CN117373767A - 改性烧结钕铁硼永磁材料及其制备方法 - Google Patents

改性烧结钕铁硼永磁材料及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种改性烧结钕铁硼永磁材料及其制备方法。该改性烧结钕铁硼永磁材料包括第一合金，第一合金具有式(I)所示化学式：(Pr0.25Nd0.75)a(LRE)bTMcFe100％‑a‑b‑c‑dBd(I)，其中，LRE为稀土元素，且LRE选自Gd、Y和Ce元素中的一种或多种，且至少含有Gd元素，TM选自Al、Cu、Co、Ga、Nb、Zr和Ti元素中的一种或多种，a为5～20％，b为13～28％，c为0.4～5.5％，d为0.9～1％。本申请提供的改性烧结钕铁硼永磁材料的最大磁能积在5～30MGOe且剩磁在6～11kGs、内禀矫顽力在5～11kOe范围内，同时具有优异的耐高温性能且成本低。

Description

改性烧结钕铁硼永磁材料及其制备方法
技术领域
本发明涉及稀土永磁材料技术领域，具体而言，涉及一种改性烧结钕铁硼永磁材料及其制备方法。
背景技术
永磁材料具有被磁化后不易退磁的特性，被广泛应用于工业和生活的各类领域中。根据永磁材料的磁能积大小、耐温特性以及成本，可以根据不同应用领域的要求和特点选择相对合适的高性价比永磁材料。
目前常用的永磁材料中，永磁铁氧体磁性能低(其最大磁能积(BH)max低于5MGOe)但价格低廉，在低端应用市场中占据主导地位。烧结钕铁硼作为第三代稀土永磁材料，具有高磁能积((BH)max为30～55MGOe)和高矫顽力的特点，在高性能应用领域中具有较优异的性能和成本优势。因此，烧结钕铁硼永磁材料自发现后便迅速替代第二代SmCo系稀土永磁材料成为计算机、信息、通讯、家电、交通运输、办公自动化等高端应用的主要选择。然而，在永磁铁氧体和烧结钕铁硼之间的中低端应用领域还存在一部分性能空白，尤其是(BH)max在5～30MGOe之间的永磁材料尚未报道。虽然粘结钕铁硼和SmCo系永磁体性能在上述范围之间，但粘结钕铁硼的(BH)max仅为13MGOe，相对较低，而且SmCo系磁体成本又太高，使得企业压力大，导致粘结钕铁硼和SmCo系永磁体也无法满足这部分低端应用领域的需求。
在此基础上，开发一种性能介于永磁铁氧体和烧结钕铁硼之间的低成本永磁体对于应对永磁体中低端应用需求和缓解企业压力具有重要意义。
近年来研究人员和企业针对降低烧结钕铁硼磁体的成本和推广低端应用方面开展了大量工作，主要通过采用储量丰富且价格低廉的高丰度稀土La、Ce、Y等部分替代金属钕来降低产品成本，且发明了很多不同性能的永磁体，并实现了产业化，这部分磁体主要集中在(BH)max高于28MGOe的永磁体，且大部分应用于对使用温度要求较低的低端应用领域。对于更低磁能积、低成本及高耐温性烧结钕铁硼磁体方面的研究相对较少。因此，开发这一类磁体具有重大的实用价值。
采用高丰度稀土La、Ce、Y元素替代Pr和Nd元素是常用的进一步降低无重稀土烧结钕铁硼磁体成本的方法，但大部分方法都关注制备高磁能积材料和高丰度稀土的替代量，对材料的高温使用特性关注较少。
因此，研究并开发出一种最大磁能积(BH)max在5～30MGOe之间、同时具有耐高温性能优异以及成本低的烧结钕铁硼磁性材料具有重要意义。
发明内容
本发明的主要目的在于提供一种改性烧结钕铁硼永磁材料及其制备方法，以解决现有技术中烧结钕铁硼永磁材料的耐高温性能差和成本高的问题，同时能够弥补现有的粘结钕铁硼和烧结钕铁硼之间的性能空白，以解决现有的永磁材料产品难以满足最大磁能积在5～30MGOe之间的市场需求的问题。
为了实现上述目的，本发明一方面提供了一种改性烧结钕铁硼永磁材料，该改性烧结钕铁硼永磁材料包括第一合金，第一合金具有式(I)所示化学式：(Pr0.25Nd0.75)a(LRE)bTMcFe100％-a-b-c-dBd(I)，其中，LRE为稀土元素，且LRE选自Gd、Y和Ce元素中的一种或多种，且至少含有Gd元素，TM选自Al、Cu、Co、Ga、Nb、Zr和Ti元素中的一种或多种，a为5～20％，b为13～28％，c为0.4～5.5％，d为0.9～1％。
进一步地，a为7～16％，b为16～26％，c为0.7～3.3％，d为0.92～0.98％。
进一步地，改性烧结钕铁硼永磁材料还包括第二合金，第二合金具有式(II)所示化学式：(Pr0.25Nd0.75)xTM’yFe100％-x-y-zBz(II)，其中，TM’选自Al、Cu、Co、Ga、Nb、Zr和Ti元素中的一种或多种，x为35～45％，y为0.5～9％，z为0.5～0.9％；优选地，x为38～42％，y为1.6～4.5％，z为0.6～0.8％。
进一步地，以第一合金和第二合金的总重量计，第二合金的重量百分含量不超过30wt％。
进一步地，LRE为Gd和Ce，或者为Gd和Y，或者为Gd、Y和Ce；优选地，LRE为Gd和Ce；更优选地，LRE为Gd和Ce，且Gd和Ce的重量比为(13～18):(8～10)，更进一步优选为(13～15):(8～10)；TM’为Co、Cu和Zr的组合，或者为Al、Co、Cu和Zr的组合，或者为Al、Co、Ga和Zr的组合，或者为Al、Cu、Ga和Zr的组合，或者为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合；优选地，TM’为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合；更优选地，TM’为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合，且Al、Co、Cu、Ga和Zr的重量比为(0～3):(0.2～1.5):(0.1～0.5):(0～0.3):(0.1～0.16)，更进一步优选为(0.2～1.5):(0.2～1.0):(0.1～0.3):(0.1～0.3):(0.1～0.16)；
TM为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合，或者为Al、Co、Cu、Ga和Nb的组合，或者为Al、Co、Cu、Ga和Ti的组合；优选地，TM为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合；更优选地，TM为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合，且Al、Co、Cu、Ga和Zr的重量比为(0.2～3):(0.2～1.5):(0.1～0.5):(0.1～0.3):(0.1～0.16)，更进一步优选为(0.2～1.5):(0.2～1.0):(0.1～0.3):(0.1～0.3):(0.1～0.16)；或，
