CN117269280A - 基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器及其制作方法 - Google Patents

基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器及其制作方法 Download PDF

Info

Publication number
CN117269280A
CN117269280A CN202311556922.6A CN202311556922A CN117269280A CN 117269280 A CN117269280 A CN 117269280A CN 202311556922 A CN202311556922 A CN 202311556922A CN 117269280 A CN117269280 A CN 117269280A
Authority
CN
China
Prior art keywords
graphene
channel
electrode
ferroelectric substrate
layer
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
CN202311556922.6A
Other languages
English (en)
Inventor
魏千惠
魏峰
金庆喜
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Youyan Guangdong New Material Technology Research Institute
Original Assignee
Youyan Guangdong New Material Technology Research Institute
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Youyan Guangdong New Material Technology Research Institute filed Critical Youyan Guangdong New Material Technology Research Institute
Priority to CN202311556922.6A priority Critical patent/CN117269280A/zh
Publication of CN117269280A publication Critical patent/CN117269280A/zh
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/26Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
    • G01N27/403Cells and electrode assemblies
    • G01N27/414Ion-sensitive or chemical field-effect transistors, i.e. ISFETS or CHEMFETS
    • G01N27/4145Ion-sensitive or chemical field-effect transistors, i.e. ISFETS or CHEMFETS specially adapted for biomolecules, e.g. gate electrode with immobilised receptors

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Microelectronics & Electronic Packaging (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Electric Means (AREA)

Abstract

本发明公开了一种基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器及其制作方法,属于场效应管生物传感领域,该场效应生物传感器包括铁电基底和电极,源极和漏极之间设有石墨烯沟道,铁电基底上盖有通道层,通道层的底部向上内凹形成液栅腔,栅极一端和石墨烯沟道位于液栅腔内,栅极另一端、源极、漏极在液栅腔外,通道层顶部设有进出口,石墨烯沟道上修饰有生物探针。通过采用铁电基底自发极化产生的近表面电场对石墨烯进行静电掺杂,改变石墨烯沟道的载流子浓度和电学传输特性,可提高石墨烯对传感沟道表面电荷的敏感度,由于是直接接触的电学掺杂,而非化学掺杂,铁电基底与石墨烯之间没有化学键连接,因此不会对石墨烯的生物修饰造成影响。

