CN116075612A - 用于制造针对燃料电池的气体扩散层的生纸 - Google Patents

用于制造针对燃料电池的气体扩散层的生纸 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种用于制造针对燃料电池的气体扩散层(GDL)的生纸，本发明还涉及一种制造用于制造针对燃料电池的气体扩散层(GDL)的生纸的方法，按照本发明，所述生纸具有至少一个第一纸幅，在所述第一纸幅中引入至少一个水印。所述水印在此形成用于由所述生纸制造的气体扩散层(GDL)的流场或者气体分布结构的结构化部。第一纸幅特别优选掺混有金属粉末和/或金属纤维。在脱粘、烧结、涂层、原子层沉积(ALD–atomic layer deposition)和必要时的其它过程步骤之后形成最终的GDL。

Description

用于制造针对燃料电池的气体扩散层的生纸
本发明涉及一种用于制造针对燃料电池的气体扩散层(GDL)的生纸。本发明还涉及一种制造用于制造针对燃料电池的气体扩散层(GDL)的生纸的方法。
在也被称为聚合物电解质燃料电池的质子交换膜燃料电池(PEMFC)型燃料电池中，通过所谓的双极板(BPP)和气体扩散层(GDL)实现向涂覆有催化性的铂的膜(也称为CL或催化剂层)上的气体分布。两个双极板之间的整个结构也称为膜电极组件(MEA)。
在氢气和氧气的催化氧化作用下，燃料电池产生电流、水蒸气和热量。
对于汽车领域，一种GDL得到了普遍认同，该GDL由例如通过碳纤维构成的纤维材料和由钢构成的经涂层的BPP制造。纤维材料在此可以实施为纺织织物/针织织物或实施为通过造纸技术制造的纤维垫，所述纤维垫例如由DE 10 2008 042 415B3已知。该GDL还可以由两个层构成，即与CL邻接的精细层，和与BPP以及流场邻接的较粗糙的层。
通过造纸技术制造的纤维垫被称为生纸或烧结纸(Sinterpapier)，该生纸或烧结纸在后续的工作步骤之一中脱粘和/或烧结并且由此被进一步处理成GDL。
在基于碳纤维制造GDL时特别不利的是，碳纤维及其进一步处理的成本相对较高。此外，碳纤维对压力敏感，这可能导致纤维断裂，进而可能损坏CL/PEM。此外，碳纤维可能会弯曲或膨胀，并且在此进入BPP的通道中，由此减少气体和水的流通并且使燃料电池的效率受到影响。此外，GDL孔隙率仅能够有限地被调节并且对于具有由粗大的和精细的孔隙率构成的组合的双层GDL需要至少两个附加的工作步骤。
最后，流场必须完全由BPP形成，因为由现有技术中已知的GDL不提供结构化的可能性。为此，必须对BPP进行压印或对生纸进行处理，以针对流场实现气体分布结构或结构化。这通常是单独的、耗费的工作过程。
因此，本发明所要解决的技术问题在于，改进按照本发明所述类型的用于制造针对燃料电池的气体扩散层(GDL)的生纸以及按照本发明所述类型的制造用于制造针对燃料电池的气体扩散层(GDL)的生纸的方法，以消除现有技术的缺陷。
所述技术问题通过独立权利要求的特征实现。本发明的扩展设计是从属权利要求的技术方案。
按照本发明，生纸具有至少一个第一纸幅，在该第一纸幅中引入至少一个水印。该水印在此形成用于由生纸产生的气体扩散层(GDL)的流场或气体分布结构的结构化部。特别优选的是，第一纸幅掺混有金属粉末和/或金属纤维。在脱粘、烧结、涂层、原子层沉积(ALD-atomic layer deposition)和必要时的其它过程步骤之后形成最终的GDL。
