CN117413034A - 粘合片、层叠片及挠性图像显示装置 - Google Patents
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Abstract
作为低温下的挠性优异、进而恢复性也优异的粘合片，提供下述。一种粘合片，其由含有丙烯酸系聚合物(A)的粘合剂组合物[I]形成，前述丙烯酸系聚合物(A)包含源自(式1)所示化合物(a1)的结构部位及源自含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)的结构部位，前述粘合片在‑40℃下的储能剪切模量(G’)为1200kPa以下。(式1)CH2＝CH(R1)‑COO(R2)(式中，R1表示氢原子或甲基，R2表示碳原子数5～20的直链或支链状的烷基。)。
Description
技术领域
本发明涉及可以适合用于包含曲面的图像显示装置、可弯折的挠性图像显示装置的构成构件的贴合的粘合片、使用该粘合片的层叠片及挠性图像显示装置。
背景技术
近年来，开发出使用有机发光二极管(OLED)、量子点(QD)的包含曲面的图像显示装置、可弯折的挠性图像显示装置，且正在广泛商用化。
在这样的图像显示装置中，覆盖透镜、圆偏光板、触控膜传感器、发光元件等多个构件片形成经透明的粘合片贴合而成的层叠结构，各自的层叠结构可视为构件片与粘合片层叠而成的层叠片。
关于可折叠的挠性图像显示装置，会产生由弯折时的层间应力引起的各种各样的课题。例如，有时在折叠时在层间发生剥离(分层(delamination)：将层间剥离的现象称为“分层”)，要求即使折叠也不会剥离的层叠片。
另外，要求将画面从折叠状态展开时，迅速地恢复至平坦的状态而不会残留置于弯曲状态所产生的影响的层叠片。
进而，在反复进行折叠操作时，有时作为粘合片的被粘物的构件片因受到应力而产生龟裂，最终断裂，特别是也要求在更严酷的低温条件下的反复的折叠操作中有耐久性的层叠片。
关于可折叠的挠性图像显示装置，例如专利文献1中公开了一种可折叠显示器用粘合剂组合物、使用其的粘合薄膜、及包含其的可折叠显示器，所述可折叠显示器用粘合剂组合物包含热固化性树脂和交联剂，前述热固化性树脂包含：源自分子中包含至少1个N或O且包含至少1个非共用电子对的化合物的单元，前述热固化性树脂的玻璃化转变温度为-70℃以下。具体而言，公开了一种可折叠显示器用粘合剂组合物、使用其的粘合薄膜、及包含其的可折叠显示器，所述可折叠显示器用粘合剂组合物中配混有：在使卡必醇丙烯酸酯与丙烯酸乙基己酯与丙烯酸共聚而成的热固化性树脂中配混环氧系交联剂、异氰酸酯系交联剂而得的组合物。
另外，专利文献2及3中着眼于施加剪切力时的应变、应变恢复力，公开一种旨在提高耐久性及高度差追随性的粘合剂。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特表2021-500445号公报
专利文献2：日本特开2020-196903号公报
专利文献3：日本特开2020-143284号公报
发明内容
发明要解决的问题
但是，上述专利文献1中公开的含有大量卡必醇丙烯酸酯的粘合薄膜由于在低温下的储能模量小，因此能够减小由折叠带来的应力，但由于围绕醚键的内部旋转而容易缓和内部应力，因此在进行折叠操作时也存在折痕不会迅速消失的课题。
另外，近年来，从更低温环境下的使用、及在更高速下的折叠时也不会分层的观点出发，要求低温下的储能模量的进一步的减小。
另外，上述专利文献2及3旨在改善耐久性、高度差追随性，但并不是关于用于挠性图像显示装置构成构件的贴合的粘合片，对于在进行折叠操作时产生的课题、例如分层、恢复性等特有的课题没有任何考虑，专利文献2及3中未解决这些课题。
因此，本发明涉及一种由含有(甲基)丙烯酸系聚合物的粘合剂组合物形成的粘合片及该粘合片与构件片层叠而成的层叠片，特别是提供在低温状态下折叠时不发生分层的耐久性(也称为“低温弯曲耐久性”)优异、并且进行折叠操作时迅速地恢复至平坦状态的恢复性(也称为“应变恢复性”)优异的用于挠性图像显示装置构成构件的贴合的粘合片及层叠片、以及使用它们的挠性图像显示装置。
用于解决问题的方案
因此，本发明人鉴于该情况反复进行了深入研究，结果发现，一种由含有丙烯酸系聚合物的粘合剂组合物形成的粘合片，该粘合片通过使用含有较长链的直链或支链烷基及羟基的丙烯酸系聚合物作为丙烯酸系聚合物，从而低温下的储能模量非常低，因此，挠性优异，进而恢复性也优异。
即，本发明具有以下的方案。
[1]
一种粘合片，其由含有丙烯酸系聚合物(A)的粘合剂组合物[I]形成，
前述丙烯酸系聚合物(A)包含源自(式1)所示的化合物(a1)的结构部位及源自含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)的结构部位，
前述粘合片在-40℃下的储能剪切模量(G’)为1200kPa以下。
(式1)CH2＝CH(R1)-COO(R2)
(式中，R1表示氢原子或甲基，R2表示碳原子数5～20的直链或支链状的烷基。)
[2]
根据[1]所述的粘合片，其中，前述粘合剂组合物[I]含有单官能(甲基)丙烯酸酯(B)。
[3]
根据[1]或[2]所述的粘合片，其中，前述丙烯酸系聚合物(A)的重均分子量为60万～150万。
[4]
根据[2]或[3]所述的粘合片，其中，前述单官能(甲基)丙烯酸酯(B)具有二醇骨架。
[5]
根据[2]～[4]中任一项所述的粘合片，其中，前述单官能(甲基)丙烯酸酯(B)为氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯。
[6]
根据[2]～[5]中任一项所述的粘合片，其中，前述单官能(甲基)丙烯酸酯(B)的含量相对于丙烯酸系聚合物(A)100重量份为0.1～45重量份。
[7]
根据[1]～[6]中任一项所述的粘合片，其中，前述粘合剂组合物[I]含有光聚合引发剂(C)。
[8]
根据[1]～[7]中任一项所述的粘合片，其包含(甲基)丙烯酸正辛酯。
[9]
根据[1]～[8]中任一项所述的粘合片，其中，前述粘合片的生物质度为40％以上。
[10]
根据[1]～[9]中任一项所述的粘合片，其在-40℃下的储能剪切模量G’(-40℃)为1000kPa以下。
[11]
根据[1]～[10]中任一项所述的粘合片，其在60℃下的储能剪切模量G’(60℃)为1kPa以上且100kPa以下。
[12]
根据[1]～[11]中任一项所述的粘合片，其在-40℃下的储能剪切模量G’(-40℃)相对于在-20℃下的储能剪切模量G’(-20℃)的比(G’(-40℃)/G’(-20℃))为15以下。
[13]
根据[1]～[12]中任一项所述的粘合片，其在-40℃下的储能剪切模量G’(-40℃)相对于在60℃下的储能剪切模量G’(60℃)的比(G’(-40℃)/G’(60℃))为200以下。
[14]
根据[1]～[13]中任一项所述的粘合片，其中，用通过动态粘弹性测定得到的损耗角正切(Tanδ)的极大值定义的玻璃化转变温度(Tg)为-35℃以下。
[15]
根据[1]～[14]中任一项所述的粘合片，其中，根据对粘合片在25℃下施加相当于厚度的7倍的剪切应变并维持10分钟后、去除应力10分钟后的残留应变值算出的恢复率为75％以上。
[16]
根据[15]所述的粘合片，其中，前述恢复率为80％以上。
[17]
根据[1]～[16]中任一项所述的粘合片，其中，前述粘合片的凝胶率为30～95重量％。
[18]
根据[1]～[17]中任一项所述的粘合片，其用于挠性图像显示装置构成构件的贴合。
[19]
一种层叠片，其在[1]～[18]中任一项所述的粘合片的至少单面具备依据ASTMD882测定的25℃下的拉伸强度为10～900MPa的构件片。
[20]
一种层叠片，其在依据ASTM D882测定的25℃下的拉伸强度为10～900MPa的构件片的至少单面具备[1]～[18]中任一项所述的粘合片。
[21]
根据[19]或[20]所述的层叠片，其中，前述构件片为树脂片或玻璃，所述树脂片包含选自由聚酯树脂、环烯烃树脂、三乙酸纤维素树脂、聚甲基丙烯酸甲酯树脂、环氧树脂、聚酰亚胺树脂、芳香族聚酰胺树脂、及聚氨酯树脂组成的组中的至少1种树脂作为主成分。
[22]
一种挠性图像显示装置，其具备[19]～[21]中任一项所述的层叠片。
发明的效果
本发明的一实施方式的粘合片为由粘合剂组合物形成的粘合片，该粘合剂组合物含有：包含特定的长链的直链或支链烷基及羟基的丙烯酸系聚合物，低温下的储能模量非常低，由此能够成为低温下的挠性优异、进而恢复性也优异的粘合片。尤其可以用作挠性图像显示装置中使用的粘合片。
具体实施方式
以下，详细地对本发明进行说明。
需要说明的是，本发明中，即使在称为“薄膜”时也包含“片”，即使在称为“片”时也包含“薄膜”。
另外，如图像显示面板、保护面板等那样表述为“面板”的情况下，包含板体、片及薄膜。
本发明中，记载为“X～Y”(X、Y为任意数字)的情况下，只要没有特别说明，则不仅包含“X以上且Y以下”的含义，还包含“优选比X大”或“优选比Y小”的含义。
另外，记载为“X以上”(X为任意数字)的情况下，只要没有特别说明，则包含“优选比X大”的含义，记载为“Y以下”(Y为任意数字)的情况下，只要没有特别说明，则也包含“优选比Y小”的含义。
进而，“X和/或Y(X、Y为任意的构成)”是指包含X及Y中至少一者，包含仅X、仅Y、X及Y这三种含义。
本发明中，“主成分”是指给对象物的特性带来大的影响的成分的含义，其成分的含量通常为对象物中的30重量％以上，优选为35重量％以上、更优选为50重量％以上。另外，大多为在对象物中占最多的重量比率的成分，占50重量％以上的情况下，假定其中占55重量％以上、尤其60重量％以上、尤其70重量％以上、尤其80重量％以上、尤其90重量％以上(包含100重量％)的情况。
本发明中，“(甲基)丙烯酸”为包括“丙烯酸”及“甲基丙烯酸”的含义，“(甲基)丙烯酸酯”为包括“丙烯酸酯”及“甲基丙烯酸酯”的含义，“(甲基)丙烯酰基”为包括“丙烯酰基”及“甲基丙烯酰基”的含义。
另外，“丙烯酸系聚合物”含义为包含源自(甲基)丙烯酸酯的单体单元，为包含(甲基)丙烯酸系共聚物的含义。
<<本粘合片>>
