CN1428009A - 电池制造 - Google Patents

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乔治·辛特拉
玛亚·斯泰万诺维克
肯·泰勒
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Abstract

在电池制造期间以喷雾的方式涂敷材料，例如，电解液和其他材料，特别是使用振动喷雾器(4)来产生小液滴、低速度喷雾。最理想的是液滴尺寸为约5微米到约30微米而喷雾速度约为10英寸/秒或更小，尤其是约3到约5英寸/秒。方法包括涂敷隔板和把电解液涂敷到至少一部分的隔板，在通过喷雾涂敷材料之前把隔板装入电池外皮内；这样涂敷电解液以使得避免在外皮的底部内显著的电解液池。

Description

电池制造
技术领域
本发明涉及电池制造。
背景技术
大多数电池是用保持通过电化学反应驱动电池的化学反应物质的一种称为外皮的容器构成的。通常由隔板使化学物质分开。一种电解液易于使离子在化学物质之间流动并穿过隔板而产生电势。
一般来说，碱性电池包括阴极、阳极、隔板和电解质溶液。一般用活性材料(例如，二氧化锰)，碳粒和粘合剂制作成阴极。阳极可以是一种包含活性材料(例如，锌微粒)的凝胶体。隔板通常配置在阴极和阳极之间。分散在整个电池中的电解质溶液可以是氢氧化物溶液。碱性电池包括普通在商店中销售的常规AA、AAA、AAAA、C和D电池。这些常规的碱性电池包含装有被薄隔板包围的中心圆柱形锌凝胶体阳极而薄隔板本身又被环形形状阴极包裹的圆柱形容器。
在碱性电池制造中，开始时先把做成片状呈环形形状的阴极材料加入到圆柱形外皮是常见的。然后面朝环形里面的阴极表面放入隔板。隔板可以是预先制成的例如纤维素材料的圆柱形薄片，或者隔板可以是以液体的形式涂敷而后形成固膜的材料。然后为了湿润隔板加入少量预先装填的电解液。把预装填液倒入由隔板限定的环形孔道并且在一个时间周期后由于预装填液吸入到隔板在外皮的底部上形成电解液池。通过虹吸作用大体上使电解液池枯竭以后，把阳极材料，一般是含有例如锌微粒的稀浆，加入孔道。为了加入的阳极稀浆不排出电解液池而引起在外皮的顶部上溢出电解液，提供足够的虹吸时间是重要的。
发明内容
在一种状况中，发明的特征在于在电池制造中涂敷材料的方法，包括以从振动喷雾器产生的喷雾的方式涂敷材料。
在另一种状况中，发明的特征在于在电池制造中涂敷电解液的方法，包括以喷雾的方式涂敷电解液。
在另一种状况中，发明的特征在于在电池制造中涂敷隔板的方法，包括应用形成薄膜的形成薄膜体系。该体系包括第一成分和第二成分。同时以喷雾的方式涂敷第一和第二成分。
在另一种状况中，发明的特征在于在电池制造中涂敷材料的方法，该方法包括选择要涂敷的材料和以具有约1微米到约小于75微米的平均液滴尺寸的喷雾的方式涂敷材料。
实施例也可以包括下述一些内容。液滴尺寸从约5微米到约30微米。喷雾速度约为10英寸/秒或更小，最好是约3到约5英寸/秒。方法包括设置隔板和把电解液涂敷到至少一部分的隔板。方法包括在用喷雾涂敷材料之前把隔板装置在电池外皮内。方法包括倒入电解液而能避免在外皮的底部内显著形成电解液池。用超声波喷雾器形成喷雾。材料是适合作隔板的形成薄膜的材料。方法包括装置阴极和把形成薄膜的材料涂敷到至少一部分的隔板。方法包括在涂敷形成薄膜的材料之前把阴极装置在外皮内。方法包括通过第二成分的涂敷便于薄膜形成，以喷雾的方式涂敷第二成分。与形成薄膜的材料顺序地涂敷第二成分。例如，可以在第一成分的涂敷以后涂敷第二成分或者可以在涂敷第一成分之前涂敷第二成分。与形成薄膜的材料同时涂敷第二成分。形成薄膜的材料为PVA。PVA是通过电解液的涂敷而形成的薄膜。顺序地涂敷PVA和电解液。同时涂敷PVA和电解液。电池具有非圆柱形的电极表面，例如叶形表面，并且以电池轴心近旁产生的喷雾的方式涂敷材料，例如隔板材料。电池为碱性电池。
