CN207818723U - 一种隔离膜及含有该隔离膜的锂离子电池 - Google Patents

一种隔离膜及含有该隔离膜的锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本实用新型属于锂离子电池技术领域，尤其涉及一种隔离膜，包括基膜以及涂覆于所述基膜至少一表面上的复合涂层，所述复合涂层包括无机粒子层和在电解液环境中不发生溶胀的弹性体层，所述无机粒子层的远离基膜的一面设置为波浪状，所述弹性体层与所述无机粒子层连接的一面也设置为波浪状。相比于现有技术，该隔离膜具有良好的热稳定性，收卷时不会发生塌陷且用于电池时能够抵抗负极片的膨胀变形。另外本实用新型还提供一种含有上述隔离膜的锂离子电池，具有较高的热稳定性能和机械性能，能够抵抗负极片的膨胀变形，从而保证电池的安全性和平整性。

Description

一种隔离膜及含有该隔离膜的锂离子电池
技术领域
本实用新型属于锂离子电池技术领域，尤其涉及一种隔离膜及含有该隔离膜的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池由于具有能量密度高、工作电压高、使用温度范围宽、使用寿命长、对环境友好等优点，被广泛地应用到手机、平板、笔记本电脑以及各种电动汽车，甚至航空航天、风能太阳能储能设备上。
锂离子电池的安全性一直是业界非常关心的问题。其中，隔离膜是保证电池的安全性能的重要部分。目前行业通用的隔离膜主要是聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃膜；但一般聚烯烃隔离膜的熔点低于200℃，一旦出现短路发热，聚烯烃隔离膜极易发生热收缩，从而引发电池着火或者***。
为改善隔膜的热稳定性，目前行业内有在隔膜表面涂覆一层由无机粒子组成的多孔绝缘层来降低隔膜的热收缩性能，从而避免锂离子电池发生热失控的问题。然而随着锂离子电池能量密度的不断提高，高克容量的石墨负极在充放电过程中的膨胀非常大，会导致电池的扭曲变形。为了解决上述问题，业内研究人员提出在隔膜上涂覆一层聚合物涂层，该聚合物涂层能够与极片粘在一起从而抑制负极的膨胀，保持电池的平整度。但是该聚合物涂层中的聚合物在电解液中会一般发生溶胀，一旦聚合物发生溶胀，其弹性就会变差，进而使得聚合物涂层***塌陷，不管是在隔离膜收卷时还是负极膨胀时都会造成涂层的塌陷，这都对电池的平整性有所破坏，进而会降低电池的安全性。
有鉴于此，确有必要提供一种锂离子电池隔离膜以解决现有技术中存在的问题。
实用新型内容
本实用新型的目的之一在于：针对现有技术的不足，而提供一种隔离膜，该隔离膜具有良好的热稳定性，收卷时不会发生塌陷且用于电池时能够抵抗负极片的膨胀变形，从而保证电池的安全性和平整性。
为了实现上述目的，本实用新型采用以下技术方案：
一种隔离膜，包括基膜以及涂覆于所述基膜至少一表面上的复合涂层，所述复合涂层包括无机粒子层和在电解液环境中不发生溶胀的弹性体层，所述无机粒子层的远离基膜的一面设置为波浪状，所述弹性体层与所述无机粒子层连接的一面也设置为波浪状。
需要说明的是，在无机粒子层中，由于无机粒子与无机粒子之间存在有间隙，从而导致无机粒子层存在有凹凸起伏的波浪状；另外，虽然无机粒子与无机粒子之间的间隙不能容纳整个弹性体，但是弹性体还是有部分能***该间隙中，也即，弹性体有部分是位于两个无机粒子之间，有部分是突出于无机粒子表面，因而弹性体层也形成了波浪状。
其中，无机粒子层中含有的无机粒子为氧化钙、氧化锌、氧化镁、二氧化钛、二氧化硅、二氧化锆、二氧化锡、二氧化铈、三氧化二铝、勃姆石、碳化硅、碳酸钙、钛酸钡、碳酸钡和硫酸钡中的至少一种。
弹性体层中含有的弹性体为聚乙烯、聚丙烯、聚碳酸酯和聚苯乙烯中的至少一种。弹性体的弹性模量为10～3000Mpa，优选地，弹性体的弹性模量为100～2000Mpa。弹性模量不宜过低，否则起不到改善复合涂层弹性的作用；弹性模量也不宜过高，否则会影响隔膜的收卷或者电池的卷绕。