本发明的实施方式的一例的粘合片(也称为“本粘合片”)为由含有丙烯酸系聚合物(A)的粘合剂组合物[I]形成的粘合片，尤其作为挠性图像显示装置构成构件的贴合中使用的粘合片有用。
<<粘合剂组合物[I]>>
粘合剂组合物[I]含有丙烯酸系聚合物(A)，优选含有前述丙烯酸系聚合物(A)作为主成分。
<丙烯酸系聚合物(A)>
本发明中使用的丙烯酸系聚合物(A)为下述(式1)所示的包含源自烷基的碳数为5～20的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯(a1)的结构部位及源自含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)的结构部位的丙烯酸系聚合物。优选的是，作为构成丙烯酸系聚合物(A)的共聚成分，包含前述(a1)及含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)，进行共聚而得到。另外，也可以同时共聚作为共聚成分的除前述(a1)及含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)以外的其他单体成分(a3)而得到。
本发明中使用的丙烯酸系聚合物(A)包含以下(式1)所示的烷基的碳数为5～20的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯(a1)作为共聚成分。
(式1)CH2＝CH(R1)-COO(R2)
(式中，R1表示氢原子或甲基，R2表示碳原子数5～20的直链或支链状的烷基。)
<烷基的碳数为5～20的直链或支链烷基的(甲基)丙烯酸酯(a1)>
作为前述式1所示的烷基的碳数为5～20的直链烷基的(甲基)丙烯酸酯(a1)，例如可举出(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸正庚酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸正月桂酯、(甲基)丙烯酸正十三烷基酯、(甲基)丙烯酸正硬脂基酯等(甲基)丙烯酸直链烷基酯等。这些可以组合使用1种或2种以上。
作为前述式1所示的烷基的碳数为5～20的支链烷基的(甲基)丙烯酸酯，例如可以举出(甲基)丙烯酸异戊酯、(甲基)丙烯酸新戊酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸异硬脂基酯等(甲基)丙烯酸支链烷基酯等。这些可以组合使用1种或2种以上。另外，也可以与前述(甲基)丙烯酸直链烷基酯组合使用。
这些中，从在高温、紫外线照射等高能量状态下容易发生夺氢，其结果能够有效地形成交联结构的方面出发，优选使用(甲基)丙烯酸支链烷基酯，其中，优选烷基的碳数为6～18、进而为6～16、特别为8～12、尤其为8～10的(甲基)丙烯酸支链烷基酯。
另外，这些中，从粘合性、恢复性的方面、特别是减小低温下的储能剪切模量(G’)从而改善弯曲性的方面出发，优选(甲基)丙烯酸直链烷基酯，其中，优选烷基的碳数为6～18、进而为6～16、特别为8～12、尤其为8～10的(甲基)丙烯酸直链烷基酯，例如可举出(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸正癸酯等。其中，优选(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸正癸酯，尤其优选(甲基)丙烯酸正辛酯。
近年来，作为应对化石资源的枯竭、全球变暖等的一环，推荐使用源自作为可再生资源的植物的原料，正在谋求使用了对地球环境友好的源自植物的原料的生物质度高的粘合剂。
因此，为了提高粘合片的生物质度，作为构成丙烯酸系聚合物(A)的共聚成分，优选使用源自植物的成分。
作为源自植物的(甲基)丙烯酸酯，例如可以举出(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸正月桂酯、丙烯酸正硬脂基酯、丙烯酸异硬脂基酯、丙烯酸异冰片酯、丙烯酸四氢糠基酯等。
这些中，从与其他共聚成分的相容性、以及制成丙烯酸系聚合物(A)时的粘合物性、柔软性、及与构成粘合剂组合物的其他成分的相容性优异的方面出发，特别优选(甲基)丙烯酸正辛酯。
本粘合片的生物质度优选为40％以上、进一步优选为45％以上、特别优选为50％以上。需要说明的是，上限为100％。生物质度越高，越能够有助于减轻环境负担。
此处，本粘合片的生物质度是指，相对于粘合片的总重量，组入有制造上述粘合片时使用的源自植物的原料的部分的重量比例。本粘合片的生物质度可以使用基于串联加速器的14C-AMS专用装置并依据生物基浓度试验标准ASTM D6866-21进行测定。
另外，构成粘合剂组合物[I]的各成分的生物质度只要已知，则可以以构成粘合剂组合物[I]的各成分的生物质度乘以重量比率而得者的和的形式来算出。
对于本粘合片的生物质度，只要通过上述任一方法得到的值在上述范围内即可。
需要说明的是，丙烯酸系聚合物(A)的生物质度可以通过以下的计算式来求出。
丙烯酸系聚合物(A)的生物质度(％)＝[(丙烯酸系聚合物(A)中的源自植物的单体的生物质度)×(丙烯酸系聚合物(A)中的源自植物的单体的重量)/(丙烯酸系聚合物(A)中的全部构成单体的重量)]×100
另外，从进一步减小低温下的储能剪切模量(G’)从而改善弯曲性的观点出发，特别优选为丙烯酸酯。
本发明中，前述(式1)所示的(甲基)丙烯酸烷基酯(a1)相对于构成丙烯酸系聚合物(A)的共聚成分整体为50～95重量％在减小低温下的储能剪切模量(G’)的方面是优选的，更优选为60～90重量％、特别优选为70～85重量％。(甲基)丙烯酸烷基酯(a1)的比例为前述下限值以上时，能够减小低温下的储能剪切模量(G’)，为上限值以下时，在能够与粘合性等其他物性兼顾的方面是优选的。
<含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)>
本发明中使用的丙烯酸系聚合物(A)中，作为共聚成分，除了包含前述(a1)成分以外，还包含含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)。
通过含有含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)，从而即使对于储能模量非常低的粘合片，也能够得到可维持内聚力、对被粘物的密合性、恢复性优异的粘合片。
作为前述含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)，例如可以举出(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸5-羟基戊酯、(甲基)丙烯酸6-羟基己酯、(甲基)丙烯酸8-羟基辛酯等(甲基)丙烯酸羟基烷基酯、己内酯改性(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯等己内酯改性(甲基)丙烯酸羟基酯、二乙二醇(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯等氧亚烷基改性(甲基)丙烯酸酯、2-丙烯酰氧基乙基-2-羟基乙基苯二甲酸酯等含伯羟基的(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸3-氯-2-羟基丙酯等含仲羟基的(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸2,2-二甲基2-羟基乙酯等含叔羟基的(甲基)丙烯酸酯等。这些可以单独使用或组合使用2种以上。
前述含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)中，优选具有碳数为1～10、进而为1～6、尤其为2～4的羟基烷基的含羟基的(甲基)丙烯酸酯、例如(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁基酯等，从减小低温下的储能剪切模量(G’)的方面出发，优选含伯羟基的(甲基)丙烯酸酯、例如(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯等，尤其优选(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯。
对于前述含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)的含量，从粘合力的方面出发，相对于丙烯酸系聚合物(A)的共聚成分整体，优选为5～50重量％、更优选为10～40重量％、特别优选为15～30重量％。所述含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)为下限值以上时，可得到高的粘合性，为上限值以下时，可抑制低温下的储能剪切模量(G’)的增加，因此优选。
由作为亲水性成分的含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)可得到减小低温下的储能剪切模量(G’)从而提高挠性，另一方面获得对反复弯曲作用的特别优异的性能。用于抑制屈曲的内聚力、恢复性、对被粘物的密合性是由在粘合片内和/或粘合片与被粘物之间形成的源自羟基的氢键带来的。
另一方面，亲水性的含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)与疏水性的前述(甲基)丙烯酸烷基酯(a1)的相容性不充分的情况下，会发生以下不良情况：产生相分离结构从而聚合物发生白浊。但是，在规定的范围内使用上述含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)的情况下，能够得到具有良好的耐弯折性、且光学上均质的透明粘合片。
