CN117461095A - 包覆粒子、包覆粒子的制造方法、树脂组合物及连接结构体 - Google Patents

包覆粒子、包覆粒子的制造方法、树脂组合物及连接结构体 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种包覆粒子，其能够抑制粒子的凝聚，在将电极间实现了电连接的情况下，能够提高导通可靠性，并且能够提高绝缘可靠性。本发明的包覆粒子具备包覆部和带有绝缘性粒子的导电性粒子，所述带有绝缘性粒子的导电性粒子具有导电性粒子和配置于所述导电性粒子的表面上的多个绝缘性粒子，所述导电性粒子具有基材粒子和配置于所述基材粒子的表面上的导电部，所述包覆部包覆所述导电部的表面的至少一部分和所述绝缘性粒子的表面的至少一部分，所述包覆部的材料包含聚合性单体，所述聚合性单体包含交联性单体，在所述聚合性单体100重量％中，所述交联性单体的含量为10.0重量％以上。

Description

包覆粒子、包覆粒子的制造方法、树脂组合物及连接结构体
技术领域
本发明涉及使用了带有绝缘性粒子的导电性粒子的包覆粒子。此外，本发明涉及所述包覆粒子的制造方法、使用了所述包覆粒子的树脂组合物及连接结构体。
背景技术
各向异性导电糊剂和各向异性导电膜等各向异性导电材料广为人知。在该各向异性导电材料中，在粘合剂树脂中分散有导电性粒子。
所述各向异性导电材料用于得到各种连接结构体。作为使用所述各向异性导电材料的连接，例如可举出：柔性印刷基板与玻璃基板的连接(FOG(Fil m on Glass))、半导体芯片与柔性印刷基板的连接(COF(Chip on Film))、半导体芯片与玻璃基板的连接(COG(Chip on Glass))、以及柔性印刷基板与玻璃环氧基板的连接(FOB(Film on Board))等。
此外，作为所述导电性粒子，有时使用在导电性粒子的表面上配置有绝缘性粒子的带有绝缘性粒子的导电性粒子。在所述带有绝缘性粒子的导电性粒子中，为了抑制在导电连接前绝缘性粒子从导电性粒子主体脱离，有时在表面形成覆膜部分。
在下述的专利文献1、2中公开了在表面具有覆膜部分的带有绝缘性粒子的导电性粒子。
下述的专利文献1中公开了一种带有绝缘性粒子的导电性粒子(包覆粒子)，其具备：在表面具有导电层的导电性粒子主体、包覆所述导电性粒子主体的表面的绝缘性的树脂层(覆膜)、和配置在所述导电性粒子主体的表面上的多个绝缘性粒子。专利文献1中，所述树脂层的平均厚度为所述导电性粒子主体的平均粒径的1/6以下，并且所述绝缘性粒子的平均粒径为所述树脂层的平均厚度的1.5～3.5倍。
此外，在下述的专利文献2中公开了一种带有绝缘性粒子的导电性粒子(包覆粒子)，其具备带有绝缘性粒子的导电性粒子主体和包覆所述带有绝缘性粒子的导电性粒子主体的表面的覆膜。所述带有绝缘性粒子的导电性粒子主体具有至少在表面具有导电部的导电性粒子、和配置在所述导电性粒子的表面上的多个绝缘性粒子。在专利文献2中，所述导电性粒子在所述导电部的外表面具有多个突起，所述突起的平均高度为0.05μm以上且0.5μm以下。此外，在专利文献2中，所述覆膜具有包覆所述导电性粒子的第一覆膜部分和包覆所述绝缘性粒子的表面的第二覆膜部分，所述第一覆膜部分的厚度相对于所述绝缘性粒子的平均粒径之比为2/3以上且3以下。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2011-187332号公报
专利文献2：日本特开2016-085988号公报
发明内容
发明所要解决的技术问题
在专利文献1、2那样的以往的包覆粒子中，在带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面形成覆膜时，粒子容易在分散液中凝聚，因此有时无法用覆膜充分地包覆表面，有时覆膜从表面脱离。结果，在利用导电性粒子将电极间实现了电连接的情况下，有时难以提高绝缘可靠性。
此外，如果使用利用发生了凝聚的带有绝缘性粒子的导电性粒子或发生了凝聚的包覆粒子和粘合剂树脂而制备得到的各向异性导电材料，则在各向异性导电材料的涂敷后，在应连接的上下电极间，粒子不能均匀地配置，作为结果，有时难以充分提高导通可靠性。此外，如果存在凝聚了的粒子，则容易产生不应连接的在横向上相邻的电极间的短路，在横向上相邻的电极间的绝缘可靠性有时变低。
本发明的目的在于提供一种包覆粒子，其能够抑制粒子的凝聚，在将电极间实现了电连接的情况下，能够提高导通可靠性，并且能够提高绝缘可靠性。此外，本发明的目的在于提供所述包覆粒子的制造方法、使用了所述包覆粒子的树脂组合物及连接结构体。
解决技术问题的手段
根据本发明的广泛方面，提供一种包覆粒子，其具备包覆部和带有绝缘性粒子的导电性粒子，所述带有绝缘性粒子的导电性粒子具有导电性粒子和配置于所述导电性粒子的表面上的多个绝缘性粒子，所述导电性粒子具有基材粒子和配置于所述基材粒子的表面上的导电部，所述包覆部包覆所述导电部的表面的至少一部分和所述绝缘性粒子的表面的至少一部分，所述包覆部的材料包含聚合性单体，所述聚合性单体包含交联性单体，在所述聚合性单体100重量％中，所述交联性单体的含量为10.0重量％以上。
在本发明的包覆粒子的某特定方面，所述交联性单体包含二乙烯基苯。
在本发明的包覆粒子的某特定方面，所述聚合性单体包含下述式(1)所示的化合物。
[化学式1]
所述式(1)中，X1表示羟基、烷氧基或碳原子数1～12的烷基，X2表示包含不饱和键的有机基团，所述包含不饱和键的有机基团包含(甲基)丙烯酰基。
在本发明的包覆粒子的某特定方面，所述聚合性单体包含非交联性单体，所述非交联性单体包含苯乙烯。
在本发明的包覆粒子的某特定方面，所述绝缘性粒子为树脂粒子。
在本发明的包覆粒子的某特定方面，所述绝缘性粒子包含聚合物。
在本发明的包覆粒子的某特定方面，所述包覆部的厚度相对于所述绝缘性粒子的粒径之比为1/2以下。
在本发明的包覆粒子的某特定方面，在所述带有绝缘性粒子的导电性粒子的总表面积100％中，被所述包覆部包覆的部分的面积为80％以上。
根据本发明的广泛方面，提供一种包覆粒子的制造方法，其为所述包覆粒子的制造方法，其具备：在所述带有绝缘性粒子的导电性粒子分散于分散介质而成的分散液中，使所述包覆部的材料聚合，在所述导电性粒子的所述导电部的表面上和所述绝缘性粒子的表面上形成所述包覆部，得到包覆粒子的工序。
在本发明的包覆粒子的制造方法的某特定方面，所述包覆粒子的制造方法具备：在所述基材粒子的表面上配置所述导电部而得到导电性粒子的工序；和在所述导电性粒子的所述导电部的表面上配置多个所述绝缘性粒子而得到带有绝缘性粒子的导电性粒子的工序。
根据本发明的广泛方面，提供一种树脂组合物，其包含上述的包覆粒子和粘合剂树脂。
根据本发明的广泛方面，提供一种连接结构体，其具备：在表面具有第一电极的第一连接对象部件；在表面具有第二电极的第二连接对象部件；以及将所述第一连接对象部件与所述第二连接对象部件进行了连接的连接部，所述连接部的材料包含上述的包覆粒子，所述第一电极与所述第二电极通过所述导电性粒子而实现了电连接。
发明效果
本发明的包覆粒子具备包覆部和带有绝缘性粒子的导电性粒子。在本发明的包覆粒子中，所述带有绝缘性粒子的导电性粒子具有导电性粒子和配置在所述导电性粒子的表面上的多个绝缘性粒子。在本发明的包覆粒子中，所述导电性粒子具有基材粒子和配置在所述基材粒子的表面上的导电部。在本发明的包覆粒子中，所述包覆部包覆所述导电部的表面的至少一部分和所述绝缘性粒子的表面的至少一部分。在本发明的包覆粒子中，所述包覆部的材料包含聚合性单体，所述聚合性单体包含交联性单体，在所述聚合性单体100重量％中，所述交联性单体的含量为10.0重量％以上。在本发明的包覆粒子中，由于具备所述的构成，因此能够抑制粒子的凝聚，在将电极间实现了电连接的情况下，能够提高导通可靠性，并且能够提高绝缘可靠性。
附图说明
[图1]图1是表示本发明的第一实施方式的包覆粒子的截面图。
[图2]图2是表示本发明的第二实施方式的包覆粒子的截面图。
[图3]图3是表示本发明的第三实施方式的包覆粒子的截面图。
[图4]图4是示意性地表示使用了本发明的第一实施方式的包覆粒子的连接结构体的截面图。
具体实施方式