作为本实用新型所述的隔离膜的一种改进，所述复合涂层的涂覆面积占基膜总面积的5％～50％。采取部分涂覆的方式能够减少涂层对隔离膜本体的孔堵塞，对锂离子电池性能无影响。
作为本实用新型所述的隔离膜的一种改进，所述复合涂层的厚度为0.2～8um。复合涂层的厚度不宜过薄，否则起不到改善电池安全性和平整性的作用；复合涂层的厚度不宜过厚，否则会影响电池的整体厚度，降低电池的能量密度。
作为本实用新型所述的隔离膜的一种改进，在所述无机粒子层中，所述无机粒子的平均粒径为0.08～3um，所述无机粒子的粒度分布范围为0.02～6um。无机粒子的平均粒径不宜过小，否则无机粒子之间容易造成团聚；无机粒子的平均粒径也不宜过大，否则会影响涂覆效果。
作为本实用新型所述的隔离膜的一种改进，所述基膜为聚乙烯微孔薄膜、聚丙烯微孔薄膜、聚酰亚胺薄膜或无纺布。
相比于现有技术，本实用新型的隔离膜具有以下有点：
1)由于复合涂层中的无机粒子本身结构的稳定性及其耐热耐高温的性能，使得隔膜基材表面涂覆的无机粒子能够抑制隔膜基材的热收缩，从而提高电池的安全性。
2)由于复合涂层中弹性体层具有较高的弹性模量，而且弹性体在电解液环境中不发生溶胀且不塌陷，能持久地保持复合涂层表面的凹凸特性，因此，不仅在隔离膜卷绕的过程中能避免隔离膜涂层塌陷影响隔离膜质量，而且为极片充放电以及循环过程中的膨胀提供了空间，从而抑制电池的扭曲变形，保证电池的安全性和平整性。
本实用新型的另一个目的在于提供一种锂离子电池，包括正极片、负极片、间隔于正极片和负极片之间的隔离膜，以及电解液，所述隔离膜为为上述段落所述的隔离膜。
相比于现有技术，本实用新型锂离子电池由于采用了无机粒子层和弹性体层组成的复合涂层，因此具有较高的热稳定性能和机械性能，另外，弹性体在电解液环境中不溶胀，能够抵抗负极片的膨胀变形，从而保证电池的安全性和平整性。
附图说明
图1是本实用新型中隔离膜的结构示意图。
图2是本实用新型中无机粒子和弹性体的分布图。
其中：1-基膜，2-复合涂层，21-无机粒子层，22-弹性体层，211-无机粒子，221-弹性体。
具体实施方式
如图1所示，一种隔离膜，包括基膜1以及涂覆于基膜1至少一表面上的复合涂层2，复合涂层2包括无机粒子层21和弹性体层22，无机粒子层21的远离基膜1的一面设置为波浪状，弹性体层22与无机粒子层21连接的一面也设置为波浪状。复合涂层2的涂覆面积占基膜1总面积的5％～50％。复合涂层2的厚度为0.2～8um。在弹性体层22中，弹性体221在电解液环境中不发生溶胀。弹性体221的弹性模量为10～3000Mpa，优选为100～2000Mpa。在无机粒子层中，无机粒子21的平均粒径为0.08～3um，无机粒子21的粒度分布范围为0.02～6um。另外，如图2所示，在微观角度看，弹性体分布于无机粒子之间且凸出于无机粒子表面。
下面结合实施例，对本实用新型作进一步详细的描述，但本实用新型的实施方式并不限于此。
对比例1
正极片的制备：
将钴酸锂(正极活性物质)、导电剂超导碳(Super-P)、粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)按质量比96：2.0：2.0混合均匀制成正极浆料，将浆料涂布在集流体铝箔上，然后在110℃下烘干后进行冷压、分条、裁边、极耳焊接，制成锂离子电池正极片。
负极片的制备：
将石墨与导电剂超导碳(Super-P)、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)、粘结剂丁苯橡胶(SBR)按质量比96：1.5：1.0：1.5制成负极浆料，将浆料涂布在集流体铜箔上，然后在85℃下烘干后进行冷压、分条、裁边、极耳焊接，制成锂离子电池负极片。
隔离膜的制备：取厚度为9μm的聚乙烯薄膜作为基膜；
电解液的制备：将六氟磷酸锂(LiPF6)溶解于由质量比为1：2：1的碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)以及碳酸甲乙酯(EMC)组成的混合溶剂中，得到电解液。
