte discharge can be prevented by liquid water can and therefore the cell performance even at operating temperatures below the boiling temperature of water over a longer one Period is not reduced.
Diese Aufgaben werden durch die in den Ansprüchen definierten Gegenstände gelöst.These Problems are solved by the objects defined in the claims.
Die Erfindung beruht dabei auf der Erkenntnis, dass der Elektrolytaustrag durch flüssiges Wasser verhindert werden kann, wenn durch eine geeignete Betriebsführung das Vorliegen von flüssigem Wasser vermieden wird. Insbesondere kann durch eine geeignete Einstellung der Volumenströme von Brennmittel und/oder Oxidationsmittel erreicht werden, dass der Austrag des Produktwassers stets im Wesentlichen gasförmig erfolgt. Ein Vorteil der vorliegenden Erfindung liegt darin, dass auf einfache Weise durch eine entsprechende Einstellung der Volumenströme von Brennmittel und Oxidationsmittel die Zellleistung einer Brennstoffzelle bzw. eines Brennstoffzellenstapels auch bei Betriebstemperaturen unterhalb der Siedetemperatur von Wasser über einen längeren Zeitraum aufrecht erhalten werden kann. Ferner ist das erfindungsgemäße Brennstoffzellensystem sowie das entsprechende Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems kostengünstig und einfach, da keine teuren und aufwändigen zusätzlichen Komponenten benötigt werden.The Invention is based on the finding that the electrolyte discharge by liquid Water can be prevented if by a suitable management Presence of liquid Water is avoided. In particular, by a suitable setting the volume flows be achieved by fuel and / or oxidant that the discharge of the product water always takes place essentially in gaseous form. An advantage of the present invention is that it is simple Way through a corresponding adjustment of the volume flows of fuel and oxidizing agent, the cell performance of a fuel cell or a Fuel cell stack even at operating temperatures below the boiling temperature of water over one longer Period can be maintained. Furthermore, the fuel cell system according to the invention is and the corresponding method for operating a fuel cell system economical and easy, because no expensive and expensive additional components are needed.
Die Erfindung wird nachfolgend mit Bezug auf begleitende Zeichnungen bevorzugter Ausführungsformen beispielhaft beschrieben. Diese und andere Aufgaben, Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung sind einfacher anhand der folgenden detaillierten Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen sowie der begleitenden Zeichnungen zu verstehen. Dabei sollten diese so verstanden werden, dass die Merkmale der verschiedenen Ausführungsformen, auch wenn diese nur in Bezug auf einzelne Ausführungsformen beschrieben werden, so miteinander kombiniert werden können, dass sich weitere Ausführungsformen ergeben. Außerdem werden die Ausführungsformen auch mit lediglich bevorzugten Merkmalen dargestellt, die nicht zwingend vorliegen müssen.The The invention will be described below with reference to the accompanying drawings preferred embodiments described by way of example. These and other tasks, features and Advantages of the present invention are more readily apparent from the following detailed description of preferred embodiments and the accompanying Understand drawings. They should be understood as that the features of the different embodiments, even if these only in relation to individual embodiments can be described so combined that further embodiments result. In addition, will the embodiments also shown with only preferred features that are not must be mandatory.