以下，对本发明进行详细说明。
(包覆粒子)
本发明的包覆粒子具备包覆部和带有绝缘性粒子的导电性粒子。在本发明的包覆粒子中，所述带有绝缘性粒子的导电性粒子具有导电性粒子和配置在所述导电性粒子的表面上的多个绝缘性粒子。在本发明的包覆粒子中，所述导电性粒子具有基材粒子和配置在所述基材粒子的表面上的导电部。在本发明的包覆粒子中，所述包覆部包覆所述导电部的表面的至少一部分和所述绝缘性粒子的表面的至少一部分。在本发明的包覆粒子中，所述包覆部的材料包含聚合性单体，所述聚合性单体包含交联性单体。本发明的包覆粒子中，所述聚合性单体100重量％中，所述交联性单体的含量为10.0重量％以上。
在以往的包覆粒子中，由于使用非交联性单体作为覆膜的材料，因此在带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面形成覆膜时，粒子(带有绝缘性粒子的导电性粒子)容易在分散液中凝聚，有时无法充分包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面。作为结果，由于绝缘性粒子从导电性粒子的表面脱离，在利用导电性粒子将电极间实现了电连接的情况下，有时难以提高绝缘可靠性。此外，如果在形成覆膜时粒子凝聚，则得到的包覆粒子也成为发生了凝聚的状态。
此外，如果使用利用发生了凝聚的带有绝缘性粒子的导电性粒子或发生了凝聚的包覆粒子和粘合剂树脂而制备得到的各向异性导电材料，则在各向异性导电材料的涂敷后，在应连接的上下电极间不能均匀地配置粒子，作为结果，有时难以充分提高导通可靠性。此外，如果存在凝聚了的粒子，则容易产生不应连接的在横向上相邻的电极间的短路，在横向上相邻的电极间的绝缘可靠性有时变低。
另一方面，在本发明的包覆粒子中，由于具备所述的构成，因此能够抑制粒子的凝聚，在将电极间实现了电连接的情况下，能够提高导通可靠性，并且能够提高绝缘可靠性。
以下，参照附图对本发明的具体实施方式进行说明。需要说明的是，在图1以及后述的图中，不同的部位能够彼此置换。此外，在图1和后述的图中，为了便于图示，各构成要素的大小和厚度有时与实际的大小和厚度不同。
图1是表示本发明的第一实施方式的包覆粒子的截面图。
图1所示的包覆粒子1具备带有绝缘性粒子的导电性粒子2和包覆部3。包覆粒子1中，带有绝缘性粒子的导电性粒子2具有导电性粒子11和配置于导电性粒子11的表面上的多个绝缘性粒子12。在包覆粒子1中，导电性粒子11具有基材粒子21和配置在基材粒子21的表面上的导电部22。
包覆粒子1中，包覆部3包覆导电性粒子11的表面(导电部22的表面)和绝缘性粒子12的表面。包覆粒子1中，包覆部3配置于导电性粒子11的表面(导电部22的表面)上和绝缘性粒子12的表面上，与导电性粒子11(导电部22)和绝缘性粒子12接触。包覆粒子1中，包覆部3包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子2的表面。
包覆粒子1中，绝缘性粒子12配置在导电性粒子11的表面上。包覆粒子1中，绝缘性粒子12配置在导电部22的表面上，与导电部22接触。
导电部22包覆基材粒子21的表面。在导电性粒子11中，基材粒子21的表面被导电部22包覆。导电性粒子11在表面具有导电部22。
包覆粒子1中，导电部22为导电层。导电部22是单层的导电层。所述导电性粒子中，所述导电部可以包覆所述基材粒子的表面的整体，所述导电部可以包覆所述基材粒子的表面的一部分。
包覆粒子1例如可以通过使用配置包覆部3之前的带有绝缘性粒子的导电性粒子2(附着有绝缘性粒子12的导电性粒子11)，在分散液中使包覆部3的材料聚合而形成包覆部3来得到。聚合可以在带有绝缘性粒子的导电性粒子2分散于分散介质而成的分散液中进行。此外，后述的包覆粒子1A和包覆粒子1B也可以与包覆粒子1同样地得到。
图2是表示本发明的第二实施方式的包覆粒子的截面图。
图2所示的包覆粒子1A具备带有绝缘性粒子的导电性粒子2A和包覆部3A。包覆粒子1A中，带有绝缘性粒子的导电性粒子2A具有导电性粒子11A和配置于导电性粒子11A的表面上的多个绝缘性粒子12A。在包覆粒子1A中，导电性粒子11A具有基材粒子21A和配置在基材粒子21A的表面上的导电部22A。
包覆粒子1A中，包覆部3A包覆导电性粒子11A的表面(导电部22A的表面)和绝缘性粒子12A的表面。包覆粒子1A中，包覆部3A配置于导电性粒子11A的表面(导电部22A的表面)上和绝缘性粒子12A的表面上，与导电性粒子11A(导电部22A)和绝缘性粒子12A接触。包覆粒子1A中，包覆部3A包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子2A的表面。
包覆粒子1A中，绝缘性粒子12A配置在导电性粒子11A的表面上。包覆粒子1A中，绝缘性粒子12A配置在导电部22A的表面上，与导电部22A接触。
包覆粒子1A中，导电部22A为2层导电层。导电部22A具备第一导电部22AA和第二导电部22AB。在导电部22A中，第一导电部22AA叠层在基材粒子21A的表面上，第二导电部22AB叠层在第一导电部22AA的表面上。
在包覆粒子1和包覆粒子1A中，导电部的构成不同。所述导电部可以是1层的导电层，也可以是多层的导电层。
图3是表示本发明的第三实施方式的包覆粒子的截面图。
图3所示的包覆粒子1B具备带有绝缘性粒子的导电性粒子2B和包覆部3B。包覆粒子1B中，带有绝缘性粒子的导电性粒子2B具有导电性粒子11B和配置于导电性粒子11B的表面上的多个绝缘性粒子12B。在包覆粒子1B中，导电性粒子11B具有基材粒子21B、配置在基材粒子21B的表面上的导电部22B、以及配置在基材粒子21B的表面上的多个芯物质23B。
包覆粒子1B中，包覆部3B包覆导电性粒子11B的表面(导电部22B的表面)和绝缘性粒子12B的表面。包覆粒子1B中，包覆部3B配置于导电性粒子11B的表面(导电部22B的表面)上和绝缘性粒子12B的表面上，与导电性粒子11B(导电部22B)和绝缘性粒子12B接触。包覆粒子1B中，包覆部3B包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子2B的表面。
包覆粒子1B中，绝缘性粒子12B配置在导电性粒子11B的表面上。包覆粒子1B中，绝缘性粒子12B配置在导电部22B的表面上，与导电部22B接触。
在包覆粒子1B中，导电部22B包覆基材粒子21B和芯物质23B。通过导电部22B包覆芯物质23B，而使得包覆粒子1B、带有绝缘性粒子的导电性粒子2B及导电性粒子11B在表面具有多个突起11Ba。通过芯物质23B使导电部22B的表面***，形成有多个突起11Ba。
在包覆粒子1和包覆粒子1B中，芯物质的使用的有无以及突起的有无不同。包覆粒子可以在表面具有突起，也可以不具有突起。
以下，对包覆粒子的其他详细内容进行说明。
需要说明的是，本说明书中，“(甲基)丙烯酸酯”表示丙烯酸酯和甲基丙烯酸酯。“(甲基)丙烯酸类”表示丙烯酸类和甲基丙烯酸类。“(甲基)丙烯酰基”表示丙烯酰基和甲基丙烯酰基。
所述包覆粒子的粒径优选为0.5μm以上，更优选为1.0μm以上，进一步优选为2.0μm以上，优选为20μm以下，更优选为10μm以下，进一步优选为5.0μm以下。若所述包覆粒子的粒径为所述下限以上及所述上限以下，则在使用所述包覆粒子将电极间实现了连接的情况下，包覆粒子与电极的接触面积充分变大，并且在形成导电部时不易形成发生了凝聚的包覆粒子。此外，介由包覆粒子进行了连接的电极间的间隔不会变得过大，并且导电部不易从基材粒子的表面剥离。
所述包覆粒子的粒径优选为平均粒径。该平均粒径是指数均粒径。所述包覆粒子的粒径例如可以通过用电子显微镜或光学显微镜观察50个任意的包覆粒子，算出各包覆粒子的粒径的平均值，或进行激光衍射式粒度分布测定而求出。
从更有效地发挥本发明的效果的观点出发，所述包覆粒子的粒径的变异系数(CV值)优选为10％以下，更优选为5％以下。
所述变异系数(CV值)可以如下测定。
CV值(％)＝(ρ/Dn)×100
ρ：包覆粒子的粒径的标准偏差
Dn：包覆粒子的粒径的平均值
所述包覆粒子的形状没有特别限定。所述包覆粒子的形状可以为球状，也可以为球状以外的形状，还可以为扁平状等。
