CN1189532C - 适用于中低温区的多元混合工质节流制冷剂 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及的适用于中低温区多元混合工质节流制冷剂，包括五组物质，其摩尔浓度之和100%，第一组为甲烷、氪或混合物，总摩尔浓度5%-45%，第二组为四氟甲烷、三氟化氮或混合物，总摩尔浓度15%-55%，第四组为丙烯、丙烷、全氟丙烷、1，1，1-三氟乙烷、1，1-二氟乙烷、氟乙烷、丙二烯、环丙烷或混合物，总摩尔浓度5%-25%，第五组为1-丁烯、异丁烷、2-甲基丁烷、1-戊烯、3-甲基-1-丁烯、2-甲基戊烷、2-丁烯、异丁烯、正丁烷、全氟丁烷、正戊烷或混合物，总摩尔浓度5%-25%，第三组为乙烯、乙烷、三氟甲烷、氙、氟代甲烷、全氟乙烯、氟乙烯或混合物，总摩尔浓度为余量，该五组物质在各自不同温区发挥作用，可在单级全封闭压缩机驱动下高效工作。
Description
技术领域
本发明涉及深冷制冷技术，特别涉及一种适用于中低温区(150～200K)的多元混合工质节流制冷剂。
背景技术
传统实现150～200K温区的方法是采用两级或三级外部复叠制冷循环，而采用复叠方式实现较低温度使制冷***复杂，效率不高、可靠性很低。而采用多元混合工质应用于结构形式简单的单压缩机驱动的回热式节流制冷循环中，可以高效地实现150～200K温区。混合工质回热式节流制冷机的***示意图见图1，主要由压缩机CP、冷却器AC、逆流回热换热器HX、节流元件JT和低温蒸发器EV构成。有时为了考虑回油等措施，可以在承担回热作用的部件上做一些变化，构成具有汽液分离器的内复叠循环形式，见图2。混合工质节流制冷剂的组成与实现制冷的硬件及这些硬件的构成***的形式是密切相关的，但是经过深入研究表明，混合工质固有性能是决定制冷***性能的最根本因素。经过进一步研究，混合工质在各种制冷***中的选择原则均可以从以下几个方面考虑：
一是确保混合物在运行压力范围内能够达到所需低温，二是确保制冷循环各热力过程中不可逆损失降低到最小，三是保证混合工质符合相关环保规定，并且具有良好的物理、化学稳定性，以及其他诸如来源及经济性的考虑等。
目前没有直接应用于150～200K温区的多元混合工质专利报道，现有关多元混合工质的专利，如美国专利US5,441,658和我国专利CN97,115,295.0，均为应用于以液氮温度为主要目标的低温领域。其中，美国专利给出了固定混合浓度组份，是应用于液氮温度的，经过深入研究发现，该专利所给出的混合工质热效率仍然不够高。因此，我们在深入研究基础上提出了一种适用于低温区(液氮温区)的混合工质制冷剂(见专利CN97115295.0)，其主要目的是进一步提高混合工质节流制冷剂的热效率，并且降低制冷剂的可燃性，获得高效的适用于以液氮温区为主的低温混合工质节流制冷剂。因此，现有技术主要是针对液氮温区提出的混合工质。而最新研究表明，一个固定成分多元混合工质其有效运行温度范围是较窄的，一般在5～15K左右，超出这个范围则效率急剧下降。因此，液氮温区的混合物工质不能高效地运行在150K以上温区。
发明内容
本发明的目的在于提供一种高效的适用于中低温区(150～200K)的多元混合工质制冷剂，与现有技术比较，本发明提出的混合工质适用温区更高，并且在具体浓度配比方面充分考虑了单级压缩机适宜的运行压比工况，而且针对150～200K温区中每隔10K给出其对应的高效混合工质浓度范围。
进行使用温区划分的依据在于混合工质固有的热力特性上，在某已知具体组成的混合物中，混合物中各组成在制冷机工作温区到环境温度之间不同温区发挥不同作用，但是每种组元只在一个相对固定的温区发挥有效制冷作用，而在其他温区发挥较小作用，由此，可以期望在混合物中通过各组元之间的配合形成类似一种接力作用，实现从环境温度到所需制冷温度之间的高效组合。