TM为Al、Co、Cu、Ga、Nb和Zr，或者为Al、Co、Cu、Ga、Zr和Ti的组合；优选地，TM为Al、Co、Cu、Ga、Zr和Ti的组合；更优选地，TM为Al、Co、Cu、Ga、Zr和Ti的组合，且Al、Co、Cu、Ga、Zr和Ti的重量比为(0.2～3):(0.2～1.5):(0.1～0.5):(0.1～0.3):(0.04～0.16):(0.05～0.2)，更进一步优选为(0.2～1.5):(0.2～1.0):(0.1～0.3):(0.1～0.3):(0.04～0.12):(0.05～0.15)。
进一步地，第一合金和第二合金的重量比为(80～90):(10～20)。
为了实现上述目的，本发明另一个方面还提供了一种本申请提供的上述改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法，该改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法包括：将Pr-Nd合金、LRE源、TM源与硼铁混合并进行第一熔炼处理和第一甩片处理，得到第一合金铸片；LRE源选自Gd-Fe合金、Y单质和Ce单质中的一种或多种；TM源选自Al单质、Cu单质、Co单质、Ga单质、Nb-Fe合金、Zr单质和Ti单质中的一种或多种；对第一合金铸片进行破碎处理，得到第一粉末；将第一粉末进行取向成型和压制处理，得到生坯；对生坯进行烧结处理和回火处理，得到改性烧结钕铁硼永磁材料。
进一步地，改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法还包括：将Pr-Nd合金、TM’源与硼铁混合并进行第二熔炼处理和第二甩片处理，得到第二合金铸片；TM源选自Al单质、Cu单质、Co单质、Ga单质、Nb-Fe合金、Zr单质和Ti单质中的一种或多种；在破碎处理的过程中，同时加入第二合金铸片以与第一合金铸片一起进行破碎处理，得到第二粉末；在进行取向成型之前将第二粉末与润滑剂混合；优选地，破碎处理依次包括氢***理和气流磨制粉，在气流磨过程中加入抗氧化剂，在气流磨制粉结束后得到第二粉末。
进一步地，第一粉末、抗氧化剂与润滑剂的重量比为100:(0.05～0.2):(0.03～0.15)；优选地，第一粉末的平均粒度选自3.0～3.8μm。
进一步地，第一粉末和第二粉末的总重量、抗氧化剂与润滑剂的重量比为100:(0.05～0.2):(0.03～0.15)；优选地，第一粉末和第二粉末的平均粒度分别独立地选自3.0～3.8μm。
应用本发明的技术方案，使特定种类和用量的稀土元素(如Gd、Y和Ce元素)替代传统烧结钕铁硼永磁材料((PrNd)-Fe-B)中的Pr、Nd元素，一方面能够得到最大磁能积(BH)max在5～30MGOe范围内且磁性能满足低端领域需求(剩磁Br在6～11kGs、内禀矫顽力Hcj在5～11kOe)的改性烧结钕铁硼永磁材料；另一方面特定种类的稀土元素与TM元素以本发明特定的重量比(严格控制a、b、c、d的取值范围)共同作用能够改善内禀矫顽力的温度系数，从而提高其耐高温性能，使其满足高温条件下的应用。此外，由于Gd、Y、Ce等元素在天然资源中的丰度明显高于Pr、Nd元素，能够在实现上述效果的同时降低材料本身的成本。
具体实施方式
需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。下面将结合实施例来详细说明本发明。
正如背景技术所描述的，现有的烧结钕铁硼永磁材料存在无法兼具耐高温性能优异和成本低的问题，以及现有的粘结钕铁硼产品和烧结钕铁硼产品之间存在性能空白，难以满足最大磁能积在5～30MGOe之间的市场需求。为了解决上述技术问题，本申请提供了一种改性烧结钕铁硼永磁材料，该改性烧结钕铁硼永磁材料包括第一合金，第一合金具有式(I)所示化学式：(Pr0.25Nd0.75)a(LRE)bTMcFe100％-a-b-c-dBd(I)，其中，LRE为稀土元素，且LRE包括但不限于Gd、Y和Ce元素中的一种或多种，且至少含有Gd元素，TM包括但不限于Al、Cu、Co、Ga、Nb、Zr和Ti元素中的一种或多种，a为5～20％，b为13～28％，c为0.4～5.5％，d为0.9～1％。
需要说明的是，本申请式(I)所示化学式中的a、b、c和d以及式(II)化学式中的x、y和z分别指对应成分的重量百分含量。
使特定种类和用量的稀土元素(如Gd、Y和Ce元素)替代传统烧结钕铁硼永磁材料((PrNd)-Fe-B)中的Pr、Nd元素，一方面能够得到最大磁能积(BH)max在5～30MGOe范围内且磁性能满足低端领域需求(剩磁Br在6～11kGs、内禀矫顽力Hcj在5～11kOe)的改性烧结钕铁硼永磁材料；另一方面特定种类的稀土元素与TM元素以本发明特定的重量比(严格控制a、b、c、d的取值范围)共同作用能够改善内禀矫顽力的温度系数，从而提高其耐高温性能，使其满足高温条件下的应用。此外，由于Gd、Y、Ce等元素在天然资源中的丰度明显高于Pr、Nd元素，能够在实现上述效果的同时降低材料本身的成本。
在一种优选的实施方式中，a为7～16％，b为16～26％，c为0.7～3.3％，d为0.92～0.98％。a、b、c、d的取值范围分别包括但不限于上述范围，将其进一步限定在上述范围内有利于提高改性烧结钕铁硼永磁材料的磁性能，并使其(BH)max在5～30MGOe范围内；同时有利于降低其内禀矫顽力温度系数的绝对值，进而有利于提高其耐高温性能。
