CN1382776A - 渣油加氢处理与重油催化裂化联合的方法 - Google Patents

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Abstract

渣油加氢处理与重油催化裂化联合的方法,是渣油和油浆蒸出物、催化裂化重循环油、任选的馏分油一起进入加氢处理装置,在氢气和加氢催化剂存在下进行加氢反应;反应所得的生成油蒸出汽柴油后,加氢渣油与任选的减压瓦斯油一起进入催化裂化装置,在裂化催化剂存在下进行裂化反应;反应所得重循环油进入渣油加氢装置,蒸馏油浆得到蒸出物返回至加氢装置。该方法能将油浆和重循环油转化为轻质油品,提高了汽油和柴油的收率。

Description

渣油加氢处理与重油催化裂化联合的方法
本发明属于用一个加氢处理工艺过程和一个其它的转化步骤处理烃油的方法，更具体地说，是一种将渣油加氢处理和重油催化裂化两种工艺方法有机结合的方法。
目前世界正面临着原油变重变劣的趋势，而人们对重质燃料油的需求却逐步减少，对轻质油的需求则大幅增加。因此炼油企业纷纷追求渣油的最大量转化。
在渣油轻质化的各种方法中，渣油加氢-催化裂化组合工艺是一种很好的工艺。渣油经加氢处理脱除金属、硫、氮等杂质后，提高了氢含量，可作为优质的重油催化裂化原料。另外渣油加氢处理重油由于分子结构关系，经重油催化裂化加工，汽油辛烷值很高，C3、C4烯烃的产率也非常高，同时产品中的硫含量很低，能满足现代环保的要求，因此现在将渣油加氢尾油直接作为重油催化裂化原料的工艺得到越来越普遍的应用。
常规的渣油加氢处理-重油催化裂化工艺是将重循环油循环至重油催化裂化装置中进一步加工。由于重循环油含多环芳烃，因而轻油收率低，生焦量大，增加了再生器负荷，降低了重油催化裂化装置的处理量及经济效益。另外重循环油的硫含量较高，约比加氢尾油高出一倍，重循环油循环也使得产品硫含量上升。
USP4,713,221公开了在常规的渣油加氢和催化裂化联合的基础上，将催化裂化(包括瓦斯油催化裂化和重油催化裂化)的重循环油循环至渣油加氢装置，与拔头原油混合后进行加氢，加氢渣油进入催化裂化装置。这一小的变动，可使炼厂每加工一桶原油的效益净增0.29美元。但催化裂化油浆在催化裂化装置内部循环，将使催化裂化再生器生焦量增大，影响装置处理量，如果外甩，油浆中的有用物质得不到利用，影响装置的效益。
CN1262306A公开了一种渣油加氢处理-催化裂化组合工艺方法，是渣油和澄清油一起进入渣油加氢处理装置，在氢气和加氢催化剂存在下进行加氢反应；反应所得的加氢渣油进入催化裂化装置，在裂化催化剂存在下进行裂化反应，重循环油在催化裂化装置内部进行循环；反应所得的油浆经分离器分离得到澄清油，返回至加氢装置。由于油浆全馏分进入渣油加氢处理装置，油浆中的易生焦物将会增加加氢催化剂的积炭，降低了加氢催化剂的活性和操作周期，而且因重循环油未加氢导致催化裂化装置生焦量增加。
本发明的目的是在现有技术的基础上提供一种能将催化裂化副产的重油最大限度地转化同时改善渣油加氢操作的渣油加氢与重油催化裂化联合的方法。
本发明提供的方法包括以下步骤：
渣油和催化裂化油浆的蒸出物、催化裂化重循环油、任选的馏分油一起进入渣油加氢装置，在氢气和加氢催化剂存在下进行加氢反应，分离反应产物得到气体、加氢石脑油、加氢柴油和加氢渣油；
加氢渣油单独或与减压瓦斯油一起进入重油催化裂化装置，在裂化催化剂存在下进行裂化反应，分离反应产物得到干气、液化气、汽油、柴油、重循环油和油浆，其中重循环油循环至渣油加氢装置；
油浆经蒸馏分离出残余物后，油浆的蒸出物返回至加氢装置。
