CN116134552A - 放射线屏蔽体、放射线屏蔽体的制造方法及放射线屏蔽结构体 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种屏蔽中子射线、X射线及γ射线的放射线屏蔽体，其具备10体积％以上且90体积％以下的钆。

Description

放射线屏蔽体、放射线屏蔽体的制造方法及放射线屏蔽结构体
技术领域
本发明的实施方式涉及放射线屏蔽体、放射线屏蔽体的制造方法及放射线屏蔽结构体。
背景技术
放射线屏蔽体所使用的材料包含放射线碰到屏蔽材料时通过散射或吸收该放射线而使放射线量的穿透衰减的物质。放射线指的是α射线、β射线、γ射线、X射线、中子射线等的总称。其中中子射线通过与物质反应而直接或二次放出α射线、β射线、γ射线、X射线。所以，为了屏蔽中子射线，不仅中子的屏蔽需要考虑，α射线、β射线、γ射线、X射线的屏蔽也需要考虑。这些放射线与物质的相互作用因放射线的种类及能量的大小而不同。其中，因为γ射线、X射线、中子射线穿透物质的性能高，而一直在研究开发屏蔽它们的物质。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平6-128447号公报
非专利文献
非专利文献1：冈田清，“作为屏蔽用构筑材料的水泥-混凝土”，材料试验，日本材料试验协会，1956年12月，第5卷，第39号，p.743-748
发明内容
发明要解决的课题之一是有效地屏蔽中子、X射线及γ射线。
实施方式的放射线屏蔽体具备10体积％以上且90体积％以下的钆。
附图说明
图1是简略地表示放射线屏蔽混凝土1的构成的剖视图。
图2是表示大尺寸粗骨料5的图。
图3是表示中尺寸粗骨料6和大尺寸细骨料7的图。
图4是表示小尺寸细骨料8的图。
图5是表示硼的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。
图6是表示硼的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。
图7是表示硼的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。
图8是表示硼的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。
图9是表示钆的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。
图10是表示钆的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。
图11是表示钆的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。
图12是表示钆的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。
图13是表示钆的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。
图14是表示钆的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。
图15是表示硼化合物和钆化合物的热中子穿透率的比较的图。
图16是用于说明钆的中子俘获γ射线的示意图。
图17是用于说明钆的中子俘获γ射线的示意图。
图18是表示5cm厚屏蔽材料的γ射线能量和穿透比例的图。
图19是表示混凝土块10的结构例的上表面示意图。
图20是表示混凝土块10的另一结构例的正面示意图。
图21是表示混凝土块10的又一结构例的侧面示意图。
图22是表示混凝土块结构体的结构例的示意图。
图23是表示混凝土块结构体的结构例的示意图。
具体实施方式
以下，对用于实施本发明的实施方式详细进行说明。再者，以下所述的构成是例示，丝毫不限定本发明的范围。此外，在附图的说明中对于同一要素标记同一符号，并将重复的说明适宜省略。此外，在以下的说明所参照的附图中，各构成部件的尺寸及厚度为便于说明的值，不一定表示实际的尺寸及比率。