本发明中，也组合使用能与前述(式1)所示的(甲基)丙烯酸烷基酯(a1)和/或含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)共聚的单体成分(a3)(前述(a1)及(a2)成分除外)。作为所述单体成分(a3)，可以举出例如具有羟基以外的官能团的烯属不饱和基团单体、前述(a1)以外的(甲基)丙烯酸烷基酯、其他共聚性单体等。这些可以单独使用或组合使用2种以上。
作为前述具有羟基以外的官能团的烯属不饱和基团单体(以下，有时称为“含官能团烯属不饱和单体”)，例如可以举出含具有氮原子的官能团的单体、含羧基单体、含乙酰乙酰基单体、含缩水甘油基单体等。
这些中，从赋予内聚力、交联促进作用的方面出发，优选含具有氮原子的官能团的单体，更优选为含氨基单体、含酰胺基单体、含异氰酸酯基单体，进一步优选为含氨基单体。
对于作为前述具有氮原子的官能团的单体的前述含氨基单体，例如可以举出(甲基)丙烯酸氨基甲酯、(甲基)丙烯酸氨基乙酯等含伯氨基的(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸叔丁基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸叔丁基氨基丙酯等含仲氨基的(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸乙基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二乙基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二甲基氨基丙酯、(甲基)丙烯酸二乙基氨基丙酯、二甲基氨基丙基丙烯酰胺等含叔氨基的(甲基)丙烯酸酯等。
作为前述含酰胺基单体，例如可以举出(甲基)丙烯酰胺；N-甲基(甲基)丙烯酰胺、N-乙基(甲基)丙烯酰胺、N-丙基(甲基)丙烯酰胺、N-正丁基(甲基)丙烯酰胺、双丙酮(甲基)丙烯酰胺、N,N’-亚甲基双(甲基)丙烯酰胺等N-烷基(甲基)丙烯酰胺；N,N-二甲基(甲基)丙烯酰胺、N,N-二乙基(甲基)丙烯酰胺、N,N-二丙基(甲基)丙烯酰胺、N,N-乙基甲基丙烯酰胺、N,N-二烯丙基(甲基)丙烯酰胺等N,N-二烷基(甲基)丙烯酰胺；N-羟基甲基(甲基)丙烯酰胺、N-羟基乙基(甲基)丙烯酰胺等羟基烷基(甲基)丙烯酰胺；N-甲氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N-(正丁氧基甲基)(甲基)丙烯酰胺等烷氧基烷基(甲基)丙烯酰胺等。
作为前述含异氰酸酯基单体，例如可以举出2-(甲基)丙烯酰氧基乙基异氰酸酯、它们的环氧烷加成物等。异氰酸酯基可以由甲基乙基酮肟、3,5-二甲基吡唑、1,2,4-***、丙二酸二乙酯等封端化剂保护。
作为前述含羧基单体，例如可以举出(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸羧基乙酯、六氢苯二甲酸2-(甲基)丙烯酰氧基乙酯、六氢苯二甲酸2-(甲基)丙烯酰氧基丙酯、苯二甲酸2-(甲基)丙烯酰氧基乙酯、苯二甲酸2-(甲基)丙烯酰氧基丙酯、马来酸2-(甲基)丙烯酰氧基乙酯、马来酸2-(甲基)丙烯酰氧基丙酯、琥珀酸2-(甲基)丙烯酰氧基乙酯、琥珀酸2-(甲基)丙烯酰氧基丙酯、巴豆酸、富马酸、马来酸、衣康酸、马来酸单甲酯、衣康酸单甲酯等。
作为前述含乙酰乙酰基单体，例如可以举出2-(乙酰乙酰氧基)乙基(甲基)丙烯酸酯、乙酰乙酸烯丙酯等。
作为前述含缩水甘油基单体，例如可以举出(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、(甲基)丙烯酸烯丙基缩水甘油酯等。
这些含官能团烯属不饱和单体可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
对于前述含官能团烯属不饱和单体的含量的上限值，从减小由渗出导致的粘合性降低的观点出发，相对于丙烯酸系聚合物(A)的共聚成分整体，优选为30重量％以下、更优选为20重量％以下、进一步优选为10重量％以下、特别优选为5重量％以下。下限值通常为0重量％。
作为前述(a1)以外的(甲基)丙烯酸烷基酯，例如可以举出(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸二十烷基酯、(甲基)丙烯酸二十二烷基酯等(甲基)丙烯酸直链烷基酯；(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸仲丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸异二十烷基酯等(甲基)丙烯酸支链烷基酯等含有碳数为1～4或超过20的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯、(甲基)丙烯酸环己基酯、(甲基)丙烯酸叔丁基环己酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸3,3,5-三甲基环己酯、(甲基)丙烯酸金刚烷基酯等脂环式(甲基)丙烯酸酯等。这些可以组合使用1种或2种以上。
另外，对于含有前述(a1)以外的(甲基)丙烯酸烷基酯时的含量的上限值，从维持恢复性的观点出发，相对于丙烯酸系聚合物(A)的共聚成分整体，优选为20重量％以下、更优选为10重量％以下、进一步优选为5重量％以下。下限值通常为0重量％。
作为前述其他共聚性单体，例如可以举出(甲基)丙烯酸苯酯、(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸苯基二乙二醇酯、(甲基)丙烯酸苯氧基聚乙二醇酯、(甲基)丙烯酸苯氧基聚乙二醇-聚丙二醇酯、壬基酚环氧乙烷加成物(甲基)丙烯酸酯等芳香族系(甲基)丙烯酸酯、4-丙烯酰氧基二苯甲酮、4-丙烯酰氧基乙氧基二苯甲酮、4-丙烯酰氧基-4’-甲氧基二苯甲酮、4-丙烯酰氧基乙氧基-4’-甲氧基二苯甲酮、4-丙烯酰氧基-4’-溴二苯甲酮、4-丙烯酰氧基乙氧基-4’-溴二苯甲酮、4-甲基丙烯酰氧基二苯甲酮、4-甲基丙烯酰氧基乙氧基二苯甲酮、4-甲基丙烯酰氧基-4’-甲氧基二苯甲酮、4-甲基丙烯酰氧基乙氧基-4’-甲氧基二苯甲酮、4-甲基丙烯酰氧基-4’-溴二苯甲酮、4-甲基丙烯酰氧基乙氧基-4’-溴二苯甲酮及它们的混合物等具有二苯甲酮结构的(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酰基吗啉、(甲基)丙烯酸四氢糠基酯等含杂环(甲基)丙烯酸酯、丙烯腈、甲基丙烯腈、苯乙烯、α-甲基苯乙烯、硬脂酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、乙酸乙烯酯、氯乙烯、偏氯乙烯、烷基乙烯基醚、乙烯基甲苯、乙烯基吡啶、乙烯基吡咯烷酮、衣康酸二烷基酯、富马酸二烷基酯、烯丙基醇、丙烯酰氯、甲基乙烯基酮、N-丙烯酰胺甲基三甲基氯化铵、烯丙基三甲基氯化铵、二甲基烯丙基乙烯基酮等乙烯基系单体等。另外，也可以使用后述的单官能(甲基)丙烯酸酯(B)作为共聚成分。这些可以单独使用或组合使用2种以上。
丙烯酸系聚合物(A)可以在侧链导入光活性部位、例如聚合性碳-碳双键基团。由此能够提高粘合剂组合物[I]的交联效率，能够以更短时间使粘合剂组合物[I]交联，能够提高生产率。
作为在丙烯酸系聚合物(A)的侧链导入聚合性碳-碳双键基团的方法，例如可以举出以下方法；制作包含上述含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)、含官能团烯属不饱和单体的共聚物，其后，使具有能与这些官能团反应的官能团和聚合性碳-碳双键基团的化合物在维持聚合性碳-碳双键基团的活性下进行缩合或加成反应。
作为这些官能团的组合，可以举出环氧基(缩水甘油基)与羧基、氨基与羧基、氨基与异氰酸酯基、环氧基(缩水甘油基)与氨基、羟基与环氧基、羟基与异氰酸酯基等。这些官能团的组合中，从反应控制容易性的方面出发，优选羟基与异氰酸酯基的组合。其中共聚物具有羟基且前述化合物具有异氰酸酯基的组合是适宜的。
作为具有聚合性碳-碳双键基团的异氰酸酯化合物，可以举出上述的2-(甲基)丙烯酰氧基乙基异氰酸酯、它们的环氧烷加成物等。
对于具有能与前述官能团反应的官能团和聚合性碳-碳双键基团的化合物的含量，从提高粘合性、应力缓和性的观点出发，相对于丙烯酸系聚合物(A)100重量份，优选为10重量份以下、更优选为5重量份以下、进一步优选为1重量份以下、特别优选为0.1重量份以下。需要说明的是，下限值通常为0重量份。
对于丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度(Tg)，从减小低温下的储能剪切模量(G’)的方面出发，优选为-20℃以下、更优选为-23℃以下、进一步优选为-25℃以下、特别优选为-30℃以下。需要说明的是，出于胶的渗出等考虑，玻璃化转变温度(Tg)的下限值通常为-50℃。
本发明中，丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度(Tg)通过使用动态粘弹性测定装置，读取以频率1Hz的剪切模式测定动态粘弹性时的损耗角正切(损耗剪切模量G”/储能剪切模量G’＝tanδ)为最大的温度来求出。
例如，将丙烯酸系聚合物(A)成型为直径8mm的圆柱体(高度1.0mm)，使用粘弹性测定装置(T.A.Instruments公司制、制品名“DHR2”)对其在以下的测定条件下测定损耗角正切(tanδ)。
(测定条件)
·测定治具：Φ8mm平行板
·应变：0.1％
·频率：1Hz
·测定温度：-60～100℃
·升温速度：5℃/分钟
对于丙烯酸系聚合物(A)的重均分子量(Mw)，从得到内聚力高的粘合剂组合物[I]的观点出发，优选为60万以上、更优选为70万以上、进一步优选为80万以上。
另外，对于丙烯酸系聚合物(A)的重均分子量(Mw)的上限值，从处理性、均匀搅拌性的方面出发，优选为150万以下、更优选为120万以下、进一步优选为110万以下、特别优选为100万以下。
本发明中，重均分子量(Mw)例如可以如下来求出。
(重均分子量的测定方法)