实施例可以提供下列的一些优点。在电池制造期间通过以低速度、小液滴喷雾的方式供给材料的材料涂敷能增加涂敷的均匀性，减少涂敷所需要的时间，省去一些工艺处理步骤并且提供具有新特点和优点的隔板和其他元件。例如，对隔板的预先装填电解液的喷雾涂敷提供非常均匀的电解液涂敷并且在输入阳极稀浆之前也不需要等待从通过开始时把预喷射的电解液注入到内腔形成的电解液池虹吸电解液。以喷雾的方式涂敷形成薄膜的隔板材料提供易于集成到制造环境中的非常均匀的隔板。在电池制造期间的材料涂敷中振动喷雾器，特别是超声波喷雾器有很大的优点。在电池外皮环境的不透气的范围内由上述喷雾器产生的尺寸和速度可调的液滴，一般是低动量轻雾或带有悬浮粒的气体，允许低速度涂敷而没有产生扰动或飞溅。此外，可以调节速度和液滴尺。喷雾器喷嘴直径是比较小的，使它们能适用于各种各样电池外皮规格的狭小直径。
下面就要谈到更进一步的状况，特色和优点。
附图说明
首先简略地描述附图。
图1是用于在电池制造中材料的低速度、小液滴喷雾涂敷的装置的示意图；
图2是超声波喷雾器的剖面图；
图3-3E是说明采用以喷雾的方式涂敷材料的电池制造的侧视剖面图；
图4-4F是说明电池制造的另一个实施例的侧视剖面图；
图5-5B是说明电池制造的另一个实施例的端头向前的视图。
具体实施方式喷雾器***
参阅图1，在电池制造期间用于以低速度，小液滴的喷雾形式涂敷材料的***2包括内含探针22的喷雾器4，喷雾器4通过支架9装配在使喷雾器4在装有像电池外皮10之类的元件的装配线传送带8的上方能够垂直位移(箭头7，15)的***6上。喷雾器与流体源12和电源14连接。垂直***具有控制器16。设置监视器20用于监视在装配线上电池元件的位置和/或监视从喷雾器涂敷材料的情况。由装置控制器16指挥全部操作。在操作中，从源12向喷雾器注入所希望的材料，例如电解液。当电池外皮进入涂敷位置时，放低喷雾器以使喷雾器探针22放置在外皮内并且开始喷雾以形成用于把材料的可分量13涂敷到电池内部表面的细密的喷雾11。为了把材料涂敷到外皮里的整个范围的内表面，能使喷雾器向上(箭头15)或者向下移动。
最好参阅图2，喷雾器可以是振动喷雾器，例如超声波喷雾器。超声波喷雾器包括外罩24和探针22。外罩包括交流信号经由导线28驱动的压电元件26以对探针22的邻近区段产生振荡移动。为了在探针的喷嘴30上产生振动作用根据探针的设计(特别长度)选择信号的频率。探针还包含沿着其长度的液体输送通道32。将要被喷雾的材料从源输送到输送通道32的末端附近并且从喷嘴30上的孔34喷出。喷嘴的振荡移动使出射的液体成为喷雾。
通过控制供给喷雾器的功率和频率以及探针的形状能控制喷雾中喷雾的速度和尺寸。使液滴尺寸足够小因此它们均匀而有效地覆盖像能在用电解液湿润隔板时产生较快虹吸的隔板表面之类的表面，但是太小的液滴可以被微电流带离它们正要涂敷的表面。通过增大超声波频率可以减小液滴尺寸。最好的是，平均液滴尺寸是在约1微米到约75微米的范围内，更理想的是约5到约30微米，最理想的是约10到约25微米。能用激光干涉测量法测量液滴尺寸。
选择喷雾的速度以产生光滑地涂敷液滴的细致的低能量轻雾而没有使它们能过分地蹦离涂敷表面或者在外皮的范围内没有产生能导致在涂敷面积外面形成轻雾(喷溅性)的扰动。速度必须是高的，足以使液滴在重力或其他一些干扰较大地改变它们的路程之前能到达涂敷表面。通过控制供给喷雾器的功率值能控制液滴速度。最好的是，喷雾速度约为10英寸/秒或更小。更理想的是3英寸/秒左右到5英寸/秒左右。用激光干涉测量法能测量喷雾速度。
