CN1953268A - 非水电解质电池 - Google Patents
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Abstract
在包含正极板和负极板之间用粘合层接合的隔离膜的发电元件的非水电解质电池中,所述的粘合层包含质均分子量为500,000至1,500,000、熔点为165℃至175℃的氟系聚合物及无机固体填料。所述氟系聚合物是聚偏二氟乙烯系聚合物,如聚偏二氟乙烯均聚物。
Description
技术领域
本发明涉及一种非水电解质电池,其中在正极板和负极板之间的隔离膜用粘合层接合。
背景技术
在电池外壳中包含有聚合电解质的聚合物电解质电池中,例如在正极、负极以及作为隔离元件的隔离膜之间,因为聚合电解质使得能够容易地保持电解质溶液,所以溶液的泄漏不太可能发生。而且,因为聚合电解质具有将电极和隔离膜结合在一起的作用,因此当异常情况如发热或过度充电发生时,可以减小隔离膜的收缩,从而提高安全性。
但是,电解质聚合后,与非聚合电解质相比,离子的导电性趋于降低而极化作用趋于更大,特别地是循环寿命特性和低温充电特性常受到不利的影响。因此,提出了一种可以通过将无机固体填料混入电解质中并使所述电解质聚合,从而减少离子导电性降低和保证放电性能的电池(参见例如PCT国际公开99/36981)。
近几年来,随着小尺寸或高性能电子设备如便携式电话或PDA(个人数字助理)的发展,越来越需要有高能密度的电池作为上述电子设备的电源。但是,要保证放电性能并进一步满足安全要求等是困难的。
发明内容
本发明的提出正是为了解决上述问题,本发明的一个目的是通过使粘合层包含氟系聚合物和无机固体填料而提供一种能够提高安全性、同时保证放电性能的非水电解质电池,其中所述氟系聚合物具有500,000至1,500,000的质均分子量(重均分子量)和165℃至175℃的熔点。
本发明的另一个目的是通过使用聚偏二氟乙烯系聚合物作为所述的氟系聚合物,从而提供一种能够减少电池放电性能劣化的非水电解质电池。
本发明的再另一个目的是通过使用聚偏二氟乙烯均聚物作为所述的聚偏二氟乙烯系聚合物,从而提供一种能够更满意地减少电池放电性能劣化的非水电解质电池。
根据本发明第一个方面的非水电解质电池是其中在正极板和负极板之间的隔离膜结合有粘合层的非水电解质电池,其特性在于所述的粘合层包含具有500,000至1,500,000的质均分子量和165℃至175℃的熔点的氟系聚合物,以及无机固体填料。
根据本发明的第二个方面的非水电解质电池是基于第一个方面的,其特在于是所述的氟系聚合物是聚偏二氟乙烯系聚合物。
根据本发明的第三个方面的非水电解质电池是基于第二个方面的,其特性在于所述的聚偏二氟乙烯系聚合物是聚偏二氟乙烯均聚物。
在第一个方面中,因为包含在粘合层中的氟系聚合物的熔点介于165℃和175℃之间,所以粘合层即使在高温下也不容易破裂,并能够保持粘合作用。因此,可以减少隔离膜在高温下的收缩并提高安全性。而且,因为粘合层中所包含的氟系聚合物的质均分子量(重均分子量)在500,000至1,500,000之间,电极板和隔离膜之间的粘合性增加,所以可以减少隔离膜的收缩并提高电池的安全性。需要注意的是当质均分子量小于或等于500,000时,粘合性降低。当质均分子量大于或等于1,500,000时,粘度太大,难以形成均匀的粘合层。此外,因为粘合层包含无机固体填料,所以可容易地保证粘合层的多孔性,并可以减少离子导电性的降低和电池放电性能的劣化。另外,粘合层的氟系聚合物在电池的电解质溶液中具有高度的安全性,并对于正极或负极的氧化或还原稳定。
在第二个方面中,因为将聚偏二氟乙烯系聚合物作为所述的氟系聚合物使用,所以可以容易地保证粘合层的多孔性,并可以减少离子导电性的降低和电池放电性能的劣化。
在第三个方面中,因为将聚偏二氟乙烯均聚物作为所述的聚偏二氟乙烯系聚合物使用,所以可以容易地形成晶体层并容易地保证粘合层的多孔性,并可以更令人满意地减少离子导电性的降低和电池放电性能的劣化。
根据第一个方面,可以改进安全性,同时保证放电性能。
根据第二个和第三个方面,可以减少电池放电性能的劣化。
通过以下带有附图的详细描述,本发明的上述和更进一步的目的和特征将清楚。
附图说明
图1是显示根据本发明的非水电解质电池的实例的分解透视图;和
图2是显示实施例和对比例试验结果的表。
具体实施方式
以例证本发明实施方案的图例为基础,下面的描述将具体地解释本发明。
实施例1
图1显示根据本发明的非水电解质电池的实例的分解透视图。图1中,附图标记1是非水电解质电池(下文中称作电池),附图标记2是发电元件(generating element),附图标记3是正极板,附图标记4是负极板,附图标记5是隔离膜,附图标记6是正极端,附图标记7是负极端,附图标记8是电池外壳。
