CN117012429A - 一种一体化核医疗放射性废水快速处理***及应用方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种一体化核医疗放射性废水快速处理***及应用方法,包括:废水收集单元;预处理单元;深度净化单元;固体衰变单元;缓冲单元;在线监测单元;控制单元;其中,所述在线监测单元包括:用于对各单元介质进出水总α、总β放射性活度浓度检测的放射性水平检测模块、对处理过程参数进行实时监测模块。本发明公开了一种一体化核医疗放射性废水快速处理***及应用方法,其能高效快速净化核医疗过程产生的多核素有机低放废水,同时实现快速在线监测和自动控制,对缓解目前国内绝大部分医院现有衰变池容积无法满足日益增多的核医疗接诊需求,改善接受核医学诊疗患者的就医环境等方面具有重要的意义。
Description
技术领域
本发明涉及医疗领域的核废水处理。更具体地说,本发明涉及一种一体化核医疗放射性废水快速处理***及应用方法。
背景技术
核医学主要应用放射性核素或核射线来诊断、治疗疾病并进行生命科学和基础医学的研究,是一门新兴综合***叉学科。随着近代核医学学科的不断发展与完善,近年来核医学临床应用得到迅猛增长,使得医用同位素需求量爆发式上涨,导致放射性废物日趋增多。如不经处理或处理不当而外排,会使生态环境遭受放射性污染。目前我国核医疗放射性废水的处理工艺一般采用贮存衰变法,其核心思想是按照废水产生的时间依次分级存放在相对独立的数个衰变池中,经过短周期医用核素自然衰变,一般要经历10个半衰期以上后进行检测达标后排放,相对于核医疗中放射性核素的用量不断增加,国家对放射性废水排放标准的在逐步提高,这种处理核医疗放射性废水的方式已逐渐变得不再高效,且存在着衰变池占地面积大,处理量较少,放化分析周期长,流程复杂,人工依赖度高,数据一致性不好等问题,尤其是对于已正常运转的医院,其建筑格局限定其无法进行增容扩建,造成医院接纳病人的数量极其有限。
发明内容
本发明的一个目的是解决至少上述问题和/或缺陷,并提供至少后面将说明的优点。
为了实现本发明的这些目的和其它优点,提供了一种一体化核医疗放射性废水快速处理***,包括:
接收并暂存核医学临床实践中废水的废水收集单元;
将废水收集池输出的废水进行固液分离的预处理单元;
用于将预处理单元输出的清液进行多级核素提取分离处理的深度净化单元;
用于将预处理单元输出的固体杂质按时间进行自然衰变后的固体衰变单元;
对衰变后的固体杂质、清液进行暂存的缓冲单元;
与各单元相配合的在线检测单元;
与在线检测单元通信连接,以对各单元工作状态进行切换的控制单元;
其中,所述在线检测单元包括:用于对各单元介质中进行总α、总β放射性活度浓度检测的放射性水平检测模块、对处理过程的关键工艺参数进行实时检测的过程参数监测模块。
优选的是,所述废水收集单元被配置为包括:通过混凝土浇筑的废水收集池;
其中,所述废水收集池通过相配合的管路Ⅰ与预处理单元入口端连通。
优选的是,所述预处理单元被配置为包括:通过不锈钢焊接而成的固液分离模块;
通过管路Ⅱ、管路Ⅲ与固液分离模块并联和/或串联的预处理组件Ⅰ、预处理组件Ⅱ;
所述预处理组件Ⅰ包括串联的砂滤模块和炭吸附模块,所述预处理组件Ⅱ包括串联的微滤模块、超滤模块;
其中,所述固液分离模块、超滤模块、炭吸附模块分别通过相配合的管路Ⅳ、管路Ⅴ、管路Ⅵ与固体衰变单元、深度净化单元连通;
所述在线检测单元还包括:
在固液分离模块的输出侧,设置有对固液分离后的废水进行悬浮物粒径大小检测的颗粒检测模块。
优选的是,所述固体衰变单元被配置为包括多个由混凝土浇筑、且相互独立的衰变池;
其中,各衰变池分别通过相配合的管路Ⅶ与缓冲池连通,且各衰变池按固体杂质产生时间顺序分别接收并暂存预处理单元产生的固体杂质。
优选的是,所述深度净化单元被配置为包括多个独立且呈串联布局的核素提取分离模块;
其中,各核素提取分离模块外面均以可拆卸的方式覆盖有辐射防护层,且位于尾端的核素提取分离模块通过相配合的管路Ⅴ与缓冲池连通;
位于下级的核素提取分离模块均通过相配合的管路Ⅵ与上级的核素提取分离模块呈连通状,以构成深度净化单元的自循环通路。
优选的是,所述控制单元被配置为包括:输入模块、通讯模块、控制模块、执行模块、显示模块、报警模块;
其中,所述执行模块被配置为包括:设置在各单元连接管路上的阀门、泵、选择开关。
优选的是,所述缓冲单元被配置为包括呈并联状的体积相同的缓冲池Ⅰ、缓冲池Ⅱ、缓冲池Ⅲ。
一种一体化核医疗放射性废水快速处理***的应用方法,包括:
步骤一,控制单元接收用户输入的各控制参数,并基于控制参数控制各单元的工作状态;
步骤二,在线检测单元实时检测预处理单元、深度净化单元的总α和总β放射性活度浓度,以及相关过程参数,以根据检测结果对预处理单元、深度净化单元的工艺、设备和配方进行应用的参数控制;
在线检测单元实时检测固体衰变单元中各固体衰变池的固体杂质储存量和放射性水平,并反馈给控制单元,控制单元基于检测结果控制各固体衰变池上执行模块的工作状态;
在线检测单元实时检测缓冲单元的储存量和放射性水平,并反馈给控制单元,控制单元基于检测结果控制缓冲单元上执行模块的工作状态。
优选的是,在步骤二,所述在线检测单元对深度净化单元尾级核素提取分离模块的流出液进行总α和总β放射性活度浓度进行检测,并判断流出液的放射性水平是否低于国家标准的限值,如果低于则启动深度净化单元对应的执行模块,将流出液排放至缓冲单元的缓冲池Ⅰ中的进行暂存;