所述包覆粒子分散于粘合剂树脂中，适合用于得到树脂组合物。
以下，对包覆粒子的其他详细内容进行说明。
<基材粒子>
作为所述基材粒子，可举出：树脂粒子、除金属粒子以外的无机粒子、有机无机杂化粒子及金属粒子等。所述基材粒子优选为除金属粒子以外的基材粒子，更优选为树脂粒子、除金属粒子以外的无机粒子或有机无机杂化粒子。所述基材粒子可以是具备核和配置于该核的表面上的壳的核壳粒子。所述核可为有机核，所述壳可为无机壳。
作为所述树脂粒子的材料，可举出：聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、聚异丁烯和聚丁二烯等聚烯烃树脂；聚甲基丙烯酸甲酯和聚丙烯酸甲酯等丙烯酸类树脂；聚碳酸酯、聚酰胺、酚醛树脂、三聚氰胺甲醛树脂、苯并胍胺甲醛树脂、尿素甲醛树脂、酚醛树脂、三聚氰胺树脂、苯并胍胺树脂、脲醛树脂、环氧树脂、不饱和聚酯树脂、饱和聚酯树脂、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚砜、聚苯醚、聚缩醛、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚醚醚酮、聚醚砜和二乙烯基苯聚合物。所述二乙烯基苯聚合物可以是二乙烯基苯共聚物。作为所述二乙烯基苯共聚物，可举出：二乙烯基苯-苯乙烯共聚物及二乙烯基苯-(甲基)丙烯酸酯共聚物等。从能够容易地将所述树脂粒子的硬度控制在合适的范围的观点出发，所述树脂粒子的材料优选为使1种或2种以上具有烯属不饱和基团的聚合性单体聚合而成的聚合物。
在使具有烯属不饱和基团的聚合性单体聚合而得到所述树脂粒子的情况下，作为该具有烯属不饱和基团的聚合性单体，可举出：非交联性单体和交联性单体。
作为所述非交联性单体，可举出：苯乙烯和α-甲基苯乙烯等苯乙烯类单体；(甲基)丙烯酸、马来酸和马来酸酐等含羧基单体；(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸鲸蜡酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸环己酯和(甲基)丙烯酸异冰片酯等(甲基)丙烯酸烷基酯化合物；(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸甘油酯、聚氧乙烯(甲基)丙烯酸酯和(甲基)丙烯酸缩水甘油酯等含氧原子的(甲基)丙烯酸酯化合物；(甲基)丙烯腈等含腈单体；甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚和丙基乙烯基醚等乙烯基醚化合物；乙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、月桂酸乙烯酯和硬脂酸乙烯酯等酸乙烯酯化合物；乙烯、丙烯、异戊二烯和丁二烯等不饱和烃；(甲基)丙烯酸三氟甲酯、(甲基)丙烯酸五氟乙酯、氯乙烯、氟乙烯和氯苯乙烯等含卤素单体等。
作为所述交联性单体，可举出：四羟甲基甲烷四(甲基)丙烯酸酯、四羟甲基甲烷三(甲基)丙烯酸酯、四羟甲基甲烷二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇聚(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、甘油三(甲基)丙烯酸酯、甘油二(甲基)丙烯酸酯、(聚)乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、(聚)丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、(聚)四亚甲基二醇二(甲基)丙烯酸酯、及1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯等多官能(甲基)丙烯酸酯化合物；三烯丙基(异)氰脲酸酯、三烯丙基偏苯三酸酯、二乙烯基苯、邻苯二甲酸二烯丙酯、二烯丙基丙烯酰胺、二烯丙基醚、以及γ-(甲基)丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、三甲氧基硅烷基苯乙烯、及乙烯基三甲氧基硅烷等含硅烷单体等。从即使在所述树脂粒子的玻璃化转变温度下所述树脂粒子也保持形状的观点出发，所述交联性单体优选为(聚)乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、或二季戊四醇聚(甲基)丙烯酸酯。
通过利用公知的方法使所述具有烯属不饱和基团的聚合性单体聚合，可以得到所述树脂粒子。作为该方法，例如可举出在自由基聚合引发剂的存在下进行悬浮聚合的方法、以及使用非交联的种粒子使单体与自由基聚合引发剂一起溶胀而进行聚合的方法等。
在所述基材粒子为除金属粒子以外的无机粒子或有机无机杂化粒子的情况下，作为用于形成基材粒子的无机物，可举出：二氧化硅、氧化铝、钛酸钡、氧化锆及炭黑等。所述无机物优选不是金属。作为由所述二氧化硅形成的粒子，例如可举出：将具有2个以上水解性的烷氧基甲硅烷基的硅化合物水解而形成交联聚合物粒子后，根据需要进行烧制而得到的粒子。作为所述有机无机杂化粒子，例如可举出由交联了的烷氧基甲硅烷基聚合物和丙烯酸类树脂形成的有机无机杂化粒子等。
所述有机无机杂化粒子优选为具有核和配置于该核的表面上的壳的核壳型的有机无机杂化粒子。优选所述核为有机核。所述壳优选为无机壳。从有效地降低电极间的连接电阻的观点出发，所述基材粒子优选为具有有机核和配置在所述有机核的表面上的无机壳的有机无机杂化粒子。
作为所述有机核的材料，可举出所述树脂粒子的材料等。
作为所述无机壳的材料，可举出作为所述基材粒子的材料而举出的无机物。所述无机壳的材料优选为二氧化硅。所述无机壳优选通过在所述核的表面上将金属醇盐利用溶胶凝胶法制成壳状物后，将该壳状物烧制而形成。所述金属醇盐优选为硅烷醇盐。所述无机壳优选由硅烷醇盐形成。
在所述基材粒子为金属粒子的情况下，作为该金属粒子的材料的金属，可举出银、铜、镍、硅、金及钛等。
所述基材粒子的粒径优选为0.5μm以上，更优选为1.0μm以上，优选为10μm以下，更优选为5.0μm以下。若所述基材粒子的粒径为所述下限以上及所述上限以下，则电极间的间隔变小，并且即使增厚导电部的厚度，也可得到小的导电性粒子(包覆粒子)。此外，在基材粒子的表面形成导电部，在配置包覆部时不易产生凝聚，不易形成发生了凝聚的带有绝缘性粒子的导电性粒子及包覆粒子。
所述基材粒子的形状没有特别限定。所述基材粒子的形状可以为球状，也可以为球状以外的形状，还可以为扁平状等。
所述基材粒子的粒径表示数均粒径。所述基材粒子的粒径使用粒度分布测定装置等求出。基材粒子的粒径优选通过用电子显微镜或光学显微镜观察任意的50个基材粒子，算出平均值而求出。在包覆粒子中，在测定所述基材粒子的粒径的情况下，例如可以如下进行测定。
以包覆粒子的含量为30重量％的方式添加到Kulzer公司制“TECHNOVI T 4000”中，使其分散，制备包含包覆粒子的检查用埋入树脂体。以通过分散于所述检查用埋入树脂体中的包覆粒子的中心附近的方式使用离子铣削装置(日立高新技术公司制“IM4000”)切出包覆粒子的截面。然后，使用场发射型扫描型电子显微镜(FE-SEM)，将图像倍率设定为25000倍，随机选择50个包覆粒子，观察各包覆粒子的基材粒子。测定各包覆粒子中的基材粒子的粒径，对它们进行算术平均，作为基材粒子的粒径。
<芯物质和突起>
所述包覆粒子优选在所述导电部的外表面具有突起。所述突起优选为多个。所述导电性粒子优选在所述导电部的外表面具有突起。所述突起优选为多个。通常，在与包覆粒子接触的电极的表面形成有氧化覆膜的情况较多。在使用表面具有突起的包覆粒子的情况下，在导电连接时，能够通过突起有效地排除所述氧化覆膜。因此，电极与包覆粒子更可靠地接触，能够充分增大包覆粒子与电极的接触面积，能够更有效地降低连接电阻。此外，在包覆粒子分散于粘合剂树脂而作为树脂组合物、导电材料使用的情况下，通过包覆粒子的突起，能够更有效地排除包覆粒子与电极之间的粘合剂树脂。因此，能够充分增大包覆粒子与电极的接触面积，能够更有效地降低连接电阻。