Description

基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器及其制作方法
技术领域
本发明涉及一种基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器及其制作方法,属于场效应管生物传感领域。
背景技术
随着纳米材料的发展与引入,低维材料场效应生物传感器的研究日益火热。石墨烯作为低维材料的代表,其为单层碳原子排列的零带隙二维材料,具有优异物理性质,例如超高的电子迁移率、良好的导热性、高机械强度、低散射系数。且由于石墨烯只有单原子层厚度,导致其导电性对化学掺杂十分敏感。同时石墨烯具有稳定的化学性质、高比表面积以及表面可修饰等特性。因此,石墨烯是开发高性能场效应晶体管生物传感器的理想沟道材料。
掺杂是改变石墨烯沟道电学性能的一种方法,但一般的化学修饰掺杂会影响石墨烯表面,这对后续的生物修饰将产生不可预测的影响。如何改变石墨烯沟道电学性能,而又不影响场效应生物传感器的生物修饰操作,成为本领域尚未解决的难点。
发明内容
为了克服现有技术的不足,本发明提供一种基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器及其制作方法,不采用化学修饰,而是借助铁电基底改变石墨烯的电学性能,不会影响生物修饰操作。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是:
第一方面,本申请提供一种基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器,包括铁电基底和设置在所述铁电基底上的源极、漏极和栅极,所述源极和所述漏极之间连接有石墨烯沟道,所述栅极与所述石墨烯沟道相离,所述铁电基底上盖有通道层,所述通道层的底部向上内凹形成液栅腔,所述石墨烯沟道中部和所述栅极的一端位于所述液栅腔内,所述栅极的另一端以及所述源极、所述漏极在所述液栅腔之外,所述通道层的顶部设有向下连通所述液栅腔的进出口,所述石墨烯沟道上修饰有生物探针。
本申请提供的场效应生物传感器利用静电掺杂来调制石墨烯沟道的电学特性,将石墨烯集成在铁电基底上形成石墨烯/铁电场效应管(G/Fe-FET),铁电基底自发极化产生的静电场可以调制石墨烯沟道的载流子,增大器件的开关比,从而改变器件的电学特性,提升器件的检测灵敏度。
进一步地,所述铁电基底的材质选自铌酸锂(LiNbO3)铁电材料、锆钛酸铅(PZT)铁电材料、钽酸锂(LiTaO3)铁电材料中的一种。
进一步地,所述源极、漏极和栅极由下往上均包括粘附层和电极层,所述粘附层的材料为钛或铬,所述电极层的材料为金、铂、银、铝、铜、石墨或氮化钛。电极层用于导电,在实际使用时焊接导线;电极层如果直接与铁电材料接触,则接连力较弱,粘附层用于将电极层牢固地粘在铁电材料上,以免电极层与铁电材料直接接触而容易脱落。
更进一步地,所述粘附层的厚度为10nm-100nm,所述电极层的厚度为50nm-1000nm。
进一步地,所述生物探针为乳腺癌标志物Mic-RNA21的适配体,使得场效应生物传感器可应用于乳腺癌早筛。
更进一步地,所述石墨烯沟道通过连接分子转接所述生物探针,所述连接分子为1-芘丁酸- N -羟基琥珀酰亚胺酯。
通过1-芘丁酸- N -羟基琥珀酰亚胺酯桥接,可有效将乳腺癌标志物Mic-RNA21的适配体修饰在石墨烯上。
进一步地,所述通道层为倒模而成的聚二甲基硅氧烷。PDMS(聚二甲基硅氧烷)抗静电效果好,不会影响铁电材料对石墨烯的静电掺杂。
第二方面,本申请提供一种基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器的制作方法,包括以下步骤:
在铁电基底上沉积出源极、漏极和栅极;
将石墨烯转移到所述铁电基底上;
刻蚀所述石墨烯以形成石墨烯沟道;所述石墨烯沟道连接所述源极和所述漏极,与所述栅极相离;
制作具有液栅腔和进出口的通道层;所述液栅腔位于所述通道层的底部,所述进出口位于所述通道层顶部且连通所述液栅腔;
将所述通道层贴合在所述铁电基底表面,以使所述石墨烯沟道中部和所述栅极的一端位于所述液栅腔内,所述栅极的另一端以及所述源极、所述漏极在所述液栅腔之外;
以所述进出口和所述液栅腔作为流道,往所述流道中注入修饰溶液浸泡所述石墨烯沟道,以在所述石墨烯沟道上修饰生物探针,得到所述基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器。
铁电基底可以通过自发极化产生的电场调制石墨烯的电学特性,从而提高器件的灵敏度。石墨烯与目标分子特异性结合,引起石墨烯的狄拉克点发生变化。本申请采用铁电基底的自发极化电场对石墨烯沟道的电场调制,并且对带电分子存在聚集作用,能够提升器件的灵敏度。
进一步地,所述将石墨烯转移到所述铁电基底上的步骤包括:
在铜基板上有石墨烯的一面涂覆并固化PMMA,得到带胶层的第一中间片;
铜基板朝下、胶层朝上地将所述第一中间片浮于氯化铁溶液上,得到除去铜基板的第二中间片;
胶层朝上地将所述第二中间片贴附在所述铁电基底,用100℃-110℃烘1小时至2小时;
将所述铁电基底浸泡在60℃的丙酮中10min,再转入常温丙酮中浸泡1h,以除去胶层。