将对4mg丙烯酸系聚合物(A)使用四氢呋喃(THF)12mL溶解而得者作为测定试样，使用凝胶渗透色谱(Gel Permeation Chromatography：GPC)分析装置(东曹公司制、HLC-8320GPC)，在下述的条件下测定分子量分布曲线，由此可以求出重均分子量(Mw)。
·保护柱：TSKguardcolumnHXL
·分离柱：TSKgelGMHXL(4根)
·温度：40℃
·注入量：100μL
·聚苯乙烯换算
·溶剂：THF
·流速：1.0mL/分钟
<单官能(甲基)丙烯酸酯(B)>
本发明中，从维持充分的恢复性、并且进一步减小低温下的储能模量的方面出发，前述粘合剂组合物[I]优选在含有前述丙烯酸系聚合物(A)的基础上还含有单官能(甲基)丙烯酸酯(B)。
前述单官能(甲基)丙烯酸酯(B)为具有1个(甲基)丙烯酰基的(甲基)丙烯酸酯，其中从减小低温下的储能模量的方面出发，优选为具有二醇骨架的(甲基)丙烯酸酯(b1)。
作为前述二醇骨架，例如可以举出乙二醇骨架、丙二醇骨架、二乙二醇骨架、丁二醇骨架、己二醇骨架、1,4-环己烷二甲醇骨架、二醇酸骨架、聚二醇骨架等。这些中，尤其进一步优选为聚乙二醇骨架和/或聚丙二醇骨架。
另外，从提高韧性、对被粘物的密合性的方面出发，前述单官能(甲基)丙烯酸酯(B)优选为具有至少1个氨基甲酸酯键的氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯。
另外，对于前述单官能(甲基)丙烯酸酯(B)，从防止渗出的方面出发，重均分子量(Mw)优选为5000以上、特别为7000以上、进而为9000以上，另一方面，从处理性、及均匀搅拌性的方面出发，优选为100000以下、特别为50000以下、进而为30000以下。
对于前述单官能(甲基)丙烯酸酯(B)的含量，相对于前述丙烯酸系聚合物(A)100重量份优选为0.1～45重量份、更优选为1～35重量份、特别优选为2～30重量份、进一步优选为3～25重量份。
为所述含量时，能够维持充分的恢复性、并且减小低温下的储能模量。
<自由基聚合性化合物>
从生产线速度提升所带来的生产率提高的观点出发，前述粘合剂组合物[I]也优选除了含有前述丙烯酸系聚合物(A)以外还含有前述单官能(甲基)丙烯酸酯(B)以外的自由基聚合性化合物。由此，例如即使是在相同的紫外线照射量下，粘合剂组合物[I]也能够迅速地形成交联结构，能够对粘合层(粘合片)赋予内聚力、弯曲时的高的恢复性。通过使粘合层具有适度的内聚力，从而能够防止卷成卷状时胶的渗出、维持良好的粘合性。另外，通过弯曲时具有高的恢复性，从而能够改善折痕、防止弯曲部的分层。
作为前述自由基聚合性化合物，可以举出具有2个以上官能团的(甲基)丙烯酸系单体或(甲基)丙烯酸系低聚物等。这些可以单独使用或组合使用2种以上。
作为具有2个以上官能团的(甲基)丙烯酸系单体，例如可以举出戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、己二醇二(甲基)丙烯酸酯、庚二醇二(甲基)丙烯酸酯、辛二醇二(甲基)丙烯酸酯、壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、癸二醇二(甲基)丙烯酸酯、十一烷二醇二(甲基)丙烯酸酯、十二烷二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、甘油二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、甘油缩水甘油基醚二(甲基)丙烯酸酯、三环癸烷二甲基丙烯酸酯、三环癸烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯、双酚A多乙氧基二(甲基)丙烯酸酯、双酚A多丙氧基二(甲基)丙烯酸酯、双酚F多乙氧基二(甲基)丙烯酸酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三氧基乙基(甲基)丙烯酸酯、ε-己内酯改性三(2-羟基乙基)异氰脲酸酯三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、丙氧基化季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、乙氧基化季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、丙氧基化季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、乙氧基化季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚四亚甲基二醇二(甲基)丙烯酸酯、三(丙烯酰氧基乙基)异氰脲酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、三季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、三季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、羟基特戊酸新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、羟基特戊酸新戊二醇酯的ε-己内酯加成物的二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷多乙氧基三(甲基)丙烯酸酯、二(三羟甲基丙烷)四(甲基)丙烯酸酯等。
作为具有2个以上官能团的(甲基)丙烯酸系低聚物，例如可以举出聚酯(甲基)丙烯酸酯系低聚物、环氧(甲基)丙烯酸酯系低聚物、氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯系低聚物、聚醚(甲基)丙烯酸酯系低聚物等多官能(甲基)丙烯酸系低聚物。
其中，从对固化物赋予适度的韧性的观点出发，优选氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯系低聚物。
对于自由基聚合性化合物的含量，从粘合片的形状稳定性、制成层叠片时能够赋予耐久性的观点出发，相对于丙烯酸系聚合物(A)100重量份，优选0.1重量份以上、更优选0.5重量份以上、进一步优选1重量份以上。另外，上限从减小低温下的储能剪切模量(G’)的方面出发优选10重量份以下、更优选为7重量份以下、特别优选为5重量份以下、进一步优选为3重量份以下。
另外，从进一步提高交联密度从而改善长期可靠性的方面出发，除前述自由基聚合性化合物以外还可以组合使用热交联剂。
作为所述热交联剂，例如可举出异氰酸酯系交联剂、环氧系交联剂、氮丙啶系交联剂、三聚氰胺系交联剂、醛系交联剂、胺系交联剂、金属螯合物系交联剂。这些中，从与丙烯酸系聚合物(A)的反应性优异的方面出发，优选使用异氰酸酯系交联剂。
<光聚合引发剂(C)>
本发明中，优选的是，除了含有丙烯酸系聚合物(A)、优选进而含有(B)以外，还含有光聚合引发剂(C)。光聚合引发剂(C)只要为利用活性能量射线而产生自由基的化合物即可。
光聚合引发剂(C)根据自由基产生机理而大致分为2类，大体分为：能够使引发剂自身的单键裂解从而产生自由基的裂解型光聚合引发剂；及激发的引发剂与体系中的氢供体形成激发络合物而可使氢供体的氢转移的夺氢型光聚合引发剂。
作为光聚合引发剂(C)，可以为裂解型光聚合引发剂及夺氢型光聚合引发剂中的任意者，分别可以单独使用也可以将两者混合使用，进而对于各自可以使用1种或组合使用2种以上。
本发明中，从能够与丙烯酸系聚合物(A)自身有效地交联而不需要聚合性碳-碳双键基团这样的官能团，优选使用夺氢型光聚合引发剂。
作为前述裂解型光聚合引发剂，例如可以举出2,2-二甲氧基-1,2-二苯基乙烷-1-酮、1-羟基环己基苯基酮、2-羟基-2-甲基-1-苯基-丙烷-1-酮、1-(4-(2-羟基乙氧基)苯基)-2-羟基-2-甲基-1-丙烷-1-酮、2-羟基-1-[4-{4-(2-羟基-2-甲基-丙酰基)苄基}苯基]-2-甲基-丙烷-1-酮、低聚(2-羟基-2-甲基-1-(4-(1-甲基乙烯基)苯基)丙酮)、苯基乙醛酸甲酯、2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉基苯基)丁烷-1-酮、2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉基丙烷-1-酮、2-(二甲基氨基)-2-[(4-甲基苯基)甲基]-1-[4-(4-吗啉基)苯基]-1-丁酮、双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)-苯基氧化膦、2,4,6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦、(2,4,6-三甲基苯甲酰基)乙氧基苯基氧化膦、双(2,6-二甲氧基苯甲酰基)2,4,4-三甲基戊基氧化膦、它们的衍生物等。
作为前述夺氢型光聚合引发剂，例如可以举出二苯甲酮、4-甲基-二苯甲酮、2,4,6-三甲基二苯甲酮、4-苯基二苯甲酮、3,3’-二甲基-4-甲氧基二苯甲酮、4-(甲基)丙烯酰氧基二苯甲酮、2-苯甲酰基苯甲酸甲酯、苯甲酰基甲酸甲酯、双(2-苯基-2-氧代乙酸)氧基双乙烯、4-(1,3-丙烯酰基-1,4,7,10,13-五氧代十三烷基)二苯甲酮、噻吨酮、2-氯噻吨酮、3-甲基噻吨酮、2,4-二甲基噻吨酮、2-甲基蒽醌、2-乙基蒽醌、2-叔丁基蒽醌、2-氨基蒽醌、其衍生物等。其中，优选4-甲基二苯甲酮、2,4,6-三甲基二苯甲酮。
前述光聚合引发剂(C)的含量通常相对于丙烯酸系聚合物(A)100重量份优选为0.1～10重量份、其中优选为0.5～5重量份、尤其优选为1～3重量份。所述含量为前述下限值以上时，有防止固化不良的倾向，为前述上限值以下时，有容易抑制从粘合剂组合物[I]析出等溶液稳定性的降低，容易抑制脆化、着色的问题的倾向。
<其他成分>
粘合剂组合物[I]可以在不损害本发明效果的限度根据需要适宜含有例如硅烷偶联剂、紫外线吸收剂、防锈剂、增粘树脂、抗氧化剂、光稳定化剂、金属减少活剂、防老剂、吸湿剂、防锈剂、无机颗粒等各种添加剂作为“其他成分”。