作为在包覆粒子和导电性粒子的表面形成突起的方法，可举出：在基材粒子的表面附着芯物质后，通过无电解镀敷形成导电部的方法；以及在基材粒子的表面通过无电解镀敷形成导电部后，附着芯物质，进一步通过无电解镀敷形成导电部的方法等。
作为使芯物质附着于基材粒子的表面的方法，例如可举出：在基材粒子的分散液中添加芯物质，利用例如范德华力使芯物质聚集并附着于基材粒子的表面的方法；以及在放入有基材粒子的容器中添加芯物质，利用基于容器的旋转等的机械作用使芯物质附着于基材粒子的表面的方法等。其中，为了容易控制附着的芯物质的量，优选在分散液中的基材粒子的表面聚集芯物质并使其附着的方法。
所述导电性粒子可以在所述基材粒子的表面上具有第一导电部，并且在第一导电部的表面上具有第二导电部。此时，可以使芯物质附着于基材粒子的表面，也可以使芯物质附着于所述第一导电部的表面。所述芯物质优选被所述第二导电部包覆，更优选被所述第一导电部和所述第二导电部包覆。所述导电性粒子优选通过在基材粒子的表面上附着芯物质后，在基材粒子和芯物质的表面上形成第一导电部，接着在第一导电部的表面上形成第二导电部而得到。
作为构成所述芯物质的物质，可举出导电性物质和非导电性物质。作为所述导电性物质，例如可举出金属、金属的氧化物、石墨等导电性非金属和导电性聚合物等。作为所述导电性聚合物，可举出聚乙炔等。作为所述非导电性物质，可举出二氧化硅、氧化铝和氧化锆等。从提高导电性的观点出发，构成所述芯物质的物质优选为金属。从提高导电性的观点出发，所述芯物质优选为金属粒子。
作为所述金属，例如可举出：金、银、铜、铂、锌、铁、铅、锡、铝、钴、铟、镍、铬、钛、锑、铋、锗和镉等金属、以及锡-铅合金、锡-铜合金、锡-银合金、锡-铅-银合金和碳化钨等由2种以上金属构成的合金等。其中，优选镍、铜、银或金。构成所述芯物质的金属可以与构成所述导电部(导电层)的金属相同，也可以不同。
所述芯物质的形状没有特别限定。芯物质的形状优选为块状。作为芯物质，例如可举出粒子状的块、多个微小粒子凝聚而成的凝聚块、以及不定形的块等。
多个所述突起的平均高度优选为0.001μm以上，更优选为0.05μm以上，优选为0.9μm以下，更优选为0.2μm以下。若所述突起的平均高度为所述下限以上及所述上限以下，则能够有效地降低电极间的连接电阻。
<导电部>
本发明中，所述导电性粒子在表面具有导电部。所述导电部配置在所述基材粒子的表面上。
所述导电部优选包含金属。构成所述导电部的金属没有特别限定。作为所述金属，可举出：金、银、铜、锡、铂、钯、锌、铅、铝、钴、铟、镍、铬、钛、锑、铋、锗和镉、以及它们的合金等。此外，作为所述金属，也可以使用锡掺杂氧化铟(ITO)。所述金属可以仅使用1种，也可以组合使用2种以上。
从进一步提高导通可靠性的观点出发，所述导电部优选包含锡、镍、钯、铜或金，更优选包含锡或镍，进一步优选包含镍。
从进一步提高导通可靠性的观点出发，所述导电部优选包含镍作为主金属。从进一步提高导通可靠性的观点出发，所述导电部100重量％中，镍的含量优选为15重量％以上，更优选为20重量％以上，进一步优选为25重量％以上，特别优选为30重量％以上。所述导电部100重量％中，镍的含量可以为100重量％(总量)，也可以为90重量％以下。
所述导电部可以由1个层形成。所述导电部也可以由多个层形成。即，所述导电部可以具有2层以上的叠层结构。在所述导电部由多个层形成的情况下，构成最外层的金属优选为锡、镍、钯、铜或金，更优选为锡、镍、钯或镍，进一步优选为钯或金。在构成最外层的金属为这些优选的金属的情况下，电极间的连接电阻进一步降低。此外，在构成最外层的金属为金的情况下，耐腐蚀性进一步提高。
在所述基材粒子的总表面积100％中，被所述导电部包覆的部分的面积(基于导电部的包覆率)优选为80％以上，更优选为90％以上。所述基于导电部的包覆率的上限没有特别限定。所述基于导电部的包覆率可以为99％以下。若所述基于导电部的包覆率为所述下限以上及所述上限以下，则在将电极间实现了电连接的情况下，能够更有效地提高导通可靠性。
所述导电部的厚度优选为0.005μm以上，更优选为0.01μm以上，优选为1.0μm以下，更优选为0.5μm以下，进一步优选为0.3μm以下。若所述导电部的厚度为所述下限以上及所述上限以下，则能够更有效地提高导通可靠性，并且导电性粒子不会变得过硬，在电极间的连接时使导电性粒子充分地变形。
在所述导电部由多个层形成的情况下，最外层的导电部的厚度优选为0.001μm以上，更优选为0.01μm以上，优选为0.5μm以下，更优选为0.3μm以下。若所述最外层的导电部的厚度为所述下限以上及所述上限以下，则最外层的导电部变得均匀，耐腐蚀性变得充分高，并且能够充分降低电极间的连接电阻。
在所述导电部由多个层形成的情况下，最内层的导电部的厚度优选为0.005μm以上，更优选为0.01μm以上，优选为0.5μm以下，更优选为0.3μm以下。若所述最内层的导电部的厚度为所述下限以上及所述上限以下，则耐腐蚀性变得充分高，并且能够进一步降低电极间的连接电阻。
所述导电部的厚度例如可以通过使用透射型电子显微镜(TEM)观察包覆粒子的截面来测定。
在所述基材粒子的表面上形成导电部的方法没有特别限定。作为形成所述导电部的方法，例如可举出利用无电解镀敷的方法、利用电镀的方法、利用物理碰撞的方法、利用机械化学反应的方法、利用物理蒸镀或物理吸附的方法、以及将金属粉末或包含金属粉末和粘合剂的糊剂涂布于基材粒子的表面的方法等。形成所述导电部的方法优选为利用无电解镀敷、电镀或物理碰撞的方法。作为所述利用物理蒸镀的方法，可举出真空蒸镀、离子镀及离子溅射等方法。此外，在所述利用物理碰撞的方法中，例如使用THETA COMP OSER(德寿工作所公司制)等。
<绝缘性粒子>
本发明的包覆粒子具备配置在所述导电性粒子的表面上的多个绝缘性粒子。在所述包覆粒子中，由于具备所述构成，因此若将所述包覆粒子用于电极间的连接，则能够防止相邻的电极间的短路。具体而言，在多个包覆粒子彼此接触时，在多个电极间存在绝缘性粒子，因此能够防止在横向上相邻的电极间的短路而不是上下电极间的短路。需要说明的是，在电极间的连接时，通过用2个电极对包覆粒子进行加压，能够容易地排除导电性粒子与电极之间的绝缘性粒子。此外，在导电性粒子在导电部的外表面具有多个突起的情况下，能够更容易地排除导电性粒子与电极之间的绝缘性粒子。
所述绝缘性粒子优选为聚合性化合物的聚合物。所述聚合性化合物没有特别限定。作为所述聚合性化合物，可举出所述树脂粒子的材料等。在将电极间实现了电连接的情况下，从更有效地提高导通可靠性和绝缘可靠性的观点出发，所述绝缘性粒子优选为树脂粒子。此外，在将电极间实现了电连接的情况下，从更有效地提高导通可靠性和绝缘可靠性的观点出发，所述绝缘性粒子优选包含聚合物。
在将电极间实现了电连接的情况下，从更有效地提高导通可靠性和绝缘可靠性的观点出发，所述聚合物的分子量优选为1万以上，更优选为5万以上，进一步优选为10万以上，优选为200万以下，更优选为150万以下，进一步优选为100万以下。
在将电极间实现了电连接的情况下，从更有效地提高导通可靠性和绝缘可靠性的观点出发，所述绝缘性粒子的材料优选包含二乙烯基苯-苯乙烯共聚物。
在将电极间实现了电连接的情况下，从更有效地提高导通可靠性和绝缘可靠性的观点出发，在所述绝缘性粒子的材料100重量％中，二乙烯基苯的含量优选为1重量％以上，更优选为2重量％以上，优选为20重量％以下，更优选为15重量％以下，进一步优选为10重量％以下。
作为在所述导电部的表面上配置所述绝缘性粒子的方法，可举出化学方法、以及物理或机械方法等。作为所述化学方法，例如可举出界面聚合法、粒子存在下的悬浮聚合法和乳液聚合法等。作为所述物理或机械方法，可举出喷雾干燥、杂交、静电附着法、喷雾法、利用浸渍和真空蒸镀的方法等。在将电极间实现了电连接的情况下，从更有效地提高导通可靠性和绝缘可靠性的观点出发，在所述导电部的表面上配置所述绝缘性粒子的方法优选为物理方法。