通过化学气相沉积的石墨烯薄膜只能生长在铜基板或铜箔上,因此外购得的石墨烯薄膜都带有铜基板,首先在石墨烯上固化PMMA(聚甲基丙烯酸甲酯),形成具有“铜基板-石墨烯-胶层”三层结构的第一中间片,然后用氯化铁溶液除去铜基板,余下具有“石墨烯-胶层”两层结构的第二中间片。第二中间片与已经做出电极(源极、漏极、栅极)的铁电基底贴合后,烘干第二中间片与铁电基底之间的水分,增强石墨烯与铁电基底的结合力。最后用丙酮除去胶层,剩下石墨烯薄膜贴合在铁电基底上。
进一步地,所述往所述流道中注入修饰溶液浸泡所述石墨烯沟道,以在所述石墨烯沟道上修饰生物探针的步骤包括:
往所述流道通入10mmol/L的PABSE甲醇溶液,静置浸泡所述石墨烯沟道6h;
依次通入甲醇、乙醇和去离子水清洗所述流道;
通入2mmol/L的乳腺癌标志物Mic-RNA21适配体的磷酸缓冲溶液,静置浸泡所述石墨烯沟道12h;
通入磷酸缓冲溶液清洗所述流道。
本发明的有益效果是:本发明通过采用铁电基底自发极化产生的近表面电场对石墨烯进行静电掺杂,改变石墨烯沟道的载流子浓度和电学传输特性,可提高石墨烯对传感沟道表面电荷的敏感度,由于是直接接触的电学掺杂,而非化学掺杂,铁电基底与石墨烯之间没有化学键连接,因此不会对石墨烯的生物修饰造成影响。
本申请的其他特征和优点将在随后的说明书阐述,并且,部分地从说明书中变得显而易见,或者通过实施本申请了解。本申请的目的和其他优点可通过在所写的说明书以及附图中所特别指出的结构来实现和获得。
附图说明
图1是本申请实施例提供的一种基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器的结构示意图。
图2是修饰连接分子和生物探针前后器件的转移特性曲线。
图3是对不同浓度的生物标志物的转移特性曲线。
附图标记:1、铁电基底;21、源极;22、漏极;3、栅极;4、石墨烯沟道;5、通道层;51、液栅腔;52、进出口。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施方式,所述实施方式的示例在附图中示出,其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施方式是示例性的,仅用于解释本发明,而不能理解为对本发明的限制。
下文的公开提供了许多不同的实施方式或例子用来实现本发明的不同结构。为了简化本发明的公开,下文中对特定例子的部件和设置进行描述。当然,它们仅仅为示例,并且目的不在于限制本发明。此外,本发明可以在不同例子中重复参考数字和/或参考字母,这种重复是为了简化和清楚的目的,其本身不指示所讨论各种实施方式和/或设置之间的关系。
由于石墨烯只有单原子层厚度,任何分子吸附到材料表面都容易影响其表面电子输运。铁电材料是一种能够自发极化的材料,利用铁电基底自发极化产生的近表面电场对石墨烯进行静电掺杂,可以改变石墨烯沟道的载流子浓度和电学传输特性,提高石墨烯对传感沟道表面电荷的敏感度,同时铁电基底极化产生的近表面电场对溶液中带电粒子产生力的作用,影响表面粒子分布,可以通过极化方向调控分布的正负带电粒子。
参照图1,本申请实施例提供一种基于铁电基底1的石墨烯场效应生物传感器,包括铁电基底1和设置在铁电基底1上的源极21、漏极22和栅极3,源极21和漏极22之间连接有石墨烯沟道4,栅极3与石墨烯沟道4相离,铁电基底1上盖有通道层5,通道层5的底部向上内凹形成液栅腔51,石墨烯沟道4中部和栅极3的一端位于液栅腔51内,栅极3的另一端以及源极21、漏极22在液栅腔51之外,通道层5的顶部设有向下连通液栅腔51的进出口52,石墨烯沟道4上修饰有生物探针。
在制作过程中,进出口52和液栅腔51构成流道,用于注入修饰石墨烯所需的溶液。制作完成后,进出口52和液栅腔51用于注入实验样品。铁电材料能够自极化,实验时,源极21和漏极22焊上外接导线,栅极3加栅压,在栅压作用下,铁电材料的极化方向得到调整。
本申请实施例采用铁电基底1的自发极化调控石墨烯的电学传输性能,并通过表面电场对溶液中生物目标物产生力的作用,提升铁电基底表面生物目标物的局部浓度,从而提高传感器的灵敏度,生物功能化(修饰)后的传感器成功应用于生物目标物的高灵敏和特异性检测,可高效检测超低浓度疾病标志物,可应用于疾病早筛领域。
在图1所示的实施例中,源极21、漏极22和栅极3均有“凸”字型,一端较宽,另一端较窄。源极21和漏极22较窄的一端被压在通道层5之下,但没有伸进液栅腔51中。源极21、漏极22和栅极3较宽的一端均在通道层5之外,便于焊接导线。栅极3较窄的一端部分伸进液栅腔51,通过液栅腔51中的溶液与石墨烯沟道4电连接。
优选地,源极21、漏极22和栅极3由下往上均包括粘附层和电极层,电极层用于导电,在实际使用时焊接导线,电连接至仪器;粘附层的材料为钛或铬,电极层的材料为金、铂、银、铝、铜等金属材料,或为石墨、氮化钛等非金属材料。电极层如果直接与铁电材料接触,则接连力较弱,粘附层用于将电极层牢固地粘在铁电材料上,以免电极层与铁电材料直接接触而容易脱落。粘附层的导电能力比起导电层较差,具体地,粘附层的厚度为10nm-100nm,电极层的厚度为50nm-1000nm。
本申请实施例还提供一种基于铁电基底1的石墨烯场效应生物传感器的制作方法,包括以下步骤:
S1:在铁电基底1上沉积出源极21、漏极22和栅极3。
S2:将石墨烯转移到铁电基底1上。
S3:刻蚀石墨烯以形成石墨烯沟道4。石墨烯沟道4连接源极21和漏极22,与栅极3相离。
S4:制作具有液栅腔51和进出口52的通道层5。液栅腔51位于通道层5的底部,进出口52位于通道层5顶部且连通液栅腔51;