一般使喷雾器探针的尺寸能配合要输送材料的孔的内尺寸并且喷雾器探针具有容许涂敷到外皮的最深区域的长度。探针直径非常小因此喷雾形成稳定的低速度轻雾，以致相当大部分给与液滴的初始能量在微滴到达涂敷表面的时间期间已被消耗掉。超声波喷雾器的优点是离开探针的喷嘴向前射出容许平坦涂敷到包括外皮底部和隔板之间界面的外皮最深部分的喷雾。探针直径最好是孔的25％左右或者小于孔的直径。能够为进入到具有为标准规格电池所共有的2毫米左右到20毫米左右之间的直径和到约2英寸深度的孔内的供料量而制作一定尺寸的探针。对例如已部分装配好包括阴极圆片和隔板的AA规格电池来说，中心孔具有约0.35英寸的直径和约1.7英寸的深度。对例如已部分装配好包括阴极圆片和隔板的AAA规格电池来说，中心孔一般具有约0.23英寸的直径和约1.6英寸的深度。相配的喷雾器、探针和电源从Misonix(例如ModelMicromist 640***/P80探针，Misonix Farmingdale，New York)是可以得到的。Msonix喷雾器具有约35瓦特的最大输出功率和在约40千赫的频率工作。具有0.110英寸的喷嘴直径的探针尺寸为5/16英寸×2英寸。喷嘴具有截锥体形状和约70微米的振幅。液滴尺寸平均为20微米左右，喷雾图形通常为圆环。流速量为0.1毫升/分钟左右到30毫升/分钟左右。相配的一些喷雾器从Sono-Tek(例如Model BD型，Sono-Tek，Milton，NesYork)也是可以得到的。
在Harvey L.Berger，Partridge Hill发表的“超声液体原子化，理论和应用”(Ultrasound Liquid Atomization，Theory and Application)(从Sono-Tek，Milton，New York可以得到)中提供有关超声喷雾作用和超声喷雾的特性描述的进一步讨论，以参考文献编入该文的全部内容。
流体源12可以是蠕动式或喷射泵，齿轮泵加压容器或重力送料。以喷射泵或加压容器为最佳，因为这些技术方法使在涂敷期间的压力变化减小到最低程度。对形成薄膜的材料来说，能够用加热布带加热源和喷雾器之间的管道。最好的流体源***具有约1毫升±0.2毫升的供料量精确度。相配的装置从Ivec，North Springfield，Vermont andHiBar，Toronto，Canada是可以得到的。
***6和***控制器16可以是电动垂直控制器或X-Y数字***。喷雾器***和用于外皮的定位设备最好具有约0.0005英寸的精确度。用软件和/或硬件可以实现所有控制。用光谱技术可以完成涂敷和装配线监控。隔板湿润
现在参阅图3-3E，说明预先装填用于湿润预先制作的隔板的电解液的喷雾涂敷。详细地参阅图3和3A，外皮10先装有一连串环状阴极圆片40。参阅图3B，然后把预先制作的隔板42***到阴极圆片的中心孔。隔板可以是，例如，做成圆柱形形状的纤维素材料薄片。参阅图3C和3D，然后为了湿润隔板以喷雾41的方式涂敷预加的电解液而没有在外皮的底部里形成显著的电解液池。通过喷雾器探针22在外皮内定位并开始喷雾，以喷雾的方式涂敷预加的电解液。在喷雾期间向上(箭头43)移动探针。低速度、均匀分布的成小液滴形式的电解液快速湿润隔板。在外皮底部上有正标记的电池中，在标记固定的容积内积累电解液小池是可以容许的。因此，在加阳极稀浆之前不需要相当长的等待时间间隔。参阅图3E，在探针从外皮移出以后，包括剩留电解液的阳极稀浆44直接分散到外皮内。然后电池可以转到其他诸如装配顶部部件和顶部部件卷边之类的制造步骤。
在像9N KOH溶液之类的电解液的涂敷中，平均液滴尺寸为约10微米到约20微米，而功率约为8-12瓦特。探针下放到离外皮底部约0.1英寸并以大约0.5-1.5英寸/秒的速度垂直抽出探针。流速约为0.3-1.0毫升/秒。在湿润步骤中一般可以涂敷电池总电解液含量的约20-50％(重量)。在替换的实施例中，在***外皮内以前可以湿润隔板。通过喷雾在给外皮供料之前或在给外皮供料以后进行对阳极或阴极材料涂敷电解液。