在一种优选的实施方式中，改性烧结钕铁硼永磁材料还包括第二合金，第二合金具有式(II)所示化学式：(Pr0.25Nd0.75)xTM’yFe100％-x-y-zBz(II)，其中，TM’包括但不限于Al、Cu、Co、Ga、Nb、Zr和Ti元素中的一种或多种，x为35～45％，y为0.5～9％，z为0.5～0.9％。相比于单一合金成分的改性烧结钕铁硼永磁材料，使改性烧结钕铁硼永磁材料同时含有特定成分第一合金(严格控制a、b、c、d的取值范围)与特定成分的第二合金(严格控制x、y和z的取值范围)有利于发挥二者的协同作用，有利于实现磁耦合隔离，从而有利于提升矫顽力，有利于进一步提高磁性能；同时有利于进一步降低改性烧结钕铁硼永磁材料的内禀矫顽力温度系数的绝对值，进而进一步提高其耐高温性能和最大磁能积等综合性能。相比于其它种类的TM’，采用上述优选种类的TM’一方面能够改善材料的微观结构晶粒结构和晶界相分布，在不降低材料剩磁的情况下更好地提升材料的内禀矫顽力；另一方面可改善材料的烧结特性，能够在一定的温度范围内获得致密和晶粒均匀的磁体，更有利于改性烧结钕铁硼永磁材料的制备。
为了更进一步发挥第一合金和第二合金的协同作用，进而更进一步提高改性烧结钕铁硼永磁材料的磁性能和耐高温性能等综合性能，优选地，x为38～42％，y为1.6～4.5％，z为0.6～0.8％。
在一种优选的实施方式中，以第一合金和第二合金的总重量计，第二合金的重量百分含量不超过30wt％。当第二合金的重量百分含量超过30wt％时，一方面第二合金对改性烧结钕铁硼材料晶界相分布的改善作用会减弱，对内禀矫顽力的提升效果也会减弱；另一方面材料成分中稀土元素含量过多和B含量过少，会影响材料的烧结特性，导致改性烧结钕铁硼永磁材料的剩磁和磁能积的下降。将第二晶相的重量百分含量限定在上述范围内有利于发挥二者的协同作用，有利于进一步提高改性烧结钕铁硼永磁材料的耐高温性能，同时进一步降低成本并使磁性能维持较高水平。
在一种优选的实施方式中，LRE为Gd和Ce，或者为Gd和Y，或者为Gd、Y和Ce。相比于其它种类，采用上述特定种类的LRE元素替代Nd元素一方面有利于大幅度降低改性烧结钕铁硼永磁材料的成本，另一方面有利于提高其耐高温性能同时使磁性能维持较高水平。
为了进一步在降低改性烧结钕铁硼永磁材料的成本同时提高磁性能和耐高温性能，优选地，LRE为Gd和Ce；更优选地，LRE为Gd和Ce，且Gd和Ce的重量比为(13～18):(8～10)，更进一步优选为(13～15):(8～10)。
在一种优选的实施方式中，TM’为Co、Cu和Zr的组合，或者为Al、Co、Cu和Zr的组合，或者为Al、Co、Ga和Zr的组合，或者为Al、Cu、Ga和Zr的组合，或者为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合。相比于其它种类，采用上述特定种类的TM’元素进行掺杂一方面有利于降低改性烧结钕铁硼永磁材料的成本，另一方面有利于提高其磁性能和耐高温性能。
为了进一步在降低改性烧结钕铁硼永磁材料的成本同时提高磁性能和耐高温性能，优选地，TM’为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合；更优选地，TM’为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合，且Al、Co、Cu、Ga和Zr的重量比为(0～3):(0.2～1.5):(0.1～0.5):(0～0.3):(0.1～0.16)，更进一步优选为(0.2～1.5):(0.2～1.0):(0.1～0.3):(0.1～0.3):(0.1～0.16)。
在一种优选的实施方式中，TM为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合，或者为Al、Co、Cu、Ga和Nb的组合，或者为Al、Co、Cu、Ga和Ti的组合。相比于其它种类，采用上述特定种类的TM元素进行掺杂，一方面有利于降低改性烧结钕铁硼永磁材料的成本，另一方面有利于提高其磁性能和耐高温性能。
为了进一步在降低改性烧结钕铁硼永磁材料的成本同时提高磁性能和耐高温性能，优选地，TM为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合；更优选地，TM为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合，且Al、Co、Cu、Ga和Zr的重量比为(0.2～3):(0.2～1.5):(0.1～0.5):(0.1～0.3):(0.1～0.16)，更进一步优选为(0.2～1.5):(0.2～1.0):(0.1～0.3):(0.1～0.3):(0.1～0.16)。
在另一种优选的实施方式中，TM为Al、Co、Cu、Ga、Nb和Zr，或者为Al、Co、Cu、Ga、Zr和Ti的组合。相比于其它种类，采用上述特定种类的TM元素进行掺杂，一方面有利于降低改性烧结钕铁硼永磁材料的成本，另一方面有利于提高其磁性能和耐高温性能。
优选地，TM为Al、Co、Cu、Ga、Zr和Ti的组合；更优选地，TM为Al、Co、Cu、Ga、Zr和Ti的组合，且Al、Co、Cu、Ga、Zr和Ti的重量比为(0.2～3):(0.2～1.5):(0.1～0.5):(0.1～0.3):(0.04～0.16):(0.05～0.2)，更进一步优选为(0.2～1.5):(0.2～1.0):(0.1～0.3):(0.1～0.3):(0.04～0.12):(0.05～0.15)。
在一种优选的实施方式中，第一合金和第二合金的重量比为(80～90):(10～20)。第一合金和第二合金的重量比包括但不限于上述范围，将其限定在上述范围内有利于进一步发挥二者的协同作用，有利于进一步提高改性烧结钕铁硼永磁材料的耐高温性能，同时进一步降低成本。
本申请第二方面还提供了一种本申请提供的上述改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法，该改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法包括：将Pr-Nd合金、LRE源、TM源与硼铁混合并进行第一熔炼处理和第一甩片处理，得到第一合金铸片；LRE源包括但不限于Gd-Fe合金、Y单质和Ce单质中的一种或多种；TM源包括但不限于Al单质、Cu单质、Co单质、Ga单质、Nb-Fe合金、Zr单质和Ti单质中的一种或多种；对第一合金铸片进行破碎处理，得到第一粉末；将第一粉末进行取向成型和压制处理，得到生坯；对生坯进行烧结处理和回火处理，得到改性烧结钕铁硼永磁材料。