所述的渣油为减压渣油或常压渣油。典型的渣油加氢工艺条件为：氢分压5.0～22.0MPa、反应温度330～450℃、体积空速0.1～3.0小时-1、氢气与原料油的体积比(以下简称氢油比)350～2000，这里的原料油是指渣油、油浆的蒸出物、重循环油和任选的馏分油的混合物，其中催化裂化油浆的蒸出物和催化裂化重循环油占渣油加氢装置总进料的3～50重％。任选的馏分油是选自焦化瓦斯油、脱沥青油、劣质重减压瓦斯油和溶剂精制抽出油之中的一种或一种以上的混合物，这些馏分油可以添加至渣油中，也可以不加。所述的催化剂可以是各种加氢催化剂，其活性金属组分为镍-钨、镍-钨-钴、镍-钼或钴-钼，载体为氧化铝、二氧化硅或无定形硅铝，其中氧化铝为最常用载体。
渣油加氢反应器类型可以是固定床、移动床或沸腾床，渣油加氢装置至少包括一个反应器和一个分馏塔。
加氢处理产物中的气体可以作为制氢原料或混入炼厂气中，加氢石脑油可作为重整或乙烯装置的原料，加氢柴油是理想的柴油产品调合组分，加氢渣油的沸点范围为＞350℃，可全部作为重油催化裂化装置的进料。
催化裂化装置可以是一套或一套以上，每套装置至少应包括一个反应器、一个再生器和一个分馏塔。催化裂化所使用的催化剂为REY、REHY、ZSM-5分子筛催化剂或混合物，工艺条件为：反应温度470～570℃、反应时间0.5～5秒、催化剂与原料油的重量比(以下简称剂油比)3～10，再生温度650～800℃，这里的原料油是指加氢渣油和任选的减压瓦斯油(简称VGO)，其中加氢渣油的沸点＞350℃。
催化裂化产物中的汽油是理想的高辛烷值汽油产品调合组分；如果柴油的十六烷值足够高，可以直接掺入柴油产品中，否则需经加氢处理以提高其十六烷值；重循环油循环至渣油加氢装置进一步加工；油浆经蒸馏分离得到蒸出物和残余物后，其中油浆的蒸出物沸点范围为400～500℃，蒸出物占油浆全馏分的15～80重％，与任选的馏分油进入渣油加氢装置，油浆的残余物沸点视蒸出物收率而定，一般大于480℃，残余物占油浆全馏分的85～20重％，可以作为燃料油或道路沥青的调和组分。
渣油加氢处理是一个扩散控制的反应，尤其是在前面脱金属段。因此粘度和反应物分子大小是影响渣油特别是高粘度的减压渣油加氢处理反应的关键因素。油浆的蒸出物和重循环油的加入降低了渣油加氢处理原料的粘度，油浆的蒸出物和重循环油具有很高的芳香性，有助于沥青质离解为更小的结构。这些都增加了渣油分子扩散进入催化剂微孔的速率，因而可提高金属等杂质脱除率，提高渣油加氢处理装置空速和处理量。同时扩散性能的提高还可改善金属在催化剂微孔中的分布，使催化剂可容纳更多的金属，延缓了催化剂的失活。
油浆的蒸出物和重循环油的加入还可改善物流在反应器中的流动状态。过大的原料油粘度将会在反应器中造成脉动。油浆的蒸出物和重循环油的加入将使原料油粘度降低，改善物流在反应器中的流动状态，克服因脉动造成的操作上的困难和隐患。
与馏份油加氢装置相反的是，渣油加氢处理装置一般后部床层积炭严重，而且越接近反应器出口积炭越多。这主要是因为胶质及油分加氢饱和速度快，而沥青质加氢饱和速度慢，并且容易断掉侧链，只剩芳香度极高的芳核，因而在饱和度越来越高的环境溶剂中溶解度越来越小，最后非常容易沉积在催化剂上形成积炭。如果加入高芳香性的油浆的蒸出物和重循环油，将可提高周围溶剂的芳香性，增加对沥青质的胶溶能力，减少其在后部催化剂上的沉积。另外油浆的蒸出物和重循环油中多环芳烃的部分加氢产物是很强的供氢剂，可减少渣油热自由基缩合，抑制结焦前驱物的生成。这些都可大大减少催化剂的积炭，降低了失活速率，延长了操作周期。
下面结合附图对本发明所提供的方法予以进一步的说明，但本发明并不局限于此。
附图为本发明所提供的渣油加氢处理与重油催化裂化联合方法的流程示意图。
分别来自管线1和2的渣油和氢气进入渣油加氢处理装置3，在加氢催化剂存在下进行反应，分离渣油加氢的反应产物，得到气体、加氢石脑油、加氢柴油和加氢渣油，其中气体、加氢石脑油和加氢柴油分别经管线4、5、6引出装置，加氢渣油则经管线7与来自管线8的任选的减压瓦斯油一起经管线9进入重油催化裂化装置10，在裂化催化剂存在下进行反应，分离重油催化裂化的反应产物，得到干气、液化气、汽油、柴油、重循环油和油浆，其中干气、液化气、汽油和柴油分别经管线11、12、13、14引出装置，重循环油依次经管线15、21循环至渣油加氢处理装置3，油浆经管线16进入蒸馏装置17，分离出的残余物经管线18出装置，油浆的蒸出物依次经管线19、21进入渣油加氢处理装置3，任选的馏分油依次经管线20、21进入渣油加氢处理装置3。