一个实施方式涉及屏蔽放射线的放射线屏蔽体及其制造方法，更详细地讲，涉及在从原子反应堆或加速器、放射性同位素射线源、放射性废弃物产生的放射线中特别是中子及通过与中子反应而产生的二次γ射线、X射线的放射线屏蔽混凝土及放射线屏蔽混凝土的制造方法。
X射线、γ射线按其产生的方式称呼有所不同(以下将X射线和γ射线统一表述为γ射线)，但与物质的反应依赖于原子序号Z的大小，如果是相同能量的γ射线，则原子序号Z及密度越大则反应截面积就越增大，屏蔽能力越提高。因此，与轻元素的碳及铝相比，钨、铋、铅及钼一直作为γ射线的屏蔽材料使用。在X射线及γ射线时，如果密度为同等程度，则在原子序号Z接近的元素中穿透率(屏蔽效果)大致相同。此外，X射线根据原子的K壳层及L壳层等电子壳层的轨道而使吸收端能量不相同，穿透量不相同，但同位素中没有区别。另外X射线及γ射线的能量越高则穿透率变得越高(屏蔽效率变得越差)。
另一方面，中子射线与原子序号Z没有特别的关系，在特定的元素同位素中反应比例不相同。因此，即使是相同的元素也因同位素的差异及中子能量的差异，而使反应及吸收的比例有所变化，使中子射线的穿透率(屏蔽效果)的比例有所不同。该反应比例作为表示中子和物质的相互作用的指标可采用中子截面积(单位：靶恩(b)、1b＝10-24cm2)。通过将原子数密度ρ乘以中子截面积而规定的值被称为宏观截面积Σ(cm-1)，与X射线的射线减弱系数对应。
上述元素例如为与γ射线的反应比例较低的氢及锂、硼等。在为锂时天然存在比为7.6％的同位素即锂6(Li-6)发生反应，在为硼时天然存在比为20％的同位素即硼10(B-10)发生反应，天然存在比为92.4％的锂7(Li-7)及天然存在比为80％的B-11几乎不与中子反应。作为中子用的屏蔽材料主要利用锂及硼的化合物。在γ射线时依赖于原子序号Z的大小，但不特别依赖于同位素的存在比例。所以，为了提高与中子的反应比例，有将同位素B-10从天然硼浓缩90％以上而使用等将所反应的同位素的比例浓缩而使用的情况。
在γ射线时和中子时，一般来讲除了用中子的同位素进行特有的共振吸收时以外，如果放射线的能量提高，则反应比例降低，屏蔽能力也减小。因此，为了屏蔽较高能量的放射线，需要加厚屏蔽体。
在实用化了的屏蔽体中，除水泥-混凝土以外，有时通过在树脂及橡胶中加入与放射线反应的材料来构成屏蔽体。作为屏蔽用材料混凝土是有利的，这是因为结构的强度、屏蔽能、加工性和适应性优异，另一方面，作为缺陷，与更密实的材料相比有时屏蔽体较厚。为了弥补此缺陷，在昭和31年(1956年)研究了各种重混凝土、特种水泥。
混凝土由水泥、水、粗骨料、细骨料、混合材料构成。按以体积所占的比例最多的为粗骨料，其次为细骨料，水泥、水、混合材料进入这些骨料间隙中。通常所用的粗骨料及细骨料为碎石及沙子，但根据采集的场所不同化学成分有所不同，为铝及钙等的氧化物及硅酸盐、碳酸盐等岩石矿物。沙子也有河沙和海沙，盐分有所不同，但基本上是通过岩石的风化减小粒子而形成的。作为水泥，已知有硅酸盐水泥、氧化铝水泥等。这些水泥通过与水的化学反应而硬化，具有硬化后即使在水中强度也不降低的性质。
放射线屏蔽用途可采用重混凝土。如上所述，原子序号Z大、密度高的材料屏蔽γ射线的效果高，因此作为粗骨料及细骨料，采用铁组成比高的密度为3～4g/cm3的褐铁矿(2Fe2O3·3H2O)、密度为4.6～5.1g/cm3的磁铁矿(Fe3 O4)、密度为4.2～4.4g/cm3的重晶石(BaSO4)、密度更高为7.5g/cm3的方铅矿(PbS)，也可采用密度为7.6～7.8g/cm3的铁块、铁片、钢球等。采用了这些材料的骨料对γ射线的屏蔽效果高于普通的轻质骨料，但对热中子的屏蔽效果较低。作为热中子吸收用的骨料，有密度为2.42g/cm3的硬硼酸钙石(别名：硬硼钙石)(B2O3)、密度为2.9g/cm3的赛黄晶石(B2O3)、密度为2.25g/cm3的Pyrex(注册商标)(B2O3)、密度为2.5g/cm3的碳化硼(B4C)。采用了这些材料的骨料为轻质骨料，如果光使用这样的骨料则γ射线的屏蔽效率下降，因此将其与重骨料混合。由此，总体积中存在的、且与中子反应的同位素的比例进一步降低，必须加厚屏蔽体。
