CN116601219A - 包含由可再生原料获得的炭黑的橡胶组合物 - Google Patents

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CN116601219A CN202180073996.7A CN202180073996A CN116601219A CN 116601219 A CN116601219 A CN 116601219A CN 202180073996 A CN202180073996 A CN 202180073996A CN 116601219 A CN116601219 A CN 116601219A
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豪克·威斯腾堡
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Abstract

本发明涉及一种组合物，该组合物包含(a)弹性聚合物材料；和(b)炭黑材料，该炭黑材料包含(i)从包含可再生炭黑原料的炭黑原料中获得的炭黑。本发明还涉及由上述组合物制成的如轮胎的制品以及此类组合物的用途。

Description

包含由可再生原料获得的炭黑的橡胶组合物
技术领域
本发明涉及一种包含弹性聚合物材料和炭黑材料的组合物。本发明还涉及由这些组合物制成的如轮胎的制品，以及这些组合物的用途。
背景技术
聚合物组合物(polymeric composition)如橡胶组合物被广泛应用于制造许多工业产品，如传动带和传送带、轮胎或鞋类。炭黑包含在许多聚合物组合物中，例如用于改变其颜色、机械、电气和/或加工性质。例如，炭黑通常添加到用于制造轮胎或其部件的橡胶组合物中，以赋予绝缘基体(insulating matrix)电耗散性质(electrically dissipativeproperties)。同时，炭黑添加剂会影响机械和弹性性质，例如刚度(stiffness)、耐磨性(abrasion resistance)和滞后性(hysteresis)，这在很大程度上会影响最终轮胎的性能，例如滚动阻力(rolling resistance)和耐久性(durability)。炭黑通常由石油、煤炭或其他化石燃料来源的原料生产。从缓解全球变暖的角度来看，期望减少总的CO2排放并改善CO2平衡。
因此，本发明的一个目标是提供组合物，其改善CO2平衡并仍然提供同等的机械性能(comparable mechanical properties)，例如适用于轮胎和机械橡胶制品的生产。该组合物还应该是可良好加工的，并且可以从容易获得的材料以低成本有效地获得。
发明内容
令人惊讶地发现，上述目的可以通过包含以下物质的组合物来实现：(a)弹性聚合物材料；和(b)从炭黑原料获得的炭黑材料，所述炭黑原料包含基于独立权利要求1中公开的炭黑原料总量的大于10重量％的量的可再生炭黑原料。本发明组合物的特定或优选变型(variants)在从属权利要求中提出。
本发明还涉及由根据本发明的组合物制成的轮胎和制品，例如电缆护套、管、传动带、传送带、辊套、鞋底、软管、密封构件、型材、阻尼元件、涂层(coating)或有色或印刷制品，以及此类组合物用于生产轮胎，和/或上述制品的用途。
在以下描述中更详细地描述了本发明的这些和其他可选特征和优点。
具体实施方式
如上所述，本发明涉及一种组合物，该组合物包含(a)弹性聚合物材料；和(b)炭黑材料，该炭黑材料包含(i)从炭黑原料中获得的炭黑，该炭黑原料包含基于所述炭黑原料的总量大于10重量％的量的可再生炭黑原料。
本文使用的术语“组合物”是指由多种组成化学物质或组分组成的材料。“弹性聚合物材料(elastomeric polymer material)”被理解为基本上由弹性的聚合物组成的材料。术语“聚合物(polymer)”在本文中以其在本领域中的一般含义使用，指的是大分子化合物，即具有相对较高分子量(例如500道尔顿(Da)以上)的化合物，其结构包括多个实际上或概念上衍生自相对较低分子量的化学物质的重复单元(也称为“mers”)。术语“弹性聚合物(elastomeric polymer)”在本文中以其在本领域中的一般含义使用，指的是具有弹性的聚合物，其特征在于大应变、高恢复初始形状的能力、非线性应力-应变曲线和应***化(strain hardening)。
作为用于实施本发明的弹性聚合物材料，特别有用的是弹性体(elastomers)，例如橡胶材料。根据本发明的组合物的弹性聚合物材料(a)可以包含一种或多种橡胶。除非另有说明，否则术语“橡胶(rubber)”、“橡胶材料(rubber material)”和“弹性体(elastomer)”可在本说明书中互换使用。根据本发明可以使用的橡胶包括那些具有烯属不饱和性(olefinic unsaturation)的橡胶，即二烯基橡胶材料(diene-based rubbermaterials)，以及非二烯基橡胶材料(non-diene-based rubber materials)。术语“二烯基橡胶材料”旨在包括天然橡胶和合成橡胶或它们的混合物。
根据本发明的组合物的弹性聚合物材料(a)可以包含天然橡胶和/或合成橡胶。
天然橡胶可以以其原始形式和橡胶加工领域中常规已知的各种加工形式使用。天然橡胶可以例如从橡胶树(巴西橡胶树(Helvea brasiliensis))、银胶菊(guayule)和蒲公英(dandelion)中获得。
合成橡胶可以包括丁苯橡胶(styrene-butadiene rubber)，例如乳聚丁苯橡胶(emulsion-styrene-butadiene rubber，ESBR)和溶聚丁苯橡胶(solution-styrene-butadiene rubber，SSBR)、聚丁二烯(polybutadiene)、聚异戊二烯(polyisoprene)、三元乙丙橡胶(ethylene-propylene-diene rubber，EPDM)、乙丙橡胶(ethylene-propylenerubber，EPM)、丁基橡胶、卤化丁基橡胶、氯化聚乙烯、氯磺化聚乙烯、丁腈橡胶、氢化丙烯腈-丁二烯橡胶、氯丁橡胶、丙烯酸酯橡胶、乙烯-乙酸乙烯酯橡胶、乙烯丙烯酸橡胶、环氧氯丙烷橡胶、硅橡胶、氟硅橡胶、氟碳橡胶或上述任何物质的组合的混合物。根据本发明，合成橡胶也可以由可再生来源材料获得。例如，聚丁二烯可以由植物生物质发酵获得的醇生产。
合适的橡胶还可以包括官能化橡胶(functionalized rubbers)和与硅或锡偶联的橡胶。例如，橡胶可以用官能团如胺基(amine)、烷氧基、甲硅烷基、硫醇、硫酯、硫醚、磺酰基(sulfanyl)、巯基、硫化(sulfide)或它们的组合官能化。一种或多种官能团可以是伯、仲或叔的，并且可以位于一个或两个链端(例如α,ω-官能化)，从聚合物主链悬垂(pendant)和/或提供在聚合物主链的链内。根据本发明的橡胶也可以是部分交联的(cross-linked)。因此，在用于本发明的组合物之前，橡胶材料的部分聚合物链可以通过偶联剂交联，也可以不通过偶联剂交联。
根据本发明的组合物尤其可以是可固化的组合物，例如可硫化的橡胶组合物。术语“可硫化橡胶组合物(vulcanizable rubber composition)”是指橡胶组分的组合物，该橡胶组分任选地具有橡胶配合领域中常规使用的各种其他成分，这些成分可以在形成硫化橡胶的情况下通过硫化而固化。除非另有说明，否则术语“可固化(curable)”和“可硫化(vulcanizable)”在本说明书中可互换使用，并且指的是通过交联剂或硫化剂将聚合物链彼此连接的化学反应。固化反应可以通过本领域已知的任何手段，例如通过光、湿气、热量和/或添加交联剂来诱导。
根据本发明的弹性聚合物材料(a)可以包含天然橡胶。根据本发明，天然橡胶可以包括从橡胶树(巴西橡胶树)、银胶菊、蒲公英或上述任何种的组合的混合物中获得的天然橡胶。天然橡胶可以包括从银胶菊和/或蒲公英中获得的天然橡胶。弹性聚合物材料(a)可以包含5phr以上的天然橡胶，例如10phr以上、或15phr以上、或20phr以上、或30phr以上、或40phr以上、或50phr以上、或60phr以上、或70phr以上、或80phr以上。如本文所用，术语“phr”是指每100重量份橡胶或弹性体中所述的相应材料的重量份。弹性聚合物材料(a)可以包含100phr以下的天然橡胶，例如95phr以下、或90phr以下、或85phr以下、或80phr以下、或75phr以下、70phr以下、或65phr以下、或60phr以下。弹性聚合物材料(a)可以包含在任何所述下限和上限之间的范围内的天然橡胶。例如，弹性聚合物材料(a)可以包含5phr至95phr范围，例如10phr至90phr范围、或20phr至80phr范围、或30phr至70phr范围或40phr至60phr范围内的天然橡胶。根据本发明，弹性聚合物材料(a)可以由天然橡胶组成。