Beispiele
für Brennstoffzellensysteme
gemäß drei bevorzugter
Ausführungsformen
der vorliegenden Erfindung sind in den
Das
Brennstoffzellensystem
Weiterhin
weist das Brennstoffzellensystem
Sowohl
in der Zuführleitung
für Brennmittel
Weiterhin
können
in jeder der Zuführleitungen
Volumenstromeinstelleinheiten
Dabei
können
bei der zweiten oder dritten Ausführungsform die Volumenstromeinstelleinheiten
Ferner
umfasst das Brennstoffzellensystem
Gemäß der in
Insbesondere
wird ein Brennstoffzellensystem
Die
Eingänge
des Brennstoffzellenstapels
Der
Brennstoffzellenstapel
Ferner
umfasst das Brennstoffzellensystem
Diese
Volumenstromeinstelleinheiten
Außerdem umfasst
das Brennstoffzellensystem
Das
Brennstoffzellensystem
Das
Brennstoffzellensystem
In
dem Brennstoffzellensystem
Vorzugsweise
geschieht dies mittels einer Einstelleinheit
In
einer bevorzugten Ausführungsform
umfasst der Brennstoffzellenstapel
In
einer weiteren bevorzugten Ausführungsform
umfasst das Brennstoffzellensystem
Ferner wird ein Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems bereitgestellt, welches die folgenden Schritte umfasst:
- (a) ein Ermitteln der Stromstärke des von dem Brennstoffzellenstapel produzierten elektrischen Stroms,
- (b) ein Ermitteln des Massenstroms an produziertem Wasser aus dem gemäß Schritt (a) ermittelten Strom,
- (c) ein Ermitteln der Arbeitstemperatur des Brennstoffzellenstapels,
- (d) ein Ermitteln der maximal zulässigen absoluten Feuchten des Brennmittels und des Oxidationsmittels an den Ausgängen des Brennstoffzellenstapels unter der Maßgabe, dass die maximal zulässige Taupunkttemperatur der Temperatur des Brennstoffzellenstapels entspricht,
- (e) ein Ermitteln des maximalen Wasseraufnahmevermögens des Brennmittels und des Oxidationsmittels, unter Berücksichtigung des Anteils an Wasser, der durch Diffusion durch den Elektrolyten von der Kathode zur Anode transportiert wird,
- (f) ein Ermitteln der Mindestvolumenströme für Brennmittel und Oxidationsmittel aus dem gemäß Schritt (b) ermittelten Massenstrom an Wasser und dem gemäß Schritt (e) ermittelten maximalen Wasseraufnahmevermögen, und
- (g) ein Einstellen der Volumenströme von Brennmittel und Oxidationsmittel derart, dass zu keiner Zeit die gemäß Schritt (f) berechneten Mindestvolumenströme für Brennmittel und Oxidationsmittel unterschritten werden.
- (a) determining the current strength of the electric current produced by the fuel cell stack,
- (b) determining the mass flow of produced water from the stream determined according to step (a),
- (c) determining the operating temperature of the fuel cell stack,
- (d) determining the maximum allowable absolute humidities of the fuel and the oxidant at the outputs of the fuel cell stack, provided that the maximum allowable dew point temperature corresponds to the temperature of the fuel cell stack,
- (e) determining the maximum water absorption capacity of the fuel and the oxidant, taking into account the proportion of water transported by diffusion through the electrolyte from the cathode to the anode,
- (F) determining the minimum volume flows for fuel and oxidant from the determined according to step (b) mass flow of water and the determined according to step (e) maximum water absorption capacity, and
- (G) adjusting the volume flows of fuel and oxidant such that at no time the minimum volume flows for fuel and oxidant calculated according to step (f) are exceeded.
Als Brennmittel kann Wasserstoffgas oder wasserstoffhaltiges Gas verwendet werden. Das Brennmittel kann Feuchtigkeit enthalten oder im Wesentlichen trocken sein. Als Oxidationsmittel kann Sauerstoffgas oder sauerstoffhaltiges Gas wie beispielsweise Luft verwendet werden. Das Oxidationsmittel kann Feuchtigkeit enthalten oder im Wesentlichen trocken sein. In einer bevorzugten Ausführungsform werden das Brennmittel und/oder das Oxidationsmittel zunächst durch einen Entfeuchter geleitet. Damit wird das Wasseraufnahmevermögen der Reaktionsgase erhöht. Auf diese Weise kann die Taupunkttemperatur der Reaktionsgase einfacher unterhalb der Temperatur des Brennstoffzellenstapels gehalten werden. Während des Betriebs kann der Entfeuchter regeneriert werden, beispielsweise durch die im Betrieb freigesetzte Wärme.As the fuel, hydrogen gas or hydrogen-containing gas may be used. The fuel may contain moisture or be substantially dry. As the oxidizing agent, oxygen gas or oxygen-containing gas such as air may be used. The oxidizing agent can be moisture contained or essentially dry. In a preferred embodiment, the combustion agent and / or the oxidizing agent are first passed through a dehumidifier. This increases the water absorption capacity of the reaction gases. In this way, the dew point temperature of the reaction gases can be more easily kept below the temperature of the fuel cell stack. During operation, the dehumidifier can be regenerated, for example by the heat released during operation.
