DE10054877A1 - Abgasreinigungsanlage für die selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden unter mageren Abgasbedingungen und Verfahren zur Abgasreinigung - Google Patents

Abgasreinigungsanlage für die selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden unter mageren Abgasbedingungen und Verfahren zur Abgasreinigung

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Abgasreinigungsanlage für die selektive, katalytische Reduktion von Stickoxiden unter mageren Abgasbedingungen, welche mindestens einen Katalysator mit katalytisch aktiven Komponenten für die selektive, katalytische Reduktion (SCR-Komponenten) enthält. Die Abgasreinigungsanlage ist dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator zusätzlich zu den SCR-Komponenten wenigstens eine Speicherkomponente für Stickoxide (NOx-Speicherkomponenten) enthält.

Description

Die Erfindung betrifft eine Abgasreinigungsanlage für die selektive katalytische Re­ duktion von Stickoxiden unter mageren Abgasbedingungen, welche mindestens einen Katalysator mit katalytisch aktiven Komponenten für die selektive, katalytische Reduk­ tion (SCR-Komponenten) enthält.
Stationäre Verbrennungsanlagen von Kraftwerken und Dieselmotoren sowie mager be­ triebene Bezinmotoren emittieren ein sauerstoffreiches Abgas, welches als Schadstoffe unverbrannte Kohlenwasserstoffe (HC), Kohlenmonoxid (CO) und Stickoxide (NOx) enthält. Zur Entfernung der Stickoxide aus dem mageren Abgas wird im Kraftwerksbe­ reich schon seit langem das sogenannte Verfahren der selektiven, katalytischen Reduk­ tion (SCR = selective catalytic reduction) angewendet. Hierbei wird dem Abgas Am­ moniak (NH3) zugeführt, welches an einem geeigneten Katalysator mit den Stickoxiden selektiv zu Stickstoff und Wasser reagiert. Im stationären Betrieb können hiermit Um­ satzraten für die Stickoxide von über 80% erzielt werden.
Aufgrund der gesetzlich angestrebten Verringerung der Stickoxidemissionen von Kraft­ fahrzeugen (EURO IV bzw. EURO V in Europa für 2005 bzw. 2008, LEV II in den USA für 2007) wird eine Anwendung der SCR-Technologie insbesondere im Schwer­ kraftfahrzeugbereich immer dringender. Wegen der hohen Toxizität und Flüchtigkeit von Ammoniak werden für mobile Anwendungen im Kraftverkehr ungiftige Vorläufer­ verbindungen verwendet, die bei entsprechender Behandlung Ammoniak freisetzen. Bevorzugt wird Harnstoff in Form einer wäßrigen Lösung verwendet. Zur Hydrolyse des Harnstoffs werden sogenannte Hydrolysekatalysatoren eingesetzt, die die Harn­ stofflösung in einer Zweistufenreaktion zu Ammoniak und Kohlendioxid hydrolysieren. Die Hydrolysekatalysatoren werden vor dem SCR-Katalysator in der Abgasreinigungs­ anlage angeordnet. Die Harnstofflösung wird mit Hilfe spezieller Dosiersysteme vor dem Hydrolysekatalysator in den Abgasstrom eingespritzt.
Nachteilig bei dieser Art der Abgasbehandlung ist die Tatsache, daß sowohl die Hy­ drolyse des Harnstoffs als auch die selektive, katalytische Reduktion mit modernen SCR-Katalysatoren erst oberhalb von 160 bis 200°C einsetzt, das heißt bei Betriebsbe­ dingungen des Verbrennungsmotors mit Abgastemperaturen unterhalb dieses Tempe­ raturintervalls passieren die vom Motor erzeugten Stickoxide unverändert die Abgasrei­ nigungsanlage und gelangen in die Umwelt. Moderne Harnstoff-Dosiersysteme berücksichtigen diese Tatsache und spritzen die Harnstofflösung nur dann in den Abgasstrom ein, wenn die Abgastemperatur oberhalb von 170°C liegt.
Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine Abgasreinigungsanlage zur Verfügung zu stellen, die in der Lage ist, die Emission von Stickoxiden von mager betriebenen Verbrennungsmotoren auch bei Betriebsbedingungen mit Abgastemperaturen unterhalb der Anspringtemperaturen für die Hydrolyse von Harnstoff und für die selektive, kata­ lytische Reduktion zu vermindern. Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein Ver­ fahren zur Entfernung von Stickoxiden aus dem mageren Abgas eines Verbrennungs­ motors durch selektive, katalytische Reduktion mittels Ammoniak.