根据本发明的弹性聚合物材料(a)可以包含合成橡胶。根据本发明，合成橡胶可以包括从可再生来源材料获得的合成橡胶。根据本发明的可再生来源材料可以是由植物生物质发酵获得的醇。例如，合成橡胶可以包含由植物生物质发酵获得的醇生产的聚丁二烯。弹性聚合物材料(a)可以包含5phr以上的合成橡胶，例如10phr以上、或15phr以上、或20phr以上、或30phr以上、或40phr以上、或50phr以上、或60phr以上、或70phr以上、或80phr以上。如本文所用，术语“phr”是指每100重量份橡胶或弹性体中所述的相应材料的重量份。弹性聚合物材料(a)可以包含100phr以下，例如95phr以下、或90phr以下、或85phr以下、或80phr以下、或75phr、或70phr以下、或65phr以下、或60phr以下的合成橡胶。弹性聚合物材料(a)可以包含在任何所述下限和上限之间的范围内的合成橡胶。例如，弹性聚合物材料(a)可以包含5phr至95phr范围，例如10phr至90phr范围，或20phr至80phr范围、或30phr至70phr范围或40phr至60phr范围内的合成橡胶。根据本发明，弹性聚合物材料(a)可以由合成橡胶组成。
根据本发明，弹性聚合物材料(a)可以包含天然橡胶和合成橡胶的混合物。弹性聚合物材料(a)可包含5phr至100phr的天然橡胶和5phr至100phr的合成橡胶，例如10phr至90phr的天然橡胶和10phr至90phr的合成橡胶、或20phr至80phr的天然橡胶和20phr至80phr的合成橡胶、或30phr至70phr的天然橡胶和30phr至70phr的合成橡胶、或40phr至60phr的天然橡胶和40phr至60phr的合成橡胶、或40phr至100phr的天然橡胶和5phr至60phr的合成橡胶、或50phr至95phr的天然橡胶和5phr至50phr的合成橡胶、或60phr至90phr的天然橡胶和10phr至50phr的合成橡胶、或5phr至40phr的天然橡胶和60phr至100phr的合成橡胶、或10phr至20phr天然橡胶和80phr至90phr的合成橡胶。例如，弹性聚合物材料(a)可包含50phr的天然橡胶和50phr的合成橡胶，或者弹性聚合物材料(a)可以包含5phr的天然橡胶和95phr的合成橡胶。
根据本发明的合成橡胶优选包括乳聚丁苯橡胶(ESBR)、聚丁二烯、聚异戊二烯、丁基橡胶、卤化丁基橡胶或上述任何物质的组合的混合物，更优选聚异戊二烯和/或聚丁二烯，还更优选聚丁二烯。
根据本发明的合成橡胶优选由乳聚丁苯橡胶(ESBR)、聚丁二烯、聚异戊二烯、丁基橡胶、卤化丁基橡胶或上述任何物质的组合的混合物组成，更优选由聚异戊二烯和/或聚丁二烯组成，还更优选由聚丁二烯组成。
如前所述，炭黑材料(b)包含从炭黑原料获得的炭黑(i)，所述炭黑原料包含基于炭黑原料总量大于10重量％的量的可再生炭黑原料。
本文所用的“炭黑材料(carbon black material)”是指基于一种或多种炭黑的材料。本文所指的“炭黑(carbon black)”是指基于其总重量主要由例如大于80重量％、或大于90重量％或大于95重量％的碳组成的材料，该材料是通过碳原料的热氧化热解(thermaloxidative pyrolysis)或热裂解(thermal cleavage)产生的。已知生产炭黑的不同工业工艺，例如炉法、天然气炭黑(gas black)工艺、乙炔黑工艺、热裂法炭黑工艺(thermal blackprocess)或灯法炭黑工艺(lamp black process)。炭黑的生产本身在本领域是众所周知的，例如在J.-B.Donnet et al.,“Carbon Black:Science and Technology”，第2版中所概述的，因此在此不进行更详细的描述。
根据本发明，可再生炭黑原料(b-i)可以包含植物基原料(plant-basedfeedstock)和/或动物基油(animal-based oils)，优选植物基油，更优选非食用植物基油。
根据本发明的可再生炭黑原料(b-i)可以包括沼气、菜籽油(rapeseed oil)、妥尔油、橡胶籽油、米糠油、烟草籽油、亚麻籽油、水黄皮油(pongamia oil)、海甘蓝油(crambeabyssinica oil)、棕榈油、椰子油、芥花油(canola oil)、大豆油、向日葵油、棉花籽油、松树籽油、橄榄油、玉米油、葡萄籽油、红花油、巴西莓棕榈油(acai palm oil)、jambú油、芝麻油、鼠尾草籽油、***油、紫苏油、花生油、油莎豆油(cyperus esculentus oil)、乌桕油(stillingia oil)、来自生物柴油植物的蒸馏残留物、腰果油、腰果壳油、巴西坚果油、澳洲坚果油、核桃油、杏仁油、榛子油、山毛榉油、烛果油(candlenut oil)、栗子油或上述任何物质的组合的混合物。优选，可再生炭黑原料(b-i)包括菜籽油、妥尔油、橡胶籽油、米糠油、烟草籽油、亚麻籽油、水黄皮油、海甘蓝油、来自生物柴油植物的蒸馏残留物、或上述任何物质的组合的混合物。更优选，可再生炭黑原料(b-i)包括妥尔油。本文的植物基油可以包括菜籽油、妥尔油、橡胶籽油、米糠油、烟草籽油、亚麻籽油、水黄皮油、海甘蓝油、棕榈油、椰子油、芥花油、大豆油、向日葵油、棉花籽油、松树籽油、橄榄油、玉米油、葡萄籽油，红花油、巴西莓棕榈油、jambú油、芝麻油、鼠尾草籽油、***油、紫苏油、花生油、油莎豆油、乌桕油、来自生物柴油植物的蒸馏残留物、腰果油、腰果壳油、巴西坚果油、澳洲坚果油、核桃油、杏仁油、榛子油、山毛榉油、烛果油、栗子油或上述任何物质的组合的混合物。
根据本发明，炭黑原料(b-i)可以是由可再生炭黑原料和常规炭黑原料制成的混合物，例如脂族或芳香族的、饱和烃或不饱和烃或它们的混合物、煤焦油馏分、在石油馏分的催化裂化过程中产生的残油、在烯烃生产过程中通过石脑油(naphta)或瓦斯油、天然气裂解而产生的残油或上述任何物质的组合的混合物。
本发明的炭黑原料(b-i)包含基于炭黑原料的总量大于10重量％的可再生原料。例如，根据本发明的炭黑原料(b-i)可以包含大于12重量％的量、或大于15重量％的量、或大于20重量％的量、或大于25重量％的量、或大于30重量％的量、或大于35重量％的量、或大于40重量％的量、或大于45重量％的量、或大于50重量％的量、或大于55重量％的量、或大于60重量％的量、或大于65重量％的量、或大于70重量％的量、或大于75重量％的量、或大于80重量％的量、或大于85重量％的量、或大于90重量％的量、或大于95重量％的量的量的可再生炭黑。炭黑原料(b-i)可以由可再生炭黑原料组成。
本发明的炭黑(b-i)可以具有大于0.05Bq/g，优选大于0.10Bq/g、更优选大于0.15Bq/g，还更优选大于0.25Bq/g的C-14含量。
炭黑中C-14的含量测定如下。炭黑在石英玻璃管中与过量的氧气一起燃烧，从而转化为二氧化碳。样品的这种消解(digestion)旨在将碳分析物(14C和C稳定的)与其他可能的干扰物质分离，并将尽可能多的碳浓缩至尽可能小的可能体积，以创造最佳的测定条件。将二氧化碳溶解在氢氧化钠溶液中，得到碳酸盐。因为溶液体积太大，并且低水平LSC的闪烁混合物(scintillation cocktail)不能容忍过高的pH值，为了制备用于测定的样品，使用BaCO3沉淀碳酸盐。将沉淀物过滤并转移到20mL的测定容器(LSC-Vial)中。事实证明，不将超过约1.5g的BaCO3转移到测定容器中是有用的，因为不这样的话，钡化合物中自然发生的铀或钍衰变系列的放射性核素会过度歪曲(falsify)测定结果。没有沉淀BaCO3的溶液用作对照。为了不引入会歪曲结果的额外的碳，使用双蒸馏水(double-distilled water)作为溶液。将测试样品与约14mL的QSA闪烁混合物混合。然后剧烈摇晃样品和闪烁混合物的混合物，并在LSC Quantulus-1220中进行测定。在约180分钟的冷却时间和1000分钟的测定时间下进行测定。
根据本发明，炭黑(b-i)可以是等离子法炭黑(plasma black)、天然气炭黑(gasblack)、槽法炭黑(channel black)、热裂法炭黑(thermal black)、灯法炭黑(lamp black)或炉法炭黑(furnace black)，优选炉法炭黑。
根据本发明使用的炭黑(b-i)可以通过BET比表面积(BET surface area)、统计厚度表面积(statistic thickness surface area，STSA)、吸油值(oil absorption number，OAN)、压缩样品的吸油值(oil absorption number for compressed sample，COAN)、碘吸收值(iodine absorption number，IAN)、着色强度或425nm处的透射率值来表征，更具体如下所述。