Enthalten Brennmittel und/oder Oxidationsmittel Feuchtigkeit, d.h., sind das Brennmittel und/oder Oxidationsmittel nicht im Wesentlichen trocken, wird vorzugsweise gemäß einem weiteren Schritt (h) des Verfahrens zunächst die Taupunkttemperatur von Brennmittel und/oder Oxidationsmittel ermittelt. Die Taupunkttemperatur ist die Temperatur, bei der ein feuchtes Gas mit Wasserdampf gesättigt ist, also die relative Feuchtigkeit etwa 100 Prozent beträgt. Folglich ist die Taupunkttemperatur auch die Temperatur, auf die ein Gas abgekühlt werden müsste, damit es im Wesentlichen kein Wasser mehr aufnehmen kann und die Kondensation des in dem Gas enthaltenen Wassers beginnt. Werden im Wesentlichen trockene Reaktionsgase verwendet, so ist die Ermittlung der Taupunkttemperatur gemäß Schritt (h) des vorliegenden Verfahrens nicht erforderlich.Contain Fuel and / or oxidant Moisture, i.e., are Fuel and / or oxidizer not substantially dry, is preferably according to a further step (h) of the method, first the dew point temperature determined by fuel and / or oxidant. The dew point temperature is the temperature at which a humid gas is saturated with water vapor, So the relative humidity is about 100 percent. consequently the dew point temperature is also the temperature to which a gas is emitted be cooled would have so that it can absorb essentially no more water and the Condensation of the water contained in the gas begins. Become used essentially dry reaction gases, so is the determination the dew point temperature according to step (h) not required by the present proceedings.
Aus den vorzugsweise in Schritt (h) ermittelten Taupunkttemperaturen von Brenn mittel und/oder Oxidationsmittel werden in einem weiteren Schritt (i) des Verfahrens vorzugsweise die absoluten Feuchten von Brennmittel und/oder Oxidationsmittel ermittelt. So ist jeder Taupunkttemperatur ein bestimmter Wasserdampfdruck und damit eine bestimmte: absolute Feuchte zugeordnet.Out preferably in step (h) determined dew point temperatures Brenning agent and / or oxidizing agent are in another Step (i) of the process preferably the absolute humidities of fuel and / or oxidizing agent determined. That's how every dew point temperature is a certain water vapor pressure and thus a certain: absolute Assigned to humidity.
Die absolute Feuchte dV [g/m3] entspricht dem Quotienten aus der Masse des im Gas enthaltenen Wassers mD und dem Volumen V. Aus dem idealen Gasgesetz pD·V = n·R·T ergibt sich mit pD als Dampfdruck des Wassers, V als Volumen, n als Stoffmenge, R als allgemeine Gaskonstante, T als Temperatur und einer Molmasse von Wasser von = 18 g/mol folgende Näherung (3) für die absolute Feuchte dV: The absolute humidity d V [g / m 3 ] corresponds to the quotient of the mass of the water contained in the gas m D and the volume V. From the ideal gas law p D · V = n · R · T results with p D as the vapor pressure of water, V as volume, n as quantity of substance, R as general gas constant, T as temperature and a molar mass of water of = 18 g / mol the following approximation (3) for the absolute humidity d V :
Der Dampfdruck pD des Wassers in einem feuchten Gas entspricht dem Sättigungsdampfdruck pS bei der Taupunkttemperatur des Gases. Der Zusammenhang zwischen dem Sättigungsdampfdruck und der Temperatur ist durch die Dampfdruckkurve des Wassers gegeben, welche eine Naturkennlinie ist, die durch folgende Näherungsgleichung (4) für Temperaturen oberhalb von 0°C beschrieben werden kann: The vapor pressure p D of the water in a moist gas corresponds to the saturation vapor pressure p S at the dew point temperature of the gas. The relationship between the saturation vapor pressure and the temperature is given by the vapor pressure curve of the water, which is a natural characteristic which can be described by the following approximation equation (4) for temperatures above 0 ° C:
Auf diese Weise kann aus der Taupunkttemperatur eines feuchten Gases der Dampfdruck pD des Wassers in dem feuchten Gas und damit die absolute Feuchte dV ermittelt werden. Alternativ zu dem vorstehend beschriebenen Verfahren zur Ermittlung der absoluten Feuchte dV aus der Taupunkttemperatur eines Gases kann die absolute Feuchte dV eines Gases bei einer gegebenen Taupunkttemperatur mit Hilfe gebräuchlicher Tabellen ermittelt werden. Werden im Wesentlichen trockene Reaktionsgase verwendet, so folgt für deren absolute Feuchte am Gaseinlass näherungsweise dV,Einlass = 0 g/m3.In this way, the vapor pressure p D of the water in the moist gas and thus the absolute humidity d V can be determined from the dew point temperature of a moist gas. As an alternative to the method described above for determining the absolute humidity d V from the dew point temperature of a gas, the absolute humidity d V of a gas at a given dew point temperature can be determined with the aid of conventional tables. If essentially dry reaction gases are used, their absolute humidity at the gas inlet is approximately dV , inlet = 0 g / m 3 .