对上述原料进行第一熔炼处理以便于进行后续的第一甩片处理，得到第一合金铸片；对第一合金铸片进行破碎处理能够将其破碎细化成粒度较小的第一粉末，便于后续进行取向成型处理；取向成型处理是指在外磁场作用下使第一粉末克服粉末颗粒之间的摩擦力和团聚从而形成具有取向度的处理；压制处理是指采用压力使第一粉末获得密实度和形状，从而得到生坯；将第一粉末进行取向成型和压制处理之后，得到生坯；对生坯进行烧结处理和回火处理，得到改性烧结钕铁硼永磁材料。
为了进一步提高破碎处理的效果和粒径更加均一的粉末，在一种优选的实施方式中，第一粉末、抗氧化剂与润滑剂的重量比为100:(0.05～0.2):(0.03～0.15)。优选地，第一粉末的平均粒度包括但不限于3.0～3.8μm。
在一种优选的实施方式中，改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法还包括：将Pr-Nd合金、TM’源与硼铁混合并进行第二熔炼处理和第二甩片处理，得到第二合金铸片；TM源包括但不限于Al单质、Cu单质、Co单质、Ga单质、Nb-Fe合金、Zr单质和Ti单质中的一种或多种；在破碎处理的过程中，同时加入第二合金铸片以与第一合金铸片一起进行破碎处理，得到第二粉末；在进行取向成型之前将第二粉末与润滑剂混合。采用上述处理方法能够得到晶界相分布更均匀的改性烧结钕铁硼永磁材料，能够实现磁耦合隔离，从而能够有效地提升矫顽力和耐高温性能。将第二粉末与润滑剂混合后再进行取向成型处理能够减小第二粉末颗粒之间的摩擦力，便于加工和提升材料的取向度。
氢***理可分为吸氢和脱氢两个阶段，其原理是利用氢与富Nd相和主相发生氢化反应。氢***理后能够得到酥脆的粉末，进而有利于进一步细破碎。气流磨制粉是利用高压气体流将氢***理的粉末颗粒加速到超音速，并使粉末颗粒间相互对撞而发生破碎的工艺。在一种优选的实施方式中，破碎处理依次包括氢***理和气流磨制粉，在气流磨制粉过程中加入抗氧化剂，在气流磨制粉结束后得到第二粉末。在气流磨制粉过程中加入抗氧化剂有利于抑制第一粉末以及第二粉末被环境中的氧气等氧化性物质氧化，进而防止因氧化导致的性能骤降。
为了进一步提高破碎处理的效果和粒径更加均一的粉末，在一种优选的实施方式中，第一粉末和第二粉末的总重量、抗氧化剂与润滑剂的重量比为100:(0.05～0.2):(0.03～0.15)。优选地，第一粉末和第二粉末的平均粒度分别独立地包括但不限于3.0～3.8μm。
本申请采用的抗氧化剂包括但不限于东阳安泰YKJ-10、天津悦晟YSH-01、宁波昊天HT-3中的一种或多种。本申请采用的润滑剂包括但不限于宁波昊天HT-3、天津悦晟YSH-06中的一种或多种。
在一种优选的实施方式中，第一熔炼处理和第二熔炼处理过程的温度分别独立地包括但不限于1450～1520℃。第一熔炼处理和第二熔炼处理过程的温度包括但不限于上述范围，将其限定在上述范围内有利于提高后续形成的第一合金铸片和第二合金铸片的晶型均一性，进而提高后续制得的改性烧结钕铁硼永磁材料的磁性能和耐高温性能，同时进一步控制制得的改性烧结钕铁硼永磁材料的(BH)max在5～30MGOe范围内。第一熔炼处理的温度可以为1450℃、1480℃、1490℃、1520℃等；第二熔炼处理的温度可以为1450℃、1470℃、1520℃等。
在一种优选的实施方式中，取向成型的过程在含氧量不超过0.01％的环境中进行。将取向成型的过程在含氧量限定在上述范围内有利于抑制原料被环境中的氧气氧化，进而抑制对改性烧结钕铁硼永磁材料磁性能和耐高温性能的不利影响。
在一种优选的实施方式中，压制处理为冷等静压处理，冷等静压处理的压强为180～200MPa，时间为60～120s。
在一种优选的实施方式中，烧结处理过程的温度为1000～1060℃，时间为2～10h，真空度不超过5×10-2Pa。烧结处理过程的温度和时间包括但不限于上述范围，将其限定在上述范围内有利于进一步降低改性烧结钕铁硼永磁材料的内禀矫顽力温度系数的绝对值，进而进一步提高其耐高温性能。
为了更进一步降低内禀矫顽力温度系数的绝对值，进而更进一步提高其耐高温性能，优选地，烧结处理过程的温度为1030～1050℃，时间为4～8h，真空度低于5×10-2Pa。
在一种优选的实施方式中，回火处理过程为阶段回火处理，包括第一段回火处理和第二段回火处理；第一段回火处理的温度为850～950℃，时间为1～3h；第二段回火处理为480～600℃，时间为3～6h。回火处理过程中，第一段回火处理的温度和时间以及第二段回火处理的温度和时间分别包括但不限于上述范围，将其限定在上述范围内有利于进一步降低改性烧结钕铁硼永磁材料的内禀矫顽力温度系数的绝对值，进而进一步提高其耐高温性能。
以下结合具体实施例对本申请作进一步详细描述，这些实施例不能理解为限制本申请所要求保护的范围。
实施例1
一种改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法，包括：
将Pr-Nd合金、Gd-Fe合金、Ce单质、Al单质、Co单质、Cu单质、Ga单质、Zr单质与硼铁混合并进行第一熔炼处理，第一熔炼处理的温度为1490℃，第一甩片处理后得到厚度为0.2～0.4mm的第一合金铸片，其中厚度为0.25～0.35mm的铸片占90％以上；
将上述制得的第一合金铸片进行氢***理，加入抗氧化剂(东阳安泰YKJ-10)混合并搅拌40min，进行气流磨制粉，之后加入润滑剂(天津悦晟YSH-06)并搅拌60min，得到平均粒度为3.4μm的第一粉末；第一粉末、抗氧化剂与润滑剂的重量比为100:0.1:0.08；
将上述第二粉末在氧含量小于0.01％的成型压机中进行成型，得到密度为3.75g/cm3的压坯，然后经冷等静压处理后得到密度为4.4g/cm3的生坯；冷等静压处理的压强为180MPa，时间为120s；
对上述制得的生坯转移至烧结炉中进行烧结处理，抽真空至＜5×10-2Pa，烧结处理的温度为1030℃，时间为4.5h，再进行阶段回火处理：第一段回火处理的温度为890℃，时间为2h；第二段回火处理为540℃，时间为5h，最终得到改性烧结钕铁硼永磁材料。
本实施例中制得的改性烧结钕铁硼永磁材料由第一合金构成，该第一合金为(Pr0.25Nd0.75)5Gd18Ce10Fe62.51Al3Co0.2Cu0.1Ga0.1Zr0.13B0.96，其中a为5％，b为28％，c为3.53％，d为0.96％。
实施例2
与实施例1的区别在于：改变Pr-Nd合金、Gd-Fe合金、Ce单质、Al单质、Co单质、Cu单质、Ga单质、Zr单质与硼铁的用量比例；第一熔炼处理的温度为1480℃，得到的第一粉末的平均粒度为3.3μm。