根据本发明的炭黑(b-i)可以具有15m2/g以上，例如20m2/g以上、或25m2/g以上、或30m2/g以上、或40m2/g以上、或50m2/g以上、或60m2/g以上、或70m2/g以上、或80m2/g以上、或90m2/g以上、或95m2/g以上的BET比表面积。炭黑(b-i)可以具有至多500m2/g，例如400m2/g以下、或300m2/g以下、或250m2/g以下、或200m2/g以下、或150m2/g以下、或130m2/g以下、或120m2/g以下、或110m2/g以下、或100m2/g以下的BET比表面积。根据本发明的炭黑(b-i)可以具有在任何所述下限值和上限值之间的范围内的BET比表面积。例如，本发明的炭黑(b-i)的BET比表面积可以在15m2/g至500m2/g，例如30m2/g至300m2/g的范围内，通常在40m2/g至250m2/g，例如50m2/g至200m2/g、或70m2/g至150m2/g的范围内。BET比表面积可以根据ASTMD6556-17进行测定。
根据本发明使用的炭黑(b-i)可以具有15m2/g以上，例如20m2/g以上、或25m2/g以上、或30m2/g以上、或40m2/g以上、或50m2/g以上、或60m2/g以上、或70m2/g以上、或80m2/g以上的统计厚度表面积(STSA)。炭黑(b-i)可以具有至多500m2/g，例如400m2/g以下、或300m2/g以下、或250m2/g以下、或200m2/g以下、或150m2/g以下、或130m2/g以下、或120m2/g以下、或110m2/g以下、或100m2/g以下的STSA。根据本发明的炭黑(b-i)可以具有在任何所述下限值和上限值之间的范围内的STSA。例如，本发明的炭黑(b-i)可以具有15m2/g至500m2/g，例如20m2/g至400m2/g、或30m2/g至300m2/g，例如40m2/g至200m2/g、或50m2/g至150m2/g的范围内的STSA。统计厚度表面积(STSA)可以根据D6556-17来测定。
根据本发明使用的炭黑(b-i)可以具有30mL/100g以上，例如35mL/100g以上、或40mL/100g以上、或45mL/100g以上、或50mL/100g以上、或55mL/100g以上、或60mL/100g以上的吸油值(OAN)。炭黑(b-i)可以具有150mL/100g以下，例如140mL/100g以下、或130mL/100g以下、或120mL/100g以下、或110mL/100g以下的吸油值(OAN)。根据本发明的炭黑(b-i)可以具有在任何所述下限值和上限值之间的范围内的吸油值(OAN)。例如，本发明的炭黑(b-i)可以具有30mL/100g至150mL/100g，例如40mL/100g至140mL/100g、或50mL/100g至130mL/100g、或55mL/100g至120mL/100g、或60mL/100g至110mL/100g的范围内的吸油值(OAN)。吸油值(OAN)可以根据ASTM D2414-18测定。
根据本发明的炭黑(b-i)还可以具有30mL/100g以上，例如35mL/100g以上、或40mL/100g以上、或45mL/100g以上、或50mL/100g以上的压缩吸油值(compressed oilabsorption number，COAN)。根据本发明的炭黑(b-i)可以具有150mL/100g以下，例如140mL/100g以下、或130mL/100g以下、或120mL/100g以下、或110mL/100g以下、或100mL/100g以下的压缩吸油值(COAN)。根据本发明的炭黑(b-i)可以具有在任何所述下限和上限值之间的范围内的压缩吸油值(COAN)。例如，本发明的炭黑(b-i)可以具有30mL/100g至150mL/100g，例如40mL/100g至140mL/100g、或45mL/100g至130mL/100g、或50mL/100g至120mL/100g、或55mL/100g至100mL/100g范围内的压缩吸油值(COAN)。COAN可以根据ASTMD3493-18测定。
根据本发明的炭黑(b-i)还可以具有15mg/g以上，例如20mg/g以上、或25mg/g以上、或30mg/g以上、或40mg/g以上、或50mg/g以上的碘吸收值(IAN)。根据本发明的炭黑(b-i)可以具有至多700mg/g以下，例如600mg/g以下、或500mg/g以下、或400mg/g以下、或300mg/g以下、或250mg/g以下、或200mg/g以下、或150mg/g以下的碘吸收值(IAN)。根据本发明的炭黑(b-i)可以具有在任何所述下限值和上限值之间的范围内的碘吸收值(IAN)。例如，本发明的炭黑(b-i)可以具有15mg/g至700mg/g，例如30mg/g至500mg/g、或40mg/g至300mg/g、或50mg/g至150mg/g范围内的碘吸收值(IAN)。IAN可根据ASTM D1510-19来测定。
根据本发明的炭黑(b-i)还可以具有10％以上，例如15％以上、或20％以上、或25％以上、或30％以上、或40％以上、或50％以上的着色强度。根据本发明的炭黑(b-i)可以具有250％以下，例如230％以下、或220％以下、或200％以下、或150％的着色强度。根据本发明的炭黑(b-i)可以具有在任何所述下限值和上限值之间的范围内的着色强度。例如，本发明的炭黑(b-i)可以具有10％至250％，例如30％至220％、或50％至200％范围内的着色强度。着色强度可以根据ASTM D3265-17来测定。
根据本发明的炭黑(b-i)还可以在425nm处具有50％以上，例如55％以上、或60％以上、或75％以上、或80％以上的透射率值。根据本发明的炭黑(b-i)可以在425nm处具有100％以下的透射率值。根据本发明的炭黑(b-i)可以在425nm处具有在任何所述下限值和上限值之间的范围内的透射率值。例如，本发明的炭黑(b-i)可以在425nm处具有50％至100％，例如70％至100％，或80％至100％范围内的透射率值。在425nm处的透射率值可以根据ASTM D1618-18来测定。与ASTM D1618-18不同，使用1cm流通比色杯(flow-throughcuvette)代替比色杯，并以甲苯作为对照进行测定。
根据本发明，炭黑(b-i)可以被氧化。本文的术语“氧化(oxidized)”是指炭黑(b-i)已经经过氧化处理，因此包含含氧官能团。因此，与非氧化炭黑不同，氧化炭黑通常具有显著的氧含量并具有含氧官能团，这些含氧官能团可以例如但不限于醌基、羧基、苯酚基、内半缩酮(lactol)基、内酯基、酸酐基和酮基。
氧化炭黑可以通过本领域已知的各种方法生产，例如在美国专利第6,120,594号和US 6,471,933中公开的方法。合适的方法包括用氧化剂，例如过氧化物如过氧化氢、过硫酸盐如过硫酸钠和过硫酸钾、次卤酸盐如次氯酸钠、臭氧或氧气、含过渡金属的氧化剂如高锰酸盐、四氧化锇、氧化铬、硝酸铈铵或氧化酸如硝酸或高氯酸及它们的混合物或组合来氧化炭黑材料。
根据本发明，炭黑(b-i)还可以被官能化。官能化炭黑可以通过用含硫伯胺或仲胺或其盐处理氧化炭黑来获得。因此，通过含硫胺(sulfur-containing amine)将源自处理剂的官能团如含硫部分和/或胺基赋予氧化炭黑，该处理使得氧化炭黑发生化学变化。
根据本发明，炭黑材料(b)可以包含(ii)其他炭黑。其他炭黑可以是任何炭黑，例如包含氧化炭黑和官能化炭黑的常规炭黑。炭黑材料(b)可以是从炭黑原料获得的炭黑(i)和其他炭黑(ii)的混合物，所述炭黑原料包含基于炭黑总量大于10重量％的量的可再生炭黑原料。
炭黑材料(b)可以包含基于所述炭黑材料(b)的总重量的5重量％以上的炭黑(b-i)，例如10重量％以上、或15重量％以上、或20重量％以上、或25重量％以上、或30重量％以上、或35重量％以上、或40重量％以上、或45重量％以上、或50重量％以上。例如，根据本发明的炭黑材料(b)可以包含基于所述炭黑材料(b)的总重量的至多95重量％的炭黑(b-i)，例如至多90重量％、或至多85重量％、或至多80重量％、或至多75重量％、或至多70重量％、或至多65重量％、或至多60重量％。根据本发明的炭黑材料(b)可以包含在任何所述下限值和上限值之间的范围内的炭黑(b-i)。例如，炭黑材料(b)可以包含基于所述炭黑材料(b)的总重量的5重量％至95重量％、或10重量％至90重量％、或20重量％至80重量％、或30重量％至70重量％、或40重量％至60重量％范围内的炭黑(b-i)。炭黑材料(b)可以由炭黑(b-i)组成。
炭黑材料(b)可以包含基于所述炭黑材料(b)的总重量的5重量％以上的其他炭黑(b-ii)，例如10重量％以上、或15重量％以上、或20重量％以上、或25重量％以上、或30重量％以上、或35重量％以上、或40重量％以上、或45重量％以上。例如，根据本发明的炭黑材料(b)可以包含基于所述炭黑材料(b)的总重量的至多95重量％的其他炭黑(b-ii)，例如至多90重量％、或至多85重量％、或至多80重量％、或至多75重量％、或至多70重量％、或至多65重量％、或至多60重量％、或至多50重量％。根据本发明的炭黑材料(b)可以包含在任何所述下限值和上限值之间的范围内的其他炭黑(b-ii)。例如炭黑材料(b)可以包含基于所述炭黑材料(b)的总重量的5重量％至95重量％、或10重量％至90重量％、或20重量％至80重量％、或30重量％至70重量％、或40重量％至60重量％范围内的其他炭黑(b-ii)。
