CN1256641A - 在scr－催化器上减少氮氧化物的方法和装置 - Google Patents

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Abstract

一种在一个SCR－催化器上利用氨还原氮氧化物的方法,该催化器设置在内燃机排气管道上,该氨气(NH3)优选在催化器之前输入排气流中,这种方法包括下列步骤:首先对处于环境温度下的,能热分解出MH3的且位于一耐压容器(转换器)里面的物质(15)或混合物质加热,使之达到那个能分解出NH3的温度范围(分解温度范围)。保持该分解温度范围直至在转换器(2)里建立起内压,所分解出的NH3或NH3混合气体被暂存,探测发动机运转参数,根据这些参数可以计算出排气流中的NOx含量,接着由这些参数确定还原所计算出的NOx含量所必需的NH3配量,被暂存的NH3按确定好的剂量喷入内燃机(4)的排气管道中,在此,这最后两个步骤在发动机运转过程中任意多次地重复进行。一种将氨气(NH3)输送进内燃机排气流中用于在SCR－催化器(6)上还原排气流中含有的氮氧化物(NOx)的装置,它包括一耐压的可加热的转换器(2),一个NH3贮存器(11,17)和一个处理内燃机参数并由此确定NOx排放量的控制单元(8),该控制单元用于控制一个节拍阀(5),以便将计量好的NH3配量喷入排气管道中。

Description

在SCR-催化器上减少 氮氧化物的方法和装置
本发明涉及到借助催化器减少在内燃机中产生初级有害物质的领域。本发明尤其涉及一种减少SCR-催化器上氮氧化物的方法，催化器设置在内燃机排气管道上，优选在催化器之前将氨气(NH3)加入排气流。此外本发明还涉及到一种装置，用于将氨气(NH3)输送进内燃机排气流，以在SCR-催伦器上减少排气流中含有的氮氧化物(NOx)，该装置包括NH3源、将NH3输送进排气流中的输送管道和配量装置。
除了一氧化碳(CO)和碳氢化合物(HC)以外，属于危害环境的直接散发的初级有害物质主要有氮氧化物(NOx)，这些有害物质在内燃机，尤其是柴油机运转过程中产生。在汽油机和燃气发动机中所应用的三路催化器(Dreiwegekatalysator)，由于氧气过剩在柴油发动机的排气中不能使用。由于这个原因为了在柴油机中减少氮氧化物排放研制了选择性工作的SCR-催化器(Selektive Catalytic Redution-Katalysator：选择性催化还原-催化器)，在这个催化器中通过输送还原剂，即氨气(NH3)，将排出的氮氧化物还原成N2和H2O。
这种形式的氮氧化物排放还原在固定的柴油机上已证明是有效的。在这种固定设备的内燃机排气管道中设置有SCR-催化器，其中，有待混合进排气流中的NH3在SCR-催化器之前通过喷入被混合到排气流中。NH3在这种设备中以气体或含水溶液形式被输送。当输送含水NH3溶液时，在排气流以及SCR-催化器中产生热分解作用形式的分解，以释放还原氮氧化物所需的NH3。还原剂的输送通过配量装置实现，配量装置根据预计在柴油机组排气流中的NOx量受调整。但是在采用气态或是含水溶液的NH3时，需要受过训练的人员，因为在与这种物质打交道时不仅在其操作而且在其毒性方面并非没有危险。
由于与气态NH3或水溶液态NH3打交道时存在着危险，所以人们转向于通过将尿素溶液输入废气流中来制备还原NOx所必需的NH3。然后通过排气流以及催化器的热量产生热分解，将作为还原剂的NH3排出。除了不受控地提供这种烟雾式还原剂在工艺技术上有困难以外，另外的缺陷在于在以这种途径获取NH3时还产生所不期望的附属物，如异氰酸。此外在车用设备，如载重汽车或轿车的柴油机上使用这种含水尿素溶液来减少废气中的NOx是不适宜的，因为这种还原剂的冰点为大约-13℃。所以这种还原剂的冬季适用性只能通过掺入降低冰点的添加物。但是这种添加物在SCR-催化器中的复分解可能导致所不期望的二次有害物质的排放。
此外必需携带相对大量的含水尿素溶液，因为用于还原所需的尿素在含水溶液中与H2O的比例最多也就是1∶3。
由于来自这些物质的危险，使用储存于钢瓶中的NH3或氨水溶液中所含NH3来去除车用柴油机组中的氮氧化物在事故情况下是不可取的。