本发明的优点在于：
1、在渣油尤其是减压渣油中加入油浆的蒸出物和重循环油，可大幅度降低进料粘度，提高反应物的扩散能力和脱杂质反应速率，降低了生成油中的硫、镍、钒含量。或是在保证加氢生成油性质不变的前提下，大幅度提高原料空速。
2、油浆的蒸出物和重循环油的加入可抑制加氢反应器后部床层的积炭，提高渣油加氢催化剂活性，延长渣油加氢装置操作周期。
3、油浆的蒸出物和重循环油经加氢后可以减少硫含量，因而可以降低重油催化裂化汽、柴油中的硫含量；油浆的蒸出物和重循环油加氢后可以增加其饱和度和氢含量，提高轻油的收率(指液化气、汽油和柴油的收率之和)，表现为加氢柴油和催化裂化轻油的收率提高；同时降低生焦量，提高重油催化裂化装置的处理量。
4、采用本发明提供的方法可使渣油加氢和催化裂化装置能够单独加工劣质减压渣油，而将质量较好的VGO用加氢裂化装置多产中间馏分油。
下面的实施例将对本发明提供的方法予以进一步的说明，但并不因此而限制本发明。实施例和对比例中所使用的原料油为减压渣油，其性质列于表1。渣油加氢试验在双管反应器中进行，第一反应器(简称一反)中装加氢保护剂和加氢脱金属催化剂，第二反应器(简称二反)中装加氢脱硫催化剂，三者比例为5∶45∶50，其中加氢保护剂、加氢脱金属催化剂、加氢脱硫催化剂的商品牌号分别为RG-10A、RDM-1、RMS-1，均由中石化长岭炼油化工有限责任公司催化剂厂生产；实施例和对比例中所使用的裂化催化剂相同，均为中国石油集团兰州分公司催化剂厂生产，商品牌号为LV-23。工艺条件和试验结果列于表2和表3，在催化裂化试验中，其中的轻油指液化气、汽油和柴油，重油指油浆和重循环油。
                        实施例1
原料油A为减压渣油、催化裂化油浆的蒸出物、催化裂化重循环油的混合物，三者的质量比依次为90∶4∶6，其中催化裂化油浆的蒸出物沸点范围为400～500℃，蒸出物占油浆全馏分的45重％(下同)。试验条件为：氢分压14.2MPa，一反温度400℃，二反温度405℃，氢油比1000Nm3/m3，空速为0.278h-1，生成油性质和产品分布见表2。
在加氢渣油(＞363℃)中再掺入VGO(占加氢原料中减压渣油的68.1重％)，一起作为催化裂化原料。催化裂化试验是在固定流化床装置上进行，试验条件为：反应温度520℃，剂油比6∶1，空速10h-1。产品收率见表2。
从表1可以看出，在减压渣油中加入催化裂化油浆的蒸出物、催化裂化重循环油后，其粘度从1482mm2/s降到627mm2/s。从表2可以看出，加氢生成油的硫含量为0.50重％，Ni+V的含量为15.6ppm，加氢柴油的收率为15.5重％(占减压渣油)，催化裂化轻油的收率为77.7重％(占催化裂化原料)，生焦量为10.6重％(占催化裂化原料)。
                         对比例1
与实施例1相比，本对比例中渣油加氢装置的原料仅为减压渣油。试验条件为：氢分压14.2MPa，一反温度400℃，二反温度405℃，氢油比1000Nm3/m3，空速为0.278h-1，生成油性质和产品分布见表2。
在加氢渣油(＞363℃)中掺入VGO(占加氢原料中减压渣油的68.1重％)、与实施例1中相同的油浆蒸出物和重循环油，一起作为催化裂化原料。催化裂化试验是在固定流化床装置上进行，试验条件为：反应温度520℃，剂油比6∶1，空速10h-1。产品收率见表2。
从表2可以看出，加氢柴油的收率为10.4重％(占加氢进料)，比实施例1加氢柴油的收率少4.1个百分点；催化裂化轻油的收率为74.2重％(占催化裂化原料)，比实施例1催化裂化汽油的收率少3.5个百分点；生焦量为12.1重％(占催化裂化原料)，比实施例1生焦量增加1.5个百分点。