本发明还涉及一种制造用于制造气体扩散层(GDL)的生纸的方法，在该方法中，产生至少一个掺混有金属粉末和/或金属纤维的第一纸幅，在所述第一纸幅中引入至少一个水印。接着借助热式ALD工艺通过脱粘、烧结、涂层、原子层沉积(ALD-atomic layerdeposition)和必要时的其它过程步骤处理该纸幅以形成最终的GDL。
在进行烧结之后，生纸的所有有机成分被热解并且因此不再包含于GDL中，GDL几乎仅由金属框架组成。根据目前的观点，金属框架的孔隙率尤其取决于纸幅的纤维密度、金属粉末和/或金属纤维和所添加的添加剂的(晶粒)尺寸。
令人惊奇的是，通过将水印引入生纸的纸幅中，可以对造纸商制造的生纸进行结构化，使得能够省去或者至少更简单地实施BPP的耗费的压印或对生纸或者由生纸制造的GDL的后续处理。
按照本发明，通过将相应的水印集成到造纸机环形筛上的水印层中，将后续的流场集成到生纸中而无需单独的工作过程。在此能够在没有特别的耗费的情况下通过水印网(Wasserzeichensieb)的取决于设计的结构化以及相关的纸的厚度调制来实现流场通道的每个任意的形状和分级。为了提高结构化部的分辨率，也可以例如由EP 1432868 A1或WO2014/040706 A1已知地使用高分辨率的或多级的水印。
本发明范畴中的水印是真水印，其中，纸的厚度改变，然而纸的密度不变。纸在此具有相对于相邻的区域厚度更大和/或更小的区域，其中，纸的密度在所有区域中都相同。这种水印可以在造纸过程中引入纸幅中，方式为例如将凹部或者突起部引入环形筛中，在由纸浆产生纸时有或多或少的纸纤维聚集在所述凹部或突起部处。然而水印也可以事后地引入纸幅中，方式为例如机械地通过铣削或者通过激光去除部分纸。
备选地，伪水印也是可行的，其中，在例如将纸幅从环形筛上取下之后通过压印过程对仍湿润的纸幅进行压印。这种水印也称为压印辊水印(Egoutteur-Wasserzeichen)。通过压印降低了纸的厚度，然而其中，同时增加了纸的密度。纸纤维因此被压实或压缩。这种压实的优点是，防止过多的气体在通道的前部区域中就已经通过GDL朝向催化剂层(CL)的方向扩散并且因此它确保了更均匀的气体分布。
特别优选地，真水印和伪水印可以相互组合，方式为例如由真水印形成水印的部分而由伪水印形成其它部分。
按照另一优选的实施方式规定，生纸由第一纸幅和至少一个第二纸幅组成。在此，生纸由第一纸幅和至少一个第二纸幅构成。第二纸幅在仍然湿润的状态中与第一张纸幅结合在一起并固定地连接。第二和/或任何其它纸幅在此也可以具有水印。
第一纸幅和/或至少一个第二纸幅在此可以在环形筛造纸机中产生。备选地，第一纸幅和/或至少一个第二纸幅也可以在短成型机(Kurzformer)中产生，在短成型机中，纸料被喷洒到环形筛上。这些制造方法由WO 2006/099971 A2已知用于制造安全文件或有价文件、例如钞票或身份证，并且也是按照本发明优选的用于由至少一个纸幅制造GDL的方法。
因此在工作过程中形成由金属粉末和/或金属纤维填充的高度填充的生纸，该高度填充的生纸根据DE 10 2008 042 415 B3通过至少两种不同的配方处理成具有不同特性的组合生纸。这对于燃料电池的情况例如是具有精细的孔的较薄的层和具有粗大的孔的较厚的层。两个纸幅之间的孔隙率也可不同。