S5:将通道层5贴合在铁电基底1表面。使石墨烯沟道4中部和栅极3的一端位于液栅腔51内,栅极3的另一端以及源极21、漏极22在液栅腔51之外。
S6:以进出口52和液栅腔51作为流道,往流道中注入修饰溶液浸泡石墨烯沟道4,以在石墨烯沟道4上修饰生物探针,得到基于铁电基底1的石墨烯场效应生物传感器。
该方法可在铁电基底上形成石墨烯沟道4,利用铁电基底对石墨烯进行电学掺杂。由于是直接接触的电学掺杂,而非化学掺杂,铁电基底1与石墨烯之间没有化学键连接,因此不会对石墨烯的生物修饰造成影响。
该方法需要先制作电极,再制作石墨烯沟道4,这是由于铁电基底1与石墨烯之间没有化学键连接,铁电材料具有极性,而石墨烯是非极性的,两者结合力不强,而制作图形化电极的步骤可能会使石墨烯脱落。此外,源极21和漏极22需要与石墨烯沟道4连接,实现连接的实际结构是石墨烯部分叠在源极21和漏极22上,或者源极21和漏极22均部分叠在石墨烯上,如果先做石墨烯,即是源极21和漏极22均部分叠在石墨烯上;上文提到,电极层与铁电材料的结合力欠佳,优选用粘附层连接电极层和铁电材料,如果源极21和漏极22均部分叠在石墨烯上,粘附层材料例如钛,导电性较差(相对于电极层材料而言),石墨烯和源极21、漏极22之间的电连接效果不好,而且粘附层部分叠在本来就与铁电基底1结合力不强的石墨烯上,粘附层的作用也被削弱。先制作电极,再制作石墨烯沟道4,则是石墨烯部分叠在源极21和漏极22上,电极在铁电材料上的粘附效果好,电极也能与石墨烯实现良好的电性接触。
制作电极在制作石墨烯沟道4之前,因此制作电极可以自由选择采用刻蚀工艺还是lift-off工艺。刻蚀工艺是指,先沉积一层金属,再在金属表面旋涂一层光刻胶,固化需要形成电极处的光刻胶,刻蚀使得无光刻胶保护的金属被除去,而有光刻胶固化处的金属得以保留,最后除去固化的光刻胶,形成电极。如果先制作石墨烯,石墨烯只有一层原子,在刻蚀工艺中易被破坏。Lift-off工艺是指,先旋涂一层光刻胶,固化不需要形成电极处的光刻胶,再沉积一层金属,最后除去固化的光刻胶,使得固化的光刻胶连同其上的金属被除去,形成电极。Lift-off工艺通常用到超声,如果先制作石墨烯沟道4,容易使石墨烯脱落。
在先制作电极,再制作石墨烯沟道4的基础上,优选用lift-off工艺制作电极,成本比刻蚀工艺更低,对铁电基底1的损伤也更少。具体地,铁电基底1的材质选自铌酸锂(LiNbO3)铁电材料、锆钛酸铅(PZT)铁电材料、钽酸锂(LiTaO3)铁电材料中的一种,优选为双抛衬底,厚度1μm-1000μm。
步骤S2的具体步骤包括:
S21:在铜基板上有石墨烯的一面涂覆并固化PMMA,得到带胶层的第一中间片。
S22:铜基板朝下、胶层朝上地将第一中间片浮于氯化铁溶液上,得到除去铜基板的第二中间片。
S23:胶层朝上地将第二中间片贴附在铁电基底1,用100℃-110℃烘1小时至2小时。烘干第二中间片与铁电基底1之间的水分,有利于增强石墨烯与铁电基底1的结合力。
S24:将铁电基底1浸泡在60℃的丙酮溶液中10min,再转入常温丙酮溶液中浸泡1h,以除去胶层。
此时未刻蚀石墨烯,铁电基底1整个上表面(包括电极上)都覆盖有石墨烯。步骤S3具体为,旋涂光刻胶,固化需要形成石墨烯沟道4处的光刻胶成为掩膜,采用氧等离子体刻蚀,石墨烯沟道4以外的石墨烯被刻蚀掉,使用丙酮溶液去掉作为掩模的光刻胶,暴露出石墨烯沟道4。
可见,从步骤S1至步骤S3,经过了两轮光刻、刻蚀。为了减少套刻误差,可在步骤S1光刻掩膜板上制作对准标记,步骤S3利用对准标记定位石墨烯图形化位置。
步骤S6具体步骤包括:
S61:往流道通入10mmol/L的PABSE甲醇溶液,静置浸泡石墨烯沟道6h。
S62:依次通入甲醇、乙醇和去离子水清洗流道。
S63:通入2mmol/L的乳腺癌标志物Mic-RNA21适配体的磷酸缓冲溶液,静置浸泡石墨烯沟道12h。
S64:通入磷酸缓冲溶液清洗流道。
实施例1
清洗双抛的PZT衬底(铁电基底):将衬底置于乙醇溶液中超声5分钟,再换乙醇溶液超声,反复三次,最后用超纯水超声清洗5分钟,使用氮气吹干表面水分,备用。
通过光刻工艺制备电极图案:光刻采用的光刻胶为负光刻胶ROL-7133,旋涂慢转9秒,转速为750转/分钟,快转30秒,转速为2500转/分钟;前烘2分钟,温度为110℃;曝光剂量为90mJ/cm2,中烘4分钟,温度为110℃,显影1分钟,后烘10分钟,温度为110℃。
通过磁控溅射沉积制备10nm厚的铬和50nm厚的金,利用金属剥离工艺得到图形化的金属作为器件的源极、漏极和栅极;并在乙醇中超声清洗带电极的PZT衬底,吹干备用。
采用氧等离子体处理基底表面,提高基底的亲水性,为转移石墨烯做准备;然后采用步骤S21至步骤S24的操作将石墨烯转移至电极上。其中,至步骤S23时,用100℃烘烤1小时,增强石墨烯与基底的结合力。
通过光刻制备石墨烯沟道图形掩模,并采用氧等离子体刻蚀等工艺,制备石墨烯沟道。
使用聚二甲基硅氧烷对微流道模板进行倒模处理,最后将得到的PDMS通道层贴合至铁电基底表面。
此时第一次测试转移特性曲线,结果如图2中“裸石墨烯”对应的曲线所示,作为基线。
从进出口通入10微摩尔/升的PABSE(1-芘丁酸- N -羟基琥珀酰亚胺酯)甲醇溶液,使得溶液静置浸泡石墨烯沟道6小时,然后陆续通入甲醇、乙醇和去离子水清洗微流道残余液体。
此时第二次测试转移特性曲线,结果如图2中“修饰连接分子的石墨烯”对应的曲线所示,修饰了PABSE连接分子的器件,对比基线,其转移特性曲线右移,形成p掺杂,这是由于PABSE分子和石墨烯形成了层间π-π键。