混合工质节流制冷机组成部件相对简单，对应于不同部件发生的是不同的热力过程，参见图3，包括在压缩机内进行的绝热压缩，冷却器内等压放热，回热换热器内的回热过程，节流元件内的节流膨胀过程，这些都是实现能量转换的过程，即由压缩机输入的功转换为冷量火用，在蒸发器内实现冷量火用的利用，低压低温工质进入回热换热器冷却高压来流工质，自身温度恢复到环境温度后，进入压缩机完成一个热力循环。因此，混合工质对制冷机性能的影响最终要体现在对上述几个热力过程的影响。另外，不同热力过程在制冷机中的地位并不完全一致，其中回热过程对制冷机的影响(尤其是采用多元混合物工质时)最大，同时回热过程的效果对节流过程也有很大影响，具体表现在当回热完善时，导致节流前温度降低，使节流过程的损失也大大降低。因此对混合物工质选择要综合考虑对各个热力过程的影响，对于优选的工质是使每个过程的不可逆损失降低，最终***获得最佳性能。
根据上述分析，以图1、图3所示循环过程为例说明混合工质节流制冷循环热力性能的计算原则：
单位制冷量：qc＝hL2-hL3
单位功耗：Wm＝hG01-hL1(绝热压缩)
制冷系数：
热效率：
上述式中：qc为制冷量，h表示焓，Win为耗功，Tc、T0分别表示制冷温度和环境温度，下标表示各状态点，参见图例说明。实现上述热力性能的条件是：必需满足各热力过程正常进行的设备约束条件，如回热换热器内不能出现“负”温差现象。
本发明的技术方案如下：
本发明提供的适用于中低温区的多元混合工质节流制冷剂，其特征在于，包括5组物质，该5组物质分别为：
第1组物质：甲烷、氪或者是二者的混合物；有效工作温区为110～150K，确保实现所需制冷温度，尤其是工作背压较高时；
第2组物质：四氟甲烷、三氟化氮或者是二者的混合物；有效作用温区为145～180K，是基本工作物质；
第3组物质：乙烯、乙烷、三氟甲烷、氙、氟代甲烷、全氟乙烯、氟乙烯或为该组物质中的多种物质的混合物；有效工作温区为170～230K；
第4组物质：丙烯、丙烷、全氟丙烷、1，1，1-三氟乙烷、1，1-二氟乙烷、氟乙烷、丙二烯、环丙烷或为该组物质中的多种物质的混合物；有效工作温区为230～270K；
第5组物质：1-丁烯、异丁烷、2-甲基丁烷、1-戊烯、3-甲基-1-丁烯、2-甲基戊烷、2-丁烯、异丁烯、正丁烷、全氟丁烷、正戊烷或为该组物质中的多种物质的混合物；有效工作温区260～350K；
这里所指的各组元物质的有效工作温区是对应于工作压力范围在：高压在1.2MPa-2.5MPa范围，低压在0.1-0.7MPa范围内(均为绝对压力)。
从制冷循环的角度考虑，上述各组物质在循环中发挥不同作用，第1组物质是确保实现所需制冷温度，尤其是在循环工作低压较低时；第2组物质是基本工作物质，第3组至第5组物质主要是减小回热过程、节流过程的损失，并且增大等温节流效应，减小压缩机排气温度，降低冷凝过程损失；上述物质均为无臭氧消耗工质(ODP为零)，并且GWP相对较小(大多为天然物质，如CH4等)；
本发明的适用于中低温区的多元混合工质节流制冷剂，包括上述第一组至第五组物质的摩尔浓度之和为100％，其中，每一组物质的总摩尔浓度满足下述要求：
第1组物质的总摩尔浓度为：5％～45％；
第2组物质的总摩尔浓度为：15％～55％；
第4组物质的总摩尔浓度为：5％～25％；
第5组物质的总摩尔浓度为：5％～25％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
并且上述摩尔浓度范围可以在更具体温度范围内细分，具体为：
1.针对(150K±5K)温区：
第1组物质的总摩尔浓度为：30％～45％；
第2组物质的总摩尔浓度为：15％～30％；
第4组物质的总摩尔浓度为：5％～15％；
第5组物质的总摩尔浓度为：5％～15％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
2.针对(160K±5K)温区：