此外，特别有利的是，生纸由两个纸幅组成，所述纸幅分别具有水印，其中，第一纸幅的水印的结构和第二纸幅的水印的结构不相同，而是恰好在面中和沿着材料厚度的方向镜像对称。换言之，第一纸幅的水印结构相对于第二纸幅的水印结构发生了180°的相移。这意味着，当第一纸幅和第二纸幅通过其由水印进行结构化的一侧接合时，第一纸幅的突起部与第二纸幅的凹部重合。该实施方式所具有的特别的优点是，在烧结之后，第一纸幅和第二纸幅可以具有不同的孔隙率。例如朝向膜的第一纸幅在烧结后具有20％至75％的较低的孔隙率，而第二纸幅在烧结后具有30％至90％的较高的孔隙率，从而第二纸幅几乎不用作对气体的阻力，而是仅用作相对于双极板的间隔装置。以此方式能够将最佳的气体分布与最佳的可堆叠性和机械压力在整个PEM膜上的最佳均匀分布相结合。特别有利的是，在第一纸幅和膜之间存在微孔层(MPL)，该微孔层具有精细表面，该精细表面与第一纸幅和第二纸幅相比具有更小的粗糙度和更小的孔。
按照一种优选的实施方式规定，第一纸幅具有比第二纸幅更高的密度。第一纸幅的密度例如为3g/cm3至10g/cm3，第二纸幅的密度为1g/cm3至5g/cm3。第一纸幅在此特别优选由比第二纸幅更精细的纸纤维浆形成，这相应地在烧结纸的该局部区域中产生更精细的孔。
第一纸幅的厚度优选为5μm至50μm、更优选10μm至20μm，第二纸幅的厚度为50μm～至400μm，更优选为80μm至200μm。
按照另一优选的实施方式规定，水印设计为凹部，该凹部为至少一个通道的形式，其中，通道用于供气体、即燃料或氧气通过。该通道优选在纸幅的面上曲折形地设计。备选地，呈栅格状或放射状地具有圆弧状的连接通道的多个通道也是可行的。
在一个或多个纸层中，还可根据上述方法之一引入用于水传输的附加的通道。所述附加的通道用于水的平衡的传输并且具有特别的优点，即PEM电池既不会被淹没也不会干燥，因为这两者都会对电池的效率产生不利影响。另一方面，水通道也可用于电池的持续的冷却。
根据另一优选的实施方式规定，除了水印之外，通过激光在生纸或烧结的生纸的表面中引入结构化部。这具有的优点是，通过激光束例如能够引入更深的结构或具有更陡峭的侧壁的结构，或者可以加深已存在的结构或为已存在的结构配设更陡峭的侧壁。此外，还可以在一个或多个成型层中进行激光处理，以便将结构化部或通道引入水印和成型层之间的中间层中，并且由此进一步改善气体分布。
按照另一优选的实施方式规定，气体在双极板的中心(参照双极板的俯视图)耦入GDL中并且之后通过GDL的各种水印结构和/或通道向外分配或向GDL的外部边缘分配。所述水印结构和/或通道在此例如可以从GDL的中心开始放射状地或螺旋状地向外导引，所述水印结构和/或通道可以由同心地布置的环形的水印结构和/或通道补充。
GDL的面积通常为300cm2至350cm2，并且根据***和功能，其厚度在100μm至300μm之间。如果流场的功能共同地被集成到GDL中，则气体扩散层的厚度也可以更大。通道的深度高达350μm。由于GDL还必须具有一定的可压缩性并且同时必须在各个单独的电池单体之间传导电流，因此具有成型层和环形筛层的GDL具有100μm至400μm的厚度，并且BPP设计为厚度为75μm或更小的光滑的板件。由于BPP通常还承担燃料电池的冷却功能，因此BPP也可以设计为复合材料夹层结构，该复合材料夹层结构具有用于冷却剂的多孔的或通道状的流通口。冷却通道备选地也可以集成到GDL或MEA中。
按照另一优选的实施方式，BPP具有简化的流场结构并且附加地在GDL中产生部分流场。在这种情况下，成型层在此设计得较薄，从而不需要过大的位置空间。
电池单体间距优选为0.8mm至1mm，因为对于机动车应用中的120kW的燃料电池有约400个电池单体相互堆叠。精细的成型层优选具有5μm至50μm的厚度。成型层在整个GDL中的份额优选为2％至40％。