对于正极板3,通过将作为活性材料的94质量%的钴酸锂、作为导电剂的3质量%的乙炔黑、作为粘合剂的3质量%的聚偏二氟乙烯混合在一起,然后将混合物分散在N-甲基-2吡咯烷酮(NMP)中来制备浆液。将浆液均匀地涂在15μm厚的铝箔集电极(collector)上并干燥,然后用辊式压制机压膜以制备正极板3。
对于负极板4,通过调整作为粘合剂的PVDF的量为相对于95质量%石墨粉的5质量%,加入NMP并将其混合来制备负极浆液。将负极浆液均匀地涂在10μm厚的铜箔集电极上并干燥,然后用辊式压制机压膜以制备负极板4。
对于隔离膜5,使用16μm厚的微孔聚乙烯膜。通过将作为无机固体填料的Al2O3加入到溶解质均分子量(重均分子量)为500,000、熔点为173℃的聚偏二氟乙烯均聚物(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮中形成的材料中来制备浆液,浆液粘度通过另外加入N-甲基吡咯烷酮来调整。将浆液均匀地涂在隔离膜5上以形成粘合层,将带有粘合层的隔离膜5与正极板3和负极板4缠绕在一起,得到发电元件2。
缠绕的发电元件2在100℃下真空干燥12小时以除去N-甲基吡咯烷酮。接下来,将干燥的发电元件2包裹在由90μm厚的铝层叠膜制成的电池外壳8中之后,使其充满通过溶解1mol/l的LiPF6在碳酸亚乙酯和碳酸二乙酯(体积比:1∶2)的混合溶剂中而制备的电解质溶液,然后通过焊接来密封层叠膜,以制造出电池。需要注意的是,所述的电解质溶液被保持在包含粘合层的整个发电元件2中。此外,电池的容量为800mAh。
实施例2
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层聚合物的质均分子量为800,000以外。
实施例3
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层聚合物的质均分子量为1,200,000以外。
实施例4
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层聚合物的质均分子量为1,500,000、熔点为172℃以外。
实施例5
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层聚合物的质均分子量为1,200,000、熔点为165℃以外。
实施例6
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层聚合物的质均分子量为1,200,000、熔点为170℃以外。
实施例7
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层聚合物的质均分子量为1,200,000、熔点为175℃以外。
实施例8
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层的聚合物为偏二氟乙烯和六氟丙烯的共聚物(P(VDF/HFP)),其质均分子量为1,200,000、熔点为166℃以外。
实施例9
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层的聚合物为偏二氟乙烯和三氟氯乙烯的共聚物(P(VDF/CTFE)),其质均分子量为1,200,000、熔点为167℃以外。
实施例10
制造类似于实施例3的电池,除了粘合层的无机固体填料为TiO2以外。
实施例11
制造类似于实施例3的电池,除了粘合层的无机固体填料为SiO2以外。
对比例1
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层聚合物的质均分子量为350,000、熔点为174℃以外。
对比例2
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层聚合物的质均分子量为1,700,000、熔点为171℃以外。
对比例3
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层聚合物的质均分子量为500,000、熔点为163℃以外。
对比例4
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层的聚合物为偏二氟乙烯和六氟丙烯的共聚物(P(VDF/HFP)),其质均分子量为1,200,000、熔点为159℃以外。
对比例5
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层的聚合物为偏二氟乙烯和六氟丙烯的共聚物(P(VDF/HFP)),其质均分子量为500,000、熔点为157℃以外。
对比例6