                        对比例2
与实施例1相比，本对比例中渣油加氢装置的原料为减压渣油和催化裂化重循环油的混合物(前者与后者的质量比为94∶6)。试验条件为：氢分压14.2MPa，一反温度400℃，二反温度405℃，氢油比1000Nm3/m3，空速为0.266h-1，生成油性质和产品分布见表2。
在加氢渣油(＞363℃)中再掺入VGO(占加氢原料中减压渣油的68.1重％)，一起作为催化裂化原料。催化裂化试验是在固定流化床装置上进行，试验条件为：反应温度520℃，剂油比6∶1，空速10h-1。产品收率见表2。
从表2可以看出，虽然催化裂化轻油的收率、生焦量分别与实施例1的比较接近，但加氢生成油的硫含量为0.61重％，Ni+V的含量为17.5ppm，比实施例1高出1.9ppm，加氢柴油的收率为14.7重％(占加氢进料)，比实施例1加氢柴油的收率少0.8个百分点。另外由于油浆蒸出物未被加工，这部分物料也无法转化为轻质油品。
                        实施例2
渣油加氢试验在双管反应器中进行，第一反应器中装加氢保护剂和加氢脱金属催化剂，第二反应器中装加氢脱硫催化剂，三者比例为5∶45∶50，原料油B为减压渣油、催化裂化油浆的蒸出物、催化裂化重循环油的混合物，三者的质量比依次为80∶7∶13。试验条件为：氢分压14.2MPa，一反温度400℃，二反温度405℃，氢油比1000Nm3/m3，空速为0.313h-1，生成油性质和产品分布见表3。
在加氢渣油(＞363℃)中再掺入VGO(占加氢原料中减压渣油的76.6重％)，一起作为催化裂化原料。催化裂化试验是在固定流化床装置上进行，试验条件为：反应温度520℃，剂油比6∶1，空速10h-1。产品收率见表3。
从表1可以看出，在减压渣油中加入催化裂化油浆的蒸出物、催化裂化重循环油后，其粘度从1482mm2/s降到320mm2/s。从表3可以看出，加氢生成油的硫含量为0.51重％，Ni+V的含量为13.8ppm，加氢柴油的收率为18.0重％(占加氢进料)，催化裂化轻油的收率为77.3重％(占催化裂化原料)，生焦量为10.2重％(占催化裂化原料)。
                         对比例3
与实施例2相比，本对比例中渣油加氢装置的原料仅为减压渣油。试验条件为：氢分压14.2MPa，一反温度400℃，二反温度405℃，氢油比1000Nm3/m3，空速为0.25h-1，生成油性质和产品分布见表3。
在加氢渣油(＞363℃)中再掺入VGO(占加氢原料中减压渣油的76.6重％)，一起作为催化裂化原料。催化裂化试验是在固定流化床装置上进行，试验条件为：反应温度520℃，剂油比6∶1，空速10h-1。产品收率见表3。
从表3可以看出，加氢柴油的收率为10.4重％(占加氢进料)，比实施例2加氢柴油的收率少7.6个百分点；催化裂化汽油的收率为72.2重％(占催化裂化原料)，比实施例2催化裂化轻油的收率少4.9个百分点；生焦量为11.8重％(占催化裂化原料)，比实施例2的生焦量多出1.6个百分点。
                          实施例3
渣油加氢试验在双管反应器中进行，第一反应器中装加氢保护剂和加氢脱金属催化剂，第二反应器中装加氢脱硫催化剂，三者比例为5∶45∶50，原料油C为减压渣油、催化裂化油浆的蒸出物、催化裂化重循环油、焦化瓦斯油的混合物，四者的质量比依次为75∶4∶11∶10。试验条件为：氢分压14.2MPa，一反温度400℃，二反温度405℃，氢油比1000Nm3/m3，空速为0.333h-1，生成油性质和产品分布见表3。
催化裂化试验是在固定流化床装置上进行，以加氢渣油(＞363℃)作为催化裂化原料，试验条件为：反应温度520℃，剂油比6∶1，空速10h-1。产品收率见表3。
