DE10159735A1 - Reaktor zur autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen - Google Patents

Reaktor zur autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen Download PDF

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Abstract

Es wird ein Reaktor zur autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen vorgeschlagen, der eine Absenkung der Luftzahl phi bei der Reformierung ermöglicht, ohne dass dadurch eine verminderte Umsetzung der Kohlenwasserstoffe im Endbereich der Reaktionszone des Reaktors auftritt. DOLLAR A Dazu umfasst der Reaktor mindestens eine Reaktionszone (1), in der mindestens ein Katalysator (3, 4) für die Reformierung angeordnet ist, so dass die an der Reformierung beteiligten Edukte beim Durchströmen der Reaktionszone (1) umgesetzt werden. DOLLAR A Erfindungsgemäß sind ferner Heizmittel zum Beheizen des Endbereichs (5) der Reaktionszone (1) vorgesehen, um die Umsetzung der Kohlenwasserstoffe zu beschleunigen.

Description

  • Die Erfindung betrifft einen Reaktor zur autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen mit mindestens einer Reaktionszone, in der mindestens ein Katalysator für die Reformierung angeordnet ist, so dass die an der Reformierung beteiligten Edukte beim Durchströmen der Reaktionszone umgesetzt werden.
  • Derartige Reaktoren eignen sich besonders für Anwendungen mit hohen Anforderungen an die Lastwechseländerungsgeschwindigkeit, wie z.B. in Brennstoffzellensystemen, da sie sich durch eine hohe Dynamik und gute Kaltstartfähigkeit auszeichnen.
  • Bei der katalytischen autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen wird der Brennstoff mit Luftsauerstoff und Wasserdampf in ein wasserstoffhaltiges Gasgemisch umgesetzt. Dabei kommt es neben den endothermen Reformierungsreaktionen der Kohlenwasserstoffe mit Wasserdampf
    Figure 00010001
    die quasi adiabatisch verlaufen und daher mit einer Temperaturerniedrigung verbunden sind, zu exothermen, sog. partiellen Oxidationsreaktionen
    Figure 00020001
    die die Temperaturerniedrigung durch die endothermen Reaktionen wenigstens teilweise kompensieren. Die für die endotherme Reformierung der Kohlenwasserstoffe benötigte thermische Energie kann also durch die gleichzeitig ablaufende exotherme partielle Oxidation der Kohlenwasserstoffe bereitgestellt werden.
  • Die vollständige Oxidation eines Kohlenwasserstoffs CnHm kann allgemein wie folgt beschrieben werden:
    Figure 00020002
  • Diese vollständige Oxidation ist dadurch gekennzeichnet, daß die sogenannte Luftzahl φ den Wert 1 einnimmt (φ = 1). Die Luftzahl φ ist wie folgt definiert:
    Figure 00020003
  • Bei einer autothermen Reformierung wird Sauerstoff üblicher Weise unterstöchiometrisch zugeführt. Die Luftzahl φ liegt dabei typischerweise im Bereich 0,25 < φ < 0,35
  • Theoretisch sind bei konstanter Temperatur die H2- und CO-Ausbeuten bei kleineren Luftzahlen höher. In der Praxis stellt sich aber bei kleineren Luftzahlen eine niedrigere Temperatur ein, wodurch die H2- und CO-Ausbeute im Grenzfall infolge der niedrigeren Reaktionsgeschwindigkeit wieder absinkt.
  • Entstehendes, unerwünschtes CO wird in der nachfolgenden Gasaufbereitung mit H2O in einer Wassergas-Shiftreaktion zu CO2 und H2 umgesetzt:
    Figure 00030001
  • Aufgrund schnellerer Reaktionskinetik finden die exothermen Oxidationsreaktionen verstärkt im Eintrittsbereich des Reaktors statt, was mit einem deutlichen Temperaturanstieg in diesem Bereich verbunden ist. Die endothermen Reformierreaktionen erfolgen überwiegend in dem sich anschließenden Reaktionsbereich, in dem die Temperatur folglich absinkt.