根据本发明的炭黑材料(b)可以包含基于所述炭黑材料(b)的总重量的5％至95％的炭黑(b-i)和5％至95％的其他炭黑(b-ii)，优选10％至90％的炭黑(b-i)和10至90％的其他炭黑(b-ii)，特别优选20％至80％的炭黑(b-i)和20％至80％的其他炭黑(b-ii)，更优选30％至70％的炭黑(b-i)和30％至70％的其他炭黑(b-ii)，还更优选40％至60％的炭黑(b-i)和40％至60％的其他炭黑(b-ii)，最优选50％至95％的炭黑(b-i)和5％至50％的其他炭黑(b-ii)。
根据本发明的组合物可以包含3phr以上，例如5phr以上、或10phr以上、15phr以上、20phr以上、25phr以上、30phr以上、40phr以上、50phr以上的量的炭黑材料(b)。如本文所用，术语“phr”是指每100重量份橡胶或弹性体中所述的相应材料的重量份。该组合物可以包含200phr以下，例如190phr以下、或180phr以下、或150phr以下、或130phr以下、或110phr以下、或100phr以下的量的炭黑材料(b)。根据本发明的组合物可以包含在任何所述下限值和上限值之间的范围内的炭黑材料(b)。例如，根据本发明的组合物可以包含3phr至200phr，例如5phr至190phr、或10phr至150phr、或20phr至130phr、或30phr至100phr的量的炭黑材料(b)。
根据本发明的组合物还可以包含至少一种硫化剂。可能的硫化剂包括本领域已知的任何硫化剂，例如硫和硫供体(sulfur donors)。适用于本发明实践的硫供体包括例如二硫代烷烃(dithioalkanes)、二己内酰胺硫化物(dicaprolactamsulfides)、聚合多硫化物(polymeric polysulfides)、硫-烯烃加合物(sulfur olefin adducts)、秋兰姆类(thiurams)和在硫桥中具有至少两个硫原子的磺酰胺类(sulfonamides)。优选地，可以使用元素硫。在根据本发明的组合物中，硫化剂通常可以0.5phr至10phr，例如1phr至5phr的量使用。
根据本发明的组合物还可以包含一种或多种在制剂领域中常用的其他添加剂。此类添加剂包括，例如，固化助剂如一次硫化促进剂和二次硫化促进剂(primary andsecondary vulcanization accelerators)、活化剂和预硫化抑制剂(pre-vulcanizationinhibitors)、加工添加剂如油、蜡、树脂、增塑剂、柔软剂或流变改性剂、颜料、胶溶剂(peptizing agent)、偶联剂、表面活性剂、杀微生物剂和抗降解剂，如热稳定剂或光稳定剂、抗氧化剂和抗臭氧剂。本领域技术人员将根据聚合物组合物的期望性质和/或应用选择此类可选添加剂及其各自的量。可用作一次硫化促进剂和二次硫化促进剂的是例如胍类、二氨基甲酸酯类、二硫代氨基甲酸酯类、秋兰姆类、硫脲类、2-巯基苯并噻唑、苯并噻唑磺酰胺类、醛胺类(aldehydeamines)、胺类、二硫化物类、噻唑类、黄原酸酯类和次磺酰胺类(sulfenamides)。作为具体实例，其可指例如以商品名Rhenogran TBBS-80从Rhein ChemieAdditives商购的N-叔丁基-2-苯并噻唑亚磺酰胺(N-tert-butyl-2-benzothiazylsulfenamide)。可用于本发明组合物的合适的硫化活化剂包括例如氧化锌等与脂肪酸如硬脂酸、月桂酸、棕榈酸、油酸或环烷酸的组合。如果使用，这种活化剂通常以1phr至10phr，例如2phr至5phr的量使用。
另外的添加剂可以包括金属氧化物、金属氢氧化物和填充材料，例如金属氧化物，金属氢氧化物，和填充材料例如二氧化硅，优选沉淀和气相二氧化硅(precipitated andfumed silicas)，有机二氧化硅，碳纳米管，碳纤维，石墨和金属纤维，以及有机硅烷，例如双(三烷氧基硅烷基)低聚或多硫化物。
本发明的组合物可以通过常见的弹性体加工技术获得和加工。根据本发明的组合物可以例如通过将本发明的炭黑材料(b)和任何任选成分(如果使用的话)与弹性聚合物材料(a)合并并将它们混合来获得，例如将炭黑材料(b)和任何任选成分(如果使用的话)分散在弹性聚合物材料(a)中。分散可以通过本领域已知的任何手段实现，例如通过混合、搅拌(stirring)、研磨(milling)、捏合(kneading)、超声波、溶解器(dissolver)、振动混合器(shaker mixer)、转子-定子分散组件(rotor-stator dispersing assemblies)或高压均质器(high-pressure homogenizers)或它们的组合。例如，可以使用具有相互啮合的转子几何形状的实验室混合器(lab mixer)。分散可以例如进行至炭黑材料(b)均匀地分散在弹性聚合物材料(a)中，使得根据ASTM D2663-88分类的测试方法B的分散指数(dispersionindex)大于95％或更大，优选97％以上或大于99％。
根据本发明的组合物的制备可以例如在多步骤工艺中进行：首先，炭黑材料(b)和任选的非固化添加剂(如果使用的话)可以同时或连续地添加到弹性聚合物材料(a)中。然后可以将弹性聚合物材料(a)、炭黑材料(b)和添加剂(如果使用的话)混合，通常在40℃至160℃的温度范围内进行混合，总混合时间小于10分钟，例如在2分钟至8分钟的范围内。随后，可以在低于115℃的温度下，将获得的混合物与一种或多种固化性添加剂混合小于5分钟，通常小于3分钟，优选持续约2.5分钟。
该工艺可以包括另外的步骤，例如将产品挤出或冷却至室温并将其储存以供进一步加工。该方法还可以包括固化步骤，例如可以通过将组合物置于热固化条件下，例如在120-200℃的温度下持续5分钟至3小时进行。例如，固化可以在固化压机(curing press)中，例如在140-180℃的温度下，在100巴(bar)至150巴的压力下进行5至60分钟进行。
可以理解，根据本发明的组合物可用于需要具有炭黑填料的聚合物基材料(polymer-based materials)的各种技术应用中，例如用于赋予抗静电或导电性质、颜色、机械增强和/或低滞后性。尤其是对于轮胎生产而言，值得关注的机械性能包括抗撕裂性(tear resistance)、回弹性和滞后性。根据本发明的组合物提供具有良好且有益的机械性能，尤其用于轮胎的生产的固化组合物(cured composition)。根据本发明的有益机械性能是例如高抗拉强度(tensile strength)、高回弹和低滞后性。根据本发明的组合物提供的固化组合物具有与包含常规炭黑的橡胶组合物相当的机械性能。
因此，本发明还涉及由上述根据本发明的组合物制成的或包含上述组合物的轮胎。根据本发明的轮胎可以包括轮胎胎面、带束层(belt)、带束层加强件(beltreinforcement)、胎体(carcass)、胎体加强件(carcass reinforcement)、侧壁、内衬层(inner liner)、三角胶条(apex)、胎肩部、***带(hump strip)、胎圈包布(chafer)和胎圈填充物(bead filler)，其中上述中的至少一种由本发明的组合物制成或包括本发明的组合物。这样的轮胎包括例如但不限于卡车轮胎、乘用轮胎、越野轮胎、飞机轮胎、农业轮胎和运土机轮胎。
优选地，所述侧壁由根据本发明的组合物制成，其中所述组合物优选地包含(a)40phr至60phr的天然橡胶和40phr至60Phr的合成橡胶，优选地50phr至60phr的天然橡胶和40phr至50phr的合成橡胶，更优选地55phr的天然橡胶和45phr的合成橡胶，其中所述合成橡胶优选包括聚丁二烯，更优选由聚丁二烯组成；和(b)30phr至70phr的炭黑材料，优选40phr至60phr的炭黑材料，更优选50phr的炭黑材料，其中所述炭黑材料优选包含10phr至40phr的炭黑(i)。
胎体可以由根据本发明的组合物制成，其中所述组合物优选包含(a)40phr至80phr的天然橡胶和20phr至60phr的合成橡胶，优选50phr至70phr的天然橡胶和30phr至50phr的合成橡胶，更优选60phr天然橡胶和40phr合成橡胶，其中所述合成橡胶优选地包含聚丁二烯和乳聚丁苯橡胶(ESBR)，更优选地包含20phr聚丁二烯和20phr乳聚丁苯橡胶(ESBR)；和(b)30phr至70phr的炭黑材料，优选40phr至60phr的炭黑材料，优选50phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