放射线屏蔽混凝土不仅可谋求屏蔽α射线、β射线、γ射线、X射线，还能够谋求屏蔽中子射线。此外，与通常的混凝土结构物不同，由于照射放射线，所以对于放射线劣化必须考虑健全性。如果对混凝土照射高射线量的放射线则通过吸收该放射线的能量而引起发热。随之，骨料及水泥糊料中反复膨胀、收缩，而脆化或产生裂纹。此外，产生放射线分解，特别是在含有水及氢的树脂中化学键断裂而产生氢气，因氢气游离而产生脆化。如果通过放射线而产生电离作用则在分子级与别的物质发生化学反应，导致劣化。
特别是在中子的情况下，有时变为别的核种。例如，作为中子吸收材料常用的硼，如果同位素的B-10与中子反应则放出α射线，成为锂的同位素Li-7，可从Li-7放出478keV的瞬发γ射线。另外，在中子时，从以原子反应堆作为中子源的热中子(0.025eV附近)到加速器中子源及放射性同位素(RI)中子源、宇宙环境中的来自太阳的高能量中子，能量的处理水平有所不同。如果能量提高则反应方式也不相同，因此即使用锂及硼也难屏蔽，需要想办法在通过混入中子减速材料降低了能量后进行屏蔽等。对于γ射线的屏蔽，也可以是以重骨料为中心的放射线屏蔽用混凝土，但为了也屏蔽中子，需要与以往的含有锂及硼的轻质骨料的最佳组合。
对于中子散射，按大的分类具有相干性散射和非相干性散射两种特性。在多数元素中相干性散射是支配性的。相干性截面积大的元素以由衍射造成的散射为主，因中子能量的差异而出现布拉格(Bragg)边。非相干性散射是与原子运动的散射，截面积与等价于中子能量的中子速度v成反比地增加。这被称为“1/v定律”，例如在B-10及Li-6等元素中与1/v定律对应，如果能量提高(速度v加快)则变得难以反应，屏蔽效率变差。除了这些散射截面积外，还有根据元素同位素在不同的中子能量区出现的基于共振俘获的吸收截面积。
一般来讲，从中子源输出的中子射线中含有各种能量的中子，在小于1MeV的能量下，则为1/v定律及共振吸收等谐振区域中的反应(主要通过与中子反应放出γ射线的反应，以下将此种反应记载为(n、γ)反应)，但在1MeV以上时，则产生与这些反应不同的阈值反应(通过与1个中子反应而放出两个中子(n、2n)的反应及通过与中子反应而放出质子的(n、p)反应、通过与中子反应而放出α射线的(n、α)反应等)。特别是与γ射线的反应不同在与中子的反应中，有时硼成为锂或硫成为磷，元素发生变化，而且有时原来不是放射性物质的元素成为放射性物质。将到成为放射性物质并放出放射线的比例随着衰变减半的时间指标用半衰期表示。由于只要半衰期为毫秒单位或纳秒单位，就大致不能在瞬间成为放射性物质，因此不会特别成为问题，但如果通过以高射线量照射而成为半衰期较长的物质，则屏蔽体本身长期成为放射线放出源，不满足作为屏蔽体的作用。
作为中子屏蔽材料使用的硬硼酸钙石(别名：硬硼钙石)(B2O3)及赛黄晶石(B2O3)、Pyrex(注册商标)(B2O3)、碳化硼(B4C)的中子反应体为硼。天然硼中，存在天然存在比为19.9％的硼10(B-10)和天然存在比为80.1％的硼11(B-11)的同位素。表示与中子能量的反应比例(截面积：Cross Section、单位：barns)的核数据JENDL-4.0能够从日本原子能研究开发机构的各数据研究组的主页(https：//wwwndc.jaea.go.jp/jendl/j40/J40_J.html#Reports)确认。(参考文献：K.Shibata，O.Iwamoto，T.Nakagawa，N.Iwamoto，A.Ichihara，S.Kunieda，S.Chiba，K.Furutaka，N.Otuka,T.Ohsawa，T.Murata，H.Matsunobu，A.Zukeran，S.Kamada，and J.Katakura：“JENDL-4.0：ANew Library forNuclear Science andEngineering”，J.Nucl.Sci.Technol.48(1)，1-30(2011).)