再通入2微摩尔/升的乳腺癌标志物Mic-RNA21适配体的磷酸缓冲溶液(1×PBS),静置浸泡石墨烯沟道12小时,然后通入磷酸缓冲溶液(1×PBS)清洗微流道残余液体。
此时第三次测试转移特性曲线,结果如图2中“修饰适配体的石墨烯”对应的曲线所示,修饰了Mic-RNA21适配体后,转移特性曲线左移,形成n掺杂,这是由于适配体对石墨烯的静电掺杂造成的。
分别配制五组溶液:空白PBS溶液、10飞摩尔/升MicRNA-21的PBS溶液、100飞摩尔/升MicRNA-21的PBS溶液、1皮摩尔/升MicRNA-21的PBS溶液、10皮摩尔/升MicRNA-21的PBS溶液。
每轮将一组配制的溶液通入液栅腔,待溶液稳定,在源极和漏极之间施加0.1V的电压,栅压从-0.5V扫描至0.5V,输出转移特性曲线,然后用PBS溶液清洗液栅腔。共测试5轮,一轮对应一组溶液,不同浓度的目标物输出的转移特性曲线如图3所示。随着标志物的浓度升高,石墨烯场效应生物传感器件的狄拉克电压右移,这是由于标志物为RNA,含有大量碱基,碱基在溶液中带负电,由于静电作用,在石墨烯沟道中感应出空穴载流子进行p掺杂,进而导致狄拉克电压右移。而基底PZT为铁电材料,其表面具有自发极化产生的静电场,对石墨烯沟道的电学特性进行调制,同时表面静电场进一步对带电生物标志物作用,产生局部高浓度区域,增强了器件的灵敏度。
实施例2
清洗双抛的铌酸锂衬底(铁电基底):将衬底置于乙醇溶液中超声5分钟,再换乙醇溶液超声,反复三次,最后用超纯水超声清洗5分钟,使用氮气吹干表面水分,备用。
通过光刻工艺制备电极图案:光刻采用的光刻胶为负光刻胶ROL-7133,旋涂慢转9秒,转速为750转/分钟,快转30秒,转速为2500转/分钟;前烘2分钟,温度为110℃;曝光剂量为90mJ/cm2,中烘4分钟,温度为110℃,显影1分钟,后烘10分钟,温度为110℃。
通过磁控溅射沉积制备10nm厚的铬和50nm厚的金,利用金属剥离工艺得到图形化的金属作为器件的源极、漏极和栅极;并在乙醇中超声清洗带电极的铌酸锂衬底,吹干备用。
采用氧等离子体处理基底表面,提高基底的亲水性,为转移石墨烯做准备;然后采用步骤S21至步骤S24的操作将石墨烯转移至电极上。其中,至步骤S23时,用110℃烘烤2小时,增强石墨烯与基底的结合力。
通过光刻制备石墨烯沟道图形掩模,并采用氧等离子体刻蚀等工艺,制备石墨烯沟道。
使用聚二甲基硅氧烷对流道模板进行倒模处理,最后将得到的PDMS通道层贴合至铁电基底表面。
从进出口通入10微摩尔/升的PABSE甲醇溶液,使得溶液静置浸泡石墨烯沟道6小时,然后陆续通入甲醇、乙醇和去离子水清洗微流道残余液体。再通入2微摩尔/升的乳腺癌标志物Mic-RNA21适配体的磷酸缓冲溶液(1×PBS),静置浸泡石墨烯沟道12小时,然后通入磷酸缓冲溶液(1×PBS)清洗微流道残余液体。
实施例3
清洗双抛的钽酸锂(铁电基底):将衬底置于乙醇溶液中超声5分钟,再换乙醇溶液超声,反复三次,最后用超纯水超声清洗5分钟,使用氮气吹干表面水分,备用。
通过光刻工艺制备电极图案:光刻采用的光刻胶为负光刻胶ROL-7133,旋涂慢转9秒,转速为750转/分钟,快转30秒,转速为2500转/分钟;前烘2分钟,温度为110℃;曝光剂量为90mJ/cm2,中烘4分钟,温度为110℃,显影1分钟,后烘10分钟,温度为110℃。
通过磁控溅射沉积制备10nm厚的铬和50nm厚的金,利用金属剥离工艺得到图形化的金属作为器件的源极、漏极和栅极;并在乙醇中超声清洗带电极的钽酸锂衬底,吹干备用。
采用氧等离子体处理基底表面,提高基底的亲水性,为转移石墨烯做准备;然后采用步骤S21至步骤S24的操作将石墨烯转移至电极上。其中,至步骤S23时,用100℃烘烤1小时,增强石墨烯与基底的结合力。
通过光刻制备石墨烯沟道图形掩模,并采用氧等离子体刻蚀等工艺,制备石墨烯沟道。
使用聚二甲基硅氧烷对微流道模板进行倒模处理,最后将得到的PDMS通道层贴合至铁电基底表面。
从进出口通入10微摩尔/升的PABSE甲醇溶液,使得溶液静置浸泡石墨烯沟道6小时,然后陆续通入甲醇、乙醇和去离子水清洗微流道残余液体。再通入2微摩尔/升的乳腺癌标志物Mic-RNA21适配体的磷酸缓冲溶液(1×PBS),静置浸泡石墨烯沟道12小时,然后通入磷酸缓冲溶液(1×PBS)清洗微流道残余液体。
本申请实施例通过采用铁电基底的自发极化产生的近表面电场对石墨烯进行静电掺杂,掺杂改变石墨烯沟道的载流子浓度和电学传输特性,提高石墨烯对传感沟道表面电荷的敏感度。通道层可结合微流控对器件进行功能化修饰和测试,增强传感器件的一致性,实现传感器对乳腺癌的高灵敏度、高选择性、快速的检测。
在本说明书的描述中,参考术语“一个实施方式”“某些实施方式”“示意性实施方式”“示例”“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合所述实施方式或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施方式或示例中。在本说明书中,对上述术语的示意性表述不一定指的是相同的实施方式或示例。而且,描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任何的一个或多个实施方式或示例中以合适的方式结合。