胎圈包布优选由根据本发明的组合物制成，其中所述组合物优选包含(a)30phr至70phr的天然橡胶和30phr至70phr的合成橡胶，优选40phr至60phr的天然橡胶和40phr至60phr的合成橡胶，更优选50phr天然橡胶和50phr合成橡胶，其中所述合成橡胶优选地包含乳聚丁苯橡胶(ESBR)，更优选地由乳聚丁苯橡胶(ESBR)组成；和(b)55phr至95phr的炭黑材料，优选65phr至85phr的炭黑材料，更优选75phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
胎圈填充物和/或三角胶条(apex)可以由根据本发明的组合物制成，其中所述组合物优选包含(a)80phr至100phr的天然橡胶，优选90phr至100phr的天然橡胶、更优选100phr天然橡胶；和(b)35phr至75phr的炭黑材料，优选45phr至65phr的炭黑材料，更优选55phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
内衬层优选由根据本发明的组合物制成，其中所述组合物优选包含(a)80phr至100phr的合成橡胶，优选90phr至100phr的合成橡胶、更优选100phr合成橡胶，其中合成橡胶优选包括卤化丁基橡胶，更优选由卤化丁基橡胶组成；和(b)40phr至80phr的炭黑材料，优选50phr至70phr的炭黑材料，更优选60phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
胎面，优选卡车胎面，可以由根据本发明的组合物制成，其中所述组合物优选包含(a)60phr至95phr的天然橡胶和5phr至40phr的合成橡胶，优选70phr至85phr的天然橡胶和15phr至30phr的合成橡胶，更优选80phr的天然橡胶和20phr的合成橡胶，其中所述合成橡胶优选包括聚丁二烯，更优选由聚丁二烯组成；和(b)30phr至70phr的炭黑材料，优选40phr至60phr的炭黑材料，更优选50phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。胎面，优选乘用车轮胎胎面，可以由根据本发明的组合物制成，其中所述组合物优选包括(a)80phr至100phr的合成橡胶，优选90phr至100phr的合成橡胶、更优选100phr合成橡胶，其中所述合成橡胶优选包括溶聚丁苯橡胶(SSBR)和聚丁二烯，更优选包括70phr的溶聚丁苯橡胶(SSBR)和30phr的聚丁二烯；和(b)35phr至75phr的炭黑材料，优选45phr至65phr的炭黑材料，更优选55phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。胎面，优选乘用车轮胎胎面，还可以由根据本发明的组合物制成，其中所述组合物优选包括(a)80phr至100phr的合成橡胶，优选90phr至100phr的合成橡胶、更优选100phr合成橡胶，其中所述合成橡胶优选包括溶聚丁苯橡胶(SSBR)和聚丁二烯，更优选包括70phr的溶聚丁苯橡胶(SSBR)和30phr的聚丁二烯；和(b)3phr至25phr的炭黑材料，优选5phr至15phr的炭黑材料，更优选5phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成；和(c)60phr至100phr的二氧化硅，优选70phr至90phr的二氧化硅，更优选80phr的二氧化硅。此外，所述胎面，优选越野(OTR)轮胎胎面，可以由根据本发明的组合物制成，其中所述组合物优选包括(a)80phr至100phr的天然橡胶，优选90phr至100phr的天然橡胶、更优选100phr天然橡胶；和(b)35phr至75phr的炭黑材料，优选45phr至75phr的炭黑材料，更优选55phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
优选地，所述轮胎具有胎冠/胎底构造(cap/base configuration)的周向胎面(circumferential tread)，所述周向胎面包括周向外胎面冠部(tread cap)橡胶层和胎面底(tread base)橡胶层，所述周向外胎面冠部橡胶层包含所述轮胎的行驶表面，所述胎面底橡胶层至少部分地位于所述胎面冠部橡胶层之下，其中所述胎面冠部橡胶层和所述胎面底橡胶层中的至少一个由本发明的组合物制成或包括本发明的组合物。
本发明还涉及由本发明的组合物制成或包含本发明的组合物的制品，该制品是电缆护套、管、传动带、传送带、辊套、鞋底、软管、密封构件、型材、阻尼元件、涂层或有色或印刷制品。
传送带优选由根据本发明的组合物制成，其中所述组合物优选包括(a)60phr至95phr的天然橡胶和5phr至40phr的合成橡胶，优选70phr至85phr的天然橡胶和15phr至30phr的合成橡胶、更优选80phr的天然橡胶和20phr的合成橡胶，其中所述合成橡胶优选包括聚丁二烯，更优选由聚丁二烯组成；和(b)30phr至70phr的炭黑材料，优选40phr至60phr的炭黑材料，更优选50phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
此外，本发明涉及上述根据本发明的上述组合物用于生产轮胎，优选充气轮胎、轮胎胎面、带束层、带束层加强件、胎体、胎体加强件、侧壁、内衬层、三角胶条、胎肩部、***带、胎圈包布、胎圈填充物、电缆护套、管、传动带、传送带、辊套、鞋底、软管、密封构件、型材、阻尼元件、涂层或有色或印刷制品的用途。
本发明的方面
1.一种组合物，其包括：
(a)弹性聚合物材料；和
(b)炭黑材料，所述炭黑材料包括(i)从炭黑原料中获得的炭黑，所述炭黑原料包含基于所述炭黑原料的总量大于10重量％的量的可再生炭黑原料。
2.根据方面1所述的组合物，其中所述弹性聚合物材料包含橡胶。
3.根据方面1或2中的任一项所述的组合物，其中所述弹性聚合物材料(a)包括天然橡胶和/或合成橡胶，其中合成橡胶包括丁苯橡胶，例如乳聚丁苯橡胶(ESBR)和溶聚丁苯橡胶(SSBR)、聚丁二烯、聚异戊二烯、三元乙丙橡胶(EPDM)、乙丙橡胶(EPM)、丁基橡胶、卤化丁基橡胶、氯化聚乙烯、氯磺化聚乙烯、丁腈橡胶、氢化丙烯腈-丁二烯橡胶、氯丁橡胶、丙烯酸酯橡胶、乙烯-乙酸乙烯酯橡胶、乙烯丙烯酸橡胶、环氧氯丙烷橡胶、硅橡胶、氟硅橡胶、氟碳橡胶或上述任何物质的组合的混合物。
4.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中弹性聚合物材料(a)包括天然橡胶和/或合成橡胶，其中合成橡胶包括溶聚丁苯橡胶(SSBR)、聚丁二烯、聚异戊二烯、三元乙丙橡胶(EPDM)、乙丙橡胶(EPM)、丁基橡胶、卤化丁基橡胶、氯化聚乙烯、氯磺化聚乙烯、丁腈橡胶、氢化丙烯腈-丁二烯橡胶、氯丁橡胶、丙烯酸酯橡胶、乙烯-乙酸乙烯酯橡胶、乙烯丙烯酸橡胶、环氧氯丙烷橡胶、硅橡胶、氟硅橡胶、氟碳橡胶或上述任何物质的组合的混合物。
5.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中弹性聚合物材料(a)包括天然橡胶和/或合成橡胶，其中合成橡胶包括溶聚丁苯橡胶(SSBR)、聚丁二烯、聚异戊二烯、三元乙丙橡胶(EPDM)、乙丙橡胶(EPM)、丁基橡胶、卤化丁基橡胶、氯化聚乙烯、氯磺化聚乙烯、丁腈橡胶、氢化丙烯腈-丁二烯橡胶、氯丁橡胶、丙烯酸酯橡胶、乙烯-乙酸乙烯酯橡胶、乙烯丙烯酸橡胶、环氧氯丙烷橡胶、硅橡胶、氟碳橡胶或上述任何物质的组合的混合物。
6.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中弹性聚合物材料(a)包含天然橡胶。
7.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中所述天然橡胶包括从橡胶树(巴西橡胶树)、银胶菊、蒲公英获得的天然橡胶或上述任意的组合的混合物。
8.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中弹性聚合物材料(a)包含基于每100重量份橡胶的重量份(phr)的40phr至100phr的天然橡胶和5phr至60phr的合成橡胶，优选40phr至60phr的天然橡胶和40phr至60phr的合成橡胶，更优选50phr的天然橡胶和50phr的合成橡胶。
9.根据方面8所述的组合物，其中合成橡胶包含乳聚丁苯橡胶(ESBR)、聚丁二烯、聚异戊二烯、丁基橡胶、卤化丁基橡胶或上述任何物质的组合的混合物，优选聚异戊二烯或聚丁二烯，更优选聚丁二烯。
10.根据方面8所述的组合物，其中合成橡胶包含聚丁二烯、聚异戊二烯、丁基橡胶、卤化丁基橡胶或上述任何物质的组合的混合物，优选聚异戊二烯或聚丁二烯，更优选聚丁二烯。
11.根据方面8所述的组合物，其中合成橡胶包含聚丁二烯、聚异戊二烯、卤化丁基橡胶或上述任何物质的组合的混合物，优选聚异戊二烯或聚丁二烯，更优选聚丁二烯。