  • Entscheidend für die vollständige Umsetzung der Kohlenwasserstoffe am Katalysator ist eine ausreichende Reaktionsgeschwindigkeit, die bei gegebenem Reaktionsraum von deren Geschwindigkeitskonstanten k und der Konzentration der Eduktkomponenten abhängt. Die Geschwindigkeitskonstante k ist temperaturabhängig, wobei die Temperaturabhängigkeit mit der Arrhenius-Gleichung
    Figure 00030002
    wenigstens annähernd beschrieben werden kann (A = Arrhenius-Faktor, Ea = Aktivierungsenergie, R = Gaskonstante, T = Temperatur). Im Eintrittsbereich des Reaktors sind die Reaktionsgeschwindigkeiten der Kohlenwasserstoffe bedingt durch die hohen Eduktkonzentrationen und die dort stattfindenden schnellen Oxidationsreaktionen in der Regel ausreichend hoch. Die Wärmefreisetzung durch die Oxidationsreaktionen kann hier zu Temperaturen von 900–1000°C führen. Im Gegensatz dazu sind die Reaktionsgeschwindigkeiten im Austrittsbereich des Reaktors relativ niedrig, was auf die umsatzbedingt verminderten Eduktkonzentrationen und niedrigere Temperaturen in diesem Bereich zurückzuführen ist.
  • Bei kleineren Luftzahlen, wie beispielsweise φ = 0,25, ist der Temperaturanstieg im Eintrittsbereich des Reaktors weniger deutlich ausgeprägt. Außerdem kann in diesem Fall die Temperatur im Austrittsbereich bedingt durch die endotherme Reformierung so stark absinken, dass die für eine vollständige Umsetzung der Kohlenwasserstoffe erforderlichen hohen Reaktionsgeschwindigkeiten nicht mehr erreicht werden. In diesem Fall sinkt die H2-Ausbeute, und im Produktgas verbleiben Rest-Kohlenwasserstoffe.
  • Die Umsetzung der Restkohlenwasserstoffe könnte durch Eindüsung von Sekundärluft, also durch Erhöhung der Luftzahl φ im Endbereich des Reaktors kinetisch begünstigt werden. Dazu müsste die Sekundärluft allerdings komprimiert werden, was mit einem Mehraufwand an nicht unmittelbar zur Verfügung stehender elektrischer Energie für einen entsprechenden Kompressor verbunden wäre.
  • Dies erweist sich insbesondere auch beim Einsatz derartiger Reaktoren zur autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen im Rahmen von druckbeaufschlagten Brennstoffzellensystemen als problematisch. Hier muss neben der Brennstoffzellen-Luft auch das Reformeredukt Luft durch energieaufwendige Kompression auf den Systemdruck verdichtet werden. Der elektrische Eigenverbrauch des dafür erforderlichen Kompressors senkt den erzielbaren elektrischen Brennstoffzellen-Systemwirkungsgrad.
  • Das erfindungsgemäße Konzept eines Reaktors zur autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen ermöglicht eine Absenkung der Luftzahl φ bei der Reformierung und damit eine Verringerung des Energieaufwands für die Luftkompression, ohne dass dadurch eine verminderte Umsetzung der Kohlenwasserstoffe im Endbereich der Reaktionszone auftritt.
  • Dies wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, dass Heizmittel zum Beheizen des Endbereichs der Reaktionszone vorgesehen sind, um die Umsetzung der Kohlenwasserstoffe zu beschleunigen.
  • Erfindungsgemäß wird also ein Hybridkonzept vorgeschlagen, nach dem ein Reaktor zur autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen mit externen Heizmitteln kombiniert wird. Die von diesen externen Heizmitteln freigesetzte Wärme wird im Gegensatz zu der autotherm erzeugten Wärme nicht unmittelbar in der Reaktionszone am Ort der Reformierungsreaktionen erzeugt, sondern muss durch wärmeleitende Wandungen in die Reaktionszone übertragen werden. Erfindungsgemäß soll eine derartige Wärmezuführung im Endbereich der Reaktionszone erfolgen, da insbesondere im Endbereich der Reaktionszone die Eduktkonzentrationen und die autotherm erzeugte Wärme für eine vollständige Umsetzung der Kohlenwasserstoffe oftmals nicht ausreichen. Außerdem ist erkannt worden, dass die Umsetzung der Kohlenwasserstoffe nicht nur durch Erhöhung der Luftzahl φ kinetisch begünstigt werden kann, sondern auch durch Zuführung von Wärmeenergie.