锂离子电池的制备：将上述正极片、隔膜和负极片卷绕成电芯，隔离膜位于相邻的正极片和负极片之间，正极以铝极耳点焊引出，负极以镍极耳点焊引出；然后将电芯置于铝塑包装袋中，注入上述电解液，经封装、化成、容量等工序，制成锂离子电池。
对比例2
正极片的制备：
将钴酸锂(正极活性物质)、导电剂超导碳(Super-P)、粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)按质量比96：2.0：2.0混合均匀制成正极浆料，将浆料涂布在集流体铝箔上，然后在110℃下烘干后进行冷压、分条、裁边、极耳焊接，制成锂离子电池正极片。
负极片的制备：
将石墨与导电剂超导碳(Super-P)、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)、粘结剂丁苯橡胶(SBR)按质量比96：1.5：1.0：1.5制成负极浆料，将浆料涂布在集流体铜箔上，然后在85℃下烘干后进行冷压、分条、裁边、极耳焊接，制成锂离子电池负极片。
隔离膜的制备：
1)取厚度为9μm的聚乙烯薄膜作为基膜；
2)将聚偏氟乙烯-六氟丙烯和羧甲基纤维素钠加入到去离子水中，在50℃下搅拌2h，其中，聚偏氟乙烯-六氟丙烯与羧甲基纤维素钠的质量比为95:5，团聚成大颗粒的悬浮分散液；接着加入Al2O3颗粒进行搅拌1h，然后再加入聚丙烯酸酯乳液(水溶液中聚丙烯酸酯的含量为25wt％)继续搅拌1h，其中，Al2O3与聚丙烯酸酯的质量比为90:10，Al2O3与聚偏氟乙烯-六氟丙烯的质量比为50:50，得到无机粒子和粘合聚合物的混合浆料，该混合浆料的固含量为42wt％；
3)将步骤2)所得混合浆料通过浸蘸涂布的方式涂覆在基膜的两面上，干燥后得到每一面复合涂层厚度均为4μm的隔离膜。
电解液的制备：将六氟磷酸锂(LiPF6)溶解于由质量比为1：2：1的碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)以及碳酸甲乙酯(EMC)组成的混合溶剂中，得到电解液。
锂离子电池的制备：将上述正极片、隔膜和负极片卷绕成电芯，隔离膜位于相邻的正极片和负极片之间，正极以铝极耳点焊引出，负极以镍极耳点焊引出；然后将电芯置于铝塑包装袋中，注入上述电解液，经封装、化成、容量等工序，制成锂离子电池。
实施例1
正极片的制备：
将钴酸锂(正极活性物质)、导电剂超导碳(Super-P)、粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)按质量比96：2.0：2.0混合均匀制成正极浆料，将浆料涂布在集流体铝箔上，然后在110℃下烘干后进行冷压、分条、裁边、极耳焊接，制成锂离子电池正极片。
负极片的制备：
将石墨与导电剂超导碳(Super-P)、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)、粘结剂丁苯橡胶(SBR)按质量比96：1.5：1.0：1.5制成负极浆料，将浆料涂布在集流体铜箔上，然后在85℃下烘干后进行冷压、分条、裁边、极耳焊接，制成锂离子电池负极片。
隔离膜的制备：
1)取厚度为9μm的聚乙烯薄膜作为基膜；
2)将Al2O3颗粒溶于去离子水中，搅拌均匀得到Al2O3浆料，并将Al2O3浆料通过浸蘸涂布的方式涂覆在基膜的两面上；
3)将聚丙烯颗粒溶于溶剂中，搅拌均匀并通过浸蘸涂布的方式将其涂覆于步骤2)所得上，使得聚丙烯颗粒分布于Al2O3颗粒之间且突出于Al2O3颗粒表面，干燥后得到每一面复合涂层厚度均为4μm的隔离膜。
电解液的制备：将六氟磷酸锂(LiPF6)溶解于由质量比为1：2：1的碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)以及碳酸甲乙酯(EMC)组成的混合溶剂中，得到电解液。