第11组物质的总摩尔浓度为：25％～40％；
第2组物质的总摩尔浓度为：20％～35％；
第4组物质的总摩尔浓度为：7％～17％；
第5组物质的总摩尔浓度为：7％～17％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
3.针对(170K±5K)温区：
第1组物质的总摩尔浓度为：20％～35％；
第2组物质的总摩尔浓度为：25％～40％；
第4组物质的总摩尔浓度为：9％～19％；
第5组物质的总摩尔浓度为：9％～19％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
4.针对(180K±5K)温区：
第1组物质的总摩尔浓度为：15％～30％；
第2组物质的总摩尔浓度为：30％～45％；
第4组物质的总摩尔浓度为：11％～21％；
第5组物质的总摩尔浓度为：11％～21％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
5.针对(190K±5K)温区：
第1组物质的总摩尔浓度为：10％～25％；
第2组物质的总摩尔浓度为：35％～50％；
第4组物质的总摩尔浓度为：13％～23％；
第5五组物质的总摩尔浓度为：13％～23％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
6.针对(200K±5K)温区：
第1组物质的总摩尔浓度为：5％～20％；
第2组物质的总摩尔浓度为：40％～55％；
第4组物质的摩尔浓度为：15％～25％；
第5组物质的摩尔浓度为：15％～25％；
第3组物质的摩尔浓度为：余量。
上述摩尔浓度范围对应于工作压力范围在：高压在1.2～2.5MPa范围，低压在0.1～0.7MPa范围内(均为绝对压力)，压比在3～10；其中浓度变化趋势是随低压增大，低沸点组元浓度增大，相对应中高沸点组元浓度减小，反之亦然。
附图说明：
图1是混合工质回热式一次节流循环的流程信息图；
图2是混合工质回热式带一级汽液相分离的内复叠节流制冷循环的流程信息图；
图3为对应于图1所示循环的焓温示意图；
其中：CP为压缩机，AC为冷却器，JT、JT1、JT2为节流元件，HX、HX1、HX2、HX3为回热换热器，SP为相分离器，EV为蒸发器，MIX为混合器，L1～L7，G01、G0～G5为循环各状态点，T0为环境温度，Tc为制冷温度，W为压缩机功耗，qc为制冷量。
具体实施方式
下面结合图例及实施例对本发明作进一步详细说明。
结合图1及图3具体阐明本发明所提出的混合工质节流制冷剂的热力工作过程：
本发明的混合工质节流制冷剂从状态L1进入压缩机CP，被压缩至状态G01；然后进入冷却器AC冷却到状态G0；进入回热换热器HX，被进一步冷却到G1；然后经过节流元件JT节流后成为L3；进入蒸发器EV，提取冷量后成为L2；b接着进入回热换热器HX复温，恢复到状态L1，完成一个热力循环。
对于图2所示的热力循环，其基本工作过程相同，只不过增加了一级汽液分离SP及中间级节流JTI和混合过程MIX。
下面结合实施例及附图对本发明作进一步详细说明。
制备适用于中低温区的多元混合工质节流制冷剂，该多元混合工质节流制冷剂，包括下述5组物质，该五组物质分别为：
第1组物质：甲烷(CH4)、氪(Kr)；
第2组物质：四氟甲烷(CF4)、三氟化氮(F3N)；
第3组物质：乙烯(C2H4)、乙烷(C2H6)、三氟甲烷(CHF3)、氙(Xe)、氟代甲烷(CH3F)、全氟乙烯(C2F3)、氟乙烯(C2H3F)；
第4组物质：丙烯(C3H6)、丙烷(C3H8)、全氟丙烷(C3F8)、1，1，1-三氟乙烷(C2H3F3)、1，1-二氟乙烷(1，1-C2H4F2)、氟乙烷(C2H5F)、丙二烯(C3H4)、环丙烷(C3H6)；