在进一步的实施例中，在设置隔板之前可以用电解液湿润阴极。例如，如图3A所示，可以形成具有阴极圆片的外皮。然后给阴极涂敷电解液，继之以***预先制作的隔板或者涂敷形成薄膜的隔板，继之以湿润隔板，继之以供阳极材料。例如，用总电解液的约5-15％重量，最好是约10％重量通过喷雾涂敷可以湿润阴极，继之以***用总电解液的约15-40％，最好约为20％通过喷雾涂敷湿润的预先制作隔板。因此，在湿润步骤中通过喷雾涂敷大体上可以涂敷总电解池的40％或更多。对AA电池来说，总电解液例如可以为3.1克左右。隔板涂敷
现在参阅图4-4F，说明隔板材料的涂敷。详细地参阅4-4A，外皮10装有一连串环形形状的阴极圆片40。参阅图4B和4C，然后通过在外皮内定位探针22并且开始喷雾把形成薄膜的溶液以喷雾的方式涂敷到圆片的内部。向上(箭头53)抽出探针22以便沿着阴极的整个内表面涂敷敷层54的材料。参阅图4D和4E，在后续步骤中通过涂敷从探针22喷出的喷雾57中的第二种材料可以开始和/或加速薄膜形成。参阅图4F，把阳极稀浆装入到外皮里。然后外皮可以转到诸如装配顶部部件和顶部部件卷边之类的其他步骤。
形成薄膜的材料可以是，例如，如在Treger等人“具有改进型隔板的碱性电池”(Alkaline Cell With Improved Separator)USSN09/280,367(1999年3月29日申请)中所述的那样，以参考文献把该文的全部内容编入本说明书。最佳材料包括通过在溶剂蒸发时出现粘度增大而形成水凝胶薄膜和/或通过涂敷为像KOH电解液之类的酸性溶液使引起胶化的PVA膨胀的第二成分而能变稠的聚乙烯醇(PVA)溶液。
在进一步的实施例中，同时使电解液和形成薄膜的材料雾化。用于同时喷雾的一种技术方法是为了以稳定的初始浓度预先混合PVA和电解液，即在涂敷前不引起过分的粘度增大。可以采用以无水为条件(W/W)的约10％到约15％，最好是约7.5％重量PVA在9当量浓度KOH中的具有8小时保存期限的浓度。为了最有效的喷雾，以70cps左右或更小的粘度为好。在涂敷以后，溶剂的蒸发导致薄膜形成。最佳薄膜厚度约为2密耳厚。用另一种方法，在喷雾之前可以使PVA和电解液在刚好定位在喷雾器供料管线前面的T形管内直接混合。在另一个实施例中，在一个喷雾器到达底部供PVA并喷PVA雾而另一个到达底部供电解液并喷电解液雾的情况时可以采用双探针喷雾器。在另一个实施例中，在一个腔供形成薄膜的材料而另一个腔供电解液的情况下采用双腔探针。在另一个实施例中，通过一种液流开关机械装置把形成薄膜的材料和电解液交替地供给喷雾器。
在其他一些实施例中，用包括在聚合反应中的第一组分和包含交联的第二组分的交联聚合物形成薄膜。用另一种方法，通过应用UV或其他辐射线或者加热可以诱发交联。可以如U.S.4,154,912中所讨论的那样进行PVA的交联，以参考文献把该文的全部内容编入本说明书。可以如U.S.4,315,062中所述的那样形成聚苯乙烯薄膜，以参考文献编入该文的全部内容。在通过加热促进薄膜形成的涂敷中，产生振动的喷雾涂敷可以用来增进薄膜形成。例如，在高功率下涂敷能在喷嘴处产生较高温度而较高的温度被传递到正在被涂敷的材料。非圆柱形表面的涂敷
参阅图5-5B，说明对非圆柱形电池(图中，阴极)表面涂敷材料(本实例中，形成薄膜的材料)。如Bhopendra K.Patel等人的名称为“电池”(“Battery”)的U.S.S.N.09/358,578，(1999年7月21日申请)中所述的那样，阴极可以限定一种叶形形状的空腔，因此以参考文献编入该文的全部内容。阴极60在外皮10中具有包括比较靠近电池轴心61的区域62和离该轴心相隔更大间距的区域64的波形叶片形状。
参阅图5和5A，用定位在电池轴心62近旁的喷雾器探针(未表示出)以喷雾63的方式涂敷形成薄膜的隔板造成在近的区域62中沉积比在接受较少材料68的相隔更大间距的区域64中更多的材料66。