12.根据方面8所述的组合物，其中合成橡胶由乳聚丁苯橡胶(ESBR)、聚丁二烯、聚异戊二烯、丁基橡胶、卤化丁基橡胶或上述任何物质的组合的混合物，优选聚异戊二烯或聚丁二烯，更优选聚丁二烯组成。
13.根据方面8所述的组合物，其中合成橡胶由聚丁二烯、聚异戊二烯、丁基橡胶、卤化丁基橡胶或上述任何物质的组合的混合物，优选聚异戊二烯或聚丁二烯，更优选聚丁二烯组成。
14.根据方面8所述的组合物，其中合成橡胶由聚丁二烯、聚异戊二烯、卤化丁基橡胶或上述任何物质的组合的混合物，优选聚异戊二烯或聚丁二烯，更优选聚丁二烯组成。
15.根据方面1-7中的任一项所述的组合物，其中弹性聚合物材料(a)由天然橡胶组成。
16.根据方面1-14中的任一项所述的组合物，其中弹性聚合物材料(a)包含合成橡胶。
17.根据方面1-14和16中的任一项所述的组合物，其中合成橡胶包含从可再生源材料获得的合成橡胶。
18.根据方面1-14、16和17中的任一项所述的组合物，其中合成橡胶包括由植物生物质发酵获得的醇生产的聚丁二烯。
19.根据方面1-14和16-18中的任一项所述的组合物，其中，弹性聚合物材料(a)包含基于每100重量份橡胶的重量份(phr)的5phr至40phr的天然橡胶和60phr至100phr的合成橡胶，优选10phr至20phr的天然橡胶和80phr至90phr的合成橡胶，更优选5phr天然橡胶和95phr的合成橡胶。
20.根据方面1-5和16-18中的任一项所述的组合物，其中弹性聚合物材料(a)由合成橡胶组成。
21.根据前述方面的任一项所述的组合物，炭黑(b-i)的C-14含量大于0.05Bq/g。
22.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中可再生炭黑原料(b-i)包含植物基原料和/或动物基油，优选植物基油，更优选非食用植物基油。
23.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中可再生炭黑原料(b-i)包含沼气、菜籽油、妥尔油、橡胶籽油、米糠油、烟草籽油、亚麻籽油、水黄皮油、海甘蓝油、棕榈油、椰子油、芥花油、大豆油、向日葵油、棉花籽油、松树籽油、橄榄油、玉米油、葡萄籽油、红花油、巴西莓棕榈油、jambú油、芝麻油、鼠尾草籽油、***油、紫苏油、花生油、油莎豆油、乌桕油、来自生物柴油植物的蒸馏残留物、腰果油、腰果壳油、巴西坚果油、澳洲坚果油、核桃油、杏仁油、榛子油、山毛榉油、烛果油、栗子油或上述任何物质的组合的混合物，优选菜籽油、妥尔油、橡胶籽油、米糠油、烟草籽油、亚麻籽油、水黄皮油、海甘蓝油、来自生物柴油植物的蒸馏残留物、或上述任何物质的组合的混合物，更优选妥尔油。
24.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中可再生炭黑原料(b-i)包含沼气、妥尔油、橡胶籽油、米糠油、烟草籽油、亚麻籽油、水黄皮油、海甘蓝油、棕榈油、椰子油、芥花油、大豆油、向日葵油、棉花籽油、松树籽油、橄榄油、玉米油、葡萄籽油，红花油、巴西莓棕榈油、jambú油、芝麻油、鼠尾草籽油、***油、紫苏油、花生油、油莎豆油、乌桕油、来自生物柴油植物的蒸馏残留物、腰果油、腰果壳油、巴西坚果油、澳洲坚果油、核桃油、杏仁油、榛子油、山毛榉油、烛果油、栗子油或上述任何物质的组合的混合物，优选妥尔油、橡胶籽油、米糠油、烟草籽油、亚麻籽油、水黄皮油、海甘蓝油、来自生物柴油植物的蒸馏残留物、或上述任何物质的组合的混合物，更优选妥尔油，优选妥尔油、橡胶籽油、米糠油、烟草籽油、亚麻籽油、水黄皮油、海甘蓝油、来自生物柴油植物的蒸馏残留物、或上述任何物质的组合的混合物，更优选妥尔油。
25.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑原料(b-i)包含大于12重量％，优选大于或等于15重量％，特别优选大于或等于25重量％，更优选大于或等于50重量％，还更优选大于或等于65重量％，最优选大于或等于85重量％的量的可再生炭黑原料，重量百分比基于所述炭黑原料的总量。
26.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑原料(b-i)由可再生炭黑原料组成。
27.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑(b-i)是等离子法炭黑、天然气炭黑、槽法炭黑、热裂法炭黑、灯法炭黑或炉法炭黑，优选炉法炭黑。
28.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑(b-i)具有根据ASTM D6556-17测定的BET比表面积，其范围为15m2/g至500m2/g，优选30m2/g至300m2/g，更优选40m2/g至250m2/g，还更优选50m2/g至200m2/g，最优选70m2/g至150m2/g。
29.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑(b-i)具有根据ASTM D6556-17测定的统计厚度表面积(STSA)，其范围为15m2/g至500m2/g，优选20m2/g至400m2/g，更优选30m2/g至300m2/g，还更优选40m2/g至200m2/g，最优选50m2/g至150m2/g。
30.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑(b-i)具有根据ASTM D2414-18测定的吸油值(OAN)，其范围为30mL/100g至150mL/100g，优选40mL/100g至140mL/100g，更优选50mL/100g至130mL/100g，还更优选55mL/100g至120mL/100g，最优选60mL/100g至110mL/100g。
31.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑(b-i)具有根据ASTM D3493-18测定的压缩吸油值(COAN)，其范围为30mL/100g至150mL/100g，优选40mL/100g至140mL/100g，更优选45mL/100g至130mL/100g，还更优选50mL/100g至120mL/100g，最优选55mL/100g至100mL/100g。
32.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑(b-i)具有根据ASTM D1510-19测定的碘吸收值(IAN)，其范围为15mg/g至700mg/g，优选30mg/g至500mg/g，更优选40mg/g至300mg/g，还更优选50mg/g至150mg/g。
33.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑(b-i)具有根据ASTM D3265-17测定的着色强度，其范围为10％至250％，优选30％至220％，更优选50％至200％。
34.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑(b-i)在425nm处具有根据ASTM D1618-18测定的50％至100％，优选70％至100％，更优选80％至100％范围内的透射率值，其中通过使用1cm流通比色杯代替比色杯来改进ASTM D1618-18。
35.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑(b-i)被氧化和/或官能化。
36.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑材料(b)还包含(ii)其他炭黑。
37.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑材料(b)包含基于所述炭黑材料(b)的总重量的5重量％至95重量％的炭黑(i)和5重量％至95重量％的其他炭黑(ii)，优选10重量％至90重量％的炭黑(i)和10重量％至90重量％的炭黑(ii)，特别优选20重量％至80重量％的炭黑(i)和20重量％至80重量％的炭黑(ii)，更优选30重量％至70重量％的炭黑(i)和30重量％至70重量％的炭黑(ii)，还更优选40重量％至60重量％的炭黑(i)和40重量％至60重量％的炭黑(ii)，最优选50重量％至95重量％的炭黑(i)和5重量％至50重量％的炭黑(ii)。
38.根据前述方面的任一项所述的组合物，其中炭黑材料(b)由炭黑(i)组成。
39.根据前述方面的任一项所述的组合物，其包括3phr至200phr的炭黑材料(b)，优选5phr至190phr的炭黑材料(b)，更优选10phr至150phr，甚至更优选20phr至130phr的炭黑材料(b)，最优选30phr至100phr的炭黑材料(b)。