Diese Aufgabe wird gelöst durch eine Abgasreinigungsanlage für die selektive, katalyti­ sche Reduktion von Stickoxiden unter mageren Abgasbedingungen, welche mindestens einen Katalysator mit katalytisch aktiven Komponenten für die selektive, katalytische Reduktion (SCR-Komponenten) enthält. Die Abgasreinigungsanlage ist dadurch ge­ kennzeichnet, daß der Katalysator zusätzlich zu den SCR-Komponenten wenigstens eine Speicherkomponente für Stickoxide (NOx-Speicherkomponenten) enthält.
Im folgenden wird unter der Anspringtemperatur eines Katalysators diejenige Tempe­ ratur verstanden, bei der die beabsichtigte katalytische Reaktion mit einer Umsatzrate von 50% am Katalysator abläuft. So weist ein Hydrolysekatalysator eine Anspringtem­ peratur für die Hydrolyse von Harnstoff und ein SCR-Katalysator eine Anspringtempe­ ratur für die Umsetzung der Stickoxide auf.
Erfindungsgemäß ist vorgesehen, die bei tiefen Abgastemperaturen im Abgas enthalte­ nen Stickoxide mit Hilfe von NOx-Speicherkomponenten auf dem SCR-Katalysator zwischenzuspeichern und bei höheren Temperaturen wieder freizusetzen. Erleichtert wird die Freisetzung der Stickoxide durch lokale Überschüsse von Ammoniak im Ab­ gas, bei denen die eingespeicherten Stickoxide direkt mit dem Ammoniak in einer SCR- Reaktion umgesetzt werden. Dies bedeutet aber gleichzeitig auch, daß bei einer eventu­ ellen Überdosierung von Ammoniak bzw. Harnstofflösung dieser nicht als Ammoniak- Schlupf das SCR-System und damit die Abgasanlage verläßt, sondern mit den adsor­ bierten Stickoxiden reagiert und zu Stickstoff oxidiert wird. Die Funktion der NOx- Speicherkomponenten auf dem SCR-Katalysator läßt sich demnach mit der eines Sauer­ stoffspeichermaterials auf einem Dreiweg-Katalysator vergleichen. Eine solche zusätz­ liche Eigenschaft eines SCR-Katalysators ist neben der Standardanwendung im Diesel­ bereich auch für die Abgasnachbehandlung von direkteinspritzenden Benzinmotoren von besonderer Bedeutung. Die DE 198 20 828 A1 beschreibt die motorseitige/katalysatorseitige Erzeugung von Ammoniak in den fetten Betriebspunkten eines sogenannten GDI-Motors (GDI = gasoline direct injection) und die Funktionsweise ei­ ner dabei möglichen Abgasnachbehandlung mittels SCR. Bei der auf einer Kombination von Motor- und Katalysatormanagement bestehenden Möglichkeit der Ammoniakge­ winnung ist es äußerst wichtig, daß bei einzelnen Motorbetriebspunkten nicht zuwenig Ammoniak zur Verfügung gestellt wird, um alle Stickoxide zu reduzieren. Um dies zu gewährleisten, ist eine hohe Ammoniak-Speicherkapazität des eingesetzten SCR- Katalysators oder umgekehrt eine hohe NOx-Speicherkapazität des Katalysators not­ wendig die durch die erfindungsgemäße Abgasreinigungsanlage gewährleistet werden kann.
Die SCR-Komponenten des Katalysators können ein Feststoffsäuresystem aus Titandi­ oxid und Vanadin enthalten. Zusätzlich kann das Feststoffsäuresystem wenigstens eine der Komponente aus der Gruppe Wolframoxid (WO3), Moblybdänoxid (MO3), Silici­ umdioxid, Sulfat und Zeolithe enthalten, wobei die Zeolithe in der sauren H-Form vor­ liegen oder mit Metallionen ausgetauscht sein können. Alternativ hierzu können die SCR-Komponenten wenigstens einen Zeolithen enthalten, wobei die Zeolithe in der sauren H-Form vorliegen oder mit Metallionen ausgetauscht sein können.