由DE 34 22 175 A1以及DE 42 00 514 A1公开了一些方法，这些方法涉及“即时”(just-in-time)地产生NH3以减少NOx。由这些文献所得出的上位想法在于，采用某种能热分解出NH3的物质，以根据要求分解出每次所需的NH3量并注入排气流中，而不必担心这种可分解物的可操作性和毒性。NH3的产生通过加热这种可分解出NH3的化合物，如氨基甲酸铵而实现。如在DE 34 22 175 A1中所阐述的，对于发动机各种运转状况的适应性这样来实现，即，通过控制施加在氨基甲酸盐上的加热功率，可以调整NH3的产生并由此可以调整对排气流的NH3供给量。
这种可调节的NH3生成器主要由几部分组成，即，用于能分解出NH3的化合物的贮备容器、在其中产生热效应的分解室以及含NH3气体的输出输入管道。为了加热分解室尤其设有电加热器，如电阻加热体或红外辐射器。
但是这种已知的方法以及这种已知的装置只适用于固定设备，这些设备一般只承受很少的负荷变化，而且如果能适应负荷变化也只适应于事先确定的负荷变化。对于使用在车用领域，例如使用在载重汽车或轿车上时，这种已知技术是不适宜的，因为***的反应时间太慢，由此使***太迟钝，以至不能计算出在道路行驶过程中发动机的负荷变化，这种变化是不能预料的并且很快地连续出现并相应带有不同的NOx排放量。因为如果要探测某一时刻的发动机运转状况并由此计算确定的NH3配量，必须首先加热用于产生NH3气体混合物的可分解NH3的物质。但是在道路行驶过程中，尤其是在城市交通中，发动机承受持续的，首先是不能事先预料的负荷变化，以至最终供给的NH3量不适合于中间变化的发动机运转状况。如果供给太少的NH3，可由NH3实现的NOx的减少就只能有限地进行。如果供给的NH3超过配量，没有消耗的NH3就由催化器排出。
基于上面所讨论的现有技术，本发明的目的在于，建议一种方法和装置，用于在应用SCR-催化器的内燃机中减少排气内所含NOx，这种方法和装置不仅适用于车用领域，而且可以避免上述的缺点。
本发明的目的是通过这样一种方法来实现的，这种方法包括下面的步骤：
-首先将处于环境温度下，能热分解出NH3并位于耐压容器(转换器)里面的物质或混合物质加热至实现NH3热分解的那个温度范围(分解温度范围)。
-保持分解温度范围，以便在转换器里建立起内压，
-分解出的NH3或NH3混合物在达到预定的还原气体压力后被暂存在NH3贮存器里面，
-探测发动机运转参数，根据这些参数可以计算排气流中的NOx含量，接着由这些参数确定还原所计算出的NOx含量所必需的NH3配量，
-将贮存的NH3按预定的剂量喷入内燃机的排气流中，其中，这最后两个步骤在发动机运转过程中可任意多次地重复进行。
此外，本发明的目的是通过这样一种装置来实现的，即，作为NH3源设有一个可加热的耐压转换器，在转换器中装入可热分解出NH3的物质或可热分解出NH3的混合物，一个用于暂存由物质通过供热而分解出来的NH3的NH3贮存器设置于配量装置前，处理发动机运转参数并由此确定NOx排放量的控制单元的控制信号加在该配量装置上。
通过这种方法，能够实现将某种物质或混合物作为产生NH3的母体，而不必考虑其操作性和其毒性，并且这种方法充分利用在转换器里面建立起内压来(在时间上)调整结束NH3继续分解的平衡状态，通过这种方法只提供确定的NH3量。因此它对于每一时刻提供一定的NH3量，这一定的NH3量可以注入排气流中以减少NOx。暂存的NH3量在事故中且假设转换器损坏时，通过迅速与周围空气混合而不必叫人担心。
通过探测发动机运转参数以及在必要时探测排气成分的浓度能够实现NOx质量流的计算并由此实现NH3量的计算。由于足够的NH3量被暂存，这种方法可以实现，几乎在确定所需NH3量的同时实现NH3的输出。因此按照本发明的方法以及按照本发明的装置主要适合于车用且承受无法事先预料的负荷变化的柴油机组的NOx还原。
本发明将NH3以气态输入排气流中的优点，和在环境温度下携带在其操作性和其毒性方面无需担心的物质或混合物质且直接制备所需NH3的优点结合起来。
按照本发明的方法以及装置适合采用基本上不留残渣地自热分解而释放出NH3的物质，如氨基甲酸铵以及适合使用能可逆地吸附/解吸附NH3，进而可分解出NH3的物质，如硫酸氨铁(II)。