从表1可以看出，在减压渣油中加入催化裂化油浆的蒸出物、催化裂化重循环油、焦化瓦斯油后，其粘度从1482mm2/s降到211mm2/s。从表3可以看出，加氢生成油的硫含量为0.49重％，Ni+V的含量为13.6ppm，加氢柴油的收率为19.2重％(占加氢进料)，催化裂化轻油的收率为71.2重％(占催化裂化原料)，生焦量为12.3重％(占催化裂化原料)。
                                    表1
      原料油名称   减压渣油     A     B      C
原料组成，重％
  减压渣油     100     90     80      75
  油浆的蒸出物     0     4     6      4
  重循环油     0     6     14      11
  焦化瓦斯油     0     0     0      10
密度(20℃)，g/cm3     1.0238     1.0217     1.0221      1.0113
粘度(100℃)，mm2/s     1476     627     320      211
残炭，重％     20.5     18.5     16.6      15.8
硫，重％     5.1     4.72     4.33      4.28
镍，ppm     36.7     33.0     29.4      27.5
钒，ppm     112     101     89.6      84
饱和烃，重％     11.6     12.9     14.8      18.1
芳  烃，重％     54.4     55.3     56.3      54.1
胶  质，重％     27.4     25.5     23.5      22.7
沥青质(C7不溶物)，重％     6.6     5.9     5.3      5.0
                             表2
  实施例1   对比例1   对比例2
    渣油加氢处理
原料组成，重％
  减压渣油     90     100     94
  油浆的蒸出物     4     0     0
  重循环油     6     0     6
工艺条件
  氢分压，MPa     14.2     14.2     14.2
  反应温度，℃
    第一反应器     400     400     400
    第二反应器     405     405     405
  体积空速，小时-1     0.278     0.25     0.266
  氢油比     1000     1000     1000
生成油性质
  硫，重％     0.50     0.80     0.61
  镍，ppm     6.9     9.0     8.1
  钒，ppm     8.7     10     9.4
产品分布，重％
  气体+H2S+加氢石脑油     10.0     11.0     10.4
  加氢柴油     15.5     10.4     14.5
  加氢渣油     74.5     78.6     75.1
    重油催化裂化
工艺条件
  反应温度，℃     520     520     520
  剂油比     6     6     6
  空速，h-1     10     10     10
产品分布，重％
  干气     3.2     3.2     3.2
  液化气     20.3     19.8     20.0
  汽油     46.5     43.5     46.3
  柴油     10.9     10.9     11.0