本实施例中最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料由第一合金构成，该第一合金为(Pr0.25Nd0.75)6.5Gd16Ce10Fe63.31Al2Co0.5Cu0.3Ga0.3Zr0.13B0.96，其中a为6.5％，b为26％，c为3.23％，d为0.96％；
实施例3
与实施例1的区别在于：改变Pr-Nd合金、Gd-Fe合金、Ce单质、Al单质、Co单质、Cu单质、Ga单质、Zr单质与硼铁的用量比例；第一熔炼处理的温度为1480℃。
本实施例中最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料由第一合金构成，该第一合金为(Pr0.25Nd0.75)7.5Gd15Ce10Fe63.41Al1.5Co1Cu0.3Ga0.2Zr0.13B0.96，其中a为7.5％，b为25％，c为3.13％，d为0.96％。
实施例4
一种改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法不同，包括：
将Pr-Nd合金、Gd-Fe合金、Ce单质、Al单质、Co单质、Cu单质、Ga单质、Zr单质与硼铁混合并进行第一熔炼处理，第一熔炼处理的温度为1480℃，第一甩片处理后得到厚度为0.2～0.4mm的第一合金铸片，其中厚度为0.25～0.35mm的第一合金铸片占90％以上；
将Pr-Nd合金、Ce单质、Al单质、Co单质、Cu单质、Ga单质、Zr单质与硼铁混合并进行第二熔炼处理，第二熔炼处理的温度为1450℃，第二甩片处理后得到厚度为0.2～0.4mm的第二合金铸片，其中厚度为0.25～0.35mm的第二合金铸片占90％以上；
将上述制得的第一合金铸片与第二合金铸片混合，依次进行氢***理和气流磨制粉；在气流磨过程中加入抗氧化剂(东阳安泰YKJ-10)混合并搅拌40min，加入润滑剂(天津悦晟YSH-01和YSH-06)并搅拌60min，得到平均粒度为3.3μm的第二粉末；第一粉末、第二粉末、抗氧化剂与润滑剂的重量比为90:10:0.1:0.11，其中润滑剂YSH-01与YSH-06的重量比为0.03:0.08；
将上述第二粉末在氧含量小于0.01％的成型压机中进行成型，得到密度为3.8g/cm3的压坯，然后经冷等静压处理后得到密度为4.45g/cm3的生坯；冷等静压处理的压强为180MPa，时间为120s；
对上述制得的生坯转移至烧结炉中进行烧结处理，抽真空至＜5×10-2Pa，烧结处理的温度为1045℃，时间为4.5h，再进行阶段回火处理，其中第一段回火处理的温度为890℃，时间为2h；第二段回火处理为550℃，时间为5h，最终得到改性烧结钕铁硼永磁材料。
与实施例1相比，实施例4制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中第一合金的成分不同中还引入了第二合金，改性烧结钕铁硼永磁材料由第一合金和第二合金构成。具体地，第一合金为(Pr0.25Nd0.75)6.5Gd15Ce10Fe65.96Al1Co0.2Cu0.1Ga0.1Zr0.16B0.98，其中a为6.5％，b为25％，c为1.56％，d为0.98％，第二合金为(Pr0.25Nd0.75)40Fe55.7Al1.5Co0.2Cu0.5Ga0.5Zr0.1B0.7，其中x为40％，y为2.8％，z为0.7％。
实施例5
第二合金的成分与实施例4相同。与实施例4的区别在于：改变Pr-Nd合金、Gd-Fe合金、Ce单质、Al单质、Co单质、Cu单质、Ga单质、Zr单质与硼铁的用量比例，使得最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中的第一合金为(Pr0.25Nd0.75)8Gd14Ce9Fe66.96Al0.5Co0.2Cu0.1Ga0.1Zr0.16B0.98，其中a为8％，b为23％，c为1.06％，d为0.98％；第二熔炼处理的温度为1470℃，第一粉末、第二粉末、抗氧化剂与润滑剂的重量比为85:15:0.1:1.1。
实施例6
第二合金的成分与实施例4相同。与实施例4的区别在于：改变Pr-Nd合金、Gd-Fe合金、Ce单质、Al单质、Co单质、Cu单质、Ga单质、Zr单质与硼铁的用量比例，使得最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中的第一合金为(Pr0.25Nd0.75)9Gd13Ce8Fe67.66Al0.2Co0.5Cu0.2Ga0.3Zr0.16B0.98，其中a为9％，b为21％，c为1.36％，d为0.98％；第二熔炼处理的温度为1490℃，第一粉末、第二粉末、抗氧化剂与润滑剂的重量比为80:20:0.1:1.1，烧结处理的温度为1050℃。
实施例7
与实施例1的区别在于：第一熔炼处理的对象不同，改变Pr-Nd合金、Gd-Fe合金、Ce单质、Co单质、Cu单质、Ti单质与硼铁的用量比例，使得最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中的第一合金为(Pr0.25Nd0.75)20Gd10Ce3Fe65.7Co0.2Cu0.1Ti0.1B0.9，其中a为20％，b为13％，c为0.4％，d为0.9％。
实施例8
与实施例1的区别在于：第一熔炼处理的对象不同，改变Pr-Nd合金、Gd-Fe合金、Ce单质、Al单质、Co单质、Cu单质、Ga单质、Ti单质与硼铁的用量比例，使得最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中的第一合金为(Pr0.25Nd0.75)5Gd18Ce10Fe60.5Al3Co1.5Cu0.5Ga0.3Ti0.2B1，其中a为5％，b为28％，c为5.5％，d为1％。
实施例9
与实施例1的区别在于：第一熔炼处理的对象不同，改变Pr-Nd合金、Gd-Fe合金、Ce单质、Y单质、Al单质、Co单质、Cu单质、Ga单质、Zr单质与硼铁的用量比例，使得最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中的第一合金为(Pr0.25Nd0.75)5Gd13Ce10Y5Fe62.51Al3Co0.2Cu0.1Ga0.1Zr0.13B0.96，其中LRE为Gd、Ce和Y元素，且a、b、c和d分别与实施例1相同。