相宜地，用于初始加热以及保持转换器分解温度范围的热量采用内燃机运转过程中出现的热量，在此相宜的是，为转换器配置加热盘管，该加热盘管在使用氨基甲酸铵情况下连接在内燃机的冷却水循环***上。冷却水在发动机运转过程中位于80至110℃之间，这对应于在达到平衡状态时的大约6.5-8巴的转换器内压。因此转换器结构设计成在运行中要耐压且适应于这种形式的内压，在此相宜地考虑实用中的安全裕量。
在本实施例中，被分解出NH3本身暂存在转换器里面。在另一个实施例中，设置一单独的NH3贮存器作为暂存器，其贮存压力低于转换器的工作压力。
为了改善有待取出的NH3量的配量，转换器相宜地具有一减压阀。作为配量装置相宜地设置一节拍阀(Taktventil)。
在另一改进设计中，最大的NH3配量略微小于每次最佳确定的NH3配量。由此，将防止尽管几乎同时地供给NH3，但在突然的负荷变化下可能出现的没有转化的NH3反向从SCR-催化器中排出。在有限的范围内，多余NH3的排放也可以通过一个附连在SCR-催化器之后的氧化催化器来防止。
所采用的含有可分解出NH3的物质的转换器可以通过快速密封接头连接在用于加热和保持温度的加热装置上以及NH3输送管道上。通过这种方式，当转换器内含有的可分解NH3的物质或混合物消耗以后，可以实现快速更换转换器。此外转换器可以由加热器和反应容器组成，其中，反应容器可以从加热器上拆下来。例如连接在冷却水循环***上的加热器保留在汽车上，而只更换原有的反应容器。
本发明的其它优点及改进设计由从属权利要求给出，且下面借助图示优选实施例作进一步说明，附图中：
图1为一个将氨输入内燃机排气流，以减少排气流中所含有氮氧化物的装置的简略示图，
图2为氨基甲酸铵和碳酸氢铵在35-130℃温度范围内的分解示意图表，
图3为络合物硫酸三氨-水合铁(II)在30-450℃温度范围内的分解示意图表，
图4是在反复排气情况下使用氨基甲酸铵时，压力和温度随时间变化的过程示意图表。
在图1中简略表示的去氮氧化物装置1包括一个转换器2、用于将NH3输入柴油机4的排气流中的输出管道3和一个作为配量装置的节拍阀5以及一个SCR-催化器6。输送管道3在催化器6入口侧前与柴油机4的排气管7连通。
为了控制节拍阀5设有一个存储器可编程控制单元8，获取发动机运转参数的传感器的信号以及获取催化器温度的传感器的信号输入该单元。控制单元在出口侧通过控制线路9与节拍阀5连接，使节拍阀5由控制单元8来控制。
转换器2由一个加热器10以及一个反应容器11组成。加热器10包括一加热盘管12。盘管通过输入管13和输出管14与柴油机4的冷却水循环***连接。穿流加热盘管12的冷却水的温度在柴油机4运转过程中通常在80-100℃之间，水温有时也可能升至110℃。为了快速加热加热器10以及位于加热器中的反应容器11，输入管13和输出管14连接在柴油机4上所谓的小冷却水循环***上。
反应容器11为耐压容器，其中装有预定量的氨基甲酸铵15。反应容器11是耐压封闭的。在图1中所示的反应容器11是可封闭的，以便在氨基甲酸铵15消耗以后，可以打开反应容器并重新充填氨基甲酸铵。
通过利用一般情况下为80-100℃的温热冷却水穿流加热器10对氨基甲酸铵15进行加热，实现将氨基甲酸铵15分解成NH3和二氧化碳(CO2)。从图2的图表中可以看出，氨基甲酸铵15的分解温度为大约40℃。因此氨基甲酸铵在环境温度下可顺利操作，对这种物质的操作性和毒性方面不需要提出特别的要求，在对于柴油机冷却水温度来说典型的80-100℃温度范围内，氨基甲酸铵15几乎完全分解，以产生含有NH3的还原混合气体。
同样在图2中还示出了碳酸氢铵的分解，这是另一种适合于实现本发明的物质，从中可以看出，这种物质在大约50℃才开始分解出NH3，并且在大约130℃实现完全分解。由此得出，碳酸氢铵在给定的条件下也可以利用来分解出NH3。但是为了有效的利用碳酸氢铵而建议，往加热器10及其加热盘管12加载更热的介质，例如将加热器及其加热盘管连接进柴油机4的燃油循环***里。
与图2相对应的是在图3中的图表中给出了硫酸三氨铁(II)一水合物的脱氨基曲线。作为硫酸三氨铁(II)一水合物的使用例如采用硫酸氨铁，这种物质能可逆地吸附/解吸附NH3。使用这种物质是十分适宜的，因为相对于上述两种物质，它在加热情况下仅仅分解成NH3；气体状附属物，如CO2在这种分解过程中不会出现。在供热量减少，如在柴油机停机时，分解出的NH3又重新化合。