In Schritt (a) des Verfahrens wird die Stromstärke des von dem Brennstoffzellenstapel produzierten elektrischen Stroms ermittelt. Die Stromstärke kann durch direkte Messung oder durch Messen einer von der Stromstärke abhängigen Größe (beispielsweise mittels einer Induktionsschleife) ermittelt werden.In Step (a) of the method is the current strength of the fuel cell stack produced electric current determined. The current can by direct measurement or by measuring a magnitude dependent on the current (e.g. by means of an induction loop).
In Schritt (b) des Verfahrens wird der Massenstrom an produziertem Wasser aus der gemäß Schritt (a) ermittelten elektrischen Stromstärke ermittelt. Dieser Massenstrom entspricht der elektrochemischen Wasserproduktion. Dazu wird zunächst nach folgender Gleichung (5) der Gesamtmassenstrom [g/min] ermittelt: In step (b) of the method, the mass flow of produced water is determined from the determined according to step (a) electric current. This mass flow corresponds to the electrochemical water production. For this purpose, first the following equation (5), the total mass flow [g / min] determined:
Dabei stellt F die Faraday-Kontante, ZSTACK die Anzahl der Brennstoffzellen in dem Brennstoffzellenstapel, I die in Schritt (a) ermittelte Stromstärke in Ampère A und die Molmasse von Wasser dar.Where F is the Faraday constant, Z STACK is the number of fuel cells in the fuel cell stack, I is the current determined in step (a) in amps A and the molecular weight of water.
Es ist dabei allerdings zu berücksichtigen, dass ein Teil des an der Kathode produzierten Wassers durch Diffusion durch den Elektrolyten zur Anode transportiert werden kann. Diese Menge ist abhängig von den Betriebsbedingungen der Brennstoffzelle bzw. des Brennstoffzellenstapels wie beispielsweise Temperatur, Druck, Volumenstrom und/oder Taupunkttemperatur der Reaktionsgase. Das Verhältnis zwischen dem Anteil an Produktwasser, der über die Kathode ausgetragen wird, zu dem Anteil an Produktwasser, der über die Anode ausgetragen wird, entspricht Erfahrungswerten, die vorab experimentell zu ermitteln sind. Dazu wird die Brennstoffzelle im jeweiligen Betriebspunkt stationär betrieben, wobei das elektrochemisch produzierte Wasser anoden- und kathodenseitig vollständig auskondensiert und gravimetrisch bestimmt wird.It should be noted, however, that part of the water produced at the cathode can be transported by diffusion through the electrolyte to the anode. This amount is dependent on the operating conditions of the fuel cell or the fuel cell stack such as temperature, pressure, flow rate and / or dew point temperature of the reaction gases. The ratio between the share The amount of product water discharged through the cathode to the proportion of product water discharged through the anode is equivalent to empirical values that must be determined experimentally beforehand. For this purpose, the fuel cell is operated stationarily in the respective operating point, wherein the electrochemically produced water is completely condensed anode and cathode side and determined gravimetrically.
Mit dem gemäß Gleichung (5) bestimmten Gesamtmassenstrom an Wasser und dem experimentell bestimmten Prozentsatz an Wasser, der von der Kathode auf die Anode transportiert wird, kann der Massenstrom an Wasser für Kathode und An ode ermittelt werden.With the total mass flow determined according to equation (5) In water and the experimentally determined percentage of water that is transported from the cathode to the anode, the mass flow of water for cathode and An ode can be determined.
In Schritt (c) des Verfahrens wird die Arbeitstemperatur des Brennstoffzellenstapels ermittelt. Die Temperaturermittlung erfolgt in geeigneter Weise durch einen Temperatursensor, der an oder in dem Brennstoffzellenstapel angeordnet ist. Die Arbeitstemperatur kann durch direkte Messung oder durch Messen einer von der Arbeitstemperatur abhängigen Größe ermittelt werden.In Step (c) of the process becomes the working temperature of the fuel cell stack determined. The temperature determination takes place in a suitable manner by a temperature sensor attached to or in the fuel cell stack is arranged. The working temperature can be determined by direct measurement or by measuring a variable dependent on the working temperature become.