否则将依据放射性水平的大小启动自循环通路上的执行模块,将流出液输送给相应的上级核素提取分离模块进行二次处理。
优选的是,在步骤二,当缓冲单元的缓冲池Ⅰ处于存满状态时,控制单元将缓冲池Ⅰ输入端管路的工作状态切换成关闭状态,将缓冲池Ⅱ输入端管路的工作状态切换成开启状态;
通过第三方检测机构对缓冲池Ⅰ中的固液是否满足排放标准进行检测,如果检测结果为满足排放标准,则控制单元切换缓冲池Ⅰ的输出端管路为打开状态进行排放,缓冲池Ⅰ排空后,待缓冲池Ⅱ装满,控制单元将缓冲池Ⅱ输入端管路的工作状态切换成关闭状态,将缓冲池Ⅰ输入端管路的工作状态切换成开启状态;
否则,将缓冲池Ⅲ输入端管路的工作状态切换成开启状态,同时切换缓冲池Ⅰ与预处理单元的连接管路工作状态,对缓冲池Ⅰ中的固液进行二次处理。
本发明至少包括以下有益效果:本发明能高效净化核医疗产生的放射性废水,同时实现快速在线监测和废水及时排放,对缓解医院目前医患病人接纳治疗窘迫,改善患者就医环境等方面具有重要的意义。
本发明的其它优点、目标和特征将部分通过下面的说明体现,部分还将通过对本发明的研究和实践而为本领域的技术人员所理解。
附图说明
图1为本发明的一体化核医疗放射性废水快速处理***组成框图;
图2为本发明的一体化核医疗放射性废水快速处理***工作流程示意图;
图3为本发明的一个实施例中离子交换吸附器进水侧的侧视图;
图4为本发明的一个实施例中离子交换吸附器进水侧在另一个视角下的侧视图;
图5为本发明的一个实施例中离子交换吸附器出水侧的侧视图;
图6为本发明的一个实施例中离子交换吸附器出水侧另一个视角下的侧视图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做进一步的详细说明,以令本领域技术人员参照说明书文字能够据以实施。
应当理解,本文所使用的诸如“具有”、“包含”以及“包括”术语并不配出一个或多个其它元件或其组合的存在或添加。
如图1所示,本***主要包括废水收集池、固体衰变池、预处理单元、深度净化单元、缓冲池、在线检测单元和控制单元七个部分,下面将各部分的功能进行说明:
①废水收集池是由混凝土浇筑而成,接收并暂存核医学临床实践产生的废水(包含固体杂质),通过管道输送给预处理单元。
②预处理单元由不锈钢焊接而成的固液分离模块,以及并联设置在固液分离模块下游的预处理组件Ⅰ、预处理组件Ⅱ、所述预处理组件Ⅰ包括串联的砂滤模块和炭吸附模块,所述预处理组件Ⅱ包括串联的微滤模块、超滤模块(这里的微滤模块、超滤模块的材质被配置为包含但不局限于聚四氟乙烯、偏四氟乙烯等高分子聚合材料及氧化铝、氧化锆等陶瓷膜材料),固液分离模块入口与废水收集池管道连接,出口分别与固体衰变池、预处理组件Ⅰ、预处理组件Ⅱ连通,以通过固体衰变池对预处理后的固体进行衰变处理,经固体衰变池衰变处理后的固体废物在检测合格后,可以直接排放至医院医用非放射性废水处理管网,而超滤模块、炭吸附模块的输出端分别和深度净化单元的入口管道连接,其功能是分离废水的固体杂质,去除颗粒物和有机物,为废水深度净化单元提供清液,在实际的应用中,两套组件在并联状态时,可以将包含不同粒径大小的废水分别输送至不同的组件中进行处理,如当颗粒物和有机物的粒径较小时(当颗粒物和有机物的粒径在50微米以下时),则只采用预处理组件Ⅱ的微滤+超滤模块进行处理(即固液分离模块处理后的废水通过管路切换直接输出到微滤模块入口),处理后得到深度净化单元需要的清液;
两套组件在串联状态时,放射线废水原液由废水收集池进入预处理单元的固液分离模块处理后,得到固态和液态废物,固态废物以污泥的形式进入固体衰变池。液态废物经过线检测单元实时检测后,如果固含物粒径较大或有机物较多时,液态废物进入砂滤+炭吸附模块进行进一步的固液分离,最后进入微滤+超滤模块,处理后得到深度净化单元需要的清液。否则液态废物直接进入;
而除颗粒物和有机物的检测则通过设置在固液分离模块的输出侧的颗粒检测模块来实现。
③固体衰变池由混凝土浇筑而成,并分为数个独立的衰变小池,各衰变小池分别与预处理单元和缓冲池管道连接。按照固体杂质产生时间顺序分别接收并暂存预处理单元产生的固体杂质,固体杂质经过自然衰变,直到解控再排出至医院医用非放射性废水处理管网。
④深度净化单元由数个独立的核素提取分离模块串级组成,每个核素提取分离模块外面覆盖铅皮等可拆卸的辐射防护层,减少富集核素后的核素提取分离模块对设备和人员的辐照损伤。深度净化单元入口与预处理单元管道连接,接收预处理单元排出的清液,并对清液进行核素提取分离多级处理,出口分别与缓冲池和每个核素提取分离模块的入口管道连接,深度净化得到的流出液经过放射性水平检测合格排出到缓冲单元,否则据放射性水平的大小返回到其中的一级核素提取分离模块继续进行自循环处理直到检测合格排出。
⑤缓冲单元由混凝土浇筑而成,包括呈并联状的体积相同的缓冲池Ⅰ、缓冲池Ⅱ、缓冲池Ⅲ。分别与固体衰变池、深度净化单元和医院医用非放射性废水处理管网管道连接。其功能是暂存固态衰变池解控后的固态杂质和深度净化单元的流出液,待放射性水平再次检测合格后排放医院医用非放射性废水处理管网。