  • Diese erfindungsgemäße Maßnahme erweist sich in mehrerlei Hinsicht als vorteilhaft. Sie begünstigt die vollständige Umsetzung der Restkohlenwasserstoffe im Endbereich der Reaktionszone und hat daher eine hohe H2-Ausbeute zur Folge. Da der erfindungsgemäße Reaktor bei relativ geringer Luftzahl φ betrieben werden kann, gelangt relativ wenig inerter Stickstoff in das Produktgas, was insgesamt zu höheren H2-Konzentrationen führt. Schließlich sei noch erwähnt, dass der Aufwand an elektrischer Energie für eine etwaige Luftkompression aufgrund der erfindungsgemäßen Maßnahme reduziert werden kann.
  • Grundsätzlich gibt es unterschiedliche Möglichkeiten für die Realisierung eines erfindungsgemäßen Reaktors zur autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen und insbesondere für die Realisierung und Anordnung der externen Heizmittel.
  • Von besonderem Vorteil ist es, wenn die externen Heizmittel einen katalytischen Strahlungsbrenner umfassen. Ein solcher Brenner kann beispielsweise durch die Abgasströme einer Gasaufbereitungseinheit gespeist werden, die dem Reaktor nachgeschal tet ist, wie z.B. durch das Retentat von Membraneinheiten oder den Spülstrom von Druckwechseladsorbern. Dadurch können die Abgasströme thermisch genutzt werden, während gleichzeitig die Emissionen des Systems minimiert werden. Ist der erfindungsgemäße Reaktor Bestandteil eines Brennstoffzellensystems, so können auch die verdünnten, noch brenngashaltigen Offgasströme der Brennstoffzellenanode zum externen Beheizen der Reaktionszone mit Hilfe eines katalytischen Strahlungsbrenners genutzt werden. Auch in diesem Fall trägt der katalytische Strahlungsbrenner zu einer Minimierung der Systememissionen bei.
    •
  • Wie schon die voranstehenden Erläuterungen verdeutlichen, gibt es unterschiedliche Möglichkeiten, die Lehre der vorliegenden Erfindung in vorteilhafter Weise auszugestalten und weiterzubilden. Dazu wird einerseits auf die Patentansprüche und andererseits auf die nachfolgende Beschreibung mehrerer Ausführungsbeispiele der Erfindung anhand der Zeichnungen verwiesen.
  • 1 zeigt eine erste Variante eines erfindungsgemäßen Reaktors in Verbindung mit dem zugehörigen qualitativen Temperaturverlauf in Richtung des Reaktionswegs,
  • 2 zeigt eine zweite Variante eines erfindungsgemäßen Reaktors,
  • 3 zeigt eine dritte Variante eines erfindungsgemäßen Reaktors und
  • 4 zeigt eine vierte Variante eines erfindungsgemäßen Reaktors.
  • Die nachfolgend beschriebenen vier Varianten eines erfindungsgemäßen Reaktors sind in den 1 bis 4 jeweils schematisch im Schnitt dargestellt. Sie unterscheiden sich im wesentlichen in der Anordnung und Ausgestaltung der externen Heizmittel.
  • In allen vier Figuren ist jeweils ein Reaktor zur autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen dargestellt, der eine Reaktionszone 1 umfasst. In der Reaktionszone 1 ist jeweils mindestens eine Katalysatorstruktur 3, 4 angeordnet, so dass die an der Reformierung beteiligten Edukte beim Durchströmen der Reaktionszone 1 umgesetzt werden.
  • Erfindungsgemäß sind bei allen vier dargestellten Varianten externe Heizmittel zum Beheizen des Endbereichs 5 der Reaktionszone 1 vorgesehen, um die Umsetzung der Kohlenwasserstoffe zu beschleunigen und damit zu verbessern.
  • Grundsätzlich kann der Endbereich 5 der Reaktionszone 1 im Rahmen der Erfindung mit beliebigen Heizmitteln beheizt werden. In allen vier dargestellten Fällen umfassen diese Heizmittel einen katalytischen Strahlungsbrenner 6.