以上所述是本发明的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下,还可以做出若干改进和润饰,这些改进和润饰也视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器,其特征在于,包括铁电基底和设置在所述铁电基底上的源极、漏极和栅极,所述源极和所述漏极之间连接有石墨烯沟道,所述栅极与所述石墨烯沟道相离,所述铁电基底上盖有通道层,所述通道层的底部向上内凹形成液栅腔,所述石墨烯沟道中部和所述栅极的一端位于所述液栅腔内,所述栅极的另一端以及所述源极、所述漏极在所述液栅腔之外,所述通道层的顶部设有向下连通所述液栅腔的进出口,所述石墨烯沟道上修饰有生物探针。
2.根据权利要求1所述的基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器,其特征在于,所述铁电基底的材质选自铌酸锂铁电材料、锆钛酸铅铁电材料、钽酸锂铁电材料中的一种。
3.根据权利要求2所述的基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器,其特征在于,所述源极、漏极和栅极由下往上均包括粘附层和电极层,所述粘附层的材料为钛或铬,所述电极层的材料为金、铂、银、铝、铜、石墨或氮化钛。
4.根据权利要求3所述的基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器,其特征在于,所述粘附层的厚度为10nm-100nm,所述电极层的厚度为50nm-1000nm。
5.根据权利要求1所述的基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器,其特征在于,所述生物探针为乳腺癌标志物Mic-RNA21的适配体。
6. 根据权利要求5所述的基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器,其特征在于,所述石墨烯沟道通过连接分子转接所述生物探针,所述连接分子为1-芘丁酸- N -羟基琥珀酰亚胺酯。
7.根据权利要求1所述的基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器,其特征在于,所述通道层为倒模而成的聚二甲基硅氧烷。
8.一种基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器的制作方法,其特征在于,包括以下步骤:
在铁电基底上沉积出源极、漏极和栅极;
将石墨烯转移到所述铁电基底上;
刻蚀所述石墨烯以形成石墨烯沟道;所述石墨烯沟道连接所述源极和所述漏极,与所述栅极相离;
制作具有液栅腔和进出口的通道层;所述液栅腔位于所述通道层的底部,所述进出口位于所述通道层顶部且连通所述液栅腔;
将所述通道层贴合在所述铁电基底表面,以使所述石墨烯沟道中部和所述栅极的一端位于所述液栅腔内,所述栅极的另一端以及所述源极、所述漏极在所述液栅腔之外;
以所述进出口和所述液栅腔作为流道,往所述流道中注入修饰溶液浸泡所述石墨烯沟道,以在所述石墨烯沟道上修饰生物探针,得到所述基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器。
9.根据权利要求8所述的基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器的制作方法,其特征在于,所述将石墨烯转移到所述铁电基底上的步骤包括:
在铜基板上有石墨烯的一面涂覆并固化PMMA,得到带胶层的第一中间片;
铜基板朝下、胶层朝上地将所述第一中间片浮于氯化铁溶液上,得到除去铜基板的第二中间片;
胶层朝上地将所述第二中间片贴附在所述铁电基底,用100℃-110℃烘1小时至2小时;
将所述铁电基底浸泡在60℃的丙酮中10min,再转入常温丙酮中浸泡1h,以除去胶层。
10.根据权利要求8所述的基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器的制作方法,其特征在于,所述往所述流道中注入修饰溶液浸泡所述石墨烯沟道,以在所述石墨烯沟道上修饰生物探针的步骤包括:
往所述流道通入10mmol/L的PABSE甲醇溶液,静置浸泡所述石墨烯沟道6h;
依次通入甲醇、乙醇和去离子水清洗所述流道;
通入2mmol/L的乳腺癌标志物Mic-RNA21适配体的磷酸缓冲溶液,静置浸泡所述石墨烯沟道12h;
通入磷酸缓冲溶液清洗所述流道。
CN202311556922.6A 2023-11-21 2023-11-21 基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器及其制作方法 Pending CN117269280A (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202311556922.6A CN117269280A (zh) 2023-11-21 2023-11-21 基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器及其制作方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202311556922.6A CN117269280A (zh) 2023-11-21 2023-11-21 基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器及其制作方法