按照另一优选的实施方式规定，借助高分辨率的或多级的水印产生配准标记(Passermarke)、定位辅助、定心辅助和流通口的开端。由此有利地简化了GDL的用于形成燃料电池堆的进一步处理，因为例如能够借助透射光/反射光图像处理***实现GDL相对于其它部件、例如BPP或CL的精确定位。
按照另一优选的实施方式规定，阳极侧和阴极侧的GDL结构不相同，而是在面中和沿着材料厚度的方向精确地镜像对称。换言之，阳极侧的GDL结构相对于阴极侧的GDL结构发生了180°的相移。这意味着当阳极GDL被以流场侧放置到阴极GDL的流场侧上时，其中一个GDL的突起部与另一个GDL的凹部精确地重合。由两个3D镜像对称的阳极/阴极GDL形成的组合相互叠置地产生完全平坦的生纸。该实施方式的优点在于可以通过任意的机械压力使生纸被压实而不失去其通道结构。原因在于生纸的由水印形成的、构成流场通道的突起部和凹部不会被后续的挤压和其它机械载荷破坏、压回或整平，从而使通道能够保持有效。该实施方式还具有其它优点，即阳极GDL和阴极GDL可以具有不同的孔隙率。作为阳极GDL和阴极GDL的交替式结构的备选方案，还可以在堆叠中每隔一个阳极/阴极对或每隔一个堆叠配备3D镜像对称的GDL。
燃料电池特别优选是质子交换膜燃料电池(PEMFC)。按照一个优选的实施方式，第一纸幅在此在由生纸制造的气体扩散层中构成扩散层，该扩散层用于由催化性的金属、优选铂涂覆的膜(CL)，并且第二纸幅在由生纸制造的气体扩散层中构成具有流场的分布层。然而，由按照本发明的生纸制造的GDL也可以用于需要多孔的、导电的层以实现气体分布的其它类型的燃料电池、例如质子交换膜电解槽(PEMEC)、电解槽或其它电力多元化转换(power-to-X)技术。
纸幅优选由例如用于钞票的由纤维素纤维或者棉纤维形成的纸构成，或者由其它天然的纤维或人造纤维或由天然的和人造的纤维的混合物构成。此外，纸幅优选由至少两种不同的基材的组合、即混合体构成，所述基材相叠地布置并且相互连接。关于所使用的纸幅的重量的数据例如在专利文献DE10243653A9中给出，该专利文献的设计方案与此相关地被完整地并入本申请中。金属填充的生纸可以具有100g/m2至1200g/m2的克重。
可以使用纳米尺寸的所有金属粉末和金属纤维、例如由DE102008042415B3已知的钛、铜、锌或不生锈的精炼钢作为用于烧结纸的填充材料。在此重要的是，针对成型层和环形筛层使用不同的混合物，以便实现纸层的不同的孔隙率。成型层在此设计得比环形筛更精细。在成型层中也可以使用纳米粉末。
为了保护金属直至最小的孔隙都免受腐蚀并优选在面向催化剂的一侧产生通常期望的疏水特性，按照另一优选的实施方式，在以下其中一个过程步骤中使用(热式)ALD涂层或其它涂层方法。如果切口位于有腐蚀风险的区域之外，或者切口用于制造电池单体的其它过程步骤中是被附加地蒙护的，则优选在GDL脱粘和烧结之后以及在冲压和剪裁之前使用(热式)ALD涂层或其它涂层方法。此外，也存在在冲压和剪裁之后通过ALD等对GDL进行涂层等的可能性。
应当理解的是，在不脱离本发明的范围的情况下，上述特征和下文仍将阐述的特征不仅可以以给出的组合进行使用，而且可以以其它的组合使用，只要这被包含在权利要求书的保护范围内。