参阅图5B，在喷雾完成以后，表面张力以及近的区域62的小的表面面积和小的曲率半径使近的区域62中的材料厚度减小。因此，形成在近的区域中的薄膜不比在区域64中的薄膜显著薄的薄膜。增强了薄膜均匀性和完整性。也可以在喷雾涂敷期间或以后使外皮沿其轴心转动以致通过用离心力使薄膜散开而增加均匀性。在进一步的一些实施例中，在喷雾期间可以把探针从轴心移动到叶形形状的空腔。
                          实例
下面说明PVA隔板溶液的超声波喷雾。喷雾器是带有圆锥形喷嘴和在60千赫时工作的Sono Tek BD型喷管(从Sono Tek，Milton，NY可以得到)。使溶液在约7毫米和约4毫米的玻璃管内喷雾。给溶液供料管线包上护套，保持45℃左右到50℃左右的温度。通过使液流从加热喷枪射向底座使探针加热到40℃左右。在喷雾期间中止加热喷枪液流。
测试在溶液中具有不同的粘度的二个牌号PVA。一种溶液具有约35cps的粘度(GohesnolGL-03，13％重量固体，从NipponGohefei，Osaka，Japan可以得到，稀释到13％重量固体)。另一种溶液具有约48cps(Elvanol 51-05，从Dupont，Wilmington，Delaware，可以买到，稀释到约10％重量固体)。如下面所述的那样制备溶液。采用SilversonL4R配制转子/定子搅拌器，在室温下材料在去离子水中溶解15分钟。把溶液加热到80-90℃待45分钟并假定保持一个晚上以去除在搅拌期间截留的气泡。等分试样(2-3毫升)通过在A级回路循环的烘箱中加热在125℃时保持10分钟后被用来测定固体百分比。可以用Brookfield LV粘度计(#3锭子在60RPM时)检验粘度。对Elvanol溶液来说，90克水溶解10克。对Gohesnol溶液来说，87克水溶解13克左右。
使溶液以不同的流速和功率雾化。探针喷发时间约为1.5秒，以0.9-1.1英寸/秒左右垂直移动探针。在表I和表II中给出结果。
                            表I
             Gohesnol GL-03试验(13％重量固体，粘度-35cps)
  试验#   流速(毫升/秒)  功率(瓦)                评定
    B1      0.225     8 羽状物不完全对称、压电晶体没对准？
    B2      0.300     8 羽状物逐渐改进
    B3      0.375     8 羽状物逐渐改进
    B4      0.375     12 良好的羽状物，良好的涂层
    B5      0.500     12 良好的羽状物，良好的涂层
    B6      0.750     11 良好的羽状物，良好的涂层
表II
Elvanol 51-05(10％重量固体，粘度48cps)
  试验#  流速(毫升/秒)  功率(瓦)         评定
    A1      0.500     6 涂层不平坦，但是连续
    A2      0.375     6 稍好的涂层
    A3      0.450     7 良好的涂层
如结果显示的那样，对二个PVA牌号来说都获得平坦的涂层。为了防止凹陷，应该用电解液直接湿润薄膜并且应该避免干燥。
更进一步的一些实施例是在下面的权利要求书中。例如，喷雾涂敷在锌-空气电池的制造中能用来例如涂敷电解液或设置隔板。

Claims (50)

1.一种在电池制造中用于涂敷材料的方法，包括：
以从振动喷雾器产生的喷雾的方式涂敷材料。
2.权利要求1的方法，其中材料是电解液。
3.权利要求2的方法，包括：
设置隔板，和
把电解液涂敷到隔板。
4.权利要求3的方法，包括：
在上述涂敷之前把隔板装入电池外皮内。
5.权利要求4的方法，包括：
涂敷电解液以使得避免在外皮底部中的显著的电解液池。
6.权利要求1的方法，其中材料是适合作隔板的形成薄膜的材料。
7.权利要求6的方法，包括：
设置阴极，和
把形成薄膜的材料涂敷到至少一部分的阴极。