⑥在线检测单元由放射性水平检测模块、过程参数监测模块和通讯模块Ⅰ组成。放射性水平检测模块的检测对象分别为废水收集池、固体衰变池、预处理单元、深度净化单元和缓冲单元放射性介质的总α和总β放射性活度浓度,这里的总α和总β是指废水里面可能含有多种核素并且要释放α或β射线,所以要叠加到一起。而废水液位、流量、温度、压力、电导率、pH等参数,通过过程参数监测模块实时检测。通讯模块Ⅰ将所有的检测结果传输到控制单元,这里的通信模块Ⅰ与控制单元中的通讯模块Ⅱ是配对使用,实现单元之间的数据通信,而过程参数都是通过相配合的传感器进行实现,如检测液位采用液位传感器,检测压力采用压力传感器等,各过程参数中传感器的安装位置均根据实际的需要进行安装。
⑦控制单元由输入模块、通讯模块、控制模块、执行模块、显示模块和报警模块组成。输入模块接受操作人员指令和在线检测单元的检测结果,作为控制单元的给定值。通讯模块将给定值传输至控制模块,控制模块接受给定值并输出控制信号到执行模块。执行模块主要由连接废水收集池、固体衰变池、预处理单元、深度净化单元和缓冲池的阀门、泵以及选择开关组成,在实际的应用中,阀门用于控制各单元上连接管路的通路状态,而泵用于通过外力将各单元的介质送入至下一工序对应的单元中,选择开关根据需要分为位置开关、热敏开关、液位开关、惯性开关等,其作用在于假如有四个并联的开关,但是每次只能有一个开关处于开的状态,其他三个就处于关的状态。相当于四选一。
执行模块接受到控制信号对废水、固体杂质和流出液的流量进行控制。显示模块主要用于操作人员指令、在线检测单元的检测结果进行实时显示。报警模块在***工作过程中,各个参数发生异常或处理完毕产生声光信号,提示操作人员进行及时处理。
一体化核医疗放射性废水快速处理***的工作流程如图2所示,其工作流程具体分为以下六步:
①核医学放射性废水实时进入废水收集池,控制***接受到操作人员的指令开启在线监测***实时检测废水收集池液位,达到设定值后,顺序启动预处理单元、固体衰变池、深度净化单元和缓冲池工作。否则,不启动预处理单元、固体衰变池、深度净化单元和缓冲池工作。
②***进入工作状态后,控制单元按照预设流量启动废水收集池和预处理单元之间的阀门和泵,将废水收集池的废水输送到预处理单元。在线检测***实时检测废水流量并反馈给控制单元,由控制单元对废水流量进行显示和控制。
③预处理单元对废水收集池输送过来的废水进行固液分离、去除颗粒物和有机物。预处理完成后,控制单元启动预处理单元与固体衰变池、预处理单元和深度净化单元之间的阀门和泵。将固体杂质输送到固体衰变池并按时间顺序分装到各个小池进行暂存,使其自然衰变,清液进入深度净化单元。在线检测***实时检测预处理单元废水的总α和总β放射性活度浓度、液位、流量、温度、压力、电导率、pH等参数,由控制单元对这些参数进行显示,并对预处理单元工艺设备和配方的参数控制,这里的工艺设备的参数控制是指对工艺中的流量、压力、pH等参数进行控制,而配方参数控制一般指预处理单元的分离剂和深度净化单元的离子交换纤维。
③在线检测***实时检测固体衰变小池的固体杂质的储存量和放射性水平并反馈给控制单元,由控制单元对储存量和放射性水平进行显示。如果衰变小池已经装满,控制单元控制选择开关将固体杂质换装到另外一个空的衰变小池。如果某一个衰变小池放射性水平达到解控水平,控制单元启动连接固体衰变池和医院医用非放射性废水处理管网的阀门和泵以及选择开关,将固体杂质排放至缓冲单元。
④深度净化单元对清液进行多级核素分离,处理完成后,在线检测***实时检测深度净化单元流出液的总α和总β放射性活度浓度、液位、流量、温度、压力、电导率、pH等参数,由控制单元对这些参数进行显示,并对深度净化单元工艺设备和配方的参数控制。如果流出液的放射性水平低于国家标准的限值,控制单元启动深度净化单元和缓冲单元的阀门和泵,将流出液排放至缓冲单元。否则,控制单元依据放射性水平的大小启动深度净化单元自循环用的阀门和泵以及选择开关,将流出液输送给相应级的核素提取分离模块直到放射性水平低于国家标准的限值并排出。
⑤缓冲单元暂存固体衰变池和深度净化单元的排出物,在线检测***实时检测排出物的储存量和放射性水平并反馈给控制单元,由控制单元对储存量和放射性水平进行显示。
本发明的缓冲单元包括呈并联状的体积相同的缓冲池Ⅰ、缓冲池Ⅱ、缓冲池Ⅲ,所述缓冲池Ⅰ、缓冲池Ⅱ、缓冲池Ⅲ的输入端分别通过相配合的执行机构Ⅰ、执行机构Ⅱ、执行机构Ⅲ与固体衰变单元、深度净化单元连通,其输出端与医用非放射性废水处理管网以及预处理单元连通。
如果缓冲池Ⅰ已经装满则将深度净化单元的输出端与缓冲池Ⅱ连通,缓冲池Ⅱ处于工作状态,缓冲池Ⅰ需要等待第三方检测机构的检测;
当缓冲池Ⅰ已经装满,并且通过第三方检测机构的检测,即其放射性水平达到解控水平,则控制单元启动连接缓冲池Ⅰ和医院医用非放射性废水处理管网的阀门和泵,将排出物排放至医用非放射性废水处理管网,使缓冲池Ⅰ处于待使用状态,缓冲池Ⅰ排空后,待缓冲池Ⅱ装满,控制单元将缓冲池Ⅱ输入端管路的工作状态切换成关闭状态,将缓冲池Ⅰ输入端管路的工作状态切换成开启状态;
否则,缓冲池Ⅱ暂停工作待待检测,同时启动缓冲池Ⅲ处于工作状态,输入端管路的工作状态切换成关闭状态,将缓冲池Ⅲ输入端管路的工作状态切换成开启状态,将缓冲池Ⅰ中的固液泵回到预处理单元中进行二次处理,以使缓冲池Ⅰ能再次排空处于待使用状态;
同理的缓冲池Ⅱ、缓冲池Ⅲ在存满后都需要经第三方检测机构的检测,对其放射性水平达到解控水平进行判断并根据判断结果执行与缓冲池Ⅰ类似的工作流程。