  重油     8.5     10.5     8.7
  焦炭     10.6     12.1     10.8
                           表3
   实施例2   对比例3   实施例3
    渣油加氢处理
原料组成，重％
  减压渣油     80     100     75
  油浆的蒸出物     7     0     4
  重循环油     13     0     11
  焦化瓦斯油     0     0     10
工艺条件
  氢分压，MPa     14.2     14.2     14.2
  反应温度，℃
    第一反应器     400     400     400
    第二反应器     405     405     405
  体积空速，小时-1     0.278     0.25     0.333
  氢油比     1000     1000     1000
生成油性质
  硫，重％     0.51     0.80     0.49
  镍，ppm     7     9     6.4
  钒，ppm     6.8     10     7.2
产品分布，重％
  气体+H2S+加氢石脑油     8.8     11.0     8.7
  加氢柴油     18.0     10.4     19.2
  加氢渣油     73.2     78.6     72.1
    重油催化裂化
工艺条件
  反应温度，℃     520     520     520
  剂油比     6     6     6
  空速，h-1     10     10     10
产品分布，重％
  干气     3.3     3.1     3.9
  液化气     20.2     16.9     17.8
  汽油     46.4     43.6     42.5
  柴油     10.6     11.6     10.9
  重油     9.3     12.9     12.6
  焦炭     10.2     11.8     12.3

Claims (7)

1、渣油加氢处理与重油催化裂化联合的方法，包括：
渣油和催化裂化油浆的蒸出物、催化裂化重循环油、任选的馏分油一起进入渣油加氢装置，在氢气和加氢催化剂存在下进行加氢反应，分离反应产物得到气体、加氢石脑油、加氢柴油和加氢渣油；
加氢渣油与任选的减压瓦斯油一起进入重油催化裂化装置，在裂化催化剂存在下进行裂化反应，分离反应产物得到干气、液化气、汽油、柴油、重循环油和油浆，其中重循环油循环至渣油加氢装置；
油浆经蒸馏分离出残余物后，油浆的蒸出物进入加氢装置。
2、按照权利要求1的方法，其特征在于所述的渣油为减压渣油或常压渣油。
3、按照权利要求1的方法，其特征在于所述的加氢催化剂活性金属组分选自镍-钨、镍-钨-钴、镍-钼或钴-钼，载体选自氧化铝、二氧化硅或无定形硅铝。
4、按照权利要求1的方法，其特征在于加氢反应条件为：氢分压5.0～22.0MPa、反应温度330～450℃、体积空速0.1～3.0小时-1、氢油比350～2000Nm3/m3。
5、按照权利要求1的方法，其特征在于渣油加氢装置的原料油是渣油、催化裂化油浆的蒸出物、催化裂化重循环油和任选的馏分油的混合物，其中催化裂化油浆的蒸出物和催化裂化重循环油占加氢装置总进料的3～50重％。
6、按照权利要求1或5的方法，其特征在于所述催化裂化油浆的蒸出物沸点范围为400～500℃，蒸出物占油浆全馏分的15～80重％。
7、按照权利要求1或5的方法，其特征在于所述的馏分油是选自焦化瓦斯油、脱沥青油、劣质重减压瓦斯油和溶剂精制抽出油之中的一种或一种以上的混合物。
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