制造类似于实施例3的电池,除了粘合层的聚合物为聚偏二氟乙烯均聚物(PVDF),并且不包含无机固体填料以外。
对比例7
制造类似于实施例1的电池,除了粘合层的聚合物为偏二氟乙烯和六氟丙烯的共聚物(P(VDF/HFP)),其质均分子量为1,200,000、熔点为166℃且不包含无机填料以外。
在上述实施例和对比例的电池上进行循环寿命试验和过度充电试验。循环寿命试验通过重复500次循环充电和放电来进行,一个循环试验由以下组成:在环境温度为25℃下,在800mA的电流下进行恒定电流和恒定电压充电3小时,直到电压达到4.2V,然后在800mA的电流下进行恒定电流放电,直到电压达到2.75V。接下来,得出容量保留比(capacity retention ratio),即第500次循环的放电容量与第1次循环的放电容量的比率(=100ד第500次循环的放电容量”/“第1次循环的放电容量”[%])。每个实施例和每个对比例都分别有三个电池进行试验,使用三个电池的平均值。
在过度充电试验中,在800mA的电流下进行恒定电流和恒定电压充电3小时,直到电压达到4.2V后,在2A的电流下进行过度充电3小时,然后记录下在过度充电过程中发生的异常情况如异常发热的电池的数目。每个实施例和每个对比例都分别有十个电池进行试验。试验结果示于图2中。
在其中粘合层包含无机固体填料和氟系聚合物,聚合物的质均分子量在500,000和1,500,000之间、熔点在165℃和175℃之间的实施例1至11中,过度充电过程中的循环寿命特性(容量保留比)和安全性(异常电池的数目)都令人满意。
如对比例1中所示,当聚合物的质均分子量为350,000时,三个电池发生了异常情况(冒烟)。聚合物的质均分子量小,电极板和隔离膜之间的结合力就弱。因此,随过度充电时电池温度的升高,因隔离膜收缩和膜破裂可能会导致短路,从而会带来麻烦。粘合层的聚合物的质均分子量需要大于或等于500,000。
而且,如对比例2中所示,当聚合物的质均分子量为1,700,000时,五个电池发生了异常情况(冒烟)。聚合物的分子量大,溶解在溶剂如N-甲基吡咯烷酮中的聚合物的粘度过大,以至于不能形成均匀的粘合层,所以还有一部分粘合层不能与电极板和隔离膜结合在一起。因此,电池过度充电时,在上述部分的电池中由于发热而导致发生隔离膜收缩和膜破裂,从而产生麻烦。粘合层的聚合物的质均分子量需要小于或等于1,500,000。
此外,如实施例5、8和9中所示,使用聚偏二氟乙烯均聚物(PVDF)的实施例5比使用偏二氟乙烯和六氟丙烯共聚物(P(VDF/HFP))的实施例8以及使用偏二氟乙烯和三氟氯乙烯共聚物(P(VDF/CTFE))的实施例9具有更好的循环寿命特性(容量保留比)。对粘合层的聚合物来说,优选使用能容易地形成多孔层的聚偏二氟乙烯的均聚物(PVDF)。
如对比例3至5所示,当各自粘合层聚合物熔点为163℃、159℃、157℃时,异常情况(冒烟)分别发生在六个电池、三个电池和七个电池中,并且容量保留比也降低。聚合物的熔点低,电极板和隔离膜之间的结合力由于过度充电产生的热趋于降低。聚合物的熔点需要高于或等于165℃。需要注意的是,虽然现在只能得到熔点低于或等于175℃的PVDF、P(VDF/HFP)和P(VDF/CTFE),但据推测使用熔点高于或等于175℃的这些聚合物也能得到满意的结果。虽然在氟系聚合物中有不同于聚偏二氟乙烯系聚合物但熔点高于或等于175℃的聚合物,但是其中很多在溶剂中的溶解性不好,所以难以处理。
如对比例6和7中所示,当粘合层不包含无机固体填料时,在粘合层中难以形成多孔层,因此容量保留比降低。粘合层需要包含无机固体填料。
对粘合层的聚合物而言,可以使用聚偏二氟乙烯;偏二氟乙烯和六氟丙烯的共聚物;偏二氟乙烯和三氟氯乙烯的共聚物;偏二氟乙烯、六氟丙烯和四氟乙烯的共聚物等,从保证粘合层中多孔性的角度考虑优选使用聚偏二氟乙烯。
此外,对在粘合层中使用的无机固体填料而言,虽然可以使用氧化物如Al2O3、SiO2和TiO2;碳化物如SiC、B4C和ZrC;和氮化物如SiN和TiN等,但优选使用平均粒径小于或等于1μm的无机固体填料。还有,从制备浆液的灵活性和可分散性角度考虑,优选使用氧化物如Al2O3和SiO2。
Claims (3)
1.一种非水电解质电池,其包括:
正极板;
负极板;和
在所述正极板和负极板之间用粘合层接合的隔离膜,
其中所述粘合层包含质均分子量为500,000至1,500,000、熔点为165℃至175℃的氟系聚合物,以及无机固体填料。
2.权利要求1的非水电解质电池,其中所述的氟系聚合物是聚偏二氟乙烯系聚合物。
3.权利要求2的非水电解质电池,其中所述聚偏二氟乙烯系聚合物是聚偏二氟乙烯均聚物。
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