⑥在线检测***实时检测到的各个部分的放射性水平和过程参数,如果异常或废水处理完毕,控制单元启动报警,由操作人员进行维护处理或关闭***。
本发明通过设置有多级核素提取分离处理的深度净化单元,对预处理单元处理后的清液进行深度净化处理,对预处理单元处理后的固体介质通过固体衰变单元进行处理,进一步配合在线检测单元对各单元介质中总α、总β放射性活度浓度以及处理过程的各类过程参数进行实时检测,以使其放化分析周期、流程可控,对人工依赖度有效降低,数据一致性好,可直接应用于已正常运转的医院,适应性更好。
进一步的来说,快速深度净化单元是由多个离子交换吸附器组成,其功能是实现废水中放射性核素的富集,实现废水的放射性去除。如图2所示,深度净化单元是由两套互为备用的二级串联吸附器并联组成,共计4个吸附器。两套吸附装置入口分别与预处理单元管路相连通,出口均分别与每个离子交换吸附器和缓冲单元的入口相连通,待在线监测总放射性水平测量达标后排入缓冲单元,否则净化液返回至下一级吸附器继续进行深度净化处理直到检测合格排出。运行时,使用第一套吸附装置,若净化液不达标再次回流到本套吸附装置其中的一个离子交换吸附器入口完成二次净化,这一过程也就是自循环(废水初始活度较高或废水量大的条件下进行),当第一套吸附装置放射性水平均达到低水平放射性废物较大限值时,启用第二套吸附装置。此刻,第一套吸附装置让其进行自发衰变,待衰变完全后继续使用。两套吸附装置进行多次轮流切换操作,适合长期不更换的行动计划,避免人员与放射性废物的直接接触。待吸附器失效后进行不停机更换操作。吸附器采用抛弃式滤芯结构,滤芯的安装采用快装结构形式,通过直接插拔滤芯进行吸附材料的更换,各个离子交换吸附器之间进出口连通,进出口采用高压抱箍的连接方式进行连接,各级吸附器之间可以实现任意的串联和并联的切换连通操作,配备电磁阀,并由自动控制***操作启闭状态。该吸附器结构紧凑,占地面积小,在保证高性能吸附的同时,后期更换吸附滤芯极易操作。离子交换吸附器中填充有高密度的离子交换纤维或树脂吸附材料。离子交换纤维或树脂为强碱型离子交换纤维/树脂或弱碱型阴离子交换纤维/树脂中至少一种。废滤芯作为放射性固体废物进行集中存放处理,待放射性水平降至安全值后进行洗涤再生处理,滤芯可重复使用多次。再生洗涤剂为氯化钠、氯化钾、稀盐酸、氯化铵中至少一种。
进一步地,如图3—图6,各级离子交换吸附器被配置为包括:
玻璃钢材质的吸附器外壳1,其一端设置有进水口14,另一端设置有出水口15,所述出水口、进水口用于与现场布局的管路进行连接,进而通过管路上设置的各阀门,在现场构建不同的串联或并联布局效果,同时也通过模块化的设置,使得其可以在安装和拆卸更加容易,而根据现场的实际需要在吸附器外壳上通过侧路出水管12设置一个侧出水口13;
通过挡块4设置在进水口侧的进水端板5,所述挡块通过挡块螺栓2、弹簧垫片3与进水端板固定连接,以保证结构间配合的稳定性,而进水端板的作用在于连接进水管路、分配进水到吸附材料、密封和固定吸附材料、进水流动控制;
通过止推环6设置在出水口侧的把手端板8,所述把手端板在吸附器外壳内侧壁相配合的位置上设置有相应的密封圈7,以保证其密封性,而把手端板的作用在于滤芯安装和拆卸更加方便操作、安全固定吸附材料、密封和进出水管道连接;
通过直接插拔的方式设置在吸附器外壳内的抛弃式滤芯,这种采用直接插拔设置在吸附器外壳内的滤芯式结构,使得其后期可以在滤芯达不到效果时,很容易的将其取出,便于更换;
其中,所述吸附器外壳两端均通过抱箍的连接方式与管路进行连接,在这种结构中,通过抱箍的连接方式可以实现离子交换吸附器与相应管路的快速连接,实现快速装拆,而根据需要所述抱箍被配置为包括:与吸附器外壳外部结构相匹配的捆带9,与捆带相配合的鞍座11,将捆带与鞍座连接成一体式结构,以完成离子交换吸附器与相应管路安装的捆带螺栓10,其中,所述鞍座在与吸附器外壳相配合的侧壁上设置有弧形限定槽,以保证结构之间的贴合度满足安装要求。
来自核医学科放射性同位素生产与使用过程产生的核医疗放射性废水借助进液泵以恒定流速进入两套互为备用的二级串联吸附器并联组成吸附装置中的一套的离子交换深度净化吸附器中,离子交换后的净化液作放射性活度浓度在线监测,满足放射性排放要求的净化液可直接排出;否则控制单元控制净化液回流到其中一级离子交换吸附器重新进行净化处理直到达标排放为止。离子交换快速深度净化单元最佳工艺级数为两套二级吸附器,当第一套吸附装置达到低水平放射性废物最高限值后,深度净化处理工艺路线切换至第二套吸附装置,无需对第一套吸附装置进行操作,仅让其进行自发衰变至本底水平后继续使用。两套吸附装置依次切换使用,待离子交换吸附器失效后,对失效的离子交换吸附器进行滤芯更换操作,更换下来的废滤芯按照放射性固体废物处理要求进行暂存处理。
更换离子交换吸附器需要同时满足以下两个条件:①通过检测废水原液和净化液的活度,计算净化系数(出来前总的放射性/处理后总的放射性),如果小于设定值,则满足;②实验经验或理论计算给出一般离子交换吸附器的使用寿命,如果大于设定值,则满足。
本处理方法为一连续性的处理工艺,在运行过程中无需拆动工艺管路***进行停机后更换离子交换吸附器滤芯核心部件,两套互为备用的多级串联吸附器一次运行使用仅启用壹套。当检测到在用的这套净化单元离子交换吸附器已经达到更换要求,则快速切换到另外一套备用的净化单元进行废水处理,同时通过直接插拔拆装滤芯的方式进行离子交换吸附材料的快速更换。