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CN117269280A true CN117269280A (zh) 2023-12-22

Family

ID=89218135

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN202311556922.6A Pending CN117269280A (zh) 2023-11-21 2023-11-21 基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器及其制作方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN117269280A (zh)

Citations (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20110101309A1 (en) * 2009-11-04 2011-05-05 International Business Machines Corporation Graphene based switching device having a tunable bandgap
US20140070170A1 (en) * 2011-05-05 2014-03-13 Sensic Ab Field effect transistor for chemical sensing using graphene, chemical sensor using the transistor and method for producing the transistor
CN105651845A (zh) * 2015-12-28 2016-06-08 中国科学院上海微***与信息技术研究所 一种基于非共价修饰的石墨烯场效应管的肿瘤标志物检测传感器及其制备方法
KR20160134111A (ko) * 2015-05-14 2016-11-23 성균관대학교산학협력단 바이오 센서
US20170350882A1 (en) * 2014-06-12 2017-12-07 The Trustees Of Columbia University In The City Of New York Graphene-based nanosensor for identifying target analytes
US20180158934A1 (en) * 2016-11-21 2018-06-07 The Government Of The United States Of America, As Represented By The Secretary Of The Navy Lateral heterojunctions in two-dimensional materials integrated with multiferroic layers
CN108872346A (zh) * 2018-05-10 2018-11-23 湖北大学 一种基于液栅结构石墨烯晶体管的溶菌酶传感器及其制备方法和在溶菌酶检测中的应用
US20200292489A1 (en) * 2015-12-02 2020-09-17 Emberion Oy Sensor apparatus and associated methods
CN114184663A (zh) * 2020-09-14 2022-03-15 湖北大学 一种石墨烯晶体管铅离子传感器传感及其制备方法
CN116203098A (zh) * 2023-03-01 2023-06-02 中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所 铁电fet气体传感器及其制备与调控方法
US20230184711A1 (en) * 2020-07-02 2023-06-15 Illumina, Inc. Devices with field effect transistors
CN116297773A (zh) * 2023-03-22 2023-06-23 合肥工业大学 一种微体系液栅型场效应传感芯片及其制作方法和应用