所述绝缘性粒子的粒径可以根据所述包覆粒子的粒径和所述包覆粒子的用途等适当选择。所述绝缘性粒子的粒径优选为10nm以上，更优选为100nm以上，进一步优选为200nm以上，特别优选为300nm以上，优选为2000nm以下，更优选为1000nm以下，进一步优选为800nm以下，特别优选为500nm以下。若所述绝缘性粒子的粒径为所述下限以上，则在所述包覆粒子分散于粘合剂树脂中时，多个所述包覆粒子彼此不易凝聚。若所述绝缘性粒子的粒径为所述上限以下，则在电极间的连接时，不需要为了排除电极与导电性粒子之间的绝缘性粒子而使压力过高，也不需要加热至高温。
所述绝缘性粒子的粒径优选为平均粒径，优选为数均粒径。所述绝缘性粒子的粒径使用粒度分布测定装置等求出。所述绝缘性粒子的粒径优选通过用电子显微镜或光学显微镜观察50个任意的绝缘性粒子，算出平均值；或进行激光衍射式粒度分布测定来求出。在所述包覆粒子中，在测定所述绝缘性粒子的粒径的情况下，例如可以如下测定。
将包覆粒子以含量为30重量％的方式添加到Kulzer公司制“TECHNOVI T 4000”中，使其分散，制备包含包覆粒子的检查用埋入树脂体。以通过所述检查用埋入树脂体中的分散的包覆粒子中的绝缘性粒子的中心附近的方式，使用离子铣削装置(日立高新技术公司制“IM4000”)，切出绝缘性粒子的截面。然后，使用场发射型扫描型电子显微镜(FE-SEM)，将图像倍率设定为5万倍，随机选择50个绝缘性粒子，观察绝缘性粒子。测定绝缘性粒子的等效圆直径作为粒径，对它们进行算术平均，作为绝缘性粒子的粒径。
在本发明的包覆粒子中，也可以组合使用粒径不同的2种以上的绝缘性粒子。通过组合使用粒径不同的2种以上的绝缘性粒子，使得粒径小的绝缘性粒子进入被粒径大的绝缘性粒子包覆的间隙，能够在导电性粒子的表面上更有效地配置绝缘性粒子。
所述绝缘性粒子的粒径的变异系数(CV值)优选为20％以下。所述绝缘性粒子的粒径的变异系数为所述上限以下时，得到的包覆粒子中的绝缘性粒子的厚度变得更加均匀，导电连接时能够更加容易地均匀地赋予压力，能够进一步降低电极间的连接电阻。
所述变异系数(CV值)可以如下测定。
CV值(％)＝(ρ/Dn)×100
ρ：绝缘性粒子的粒径的标准偏差
Dn：绝缘性粒子的粒径的平均值
所述绝缘性粒子的形状没有特别限定。所述绝缘性粒子的形状可以为球状，也可以为球状以外的形状，还可以为扁平状等形状。
在将电极间实现了电连接的情况下，从更有效地提高导通可靠性和绝缘可靠性的观点出发，在所述导电部的总表面积100％中，被所述绝缘性粒子包覆的部分的面积(基于绝缘性粒子的包覆率)优选为30％以上，更优选为40％以上，优选为70％以下，更优选为60％以下。
所述基于绝缘性粒子的包覆率，例如可以通过以下的方法测定。用扫描型电子显微镜(SEM)从一个方向观察带有绝缘性粒子的导电性粒子，由观察图像中的导电部的表面的外周缘部分的圆内中的绝缘性粒子在导电部的表面的外周缘部分的圆内的面积整体中所占的总面积而算出。所述基于绝缘性粒子的包覆率优选作为观察20个带有绝缘性粒子的导电性粒子并对各带有绝缘性粒子的导电性粒子的测定结果进行平均而得到的平均包覆率而算出。
此外，所述基于绝缘性粒子的包覆率也可以通过SEM附带的EDX等的映射分析来测定。
所述基于绝缘性粒子的包覆率，例如可以通过绝缘性粒子相对于基材粒子的添加量、混合时间等来调节，因此调节所述基于绝缘性粒子的包覆率的方法没有特别限定。
<包覆部>
在本发明的包覆粒子中，所述包覆部包覆所述导电部的表面的至少一部分和所述绝缘性粒子的表面的至少一部分。所述包覆部包覆所述带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面的至少一部分。在所述包覆粒子中，在所述导电部的表面的至少一部分和所述绝缘性粒子的表面的至少一部分配置有所述包覆部。在所述包覆粒子中，在所述导电部的表面上的至少一部分和所述绝缘性粒子的表面上的至少一部分配置有所述包覆部。所述包覆部也可以是覆膜。
也可以在所述导电部与所述绝缘性粒子之间不配置所述包覆部。从更有效地发挥本发明的效果的观点出发，优选在所述导电部的表面中的未配置所述绝缘性粒子的区域配置所述包覆部。在该情况下，可以在所述导电部与所述绝缘性粒子之间配置所述包覆部，也可以不配置所述包覆部。所述导电部与所述绝缘性粒子可以不经由所述包覆部而直接接触。
从更有效地发挥本发明的效果的观点出发，所述包覆部优选包覆所述带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面的整体。从更有效地发挥本发明的效果的观点出发，所述包覆部优选包覆所述导电部的表面和所述绝缘性粒子的表面。
所述包覆部的材料包含聚合性单体，所述聚合性单体包含交联性单体。所述包覆部的材料包含聚合性成分，所述聚合性成分包含交联性单体。所述包覆部优选包含源自聚合性单体的骨架，优选包含源自交联性单体的骨架。作为所述交联性单体，可举出：四羟甲基甲烷四(甲基)丙烯酸酯、四羟甲基甲烷三(甲基)丙烯酸酯、四羟甲基甲烷二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇聚(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、甘油三(甲基)丙烯酸酯、甘油二(甲基)丙烯酸酯、(聚)乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、(聚)丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、(聚)四亚甲基二醇二(甲基)丙烯酸酯、及1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯等多官能(甲基)丙烯酸酯化合物；三烯丙基(异)氰脲酸酯、三烯丙基偏苯三酸酯、二乙烯基苯、邻苯二甲酸二烯丙酯、二烯丙基丙烯酰胺、二烯丙基醚、以及γ-(甲基)丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、三甲氧基硅烷基苯乙烯、及乙烯基三甲氧基硅烷等含硅烷单体。所述交联性单体可以仅使用1种，也可以组合使用2种以上。从在形成所述包覆部时进一步抑制粒子的凝聚，良好地包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面的观点出发，所述交联性单体优选包含二乙烯基苯或(聚)乙二醇二(甲基)丙烯酸酯，更优选包含二乙烯基苯。
从在形成所述包覆部时进一步抑制粒子的凝聚，良好地包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面的观点出发，所述交联性单体的分子量优选为50以上，更优选为100以上，优选为500以下，更优选为300以下。
在所述包覆部的材料中，在所述聚合性单体100重量％中，所述交联性单体的含量为10.0重量％以上。从在形成所述包覆部时进一步抑制粒子的凝聚，良好地包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面的观点出发，在所述聚合性单体100重量％中，所述交联性单体的含量优选为12重量％以上，更优选为15重量％以上，优选为50重量％以下，更优选为30重量％以下，进一步优选为25重量％以下。
所述聚合性单体可以包含非交联性单体。所述包覆部可以包含源自非交联性单体的骨架。作为所述非交联性单体，可举出：苯乙烯和α-甲基苯乙烯等苯乙烯类单体；(甲基)丙烯酸、马来酸和马来酸酐等含羧基单体；(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸鲸蜡酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸环己酯和(甲基)丙烯酸异冰片酯等(甲基)丙烯酸烷基酯化合物；(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸甘油酯、聚氧乙烯(甲基)丙烯酸酯和(甲基)丙烯酸缩水甘油酯等含氧原子的(甲基)丙烯酸酯化合物；(甲基)丙烯腈等含腈单体；甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚和丙基乙烯基醚等乙烯基醚化合物；乙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、月桂酸乙烯酯和硬脂酸乙烯酯等酸乙烯酯化合物；乙烯、丙烯、异戊二烯和丁二烯等不饱和烃；(甲基)丙烯酸三氟甲酯、(甲基)丙烯酸五氟乙酯、氯乙烯、氟乙烯和氯苯乙烯等含卤素单体等。所述非交联性单体可以仅使用1种，也可以组合使用2种以上。从在形成所述包覆部时进一步抑制粒子的凝聚，良好地包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面的观点出发，优选所述聚合性单体包含非交联性单体，所述非交联性单体包含苯乙烯。