另外，根据需要，可以适宜含有叔胺系化合物、季铵系化合物、月桂酸锡化合物等反应催化剂。
这些可以单独使用或组合使用2种以上。
(硅烷偶联剂)
硅烷偶联剂为在结构中具有反应性官能团和与硅原子键合的烷氧基各自1个以上的有机硅化合物。作为前述反应性官能团，例如可举出环氧基、(甲基)丙烯酰基、巯基、羟基、羧基、氨基、酰胺基、异氰酸酯基，这些中，从耐久性的平衡的方面出发，优选环氧基、巯基。
作为前述与硅原子键合的烷氧基，从耐久性和保存稳定性的方面出发，优选含有碳数1～8的烷氧基，特别优选为甲氧基、乙氧基。需要说明的是，硅烷偶联剂可以具有除反应性官能团及与硅原子键合的烷氧基以外的有机取代基、例如烷基、苯基等。
作为本发明中使用的硅烷偶联剂，例如可举出3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、2-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷等硅烷化合物即单体型的含环氧基硅烷偶联剂、前述硅烷化合物的一部分进行水解缩聚、或前述硅烷化合物与甲基三乙氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷等含烷基硅烷化合物进行共缩聚而成的硅烷化合物即低聚物型含环氧基硅烷偶联剂；3-巯基丙基三甲氧基硅烷、3-巯基丙基三乙氧基硅烷、γ-巯基丙基二甲氧基甲基硅烷、3-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷等硅烷化合物即单体型的含巯基硅烷偶联剂、前述硅烷化合物的一部分进行水解缩聚、或前述硅烷化合物与甲基三乙氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷等含烷基硅烷化合物进行共缩聚而成的硅烷化合物即低聚物型含巯基硅烷偶联剂；3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等含(甲基)丙烯酰基硅烷偶联剂；N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-三乙氧基甲硅烷基-N-(1,3-二甲基-亚丁基)丙基胺、N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷等含氨基硅烷偶联剂；3-异氰酸酯丙基三乙氧基硅烷等含异氰酸酯基硅烷偶联剂；乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷等含乙烯基硅烷偶联剂等。
这些可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
这些中，从耐久性优异的方面出发，优选使用含环氧基硅烷偶联剂、含巯基硅烷偶联剂，其中优选含环氧基硅烷偶联剂。
作为硅烷偶联剂的含量，相对于丙烯酸系聚合物(A)100重量份，优选为0.005～10重量份、特别优选为0.01～5重量份、进一步优选为0.05～1重量份。所述含量为前述下限值以上时，有耐久性提高的倾向，为前述上限值以下时，有耐久性提高的倾向。
(紫外线吸收剂)
作为紫外线吸收剂，例如可举出二苯甲酮系紫外线吸收剂、苯并***系紫外线吸收剂、三嗪系紫外线吸收剂、水杨酸系紫外线吸收剂、氰基丙烯酸酯系紫外线吸收剂、苯并噁嗪系紫外线吸收剂等。这些紫外线吸收剂可以单独使用或组合使用2种以上。
作为紫外线吸收剂的含量，相对于丙烯酸系聚合物(A)100重量份，优选为0.01～20重量份、特别优选为0.1～15重量份、进一步优选为0.5～10重量份。所述含量为前述下限值以上时，有耐光可靠性提高的倾向，为前述上限值以下时，有耐黄变性提高的倾向。
(防锈剂)
作为防锈剂，例如优选***类、苯并***类等，能够防止光学构件腐蚀。
防锈剂的含量相对于丙烯酸系聚合物(A)100重量份优选为0.01～5重量份，其中优选为0.1重量份以上且3重量份以下。
前述其他成分的含量相对于丙烯酸系聚合物(A)100重量份优选为5重量份以下、特别优选为1重量份以下、进一步优选为0.5重量份以下，下限值通常为0重量份。若所述含量过多，则有与丙烯酸系聚合物(A)的相容性降低、耐久性降低的倾向。
粘合剂组合物[I]通过将丙烯酸系聚合物(A)、优选进而单官能(甲基)丙烯酸酯(B)、进而光聚合引发剂(C)、根据需要进而硅烷偶联剂、紫外线吸收剂、防锈剂等其他成分以各自规定量混合来制备。
如此得到的粘合剂组合物[I]供于粘合片、尤其是挠性图像显示装置构成构件的贴合中使用的粘合片。
<构成>
本粘合片可以为仅包含由粘合剂组合物[I]形成的粘合层(也称为“本粘合层”)构成的单层片，也可以为将本粘合层多个层叠而成的多层片。
<本粘合片的物性>
本粘合片可以具有如下的物性。
(储能剪切模量)
本粘合片在频率1Hz的剪切模式下通过动态粘弹性测定得到的在-40℃下的储能剪切模量(G’(-40℃))为1200kPa以下。其中优选为1000kPa、尤其进一步优选为950kPa以下、进而优选为900kPa以下、特别优选为850kPa以下、尤其优选为830kPa以下。
需要说明的是，关于本粘合片的储能剪切模量(G’(-40℃))的下限值，从防止胶渗出、及维持粘合片的形状的观点出发，优选为50kPa以上。
本粘合片的储能剪切模量(G’(-40℃))为前述范围，由此例如将本粘合片贴接于构件片从而形成层叠片或挠性图像显示装置构件时，特别是在低温至高温下，能够减小层叠片或挠性图像显示装置构件的弯折时的层间应力，能够抑制构件片或挠性构件的分层、裂纹。
本发明中，即使是在-40℃等温度非常低的环境下，也能够显著地降低粘合片的储能模量，由此，与以往相比，在形成挠性图像显示装置构件时，能够进一步减小层叠片或挠性图像显示装置构件的弯折时的层间应力，挠性更优异。
本粘合片在频率1Hz的剪切模式下通过动态粘弹性测定得到的在-20℃下的储能剪切模量(G’(-20℃))优选为200kPa以下、其中进一步优选为150kPa以下、进而优选为100kPa以下、尤其优选为90kPa以下。
需要说明的是，关于本粘合片的储能剪切模量(G’(-20℃))的下限值，从防止胶渗出、及维持粘合片的形状的观点出发，优选为50kPa以上、进而优选为87kPa以上。
另外，本粘合片在-40℃下的储能剪切模量(G’(-40℃))相对于在-20℃下的储能剪切模量(G’(-20℃))的比(G’(-40℃)/G’(-20℃))优选为15以下、进一步优选为12以下、特别优选为10以下。通过使储能剪切模量的比(G’(-40℃)/G’(-20℃))为前述范围，从而能够制成尤其是低温区域下的温度依赖性小的粘合片，能够得到低温状态下折叠时不产生分层的耐久性(“低温弯曲耐久性”)优异的层叠体。
需要说明的是，关于下限值，从得到温度依赖性小的粘合片的观点出发，通常为1。
对于本粘合片在频率1Hz的剪切模式下通过动态粘弹性测定得到的在60℃下的储能剪切模量(G’(60℃))，从得到高的粘合性的方面出发，优选为100kPa以下、其中进一步优选为50kPa以下、特别优选为30kPa以下、尤其优选为20kPa以下。
需要说明的是，关于本粘合片的储能剪切模量(G’(60℃))的下限值，从防止胶渗出、及维持粘合片的形状的观点出发，优选为1kPa以上。
另外，本粘合片在-40℃下的储能剪切模量(G’(-40℃))相对于在60℃下的储能剪切模量(G’(60℃))的比(G’(-40℃)/G’(60℃))优选为200以下、尤其为160以下、尤其进一步优选为120以下、进而优选为100kPa以下、尤其优选为90kPa以下。通过使储能剪切模量的比(G’(-40℃)/G’(60℃))为前述范围，从而能够制造从低温区域到高温区域的温度依赖性小的粘合片，特别是在低温至高温下，能够减小层叠片或挠性图像显示装置构件的弯折时的层间应力，能够抑制构件片或挠性构件的分层、裂纹。
需要说明的是，关于下限值，从得到温度依赖性小的粘合片的观点出发，通常为1。
(损耗剪切模量)
本粘合片在频率1Hz的剪切模式下通过动态粘弹性测定得到的在23℃下的损耗剪切模量(G”(23℃))优选为8kPa以上、进而优选为10kPa以上、特别优选为12kPa以上。另一方面，关于损耗剪切模量(G”(23℃))的上限值，从降低弯曲时的应力的观点出发，优选为400kPa以下。
本粘合片的损耗剪切模量(G”(23℃))处于前述范围，由此能够进一步提高本粘合片的粘合力。
(损耗角正切(tanδ)的极大点、及玻璃化转变温度(Tg))
本粘合片优选在频率1Hz的剪切模式下通过动态粘弹性测定得到的损耗角正切(tanδ)的极大点处于-35℃以下。下限值通常为-50℃。
该损耗角正切(tanδ)的极大点可以解释为玻璃化转变温度(Tg)，通过使玻璃化转变温度(Tg)处于前述范围，从而变得容易将本粘合片的储能剪切模量(G’(-40℃))调整为1200kPa以下。
在频率1Hz的剪切模式下通过动态粘弹性测定得到的损耗角正切(tanδ)的拐点仅被观察到1点的情况下，换言之，tanδ曲线呈单峰山形状的情况下，可以视为玻璃化转变温度(Tg)单一。
损耗角正切(tanδ)的“极大点”是指tanδ曲线中的峰值的含义，即进行微分时从正(+)变化为负(-)的拐点中，在规定范围或整体范围中具有最大值的点。
各种温度下的弹性模量(储能剪切模量)G’、粘度(损耗剪切模量)G”及tanδ＝G”/G’可以使用应变流变仪进行测定。
储能剪切模量(G’)、损耗剪切模量(G”)、及损耗角正切(tanδ)可以通过对构成本粘合片的粘合剂组合物[I]的成分(例如，前述的丙烯酸系聚合物(A)、单官能(甲基)丙烯酸酯(B))的种类及其重均分子量等进行调整、进而调整粘合片的凝胶率等来调整至前述范围。但是，不限定于该方法。
(恢复性)
如下来测定恢复率：读取将对本粘合片在25℃下施加相当于厚度的7倍的剪切应变的状态维持10分钟后，去除应力1分钟后、或10分钟后的应变值(残留应变值)。对于恢复率的计算，通过下式来求出。
恢复率(％)＝〔(700-残留应变值)/700〕×100
本粘合片具有这样的恢复率时，能够制成即使在将本粘合片贴接于构件片并在低温或高温下进行折叠操作的情况下，也不会残留由置于弯曲状态所导致的折痕的恢复性优异的粘合片。