通常来说,本发明一套二级离子交换吸附器预定使用寿命值:原液总β=600Bq/L,低水平放射性废物较大限值设置为3.7×106Bq/kg(进行并联线路切换),单级离子交换吸附器吸附材料填充量为35kg,吸附器达到低水平放射性废物限值处理废水量为215m3,一套二级离子交换吸附器处理废水量为430m3,一套二级离子交换吸附器运行时间为半年,后进行原地放置衰变,衰变时间为半年,后继续使用。以I-131为例,根据材料对碘的饱和吸附容量为2000mg/kg,材料每年对碘离子的实际吸附容量为3.7×106Bq/kg(相当于0.8ng/kg),预定使用寿命值理论值为长期,初步设计单离子交换吸附器使用寿命为20~50年。
实施例1
一种核医疗放射性废水深度净化处理方法及工艺,步骤如下:
1)暂存:暂存罐中核医疗放射性废水体积为2.5L,总α=1.548Bq/L,总β=620.657Bq/L;
2)离子交换:将废水以11.7mL/min流速通过蠕动泵依次流经一、二级离子交换吸附器(两级串联模式),单个吸附器中填充有弱碱型离子交换纤维20g;
3)放射性监测:对净化液进行放射性活度浓度测量;
4)达标排放:净化液放射性水平满足国家规定的排放标准限值,实际值为总α=0.005Bq/L,总β=0.311Bq/L。
对于该实施例,其处理周期为:3.56h。
对比例:对于总α=1.548Bq/L,总β=620.657Bq/L,体积为2.5L的核医疗放射性废水,现有技术采用衰变池贮存,存放时间至少为48天,才允许排放废水。
实施例2
一种核医疗放射性废水深度净化处理方法及工艺,步骤如下:
1)暂存:暂存罐中核医疗放射性废水体积为2m3,总α=0.276Bq/L,总β=1000Bq/L;
2)离子交换:将废水以400L/h流速通过蠕动泵依次流经一、二级离子交换吸附器(两级串联模式),单个吸附器中填充有弱碱型离子交换纤维35kg;
3)放射性监测:对净化液进行放射性活度浓度测量;
4)达标排放:净化液放射性水平满足国家规定的排放标准限值,实际值为总α=0.019Bq/L,总β=0.659Bq/L。
对于该实施例,其处理周期为:5h。
对比例:对于总α=0.276Bq/L,总β=1000Bq/L,体积为2m3的核医疗放射性废水,现有技术采用衰变池贮存,存放时间至少为54天(通常需要存放180天),才允许排放废水。
通过以上两个实例的对比可以看出,本发明相对于现有技术而言,在满足放射性废水进行快速深度净化处理,能使放射性废水满足废物最小化要求,有效提高废水处理效率、处理量和满足核医学科诊疗数量,同时保证核医疗放射性废水排放口放射性水平满足污水排放限值标准要求,及时排放至医院常规废水管网。
实施例3
本发明所述各级离子交换吸附器中的的离子交换纤维吸附材料可根据实际的需要选择下列材料中的任意一种:
材料1、季铵型离子交换纤维(众多现有材料中进行选配,作为本发明相对于现有材料的优选示例):
季铵型离子交换纤维的制备流程包括:基体纤维的制备、聚丙烯纤维接枝苯乙烯、接枝纤维的氯甲基化和胺化,具体来说,可以从以下四个步骤进行细分说明:
第一步,首先将聚丙烯母粒熔融纺丝,即可得聚丙烯纤维。将纺制的纤维浸泡于丙酮溶剂中,24h后去除有机溶剂,用蒸馏水洗涤,再用超声波清洗,于60℃烘干,即可得聚丙烯纤维。
第二步,接枝反应。先将聚丙烯纤维溶胀在二氯乙烷中,然后置于苯乙烯接枝溶液中浸渍,升温至70~120℃温度下进行接枝,优选温度90℃,接枝时间为3~8h,最优为6h。反应结束即可获得具有一定接枝率的接枝纤维。
第三步,氯甲基化。在一定体积的氯甲醚中加入适量的氯化锌催化剂(催化剂与纤维重量之比为1:1),于室温下静置0.5h,使氯化锌能够部分溶解。然后加入一定量已接枝苯乙烯的纤维,使其充分浸渍于氯甲醚溶液里,再在室温下静置0.5h,然后将反应器放入水浴锅中缓慢升温至30~80℃温度,优选温度50℃,反应时间为8~13h,优选时间l0 h。每隔1h搅拌一次,以保证其反应更加均匀充分。
第四步,季铵化反应。将经过氯甲基化反应后的纤维放入三甲胺水溶液中(纤维和三甲胺的摩尔比为1:1.05),在20~40℃温度下反应12~16h,优选温度30℃,优选时间14h。反应过程中要每1h搅拌一次,以保证反应的充分性和均匀性。
材料2、双季铵阳离子型离子交换纤维
本实例中的季铵型离子交换纤维材料是本发明根据实际的应用场景、应用需要进行重新设计,其制备流程包括:基体纤维的制备、聚丙烯纤维接枝苯乙烯、接枝纤维的氯甲基化和胺化4个步骤,具体来说,可以从以下四个步骤进行细分说明:
第一步,首先将聚丙烯母粒熔融纺丝,-将纺制的纤维浸泡于丙酮溶剂中,24h后去除有机溶剂,用蒸馏水洗涤,再用超声波清洗,于60℃烘干,即可得聚丙烯纤维。
第二步,接枝反应。先将聚丙烯纤维溶胀在二氯乙烷中,然后置于苯乙烯接枝溶液中浸渍,升温至70~120℃温度下进行接枝,优选温度90℃,接枝时间为3~8h,最优为6h。反应结束即可获得具有一定接枝率的接枝纤维。
第三步,氯甲基化。在一定体积的氯甲醚中加入适量的氯化锌催化剂(催化剂与纤维重量之比为1:1),于室温下静置0.5h,使氯化锌能够部分溶解。然后加入一定量已接枝苯乙烯的纤维,使其充分浸渍于氯甲醚溶液里,再在室温下静置0.5h,然后将反应器放入水浴锅中缓慢升温至30~80℃温度,优选温度50℃,反应时间为8~13h,优选时间l0 h。每隔1h搅拌一次,以保证其反应更加均匀充分。