第5组物质：1-丁烯(1-C4H8)、异丁烷(C4H10)、2-甲基丁烷(C5H12)、1-戊烯(1-C5H10)、3-甲基-1-丁烯(C5H10)、2-甲基戊烷(C6H11)、2-丁烯(顺式C4H8)、异丁烯(C4H8)、正丁烷(C4H10)、全氟丁烷(C4F10)、正戊烷(C5H12)；
实施例1：制备运行于150K温区的多元混合工质节流制冷剂，环境温度为300K；制冷循环为图1所示，工质浓度及性能见下表。
| 项目 | 混合物1摩尔浓度％ | 混合物2摩尔浓度％ | 混合物3摩尔浓度％ |
| 第1组 | 35(氪) | 40(甲烷) | 45(甲烷35，氪10) |
| 第2组 | 30(四氟甲烷25，三氟化氮5) | 20(四氟甲烷) | 15(三氟化氮) |
| 第3组 | 20(乙烷10，三氟甲烷10) | 15(全氟乙烯) | 20(氙10，氟乙烯(C2H3F)5，乙烯5) |
| 第4组 | 5(丙烷) | 10(丙烷5，全氟丙烷5) | 15(丙烯2、丙烷2、全氟丙烷2、1，1，1-三氟乙烷2、1，1-二氟乙烷2、氟乙烷2、丙二烯2、环丙烷1) |
| 第5组 | 10(异丁烷7，2-甲基戊烷3) | 15(1-丁烯10，2-甲基丁烷，5) | 5(2-甲基丁烷) |
| 高压/低压 | 2.0/0.4(MPa) | 1.8/0.3(MPa) | 2.0/0.4(MPa) |
| COP | 0.418 | 0.331 | 0.19 |
| CEF％ | 41.8 | 33.1 | 19.0 |
实施例2：制备运行于160K温区的多元混合工质节流制冷剂，环境温度为300K；制冷循环为图2所示，工质浓度及性能见下表。
| 项目 | 混合物1摩尔浓度％ | 混合物2摩尔浓度％ | 混合物3摩尔浓度％ |
| 第1组 | 25(氪) | 30(甲烷) | 40(甲烷30，氪10) |
| 第2组 | 35(四氟甲烷30，三氟化氮5) | 30(四氟甲烷) | 20(三氟化氮) |
| 第3组 | 21(乙烷11，三氟甲烷10) | 11(全氟乙烯) | 16(氟代甲烷6，氟乙烯5，乙烯5) |
| 第4组 | 7(丙烷) | 12(丙烷5，全氟丙烷7) | 17(丙烯2、丙烷2、全氟丙烷2、1，1，1-三氟乙烷2、1，1-二氟乙烷2、氟乙烷2、丙二烯2、环丙烷3) |
| 第5组 | 12(异丁烷7，2-甲基丁烷5) | 17(1-丁烯3、异丁烷5、2-甲基丁烷1、1-戊烯1、3-甲基-1-丁烯1、2-甲基 | 7(2-甲基丁烷) |
| 戊烷1、2-丁烯(顺式)1、异丁烯1、正丁烷1、全氟丁烷1、正戊烷1) | |||
| 高压/低压 | 2.0/0.2MPa) | 1.8/0.3(MPa) | 2.2/0.4(MPa) |
| COP | 0.23 | 0.523 | 0.358 |
| CEF％ | 20.1 | 45.8 | 31.3 |
实施例3：制备运行于170K温区的多元混合工质节流制冷剂，环境温度为300K；制冷循环为图1所示，工质浓度及性能见下表。
| 项目 | 混合物1摩尔浓度％ | 混合物2摩尔浓度％ | 混合物3摩尔浓度％ |
| 第1组 | 20(氪) | 30(甲烷) | 35(甲烷30，氪5) |
| 第2组 | 40(四氟甲烷35，＝氟化氟5) | 30(四氟甲烷) | 25(三氟化氮) |
| 第3组 | 17(乙烯2、乙烷5、三氟甲烷2、氙2、氟代甲烷2、全氟乙烯2、氟乙烯2) | 7(全氟乙烯) | 12(氟代甲烷2，氟乙烯5，乙烯5) |
| 第4组 | 9(丙烷) | 14(丙烷7，全氟丙烷7) | 19(丙烯2、丙烷4、全氟丙烷2、1，1，1-三氟乙烷2、1，1-二氟乙烷2、氟乙烷2、丙二烯2、环丙烷3) |
| 第5组 | 14(异丁烷9，2-甲基丁烷5) | 19(1-丁烯9、异丁烷5、2-甲基丁烷5) | 9(2-甲基丁烷) |