从所述的观点出发，由将在25℃下施加相当于厚度的7倍的剪切应变的状态维持10分钟后，去除应力1分钟后、及10分钟后的残留应变值算出的恢复率优选为40％以上、特别为50％以上、进而为70％以上、进而为75％以上、尤其为80％以上。恢复率越高则越优选，因此上限为100％。
本粘合片中，为了使前述恢复性良好，作为自由基聚合性化合物，优选使用具有一定以上的长度的亚烷基的2官能的(甲基)丙烯酸酯单体，具体而言优选使用含有碳数5～20的亚烷基的二(甲基)丙烯酸酯。
此时，具有一定以上的长度的亚烷基的2官能的(甲基)丙烯酸酯使丙烯酸系聚合物(A)的侧链彼此键合，由此聚合物链彼此的缠络变强，由此，伸长前后的熵差变大，可以通过熵弹性提高恢复性。
但是，恢复性的调整方法不限定于这些方法。
(凝胶率)
本粘合片的凝胶率优选为30～95重量％、更优选为50～90重量％、进一步优选为55～85重量％、特别优选为60～85重量％。通过使本粘合片的凝胶率为下限值以上，从而能够充分保持形状，通过为上限值以下，从而能够提高粘合力。
前述凝胶率为交联度(固化程度)的标准，可以通过后述的实施例中记载的测定条件进行测定。
(总透光率、雾度)
本粘合片的总透光率优选为85％以上、进一步优选为88％以上、更优选为90％以上。
另外，本粘合片的雾度优选为1.0％以下、进一步优选为0.8％以下、特别是更优选为0.5％以下。
通过使本粘合片的雾度为1.0％以下，从而能够用于图像显示装置用的用途。
为了将本粘合片的雾度设为前述范围，优选本粘合片不含有机颗粒等颗粒。
<厚度>
本粘合片的厚度没有特别限制，其厚度为10μm以上时，处理性良好，另外，厚度为1000μm以下时，能够有助于本粘合片的薄型化。
因此，本粘合片的厚度优选为10μm以上，其中更优选为15μm以上、特别为20μm以上、进而为25μm以上。
另一方面，关于上限，优选为1000μm以下、其中进一步优选为500μm以下、特别为250μm以下、进而为100μm以下、尤其为50μm以下。
<本粘合片的优选用途>
本粘合片用于构成显示器的构件(也称为“显示器构件”)、尤其是用于制作显示器的显示器用的挠性构件的贴合，作为用于制作挠性显示器的挠性显示器用的粘合部件使用。
需要说明的是，关于挠性构件，可以使用与后述相同的构件。
<本粘合片的制造方法>
接着，对本粘合片的制造方法进行说明。
但是，以下的说明为制造本粘合片的方法的一例，本粘合片并不限于通过所述制造方法而制造的粘合片。
在本粘合片的制作中，可以制备含有丙烯酸系聚合物(A)、优选进而含有单官能(甲基)丙烯酸酯(B)、进而含有光聚合引发剂(C)、根据需要的其他成分等的本粘合片形成用的粘合剂组合物[I]，将该粘合剂组合物[I]成形为片状，进行交联即聚合反应而固化，根据需要适宜实施加工，制作本粘合片。
另外，在本粘合片的制作中，可以与前述同样地制备本粘合片形成用的粘合剂组合物[I]，将其涂布于构件片或挠性构件上，使该粘合剂组合物[I]固化，由此形成本粘合片。
但是，不限定于该方法。
制备本粘合片形成用的粘合剂组合物[I]时，可以使用可调节温度的混炼机(例如单螺杆挤出机、双螺杆挤出机、行星混合机、双螺杆混合机、加压捏合机等)对前述原料进行混炼。
需要说明的是，将各种原料混合时，硅烷偶联剂、抗氧化剂等各种添加剂可以预先与树脂一起混合后供给至混炼机，可以预先将全部材料熔融混合后进行供给，也可以制作仅将添加剂预先浓缩于树脂中而成的母料并进行供给。
作为将粘合剂组合物[I]成形为片状的方法，可以采用公知的方法、例如湿式层压法、干式层压法、使用T模的挤出流延法、挤出层压法、压延法、吹胀法、注射成形、注液固化法等。其中，制造片的情况下，湿式层压法、挤出流延法、挤出层压法是适当的。
另外，粘合剂组合物[I]可以通过照射活性能量射线而固化从而来制造固化物。需要说明的是，除了活性能量射线的照射以外，也可以进行加热而进一步实现固化。
特别是，可以通过对将粘合剂组合物[I]成形为成形体、例如片体而得者照射活性能量射线来制造本粘合片。需要说明的是，除了活性能量射线的照射以外，还可以进行加热而进一步实现固化。
另外，关于活性能量射线的照射能量、照射时间、照射方法等没有特别限定，只要使光聚合引发剂(C)活化而使单体成分聚合即可。
使用夺氢型光聚合引发剂作为光聚合引发剂(C)的情况下，自丙烯酸系聚合物(A)也发生夺氢反应从而丙烯酸系聚合物(A)被纳入交联结构，能够形成交联点多的交联结构。
因此，本粘合片优选使用夺氢型光聚合引发剂进行固化而成者。
另外，作为本粘合片的制造方法的另一实施方式，也可以使粘合剂组合物[I]溶解于适当的溶剂中，使用各种涂布方法来实施。
使用涂布方法的情况下，除了基于前述的活性能量射线照射的固化以外，还进行热固化，由此也可以得到本粘合片。涂布的情况下，本粘合片的厚度可以通过涂覆厚度和涂覆液的固体成分浓度来调整。
例如，将粘合剂组合物[I]溶解于溶剂后，涂布于脱模薄膜并干燥，通过活性能量射线照射进行固化，可以形成本粘合片。进而可以根据需要层叠脱模薄膜。该情况下，可以涂布于脱模薄膜并干燥，通过活性能量射线照射进行固化，在其上层叠脱模薄膜，另外，也可以涂布于脱模薄膜并干燥，层叠脱模薄膜后，通过活性能量射线照射进行固化，形成本粘合片。
作为所述溶剂，只要使粘合剂组合物[I]溶解，就没有特别限定，例如可举出乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酰乙酸甲酯、乙酰乙酸乙酯等酯系溶剂、丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮等酮系溶剂、甲苯、二甲苯等芳香族系溶剂、甲醇、乙醇、丙醇等醇系溶剂。这些可以单独使用或组合使用2种以上。其中，从溶解性、干燥性、价格等方面出发，优选乙酸乙酯、丙酮、甲乙酮、甲苯，特别适合使用乙酸乙酯。
作为溶剂的含量，从干燥性方面出发，相对于丙烯酸系聚合物(A)100重量份，优选600重量份以下、更优选500重量份以下、进一步优选400重量份以下、特别优选300重量份以下。另一方面，优选1重量份以上、更优选50重量份以上、进一步优选100重量份以上、特别优选150重量份以上。
作为涂布方法，例如可以通过辊涂、模涂、凹版涂布、逗点涂布、丝网印刷、棒涂等惯用的方法来进行。
作为前述干燥后的粘合剂组合物[I]中的溶剂含量，优选为1重量％以下、更优选为0.5重量％以下、特别优选为0.1重量％以下、最优选为0重量％。
作为干燥温度，通常为40～150℃，更优选为45～140℃、进一步优选为50～130℃、特别优选为55～120℃。为前述温度范围时，能够抑制脱模薄膜的热变形、并且有效且较安全地去除溶剂。
作为干燥时间，通常为1～30分钟、更优选为3～25分钟、进一步优选为5～20分钟。为前述时间范围时，能够有效且充分地去除溶剂。
作为干燥方法，例如可举出基于干燥机、热辊的干燥、对薄膜吹付热风的干燥等。其中，从能够均匀并且容易地进行干燥的方面出发，优选使用干燥机。这些可以单独使用或组合使用2种以上。
作为前述活性能量射线照射中的活性能量射线，例如可举出远紫外线、紫外线、近紫外线、红外线、可见光线等光线、X射线、α射线、β射线、γ射线、电子束、质子束、中子束等电离性辐射线。其中，从抑制对光学装置构成构件的损失、控制反应的观点出发，紫外线是适当的。另外，从固化速度、照射装置的获得容易性、价格等方面出发，基于紫外线照射的固化是有利的。
作为紫外线照射的光源，可举出使用发射出150～450nm波长区域的光的高压汞灯、超高压汞灯、低压汞灯、碳弧灯、金属卤化物灯、氙灯、化学灯、无电极放电灯、LED等。其中，优选使用高压汞灯。
作为活性能量射线照射量(累积光量)，从固化的方面出发，优选在30～3000mJ/cm2、更优选在100～2000mJ/cm2、进一步优选在300～1500mJ/cm2的条件下进行。
活性能量射线照射后，也可以根据需要进行加热来提高固化度。
从抗粘连、防止异物附着的观点出发，也可以在前述中得到的粘合片的至少单面设置脱模薄膜。
作为所述脱模薄膜，可以适宜使用公知的脱模薄膜。
作为脱模薄膜的材质，例如可以适宜选择使用对聚酯薄膜、聚烯烃薄膜、聚碳酸酯薄膜、聚苯乙烯薄膜、丙烯酸类薄膜、三乙酸纤维素薄膜、氟树脂薄膜等薄膜涂布有机硅树脂并进行脱模处理而成者、脱模纸等。
脱模薄膜的厚度没有特别限制。其中，例如从加工性及处理性的观点出发，优选为10～250μm、尤其为25～200μm、尤其进一步优选为35～190μm。
另外，根据需要，可以进行压花加工、各种凹凸(圆锥、角锥形状、半球形状等)加工。另外，出于提高对各种构件片的粘接性的目的，也可以对表面进行电晕处理、等离子体处理及底漆处理等各种表面处理。
对于本粘合片，也可以在由粘合剂组合物[I]形成的粘合层(本粘合片)的单面或两面层叠脱模薄膜从而以带脱模薄膜的粘合片的形式提供。
<<本层叠片>>
本发明的实施方式的一例的层叠片(以下有时称为“本层叠片”。)是指具备本粘合片和其他层的片。在构成本层叠片的层中，本粘合片的厚度优选占本层叠片的总厚度的10～90％、其中进一步优选占20％以上且80％以下、尤其优选占30％以上且70％以下。
另外，本层叠片优选为在本粘合片的至少单面具备构件片者、或在构件片的至少单面具备本粘合片者。
本层叠片优选为例如具备由构件片(以下有时称为“第1构件片”)、本粘合片、和与前述不同的构件片(以下有时称为“第2构件片”)依次层叠而成的构成的层叠片。
通过将本粘合片贴接于第1构件片和/或第2构件片，能够制作本层叠片。但是，不限定于这样的制造方法。
需要说明的是，第1构件片与第2构件片可以相同，也可以不同。
<构件片>
作为构成本层叠片的构件片、即贴接于本粘合片的构件片(包含“第1构件片”和/或“第2构件片”)，例如可以举出包含选自由聚酯树脂、环烯烃树脂、三乙酸纤维素树脂、聚甲基丙烯酸甲酯树脂、环氧树脂、聚酰亚胺树脂、芳香族聚酰胺树脂、及聚氨酯树脂组成的组中的至少1种树脂作为主成分的树脂片、或薄膜玻璃等玻璃。此处，薄膜玻璃是指具有前述中举出的构件片的厚度的玻璃。
其中，以环烯烃树脂为主成分的树脂片的25℃下的拉伸强度(ASTM D882)在厚度100μm时低为40～60MPa，使用这种拉伸强度低的构件片的层叠片的情况下，在弯折时容易产生裂纹，在现有技术范围内难以消除裂纹。