在图1所示实施例中采用氨基甲酸铵15时，在反应容器11里面产生的还原气体NH3和CO2首先保留在反应容器11里面。
通过在反应容器11里面保持分解温度使氨基甲酸铵15的分解增加时，反应容器的内压在大约100℃情况下升高至大约8巴。当达到上述内压时，根据反应容器11的内部温度，在其内部形成平衡状态，使氨基甲酸铵15不再继续分解。因此反应容器11同时也构成一个NH3容器，从中可以排出作为NH3和CO2组成的混合气体的一部分的NH3。一定量的还原气体的排出同时导致反应容器11里面的内压减小，从而使其它氨基甲酸铵15进一步分解，释放出NH3，直至又建立起上述的平衡状态。通过充分利用在反应容器11里面形成的平衡状态而实现一种措施，即，在达到一定的NH3量以后停止NH3的产生，这种措施无需附加的控制机构。
被分解出的NH3通过一减压阀16被排出反应容器11并通过输送管道3送至节拍阀5。
在图1中用虚线表示出另一种变型，其中在减压阀16与节拍阀5之间另外设置一个独立的NH3贮存器17。这个NH3贮存器17用于NH3的暂时存储，其内压为大约3.5巴；这个内压低于转换器2的运转压力。该NH3贮存器的出口连接在节拍阀5的入口上。
在一个未示出的改进设计结构中，一压力传感器设置在反应容器11或NH3贮存器17上，传感器正面平整的合金钢膜片直接与各容器里的介质接触。借助这种压力传感器可获取各容器11或17的内压，这种传感器的测量信号可以用于确定还存有的氨基甲酸铵量。如果在相应的容器11或17里面在一定的时间间隔里还没有建立起给定的内压，则传感器可以作出这样的结论，即，在反应容器11内仅仅还存有不足的氨基甲酸铵作为NH3源。然后将这种状况提供给司机，使司机可以更换反应容器11或转换器2，以重新填充氨基甲酸铵。
这种氮氧化物还原装置1的工作过程如下：
在柴油机4起动后，以相对较短的时间首先加热其小冷却水循环***至80-100℃，必要时至110℃。通过将加热器10及其加热盘管12连接在小冷却水循环***上，短时间后，反应容器11内的氨基甲酸铵15开始分解成含有NH3和CO2的混合气体。这种分解或分解过程一直持续到在氨基甲酸铵15与分解气体NH3和CO2之间形成在前面所提到的平衡状态。
当柴油机4运转时，通过传感器获取表示发动机运转特性的参数，由这些参数可以求得NOx排出量。这些信号加在控制单元8上，由控制单元8推算出柴油机4的NOx排出量并确定用于减少所排出的NOx相应所需的NH3量。利用减少NOx所需的确定的NH3量来相应地控制节拍阀5，以便所需的NH3配量直接由反应容器11或者由贮存器17排出并喷入位于SCR-催化器6之前的排气管7里面。在SCR-催化器之前，注入的含有NH3的混合气体就与含有NOx的废气混合，使得进入到SCR-催化器6的废气-还原气混合物可以有效地减少NOx。
由所求得的NOx排出量即时推算出相应需要输入的已暂存有的NH3，可以保证，即便在突然以及未预料到的负载变化情况下，也能够相应地测算需输送的NH3配量。
由图4表示出在反复排气条件下采用氨基甲酸铵15时，压力和温度随时间变化的曲线。从这个曲线图可以看出，在反应容器11里面(在这里作为示例只有250cm3容量)压力建立所需时间由于作为NH3源的氨基甲酸铵的连续降低略微变长。初始装载比例VF/VK对于短时地使用填充氨基甲酸铵15的转换器2是至关重要的，其中VF为氨基甲酸铵的固体体积，VK为转换器容积。初始装载比例VF/VK在图4所示的曲线中仅为0.2。
利用本发明的方法可以使柴油机在行驶过程中的NOx排放量降低到0.4g/km以下。如果要使NOx排放量低于欧洲III级临界值，大约1kg氨基甲酸铵填充进3升容积的转换器，可以保证在2000km的行程内NOx的排放量低于上述临界值。在本实施例中涉及到的柴油机汽缸工作容积为2升。在相应的更大设计尺寸的转换器中，也可能在大约10,000公里的行程内保证NOx的减少，这样使得反应容器11的更新周期相对延长，大约与机油更换周期相当。

Claims (20)

1.一种在SCR-催化器上利用氨(NH3)还原氮氧化物的方法，催化器设置在内燃机排气管道上，该氨气(NH3)优选在催化器之前输入排气流中，其特征在于，这种方法包括下列步骤：