在热中子区域中，B-10的反应截面积比B-11的反应截面积大约大六位数。但是，在超过1MeV的能量高的区域中，B-10的反应截面积与B-11的反应截面积大致相同。B-10通过与中子反应放出α射线而成为Li-7。这些反应可更准确地记载为10B(n,α)7*Li反应。7*Li赋予基于(n、α)反应的初期反冲能量840keV，而且一边以0.105ps的短寿命运动一边放出478keV的瞬发γ射线，成为基态的Li-7。所以，在从放射线的屏蔽的观点出发采用天然矿物等时，通过其中存在的硼的原子数、以及依赖于与中子的反应比例高的B-10的同位素比例和中子能量的截面积、它们的积来决定屏蔽效率。此外，由于如果中子能量高则截面积减小，所以重要的是通过用氢及碳等减速材料与中子的碰撞次数来降低能量，以使高能量的中子高效率地反应。另外由于发出478keV的瞬发γ射线，所以对于这种γ射线也必须考虑屏蔽。含硼的矿物的密度大约为2.5g/cm3时，大约为含铁的矿物的1/3左右，原子序号Z也小至Z＝5，因此一般认为在与X射线及γ射线的相互作用中重要的质量减弱系数μ/ρ(μ：射线吸收系数、ρ：物质密度)与Z的3～4次方成比例。所以，对γ射线的屏蔽效果降低。
在一个实施方式中，着眼于相对于热中子的反应截面积在元素中最大的钆(Gd)，由于原子序号为Z＝64，所以着眼于对γ射线的屏蔽效果也高这一点。钆是稀土类元素中的稀土，为稀有金属。天然存在的同位素有6种，为天然存在比例为2.18％的钆154(Gd-154)、天然存在比例为14.80％的钆155(Gd-155)、天然存在比例为20.47％的钆156(Gd-156)、天然存在比例为15.65％的钆157(Gd-157)、天然存在比例为24.84％的钆158(Gd-158)、天然存在比例为21.86％的钆160(Gd-160)。在中子能量为0.0253eV的热中子区域中，Gd-157的反应截面积比B-10的反应截面积大66倍，Gd-155的反应截面积比B-10的反应截面积大15.8倍。在能量为从100eV到1keV附近的区域中，Gd-157及Gd-155也与其它Gd同位素同样具有多个共振吸收峰，与B-10相比反应截面积增大。
钆的主要反应与硼不同，是通过与中子反应放出γ射线的(n、γ)反应(在表示截面积的图中为记载为capture的数据)。在硼时在(n、α)反应中生成7*Li，在成为Li-7的过程中放出478keV的瞬发γ射线，但在Gd时，通过154Gd(n,γ)155Gd反应、155Gd(n,γ)156Gd反应、156Gd(n、γ)157Gd反应、157Gd(n、γ)158Gd反应而分别生成的Gd-155、Gd-156、Gd-157、Gd-158为稳定同位素，不随着衰变而放出β射线及γ射线。通过158Gd(n、γ)159Gd反应而生成的钆159(Gd-159)随着β衰变而成为为稳定同位素的铽(Tb-159)。在此衰变中可释放β射线的能量970.6keV(62％)、912.6keV(26％)、607.09keV(12％)、622.42keV(0.31％)，释放γ射线的能量363.55keV(11.4％)、58keV(2.15％)、348.16keV(0.234％)、226.01keV(0.215％)。特别是在热中子区域中反应截面积大的Gd-157和Gd-155通过(n、γ)反应放出8MeV的中子俘获γ射线。
这种γ射线的放出形式可大致分为(1)连续光谱(93.8％)和(2)离散光谱(6.2％)两种。大部分为(1)的连续光谱，从不稳定的复合核到稳定的基底水平不是8MeV的单一能量，在从较高的能量到较低的能量范围内放出比例较高。(2)离散光谱为5.62MeV+2.25MeV(1.3％)、5.88MeV+1.99MeV(1.6％)、6.74MeV+1.11MeV(3.2％)、7.87MeV(0.02％)。离散光谱的能量虽高但其比例较低。
在放射线的屏蔽技术中，优选屏蔽的目的是人及检测设备等装置设备不被放射线损伤。可穿透原子序号Z大的物质那样的高能量的γ射线穿透由轻元素构成的人体组织及薄膜的检测器元件。也就是说，只要为保护对象的物质中的基于放射线的线性能量传输(LET：Linear EnergyTransfer，传能线密度)少，就可减少施加给所穿透的物质的能量，不形成损伤。LET表示在放射线穿透物质中的途中对物质施加何等程度的能量。相反LET越增高，则施加给物质的能量越大，必然对人的细胞及组织造成的损伤也变大。将此种现象表示为生物学的效果比(RBE：Relative Biological Effectiveness，相对生物效能)增大，LET越增大则RBE也越增大。
虽根据损伤程度，但如果从如此的屏蔽带来的保护目的考虑，则在较高能量的γ射线的情况下，即使穿透γ射线屏蔽材也能达到屏蔽目的。例如，即使2MeV和500keV的γ射线在发生时刻为单色的能量(严格地具有能量幅度)，也能从γ射线和物质的相互作用通过光电效应及康普顿散射等使能量衰减，扩展到低的能量区。在特别低的能量区，作为γ射线屏蔽材料，500keV的γ射线与2MeV的γ射线相比更多地反应而衰减。而且，几百keV以下的γ射线能量越低，则对人体及传感器等设备的LET及RBE越大。
另外，具体可通过计算来求出衰减率。在用分别含有铁、铅、碳化硼、氧化钆、厚度为5cm且密度均匀的屏蔽材屏蔽能量为50keV、100keV、500keV、2MeV的γ射线时，在2MeV时用碳化硼衰减到6成，用铁及氧化钆衰减到2成、用铅衰减到1成以下。在500keV时用碳化硼衰减到3.5成左右，，与此相对，用其它铁、铅、氧化钆进一步衰减到0.5成(1/20)。在更低的能量100keV时，用碳化硼没有衰减到1成以下，但在其它能量时用铁达到4×10的-7次方(4×10-7)以下、用氧化钆达到1×10的-42次方(1×10-42)以下、用铅达到2×10的-137次方(2×10-137)以下。如果能量进一步降低则进一步衰减。实际的混凝土屏蔽体由于由水泥、水、粗骨料、细骨料、混合材料构成，所以难以以均匀的密度构成。即使作为粗骨料使用铁块，在细骨料及水泥、水、混合材料的水泥糊料部分中密度也降低。
如此屏蔽中子、而且还屏蔽γ射线的混凝土，如果作为骨料仅使用含硼的中子吸收材料，则用于屏蔽γ射线的能力较低，相反在含有密度较高的铁等骨料的重混凝土中屏蔽中子的性能降低，因此将双方组合使用。
因此，在实施方式中，作为放射线屏蔽体采用混凝土，作为构成混凝土的骨料(粗骨料和细骨料)使用钆化合物。特别是，为了构成粒径较大的粗骨料及细骨料，而优选采用通过Hot Isostatic Pressing：热等静压(HIP)处理而陶瓷化的材料。因此骨料密度达到6.5g/cm3以上。普通的混凝土的配方在按水泥、细骨料(沙子)、粗骨料(碎石)的体积比计将水泥设为1时为1∶2～3∶4～6。根据实际制作时的情况，由于细骨料和水泥糊料(水泥和水)进入到粗骨料的空隙中，所以要调整水泥糊料和细骨料相对于粗骨料的比例。因而，相对于水泥的细骨料的体积比率优选为2以上且3以下。相对于水泥的粗骨料的体积比率优选为4以上且6以下。实施方式的放射线屏蔽体也可以是所谓灰浆。
水相对于水泥的体积比率优选为0.5以上且0.6以下。水量以相对于水泥的比率计为50～60％是目标。也就是说，如果将混凝土制品的体积设为100％，则将细骨料和粗骨料合计的骨料的比例为85～90％，水为5％左右。所以，高密度的骨料成为屏蔽中子和γ射线的材料，能量更高的中子通过被水散射而减速，结果被骨料吸收。此外，特别是该骨料可采用闪烁体的检查次品及面临制品寿命而更换的废弃材料进行制作，上述材料不再从作为X射线及γ射线用检测器使用的闪烁体制造时的削片或削粉等粉末原料进行HIP处理，为已经经过了HIP处理的废料及制品，因此与由原材料的粉末制作时相比不仅能够价格低廉，而且作为环境废弃物的处理也是有效的。
实施方式的放射线屏蔽体即混凝土相对于混凝土含有10体积％以上且90体积％以下的钆元素。若含量低于10体积％，则屏蔽放射线的效果不足，即使增加混凝土的厚度，为了得到实效性而过于加厚也不实用。另外如果含量超过90体积％则作为混凝土的强度下降。优选的含有率为30体积％以上且70体积％以下。含在混凝土中的钆元素的含量可按以下测量。
作为非破坏地对构成放射线屏蔽体的组成进行分析的方法及测量所含钆元素的方法，可列举荧光X射线分析，其可检测向对象物照射X射线而产生的钆固有的荧光X射线。通过荧光X射线分析可高精度、简便地求出组成及元素。此外，可采用中子射线，从照射在对象物上的中子强度和相对于对象物的厚度所穿透的中子强度的比例，测定放射线屏蔽体内所反应的钆原子数密度，求出钆同位素的含有比例。更详细地讲，作为同位素比例的分析方法，还可用中子飞行时间法求出钆同位素固有的共振吸收能量的穿透量。
钆化合物例如可由密度为6.5g/cm3以上且不溶于水的陶瓷、或将烧结体用作粗骨料和细骨料的重混凝土形成。例如，可列举密度为7.4g/cm3的氧化钆(Gd2O3：以下简称为GO)、密度为7.09g/cm3的钆镓石榴石(Gd3 Ga5O12：以下简称为GGG)、密度为7.3g/cm3的氧硫化钆(Gd2O2S：以下简称为GOS)、密度为6.7g/cm3的硅酸钆(Gd2SiO5：以下简称为GSO)。此外，还包含以这些材料为母材另外混合了镨及铽、铕、铈等的荧光体材料。再者，将以上的构成要素的任意组合及实施方式的构成要素及表现作为方法、装置、***等之间相互置换的方式、或作为本发明的实施方式都是有效的。
实施方式的放射线屏蔽体也可以进一步含有选自钨(W)、铋(Bi)、铅(Pb)、钼(Mo)、重合金(HeavyAlloy)中的至少一种。重合金为含有主成分钨和镍、铜、铁等元素的钨基合金的烧结体，密度高，且具有高放射线屏蔽性。这些元素或材料为了屏蔽γ射线与屏蔽中子射线的钆一同含在放射线屏蔽体中，由此可提高包含γ射线及中子射线的放射线的屏蔽效果。
关于制造实施方式的放射线屏蔽体即混凝土的方法，作为细骨料直接使用平均粒径、平均长度或平均厚度低于5mm的粉末状的骨料，作为粗骨料直接使用平均粒径、平均长度或平均厚度为5mm以上的陶瓷或烧结体，或通过粉碎使其低于5mm而作为细骨料使用。相反在为平均粒径、平均长度或平均厚度低于5mm的粉体时，可通过HIP处理制作陶瓷或烧结体，然后通过破碎或切削制作平均粒径、平均长度或平均厚度为5mm以上的粗骨料来使用。这里所用的钆化合物可作为X射线及γ射线用的荧光体及检测器的传感器或增感纸等制品使用。如此，对于钆化合物，可收集制造上产生的切削屑及不良品等废弃物、使用了的制品因得不到规定的发光量或因损伤及破损而被更换、或伴随着装置的废弃而被废弃的材料加以使用。例如作为X射线用的闪烁体，捆绑多个细柱状的GOS闪烁体的传感器由于为5mm以上的尺寸，所以可直接使用或粉碎后使用，对于在GOS粉末中混合粘合剂、然后涂布在树脂面或玻璃面等上使用的传感器及增感纸，可在将表面、背面的树脂、玻璃除去，将涂布的糊料状的GOS荧光体剥离并粉碎后加以利用。含在细骨料和粗骨料中的钆化合物也可以彼此相同或不相同。
钆化合物也可以含有活化剂。活化剂的例子可列举稀土类元素等。作为稀土类元素的例子，特别优选镨(Pr)及铽(Tb)、铕(Eu)、铈(Ce)等。
如以上所述，能够提供一种放射线屏蔽体，其通过作为骨料使用高密度的钆化合物，用混在水泥中的水使高能量的中子射线散射，吸收能量，能够降低中子射线的能量。根据实施方式的放射线屏蔽体，能够环境友好且廉价地提供包括中子射线的放射线的屏蔽混凝土。因而，能够以减少廃弃物的方式尽可能廉价地提供一种放射线屏蔽体，其能以与以往的γ射线用屏蔽混凝土同等或更薄的混凝土厚度不仅有效地屏蔽γ射线，而且还有效地屏蔽中子。
作为另一个实施方式，例如作为伴随中子产生的设施及以屏蔽为目的的设施，有原子反应堆及加速器设施、RI中子源设施、核燃料设施及核燃料储存设施、核避难所，在医疗领域也有重粒子射线设施及中子补足疗法(BNCT)设施等。无论在X射线及γ射线设施，还是在医疗用的伦琴射线设施及机场或港口、安保相关设施等非破坏检查设施中，都可作为放射线屏蔽用或与建筑物的结构材并用而大范围地应用放射线屏蔽体。特别是由于具有可与适于屏蔽X射线及γ射线的高重量密度的重混凝土匹敌的γ射线屏蔽能力，同时还能够屏蔽中子射线，所以在与中子相关的设施中不需要另外准备γ射线屏蔽材料，能够设计放射线屏蔽效果高的设施。
图1是简略地表示放射线屏蔽混凝土1的构成的剖视图。放射线屏蔽混凝土1包含水泥2、细骨料3和粗骨料4。图2示出图1所示的粗骨料4中所用的具体的放射线屏蔽用陶瓷粗骨料，即大尺寸粗骨料5。大尺寸粗骨料5是在通过对氧硫化钆(Gd2O2S)进行HIP处理制作X射线用或γ射线用的闪烁体材料时切削烧结体而形成的废弃材料。图3示出材料与大尺寸粗骨料5相同而尺寸不同的放射线屏蔽用陶瓷粗骨料即中尺寸粗骨料6，以及作为粗骨料小、而作为细骨料大的放射线屏蔽用陶瓷细骨料即大尺寸细骨料7。
图4示出小尺寸细骨料(粉末)8。小尺寸细骨料8为通过锤、滚压机、球磨机等粉碎器将图2及图3的粗骨料或细骨料形成粉状的粉体或原材料的粉体。粗骨料和细骨料采用氧硫化钆，但也可以采用以其为母材作为活化剂含有镨(Pr)及铽(Tb)、铕(Eu)的荧光体。作为骨料不仅能够使用HIP处理后通过切削而产生的废弃材料，而且还能够使用不良制品及制品寿命过期的制品废材料。此外，将粘合剂混合在氧化钆等的粉末中，均匀地涂布在聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)树脂等树脂材上而制造增感纸的过程中，废弃的材料及制品寿命过期的废材料通过切断或粉碎也能够形成骨料。特别是在与PET树脂一起混合的情况下，含在PET树脂中的氢成分有助于中子的散射。
图5、图6、图7、图8是表示硼的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。在作为中子吸收材采用硼时，如图5～图8所示的那样天然硼B由存在比例为80.1％的B-11和存在比例为19.9％的B-10的同位素构成。其中与中子的反应为天然存在比为19.9％的B-10。根据骨料的构成分子的状态，例如在硬硼钙石(B2O3)中，在5个原子中硼B为2的2/5，另外由于天然存在比为19.9％，所以与中子的反应为8％，对于该8％为与中子反应的截面积。
图9、图10、图11、图12、图13、图14是表示钆的同位素中的中子能量与反应截面积的关系的图。天然钆Gd如图9～图14所示的那样，主要由6个同位素构成。特别是在中子能量较低的热中子区域，与B-10相比反应截面积大10倍～100倍的Gd-155(天然存在比14.8％)和Gd-157(15.65％)相加为30％，大于硼，在氧硫化钆(Gd2O2S)时钆的原子为2/5，与中子的反应达到13.3％，中子的反应比例较高。
这些钆的同位素包括其它钆同位素，共振吸收峰广泛地存在于几eV～几千eV的范围内，即使在高能量区反应比例增大的点也增多。图15中示出对硼化合物的碳化硼(B4C)和钆化合物的氧硫化钆(Gd2O2S)、氧化钆(Gd2O3)的热中子穿透率进行比较的结果。图15是表示材质的每单位厚度的中子穿透率的分析结果的图。在厚度为20μm时碳化硼的热中子穿透率为0.40左右，但钆化合物的热中子穿透率衰减到0.10。这表明钆化合物中的热中子的屏蔽能力高。
对于高能量中子，通过用减速剂(氢)进行减速，在热中子区域进行吸收，能够高效率地屏蔽。硼及钆通过与中子反应而放出γ射线。硼为478keV，钆最大为8MeV。图16及图17是用于说明钆的中子俘获γ射线的示意图。钆的中子俘获γ射线如图16及图17所示的那样，分为(1)连续光谱和(2)离散光谱两种，主要为(1)连续光谱。在此种情况下，与实际放出8MeV的比例相比，包括散射等在更低的能量区中的发生比例增大。
图18示出将屏蔽材料的厚度设定为5cm时的γ射线能量和衰减比例的计算结果。在8MeV时碳化硼大约只能够屏蔽2成，但氧化钆与铁(Iron)同样能够屏蔽7成以上。对于中子与氢反应而放出的2.2MeV的γ射线，用碳化硼能够屏蔽4成左右，而用氧化钆则能够屏蔽8成，对于通过与硼反应而放出的478keV的大约500keV，用碳化硼能够屏蔽6.3成左右，而用氧化钆则能够屏蔽9.8成以上。在医疗用且主要作为伦琴射线装置大多使用的X射线中在100keV附近，用碳化硼屏蔽不足9成，另一方面，氧化钆与铁相比吸收较大，为42次方分之一，屏蔽性能高。
接着，对放射线屏蔽结构体的一个例子进行说明。首先，准备放射线屏蔽块。放射线屏蔽块可由上述放射线屏蔽体即混凝土构成。放射线屏蔽块即混凝土块例如可按以下方法制造。关于配方，在按体积比计将水泥设为1时，将水泥、成为细骨料的钆化合物的尺寸(平均粒径)低于5mm的粉末和钆化合物的尺寸(平均粒径)为5mm以上的粗骨料的体积比率设定为1∶2～3∶4～6。最初将水泥和钆化合物的细骨料粉末充分混合，按相对于水泥的比率计加入50～60％的水，形成水泥糊料。水不是从最初全部加入，而是一点一点地混合，将粗骨料加入水泥糊料中，根据搅拌状况及加入模型中的状态调整加入水的量。
图19是表示混凝土块10的结构例的上表面示意图。图20是表示混凝土块10的另一结构例的正面示意图。图21是表示混凝土块10的又一结构例的侧面示意图。图22、图23是表示放射线屏蔽结构体即混凝土块结构体的结构例的示意图。在制作大面积或大构件的情况下，采用水泥模框进行制作，但因制作的水泥块的重量变重，所以这里另外通过一体地组合连结图19～图20所示的任一种混凝土块10，形成图22所示的壁状(板状)及图23所示的箱状的混凝土块结构体100。这些混凝土块10具有用于与其它混凝土块10连结的连结用贯通孔10a。
与普通的混凝土块结构体不同，在将混凝土块表面平坦的面彼此重叠时，有时从平面和平面的间隙泄漏放射线。图19、图20、图21所示的混凝土块10通过在重叠的面上形成凹凸结构，可抑制从间隙中泄漏放射线。另外每个混凝土块10变重，假设重叠面时倒塌或崩塌，可通过在纵向或横向上向连结用贯通孔10a中穿入铁及不锈钢等结构件，用螺栓紧固等来连结混凝土块10，根据情况通过用该螺栓固定在地面上而形成锚栓。将图19、图20、图21的一片的尺寸标准化为50mm或100mm，另外可根据屏蔽效果的情况通过多段组合来形成屏蔽体。
实施方式的放射线屏蔽体即混凝土能够单独使用，也可以与以往的含硼及铁的重混凝土一起作为放射线屏蔽体。实施方式的放射线屏蔽体对放射线的屏蔽能力较高，例如在用实施方式的放射线屏蔽块在放射线的产生源的周围形成屏蔽体后，通过在其背后组合以往的重混凝土块来形成放射线屏蔽结构体，能够更有效地屏蔽放射线。通过这样的组合，能够对屏蔽体全体的厚度等赋予余量，可扩大屏蔽体对设置空间的适用性。
根据实施方式的放射线屏蔽体，通过用混在水泥中的水使高能量的中子射线散射来吸收能量，能够降低其能量，除了从起源发生的放射线以外，与中子反应而放出的放射线也可用高密度钆化合物高效率地吸收，在产业上是有用的。
符号说明
1－放射线屏蔽混凝土、2－水泥、3－细骨料、4－粗骨料、5－大尺寸粗骨料、6－中尺寸粗骨料、7－大尺寸细骨料、8－小尺寸细骨料、10－混凝土块、100－混凝土块结构体

Claims (13)

1.一种放射线屏蔽体，其是屏蔽中子射线、X射线及γ射线的放射线屏蔽体，
其具备10体积％以上且90体积％以下的钆。
2.根据权利要求1所述的放射线屏蔽体，其含有所述钆，且含有不溶于水的钆化合物。
3.根据权利要求2所述的放射线屏蔽体，其具备所述钆化合物的粉体或所述钆化合物的烧结体，
所述粉体或烧结体具有6.5g/cm3以上的密度。
4.根据权利要求2所述的放射线屏蔽体，其中，所述钆化合物含有活化剂。
5.根据权利要求2或权利要求3所述的放射线屏蔽体，其中，所述钆化合物含有选自氧化钆、钆镓石榴石、氧硫化钆及硅酸钆中的至少一种钆化合物。
6.根据权利要求1所述的放射线屏蔽体，其具备：
第1骨料，其平均粒径、平均长度或平均厚度低于5mm，且含有第1钆化合物；和
第2骨料，其平均粒径、平均长度或平均厚度为5mm以上，且含有第2钆化合物。
7.根据权利要求6所述的放射线屏蔽体，其中，
所述第1及第2钆化合物分别含有选自氧化钆、钆镓石榴石、氧硫化钆、硅酸钆中的至少一种，
所述第1及第2钆化合物彼此相同或不相同。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的放射线屏蔽体，其进一步具备选自钨、铋、铅、钼及重合金中的至少一种。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的放射线屏蔽体，其中，所述放射线屏蔽体为混凝土。
10.一种制造方法，其是屏蔽中子射线、X射线及γ射线的放射线屏蔽体的制造方法，所述制造方法具备对以下物料进行混合的工序：
水泥，
第1骨料，其平均粒径、平均长度或平均厚度低于5mm，且含有第1钆化合物，
第2骨料，其平均粒径、平均长度或平均厚度为5mm以上，且含有第2钆化合物，和
水；
所述细骨料相对于所述水泥的体积比率为2以上且3以下；
所述粗骨料相对于所述水泥的体积比率为4以上且6以下；
所述水相对于所述水泥的体积比率为0.5以上且0.6以下。
11.根据权利要求10所述的方法，其中，
所述第1及第2钆化合物分别含有选自氧化钆、钆镓石榴石、氧硫化钆、硅酸钆中的至少一种，
所述第1及第2钆化合物彼此相同或不相同。
12.一种放射线屏蔽结构体，其具备一体地组合而成的多个放射线屏蔽块，
所述多个放射线屏蔽块分别具有权利要求1～9中任一项所述的放射线屏蔽体。
13.一种放射线屏蔽结构体，其具备：
权利要求1～9中任一项所述的放射线屏蔽体，和
含有硼或铁的第2放射线屏蔽体。
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