锂离子电池的制备：将上述正极片、隔膜和负极片卷绕成电芯，隔离膜位于相邻的正极片和负极片之间，正极以铝极耳点焊引出，负极以镍极耳点焊引出；然后将电芯置于铝塑包装袋中，注入上述电解液，经封装、化成、容量等工序，制成锂离子电池。
实施例2
本实施例与实施例1不同的是隔离膜的制备：
1)取厚度为9μm的聚乙烯薄膜作为基膜；
2)将ZrO2颗粒溶于去离子水中，搅拌均匀得到ZrO2浆料，并将ZrO2浆料通过浸蘸涂布的方式涂覆在基膜的两面上；
3)将聚乙烯颗粒溶于溶剂中，搅拌均匀并通过浸蘸涂布的方式将其涂覆于步骤2)所得上，使得聚乙烯颗粒分布于ZrO2颗粒之间且突出于ZrO2颗粒表面，干燥后得到每一面复合涂层厚度均为4μm的隔离膜。
其余同实施例1，这里不再赘述。
实施例3
本实施例与实施例1不同的是隔离膜的制备：
1)取厚度为9μm的聚乙烯薄膜作为基膜；
2)将TiO2颗粒溶于去离子水中，搅拌均匀得到TiO2浆料，并将TiO2浆料通过浸蘸涂布的方式涂覆在基膜的两面上；
3)将聚碳酸酯颗粒溶于溶剂中，搅拌均匀并通过浸蘸涂布的方式将其涂覆于步骤2)所得上，使得聚碳酸酯颗粒分布于TiO2颗粒之间且突出于TiO2颗粒表面，干燥后得到每一面复合涂层厚度均为4μm的隔离膜。
其余同实施例1，这里不再赘述。
实施例4
本实施例与实施例1不同的是隔离膜的制备：
1)取厚度为9μm的聚乙烯薄膜作为基膜；
2)将ZnO颗粒溶于去离子水中，搅拌均匀得到ZnO浆料，并将ZnO浆料通过浸蘸涂布的方式涂覆在基膜的两面上；
3)将聚苯乙烯颗粒溶于溶剂中，搅拌均匀并通过浸蘸涂布的方式将其涂覆于步骤2)所得上，使得聚苯乙烯颗粒分布于ZnO颗粒之间且突出于ZnO颗粒表面，干燥后得到每一面复合涂层厚度均为4μm的隔离膜。
其余同实施例1，这里不再赘述。
比较例和实施例说明
实验例1
对以上对比例和实施例中的隔膜进行热收缩
热收缩测试：将隔膜冲切成100×100mm的方形样品，表示其纵向(MD)和横向(TD)，并测量初始的MD和TD的长度，然后将其放入130℃的烘箱中烘烤2h，取出测量烘烤后MD和TD的长度，计算其热收缩率。其中，热收缩率＝[(烘烤前的尺寸-烘烤后的尺寸)/烘烤前的尺寸]×100％。
测试结果见表1。
表1：对比例和实施例的隔离膜的热收缩测试结果
由表1的测试结果可以看出，相比于对比例1的传统的聚烯烃隔膜，实施例1～4在基膜上涂覆由无机粒子和在电解液环境中不发生溶胀的弹性体组成的复合涂层，其具有更好的抗高温热收缩性能；而对比例2中涂覆在基膜上涂覆由无机粒子以及在电解液中会发生溶胀的聚合物形成的复合涂层，其抗高温热收缩性能与本实用新型的相当。由此可见，无机粒子对改善隔离膜的热稳定性能起到至关重要的作用，从而使得采用本实用新型的隔离膜的锂离子电池具有优异的安全性能。
实验例2
对以上的对比例和实施例中的锂离子电池进行满充，通过外观检查变形情况；变形比例见表2。
表2：电池满充变形比例
组别 电池变形比例
对比例1 85％
对比例2 24％
实施例1 0％
实施例2 0％
实施例3 0％
实施例4 0％
从表2可以看出，实施例1～4的基膜涂覆有由无机粒子和在电解液环境中不发生溶胀的弹性体组成的复合涂层，由其制得的电池都没有发生变形；对比例2的基膜涂覆有由无机粒子以及在电解液中会发生溶胀的聚合物形成的复合涂层，由其制得的电池发生轻微变形，对比例1中隔离膜没有涂覆任何涂层，由其制得的电池发生严重形变。
实验例3
对以上的对比例和实施例中的锂离子电池进行放电倍率测试。
放电倍率测试：将锂离子电池在25℃下先采用0.5C的倍率进行充电，0.2C倍率放电，记录放电容量；然后进行0.5C倍率充电，0.5C倍率放电，记录放电容量；接着进行0.5C倍率充电，1.0C倍率放电，记录放电容量；最后进行0.5C倍率充电，2.0C倍率放电，记录放电容量。
各不同放电倍率下的容量保持率＝(各倍率下的放电容量/0.2C倍率下的放电容量)×100％。
所得结果见表3。