-首先对处于环境温度下的，可热分解出NH3的，位于耐压容器(转换器)里面的物质(15)或混合物质加热，使之达到那个可分解出NH3的温度范围(分解温度范围)，
-保持该分解温度范围直至在转换器(2)里建立起内压，
-所分解出的NH3或NH3混合物在达到预定的还原气体压力后被暂存在NH3贮存器里面，
-探测发动机运转参数，根据这些参数可以计算出排气流中的NOx含量，接着由这些参数确定还原所计算出的NOx含量所必需的NH3配量，
-将贮存的NH3按确定好的剂量喷入内燃机(4)的排气管道，其中，这最后两个步骤在发动机运转过程中任意多次地重复进行。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，利用内燃机(4)运转过程中所产生的热量来加热转换器(2)以及保持分解温度。
3.如权利要求2所述的方法，其特征在于，利用内燃机(4)的冷却水来加热转换器(2)以及保持分解温度。
4.如权利要求1至3中任一项所述的方法，其特征在于，所分解出的NH3被贮存在转换器(2)里面。
5.如权利要求1至3中任一项所述的方法，其特征在于，所分解出的NH3被贮存在连接在转换器(2)之后并与之连通的NH3贮存器(17)里面，这个贮存器(17)内保持有一基本上稳定的压力，这个压力低于转换器(2)内的最大运转压力。
6.如权利要求1至5中任一项所述的方法，其特征在于，为了确定NH3在转换器(2)内的储备量而利用设置在转换器(2)或NH3贮存器(17)里面的压力传感器的信号。
7.如权利要求1至6中任一项所述的方法，其特征在于，最大NH3配量略微小于那个经化学计量确定为最佳的NH3配量。
8.如权利要求1至7中任一项所述的方法，其特征在于，测量作为内燃机运转参数的内燃机转数和/或负载状态和/或涡轮增压机的增压压力。
9.如权利要求1至8中任一项所述的方法，其特征在于，采用一种不留残渣地热分解出NH3的物质(15)作为可分解出NH3的物质。
10.如权利要求9所述的方法，其特征在于，采用氨基甲酸铵(NH2CO2NH4)(15)作为所述可分解出NH3的物质。
11.如权利要求1至8中任一项所述的方法，其特征在于，作为分解出NH3的物质可采用一种能可逆地吸附/解吸附NH3的物质，如硫酸三氨铁(II)一水合物。
12.一种将氨(NH3)输入内燃机废气流中，以便在一个SCR-催化器(6)上还原废气流中含有的氮氧化物(NOx)的装置，它包括一个NH3源(2)，一输送NH3进入废气流中的输送管道(3)和一个配量装置(5)，其特征在于，设置一可加热且耐压的转换器(2)作为NH3源，其中含有能热分解出NH3的物质(15)或热分解出NH3的混合物，在配量装置(5)前连接一个NH3贮存器(11，17)，以暂存通过供热由所述物质(15)分解出的NH3，这个配量装置(5)受控制信号控制，该控制信号来自处理内燃机运转参数并由此确定NOx排放量的控制单元(8)。
13.如权利要求12所述的装置，其特征在于，所述转换器(2)构成NH3贮存器。
14.如权利要求12所述的装置，其特征在于，一独立的NH3贮存器(17)连接在转换器(2)后，该贮存器(17)的贮存压力低于转换器的运转压力。
15.如权利要求12至14中任一项所述的装置，其特征在于，所述转换器(2)包括一反应容器(11)和一个利用内燃机(4)运转时产生的热量，将反应容器(11)加热到分解温度范围并保持这个分解温度范围的加热器(10)。
16.如权利要求15所述的装置，其特征在于，所述加热器(10)包括与内燃机(4)冷却水循环***相连接的加热盘管(2)。
17.如权利要求15或16所述的装置，其特征在于，所述反应容器(11)可从加热器(10)中拆出。
18.如权利要求12至17中任一项所述的装置，其特征在于，所述NH3贮存器(11，17)配备有一个用于探测其内部压力的压力传感器。
19.如权利要求12至18中任一项所述的装置，其特征在于，所述转换器(2)在出口侧具有一减压抽取NH3的减压阀(16)。
20.如权利要求12至19中任一项所述的装置，其特征在于，由控制单元(8)控制的一节拍阀(5)作为所述配量装置。
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