从在形成所述包覆部时进一步抑制粒子的凝聚，良好地包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面的观点出发，所述非交联性单体的分子量优选为50以上，更优选为100以上，优选为500以下，更优选为300以下。
在所述聚合性单体包含非交联性单体的情况下，在所述聚合性单体100重量％中，所述非交联性单体的含量优选为50重量％以上，更优选为70重量％以上，进一步优选为75重量％以上，优选为90重量％以下，更优选为85重量％以下。若所述非交联性单体的含量为所述下限以上及所述上限以下，则在形成所述包覆部时能够进一步抑制粒子的凝聚，能够良好地包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面。
此外，所述聚合性单体优选包含下述式(1)所示的化合物。下述式(1)中，X1表示羟基、烷氧基或碳原子数1～12的烷基，X2表示包含不饱和键的有机基团，所述包含不饱和键的有机基团包含(甲基)丙烯酰基。在所述包覆部的材料包含下述式(1)所示的化合物的情况下，能够进一步抑制在形成所述包覆部时粒子在分散液中凝聚，能够充分地包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面。作为结果，在使用所述包覆粒子将电极间实现了电连接的情况下，能够更有效地提高绝缘可靠性。
[化学式2]
所述式(1)中，X1优选为羟基。即，所述式(1)所示的化合物优选为下述式(1A)所示的化合物。在该情况下，能够更有效地发挥本发明的效果。
[化学式3]
所述式(1A)中，X2表示包含不饱和键的有机基团，所述包含不饱和键的有机基团包含(甲基)丙烯酰基。
作为所述式(1A)所示的化合物，可举出：甲基丙烯酸酸式磷酰氧基乙酯(Acidphosphoxyethyl methacrylate)、甲基丙烯酸酸式磷酰氧基丙酯(Acid phosp hoxypropylmethacrylate)、甲基丙烯酸酸式磷酰氧基聚氧乙二醇酯(Acid phos phoxypolyoxyethylene glycol methacrylate)、和甲基丙烯酸酸式磷酰氧基聚氧丙二醇酯等。所述式(1A)所示的化合物可以仅使用1种，也可以组合使用2种以上。
所述式(1A)所示的化合物优选为甲基丙烯酸酸式磷酰氧基乙酯、或甲基丙烯酸酸式磷酰氧基聚氧乙二醇酯，更优选为甲基丙烯酸酸式磷酰氧基聚氧乙二醇酯。在该情况下，能够在形成所述包覆部时进一步抑制粒子的凝聚，能够良好地包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面。
从更有效地发挥本发明的效果的观点出发，所述包覆部的厚度优选为10nm以上，更优选为30nm以上，进一步优选为50nm以上，优选为500nm以下，更优选为200nm以下，进一步优选为150nm以下。
所述包覆部的厚度例如可以通过使用透射型电子显微镜(TEM)观察包覆粒子的截面来测定。
将所述包覆部的厚度相对于所述绝缘性粒子的粒径之比记载为比(包覆部的厚度/绝缘性粒子的粒径)。从更有效地发挥本发明的效果的观点出发，所述比(包覆部的厚度/绝缘性粒子的粒径)优选为1/20以上，更优选为1/10以上，优选为1/2以下，更优选为1/3以下。
从更有效地发挥本发明的效果的观点出发，在所述带有绝缘性粒子的导电性粒子的总表面积100％中，被所述包覆部包覆的部分的面积(基于包覆部的包覆率)优选为70％以上，更优选为80％以上，进一步优选为90％以上，最优选为100％。所述基于包覆部的包覆率可以通过以下的方法测定。
用扫描型电子显微镜(SEM)从一个方向观察带有绝缘性粒子的导电性粒子，由观察图像中的导电部的表面的外周缘部分的圆内中的包覆部在导电部的表面的外周缘部分的圆内的面积整体中所占的总面积而算出。所述基于包覆部的包覆率优选作为观察20个包覆粒子并对各包覆粒子的测定结果进行平均而得到的平均包覆率来算出。
所述包覆粒子100重量％中，所述包覆部的含量优选为0.01重量％以上，更优选为0.1重量％以上，优选为10重量％以下，更优选为5.0重量％以下，进一步优选为2.0重量％以下，特别优选为1.0重量％以下。若所述包覆部的含量为所述下限以上及所述上限以下，则能够更有效地抑制包覆粒子的凝聚。
(包覆粒子的制造方法)
本发明的包覆粒子的制造方法具备如下工序：在所述带有绝缘性粒子的导电性粒子分散于分散介质而成的分散液中，使所述包覆部的材料聚合，在所述导电性粒子的所述导电部的表面上和所述绝缘性粒子的表面上形成包覆部，得到包覆粒子。
作为所述分散介质，可举出溶剂等。作为所述分散介质，可举出水、甲醇、乙醇和2-丙醇等。所述分散介质可以仅使用1种，也可以组合使用2种以上。从在形成所述包覆部时进一步抑制粒子的凝聚，良好地包覆带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面的观点出发，所述分散介质优选为水。在所述带有绝缘性粒子的导电性粒子的所述导电部的表面上和所述绝缘性粒子的表面上形成所述包覆部后，根据需要除去所述分散介质。
在所述包覆粒子的制造方法中，通过利用公知的方法使所述包覆部的材料聚合，能够形成所述包覆部。作为该方法，例如可举出在自由基聚合引发剂的存在下进行悬浮聚合的方法、以及使用非交联的种粒子使单体与自由基聚合引发剂一起溶胀而进行聚合的方法等。
此外，本发明的包覆粒子的制造方法优选具备：在所述基材粒子的表面上配置所述导电部，得到导电性粒子的工序；和在所述导电性粒子的所述导电部的表面上配置多个所述绝缘性粒子，得到带有绝缘性粒子的导电性粒子的工序。在该情况下，在将电极间实现了电连接的情况下，能够更有效地提高导通可靠性和绝缘可靠性。
(树脂组合物)
本发明的树脂组合物包含所述包覆粒子和粘合剂树脂。所述包覆粒子优选分散在粘合剂树脂中使用。所述包覆粒子优选分散于粘合剂树脂中而作为树脂组合物使用。所述树脂组合物优选为导电材料，更优选为各向异性导电材料。所述导电材料优选用于电极间的电连接。所述导电材料优选为电路连接用导电材料。在所述树脂组合物和导电材料中，由于使用所述的包覆粒子，因此在将电极间实现了电连接的情况下，能够更有效地提高导通可靠性和绝缘可靠性。
所述粘合剂树脂没有特别限定。作为所述粘合剂树脂，使用公知的绝缘性的树脂。所述粘合剂树脂优选包含热塑性成分(热塑性化合物)或固化性成分，更优选包含固化性成分。作为所述固化性成分，可举出光固化性成分和热固化性成分。所述光固化性成分优选包含光固化性化合物和光聚合引发剂。所述热固化性成分优选包含热固化性化合物和热固化剂。
作为所述粘合剂树脂，例如可举出乙烯基树脂、热塑性树脂、固化性树脂、热塑性嵌段共聚物和弹性体等。所述粘合剂树脂可以仅使用1种，也可以组合使用2种以上。
作为所述乙烯基树脂，例如可举出：乙酸乙烯酯树脂、丙烯酸类树脂和苯乙烯树脂等。作为所述热塑性树脂，例如可举出：聚烯烃树脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物和聚酰胺树脂等。作为所述固化性树脂，例如可举出：环氧树脂、聚氨酯树脂、聚酰亚胺树脂和不饱和聚酯树脂等。需要说明的是，所述固化性树脂可以为常温固化型树脂、热固化型树脂、光固化型树脂或湿气固化型树脂。所述固化性树脂可以与固化剂组合使用。作为所述热塑性嵌段共聚物，例如可举出：苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的氢化物和苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物的氢化物。作为所述弹性体，例如可举出：苯乙烯-丁二烯共聚橡胶和丙烯腈-苯乙烯嵌段共聚橡胶。