实施例10
第一合金的成分与实施例4相同。与实施例4的区别在于：第二熔炼处理的对象不同，改变Pr-Nd合金、Al单质、Co单质、Cu单质、Ga单质、Ti单质与硼铁的用量比例，使得最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中的第二合金的成分为(Pr0.25Nd0.75)35Fe56.1Al2Co2Cu1.5Ga1.5Ti1B0.9，其中x为35％，y为8％，z为0.9％。
实施例11
与实施例4的区别在于：
第一熔炼处理的对象不同，仅改变Al单质、Co单质、Cu单质、Zr单质以及Ti单质的用量比例，其余原料不变，使得最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中的第一合金中的Al、Co、Cu、Zr和Ti元素用量比例不同，其第一合金的成分为(Pr0.25Nd0.75)6.5Gd15Ce10Fe65.96Al1Co0.2Cu0.2Zr0.06Ti0.1B0.98，且a、b、c和d分别与实施例1相同；
第二熔炼处理的对象不同，将Pr-Nd合金、Cu单质以及Ti单质与硼铁混合并进行第二熔炼处理，TM’为Cu和Ti元素的组合，使得最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中的第二合金的成分为(Pr0.25Nd0.75)45Fe54Cu0.3Ti0.2B0.5，TM’为Cu和Ti元素的组合，其中x为45％，y为0.5％，z为0.5％。
实施例12
与实施例4的区别在于：
第一熔炼处理的对象不同，仅将原料中的Zr单质替换为等量的Ti单质，原料用量比例不变，使得最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中的第一合金的成分为(Pr0.25Nd0.75)6.5Gd15Ce10Fe65.96Al1Co0.2Cu0.1Ga0.1Ti0.16B0.98，其中TM为Al、Co、Cu、Ga和Ti元素的组合，且a、b、c和d分别与实施例4相同；
第二熔炼处理的对象不同，将Pr-Nd合金、Co单质与硼铁混合并进行第二熔炼处理，改变Pr-Nd合金、Co单质与硼铁的用量比例，使得最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中的第二合金的成分为(Pr0.25Nd0.75)50Fe48.8Co0.2B1，TM’仅为Co元素，其中x为50％，y为0.2％，z为1％。
实施例13
与实施例4的区别在于：改变破碎处理过程中第一合金铸片与第二合金铸片的重量比，使得制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中第一合金与第二合金的重量比为70:30。
实施例14
与实施例4的区别在于：改变破碎处理过程中第一合金铸片与第二合金铸片的重量比，使得制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中第一合金与第二合金的重量比为60:40。
实施例15
与实施例4的区别在于：第一合金熔炼处理的温度为1350℃，第二合金熔炼处理的温度为1550℃。
对比例1
与实施例1的区别在于：采用传统烧结钕铁硼永磁材料进行磁性能测试，该统烧结钕铁硼永磁材料的成分为(PrNd)32Fe66.49Co0.2Cu0.2Zr0.15B0.96，其制备过程如下：
将Pr-Nd合金、Co单质、Cu单质、Zr单质与硼铁混合并进行第一熔炼处理，第一熔炼处理的温度为1500℃，第一甩片处理后得到厚度为0.2～0.4mm的合金铸片，其中厚度为0.25～0.35mm的铸片占90％以上；
将上述制得的第一合金铸片进行依次进行氢***理和气流磨制粉，其中气流磨制粉前加入抗氧化剂(东阳安泰YKJ-10)混合并搅拌40min，气流磨后加入润滑剂(天津悦晟YSH-06)混合并搅拌60min，得到平均粒度为3.2μm的第一粉末；第一粉末、抗氧化剂与润滑剂的重量比为100:0.1:0.08；
将上述粉末在氧含量小于0.01％的成型压机中进行成型，得到密度为3.75g/cm3的压坯，然后经冷等静压处理后得到密度为4.4g/cm3的生坯；其中冷等静压处理的压强为180MPa，时间为120s；
对上述制得的生坯转移至烧结炉中进行烧结处理，抽真空至＜5×10-2Pa，烧结处理的温度为1075℃，时间为4.5h，再进行阶段回火处理：第一段回火处理的温度为920℃，时间为2h；第二段回火处理为520℃，时间为5h，最终得到烧结钕铁硼永磁材料。
对比例2
与对比例1的区别在于：第一熔炼处理的对象不同，将Pr-Nd合金、Dy-Fe合金、Al单质、Co单质、Cu单质、Ga单质、Ti单质与硼铁混合并进行第一熔炼处理，改变上述原料的用量比例，使最终制得的烧结钕铁硼材料的成分为(Pr0.25Nd0.75)27Dy4Fe65.33Al0.8Co1Cu0.4Ga0.4Ti0.16B0.91，其中LRE仅为Dy元素，TM为Al、Co、Cu、Ga和Ti元素的组合。
对比例3
与实施例1的区别在于：第一熔炼处理的对象不同，原料中未包含Gd-Fe合金；最终制得的烧结钕铁硼材料的成分为(Pr0.25Nd0.75)5Ce28Fe62.59Al3Co0.2Cu0.1Zr0.15B0.96，其中未包含Gd元素。
对比例4
与实施例1的区别在于：第一熔炼处理的对象不同，且各原料用量不同，使得最终制得的改性烧结钕铁硼永磁材料中第一合金的成分为(Pr0.25Nd0.75)3Gd30Fe62.35Co0.2Zr0.15B1.1，且a为3％，b为30％，c为0.35％，d为1.1％。
采用永磁材料测试B-H仪NIM-2000对本申请全部实施例和对比例中制得的改性烧结钕铁硼永磁材料分别进行室温(20℃)和高温(120℃)磁性能测试，并计算温度剩磁Br温度系数和内禀矫顽力Hcj温度系数。剩磁Br温度系数的计算公式为：α＝(Br1-Br0)/(100Br0)×100％，其中Br1为120℃条件下测得的改性烧结钕铁硼永磁材料的剩磁，Br0为20℃条件下测得的剩磁。内禀矫顽力Hcj温度系数的计算公式为：β＝(Hcj1-Hcj0)/(100Hcj0)×100％，其中Hcj1为120℃条件下测得的改性烧结钕铁硼永磁材料的内禀矫顽力，Hcj0为20℃条件下测得的内禀矫顽力。