| 高压/低压 | 2.0/0.2(MPa) | 1.8/0.3(MPa) | 2.2/0.4(MPa) |
| COP | 0.267 | 0.538 | 0.457 |
| CEF％ | 20.4 | 41.1 | 34.9 |
实施例4：制备运行于180K温区的多元混合工质节流制冷剂，环境温度为300K；制冷循环为图1所示，工质浓度及性能见下表。
| 项目 | 混合物1摩尔浓度％ | 混合物2摩尔浓度％ | 混合物3摩尔浓度％ |
| 第1组 | 15(氪) | 20(甲烷) | 30(甲烷25，氪5) |
| 第2组 | 45(四氟甲烷40，三氟化氮5) | 40(四氟甲烷) | 30(三氟化氮) |
| 第3组 | 13(乙烯8、乙烷5) | 3(全氟乙烯) | 8(氟代甲烷2，氟乙烯3，乙烯3) |
| 第4组 | 11(丙烷) | 16(丙烷8，全氟丙烷8) | 21(丙烯2、丙烷6、全氟丙烷2、1，1，1-三氟乙烷2、1，1-二氟乙烷2、氟乙烷2、丙二烯2、环丙烷3) |
| 第5组 | 16(异丁烷10，2-甲基丁烷6) | 21(1-丁烯10、异丁烷5、2-甲基丁烷6) | 11(2-甲基丁烷) |
| 高压/低压 | 2.0/0.2(MPa) | 2.0/0.3(MPa) | 2.0/0.5(MPa) |
| COP | 0.408 | 0.758 | 0.61 |
| CEF％ | 26.8 | 50.5 | 40.7 |
实施例5：制备运行于190K温区的多元混合工质节流制冷剂，环境温度为300K；制冷循环为图1所示，工质浓度及性能见下表。
| 项目 | 混合物1摩尔浓度％ | 混合物2摩尔浓度％ | 混合物3摩尔浓度％ |
| 第1组 | 10(氪) | 15(甲烷) | 25(甲烷20，氪50) |
| 第2组 | 50(四氟甲烷40，三氟化氮10) | 40(四氟甲烷) | 35(三氟化氮) |
| 第3组 | 9(乙烯4、乙烷5) | 4(全氟乙烯) | 4(氟代甲烷2，氟乙烯2) |
| 第4组 | 13(丙烷) | 18(丙烷9，全氟丙烷9) | 23(丙烯2、丙烷6、全氟丙烷4、1，1，1-三氟乙烷2、1，1-二氟乙烷2、氟乙烷2、丙二烯2、环丙烷3) |
| 第5组 | 18(异丁烷10，2-甲基丁烷8) | 23(1-丁烯10、异丁烷7、2-甲基丁烷6) | 13(2-甲基丁烷8，正丁烷5) |
| 高压/低压 | 2.0/0.3(MPa) | 1.8/0.4(MPa) | 2.0/0.5(MPa) |
| COP | 0.682 | 0.893 | 0.872 |
| CEF％ | 39.5 | 51.7 | 50.5 |
实施例6：制备运行于200K温区的多元混合工质节流制冷剂，环境温度为300K；制冷循环为图1所示，工质浓度及性能见下表。
| 项目 | 混合物1 | 混合物2 | 混合物3 |
| 摩尔浓度％ | 摩尔浓度％ | 摩尔浓度％ | |
| 第1组 | 5(氪) | 8(甲烷) | 20(甲烷15，氪5) |
| 第2组 | 55(四氟甲烷45，三氟化氮10) | 45(四氟甲烷) | 40(三氟化氮) |
| 第3组 | 5(乙烷) | 2(全氟乙烯) | 0 |
| 第4组 | 15(丙烷) | 20(丙烷10，全氟丙烷10) | 25(全氟丙烷) |
| 第5组 | 20(异丁烷10，2-甲基丁烷10) | 25(1-丁烯10、异丁烷10、2-甲基丁烷5) | 15(2-甲基丁烷10，正丁烷5) |
| 高压/低压 | 2.0/0.3(MPa) | 1.8/0.4(MPa) | 2.2/0.5(MPa) |
| COP | 0.862 | 0.976 | 0.896 |
| CEF％ | 43.1 | 48.8 | 44.8 |
Claims (7)