作为构件片，可以使用以往公知的物体，没有特别限定，例如优选可举出下述。
·PET薄膜“三菱化学公司制、S100、厚度50μm”(拉伸强度：73MPa)
·PEN薄膜“帝人公司制、FS205S、厚度50μm”(拉伸强度：193MPa)
·CPI薄膜“KOLON公司制、C＿50、厚度53μm”(拉伸强度：204MPa)
需要说明的是，前述“主成分”是指构成构件片的树脂成分中占据最多的重量比率的成分，具体而言，是指占构件片或形成该构件片的树脂组合物的50重量％以上，其中进一步优选占55重量％以上、尤其优选占60重量％以上。
虽然也取决于挠性图像显示装置的构成、本粘合片的位置，但作为第1构件片及第2构件片，例如可以举出覆盖透镜、偏光板、相位差薄膜、阻挡膜、接触式传感器薄膜、发光元件等。
特别是，若考虑图像显示的构成，则第1构件片优选具有触摸输入功能。本层叠片具有前述第2构件片的情况下，第2构件片也可以具有触摸输入功能。
(25℃下的拉伸强度)
进而，关于第1构件片，依据ASTM D882测定的25℃下的拉伸强度(也称为“25℃下的拉伸强度(ASTM D882)”)优选为10～900MPa、其中进一步优选为15MPa以上且800MPa以下、尤其优选为20MPa以上且700MPa以下。
第1构件片的25℃下的拉伸强度(ASTM D882)为前述范围时，即使弯曲时也不易产生裂纹，是优选的。
本层叠片具有前述第2构件片的情况下，关于第2构件片，依据ASTM D882测定的25℃下的拉伸强度优选为10～900MPa、其中进一步优选为15MPa以上且800MPa以下、尤其优选为20MPa以上且700MPa以下。
第2构件片的25℃下的拉伸强度(ASTM D882)为前述范围时，即使在弯曲时也不易产生裂纹，是优选的。
其中，优选第1构件片及第2构件片依据ASTM D882测定的25℃下的拉伸强度均为10～900MPa。
需要说明的是，第1构件片和第2构件片可以由相同材料形成，也可以由不同材料形成。
作为前述拉伸强度高的构件片(包含第1构件片及第2构件片)，例如可以举出聚酰亚胺薄膜、聚对苯二甲酸乙二醇醇酯(PEN)薄膜等，作为这些拉伸强度，通常为900MPa以下。作为下限，通常为50MPa。
另一方面，作为前述拉伸强度略微低的构件片，例如可以举出聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)薄膜、三乙酸纤维素(TAC)薄膜、环烯烃聚合物(COP)薄膜等，作为这些拉伸强度，通常为10MPa以上。作为上限，通常为200MPa。
本层叠片即使具备由这种拉伸强度略微低的材料形成的构件片，通过本粘合片的作用，也能够抑制裂纹等不良情况。
<本层叠片的物性>
本层叠片可以具有如下这样的物性。
(粘合力)
本层叠片中，本粘合片对构件片的粘合力(剥离角度180°：剥离速度300mm/分钟)优选为0.5～30N/cm、更优选为1～20N/cm、进一步优选为3～10N/cm。为所述范围时，有具有充分的粘合性、适合用作作为挠性图像显示装置用的粘合片的倾向。
(动态弯曲耐久性)
作为本层叠片的动态弯折的可靠性试验(动态弯曲耐久性)，在曲率半径R＝1.5mm、60rpm(1Hz)、-20℃的设定下、利用U字弯曲的循环评价，优选不会产生弯曲部的不良情况(分层、断裂、屈曲、流动)的弯折次数为10万次以上、更优选弯折次数为20万次以上。
(静态弯曲耐久性)
作为本层叠片的静态弯折的可靠性试验(静态弯曲耐久性)，在曲率半径R＝1.5mm、-20℃下保持弯曲状态，优选不产生弯曲部的不良情况(分层、断裂、屈曲、流动)的保管时间为24小时以上、更优选保管时间为120小时以上。
前述动态·静态弯曲耐久性试验可以在后述的实施例中记载的测定条件下进行测定。
<本层叠片的厚度>
本层叠片的厚度没有特别限制。例如，作为用于图像显示装置的情况下的一例，本层叠片为片状，其厚度为0.01mm以上时，处理性良好，另外，厚度为1mm以下时，能够有助于本层叠片的薄型化。
因此，本层叠片的厚度优选为0.01mm以上、进而优选为0.03mm以上、特别优选为0.05mm以上。
另一方面，关于上限，优选为1mm以下、进而更优选为0.7mm以下、特别优选为0.5mm以下。
<本层叠片的制造方法>
接着，对本层叠片的制造方法进行说明。
但是，以下的说明为制造本层叠片的方法的一例，本层叠片并不限定于通过所述制造方法制造者。
对于本层叠片，可以与本粘合片的制造方法同样地制备粘合剂组合物[I]，例如在第1构件片和/或第2构件片上涂布该粘合剂组合物[I]并使其固化，从而形成粘合片，由此制造本层叠片。
此时，粘合剂组合物[I]的制备方法、涂布方法、粘合剂组合物[I]的固化方法等与本粘合片的制造方法同样。
另外，也可以将预先制造的本粘合片贴合于第1构件片和/或第2构件片来制造本层叠片。
需要说明的是，出于提高粘接性的目的，可以对本粘合片、第1构件片及第2构件片的各自的表面进行电晕处理、等离子体处理及底漆处理等各种表面处理。
本层叠片为仅在本粘合片的单面层叠有构件片的构成的情况下，也可以在未层叠有构件片的本粘合片的单面设置层叠脱模层而成的保护薄膜。
<<本挠性图像显示装置构件>>
本发明的实施方式的一例的挠性图像显示装置构件(以下，有时称为“本挠性图像显示装置构件”。)为具有2个挠性构件借助本粘合片而贴合的构成的挠性图像显示装置构件。
本挠性图像显示装置构件的构成要素中，关于本粘合片，如上所述，以下对粘合片以外的要素进行说明。
(挠性构件)
作为构成本挠性图像显示装置构件的挠性构件，例如可以举出有机电致发光(EL)显示器等挠性显示器、覆盖透镜(覆盖薄膜)、偏光板、偏光件、相位差薄膜、阻挡膜、视角补偿薄膜、亮度提高薄膜、对比度提高薄膜、扩散薄膜、半透过反射薄膜、电极薄膜、透明导电性薄膜、金属网薄膜、接触式传感器薄膜等显示器用的挠性构件。这些中的任1种中的2个或2种中的2个可以组合使用。例如可以举出挠性显示器与其他挠性构件的组合、覆盖透镜与其他挠性构件的组合。
需要说明的是，挠性构件是指能弯曲的构件、尤其是能反复弯曲的构件。特别优选为能固定成曲率半径为5mm以下的弯曲形状的构件、尤其是可耐受曲率半径3mm以下、更优选曲率半径1.5mm以下的反复弯曲作用的构件。
上述的构成中，作为挠性构件的主成分，可举出树脂片或玻璃等。
作为所述树脂片的材质，例如可以举出聚酯树脂、环烯烃树脂、三乙酸纤维素树脂、聚甲基丙烯酸甲酯树脂、聚氨酯、环氧树脂、聚酰亚胺树脂及芳香族聚酰胺树脂等，可以为这些中的1种树脂，或者也可以以为2种以上的树脂。其中，优选为包含选自由聚酯树脂、环烯烃树脂、三乙酸纤维素树脂、聚甲基丙烯酸甲酯树脂、环氧树脂、聚酰亚胺树脂、芳香族聚酰胺树脂、及聚氨酯树脂组成的组中的至少1种树脂作为主成分的树脂片。
此处“主成分”是指在构成挠性构件的成分中占最多的重量比率的成分，具体地是指占形成挠性构件的树脂组合物(树脂片)的50重量％以上，进而优选占55重量％以上、特别是占60重量％以上。
另外，挠性构件也可以由薄膜玻璃形成。
在上述的构成中，2个挠性构件中的任一者、即第1挠性构件特别优选依据ASTMD882测定的25℃下的拉伸强度为10～900MPa、其中进一步优选为15MPa以上且800MPa以下、尤其优选为20MPa以上且700MPa以下。
一个挠性构件的25℃下的拉伸强度(ASTM D882)为前述范围时，即使在弯曲时也不易产生裂纹，是优选的。
另外，关于另一挠性构件、即第2挠性构件，依据ASTM D882测定的25℃下的拉伸强度优选为10～900MPa、其中进一步优选为15MPa以上且800MPa以下、尤其优选为20MPa以上且700MPa以下。
另一挠性构件的25℃下的拉伸强度(ASTM D882)为前述范围时，即使是在弯曲时，也不易产生裂纹，是优选的。
作为前述拉伸强度高的挠性构件，可以举出聚酰亚胺薄膜、聚酯薄膜、芳香族聚酰胺薄膜等，作为这些拉伸强度，通常为900MPa以下。
另一方面，作为前述拉伸强度稍微低的挠性构件，可以举出三乙酸纤维素(TAC)薄膜、环烯烃聚合物(COP)薄膜等，作为这些拉伸强度，通常为10MPa以上。
本挠性图像显示装置构件即使为具有由这种拉伸强度稍微低的材料形成的挠性构件，利用本粘合片的作用，也能够抑制裂纹等不良情况。
<本挠性图像显示装置构件的制造方法>
作为本挠性图像显示装置构件的制造方法，没有特别限制，如上所述，可以将粘合剂组合物[I]涂布于挠性构件上而形成粘合片，也可以预先使用该粘合剂组合物[I]而形成粘合片后与挠性构件贴合。
<<本挠性图像显示装置>>
本发明的实施方式的一例的挠性图像显示装置(以下有时称为“本挠性图像显示装置”)为组入本层叠片或本挠性图像显示装置构件而成的图像显示装置。例如，通过将本层叠片层叠于其他图像显示装置构成构件，能够形成具备本层叠片的本挠性图像显示装置。
“挠性图像显示装置”是指，即使反复弯折也不残留弯折的痕迹，在解放弯折时能迅速地恢复到弯折前的状态，即使弯折也能够在无应变下显示图像的图像显示装置。
更具体而言，可以举出包含能够实现曲率半径为5mm以下的弯曲固定形状的构件、尤其能够耐受曲率半径3mm以下、更优选曲率半径1.5mm以下的反复弯曲作用的构件的图像显示装置。
本层叠片的特征之一为：即使在高温的环境下进行折叠操作，也能够防止层叠片的分层、裂纹，恢复性也良好，因此能够制造挠性优异的挠性图像显示装置。
实施例
以下，举出实施例更具体地对本发明进行说明，但本发明只要不超过其主旨，则不限定于以下的实施例。
需要说明的是，例中，“份”、“％”是指重量基准。
<原料>
首先，对实施例及比较例中制备的丙烯酸系聚合物、及粘合剂组合物的详情进行说明。
<丙烯酸系聚合物(A)>
以表1所示的共聚成分组成准备丙烯酸系聚合物(1)～(5)。
[表1]
<单官能(甲基)丙烯酸酯(B)>
·含丙二醇骨架的单官能氨基甲酸酯丙烯酸酯、PEM-X264(AGC公司制)、重均分子量：约10000、玻璃化转变温度：-53℃
<光聚合引发剂(C)>
·Esacure TZT(IGM公司制、4-甲基二苯甲酮与2,4,6-三甲基二苯甲酮的混合物(夺氢型))
[实施例1～8、比较例1～3]