第四步,季铵化反应。首先在四甲基丙二胺水溶液中按照1:0.8~1:1.2(优选1:1.05)的摩尔比加入溴乙烷溶液,在20~40℃温度下反应12~18h,优选温度30℃,优选时间16h。随后在上述反应产物中,加入经过氯甲基化反应后的纤维(纤维和四甲基丙二胺的摩尔比为1:0.8~1:1.2,优选1:1.05),在20~40℃温度下反应14~24h,优选温度30℃,优选时间20h。反应过程中要每1h搅拌一次,以保证反应的充分性和均匀性。
本实例中的材料2与材料1相比,材料2由于引入双季铵阳离子结构,其阳离子所带正电荷量明显增加,增大了材料的离子势,产生更强的阳极吸引中心,进而使材料具有更强的碘负离子吸引能力;同时在改性的纤维中,配位阴离子数量增加,意味着单位摩尔量的材料具有更多离子交换位点;引入亲碘溴离子基团,通过卤键作用增强吸附性能,使得纤维材料对离子的交换能力增强。
材料3、咪唑鎓阳离子功能化离子交换纤维
本实例中的咪唑鎓阳离子功能化离子交换纤维是本发明根据实际的应用场景、应用需要进行重新设计,其制备流程包括:基体纤维的制备、聚丙烯纤维接枝苯乙烯、接枝纤维的氯甲基化和胺化4个步骤,具体来说,可以从以下四个步骤进行细分说明:
第一步,首先将聚丙烯母粒熔融纺丝,将纺制的纤维浸泡于丙酮溶剂中,24h后去除有机溶剂,用蒸馏水洗涤,再用超声波清洗,于60℃烘干,即可得聚丙烯纤维。
第二步,接枝反应。先将聚丙烯纤维溶胀在二氯乙烷中,然后置于苯乙烯接枝溶液中浸渍,升温至70~120℃温度下进行接枝,优选温度90℃,接枝时间为3~8h,最优为6h。反应结束即可获得具有一定接枝率的接枝纤维。
第三步,氯甲基化。在一定体积的氯甲醚中加入适量的氯化锌催化剂(催化剂与纤维重量之比为1:1),于室温下静置0.5h,使氯化锌能够部分溶解。然后加入一定量已接枝苯乙烯的纤维,使其充分浸渍于氯甲醚溶液里,再在室温下静置0.5h,然后将反应器放入水浴锅中缓慢升温至30~80℃温度,优选温度50℃,反应时间为8~13h,优选时间l0 h。每隔1h搅拌一次,以保证其反应更加均匀充分。
第四步,季铵化反应。将经过氯甲基化反应后的纤维放入甲基咪唑水溶液中(纤维和三甲胺的摩尔比为1:0.8~1:1.2,优选1:1.05),在20~60℃温度下反应12~16h,优选温度40℃,优选时间14h。反应过程中要每1h搅拌一次,以保证反应的充分性和均匀性。
本实例中的材料3与材料1相比,材料3引入了咪唑鎓阳离子,相较三甲胺而言,咪唑鎓阳离子具备五元环π共轭体系和N杂原子结构,可通过阳离子-π作用力和N杂原子产生的卤键效应对碘和碘阴离子表现出良好的吸附作用。由此3号材料在之前的离子交换机制上,引入了阳离子-π作用力和N杂原子吸引力,增加了材料对离子的吸附能力。
材料4、吡啶鎓阳离子功能化离子交换纤维
本实例中的咪唑鎓阳离子功能化离子交换纤维是本发明根据实际的应用场景、应用需要进行重新设计,其制备流程包括:基体纤维的制备、聚丙烯纤维接枝苯乙烯、接枝纤维的氯甲基化和胺化4个步骤,具体来说,可以从以下四个步骤进行细分说明:
第一步,首先将聚丙烯母粒熔融纺丝,将纺制的纤维浸泡于丙酮溶剂中,24h后去除有机溶剂,用蒸馏水洗涤,再用超声波清洗,于60℃烘干,即可得聚丙烯纤维。
第二步,接枝反应。先将聚丙烯纤维溶胀在二氯乙烷中,然后置于苯乙烯接枝溶液中浸渍,升温至70~120℃温度下进行接枝,优选温度90℃,接枝时间为3~8h,最优为6h。反应结束即可获得具有一定接枝率的接枝纤维。
第三步,氯甲基化。在一定体积的氯甲醚中加入适量的氯化锌催化剂(催化剂与纤维重量之比为1:1),于室温下静置0.5h,使氯化锌能够部分溶解。然后加入一定量已接枝苯乙烯的纤维,使其充分浸渍于氯甲醚溶液里,再在室温下静置0.5h,然后将反应器放入水浴锅中缓慢升温至30~80℃温度,优选温度50℃,反应时间为8~13h,优选时间l0 h。每隔1h搅拌一次,以保证其反应更加均匀充分。
第四步,季铵化反应。将经过氯甲基化反应后的纤维放入吡啶水溶液中(纤维和三甲胺的摩尔比为1:0.8~1:1.2,优选1:1.05),在30~80℃温度下反应14~22h,优选温度55℃,优选时间18h。反应过程中要每1h搅拌一次,以保证反应的充分性和均匀性。
本实例中的材料4与材料1相比,材料4引入了吡啶鎓阳离子,相较三甲胺而言,吡啶嗡阳离子具备六元环π共轭体系和N杂原子结构,可通过阳离子-π作用力和N杂原子产生的卤键效应对碘和碘阴离子表现出良好的吸附作用。由此4号材料在之前的离子交换机制上,引入了阳离子-π作用力和N杂原子吸引力,增加了材料对离子的吸附能力。
材料5、羟基功能化季铵型离子交换纤维
本实例中的咪唑鎓阳离子功能化离子交换纤维是本发明根据实际的应用场景、应用需要进行重新设计,其制备流程包括:基体纤维的制备、聚丙烯纤维接枝苯乙烯、接枝纤维的氯甲基化和胺化4个步骤,具体来说,可以从以下四个步骤进行细分说明:
第一步,首先将聚丙烯母粒熔融纺丝,-将纺制的纤维浸泡于丙酮溶剂中,24h后去除有机溶剂,用蒸馏水洗涤,再用超声波清洗,于60℃烘干,即可得聚丙烯纤维。
第二步,接枝反应。先将聚丙烯纤维溶胀在二氯乙烷中,然后置于苯乙烯接枝溶液中浸渍,升温至70~120℃温度下进行接枝,优选温度90℃,接枝时间为3~8h,最优为6h。反应结束即可获得具有一定接枝率的接枝纤维。