Patent Citations (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20110101309A1 (en) * 2009-11-04 2011-05-05 International Business Machines Corporation Graphene based switching device having a tunable bandgap
US20140070170A1 (en) * 2011-05-05 2014-03-13 Sensic Ab Field effect transistor for chemical sensing using graphene, chemical sensor using the transistor and method for producing the transistor
US20170350882A1 (en) * 2014-06-12 2017-12-07 The Trustees Of Columbia University In The City Of New York Graphene-based nanosensor for identifying target analytes
KR20160134111A (ko) * 2015-05-14 2016-11-23 성균관대학교산학협력단 바이오 센서
US20200292489A1 (en) * 2015-12-02 2020-09-17 Emberion Oy Sensor apparatus and associated methods
CN105651845A (zh) * 2015-12-28 2016-06-08 中国科学院上海微***与信息技术研究所 一种基于非共价修饰的石墨烯场效应管的肿瘤标志物检测传感器及其制备方法
US20180158934A1 (en) * 2016-11-21 2018-06-07 The Government Of The United States Of America, As Represented By The Secretary Of The Navy Lateral heterojunctions in two-dimensional materials integrated with multiferroic layers
CN108872346A (zh) * 2018-05-10 2018-11-23 湖北大学 一种基于液栅结构石墨烯晶体管的溶菌酶传感器及其制备方法和在溶菌酶检测中的应用
US20230184711A1 (en) * 2020-07-02 2023-06-15 Illumina, Inc. Devices with field effect transistors
CN114184663A (zh) * 2020-09-14 2022-03-15 湖北大学 一种石墨烯晶体管铅离子传感器传感及其制备方法
CN116203098A (zh) * 2023-03-01 2023-06-02 中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所 铁电fet气体传感器及其制备与调控方法
CN116297773A (zh) * 2023-03-22 2023-06-23 合肥工业大学 一种微体系液栅型场效应传感芯片及其制作方法和应用

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
S. BIDMESHKIPOUR 等: "Effect of ferroelectric substrate on carrier mobility in graphene field-effect transistors", 《APPLIED PHYSICS LETTERS》, vol. 107, pages 1 - 6 *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP6768097B2 (ja) アレイおよびその製造方法
White et al. Operating and sensing mechanism of electrolyte-gated transistors with floating gates: Building a platform for amplified biodetection
Rozsnyai et al. Controlling the adhesion of conducting polymer films with patterned self-assembled monolayers
KR101440542B1 (ko) 전도성 그라핀을 이용한 바이오센서 및 그 제조방법
WO2015012186A1 (ja) カーボンナノチューブ複合体、半導体素子およびそれを用いたセンサ
KR20070043591A (ko) 나노갭 및 나노갭 센서의 제조방법
US20120255860A1 (en) Carbon-based electrodes with graphene modification
Bourigua et al. Impedimetric immunosensor based on SWCNT-COOH modified gold microelectrodes for label-free detection of deep venous thrombosis biomarker
JP2010503856A (ja) 櫛型微小電極と導電性ポリマーとを有する電気化学的センサ
KR20140021245A (ko) 티올기를 갖는 물질이 부착된 금층을 포함한 나노포어를 갖는 장치를 제조하는 방법 및 그를 이용한 핵산 분석 방법
Uehara et al. Adsorption of alkylthiol self-assembled monolayers on gold and the effect of substrate roughness: a comparative study using scanning tunneling microscopy, cyclic voltammetry, second-harmonic generation, and sum-frequency generation
KR101255189B1 (ko) 자기조립 단분자층의 프린팅 방법을 이용한 환원된 산화 그래핀 패턴을 포함하는 바이오센서의 제조방법 및 이에 따라 제조된 바이오센서
TW201442245A (zh) 薄膜電晶體及其製備方法
Ahn et al. Electrical immunosensor based on a submicron-gap interdigitated electrode and gold enhancement
CN114556065A (zh) 包含纳米线的基材
KR101168667B1 (ko) 단일벽 탄소나노튜브의 선택적 조립 방법 및 이를 이용한 단일벽 탄소나노튜브 다중 채널을 갖는 전계 효과 트랜지스터의 제조 방법
US20070235348A1 (en) Conducting polymer nanosensor
Kim et al. Ion sensitive field effect transistor based on graphene and ionophore hybrid membrane for phosphate detection
Zhang et al. Suspended graphene nanoribbon ion-sensitive field-effect transistors formed by shrink lithography for pH/cancer biomarker sensing
Adam et al. Recent advances in techniques for fabrication and characterization of nanogap biosensors: A review
KR101608817B1 (ko) 교차지 전극 구조를 갖는 용량성 바이오 센서용 전극 구조체, 상기 전극 구조체의 제조방법 및 상기 전극 구조체를 포함하는 용량성 바이오 센서
CN108735820B (zh) 以光刻胶为栅绝缘层的碳纳米管薄膜晶体管及制作和应用
CN117269280A (zh) 基于铁电基底的石墨烯场效应生物传感器及其制作方法
CN110006975B (zh) 一种基于afp的生物传感器及其制备方法
Pookpanratana et al. Electrical and physical characterization of bilayer carboxylic acid-functionalized molecular layers

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination