CN116325271A - 用于锂二次电池的非水电解质和包含其的锂二次电池 - Google Patents
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Abstract
提供了用于锂二次电池的非水电解质和包括其的锂二次电池，其中非水电解质包括：非水有机溶剂；锂盐；以及按重量计为0.5:1～10:1的比例的由化学式1表示的第一添加剂和由化学式2表示的第二添加剂。
Description
技术领域
本发明涉及用于锂二次电池的非水电解质和包含其的锂二次电池。
背景技术
锂二次电池由于高放电电压和高能量密度而作为用于各种电子装置的电源受到关注。
关于锂二次电池的正极活性物质，已经使用了具有能够嵌入锂离子的结构的锂-过渡金属氧化物，诸如LiCoO2、LiMn2O4、LiNi1-xCoxO2(0<x<1)等。
关于负极活性物质，已经使用了各种碳基材料(诸如人造石墨、天然石墨、以及能够嵌入和脱嵌锂离子的硬碳)。作为用于锂二次电池的电解质，已经使用了其中溶解有锂盐的有机溶剂。
发明内容
一个实施方式提供了用于锂二次电池的非水电解质，其通过抑制高温下的气体生成而表现出改善的高温安全性。
另一实施方式提供包括非水电解质的锂二次电池。
根据一个实施方式，用于锂二次电池的电解质包括非水有机溶剂、锂盐、以及由化学式1表示的第一添加剂和由化学式2表示的第二添加剂，并且第一添加剂和第二添加剂的混合比例按重量计为0.5:1～10:1。
[化学式1]
(在化学式1中，
R1～R8可各自独立地为氢原子、取代的或未取代的C1～C30烷基、取代的或未取代的C2～C30烯基、取代的或未取代的C2～C30炔基、取代的或未取代的C3～C30环烷基、取代的或未取代的C3～C30环烯基、取代的或未取代的C3～C30环炔基或者取代的或未取代的C6～C30芳基。)
[化学式2]
(在化学式2中，A为取代的或未取代的脂族链或(-C2H4-O-C2H4-)n，并且n为1～10的整数。)
在化学式1中，R1～R8可各自独立地为氢原子、取代的或未取代的C1～C10烷基、取代的或未取代的C2～C10烯基、取代的或未取代的C2～C10炔基、取代的或未取代的C3～C10环烷基、取代的或未取代的C3～C10环烯基、取代的或未取代的C3～C10环炔基或者取代的或未取代的C6～C10芳基。
第一添加剂和第二添加剂的混合比例按重量计可为0.5:1～5:1。
在一个实施方式中，当非水有机溶剂和锂盐的量为100wt％时，第一添加剂的量可为0.25wt％或更大且小于10wt％，并且当非水有机溶剂和锂盐的量为100wt％时，第一添加剂的量可为0.5wt％～5wt％。
当非水有机溶剂和锂盐的量为100wt％时，第二添加剂的量可为0.1wt％或更大且小于10wt％，并且当非水有机溶剂和锂盐的量为100wt％时，第二添加剂的量可为0.1wt％～5wt％。
非水有机溶剂可包括丙酸酯类溶剂。
丙酸酯类溶剂可为丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯或其组合。另外，基于非水有机溶剂的总体积，丙酸酯类溶剂的量可为30体积％～80体积％。
另一实施方式提供了包括非水电解质、正电极和负电极的锂二次电池。其他实施方式包括在下述详细描述中。
根据本发明的一个实施方式的用于锂二次电池的电解质可抑制高温下的气体生成，因此其可提供表现出良好高温安全性的锂二次电池。
附图说明
图1为根据实施方式的锂二次电池的示意图。
具体实施方式
在下文中，详细地描述本发明的实施方式。然而，这些实施方式为示例，本发明不限于此并且本发明由权利要求的范围限定。
在说明书中，当未以其他方式提供定义时，术语“取代”指其中化合物的氢被选自下述的取代基取代：卤原子(F、Br、Cl或I)、羟基、烷氧基、硝基、氰基、氨基、叠氮基、甲脒基、肼基、亚肼基、羰基、氨甲酰基、硫醇基、酯基、羧基或其盐、磺酸基或其盐、磷酸或其盐、C1～C20烷基、C2～C20烯基、C2～C20炔基、C6～C30芳基、C7～C30芳烷基、C1～C4烷氧基、C1～C20杂烷基、C3～C20杂芳基烷基、C3～C30环烷基、C3～C15环烯基、C6～C15环炔基、C2～C20杂环烷基或者其组合。
根据一个实施方式的用于锂二次电池的非水电解质包括非水有机溶剂、锂盐、由化学式1表示的第一添加剂和由化学式2表示的第二添加剂。
[化学式1]
在化学式1中，
R1～R8各自独立地为氢原子、取代的或未取代的C1～C30烷基、取代的或未取代的C2～C30烯基、取代的或未取代的C2～C30炔基、取代的或未取代的C3～C30环烷基、取代的或未取代的C3～C30环烯基、取代的或未取代的C3～C30环炔基或者取代的或未取代的C6～C30芳基。
在一个实施方式中，R1～R8可各自独立地为氢原子、取代的或未取代的C1～C10烷基、取代的或未取代的C2～C10烯基、取代的或未取代的C2～C10炔基、取代的或未取代的C3～C10环烷基、取代的或未取代的C3～C10环烯基、取代的或未取代的C3～C10环炔基或者取代的或未取代的C6～C10芳基。
[化学式2]
在化学式2中，A为取代的或未取代的脂族链或(-C2H4-O-C2H4-)n，并且n为1～10的整数。
根据一个实施方式，A可为C2～C20烃链或(-C2H4-O-C2H4-)n，并且n可为1～5的整数。
在本文中，第一添加剂和第二添加剂的混合比例按重量计可为0.5:1～10:1，按重量计可为0.5:1～5:1，或按重量计可为1:1～5:1。
根据一个实施方式的用于锂二次电池的电解质包括第一添加剂和第二添加剂两者(特别是按重量计的重量比为0.5:1～10:1)，并且第一添加剂在正电极的表面上可形成坚固的薄层，从而防止在高温下正电极的劣化，并且第二添加剂可还原分解以在负电极的表面上形成薄层，从而抑制由于在高温下的电解质的副反应导致的SEI层坍塌。此外，第二添加剂可使锂盐稳定，从而可抑制由于锂盐分解引起的HF生成和溶剂分解导致的金属从正极活性物质中洗脱。
第一添加剂和第二添加剂两者的使用使得在正电极和负电极上形成适当的薄层，从而不会大大增加初始厚度并抑制在高温下正电极的劣化和负电极薄层的分解，因此，可有效减少在高温下存储期间的气体生成量。尽管包括第一添加剂和第二添加剂两者，如果混合比例超出该范围，即，使用第一添加剂的量小于第二添加剂的量的1/2倍，高温特性可能劣化，并且当使用第一添加剂的量大于第二添加剂的量的10倍时，电解质的粘度增加，从而电池的充电特性劣化。
通过仅使用作为第一添加剂的由化学式1表示的化合物，可实现使用第一添加剂和第二添加剂两者的效果。
虽然化学式1的化合物包括硫，与化学式1以外的化合物(诸如亚砜)相比，由于化学式1的化合物在正电极的表面上可形成牢固的膜，所以也可获得这种效果。因此，当包括硫但不具有化学式1的结构的任何化合物用作第一添加剂时，由此得到的效果不充分，这是不期望的。
在本文中，基于非水有机溶剂和锂盐的重量，即，非水有机溶剂和锂盐的重量为100wt％(基于非水有机溶剂和锂盐的总量)，由化学式1表示的第一添加剂的量可为0.25wt％或更大且小于10wt％，并且根据一个实施方式，可为0.5wt％～5wt％。当由化学式1表示的第一添加剂的量满足在该范围内时，可实现高温可靠性特性，例如，高温容量保持率的改善和高温电阻的降低。
此外，基于非水有机溶剂和锂盐的重量，即，非水有机溶剂和锂盐的重量为100wt％(基于非水有机溶剂和锂盐的总量100wt％)，由化学式2表示的第二添加剂的量可为0.1wt％或更大且小于10wt％，并且根据一个实施方式，可为0.1wt％～5wt％，或可为0.1wt％～3wt％。当由化学式2表示的第一添加剂的量满足在该范围内时，可实现高温可靠性特性，例如，高温容量保持率的改善和高温电阻的降低。
在根据一个实施方式的电解质中，非水有机溶剂可包括碳酸酯类溶剂，并可进一步包括丙酸酯类溶剂。丙酸酯类溶剂可为丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯或其组合。当丙酸酯类溶剂用于混合物时，可适当地控制混合比例。
在非水有机溶剂中，基于非水有机溶剂的总体积，丙酸酯类溶剂的量可为30体积％～80体积％，并且根据一个实施方式，可为40体积％～80体积％。当丙酸酯类溶剂的量在该范围内时，可改善电解质浸渍性。
碳酸酯类溶剂可为碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸甲乙酯(MEC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)或其组合。当碳酸酯类溶剂用于混合物时，可适当地控制混合比例。此外，碳酸酯类溶剂可期望地包括具有环状碳酸酯和链状碳酸酯的混合物。在本文中，环状碳酸酯和链状碳酸酯以约1:1～约1:9的体积比混合在一起，并且当混合物用作电解质时，其可具有增强的性能。
在一个实施方式中，非水有机溶剂可进一步包括酯类溶剂、醚类溶剂、酮类溶剂、醇类溶剂或非质子溶剂。
酯类溶剂可为乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯、甲羟戊酸内酯、己内酯等。
醚类溶剂可为二丁醚、四乙二醇二甲醚、二甘醇二甲醚、二甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃等，酮类溶剂可为环己酮等。
醇类溶剂可包括乙醇、异丙醇等，并且非质子溶剂可包括比如T-CN(其中T为C2～C20直链、支链或环状的烃，并且可包括双键、芳环或醚键)的腈类、比如二甲基甲酰胺的酰胺、比如1,3-二氧戊环的二氧戊环等。
另外，有机溶剂可进一步包括芳族烃类溶剂。芳族烃类有机溶剂可为由化学式3表示的芳族烃类化合物。
[化学式3]
(在化学式3中，R9～R14相同或不同，并且选自氢、卤素、C1～C10烷基、卤烷基和其组合。)
芳族烃类有机溶剂的具体示例可选自苯、氟苯、1,2-二氟苯、1,3-二氟苯、1,4-二氟苯、1,2,3-三氟苯、1,2,4-三氟苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,3-二氯苯、1,4-二氯苯、1,2,3-三氯苯、1,2,4-三氯苯、碘苯、1,2-二碘苯、1,3-二碘苯、1,4-二碘苯、1,2,3-三碘苯、1,2,4-三碘苯、甲苯、氟甲苯、2,3-二氟甲苯、2,4-二氟甲苯、2,5-二氟甲苯、2,3,4-三氟甲苯、2,3,5-三氟甲苯、氯甲苯、2,3-二氯甲苯、2,4-二氯甲苯、2,5-二氯甲苯、2,3,4-三氯甲苯、2,3,5-三氯甲苯、碘甲苯、2,3-二碘甲苯、2,4-二碘甲苯、2,5-二碘甲苯、2,3,4-三碘甲苯、2,3,5-三碘甲苯、二甲苯或其组合。
电解质可进一步包括乙烯基乙基碳酸酯、碳酸亚乙烯酯或由化学式4表示的碳酸亚乙酯类化合物作为用于改善循环寿命的添加剂。
[化学式4]
(在化学式4中，R15和R16相同或不同并且可各自独立地为氢、卤素、氰基(CN)、硝基(NO2)或C1～C5氟烷基，条件是R15和R16中的至少一个为卤素、氰基(CN)、硝基(NO2)或C1～C5氟烷基，并且R15和R16不同时为氢。)
碳酸亚乙酯类化合物的示例可为碳酸二氟代亚乙酯、碳酸氯代亚乙酯、碳酸二氯代亚乙酯、碳酸溴代亚乙酯、碳酸二溴代亚乙酯、碳酸硝基亚乙酯、碳酸氰基亚乙酯、碳酸氟代亚乙酯等。用于改善循环寿命特性的添加剂的量可在适当的范围内使用。
溶解在有机溶剂中的锂盐为电池提供锂离子，基本上运行可再充电锂电池，并且改善锂离子在正电极和负电极之间的传输。锂盐的示例包括至少一种或两种选自下述的载体盐：LiPF6、LiSbF6、LiAsF6、LiPO2F2、LiN(SO2C2F5)2、Li(CF3SO2)2N、LiN(SO3C2F5)2、Li(FSO2)2N(双(氟磺酰基)酰亚胺锂：LiFSI)、LiC4F9SO3、LiClO4、LiAlO2、LiAlCl4、LiPO2F2、LiN(CxF2x+ 1SO2)(CyF2y+1SO2)(其中x和y为自然数，例如，1～20的整数)、二氟(双草酸)磷酸锂、LiCl、LiI、LiB(C2O4)2(双(草酸)硼酸锂：LiBOB)和二氟(草酸)硼酸锂(LiDFOB)。锂盐的浓度可在约0.1M～约2.0M的范围内。当在以上浓度范围包括锂盐时，由于最佳的电解质导电性和粘度，电解质可具有优异的性能和锂离子迁移率。
一个实施方式提供包括非水电解质的锂二次电池。
锂二次电池包括非水电解质、负电极和正电极。
在一个实施方式中，负电极包括包含负极活性物质的负极活性物质层和支撑负极活性物质层的集流体。
负极活性物质包括可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料、锂金属、锂金属合金、能够掺杂/去掺杂锂的材料或过渡金属氧化物。
可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料可为碳材料，其可为用于锂二次电池的任何常用的碳基负极活性物质。其示例可为结晶碳、非晶碳或其组合。结晶碳可为无定形(无具体形状)的天然石墨或人造石墨，或者可为薄片状、片状、球形或纤维形状的天然石墨或人造石墨，并且非晶碳可为软碳或硬碳、中间相沥青碳化产物、烧制焦炭等。
锂金属合金可为锂以及选自Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Si、Sb、Pb、In、Zn、Ba、Ra、Ge、Al和Sn的金属的合金。
能够掺杂/去掺杂锂的材料可为Si、SiOx(0<x<2)、Si-Q合金(其中Q为选自碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、第15族元素、第16族元素、过渡金属、稀土元素和其组合中的元素，并且不为Si)、Sn、SnO2、Sn-R合金(其中R为选自碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、第15族元素、第16族元素、过渡金属、稀土元素和其组合中的元素，并且不为Sn)等，并且这些材料中的至少一种可与SiO2混合。元素Q和R可为Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Pb、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、Sn、In、Tl、Ge、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po和其组合。
过渡元素氧化物可为氧化锂钛。
根据一个实施方式的负极活性物质可包括包含Si类活性物质和碳基活性物质的Si-C复合物。
Si类活性物质为Si、SiOx(0<x<2)或Si-Q合金(其中Q为选自碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、第15族元素、第16族元素、过渡金属、稀土元素和其组合中的元素，并且不为Si)。
Si类活性物质的平均粒径可为50nm～200nm。
当Si颗粒的粒径在该范围内时，可抑制在充电和放电期间引起的体积膨胀，并且可防止由于颗粒破碎导致的导电路径断开。
基于Si-C复合物的总重，可以以1wt％～60wt％(例如，3wt％～60wt％)的量包括Si类活性物质。
根据另一实施方式的负极活性物质除了Si-C复合物之外可进一步包括结晶碳。
如果负极活性物质包括Si-C复合物和结晶碳两者，可以以混合物的形式包括Si-C复合物和结晶碳，并且在本文中，可以以1:99～50:50的重量比包括Si-C复合物和结晶碳。更具体地，可以以5:95～20:80的重量比包括Si-C复合物和结晶碳。
结晶碳可例如包括石墨，并且更具体地，可包括天然石墨、人造石墨或其混合物。
结晶碳可具有5μm～30μm的平均粒径。
在说明书中，平均粒径指其中在累积尺寸-分布曲线中累积体积为50体积％的颗粒尺寸(D50)。
Si-C复合物可进一步包括围绕在Si-C复合物的表面上的壳，并且壳可包括非晶碳。壳的厚度可为5nm～100nm。
非晶碳可为软碳、硬碳、中间相沥青碳化物、烧结焦炭或其混合物。
基于100重量份的碳基活性物质，可以以1重量份～50重量份(例如，5重量份～50重量份或10重量份～50重量份)的量包括非晶碳。
负极活性物质层可进一步包括导电材料。
在负极活性物质层中，基于负极活性物质层的总量100wt％，负极活性物质的量可为约95wt％～约99wt％。基于负极活性物质层的总量100wt％，粘结剂的量可为约1wt％～约5wt％。当负极活性物质层还包括导电材料时，负极活性物质层包括约90wt％～约98wt％的负极活性物质、约1wt％～约5wt％的粘结剂和约1wt％～约5wt％的导电材料。
粘结剂改善了负极活性物质颗粒彼此之间的粘合特性以及负极活性物质颗粒与集流体的粘合特性。粘结剂包括非水粘结剂、水性粘结剂或其组合。
非水粘结剂可为乙烯丙烯共聚物、聚丙烯腈、聚苯乙烯、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚酰胺酰亚胺、聚酰亚胺或其组合。
水性粘结剂可包括苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯酸酯化苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯腈-丁二烯橡胶、丙烯酸橡胶、丁基橡胶、氟橡胶、含环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚环氧氯丙烷、聚磷腈、乙烯丙烯二烯共聚物、聚乙烯基吡啶、氯磺化聚乙烯、乳胶、聚酯树脂、丙烯酸树脂、酚醛树脂、环氧树脂、聚乙烯醇或其组合。
当水性粘结剂用作负电极粘结剂时，纤维素类化合物可进一步用于提供粘度作为增粘剂。纤维素类化合物包括羧甲基纤维素、羟丙基甲基纤维素、甲基纤维素或其碱金属盐中的一种或多种。碱金属可为Na、K或Li。基于100重量份的负极活性物质，可以以约0.1重量份～约3重量份的量包括增粘剂。
包括导电材料以提供电极导电性，并且任何电导性材料可用作导电材料，除非其引起化学变化。导电材料的示例可为：碳基材料(诸如天然石墨、人造石墨、碳黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维等)；包括铜、镍、铝、银等的金属粉末或金属纤维的金属类材料；导电聚合物(诸如聚亚苯基衍生物)；或者其混合物。
集流体可包括选自铜箔、镍箔、不锈钢箔、钛箔、泡沫镍、泡沫铜、涂覆有导电金属的聚合物基板和其组合中的一种，但不限于此。
在一个实施方式中，包括正极活性物质的正电极包括包含正极活性物质的正极活性物质层和支撑正极活性物质的的集流体。
正电极活性物质可包括可逆地嵌入和脱嵌锂离子的锂化嵌入化合物，并且具体地，可使用锂以及选自钴、锰、镍和其组合的金属的一种或多种复合氧化物。更具体地，可使用由下述化学式中的一个表示的化合物。LiaA1-bXbD2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5)；LiaA1- bXbO2-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaE1-bXbO2-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaE2-bXbO4-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaNi1-b- cCobXcDα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.5，0<α≤2)；LiaNi1-b-cCobXcO2-αTα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.5，0<α<2)；LiaNi1-b-cCobXcO2-αT2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.5，0<α<2)；LiaNi1-b-cMnbXcDα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.5，0<α≤2)；LiaNi1-b- cMnbXcO2-αTα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.5，0<α<2)；LiaNi1-b-cMnbXcO2-αT2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.5，0<α<2)；LiaNibEcGdO2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0.001≤d≤0.1)；LiaNibCocMndGeO2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0≤d≤0.5，0.001≤e≤0.1)；LiaNiGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)LiaCoGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn1-bGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn2GbO4(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn1-gGgPO4(0.90≤a≤1.8，0≤g≤0.5)；QO2；QS2；LiQS2；V2O5；LiV2O5；LiZO2；LiNiVO4；Li(3-f)J2PO43(0≤f≤2)；Li(3-f)Fe2(PO4)3(0≤f≤2)；LiaFe(PO4)3(0.90≤a≤1.8)。
在以上化学式中，A选自Ni、Co、M和其组合；X选自Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素和其组合；D选自O、F、S、P和其组合；E选自Co、Mn和其组合；T选自F、S、P和其组合；G选自Al、Cr、Mn、Fe、Mg、La、Ce、Sr、V和其组合；Q选自Ti、Mo、Mn和其组合；Z选自Cr、V、Fe、Sc、Y和其组合；并且J选自V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu和其组合。
并且，化合物可在表面上具有涂层，或可与具有涂层的另一化合物混合。涂层可包括选自由下述组成的组中的至少一种涂层元素化合物：涂层元素的氧化物、涂层元素的氢氧化物、涂层元素的羟基氧化物、涂层元素的氧化碳酸盐和涂层元素的羟基碳酸盐。用于涂层的化合物可为非晶或结晶的。包括在涂层中的涂层元素可包括Mg、Al、Co、K、Na、Ca、Si、Ti、V、Sn、Ge、Ga、B、As、Zr或其混合物。通过在化合物中使用这些元素，可以以对正极活性物质的特性没有不利影响的方法设置涂层，例如，该方法可以包括诸如喷涂、浸渍等任何涂覆方法，但由于其在相关领域中是熟知的，因此不再更详细阐释。
在正电极中，基于正极活性物质层的总重，正极活性物质的量可为约90wt％～约98wt％。
在一个实施方式中，正极活性物质层可进一步包括粘结剂和导电材料。在本文中，基于正极活性物质层的总量，粘结剂和导电材料的量可分别为1wt％～5wt％。
粘结剂改善了正极活性物质颗粒彼此之间的粘合特性以及正极活性物质颗粒与集流体的粘合特性，并且粘结剂的示例可为聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、二乙酰纤维素、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、苯乙烯丁二烯橡胶、丙烯酸酯化苯乙烯丁二烯橡胶、环氧树脂、尼龙等，但不限于此。
包括导电材料以提供电极导电性，并且任何电导性材料可用作导电材料，除非其引起化学变化。导电材料的示例包括碳基材料(诸如天然石墨、人工石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维等)；包括铜、镍、铝、银等的金属粉末或金属纤维的金属类材料；导电聚合物(诸如聚亚苯衍生物)；或者其混合物。
集流体可使用铝箔、镍箔或其组合，但不限于此。
正极活性物质层和负极活性物质层可通过在溶剂中混合活性物质、粘结剂和可选的导电材料以制备活性物质组合物以及通过在集流体上涂覆活性物质组合物来形成。这种活性物质层制备方法是熟知的，因此不在本说明书中详细地描述。溶剂包括N-甲基吡咯烷酮等，但不限于此。另外，当在负极活性物质层中粘结剂为水溶性粘结剂时，用于制备负极活性物质组合物的溶剂可为水。
此外，隔膜可设置在正电极和负电极之间，这依赖于可再充电锂电池的类型。隔膜可使用聚乙烯、聚丙烯、聚偏二氟乙烯或者具有两个或更多个层的多层，并且可为混合的多层(诸如聚乙烯/聚丙烯双层隔膜、聚乙烯/聚丙烯/聚乙烯三层隔膜、聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯三层隔膜等)。
根据一个实施方式，隔膜也可为包括多孔基板和位于多孔基板上的功能层的复合物多孔隔膜。功能层可具有附加功能，例如，可为耐热层和粘合层中的至少一种。耐热层可包括耐热树脂和可选的填料。另外，粘合层可包括粘合剂树脂和可选的填料。填料可为有机填料、无机填料或其组合。耐热树脂和粘合剂树脂可为在相关技术中可用于隔膜的任何材料。
图1为根据本发明的实施方式的可再充电锂电池的分解透视图。根据实施方式的锂二次电池阐释为袋式电池，但不限于此，并且可包括各种形状的电池(诸如圆柱形电池和棱柱形袋式电池)。
参考图1，根据实施方式的锂二次电池100包括：电池组件(该电池组件包括：正电极114；面向正电极114的负电极112；设置在正电极114和负电极112之间的隔膜113；以及正电极114、负电极112和隔膜113浸入其中的电解质(未示出))；电池壳体120，容纳电池组件；以及密封构件140，密封电池壳体120。
在下文中，描述本发明的实施例和比较例。然而，这些示例决不用于解释为限制本发明的范围。
(比较例1)
将1.5M的LiPF6溶解在其中碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、丙酸乙酯和丙酸丙酯以20:10:30:40的体积％混合的非水有机溶剂中，以制备用于锂二次电池单体的电解质。
(实施例1)
将1.5M的LiPF6溶解在其中碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、丙酸乙酯和丙酸丙酯以20:10:30:40的体积％混合的非水有机溶剂中，并且向其添加作为第一添加剂的化学式1a的环丁砜和作为第二添加剂的化学式2a的化合物，从而制备用于锂二次电池单体的电解质。在本文中，基于非水有机溶剂和锂盐的总量100wt％，作为第一添加剂的化学式1a的环丁砜的量设置为5wt％，基于非水有机溶剂和锂盐的总量100wt％，作为第二添加剂的化学式2a的化合物设置为0.5wt％，因此，第一添加剂和第二添加剂的混合比例为10:1。
[化学式1a]
[化学式2a]
将97wt％的人造石墨负极活性物质、1wt％的科琴黑导电材料、1wt％的苯乙烯-丁二烯橡胶粘结剂和1wt％的羧甲基纤维素增粘剂混合在蒸馏水溶剂中以制备负极活性物质浆料。将负极活性物质浆料涂覆在铜箔上，干燥并加压以制备负电极。
将96wt％的LiCoO2正极活性物质、2wt％的科琴黑导电材料和2wt％的聚偏二氟乙烯在N-甲基吡咯啶酮溶剂中混合以制备正极活性物质浆料。正极活性物质浆料涂覆在铝箔上，并且干燥随后加压以制备正电极。
使用电解质、正电极和负电极，根据常规程序制造4.4V级袋式锂二次电池单体。
(实施例2～实施例11和比较例2～比较例5)
通过与实施例1中相同的程序制备电解质，只是化学式1a的环丁砜的用量和化学式2a的化合物的用量如表1所示变化，并且通过与实施例1中相同的程序制造锂二次电池单体，只是使用该电解质以及实施例1的负电极和正电极。
(表1)
实验实施例1：厚度增加比例的评估
实施例1～实施例11和比较例1～比较例5的锂二次电池单体在25℃在0.7C、4.4V和0.05C截止条件下进行恒流-恒压充电，并且在60℃存储30天。测量存储前的电池单体的厚度(初始厚度)并测量存储30天后的电池单体的厚度。从这些结果计算电池单体厚度增加比例，并且结果与初始厚度和在60℃存储30天后的厚度一起示出在表2中。
[等式1]
厚度的厚度增加比例[％]＝[(在60℃30天后的电池单体厚度–存储前的电池单体厚度)/存储前的电池单体厚度]X 100
实验实施例2：容量保持率和容量恢复率的评估
根据实验实施例1，在高温(60℃)下放置30天的锂二次电池在恒流条件下在室温(25℃)下以0.2C放电至3.0V以测量放电容量。
此后，为了评估容量恢复率，将其中进行了放电容量测试的锂二次电池单体在恒流条件下并在恒压下以0.05C的终止电流以0.2C再充电至4.4V，并且在恒流条件下以0.2C放电至3.0V以测量放电容量。另外，根据等式2计算容量恢复率并且结果示出在表2中。
[等式2]
容量恢复率[％]＝[再充电锂二次电池单体在高温下放置后的放电容量/在高温下放置前的初始放电容量]×100
(表2)
如表2中所示，其中使用具有以重量比计为0.5:1～10:1的第一添加剂和第二添加剂的电解质的实施例1～实施例11在保持良好的容量保持率和容量恢复率的同时，在高温存储下表现出令人惊讶的低厚度增加率，因此有效降低了在高温存储下的气体生成量。
然而，使用不具有第一添加剂和第二添加剂的电解质的比较例1表现出极高的厚度增加率，并且在0.1:1的混合比例下使用具有太少的量的第一添加剂的电解质的比较例2、比较例4表现出厚度增加比例的降低不充分。此外，与实施例相比，使用具有太多量的第一添加剂的电解质的比较例3、比较例5表现出在高温存储下厚度增加率的降低效果较差。
虽然已经结合当前认为是实际的示例实施方式的内容描述了本发明，但是应理解本发明不限于公开的实施方式，但是，相反，旨在覆盖包括在权利要求的精神和范围内的各种修改和等效布置。所以，前述的实施方式应当理解为示例而非以任何方式限制本发明。
Claims (11)
1.一种用于锂二次电池的非水电解质，包括：
非水有机溶剂；
锂盐；以及
由化学式1表示的第一添加剂和由化学式2表示的第二添加剂，
其中所述第一添加剂和所述第二添加剂的混合比例以重量计为0.5:1～10:1：
[化学式1]
在化学式1中，
R1～R8各自独立地为氢原子、取代的或未取代的C1～C30烷基、取代的或未取代的C2～C30烯基、取代的或未取代的C2～C30炔基、取代的或未取代的C3～C30环烷基、取代的或未取代的C3～C30环烯基、取代的或未取代的C3～C30环炔基或者取代的或未取代的C6～C30芳基；
[化学式2]
在化学式2中，A为取代的或未取代的脂族链或(-C2H4-O-C2H4-)n，并且n为1～10的整数。
2.根据权利要求1所述的用于锂二次电池的非水电解质，其中所述R1～R8各自独立地为氢原子、取代的或未取代的C1～C10烷基、取代的或未取代的C2～C10烯基、取代的或未取代的C2～C10炔基、取代的或未取代的C3～C10环烷基、取代的或未取代的C3～C10环烯基、取代的或未取代的C3～C10环炔基或者取代的或未取代的C6～C10芳基。
3.根据权利要求1所述的用于锂二次电池的非水电解质，其中所述第一添加剂和所述第二添加剂的所述混合比例按重量计为0.5:1～5:1。
4.根据权利要求1所述的用于锂二次电池的非水电解质，其中当所述非水有机溶剂和所述锂盐的量为100wt％时，所述第一添加剂的量为0.25wt％或更大且小于10wt％。
5.根据权利要求4所述的用于锂二次电池的非水电解质，其中当所述非水有机溶剂和所述锂盐的量为100wt％时，所述第一添加剂的量为0.5wt％～5wt％。
6.根据权利要求1所述的用于锂二次电池的非水电解质，其中当所述非水有机溶剂和所述锂盐的量为100wt％时，所述第二添加剂的量为0.1wt％或更大且小于10wt％。
7.根据权利要求6所述的用于锂二次电池的非水电解质，其中当所述非水有机溶剂和所述锂盐的量为100wt％时，所述第二添加剂的量为0.1wt％～5wt％。
8.根据权利要求1所述的用于锂二次电池的非水电解质，其中所述非水有机溶剂包括丙酸酯类溶剂。
9.根据权利要求8所述的用于锂二次电池的非水电解质，其中所述丙酸酯类溶剂为丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯或其组合。
10.根据权利要求8所述的用于锂二次电池的非水电解质，其中基于所述非水有机溶剂的总体积，所述丙酸酯类溶剂的量为30体积％～80体积％。
11.一种锂二次电池，包括：
根据权利要求1～权利要求10中任一项所述的非水电解质；
正电极；和
负电极。
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