  • Bei der in 1 dargestellten Variante eines erfindungsgemäßen Reaktors ist ein katalytischer Strahlungsbrenner 6 auf der Außenseite der die Reaktionszone 1 umgebenden Wandung 2 angeordnet, und zwar lediglich im Endbereich 5 der Reaktionszone 1. Voraussetzung für einen optimalen Wärmeeintrag in die Reaktionszone 1 ist der Temperaturgradient vom Strahlungsbrenner 6 zur Wandung 2 und eine gute radiale Wärmeleitfähigkeit der Katalysatorstruktur 3 bzw. eine geringe radiale Ausdehnung derselben.
  • Wie bereits erwähnt, ist im unteren Teil der 1 der zu dem im oberen Teil der 1 dargestellten Reaktor gehörige qualitative Temperaturverlauf in Richtung des Reaktionswegs dargestellt. Gestrichelt ist das sich für einen konventionellen Reaktor zur autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen einstellende Profil eingezeichnet.
  • Der untere Teil von 1 verdeutlicht, dass die Temperaturen im Anfangsbereich der Reaktionszone über jener Grenztemperatur TGrenz liegen, die für eine vollständige Umsetzung der Kohlen wasserstoffe mindestens vorliegen muß. Dies ist zum einen bedingt durch die hohen Eduktkonzentrationen im Anfangsbereich und zum anderen durch die dort ablaufenden schnellen, exothermen Oxidationsreaktionen, bei denen so viel Wärme freigesetzt wird, dass Temperaturen von 900–1000°C erreicht werden können.
  • Im Gegensatz dazu reicht die Reaktionsgeschwindigkeit im Endbereich 5 der Reaktionszone 1 bei Reformern des Standes der Technik nicht für eine vollständige Umsetzung der Kohlenwasserstoffe aus (gestrichelte Kurve). Dies ist auf die relativ niedrigen Temperaturen unterhalb einer Grenztemperatur TGrenz von 650–700°C und auf eine umsatzbedingt verminderte Eduktkonzentration in diesem Bereich zurückzuführen. Besonders ausgeprägt ist dieses Phänomen bei kleinen Luftzahlen von beispielsweise φ = 0,25.
  • Erfindungsgemäß wird die Temperatur im Endbereich 5 der Reaktionszone 1 durch eine externe Beheizung angehoben, wodurch die Temperaturen in diesem Bereich über die Grenztemperatur TGrenz angehoben werden und die Umsetzung der Restkohlenwasserstoffe beschleunigt wird (durchgezogene Linie).
  • Bei der in 2 dargestellten Variante eines erfindungsgemäßen Reaktors sind Wärmeübertragungsrohre 10 in Form eines Rohrbündels in die im Endbereich 5 der Reaktionszone 1 angeordnete Katalysatorstruktur 4 integriert. Dabei kann es sich um die Abgasrohre eines katalytischen Strahlungsbrenners handeln, so dass die Wärmeübertragungsrohre 10 von heißen Katalytbrennerabgasen durchströmt werden. Alternativ können die Wärmeübertragungsrohre 10 auch selbst als katalytischer Strahlungsbrenner wirken, wenn in ihrem Innern ein entsprechender Katalysator angeordnet ist. Dazu könnte die Innenwandung der Wärmeübertragungsrohre 10 beispielsweise mit einem geeigneten Katalysator beschichtet sein. Mit Hilfe der in die Katalysatorstruktur 4 eingebetteten Wärmeübertragungsrohre 10 lassen sich auch Reaktoren mit größeren Querschnitten extern Beheizen, auch wenn die Temperaturdifferenzen zwischen den Wärmeübertragungsrohren und der Reaktionszone nicht allzu hoch sind.
  • Bei der in 3 dargestellten Variante eines erfindungsgemäßen Reaktors wird nur der Austrittsquerschnitt der Reaktionszone 1 durch eine entsprechend angeordnete Strahlerplatte 11 beheizt. Diese steht mit dem Austrittsbereich 8 in thermischem Kontakt und wird durch Abgase eines katalytischen Strahlungsbrenners 6 auf der erforderlichen Temperatur gehalten. Dieser Brenner ist außerhalb der Reaktionszone 1 angeordnet. Entscheidend für den übertragenen Wärmestrom sind hier die strahlungsspezifischen Parameter Emissionsfaktor und Sichtfaktor des Endbereichs 5 der Reaktionszone 1.