Die NOx-Speicherkomponenten enthalten bevorzugt wenigstens eine Verbindung von Elementen aus der Gruppe der Alkalimetalle, Erdalkalimetalle und Cer. Diese Kompo­ nenten sind in der Lage, Stickstoffdioxid durch Bildung von Nitraten zu speichern. Da das Abgas eines Verbrennungsmotors abhängig vom jeweiligen Betriebszustand zu 60 bis 95 Vol.-% aus Stickstoffmonoxid besteht, empfiehlt es sich, Stickstoffmonoxid durch Kontakt mit einem Oxidationskatalysator in Stickstoffdioxid zu überführen, um so den Wirkungsgrad der Abspeicherung zu erhöhen. Diese Forderung kann zum Bei­ spiel dadurch erfüllt werden, daß die NOx-Speicherkomponenten selbst mit wenigstens einem der Platingruppenmetalle Platin, Palladium, Rhodium und Iridium katalysiert werden. Alternativ oder in Ergänzung hierzu kann der Katalysator katalytisch aktive Komponenten auf der Basis von mit wenigstens einem der Platingruppenmetalle Platin, Palladium, Rhodium und Iridium katalysierten Trägeroxiden aus der Gruppe Alumini­ umoxid, Siliciumdioxid, Ceroxid, Zirkonoxid, Titanoxid oder Mischoxiden davon ent­ halten.
Der Katalysator kann in Form eines als Vollextrudat ausgeführten Wabenkörpers vor­ liegen, das heißt die Komponenten des Katalysators werden zu einer extrudierfähigen Masse verarbeitet und dann zu Wabenkörpern extrudiert. Ein solcher Katalysator be­ steht durchgehend aus Katalysatormasse und wird daher auch als Vollkatalysator bezeichnet. Wabenkörper weisen in der Regel eine allgemein zylindrische Form auf, die von zwei Stirnflächen und einer Mantelfläche begrenzt wird. Die Wabenkörper werden von einer Stirnfläche zur anderen von dicht über den Querschnitt angeordneten Strö­ mungskanälen für das Abgas durchzogen. Mit Zelldichte wird die Anzahl der Kanäle pro Querschnittsfläche bezeichnet. Sie kann je nach Anwendungsfall zwischen 5 und 300 cm liegen.
Für bestimmte Anwendungsfälle kann es vorteilhaft sein, nur die SCR-Komponenten zu einem Wabenkörper zu extrudieren und die NOx-Speicherkomponenten in Form einer Beschichtung auf die Wände der Strömungskanäle aufzubringen. Die hierfür anzuwen­ denden Techniken sind dem Fachmann bekannt.
Da Vollkatalysatoren in der Regel nur eine geringe Festigkeit aufweisen wird der Ka­ talysator, das heißt seine SCR-Komponenten und seine NOx-Speicherkomponenten, bevorzugt in Form einer Beschichtung auf die Wände der Strömungskanäle von kataly­ tisch inerten Tragkörpern in Wabenform aufgebracht. Die inerten Tragkörper bestehen bevorzugt aus Cordierit. In einer weiteren Ausführungsform des Katalysators werden die SCR-Komponenten und die NOx-Speicherkomponenten für die Stickoxide in zwei separaten Schichten auf den inerten Tragkörper aufgebracht, wobei bevorzugt die NOx- Speicherkomponenten in der unteren, direkt auf dem inerten Tragkörper liegenden Schicht und die SCR-Komponenten in der oberen Schicht angeordnet werden, die direkt mit dem Abgas in Kontakt tritt.
Alternativ oder in Ergänzung zur Ausrüstung des Katalysators mit katalytisch aktiven Komponenten zur Oxidation von Stickstoffmonoxid zu Stickstoffdioxid kann vor dem Katalysator für die selektive, katalytische Reduktion ein Oxidationskatalysator in der Abgasreinigungsanlage angeordnet werden, der ebenfalls Stickstoffmonoxid zu Stick­ stoffdioxid oxidiert.
Soll der für die selektive, katalytische Reduktion benötigte Ammoniak durch Hydrolyse aus Harnstoff gewonnen werden, so wird zwischen dem Oxidationskatalysator und dem Katalysator für die selektive, katalytische Reduktion ein Hydrolysekatalysator in der Abgasreinigungsanlage angeordnet. Die zu hydrolysierende Harnstofflösung wird mit­ tels eines geeigneten Dosiersystems hinter dem Oxidationskatalysator und vor dem Hy­ drolysekatalysator in den Abgasstrom aufgegeben. Bei Überdosierung des Ammoniaks kann es zu ungewollten Emissionen von Ammoniak in die Umwelt kommen. Zur Ver­ meidung dieser Emissionen kann hinter dem SCR-Katalysator ein sogenannter Ammoniak-Sperrkatalysator in die Abgasreinigungsanlage eingefügt werden, der Ammoniak zu Stickstoff und Wasser oxidiert.
Mit der beschriebenen Abgasreinigungsanlage kann ein Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus dem mageren Abgas eines Verbrennungsmotors durch selektive, kata­ lytische Reduktion mittels Ammoniak wie folgt durchgeführt werden. Das Abgas wird unter zumindest zeitweiser Zufuhr von Ammoniak über einen Katalysator geleitet, der katalytisch aktive Komponenten für die selektive, katalytische Reduktion (SCR- Komponenten) und Speicherkomponenten für die Stickoxide (NOx-Speicherkompo­ nenten) enthält. Während Betriebsphasen des Motors mit Abgastemperaturen, die unter­ halb der Anspringtemperatur der Komponenten für die selektive, katalytische Reduktion liegen, werden die im Abgas enthaltenen Stickoxide von den NOx-Speicherkompo­ nenten absorbiert. Zur Vermeidung von Ammoniak-Emissionen in die Umwelt wird die Zudosierung von Ammoniak (entweder direkt oder in Form von Vorläurferverbindun­ gen) während dieser Betriebsphasen unterbunden. Bei Abgastemperaturen oberhalb der Anspringtemperatur für die selektive, katalytische Reduktion wird dagegen die Zufuhr von Ammoniak wieder aufgenommen. Durch die erhöhten Abgastemperaturen und den im Abgas vorhandenen Ammoniak werden die durch die NOx-Speicherkomponenten gespeicherten Stickoxide desorbiert und zusammen mit den im Abgas enthaltenen Stickoxiden an den SCR-Komponenten des Katalysators mit Ammoniak zu Stickstoff und Wasser umgesetzt.
Die Abgasreinigungsanlage und das damit durchführbare Verfahren eignen sich beson­ ders gut für den Einsatz an einem Dieselmotor. Abgasreinigungsanlage und Verfahren können jedoch auch für die Reinigung der mageren Abgase eines mager betriebenen Benzinmotors verwendet werden. In Beschleunigungsphasen wird ein solcher Motor auch mit einem fetten Luft/Kraftstoffgemisch betrieben, um die für die Beschleunigung benötigte Leistung zur Verfügung stellen zu können. Diese Phasen eignen sich gemäß der DE 198 20 828 A1 zur Bildung von Ammoniak aus den Komponenten des fetten Abgases an einem geeigneten Katalysator. In diesem Fall kann die Zudosierung von Harnstofflösung zum Abgas vermindert werden oder sogar ganz entfallen.

Claims (24)

1. Abgasreinigungsanlage für die selektive, katalytische Reduktion von Stickoxiden unter mageren Abgasbedingungen, welche mindestens einen Katalysator mit ka­ talytisch aktiven Komponenten für die selektive, katalytische Reduktion (SCR- Komponenten) enthält, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator zusätzlich zu den SCR-Komponenten wenigstens eine Spei­ cherkomponente für Stickoxide (NOx-Speicherkomponenten) enthält.
2. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die SCR-Komponenten ein Feststoffsäuresystem aus Titandioxid und Vanadin enthalten.
3. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Feststoffsäuresystem zusätzlich wenigstens eine der Komponente aus der Gruppe Wolframoxid, Moblybdänoxid, Siliciumdioxid, Sulfat und Zeolithe ent­ hält, wobei die Zeolithe in der sauren H-Form vorliegen oder mit Metallionen ausgetauscht sein können.
4. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die SCR-Komponenten wenigstens einen Zeolithen enthalten, wobei die Zeo­ lithe in der sauren H-Form vorliegen oder mit Metallionen ausgetauscht sein kön­ nen.
5. Abgasreinigungsanlage nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die NOx-Speicherkomponenten wenigstens eine Verbindung von Elementen aus der Gruppe der Alkalimetalle, Erdalkalimetalle und Cer enthalten.
6. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die NOx-Speicherkomponenten mit wenigstens einem der Platingruppenme­ talle Platin, Palladium, Rhodium und Iridium katalysiert sind.
7. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator zusätzlich katalytisch aktive Komponenten auf der Basis von mit wenigstens einem der Platingruppenmetalle Platin, Palladium, Rhodium und Iridium katalysierten Trägeroxiden aus der Gruppe Aluminiumoxid, Siliciumdi­ oxid, Ceroxid, Zirkonoxid, Titanoxid oder Mischoxiden davon enthält.
8. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator in Form eines als Vollextrudat ausgeführten Wabenkörpers vorliegt.
9. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die SCR-Komponenten in Form eines als Vollextrudat ausgeführten Waben­ körpers vorliegen, auf dem die NOx-Speicherkomponenten in Form einer Be­ schichtung aufgebracht sind.
10. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die SCR-Komponenten und die NOx-Speicherkomponenten für die Stickoxi­ de in Form einer Beschichtung auf einem inerten Tragkörper in Wabenform vor­ liegen.
11. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die SCR-Komponenten und die NOx-Speicherkomponenten für die Stickoxi­ de in zwei separaten Schichten auf dem inerten Tragkörper vorliegen.
12. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Schicht mit den NOx-Speicherkomponenten direkt auf den Tragkörper aufgebracht ist und die Schicht mit den SCR-Komponenten auf der Schicht mit dem NOx-Speicherkomponenten liegt und direkt mit dem Abgas in Kontakt steht.
13. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß vor dem Katalysator für selektive, katalytische Reduktion ein Oxidationska­ talysator in der Abgasreinigungsanlage angeordnet ist.
14. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen dem Oxidationskatalysator und dem Katalysator für die selektive, katalytische Reduktion ein Hydrolysekatalysator in der Abgasreinigungsanlage angeordnet ist.
15. Abgasreinigungsanlage nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß hinter dem Katalysator für die selektive, katalytische Reduktion ein Ammo­ niak-Sperrkatalysator in der Abgasreinigungsanlage angeordnet ist.
16. Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden aus dem mageren Abgas eines Ver­ brennungsmotors durch selektive, katalytische Reduktion mittels Ammoniak, dadurch gekennzeichnet, daß das Abgas unter zumindest zeitweiser Zufuhr von Ammoniak über einen Ka­ talysator geleitet wird, der katalytisch aktive Komponenten für die selektive, ka­ talytische Reduktion (SCR-Komponenten) und Speicherkomponenten für die Stickoxide (NOx-Speicherkomponenten) enthält, wobei die NOx-Speicherkompo­ nenten die Stickoxide aus dem Abgas während Betriebsphasen des Motors mit Abgastemperaturen absorbieren, die unterhalb der Anspringtemperatur der Kom­ ponenten für die selektive, katalytische Reduktion liegen und die Stickoxide bei Abgastemperaturen oberhalb der Anspringtemperatur für die selektive, katalyti­ sche Reduktion durch Zufuhr von Ammoniak desorbiert und zusammen mit den im Abgas enthaltenen Stickoxiden an den SCR-Komponenten mit Ammoniak zu Stickstoff und Wasser umgesetzt werden.
17. Verfahren nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, daß die NOx-Speicherkomponenten mit wenigstens einem der Platingruppenme­ talle Platin, Palladium, Rhodium und Iridium katalysiert sind.
18. Verfahren nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, daß vor dem Katalysator für selektive, katalytische Reduktion ein Oxidationska­ talysator in der Abgasreinigungsanlage angeordnet ist und der Ammoniak zwi­ schen Oxidationskatalysator und dem Katalysator für die selektive, katalytische Reduktion dem Abgas zugeführt wird.
19. Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß hinter dem Katalysator für die selektive, katalytische Reduktion ein Ammo­ niak-Sperrkatalysator in der Abgasreinigungsanlage angeordnet ist.
20. Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen Oxidationskatalysator und Katalysator für die selektive, katalytische Reduktion ein Hydrolysekatalysator in der Abgasreinigungsanlage angeordnet ist und zur Bildung von Ammoniak eine durch Hydrolyse in Ammoniak zu überfüh­ rende Vorläuferverbindung auf den Hydrolysekatalysator aufgegeben wird.
21. Verfahren nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß hinter dem Katalysator für die selektive, katalytische Reduktion ein Ammo­ niak-Sperrkatalysator in der Abgasreinigungsanlage angeordnet ist.
22. Verfahren nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem Verbrennungsmotor um einen Dieselmotor handelt.
23. Verfahren nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem Verbrennungsmotor um einen mager betriebenen Benzinmo­ tor handelt, der in Beschleunigungsphasen mit fetten Luft/Kraftstoffgemischen betrieben wird.
24. Verfahren nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, daß der für die selektive, katalytische Reduktion benötigte Ammoniak während der Beschleunigungsphasen des Motors an einem geeigneten Katalysator aus den entsprechenden Bestandteilen des fetten Abgases erzeugt wird.
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