In Schritt (d) des Verfahrens erfolgt das Ermitteln der maximal zulässigen absoluten Feuchten des Brennmittels und des Oxidationsmittels an den Ausgängen des Brennstoffzellenstapels unter der Maßgabe, dass die maximal zulässige Taupunkttemperatur der Temperatur des Brennstoffzellenstapels entspricht, d.h., die Temperatur des Brennstoffzellenstapels nicht übersteigt.In Step (d) of the method is carried out determining the maximum allowable absolute Moisture of the fuel and the oxidant at the exits of the Fuel cell stack under the proviso that the maximum allowable dew point temperature corresponds to the temperature of the fuel cell stack, that is, the Temperature of the fuel cell stack does not exceed.
Das in dem Brennstoffzellensystem elektrochemisch gebildete Wasser kann zunächst flüssig und/oder im Wesentlichen gasförmig vorliegen. Mit dem Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystems soll jedoch das Auftreten von flüssigem Wasser im Wesentlichen vermieden werden, um damit den Elektrolytaustrag durch das flüssige Wasser zu verhindern. Das elektrochemisch gebildete Wasser liegt im Wesentlichen gasförmig als Wasserdampf vor, wenn die Taupunkttemperatur des Brennmittels und des Oxidationsmittels am Gasauslass des Brennstoffzellenstapels die Temperatur des Brennstoffzellenstapels nicht überschreitet. Liegt die Taupunkttemperatur des Brennmittels und/oder des Oxidationsmittels oberhalb der Temperatur des Brennstoffzellenstapels, so ist in dem Gas mehr Wasser als im gesättigten Zustand des Gases enthalten. In diesem Fall kondensiert ein Teil des Wassers und liegt damit auch in flüssiger Form vor.The in the fuel cell system electrochemically formed water can first liquid and / or substantially gaseous available. With the method for operating a fuel cell system However, should the occurrence of liquid Water can be substantially avoided, thereby allowing the electrolyte discharge through the liquid Prevent water. The electrochemically formed water is essentially gaseous as water vapor before, when the dew point temperature of the fuel and the oxidant at the gas outlet of the fuel cell stack does not exceed the temperature of the fuel cell stack. Is the dew point temperature of the fuel and / or the oxidant above the temperature of the fuel cell stack, so is in the Gas more water than in the saturated Condition of the gas included. In this case, a part condenses of the water and is therefore also in liquid form.
Aus der gemäß Schritt (c) ermittelten Arbeitstemperatur des Brennstoffzellenstapels lässt sich über die Gleichungen (3) und (4) die absolute Feuchte dv,Auslass ermitteln, die das Brennmittel und das Oxidationsmittels maximal aufweisen dürfen, damit das elektrochemisch gebildete Wasser im Wesentlichen gasförmig als Wasserdampf vorliegt.From the operating temperature of the fuel cell stack ascertained in accordance with step (c), the absolute humidity d v, outlet can be determined via equations (3) and (4) which the combustion medium and the oxidizing agent may maximally have, so that the electrochemically formed water is substantially gaseous is present as water vapor.
In Schritt (e) des Verfahrens wird dann das maximale Wasseraufnahmevermögen des Brennmittels und des Oxidationsmittels ermittelt. Ist das Brennmittel und/oder das Oxidationsmittel im Wesentlichen trocken, so entspricht das maximale Wasseraufnahmevermögen des Brennmittels und/oder des Oxidationsmittels der in Schritt (d) ermittelten maximal zulässigen Feuchte dv,Auslass am Gasauslass. Wenn das Brennmittel und/oder das Oxidationsmittel nicht im Wesentlichen trocken ist, so kann das maximale Wasseraufnahmevermögen des Brennmittels und/oder des Oxidationsmittels aus der Differenz der gemäß der Schritte (d) und (i) ermittelten absoluten Feuchten ermittelt werden.In step (e) of the method, the maximum water absorption capacity of the fuel and of the oxidant is then determined. If the fuel and / or the oxidant are substantially dry, then the maximum water absorption capacity of the fuel and / or the oxidant corresponds to the maximum permissible humidity d v, determined in step (d) , outlet at the gas outlet . If the fuel and / or oxidant is not substantially dry, then the maximum water absorbency of the fuel and / or the oxidizer may be determined from the difference in the absolute moisture determined according to steps (d) and (i).
In Schritt (f) des Verfahrens erfolgt die Ermittlung der Mindestvolumenströme V .min für Brennmittel und Oxidationsmittel aus dem gemäß Schritt (e) ermittelten maximalen Wasseraufnahmevermögen und dem gemäß Schritt (b) ermittelten Massenstrom an Wasser nach folgendem Zusammenhang (6): In step (f) of the method, the determination of the minimum volume flows V takes place. min for fuel and oxidant from the determined according to step (e) maximum water absorption capacity and the determined according to step (b) mass flow of water according to the following relationship (6):
Gemäß Schritt (g) des Verfahrens werden dann die Volumenströme von Brennmittel und Oxidationsmittel derart eingestellt, dass zu keiner Zeit die gemäß Schritt (f) berechneten Mindestvolumenströme für Brennmittel und Oxidationsmittel unterschritten werden. Um sicher zu stellen, dass das in dem Brennstoffzellenstapel gebildete Produktwasser im Wesentlichen vollständig gasförmig vorliegt, können die in Schritt (f) berechneten Mindestvolumenströme V .min noch mit einem Sicherheitsfaktor multipliziert werden. Vorzugsweise liegt der Sicherheitsfaktor zwischen etwa 1 und etwa 10, mehr bevorzugt zwischen etwa 1,05 und etwa 5, noch mehr bevorzugt zwischen etwa 1,10 und etwa 2.According to step (g) of the method, the volume flows of combustion agent and oxidant are then adjusted such that at no time the minimum volume flows for fuel and oxidant calculated according to step (f) are exceeded. In order to ensure that the product water formed in the fuel cell stack is substantially completely gaseous, the minimum volume flows V calculated in step (f) can be determined. Min still be multiplied by a safety factor. Preferably, the safety factor is between about 1 and about 10, more preferably between about 1.05 and about 5, even more preferably between about 1.10 and about 2.
Dieses Einstellen der Mindestvolumenströme kann zweckmäßig mittels geeigneter Einstelleinheiten in oder an dem Brennstoffzellensystem erfolgen. Das Einstellen kann entweder über den Gaseinlass von Brennmittel und Oxidationsmittel oder über den Gasauslass von Brennmittel und Oxidationsmittel erfolgen. Werden die Mindest volumenströme über den Gaseinlass eingestellt, so ist zusätzlich zu dem nach Gleichung (6) ermittelten Mindestvolumenstrom noch der Anteil an elektrochemisch umgesetztem Gas zu berücksichtigen. Der Verbrauch an Wasserstoff in dem Brennstoffzellenstapel kann gemäß folgender Näherung (7) ermittelt werden, welche sich aus vorstehender Gleichung (5) und dem idealen Gasgesetz bei Standardbedingungen ergibt: This setting of the minimum volume flows can be carried out appropriately by means of suitable adjustment units in or on the fuel cell system. The adjustment can be made either via the gas inlet of the fuel and oxidant or via the gas outlet of the fuel and oxidant. Become If the minimum volume flows via the gas inlet are set, then, in addition to the minimum volume flow determined according to equation (6), the proportion of electrochemically converted gas must also be taken into account. The consumption of hydrogen in the fuel cell stack can be determined according to the following approximation (7), which results from the above equation (5) and the ideal gas law under standard conditions:
Dabei stellt sml Milliliter unter Standardbedingungen, min die Zeit in Minuten, I die am Brennstoffzellenstapel ermittelte Stromstärke in Ampère A und ZSTACK die Anzahl der Brennstoffzellen im Brennstoffzellenstapel dar. Entsprechend gilt für den Sauerstoffverbrauch folgende Näherung (8): Here, sml milliliter under standard conditions, min is the time in minutes, I the current determined in the fuel cell stack in ampere A and Z STACK the number of fuel cells in the fuel cell stack. Accordingly, the following approximation applies to the oxygen consumption (8):
Wenn anstelle von reinem Sauerstoff Luft als Oxidationsmittel verwendet wird, so gilt entsprechend für den Luftverbrauch folgende Näherung (9): If air is used as the oxidant instead of pure oxygen, the following approximation applies accordingly for air consumption (9):
In einer bevorzugten Ausführungsform werden die Volumenströme von Brennmittel und Oxidationsmittel auch während des Anfahrens und/oder Abfahrens des Brennstoffzellenstapels derart eingestellt, dass der Austrag an Wasser stets im Wesentlichen gasförmig erfolgt. In diesem Betriebszustand wird kein oder nahezu kein Strom und daher auch kein oder nahezu kein Produktwasser produziert. Das in den Reaktionsgasen enthaltene Wasser stammt dann ausschließlich von dem Wasser, welches in den Reaktionsgasen schon beim Eintritt in den Brennstoffzellenstapel als Feuchtigkeit enthalten war. Ferner kann der Brennstoffzellenstapel beim Anfahren und/oder Abfahren mit trockenem Stickstoffgas anstelle der Reaktionsgase gespült werden. In diesem Fall wird über die Zuführleitungen für Brennmittel und Oxidationsmittel Stickstoffgas in den Brennstoffzellenstapel eingeleitet.In a preferred embodiment become the volume flows of fuel and oxidant also during startup and / or Downstream of the fuel cell stack adjusted so that the discharge always essentially gaseous on water. In this operating state is no or almost no electricity and therefore no or almost no product water produced. The contained in the reaction gases Water is then exclusively from the water, which in the reaction gases already at the entrance contained in the fuel cell stack as moisture. Further can the fuel cell stack when starting and / or shutdown be rinsed with dry nitrogen gas instead of the reaction gases. In this case will be over the supply lines for fuel and oxidant nitrogen gas into the fuel cell stack initiated.
Ferner betrifft die vorliegende Erfindung ein Computerprogrammprodukt, welches computerlesbare Instruktionen aufweist, welche, wenn auf einem geeigneten System geladen und ausgeführt, das erfindungsgemäße Verfahren ausführt.Further the present invention relates to a computer program product, which has computer readable instructions which, when open loaded and executed a suitable system, the inventive method performs.
BeispieleExamples
Beispiel 1: Betrieb mit trockenen GasenExample 1: Operation with dry gases
Ein Brennstoffzellenstapel mit 10 Zellen wird bei etwa Atmosphärendruck auf der Anode mit trockenem Wasserstoff und auf der Kathode mit trockener Luft bei 60°C betrieben. Der Brennstoffzellenstapel liefert 20 A. Es wurde ermittelt, dass ein Fünftel des Produktwassers durch Diffusion auf die Anode transportiert wird.One Fuel cell stack with 10 cells is at about atmospheric pressure on the anode with dry hydrogen and on the cathode with dry air at 60 ° C operated. The fuel cell stack supplies 20 A. It was determined that one-fifth the product water is transported by diffusion to the anode.
Aus der maximalen Taupunkttemperatur am Gausauslass, die der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstapels von 60°C entspricht, errechnet sich eine maximal zulässige absolute Feuchte dv,Auslass von 129,619 g/m3. Ferner wird unter diesen Bedingungen die elektrochemische Wasserproduktion zu = 1,11934 g/min ermitteltt. Davon sind 0,89547 g/min über die Kathode und 0,22387 g/min über die Anode gasförmig abzuführen.From the maximum dew point temperature at the Gausauslass, which corresponds to the operating temperature of the fuel cell stack of 60 ° C, a maximum permissible absolute humidity d v, outlet of 129.619 g / m 3 is calculated. Further, under these conditions, the electrochemical production of water increases = 1.11934 g / min. Of this, 0.89547 g / min are to be removed via the cathode and 0.2383 g / min via the anode in gaseous form.
Der Volumenstrom am Gasauslass wird folglich so eingestellt, dass er bei einem Sicherheitsfaktor von 1 einen Mindestvolumenstrom von 1,727 l/min auf der Anode und 6,909 l/min auf der Kathode nicht unterschreitet. Diese Volumenströme entsprechen nach Umrechnung auf Normalbedingungen (0°C, 1013 mbar) 1,416 nl/min bzw. 5,664 nl/min, wobei nl Liter unter Normalbedingungen bedeutet.Of the Volume flow at the gas outlet is thus adjusted so that it with a safety factor of 1 a minimum volume flow of 1.727 l / min on the anode and 6.909 l / min on the cathode not below. These volume flows after conversion to standard conditions (0 ° C, 1013 mbar) 1.416 nl / min or 5.664 nl / min, where nl liters under normal conditions means.
Beispiel 2: Betrieb mit feuchtem OxidationsmittelExample 2: Operation with moist oxidizer
Ein Brennstoffzellenstapel mit 10 Zellen wird bei etwa Atmosphärendruck auf der Anode mit trockenem Wasserstoff und auf der Kathode mit Luft (Taupunkttemperatur 30°C) bei 60°C betrieben. Der Brennstoffzellenstapel liefert 20 A. Es wurde ermittelt, dass ein Fünftel des Produktwassers durch Diffusion auf die Anode transportiert wird.One Fuel cell stack with 10 cells is at about atmospheric pressure on the anode with dry hydrogen and on the cathode with Air (dew point temperature 30 ° C) at 60 ° C operated. The fuel cell stack supplies 20 A. It was determined that one-fifth the product water is transported by diffusion to the anode.