第三步,氯甲基化。在一定体积的氯甲醚中加入适量的氯化锌催化剂(催化剂与纤维重量之比为1:1),于室温下静置0.5h,使氯化锌能够部分溶解。然后加入一定量已接枝苯乙烯的纤维,使其充分浸渍于氯甲醚溶液里,再在室温下静置0.5h,然后将反应器放入水浴锅中缓慢升温至30~80℃温度,优选温度50℃,反应时间为8~13h,优选时间l0 h。每隔1h搅拌一次,以保证其反应更加均匀充分。
第四步,季铵化反应。将经过氯甲基化反应后的纤维放入2-二甲氨基乙醇水溶液中(纤维和三甲胺的摩尔比为1:0.8~1:1.2,优选1:1.05),在20~50℃温度下反应12~16h,优选温度30℃,优选时间14h。反应过程中要每1h搅拌一次,以保证反应的充分性和均匀性。
本实例中的材料5与材料1相比,材料5在保持原来合成反应活性的基础上引入了带羟基官能团的季铵阳离子,增加的羟基官能团能够与水体系中的待吸附离子之间产生强氢键相互作用,进而增加了5号纤维材料对离子的吸附能力。
实施例4
离子型共价有机框架吸附材料:1、高电荷密度1,3,5-三咪唑鎓阳离子型共价有机框架材料的制备:
高电荷密度1,3,5-三咪唑鎓阳离子型共价有机框架材料通过三甲酰基苄基-咪唑苯溴化物单体和联苯二胺制备而成,具体过程如下:首先利用1,3,5-三咪唑基苯和4-溴甲基苯甲醛通过季铵化反应制备得到三甲酰基苄基-咪唑苯溴化物单体,即将1,3,5-三咪唑基苯和4-溴甲基苯甲醛按1:3~1:5的摩尔比加入到乙酸乙酯溶剂中,然后于60~80℃下搅拌反应3~5天。反应结束后加入少量乙腈,并用乙酸乙酯和甲醇交替洗涤,最后旋转蒸发干燥,即得到咪唑基离子型三甲酰基苄基-咪唑苯溴化物单体。随后,将获得的咪唑嗡溴盐单体(0.08mmol)和联苯二胺(0.12mmol)溶解于无水甲醇中,并向溶液中加入1.3~2.1mL的1,4-二氧六环中和0.1~0.3mL的乙酸水溶液,乙酸是作为催化剂。封管,并在80~100℃的条件下静置反应3~7天。最后离心除去溶剂,收集黄色沉淀,用四氢呋喃和丙酮对沉淀进行洗涤,并在100℃下真空干燥24h,即得到高电荷密度1,3,5-三咪唑鎓阳离子型共价有机框架材料。
为了说明实施例4中离子型共价有机框架吸附材料应用在核医疗放射性废水处理中的有益性效果,下面分别通过实施例5进行补充性说明:
实施例5
一种一体化核医疗放射性废水快速处理***及应用方法,步骤如下:
1)暂存:暂存罐中核医疗放射性废水体积为2.5L,总α=1.548Bq/L,总β=620.657Bq/L;
2)离子吸附:将废水以11.7mL/min流速通过蠕动泵依次流经一、二级离子交换吸附器(两级串联模式),单个吸附器中填充有高电荷密度1,3,5-三咪唑鎓阳离子型共价有机框架材料5g;
3)放射性监测:对净化液进行放射性活度浓度测量;
4)达标排放:净化液放射性水平满足国家规定的排放标准限值,实际值为总α=0.012Bq/L,总β=0.396Bq/L。
对于该实施例,其处理周期为:3.21h。
对比例:对于总α=1.548Bq/L,总β=620.657Bq/L,体积为2.5L的核医疗放射性废水,现有技术采用衰变池贮存,存放时间至少为48天,才允许排放废水。
该共价有机框架材料与现有专利的对比:
在现有专利CN 114736338 A中公开了一种阳离子型共价有机框架材料的制备方法及其应用。其采用2,5-二乙烯基对苯二甲醛和1,3,5-三(4-氨基苯基)苯两种单体反应制备得到中性共价有机框架材料,随后在材料孔道内外接枝季铵盐,以改性得到阳离子型共价有机框架材料。所制备的材料中正电荷部分能够对碘离子形成强静电相互作用,从而实现吸附。该发明的不足之处在于:该方法接枝产生的季铵阳离子结构具有长烷基链,并且接枝在了材料的孔道内外,由此将所得共价有机框架材料的孔道给占据并堵塞了,降低了材料的比表面积。与此同时碘离子属于较大体积的物质,这就导致仅有共价有机框架材料的外部电荷吸附碘离子,大大减少了材料的利用率,严重影响了碘离子与孔道内活性位点的接触,进而影响框架材料的碘离子吸附性能。而本发明的咪唑基阳离子型共价有机框架材料,一方面在框架骨架上增加了阳离子电荷量,电荷密度明显增加,具有更强的静电吸引能力;另一方面,在保留骨架正电荷特点的同时,将材料的孔道较好的留出,增加了各离子的扩散以及及时捕获。
现有专利CN 115155526B公开了一种处理核废水的富勒烯共价有机框架材料的制备方法。其采用氧化富勒烯、对苯二酚和甲醛制备的磁性富勒烯碳/气凝胶与对苯二胺和均三苯甲醛形成的共价有机框架相结合进行接枝。将其应用于水域环境中放射性元素的吸附,能够实现较好的清除效果。该发明中提到,共价有机框架是一种具备高比表面积、孔隙率和具备吸附官能团的材料。该发明的不足之处在于:1.制备过程中使用到了浓硝酸和浓硫酸物质,会产生大量的强酸性废液,易造成二次环境污染问题。2.所得框架材料主要通过孔道吸附的方式,再结合一些杂原子作用实现吸附。而本发明专利中在这些作用力基础上,进一步引入了强静电吸引作用和卤键作用,具有更强的针对性离子吸附能力。同时本发明中框架材料的合成不会产生高酸性废液,对环境友好。
以上方案只是一种较佳实例的说明,但并不局限于此。在实施本发明时,可以根据使用者需求进行适当的替换和/或修改。