8.权利要求7的方法，包括：
在涂敷上述形成薄膜的材料之前把阴极装入外皮内。
9.权利要求8的方法，包括通过第二成分的涂敷由上述材料形成薄膜，上述的第二成分是以喷雾的方式涂敷的。
10.权利要求9的方法，其中与形成薄膜的材料顺序地涂敷第二成分。
11.权利要求9的方法，其中与形成薄膜的材料同时涂敷第二成分。
12.权利要求6的方法，其中形成薄膜的材料是PVA。
13.权利要求12的方法，其中通过电解液的涂敷便于薄膜形成。
14.权利要求13的方法，其中顺序地涂敷PVA和电解液。
15.权利要求13的方法，其中同时涂敷PVA和电解液。
16.一种在电池制造中用于涂敷电解液的方法，包括：
以喷雾的方式涂敷电解液。
17.权利要求16的方法，其中平均液滴尺寸是大约5微米到大约30微米。
18.权利要求17的方法，其中喷雾速度是大约3到大约5英寸/秒。
19.权利要求16的方法，包括：
设置隔板，和
把电解液涂敷到隔板。
20.权利要求19的方法，包括：
在上述涂敷之前把隔板装入电池外皮内。
21.权利要求20的方法，包括：
涂敷电解液以使得防止在外皮底部中的显著的电解液池。
22.权利要求16到21中的任一权利要求的方法，其中用振动喷雾器形成上述喷雾。
23.一种在电池制造中用于涂敷隔板的方法，包括：
应用形成薄膜体系能够形成薄膜，上述体系包括第一成分和第二成分，和同时以喷雾的方式涂敷上述第一成分和第二成分。
24.权利要求23的方法，其中液滴尺寸是5微米左右到30微米左右。
25.权利要求23的方法，其中喷雾速度是约3到约5英寸/秒。
26.权利要求23的方法，包括：
在应用上述形成薄膜体系以前把阴极装入外皮内。
27.权利要求26的方法，其中形成薄膜体系包括PVA。
28.权利要求27的方法，其中形成薄膜体系包括电解液。
29.权利要求28的方法，其中体系是约10％到约15％PVA在KOH电解液中的预先混合溶液。
30.权利要求23到29中的任一权利要求的方法，其中用振动喷雾器形成上述喷雾。
31.一种在电池制造中用于涂敷材料的方法，包括：
选择要涂敷的材料，和
以具有约1微米到约75微米的平均液滴尺寸的喷雾的方式涂敷材料。
32.权利要求31的方法，其中液滴尺寸是约5微米到约30微米。
33.权利要求31的方法，其中喷雾速度约为10英寸/秒或者更小。
34.权利要求31的方法，其中喷雾速度是约3到约5英寸/秒。
35.权利要求31的方法，其中材料是电解液。
36.权利要求35的方法，包括：
设置隔板，和
把电解液涂敷到至少一部分的隔板。
37.权利要求36的方法，包括：
在上述涂敷之前把隔板装入电池外皮内。
38.权利要求37的方法，包括：
涂敷电解液以使得防止在外皮底部中的显著的电解液池。
39.权利要求31到38中的任一权利要求的方法，其中用振动喷雾器形成上述喷雾。
40.权利要求31的方法，其中材料是适合作隔板的形成薄膜的材料。
41.权利要求40的方法，包括：
装置阴极，和
把形成薄膜的材料涂敷到至少一部分的阴极。
42.权利要求41的方法，包括：
在涂敷上述形成薄膜的材料以前把阴极装入外皮内。
43.权利要求40的方法，包括通过第二成分的涂敷便于薄膜形成，上述第二成分是以喷雾的方式涂敷的。
44.权利要求43的方法，其中与形成薄膜的材料同时涂敷第二成分。
45.权利要求43的方法，其中与形成薄膜的材料同时涂敷第二材料。
46.权利要求40的方法，其中形成薄膜的材料是PVA。
47.权利要求46的方法，其中通过电解液的涂敷便于薄膜形成。
48.权利要求47的方法，其中顺序地涂敷PVA和电解液。
49.权利要求47的方法，其中同时涂敷PVA和电解液。
50.权利要求42-49中的任一权利要求的方法，其中用振动喷雾器形成上述喷雾。
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