以表2所示的配混组成，将丙烯酸系聚合物、单官能(甲基)丙烯酸酯、光聚合引发剂、作为溶剂的乙酸乙酯均匀混合，得到粘合剂组合物溶液(固体成分浓度33％)。
[表2]
将前述粘合剂组合物溶液以干燥后的厚度成为50μm(实施例1、实施例3～8及比较例1～3)或25μm(实施例2)的方式涂布于脱模薄膜(三菱化学公司制、有机硅剥离处理聚酯薄膜、厚度100μm)上。涂布后，放入加热至温度90℃的干燥机内，保持7分钟，使粘合剂组合物所含有的溶剂挥发干燥。
进而，在使溶剂干燥的该粘合剂组合物的表面层叠脱模薄膜(三菱化学公司制、有机硅剥离处理聚酯薄膜、厚度75μm)而形成层叠体，使用高压汞灯，隔着前述脱模薄膜对前述粘合剂组合物进行紫外线照射(关于各照射量，参照表2)，得到粘合片层叠体(带脱模薄膜的粘合片)。
对得到的粘合片层叠体进行以下的评价。
<凝胶率>
从实施例及比较例中制作的各粘合片层叠体去除脱模薄膜，将粘合片进行多层层叠，由此制成厚度1.0mm的层叠体后，冲裁直径8mm的圆柱体，将其作为样品，用200目的SUS制金属网包裹，在调整为23℃的乙酸乙酯中浸渍72小时。其后在75℃下干燥4.5小时，各自测定乙酸乙酯浸渍前后的粘合剂的重量，将两重量的差作为残存于金属网中的不溶解的粘合剂的重量。算出残存于金属网中的不溶解的粘合剂相对于乙酸乙酯浸渍前的粘合剂的重量的重量百分率作为凝胶率(％)。
<挠性>
作为挠性的评价，测定粘合片的动态粘弹性，根据其结果读取损耗角正切(tanδ)的极大温度(玻璃化转变温度：Tg)和在-40℃、-20℃及60℃下的储能剪切模量(G’)。
〔损耗角正切(tanδ)、储能剪切模量(G’)〕
从实施例及比较例中制作的各粘合片层叠体去除脱模薄膜，将粘合片进行多层层叠，由此制成厚度1.0mm的层叠体。
自得到的粘合片(粘合层)的层叠体冲裁直径8mm的圆柱体(高度1.0mm)，将其作为样品。
对所述样品，使用粘弹性测定装置(T.A.Instruments公司制、制品名“DHR2”)，在以下的测定条件下测定动态粘弹性的温度分散。
根据得到的动态粘弹性的温度分散数据，读取损耗角正切(tanδ)的峰温度(玻璃化转变温度(Tg))、在-40℃下的储能剪切模量G’(-40℃)、在-20℃下的储能剪切模量G’(-20℃)、在60℃下的储能剪切模量G’(60℃)。
根据读取的储能剪切模量G’的值，算出在-40℃下的储能剪切模量G’(-40℃)相对于在-20℃下的储能剪切模量G’(-20℃)的比(G’(-40℃)/G’(-20℃))、及在-40℃下的储能剪切模量G’(-40℃)相对于在60℃下的储能剪切模量G’(60℃)的比(G’(-40℃)/G’(60℃))。
(测定条件)
·测定治具：Φ8mm平行板
·应变：0.1％
·频率：1Hz
·测定温度：-60～100℃
·升温速度：5℃/分钟
<恢复性>
自实施例及比较例中制作的各粘合片层叠体去除脱模薄膜，将粘合片进行多层层叠，由此制成厚度1.0mm的层叠体。
从得到的粘合片(粘合层)的层叠体冲裁直径8mm的圆柱体(高度1.0mm)，将其作为样品。
对所述样品，使用粘弹性测定装置(T.A.Instruments公司制、制品名“DHR2”)，在以下的测定条件下测定恢复率。
即，在25℃下施加相当于厚度的7倍的剪切应变并维持10分钟后，读取去除应力10分钟后的残留应变值，由此测定恢复率。
恢复率的计算根据下式来求出。
恢复率(％)＝〔(700-残留应变值)/700〕×100
<弯曲耐久性>
去除实施例及比较例中制作的各粘合片层叠体的脱模薄膜，用手压辊将CPI薄膜(主成分：透明聚酰亚胺、KOLON公司制“C＿50”、拉伸强度：204MPa)贴合于粘合片的两面，切出5×10cm，得到弯曲耐久性用的层叠片(样品)。
使用如上所述制作的层叠片(样品)，如下来评价。
(动态弯曲耐久性)
对层叠片(样品)，使用恒温恒湿器内耐久***和面状体无负荷U字伸缩试验机(Yuasa System Co.,Ltd.制)，在曲率半径R＝1.5mm、60rpm(1Hz)的设定下，进行U字弯曲的循环评价。在-20℃下静置3小时后，在该温度下以循环数为20万次来进行评价。需要说明的是，按照下述的评价基准进行评价。
A：弯曲部的分层、断裂、屈曲、流动均未发生。
B：发生弯曲部的分层、断裂、屈曲、流动中的任一者。
(静态弯曲耐久性)
将层叠片(样品)在-20℃下静置3小时后，将CPI薄膜侧作为内侧，以曲率半径R＝1.5mm进行弯曲，在该温度下静置。24小时后，打开治具，利用在室温(23℃)下恢复1小时后的内角度来评价静态弯曲耐久性。确认了恢复的内角度并按下述的评价基准进行评价。同样地确认了仅构件片(CPI薄膜)恢复的内角度，结果薄膜的内角度为150°。
A：弯曲部的内角度恢复至150°以上。
B：弯曲部的内角度恢复至不足150°。
将通过前述测定、评价得到的结果示于表3。
[表3]
<生物质度>
对实施例1的粘合片，使用基于串联加速器的14C-AMS专用装置(NEC公司制)，进行放射性碳浓度测定(14C生物质度测定)。依据生物基浓度试验标准ASTM D6866-21求出的生物质度为57％。
根据前述的评价结果，作为粘合剂组合物，通过使用含有较长链的直链或支链烷基及羟基的丙烯酸系聚合物，能够具有对被粘物的密合性及粘合片的恢复性，并且能够显著地降低-40℃等非常低温下的储能模量，成为挠性优异的粘合片。
因此，可知使用本粘合片的挠性图像显示装置的恢复性及挠性的可靠性优异。
另外，使用源自植物的(甲基)丙烯酸酯即丙烯酸正辛酯(生物质度：72％)的实施例1的粘合片具有高的生物质度，在地球环境保护的方面也是优异的粘合片。
上述实施例中，示出了本发明的具体的方式，但上述实施例不过单纯的例示，并不作限定性解释。对于本领域技术人员而言显而易见的各种变形应当在本发明的范围内。
产业上的可利用性
本发明的粘合片的低温下的挠性优异、进而恢复性也优异，因此，作为用于获得可弯曲、可折叠、可卷曲、可伸缩等的各种挠性图像显示装置的粘合片有用，尤其适于发生反复弯折的可折叠图像显示装置用的粘合片。
Claims (22)
1.一种粘合片，其由含有丙烯酸系聚合物(A)的粘合剂组合物[I]形成，
所述丙烯酸系聚合物(A)包含源自(式1)所示化合物(a1)的结构部位及源自含羟基的(甲基)丙烯酸酯(a2)的结构部位，
所述粘合片在-40℃下的储能剪切模量(G’)为1200kPa以下，
(式1)CH2＝CH(R1)-COO(R2)
式中，R1表示氢原子或甲基，R2表示碳原子数5～20的直链或支链状的烷基。
2.根据权利要求1所述的粘合片，其中，所述粘合剂组合物[I]含有单官能(甲基)丙烯酸酯(B)。
3.根据权利要求1或2所述的粘合片，其中，所述丙烯酸系聚合物(A)的重均分子量为60万～150万。
4.根据权利要求2或3所述的粘合片，其中，所述单官能(甲基)丙烯酸酯(B)具有二醇骨架。
5.根据权利要求2～4中任一项所述的粘合片，其中，所述单官能(甲基)丙烯酸酯(B)为氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯。
6.根据权利要求2～5中任一项所述的粘合片，其中，所述单官能(甲基)丙烯酸酯(B)的含量相对于丙烯酸系聚合物(A)100重量份为0.1～45重量份。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的粘合片，其中，所述粘合剂组合物[I]含有光聚合引发剂(C)。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的粘合片，其包含(甲基)丙烯酸正辛酯。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的粘合片，其中，所述粘合片的生物质度为40％以上。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的粘合片，其在-40℃下的储能剪切模量G’(-40℃)为1000kPa以下。
11.根据权利要求1～10中任一项所述的粘合片，其在60℃下的储能剪切模量G’(60℃)为1kPa以上且100kPa以下。
12.根据权利要求1～11中任一项所述的粘合片，其在-40℃下的储能剪切模量G’(-40℃)相对于在-20℃下的储能剪切模量G’(-20℃)的比(G’(-40℃)/G’(-20℃))为15以下。
13.根据权利要求1～12中任一项所述的粘合片，其在-40℃下的储能剪切模量G’(-40℃)相对于在60℃下的储能剪切模量G’(60℃)的比(G’(-40℃)/G’(60℃))为200以下。
14.根据权利要求1～13中任一项所述的粘合片，其中，用通过动态粘弹性测定得到的损耗角正切(Tanδ)的极大值定义的玻璃化转变温度(Tg)为-35℃以下。
15.根据权利要求1～14中任一项所述的粘合片，其中，根据对粘合片在25℃下施加相当于厚度的7倍的剪切应变并维持10分钟后、去除应力10分钟后的残留应变值算出的恢复率为75％以上。
16.根据权利要求15所述的粘合片，其中，所述恢复率为80％以上。
17.根据权利要求1～16中任一项所述的粘合片，其中，所述粘合片的凝胶率为30～95重量％。
18.根据权利要求1～17中任一项所述的粘合片，其用于挠性图像显示装置构成构件的贴合。
19.一种层叠片，其在权利要求1～18中任一项所述的粘合片的至少单面具备依据ASTMD882测定的25℃下的拉伸强度为10～900MPa的构件片。
20.一种层叠片，其在依据ASTM D882测定的25℃下的拉伸强度为10～900MPa的构件片的至少单面具备权利要求1～18中任一项所述的粘合片。
21.根据权利要求19或20所述的层叠片，其中，所述构件片为树脂片或玻璃，所述树脂片包含选自由聚酯树脂、环烯烃树脂、三乙酸纤维素树脂、聚甲基丙烯酸甲酯树脂、环氧树脂、聚酰亚胺树脂、芳香族聚酰胺树脂、及聚氨酯树脂组成的组中的至少1种树脂作为主成分。
22.一种挠性图像显示装置，其具备权利要求19～21中任一项所述的层叠片。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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