40.根据前述方面的任一项所述的组合物，还包括一种或多种添加剂，所述添加剂选自硫化剂、固化助剂如一次硫化促进剂和二次硫化促进剂、活化剂和预硫化抑制剂、加工添加剂如油、蜡、树脂、增塑剂、柔软剂、流变改性剂、颜料、胶溶剂、偶联剂、表面活性剂、杀微生物剂和抗降解剂，如热稳定剂或光稳定剂、抗氧化剂和抗臭氧剂、金属氧化物、金属氢氧化物，和填充材料例如二氧化硅、有机二氧化硅、碳纳米管、碳纤维、石墨和金属纤维。
41.一种轮胎，其由根据前述方面的任一项所述的组合物制成。
42.根据方面41所述的轮胎，其中所述轮胎包括轮胎胎面、带束层、带束层加强件、胎体、胎体加强件、侧壁、内衬层、三角胶条、胎肩部、***带、胎圈包布和胎圈填充物，其中上述中的至少一种由根据方面1至40中任一项所述的组合物制成。
43.根据方面41或42中的任一项所述的轮胎，其中所述轮胎具有胎冠/胎底构造的周向胎面，所述周向胎面包括周向外胎面冠部橡胶层和胎面底橡胶层，所述周向外胎面冠部橡胶层包含所述轮胎的行驶表面，所述胎面底橡胶层至少部分地位于所述胎面冠部橡胶层之下，其中所述胎面冠部橡胶层和所述胎面底橡胶层中的至少一个由根据方面1至40中的任一项所述的组合物制成。
44.根据方面41-43中的任一项所述的轮胎，其中所述轮胎包括侧壁，其中所述侧壁由根据方面1至40中任一项所述的组合物制成，其中，所述组合物优选包括：
(a)40phr至60phr的天然橡胶和40phr至60phr的合成橡胶，优选50phr至60phr的天然橡胶和40phr至50phr的合成橡胶，更优选55phr的天然橡胶和45phr的合成橡胶，其中合成橡胶优选包含聚丁二烯，更优选由聚丁二烯组成；以及
(b)30phr至70phr的炭黑材料，优选40phr至60phr的炭黑材料，优选50phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选包含10phr至40phr的炭黑(i)。
45.根据方面41至44中任一项所述的轮胎，其中所述轮胎包括胎体，其中，胎体由根据方面1至40中任一项所述的组合物制成，其中，所述组合物优选包括：
(a)40phr至80phr的天然橡胶和20phr至60phr的合成橡胶，优选50phr至70phr的天然橡胶和30phr至50phr的合成橡胶，更优选60phr天然橡胶和40phr合成橡胶，其中合成橡胶优选包含聚丁二烯和乳聚丁苯橡胶(ESBR)，更优选包含20phr的聚丁二烯和20phr的乳聚丁苯橡胶(ESBR)；以及
(b)30phr至70phr的炭黑材料，优选40phr至60phr的炭黑材料，更优选50phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
46.根据方面41至45中任一项所述的轮胎，其中所述轮胎包含胎圈包布，其中胎圈包布由根据方面1至40中的任一项所述的组合物制成，其中所述组合物优选包含：
(a)30phr至70phr的天然橡胶和30phr至70phr的合成橡胶，优选40phr至60phr的天然橡胶和40phr至60phr的合成橡胶，更优选50phr的天然橡胶和50phr的合成橡胶，其中合成橡胶优选包含乳聚丁苯橡胶(ESBR)，更优选由乳聚丁苯橡胶(ESBR)组成；以及
(b)55phr至95phr的炭黑材料，优选65phr至85phr的炭黑材料，优选75phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
47.根据方面41-46中的任一项所述的轮胎，其中所述轮胎包含胎圈填充物和/或三角胶条，其中胎圈填充物和/或三角胶条由根据方面1至40中的任一项所述的组合物制成，其中所述组合物优选包含：
(a)80phr至100phr的天然橡胶，优选90phr至100phr的天然橡胶，更优选100phr的天然橡胶；以及
(b)35phr至75phr的炭黑材料，优选45phr至65phr的炭黑材料，更优选55phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
48.根据方面41-47中的任一项所述的轮胎，其中所述轮胎包含内衬层，其中所述内衬层由根据方面1至40中的任一项所述的组合物制成，其中所述组合物优选包含
(a)80phr至100phr的合成橡胶，优选90phr至100phr的合成橡胶，更优选100phr的合成橡胶，其中合成橡胶优选包含卤化丁基橡胶，更优选由卤化丁基橡胶组成；以及
(b)40phr至80phr的炭黑材料，优选50phr至70phr的炭黑材料，更优选60phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
49.根据方面41至48中任一项所述的轮胎，其中所述轮胎包括胎面，优选卡车胎面，其中，胎面由根据方面1至40中任一项的组合物制成，其中，所述组合物优选包含
(a)60phr至95phr的天然橡胶和5phr至40phr的合成橡胶，优选70phr至85phr的天然橡胶和15phr至30phr的合成橡胶，更优选80phr的天然橡胶和20phr的合成橡胶，其中合成橡胶优选包含聚丁二烯，更优选由聚丁二烯组成；以及
(b)30phr至70phr的炭黑材料，优选40phr至60phr的炭黑材料，更优选50phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
50.根据方面41至48中任一项所述的轮胎，其中所述轮胎包括胎面，优选乘用车轮胎胎面，其中胎面由根据方面1至40中任一项所述的组合物制成，其中所述组合物优选包含
(a)80phr至100phr的合成橡胶，优选90phr至100phr合成橡胶，更优选100phr的合成橡胶，其中所述合成橡胶优选包含溶聚丁苯橡胶(SSBR)和聚丁二烯，更优选包含70phr的溶聚丁苯橡胶(SSBR)和30phr的聚丁二烯；以及
(b)35phr至75phr的炭黑材料，优选45phr至65phr的炭黑材料，更优选55phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
51.根据方面41至48中任一项所述的轮胎，其中所述轮胎包括胎面，优选乘用车轮胎胎面，其中胎面由根据方面1至40中任一项所述的组合物制成，其中所述组合物优选包含
(a)80phr至100phr的合成橡胶，优选90phr至100phr合成橡胶，更优选100phr的合成橡胶，其中所述合成橡胶优选包含溶聚丁苯橡胶(SSBR)和聚丁二烯，更优选包含70phr的溶聚丁苯橡胶(SSBR)和30phr的聚丁二烯；以及
(b)3phr至25phr的炭黑材料，优选5phr至15phr的炭黑材料，更优选5phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成；和
(c)60phr至100phr的二氧化硅，优选70phr至90phr的二氧化硅，更优选80phr的二氧化硅。
52.根据方面41至48中任一项所述的轮胎，其中所述轮胎包括胎面，优选越野(OTR)轮胎胎面，其中，所述胎面由根据方面1至40中任一项所述的组合物制成，其中所述组合物优选包含
(a)80phr至100phr的天然橡胶，优选90phr到100phr的天然橡胶，更优选100phr的天然橡胶；和
(b)35phr至75phr的炭黑材料，优选45phr至75phr炭黑材料，更优选55phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
53.一种由根据方面1至40中任一项所述的组合物制成的制品，所述制品是电缆护套、管、传动带、传送带、辊套、鞋底、软管、密封构件、型材、阻尼元件、涂层或有色或印刷制品。
54.根据方面53所述的制品，其中所述制品是传送带，其中所述传送带由根据方面1至40中任一项所述的组合物制成，其中所述组合物优选包含
(a)60phr至95phr的天然橡胶和5phr至40phr的合成橡胶，优选70phr至85phr的天然橡胶和15phr至30phr的合成橡胶，更优选80phr的天然橡胶和20phr的合成橡胶，其中合成橡胶优选包含聚丁二烯，更优选由聚丁二烯组成；和
(b)30phr至70phr的炭黑材料，优选40phr至60phr的炭黑材料，更优选50phr的炭黑材料，其中炭黑材料优选由炭黑(i)组成。
55.根据方面1至40中任一项所述的组合物用于生产轮胎，优选充气轮胎、轮胎胎面、带束层、带束层加强件、胎体、胎体加强件、侧壁、内衬层、三角胶条、胎肩部、***带、胎圈包布、胎圈填充物、电缆护套、管、传动带、传送带、辊套、鞋底、软管、密封构件、型材、阻尼元件、涂层或有色或印刷制品的用途。
实施例
现在将通过以下实施例进一步说明本发明。除非另有说明，否则本文提及的所有份和百分比均以重量为基础。
炭黑材料
使用以下炭黑材料来制备根据本发明的组合物：
N326：炉法炭黑，STSA为约77m2/g，OAN为约72mL/100g，COAN为约69mL/100g和IAN为约82mg/g，可从Orion Engineered Carbons GmbH商购