这里说明的设备数量和处理规模是用来简化本发明的说明的。对本发明的应用、修改和变化对本领域的技术人员来说是显而易见的。
尽管本发明的实施方案已公开如上,但其并不仅仅限于说明书和实施方式中所列运用。它完全可以被适用于各种适合本发明的领域。对于熟悉本领域的人员而言,可容易地实现另外的修改。因此在不背离权利要求及等同范围所限定的一般概念下,本发明并不限于特定的细节和这里示出与描述的图例。
Claims (10)
1.一种一体化核医疗放射性废水快速处理***,其特征在于,包括:
接收并暂存核医学临床实践中废水的废水收集单元;
将废水收集池输出的废水进行固液分离的预处理单元;
用于将预处理单元输出的清液进行多级核素提取分离处理的深度净化单元;
用于将预处理单元输出的固体杂质按时间进行自然衰变后的固体衰变单元;
对衰变后的清液进行暂存的缓冲单元;
与各单元相配合的在线检测单元;
与在线检测单元通信连接,以对各单元工作状态进行切换的控制单元;
其中,所述在线检测单元包括:用于对各单元介质中进行总α、总β放射性活度浓度检测的放射性水平检测模块、对处理过程的关键工艺参数进行实时检测的过程参数监测模块。
2.如权利要求1所述的一体化核医疗放射性废水快速处理***,其特征在于,所述废水收集单元被配置为包括:通过混凝土浇筑的废水收集池;
其中,所述废水收集池通过相配合的管路Ⅰ与预处理单元入口端连通。
3.如权利要求2所述的一体化核医疗放射性废水快速处理***,其特征在于,所述预处理单元被配置为包括:通过不锈钢焊接而成的固液分离模块;
通过管路Ⅱ、管路Ⅲ与固液分离模块并联和/或串联的预处理组件Ⅰ、预处理组件Ⅱ;
所述预处理组件Ⅰ包括串联的砂滤模块和炭吸附模块,所述预处理组件Ⅱ包括串联的微滤模块、超滤模块;
其中,所述固液分离模块、超滤模块、炭吸附模块分别通过相配合的管路Ⅳ、管路Ⅴ、管路Ⅵ与固体衰变单元、深度净化单元连通;
所述在线检测单元还包括:
在固液分离模块的输出侧,设置有对固液分离后的废水进行悬浮物粒径大小检测的颗粒检测模块。
4.如权利要求1所述的一体化核医疗放射性废水快速处理***,其特征在于,所述固体衰变单元被配置为包括多个由混凝土浇筑、且相互独立的衰变池;
其中,各衰变池分别通过相配合的管路Ⅶ与缓冲池连通,且各衰变池按固体杂质产生时间顺序分别接收并暂存预处理单元产生的固体杂质。
5.如权利要求1所述的一体化核医疗放射性废水快速处理***,其特征在于,所述深度净化单元被配置为包括多个独立且呈串联布局的核素提取分离模块;
其中,各核素提取分离模块外面均以可拆卸的方式覆盖有辐射防护层,且位于尾端的核素提取分离模块通过相配合的管路Ⅴ与缓冲池连通;
位于下级的核素提取分离模块均通过相配合的管路Ⅵ与上级的核素提取分离模块呈连通状,以构成深度净化单元的自循环通路。
6.如权利要求1所述的一体化核医疗放射性废水快速处理***,其特征在于,所述控制单元被配置为包括:输入模块、通讯模块、控制模块、执行模块、显示模块、报警模块;
其中,所述执行模块被配置为包括:设置在各单元连接管路上的阀门、泵、选择开关。
7.如权利要求1所述的一体化核医疗放射性废水快速处理***,其特征在于,所述缓冲单元被配置为包括呈并联状的体积相同的缓冲池Ⅰ、缓冲池Ⅱ、缓冲池Ⅲ。
8.一种如权利要求1-7任一项所述一体化核医疗放射性废水快速处理***的应用方法,其特征在于,包括:
步骤一,控制单元接收用户输入的各控制参数,并基于控制参数控制各单元的工作状态;
步骤二,在线检测单元实时检测预处理单元、深度净化单元的总α和总β放射性活度浓度,以及相关过程参数,以根据检测结果对预处理单元、深度净化单元的工艺、设备和配方进行应用的参数控制;
在线检测单元实时检测固体衰变单元中各固体衰变池的固体杂质储存量和放射性水平,并反馈给控制单元,控制单元基于检测结果控制各固体衰变池上执行模块的工作状态;
在线检测单元实时检测缓冲单元的储存量和放射性水平,并反馈给控制单元,控制单元基于检测结果控制缓冲单元上执行模块的工作状态。
9.如权利要求8所述的一体化核医疗放射性废水快速处理***的应用方法,其特征在于,在步骤二,所述在线检测单元对深度净化单元尾级核素提取分离模块的流出液进行总α和总β放射性活度浓度进行检测,并判断流出液的放射性水平是否低于国家标准的限值,如果低于则启动深度净化单元对应的执行模块,将流出液排放至缓冲单元的缓冲池Ⅰ中的进行暂存;
否则将依据放射性水平的大小启动自循环通路上的执行模块,将流出液输送给相应的上级核素提取分离模块进行二次处理。
10.如权利要求8所述的一体化核医疗放射性废水快速处理***的应用方法,在步骤二,当缓冲单元的缓冲池Ⅰ处于存满状态时,控制单元将缓冲池Ⅰ输入端管路的工作状态切换成关闭状态,将缓冲池Ⅱ输入端管路的工作状态切换成开启状态;
通过第三方检测机构对缓冲池Ⅰ中的固液是否满足排放标准进行检测,如果检测结果为满足排放标准,则控制单元切换缓冲池Ⅰ的输出端管路为打开状态进行排放,缓冲池Ⅰ排空后,待缓冲池Ⅱ装满,控制单元将缓冲池Ⅱ输入端管路的工作状态切换成关闭状态,将缓冲池Ⅰ输入端管路的工作状态切换成开启状态;
否则,将缓冲池Ⅲ输入端管路的工作状态切换成开启状态,同时切换缓冲池Ⅰ与预处理单元的连接管路工作状态,对缓冲池Ⅰ中的固液进行二次处理。
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