Aus der Taupunkttemperatur der Luft ergibt sich eine absolute Feuchte von 27,5379 g/m3 des Kathodengases.From the dew point temperature of the air results in an absolute humidity of 27.5379 g / m 3 of the cathode gas.
Aus der maximalen Taupunkttemperatur am Gausauslass, die der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstapels von 60°C entspricht, errechnet sich eine maximal zulässige absolute Feuchte dv,Auslass von 129,619 g/m3. Ferner wird unter diesen Bedingungen die elektrochemische Wasserproduktion zu = 1,11934 g/min ermittelt. Davon sind 0,89547 g/min über die Kathode und 0,22387 g/min über die Anode gasförmig abzuführen.From the maximum dew point temperature at the Gausauslass, which corresponds to the operating temperature of the fuel cell stack of 60 ° C, a maximum permissible absolute humidity d v, outlet of 129.619 g / m 3 is calculated. Further, under these conditions, the electrochemical production of water increases = 1.11934 g / min. Of this, 0.89547 g / min are to be removed via the cathode and 0.2383 g / min via the anode in gaseous form.
Der Volumenstrom am Gasauslass wird folglich so eingestellt, dass er bei einem Sicherheitsfaktor von 1 einen Mindestvolumenstrom von 1,727 l/min auf der Anode und 8,772 l/min auf der Kathode nicht unterschreitet. Diese Volumenströme entsprechen nach Umrechnung auf Normalbedingungen 1,416 nl/min bzw. 7,192 nl/min, wobei nl Liter unter Normalbedingungen bedeutet.Of the Volume flow at the gas outlet is thus adjusted so that it with a safety factor of 1 a minimum volume flow of 1.727 l / min on the anode and 8.772 l / min on the cathode not below. These volume flows after conversion to normal conditions 1.416 nl / min and 7.192, respectively nl / min, where nl liters under normal conditions.
- 11
- BrennstoffzellensystemThe fuel cell system
- 22
- Brennstoffzellenstapelfuel cell stack
- 33
- Zuführleitung für ein Wärmefluidfeed for a thermal fluid
- 44
- Abführleitung für ein Wärmefluiddischarge for a thermal fluid
- 55
- Zuführleitung für Brennmittelfeed for fuel
- 66
- Zuführleitung für Oxidationsmittelfeed for oxidizing agents
- 77
- Abführleitung für nicht umgesetztes Brennmitteldischarge for not converted fuel
- 88th
- Abführleitung für Oxidationsproduktedischarge for oxidation products
- 99
- Volumenstromeinstelleinheit für BrennmittelVolumenstromeinstelleinheit for fuel
- 1010
- Volumenstromeinstelleinheit für OxidationsmittelVolumenstromeinstelleinheit for oxidizing agents
- 11, 1211 12
- Entfeuchterdehumidifiers
- 13, 1413 14
- Ermittlungsvorrichtung für die Taupunkttemperaturen des Brennmittels und des Oxidationsmittelsdetecting device for the Dew point temperatures of the fuel and the oxidant
- 1515
-
Temperatursensor
zum Ermitteln der Arbeitstemperatur des Brennstoffzellenstapels
2 Temperature sensor for determining the operating temperature of the fuel cell stack2 - 1616
-
Stromsensor
zum Ermitteln der Stromstärke
des von dem Brennstoffzellenstapel
2 produzierten elektrischen StromsCurrent sensor for determining the current of the fuel cell stack2 produced electric current - 1717
- Einstelleinheitadjustment
- V1, V2, V3, V4V1, V2, V3, V4
-
Ventile
zum Zuschalten der Entfeuchter
11 ,12 Valves for connecting the dehumidifiers11 .12
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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OP8 | Request for examination as to paragraph 44 patent law | ||
8127 | New person/name/address of the applicant |
Owner name: SARTORIUS STEDIM BIOTECH GMBH, 37079 GOETTINGE, DE |
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8127 | New person/name/address of the applicant |
Owner name: ELCOMAX MEMBRANES GMBH, 81737 MUENCHEN, DE |
|
8131 | Rejection |