  • Bei dem in 4 dargestellten Reaktor umfasst die Reaktionszone 1 eine erste Teilzone 12 und eine nachgeschaltete zweite Teilzone 13. Vor der zweiten Teilzone 13 sind Heizmittel zum Zwischenbeheizen des Reformatstroms angeordnet. Die Heizmittel umfassen auch hier wieder einen katalytischen Strahlungsbrenner 6 und einen zwischen der ersten Teilzone 12 und der zweiten Teilzone 13 angeordneten Gas-Gas-Wärmeüberträger 14, dem das Abgas des katalytischen Strahlungsbrenners 6 zugeführt wird. Auf diese Weise wird die Temperatur des Reformatstroms in der zweiten Teilzone 13 angehoben. Um bei dieser Variante hohe Übertragungsraten zu gewährleisten, müssen ein treibendes Temperaturgefälle, ausreichende Übertragungsfläche und/oder hohe Wärmedurchgangszahlen eingestellt werden.
    • 1
    Reaktionszone
    2
    Wandung
    3
    Katalysatorstruktur
    4
    Katalysatorstruktur
    5
    Endbereich
    6
    Katalytischer Strahlungsbrenner
    7
    Eintrittsbereich
    8
    Austrittsbereich
    9
    –
    10
    Wärmeübertragungsrohre
    11
    Strahlerplatte
    12
    Erste Teilzone
    13
    Zweite Teilzone
    14
    Gas-Gas-Wärmeüberträger

Claims (11)

  1. Reaktor zur autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoffen mit mindestens einer Reaktionszone (1), in der mindestens ein Katalysator (3, 4) für die Reformierung angeordnet ist, so dass die an der Reformierung beteiligten Edukte beim Durchströmen der Reaktionszone (1) umgesetzt werden, dadurch gekennzeichnet, dass Heizmittel zum Beheizen des Endbereichs (5) der Reaktionszone (1) vorgesehen sind, um die Umsetzung der Kohlenwasserstoffe zu beschleunigen.
  2. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Heizmittel auf der Außenseite der die Reaktionszone (1) umgebenden Wandung (2) angeordnet sind.
  3. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Heizmittel mindestens einen katalytischen Strahlungsbrenner (6) umfassen.
  4. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Heizmittel Wärmeübertragungsrohre (10) umfassen, die in der Katalysatorstruktur (4) im Endbereich (5) der Reaktionszone (1) angeordnet sind.
  5. Reaktor nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Wärmeübertragungsrohre (10) Abgasrohre eines katalytischen Strahlungsbrenners sind.
  6. Reaktor nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass in den Wärmeübertragungsrohren (10) mindestens ein Katalysator an geordnet ist, so dass sie als katalytische Strahlungsbrenner wirken.
  7. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Heizmittel außerhalb der Reaktionszone (1) in thermischem Kontakt mit dem Austrittsbereich (8) der Reaktionszone (1) angeordnet sind.
  8. Reaktor nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Heizmittel einen katalytischen Strahlungsbrenner (6) umfassen, dessen Abgase eine mit dem Austrittsbereich (8) in thermischem Kontakt stehende Strahlerplatte (11) beheizen.
  9. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei die Reaktionszone (1) eine erste Teilzone (12) und eine nachgeschaltete zweite Teilzone (13) umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass vor der zweiten Teilzone (13) Heizmittel zum Zwischenbeheizen des Reformatstroms angeordnet sind.
  10. Reaktor nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Heizmittel zum Zwischenbeheizen einen katalytischen Strahlungsbrenner (6) und einen zwischen der ersten Teilzone (12) und der zweiten Teilzone (13) angeordneten Gas-Gas-Wärmeüberträger (14) umfassen, dem das Abgas des katalytischen Strahlungsbrenners (6) zugeführt wird.
  11. Verwendung eines Reaktors nach einem der Ansprüch 1 bis 10 in einem Brennstoffzellensystem.
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