所述树脂组合物除了所述包覆粒子和所述粘合剂树脂以外，还可以包含例如填充剂、增量剂、软化剂、增塑剂、聚合催化剂、固化催化剂、着色剂、抗氧化剂、热稳定剂、光稳定剂、紫外线吸收剂、润滑剂、抗静电剂和阻燃剂等各种添加剂。
使所述包覆粒子分散于所述粘合剂树脂中的方法，可以使用以往公知的分散方法，没有特别限定。作为使所述包覆粒子分散于所述粘合剂树脂中的方法，例如可举出以下的方法等。在所述粘合剂树脂中添加所述包覆粒子后，用行星式混合机等混炼而使其分散的方法。使用均化器等使所述包覆粒子均匀地分散于水或有机分散介质中后，添加到所述粘合剂树脂中，用行星式混合机等进行混炼而使其分散的方法。将所述粘合剂树脂用水或有机分散介质等稀释后，添加所述包覆粒子，用行星式混合机等混炼而使其分散的方法。
所述树脂组合物在25℃下的粘度(η25)优选为30Pa·s以上，更优选为50Pa·s以上，优选为400Pa·s以下，更优选为300Pa·s以下。若所述树脂组合物在25℃下的粘度为所述下限以上及所述上限以下，则能够更有效地提高电极间的绝缘可靠性，能够更有效地提高电极间的导通可靠性。所述粘度(η25)可以根据配合成分的种类和配合量适当调节。
所述粘度(η25)例如可以使用E型粘度计(东机产业公司制“TVE22L”)等在25℃及5rpm的条件下测定。
在本发明的树脂组合物为导电材料的情况下，所述导电材料可以作为导电糊剂和导电膜等使用。在所述导电材料为导电膜的情况下，可以在包含导电性粒子的导电膜上叠层不含导电性粒子的膜。所述导电糊剂优选为各向异性导电糊剂。所述导电膜优选为各向异性导电膜。
所述树脂组合物100重量％中，所述粘合剂树脂的含量优选为10重量％以上，更优选为30重量％以上，进一步优选为50重量％以上，特别优选为70重量％以上，优选为99.99重量％以下，更优选为99.9重量％以下。若所述粘合剂树脂的含量为所述下限以上及所述上限以下，则在电极间高效地配置导电性粒子，能够进一步提高通过树脂组合物连接的连接对象部件的连接可靠性。
所述树脂组合物100重量％中，所述包覆粒子的含量优选为0.01重量％以上，更优选为0.1重量％以上，优选为80重量％以下，更优选为60重量％以下，进一步优选为40重量％以下，特别优选为20重量％以下，最优选为10重量％以下。若所述包覆粒子的含量为所述下限以上及所述上限以下，则能够进一步提高电极间的导通可靠性及绝缘可靠性。
(连接结构体)
本发明的连接结构体具备：第一连接对象部件，其在表面具有第一电极；第二连接对象部件，其在表面具有第二电极；以及连接部，其将所述第一连接对象部件与所述第二连接对象部件进行了连接。在本发明的连接结构体中，所述连接部的材料包含所述包覆粒子。本发明的连接结构体中，所述第一电极与所述第二电极通过所述导电性粒子而实现了电连接。
所述连接结构体可以经过在所述第一连接对象部件与所述第二连接对象部件之间配置所述包覆粒子的工序和通过热压接进行导电连接的工序而得到。优选在所述热压接时，所述包覆部和所述绝缘性粒子从所述包覆粒子脱离。此外，也可以配置所述树脂组合物来代替所述包覆粒子。
图4是示意性地表示使用了本发明的第一实施方式的包覆粒子的连接结构体的截面图。
图4所示的连接结构体81具备第一连接对象部件82、第二连接对象部件83、以及连接第一连接对象部件82和第二连接对象部件83的连接部84。连接部84的材料包含包覆粒子1。连接部84可以由包含包覆粒子1的树脂组合物形成。连接部84优选通过使包含多个包覆粒子1的树脂组合物固化而形成。需要说明的是，在图4中，为了便于图示，示意性地示出了包覆粒子1。也可以使用包覆粒子1A或包覆粒子1B来代替包覆粒子1。
第一连接对象部件82在表面(上表面)具有多个第一电极82a。第二连接对象部件83在表面(下表面)具有多个第二电极83a。第一电极82a与第二电极83a通过1个或多个包覆粒子1中的导电性粒子11(图4中省略)而实现了电连接。因此，第一连接对象部件82及第二连接对象部件83通过导电性粒子11(图4中省略)中的导电部22(图4中省略)而实现了电连接。
所述连接结构体的制造方法没有特别限定。作为连接结构体的制造方法的一个实例，可举出在第一连接对象部件与第二连接对象部件之间配置所述包覆粒子或所述树脂组合物，得到叠层体后，对该叠层体进行加热和加压的方法等。所述热压接的压力优选为40MPa以上，更优选为60MPa以上，优选为90MPa以下，更优选为70MPa以下。所述热压接的温度(加热温度)优选为80℃以上，更优选为100℃以上，优选为140℃以下，更优选为120℃以下。若所述热压接的压力和温度为所述下限以上和所述上限以下，则在导电连接时所述包覆部和所述绝缘性粒子能够容易地从包覆粒子的表面脱离，能够进一步提高电极间的导通可靠性。
在对所述叠层体进行加热和加压时，可以排除存在于所述导电性粒子与所述第一电极和所述第二电极之间的所述包覆部和所述绝缘性粒子。例如，在所述加热和加压时，存在于所述导电性粒子与所述第一电极和所述第二电极之间的所述绝缘性粒子容易从所述带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面脱离。需要说明的是，在所述加热和加压时，有时一部分所述绝缘性粒子从所述带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面脱离，所述导电部的表面部分地露出。通过使所述导电部的表面露出的部分与所述第一电极和所述第二电极接触，能够经由所述导电性粒子将第一电极和第二电极实现电连接。
所述第一连接对象部件和所述第二连接对象部件没有特别限定。作为所述第一连接对象部件和所述第二连接对象部件，具体而言，可举出半导体芯片、半导体封装、LED芯片、LED封装、电容器和二极管等电子部件、以及树脂膜、印刷基板、柔性印刷基板、柔性扁平电缆、刚柔结合基板、玻璃环氧基板和玻璃基板等电路基板等电子部件等。优选所述第一连接对象部件以及所述第二连接对象部件是电子部件。
作为设置于所述连接对象部件的电极，可举出：金电极、镍电极、锡电极、铝电极、铜电极、钼电极、银电极、SUS电极和钨电极等金属电极。在所述连接对象部件为柔性印刷基板的情况下，所述电极优选为金电极、镍电极、锡电极、银电极或铜电极。在所述连接对象部件为玻璃基板的情况下，所述电极优选为铝电极、铜电极、钼电极、银电极或钨电极。需要说明的是，在所述电极为铝电极的情况下，可以是仅由铝形成的电极，也可以是在金属氧化物层的表面叠层有铝层的电极。作为所述金属氧化物层的材料，可举出掺杂有3价金属元素的氧化铟和掺杂有3价金属元素的氧化锌等。作为所述3价金属元素，可举出Sn、Al及Ga等。
以下，举出实施例及比较例对本发明进行具体说明。本发明并不仅限定于以下的实施例。
(实施例1)
(1)带有绝缘性粒子的导电性粒子的制备
准备具有在二乙烯基苯树脂粒子(基材粒子)的表面上形成镀镍层而得到的导电部的导电性粒子(平均粒径3.0μm、导电部的厚度0.15μm)。
在安装有4颈可拆式烧瓶盖、搅拌叶片、三通旋塞、冷却管、温度探针的1000mL可拆式烧瓶中，准备组合物A。组合物A包含97重量份的苯乙烯、3重量份的二乙烯基苯、0.5重量份的甲基丙烯酸酸式磷酰氧基聚氧乙二醇酯和0.1重量份的2,2’-偶氮双{2-[N-(2-羧基乙基)脒基]丙烷}。然后，将组合物A以固体成分率成为10重量％的方式秤取到蒸馏水中后，以200rpm进行搅拌，在氮气氛围下以60℃进行24小时聚合。反应结束后，进行冷冻干燥，得到绝缘性粒子(二乙烯基苯-苯乙烯共聚物、平均粒径300nm)后，在超声波照射下分散于纯水30mL中，得到绝缘性粒子的10重量％分散液。
使所述导电性粒子10g分散于蒸馏水500mL中，添加绝缘性粒子的分散液1g，在室温下搅拌8小时。用10μm的筛网过滤器过滤，用甲醇清洗后，使其干燥，得到带有绝缘性粒子的导电性粒子。
(2)包覆粒子的制备