表3：对比例和实施例在不同放电倍率下的容量保持率
组别 0.2C 0.5C 1.0C 2.0C
对比例1 100％ 96.8％ 93.0％ 80.8％
对比例2 100％ 97.1％ 94.2％ 82.3％
实施例1 100％ 97.3％ 94.8％ 85.0％
实施例2 100％ 97.5％ 95.2％ 85.3％
实施例3 100％ 97.6％ 95.6％ 85.7％
实施例4 100％ 97.8％ 95.7％ 86.0％
由表3可知，相比之下，基膜涂覆有由无机粒子和在电解液环境中不发生溶胀的弹性体组成的复合涂层的实施例1～4的电池倍率性能最佳，而基膜涂覆有由无机粒子以及在电解液中会发生溶胀的聚合物形成的复合涂层的对比例2的电池倍率性能次之，而隔离膜不涂覆有任何涂层的对比例1的电池倍率性能最差。因此可见，本实用新型能够在不影响电池倍率性能的情况下，有效地改善电池的变形情况。
实验例4
对以上的对比例和实施例中的锂离子电池进行循环性能测试。
循环性能及厚度测试：将锂离子电池在25℃采用0.5C的倍率充电，0.5C的倍率放电，依次进行500个循环，每个循环测试0.5C倍率下的电池容量，并与循环前电池25℃下的容量进行比较，计算循环后的容量保持率。
容量保持率＝(500次循环后0.5C倍率下的容量/循环前电池25℃下的容量)×100％。
厚度膨胀率＝(500次循环后满充的厚度/循环前电池满充的厚度)×100％。
所得结果见表4。
表4：对比例和实施例循环容量保持率和厚度膨胀率
组别 容量保持率 厚度膨胀率
对比例1 80.4％ 18.7％
对比例2 83.6％ 7.5％
实施例1 89.7％ 5.4％
实施例2 89.9％ 5.8％
实施例3 90.3％ 6.3％
实施例4 91.5％ 6.0％
由表4可以看出，实施例1～4制得的锂离子电池的循环性能明显优于对比例1～2制得的锂离子电池的循环性能；此外，实施例1～4制得的锂离子电池的厚度膨胀相比于对比例1～2制得的锂离子电池的厚度膨胀也得到明显改善。由此可知，本实用新型能够在不影响电池循环性能的情况下，有效地改善电池的变形情况。
根据上述说明书的揭示和教导，本实用新型所属领域的技术人员还能够对上述实施方式进行变更和修改。因此，本实用新型并不局限于上述的具体实施方式，凡是本领域技术人员在本实用新型的基础上所作出的任何显而易见的改进、替换或变型均属于本实用新型的保护范围。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本实用新型构成任何限制。

Claims (6)

1.一种隔离膜，其特征在于：包括基膜以及涂覆于所述基膜至少一表面上的复合涂层，所述复合涂层包括无机粒子层和在电解液环境中不发生溶胀的弹性体层，所述无机粒子层的远离基膜的一面设置为波浪状，所述弹性体层与所述无机粒子层连接的一面也设置为波浪状。
2.根据权利要求1所述的隔离膜，其特征在于：所述复合涂层的涂覆面积占所述基膜总面积的5％～50％。
3.根据权利要求1所述的隔离膜，其特征在于：所述复合涂层的厚度为0.2～8um。
4.根据权利要求1所述的隔离膜，其特征在于：在所述无机粒子层中，所述无机粒子的平均粒径为0.08～3um，所述无机粒子的粒度分布范围为0.02～6um。
5.根据权利要求1所述的隔离膜，其特征在于：所述基膜为聚乙烯微孔薄膜、聚丙烯微孔薄膜、聚酰亚胺薄膜或无纺布。
6.一种锂离子电池，包括正极片、负极片、间隔于正极片和负极片之间的隔离膜，以及电解液，其特征在于：所述隔离膜为权利要求1～5任一项所述的隔离膜。
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CN114730963A (zh) * 2021-09-01 2022-07-08 宁德新能源科技有限公司 电化学装置及包含该电化学装置的电子装置

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