测试结果见表1。改性烧结钕铁硼永磁材料具有负温度系数，其磁化强度和内禀矫顽力会随着温度的升高而降低，因此表1中的数据为负值。
表1
Br/kGs Hcj/kOe (BH)max/MGOe α(Br)/(％/℃) β(Hcj)/(％/℃)
实施例1 6.65 9.176 10.64 -0.1173 -0.6801
实施例2 7.58 10.452 13.46 -0.1083 -0.5742
实施例3 8.21 9.636 15.92 -0.1028 -0.4316
实施例4 9.02 9.400 19.28 -0.1056 -0.4675
实施例5 9.64 9.250 22.52 -0.1063 -0.4845
实施例6 10.26 9.890 25.64 -0.1058 -0.4781
实施例7 10.74 10.586 28.98 -0.1054 -0.4853
实施例8 6.32 9.522 9.84 -0.1158 -0.6741
实施例9 7.67 5.28 13.89 -0.1325 -0.7588
实施例10 9.14 9.650 19.65 -0.1061 -0.4686
实施例11 9.09 9.180 19.48 -0.1067 -0.4662
实施例12 8.83 8.75 18.89 -0.1112 -0.4922
实施例13 9.43 10.870 22.04 -0.1054 -0.4831
实施例14 8.42 9.670 15.44 -0.1087 -0.5335
实施例15 8.55 7.640 17.88 -0.1154 -0.5458
对比例1 14.24 12.58 50.56 -0.1286 -0.7247
对比例2 11.96 26.34 34.21 -0.1103 -0.5366
对比例3 6.87 1.596 10.96 -0.1387 -0.8336
对比例4 7.96 3.225 14.63 -0.0945 -0.3872
从以上的描述中，可以看出，本发明上述的实施例实现了如下技术效果：
比较实施例1以及对比例1至4可知，使特定种类和用量的稀土元素(如Gd、Y和Ce元素)替代传统烧结钕铁硼永磁材料((PrNd)-Fe-B)中的Pr、Nd元素，一方面能够得到最大磁能积(BH)max在5～30MGOe范围内且磁性能满足低端领域需求(剩磁Br在6～11kGs、内禀矫顽力Hcj在5～11kOe)的改性烧结钕铁硼永磁材料；另一方面特定种类的稀土元素与TM元素以本发明特定的重量比(严格控制a、b、c、d的取值范围)共同作用能够改善内禀矫顽力的温度系数，从而提高其耐高温性能，使其满足高温条件下的应用。
比例实施例2至7以及10至14和对比例1、2可知，使特定种类的稀土元素Gd和Ce替代烧结钕铁硼永磁材料中的Pr、Nd元素，以及采用特定配比的TM元素，虽然所得材料的Hcj(6～11kOe)比常规烧结钕铁硼材料的低很多，但其剩磁和内禀矫顽力温度系数显著优于N牌号(Hcj在12～14kOe之间)烧结钕铁硼永磁材料，接近甚至优于UH牌号(Hcj在25～30kOe)烧结钕铁硼永磁材料，这使得本申请中的改性烧结钕铁硼材料可以满足150℃以内的高温应用需求。
比较实施例1、7和8以及对比例4可知，对比例4中制得的改性烧结钕铁硼永磁材料的第一合金中的Gd元素含量很高(高达30％)，而实施例1、7和8中的Gd元素含量在本申请优选范围内。结合表1中对比例4测得的性能结果可知，虽然对比例4耐高温性能相较于实施例1、7和8略有提升，但是其内禀矫顽力Hcj仅为3.225kOe(明显低于实施例1、7和8)，综合性能较差，不利于实际应用。这表明，将第一合金中a、b、c和d的取值分别限定在本申请优选范围内并采用本申请优选种类的LRE和TM元素能够提高制得的改性烧结钕铁硼永磁材料的耐高温性能。
比较实施例1、9以及对比例2和3可知，相比于其它种类的元素，采用本申请优选种类的LRE元素能够提高制得的改性烧结钕铁硼永磁材料的耐高温性能。由表1中对比例2测得的性能结果可知，虽然对比例2满足高性能的烧结钕铁硼材料牌号N35UH，其性能较优异。但是比较实施例1和对比例2可知，对比例2中改性烧结钕铁硼永磁材料的制备成本显著高于实施例1。这表明采用本申请特定种类和用量的稀土元素替代传统烧结钕铁硼永磁材料中的Pr、Nd元素不仅能够提高耐高温性能，还能够降低制备成本。
比较实施例1、10至12可知，相比于具有单一合金成分改性烧结钕铁硼永磁材料，使改性烧结钕铁硼永磁材料同时含有第一合金与第二合金有利于发挥二者的协同作用，有利于进一步提高磁性能；同时有利于进一步降低改性烧结钕铁硼永磁材料的内禀矫顽力温度系数的绝对值，进而进一步提高其耐高温性能。
比较实施例4、13和14可知，相比于其它范围，将第一合金与第二合金的重量比限定在本申请优选范围范围内有利于高效发挥二者的协同作用，有利于进一步提高改性烧结钕铁硼永磁材料的耐高温性能，同时进一步降低成本并使磁性能维持较高水平。
比较实施例4和15可知，第一熔炼处理和第二熔炼处理过程的温度包括但不限于本申请优选范围，将其限定在本申请优选范围内有利于提高后续形成的第一合金铸片和第二合金铸片的晶型均一性，进而提高后续制得的改性烧结钕铁硼永磁材料的磁性能和耐高温性能，同时进一步控制制得的改性烧结钕铁硼永磁材料的(BH)max在5～30MGOe范围内。
需要说明的是，本申请的说明书和权利要求书中的术语“第一”、“第二”等是用于区别类似的对象，而不必用于描述特定的顺序或先后次序。应该理解这样使用的术语在适当情况下可以互换，以便这里描述的本申请的实施方式例如能够以除了在这里描述的那些以外的顺序实施。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种改性烧结钕铁硼永磁材料，其特征在于，所述改性烧结钕铁硼永磁材料包括第一合金，所述第一合金具有式(I)所示化学式：(Pr0.25Nd0.75)a(LRE)bTMcFe100％-a-b-c-dBd(I)，其中，LRE为稀土元素，且所述LRE选自Gd、Y和Ce元素中的一种或多种，且至少含有Gd元素，TM选自Al、Cu、Co、Ga、Nb、Zr和Ti元素中的一种或多种，a为5～20％，b为13～28％，c为0.4～5.5％，d为0.9～1％。