将所得的带有绝缘性粒子的导电性粒子50g在超声波照射下分散于蒸馏水500ml中，得到带有绝缘性粒子的导电性粒子的10重量％分散液。在得到的分散液中添加苯乙烯0.88g(88重量份)、二乙烯基苯0.1g(10重量份)、甲基丙烯酸酸式磷酰氧基聚氧乙二醇酯0.01g(1重量份)和2,2’-偶氮双{2-[N-(2-羧基乙基)脒基]丙烷}0.01g(1重量份)。然后，以200rpm进行搅拌，在氮气氛围下、60℃下进行24小时聚合。反应结束后，用10μm的筛网过滤器过滤后，进一步用甲醇清洗后，使其干燥，得到带有绝缘性粒子的导电性粒子的表面被包覆部包覆的包覆粒子。
(3)树脂组合物(各向异性导电糊)的制备
将得到的包覆粒子7重量份、双酚A型苯氧基树脂25重量份、芴型环氧树脂4重量份、苯酚酚醛清漆型环氧树脂30重量份和SI-60L(三新化学工业公司制)配合，进行3分钟脱泡和搅拌，由此得到树脂组合物(各向异性导电糊)。
(4)连接结构体的制备
准备在上表面形成有L/S为10μm/10μm的IZO电极图案(第一电极、电极的表面的金属的维氏硬度100Hv)的透明玻璃基板。此外，准备在下表面形成有L/S为10μm/10μm的Au电极图案(第二电极、电极的表面的金属的维氏硬度50Hv)的半导体芯片。
在所述透明玻璃基板上涂布所得到的树脂组合物(各向异性导电糊剂)并使其厚度为30μm，形成各向异性导电糊剂层。接着，在各向异性导电糊剂层上以电极彼此相对的方式叠层所述半导体芯片。然后，一边以使得各向异性导电糊剂层的温度成为100℃的方式调节头的温度，一边在半导体芯片的上表面载置加压加热头，施加60MPa的压力使各向异性导电糊剂层在100℃下固化，得到连接结构体。
(实施例2～10和比较例2)
除了将包覆粒子的构成变更为下述表1～3以外，与实施例1同样地操作，得到包覆粒子、树脂组合物和连接结构体。
(比较例1)
除了如下述表3那样变更绝缘性粒子的构成以外，与实施例1同样地得到带有绝缘性粒子的导电性粒子。使用所得的带有绝缘性粒子的导电性粒子代替包覆粒子，除此以外，与实施例1同样地操作，得到树脂组合物和连接结构体。
(评价)
(1)比(包覆部的厚度/绝缘性粒子的粒径)
对于得到的包覆粒子，用所述方法测定包覆部的厚度和绝缘性粒子的粒径，求出包覆部的厚度相对于绝缘性粒子的粒径之比(包覆部的厚度/绝缘性粒子的粒径)。
(2)导电连接前的绝缘性粒子的脱离抑制性
通过以下的方法求出绝缘性粒子的残存率。使用振荡机将使带有绝缘性粒子的导电性粒子0.1g分散于甲苯5g中而成的分散液振荡搅拌1分钟。测定试验前后的基于绝缘性粒子的包覆率，求出残存率(％)＝(试验后的包覆率/试验前的包覆率)×100。以下述基准判定导电连接前的绝缘性粒子的脱离抑制性。
[绝缘性粒子的脱离抑制性的判定基准]
○○○：绝缘性粒子的残存率为100％
○○：绝缘性粒子的残存率为80％以上且小于100％
○：绝缘性粒子的残存率为70％以上且小于80％
×：绝缘性粒子的残存率小于70％
(3)树脂组合物中的粒子的凝聚抑制性
在透明玻璃基板上，以纵0.5mm×横0.5mm×厚度30μm的方式涂布所得到的树脂组合物，使用光学显微镜(KEYENCE公司制“VH-Z450”)，测定树脂组合物中的发生了凝聚的粒子(带有绝缘性粒子的导电性粒子及包覆粒子)的个数。按照下述基准判定树脂组合物中的粒子的凝聚抑制性。
[树脂组合物中的粒子的凝聚抑制性的判定基准]
○○○：发生了凝聚的粒子的数量为4个以下
○○：发生了凝聚的粒子的数量为5个以上且6个以下
○：发生了凝聚的粒子的数量为7个以上且9个以下
×：发生了凝聚的粒子的数量为10个以上
(4)导通可靠性(上下电极间)
分别通过4端子法测定得到的20个连接结构体的上下电极间的连接电阻。需要说明的是，根据电压＝电流×电阻的关系，能够通过测定流过一定的电流时的电压来求出连接电阻。以下述基准判定导通可靠性。
[导通可靠性的判定基准]
○○○：连接电阻超过1.5Ω且为2.0Ω以下
○○：连接电阻超过2.0Ω且为5.0Ω以下
○：连接电阻超过5.0Ω且为10Ω以下
×：连接电阻超过10Ω
(5)绝缘可靠性(在横向上相邻的电极间)
在所得到的20个连接结构体中，通过利用测试仪测定电阻值来评价相邻的电极间有无漏电。按照下述基准评价绝缘可靠性。
[绝缘可靠性的判定基准]
○○○：电阻值为108Ω以上的连接结构体的数量为20个
○○：电阻值为108Ω以上的连接结构体的数量为18个以上且19个以下
○：电阻值为108Ω以上的连接结构体的数量为15个以上且17个以下
×：电阻值为108Ω以上的连接结构体的数量为14个以下
包覆粒子和带有绝缘性粒子的导电性粒子的组成和结果示于下述表1～3。
[表1]
[表2]
[表3]
符号说明
1、1A、1B…包覆粒子
2、2A、2B…带有绝缘性粒子的导电性粒子
3、3A、3B…包覆部
11、11A、11B…导电性粒子
11Ba…突起
12、12A、12B…绝缘性粒子
21、21A、21B…基材粒子
22、22A、22B…导电部
22AA…第一导电部
22AB…第二导电部
23B…芯物质
81…连接结构体
82…第一连接对象部件
82a…第一电极
83…第二连接对象部件
83a…第二电极
84…连接部

Claims (12)

1.一种包覆粒子，其具备包覆部和带有绝缘性粒子的导电性粒子，
所述带有绝缘性粒子的导电性粒子具有导电性粒子和配置在所述导电性粒子的表面上的多个绝缘性粒子，
所述导电性粒子具有基材粒子和配置在所述基材粒子的表面上的导电部，
所述包覆部包覆所述导电部的表面的至少一部分和所述绝缘性粒子的表面的至少一部分，
所述包覆部的材料包含聚合性单体，
所述聚合性单体包含交联性单体，
在所述聚合性单体100重量％中，所述交联性单体的含量为10.0重量％以上。
2.根据权利要求1所述的包覆粒子，其中，
所述交联性单体包含二乙烯基苯。
3.根据权利要求1或2所述的包覆粒子，其中，
所述聚合性单体包含下述式(1)所示的化合物，
[化学式1]
所述式(1)中，X1表示羟基、烷氧基或碳原子数1～12的烷基，X2表示包含不饱和键的有机基团，所述包含不饱和键的有机基团包含(甲基)丙烯酰基。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的包覆粒子，其中，
所述聚合性单体包含非交联性单体，
所述非交联性单体包含苯乙烯。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的包覆粒子，其中，
所述绝缘性粒子为树脂粒子。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的包覆粒子，其中，
所述绝缘性粒子包含聚合物。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的包覆粒子，其中，
所述包覆部的厚度相对于所述绝缘性粒子的粒径之比为1/2以下。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的包覆粒子，其中，
在所述带有绝缘性粒子的导电性粒子的总表面积100％中，被所述包覆部包覆的部分的面积为80％以上。
9.一种包覆粒子的制造方法，其为权利要求1～8中任一项所述的包覆粒子的制造方法，其中，所述制造方法具备：
在所述带有绝缘性粒子的导电性粒子分散于分散介质而成的分散液中，使所述包覆部的材料聚合，
在所述导电性粒子的所述导电部的表面上和所述绝缘性粒子的表面上形成所述包覆部，得到包覆粒子的工序。
10.根据权利要求9所述的包覆粒子的制造方法，其具备：
在所述基材粒子的表面上配置所述导电部而得到导电性粒子的工序；和
在所述导电性粒子的所述导电部的表面上配置多个所述绝缘性粒子而得到带有绝缘性粒子的导电性粒子的工序。
11.一种树脂组合物，其包含：
权利要求1～8中任一项所述的包覆粒子、和
粘合剂树脂。
12.一种连接结构体，其具备：
在表面具有第一电极的第一连接对象部件；
在表面具有第二电极的第二连接对象部件；以及
将所述第一连接对象部件与所述第二连接对象部件进行了连接的连接部，
所述连接部的材料包含权利要求1～8中任一项所述的包覆粒子，
所述第一电极与所述第二电极通过所述导电性粒子而实现了电连接。
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