N330：炉法炭黑，STSA为约76m2/g，OAN为约102mL/100g，COAN为约88mL/100g和IAN为约82mg/g，可从Orion Engineered Carbons GmbH商购
N660：炉法炭黑，STSA为约34m2/g，OAN为约90mL/100g，COAN为约74mL/100g和IAN为约36mg/g，可从Orion Engineered Carbons GmbH商购
Nature BDS：基于可再生原料的炉法炭黑，STSA为约78m2/g，OAN为约72mL/100g，COAN为约58mL/100g，可从Orion Engineered Carbons GmbH商购
根据ASTM D6556-17测定炭黑的STSA。根据ASTM D2414-18测定炭黑的OAN。根据ASTM D3493-18测定炭黑的COAN。根据ASTM D1510-19测定炭黑的IAN。
橡胶组合物的制备
表1和表2中列出的配方的橡胶组合物是使用上述炭黑根据以下程序制备的。
表1
1：ESBR橡胶，可从Resinex Deutschland GmbH获得
2：抗氧化剂，可从Lanxess获得
3：硫化促进剂，可从Lanxess获得
将ESBR Buna SB 1500引入具有Harburg Freudenberger制造的相互啮合的PES5转子几何形状的实验室混合器(laboratory mixer)GK1.5E中，并在40℃的腔室温度和60rpm的转子速度下研磨30秒。随后，在搅拌下以指示的量(indicated amounts)添加炭黑、ZnO、硬脂酸和Vulkanox4020/LG。再过90秒后，将冲头(ram)提起并清洗，并将该批料再次混合90秒。总共4分钟后，将该批料滴在开放式磨机(open mill)上进行冷却和额外的分布混合(additional distributive mixing)。在第一混合步骤中，批料温度不超过160℃。在第二混合步骤中，将硫和促进剂(Vulkacit CZ/EG-Z)以指示量添加到从第一混合步骤获得的母料(master batch)中。将所得混合物在GK1.5E混合器中在40℃的腔室温度下研磨2分钟。转子转速为40rpm，确保批料温度不超过105℃。随后，在开放式研磨机上再次对混合物进行处理。将所得可硫化组合物(绿色化合物)在150℃的温度下固化约20分钟。
表2
1：天然橡胶，可从Weber&Schaer获得
2：聚丁二烯橡胶，可从ARLANXEO获得
3：矿物油，可从Hansen&Rosenthal KG获得
4：抗氧化剂，可从Lanxess获得
5：微晶蜡(Microcrystalline wax)，可从Paramelt获得
6：烃类树脂，可从Eastman Chemical获得
7：硫化促进剂，可从Lanxess获得
将SMR 10引入具有Harburg Freudenberger制造的相互啮合的PES5转子几何形状的实验室混合器GK1.5E中，并在40℃的腔室温度和60rpm的转子速度下研磨30秒。加入BUNACB 24，并将聚合物复合物再研磨45秒。随后，在搅拌下以指示的量添加炭黑、ZnO、硬脂酸和Vivatec 500。再过90秒后，将冲头提起并清洗，并将Vulkanox 4020/LG、ProtektorG3108和Kristalex F85加入该批料中，并再次混合90秒。总共4分钟30秒后，将该批料滴在开放式磨机上进行冷却和额外的分布混合。在第一混合步骤中，批料温度不超过160℃。在第二混合步骤中，将硫和促进剂(Vulkacit CZ/EG-Z)以指示量添加到从第一混合步骤获得的母料中。将所得混合物在GK1.5E混合器中在40℃的腔室温度下研磨2分钟。转子转速为40rpm，确保批处理温度不超过105℃。随后，在开放式研磨机上再次对混合物进行处理。将所得可硫化组合物(绿色化合物)在150℃的温度下固化约20分钟。
根据以下方法分析由此制备的橡胶复合物的物理性质：
拉伸强度和断裂伸长率根据DIN 53 504进行测定。根据DIN 53 505测定肖氏A硬度(Shore AHardness)。
结果总结如下表3所示。从表3中可以看出，Nature BDS可以很容易地应用于橡胶复合物中。含有/>Nature BDS的橡胶复合物可降低硬度和刚度。拉伸强度显示出非常好的水平，并且本发明组合物的断裂伸长率是优异的。/>
表3
/>

Claims (15)

1.一种组合物，其包含：
(c)弹性聚合物材料；和
(d)炭黑材料，所述炭黑材料包含(i)从炭黑原料中获得的炭黑，所述炭黑原料包含基于所述炭黑原料的总量大于10重量％的量的可再生炭黑原料。
2.根据权利要求1所述的组合物，其中所述弹性聚合物材料(a)包括天然橡胶和/或合成橡胶，其中合成橡胶包括溶聚丁苯橡胶(SSBR)、聚丁二烯、聚异戊二烯、三元乙丙橡胶(EPDM)、乙丙橡胶(EPM)、丁基橡胶、卤化丁基橡胶、氯化聚乙烯、氯磺化聚乙烯、丁腈橡胶、氢化丙烯腈-丁二烯橡胶、氯丁橡胶、丙烯酸酯橡胶、乙烯-乙酸乙烯酯橡胶、乙烯丙烯酸橡胶、环氧氯丙烷橡胶、硅橡胶、氟硅橡胶、氟碳橡胶或上述任何物质的组合的混合物。
3.根据权利要求1或2任一项所述的组合物，其中所述弹性聚合物材料(a)由天然橡胶组成。
4.根据权利要求1或2任一项所述的组合物，其中基于每100重量份橡胶的重量份(phr)，所述弹性聚合物材料(a)包含40phr至100phr的天然橡胶和5phr至60phr的合成橡胶，优选40phr至60phr的天然橡胶和40phr至60phr的合成橡胶，更优选50phr天然橡胶和50phr合成橡胶。
5.根据权利要求4所述的组合物，其中所述合成橡胶包括聚丁二烯、聚异戊二烯、丁基橡胶、卤化丁基橡胶或上述任何物质的组合的混合物，优选聚异戊二烯或聚丁二烯，更优选聚丁二烯。
6.根据前述权利要求中任一项所述的组合物，其中所述可再生炭黑原料(b-i)包括植物基原料和/或动物基油，优选植物基油，更优选非食用植物基油。
7.根据前述权利要求中任一项所述的组合物，其中所述可再生炭黑原料(b-i)包括沼气、菜籽油、妥尔油、橡胶籽油、米糠油、烟草籽油、亚麻籽油、水黄皮油、海甘蓝油、棕榈油、椰子油、芥花油、大豆油、向日葵油、棉花籽油、松树籽油、橄榄油、玉米油、葡萄籽油，红花油、巴西莓棕榈油、jambú油、芝麻油、鼠尾草籽油、***油、紫苏油、花生油、油莎豆油、乌桕油、来自生物柴油植物的蒸馏残留物、腰果油、腰果壳油、巴西坚果油、澳洲坚果油、核桃油、杏仁油、榛子油、山毛榉油、烛果油、栗子油或上述任何物质的组合的混合物，优选菜籽油、妥尔油、橡胶籽油、米糠油、烟草籽油、亚麻籽油、水黄皮油、海甘蓝油、来自生物柴油植物的蒸馏残留物，或上述任何物质的组合的混合物，更优选妥尔油。
8.根据前述权利要求中任一项所述的组合物，其中所述炭黑原料(b-i)包含的可再生炭黑原料的量大于12重量％，优选大于或等于15重量％，特别优选大于或等于25重量％，更优选大于或等于50重量％，还更优选大于或等于65重量％，最优选大于或等于85重量％，重量百分比基于所述炭黑原料的总量。
9.根据前述权利要求中任一项所述的组合物，其中所述炭黑(b-i)是等离子法炭黑、天然气炭黑、槽法炭黑、热裂法炭黑、灯法炭黑或炉法炭黑，优选炉法炭黑。
10.根据前述权利要求中任一项所述的组合物，其中所述炭黑材料(b)还包含(ii)其他炭黑。
11.根据前述权利要求中任一项所述的组合物，其中所述炭黑材料(b)包含基于所述炭黑材料(b)的总重量的5重量％至95重量％的所述炭黑(i)和5重量％至95重量％的所述其他炭黑(ii)，优选10重量％至90重量％的所述炭黑(i)和10重量％至90重量％的所述炭黑(ii)，特别优选20重量％至80重量％的所述炭黑(i)和20重量％至80重量％的所述炭黑(ii)，更优选30重量％至70重量％的所述炭黑(i)和30重量％至70重量％的所述炭黑(ii)，还更优选40重量％至60重量％的所述炭黑(i)和40重量％至60重量％的所述炭黑(ii)，最优选50重量％至95重量％的所述炭黑(i)和5重量％至50重量％的所述炭黑(ii)。
12.根据前述权利要求中任一项所述的组合物，其包含3phr至200phr的所述炭黑材料(b)，优选5phr至190phr的所述炭黑材料(b)，更优选10phr至150phr，甚至更优选20phr至130phr的所述炭黑材料(b)，最优选30phr至100phr的所述炭黑材料(b)。
13.根据前述权利要求中任一项所述的组合物制成的一种轮胎。
14.由根据权利要求1至12中任一项所述的组合物制成的一种制品，所述制品是电缆护套、管、传动带、传送带、辊套、鞋底、软管、密封构件、型材、阻尼元件、涂层或有色或印刷制品。
15.根据权利要求1至12中任一项所述的组合物用于生产轮胎，优选充气轮胎、轮胎胎面、带束层、带束层加强件、胎体、胎体加强件、侧壁、内衬层、三角胶条、胎肩部、***带、胎圈包布、胎圈填充物、电缆护套、管、传动带、传送带、辊套、鞋底、软管、密封构件、型材、阻尼元件、涂层或有色或印刷制品的用途。
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