2.根据权利要求1所述的改性烧结钕铁硼永磁材料，其特征在于，所述a为7～16％，所述b为16～26％，所述c为0.7～3.3％，所述d为0.92～0.98％。
3.根据权利要求1或2所述的改性烧结钕铁硼永磁材料，其特征在于，所述改性烧结钕铁硼永磁材料还包括第二合金，所述第二合金具有式(II)所示化学式：(Pr0.25Nd0.75)xTM’yFe100％-x-y-zBz(II)，其中，TM’选自Al、Cu、Co、Ga、Nb、Zr和Ti元素中的一种或多种，x为35～45％，y为0.5～9％，z为0.5～0.9％；
优选地，所述x为38～42％，所述y为1.6～4.5％，所述z为0.6～0.8％。
4.根据权利要求3所述的改性烧结钕铁硼永磁材料，其特征在于，以所述第一合金和第二合金的总重量计，所述第二合金的重量百分含量不超过30wt％。
5.根据权利要求4所述的改性烧结钕铁硼永磁材料，其特征在于，所述LRE为Gd和Ce，或者为Gd和Y，或者为Gd、Y和Ce；优选地，所述LRE为Gd和Ce；更优选地，所述LRE为Gd和Ce，且所述Gd和所述Ce的重量比为(13～18):(8～10)，更进一步优选为(13～15):(8～10)；
所述TM’为Co、Cu和Zr的组合，或者为Al、Co、Cu和Zr的组合，或者为Al、Co、Ga和Zr的组合，或者为Al、Cu、Ga和Zr的组合，或者为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合；优选地，所述TM’为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合；更优选地，所述TM’为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合，且所述Al、所述Co、所述Cu、所述Ga和所述Zr的重量比为(0～3):(0.2～1.5):(0.1～0.5):(0～0.3):(0.1～0.16)，更进一步优选为(0.2～1.5):(0.2～1.0):(0.1～0.3):(0.1～0.3):(0.1～0.16)；
所述TM为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合，或者为Al、Co、Cu、Ga和Nb的组合，或者为Al、Co、Cu、Ga和Ti的组合；优选地，所述TM为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合；更优选地，所述TM为Al、Co、Cu、Ga和Zr的组合，且所述Al、所述Co、所述Cu、所述Ga和所述Zr的重量比为(0.2～3):(0.2～1.5):(0.1～0.5):(0.1～0.3):(0.1～0.16)，更进一步优选为(0.2～1.5):(0.2～1.0):(0.1～0.3):(0.1～0.3):(0.1～0.16)；或，
所述TM为Al、Co、Cu、Ga、Nb和Zr，或者为Al、Co、Cu、Ga、Zr和Ti的组合；优选地，所述TM为Al、Co、Cu、Ga、Zr和Ti的组合；更优选地，所述TM为Al、Co、Cu、Ga、Zr和Ti的组合，且所述Al、所述Co、所述Cu、所述Ga、所述Zr和所述Ti的重量比为(0.2～3):(0.2～1.5):(0.1～0.5):(0.1～0.3):(0.04～0.16):(0.05～0.2)，更进一步优选为(0.2～1.5):(0.2～1.0):(0.1～0.3):(0.1～0.3):(0.04～0.12):(0.05～0.15)。
6.根据权利要求5所述的改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法，其特征在于，所述第一合金和所述第二合金的重量比为(80～90):(10～20)。
7.一种权利要求1或2所述的改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法，其特征在于，所述改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法包括：
将Pr-Nd合金、LRE源、TM源与硼铁混合并进行第一熔炼处理和第一甩片处理，得到第一合金铸片；所述LRE源选自Gd-Fe合金、Y单质和Ce单质中的一种或多种；所述TM源选自Al单质、Cu单质、Co单质、Ga单质、Nb-Fe合金、Zr单质和Ti单质中的一种或多种；
对所述第一合金铸片进行破碎处理，得到第一粉末；
将所述第一粉末进行取向成型和压制处理，得到生坯；
对所述生坯进行烧结处理和回火处理，得到所述改性烧结钕铁硼永磁材料。
8.根据权利要求7所述的改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法，其特征在于，所述改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法还包括：
将Pr-Nd合金、TM’源与硼铁混合并进行第二熔炼处理和第二甩片处理，得到第二合金铸片；所述TM源选自Al单质、Cu单质、Co单质、Ga单质、Nb-Fe合金、Zr单质和Ti单质中的一种或多种；
在所述破碎处理的过程中，同时加入所述第二合金铸片以与所述第一合金铸片一起进行所述破碎处理，得到第二粉末；
在进行所述取向成型之前将所述第二粉末与润滑剂混合；
优选地，所述破碎处理依次包括氢***理和气流磨制粉，在所述气流磨过程中加入抗氧化剂，在所述气流磨制粉结束后得到所述第二粉末。
9.根据权利要求7所述的改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法，其特征在于，所述第一粉末、所述抗氧化剂与所述润滑剂的重量比为100:(0.05～0.2):(0.03～0.15)；
优选地，所述第一粉末的平均粒度选自3.0～3.8μm。
10.根据权利要求8所述的改性烧结钕铁硼永磁材料的制备方法，其特征在于，所述第一粉末和所述第二粉末的总重量、所述抗氧化剂与所述润滑剂的重量比为100:(0.05～0.2):(0.03～0.15)；
优选地，所述第一粉末和所述第二粉末的平均粒度分别独立地选自3.0～3.8μm。
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