1.一种适用于中低温区的多元混合工质节流制冷剂，其特征在于，包括5组物质，该5组物质分别为：
第1组物质：甲烷、氪或者是二者的混合物；
第2组物质：四氟甲烷、三氟化氮或者是二者的混合物；
第3组物质：乙烯、乙烷、三氟甲烷、氙、氟代甲烷、全氟乙烯、氟乙烯或为该组物质中的多种物质的混合物；
第4组物质：丙烯、丙烷、全氟丙烷、1，1，1-三氟乙烷、1，1-二氟乙烷、氟乙烷、丙二烯、环丙烷或为该组物质中的多种物质的混合物；
第5组物质：1-丁烯、异丁烷、2-甲基丁烷、1-戊烯、3-甲基-1-丁烯、2-甲基戊烷、2-丁烯、异丁烯、正丁烷、全氟丁烷、正戊烷或为该组物质中的多种物质的混合物；
各组物质摩尔浓度之和为100％，其中每一组物质的总摩尔浓度满足下述要求：
第1组物质的总摩尔浓度为：5％～45％；
第2组物质的总摩尔浓度为：15％～55％；
第4组物质的总摩尔浓度为：5％～25％；
第5组物质的总摩尔浓度为：5％～25％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
2.按权利要求1所述的适用于中低温区的多元混合工质节流制冷剂，其特征在于，所述每一组物质的总摩尔浓度满足下述要求：
第1组物质的总摩尔浓度为：30％～45％；
第2组物质的总摩尔浓度为：15％～30％；
第4组物质的总摩尔浓度为：5％～15％；
第5组物质的总摩尔浓度为：5％～15％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
3.按权利要求1所述的适用于中低温区的多元混合工质节流制冷剂，其特征在于，所述每一组物质的总摩尔浓度满足下述要求：
第1组物质的总摩尔浓度为：25％～40％；
第2组物质的总摩尔浓度为：20％～35％；
第4组物质的总摩尔浓度为：7％～17％；
第5组物质的总摩尔浓度为：7％～17％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
4.按权利要求1所述的适用于中低温区的多元混合工质节流制冷剂，其特征在于，所述每一组物质的总摩尔浓度满足下述要求：
第1组物质的总摩尔浓度为：20％～35％；
第2组物质的总摩尔浓度为：25％～40％；
第4组物质的总摩尔浓度为：9％～19％；
第5组物质的总摩尔浓度为：9％～19％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
5.按权利要求1所述的适用于中低温区的多元混合工质节流制冷剂，其特征在于，所述每一组物质的总摩尔浓度满足下述要求：
第1组物质的总摩尔浓度为：15％～30％；
第2组物质的总摩尔浓度为：30％～45％；
第4组物质的总摩尔浓度为：11％～21％；
第5组物质的总摩尔浓度为：11％～21％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
6.按权利要求1所述的适用于中低温区的多元混合工质节流制冷剂，其特征在于，所述每一组物质的总摩尔浓度满足下述要求：
第1组物质的总摩尔浓度为：10％～25％；
第2组物质的总摩尔浓度为：35％～50％；
第4组物质的总摩尔浓度为：13％～23％；
第5组物质的总摩尔浓度为：13％～23％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
7.按权利要求1所述的适用于中低温区的多元混合工质节流制冷剂，其特征在于，所述每一组物质的总摩尔浓度满足下述要求：
第1组物质的总摩尔浓度为：5％～20％；
第2组物质的总摩尔浓度为：40％～55％；
第4组物质的总摩尔浓度为：15％～25％；
第5组物质的总摩尔浓度为：15％～25％；
第3组物质的总摩尔浓度为：余量。
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