根据以下实施例和补充的附图对本发明的优点进行阐述。所述实施例体现了优选的实施方式，然而本发明并不应当局限于这些实施例。此外，为便于理解，图中的视图是高度示意性的并且不反映实际情况。尤其是图中所示的比例并不对应于实际的比例并且仅用于改善清晰度。此外，为了更容易理解，在以下实施例中描述的实施方式被缩减为主要的核心信息。在实际的实施中，可以采用明显更复杂的图案或图形。
详细且示意性地：
图1示出了用于制造按照本发明的生纸的双环形筛造纸机，
图2在示意图中示出了环形筛造纸机和短成型机，
图3在此在左侧的俯视图中并且在右侧的沿着A-B的剖面的剖视图中示出了具有由水印构成的曲折形的通道的双层GDL，并且，
图4示出了图3中的双层GDL，补充了配准标记、定位辅助和定心辅助，
图5在此分别在左侧的俯视图中并且在右侧的沿着A-B的剖面的剖视图中示出了由两个3D镜像对称的阳极GDL和阴极GDL构成的组合，
图6示出了具有由水印构成的通道的GDL，所述通道从GDL的中心向外导引，并且在此在图6a中具有射线状的通道，在图6b中具有射线状的和同心的通道，并且在图6c中具有螺旋状的通道。
图1在示意图中示出了双环形筛造纸机10，其例如由WO2006/099971A2已知用于制造防伪纸。造纸机10包括两个通过转移毡(Abnahmefilz)16相互连接的环形筛造纸机12和14。
在第一造纸机12中，在环形筛18上形成纸幅20。在第二造纸机14中与所述纸幅平行地制造均匀的第二纸幅30，借助转移毡16将该第二纸幅从环形筛34上取下并且向第一造纸机12导引，该第二纸幅在那里在压紧辊36的区域中与第一纸幅20连接。相互连接的纸幅38共同形成GDL并被输入其它处理站。
如图2所示，第二纸幅30也可以通过短成型机40产生，其中，纸料通过流浆箱喷嘴42喷洒到环形筛44的表面上。通过这种短成型机能够产生特别薄的、例如具有15至25g/m2的克重的纸层。
应当理解的是，通过所示的造纸机12、14、40，也可以类似地产生三个或更多个纸幅并且将其聚集在一起。
图3示意性地示出了具有由水印形成的曲折形的通道2的双层GDL1，并且在此在左侧在俯视图中示出并且在右侧在沿着剖面A-B的剖视图中示出。
在剖面AB中，黑色区域3示出了环形筛层，该环形筛层具有结构化的水印作为通道2，并且具有图案的区域4示出了具有精细的孔结构的成型层。各个单独的层3和4可以根据设计而定具有不同的基本厚度。在上面的示例中，由水印成型的剖面轮廓作为厚度调制部沿着通道2的曲折形结构穿过环形筛层，该厚度调制部在图中具有半圆形形状。原则上，任何能想到的不具有底切并且形成<80°的壁角的轮廓形状在此都是可行的。大箭头示出了气体入口/出口。GDL周围的垫片必须相应地进行设计。
图4示意性地显示了图3中的双层GDL，补充了配准标记、定位辅助和定心辅助。
借助高亮水印能够嵌入配准标记、定位辅助、定心辅助和流通口的开端，以使GDL形成燃料电池堆的进一步处理得到简化。这使得例如能够借助透射光/反射光图像处理***使GDL相对于其它部件、例如BPP或CL精确地定位。
线5应当表示用于GDL的例如实现为高亮水印的切割标记，并且圆6应当表示定心/定位辅助。所述切割标记、定心/定位辅助当然可以开设为任意形状。也可以使用HD水印激光筛(Lasersieb)。
图5示意性地示出了阳极GDL7.1和与所述阳极3D镜像对称地构造的阴极GDL7.2的组合，并且在此在左上方示出了阳极GDL7.1的表面的俯视图，在左下方示出了阴极GDL7.2的表面的俯视图，并且在右侧分别示出了沿着剖面A-B的剖视图。
生纸或者制造完成的GDL中的由水印形成的、构成流场通道8.1和8.2的突起部和凹部可由于挤压和其它机械载荷再次被损坏、压回或甚至整平，从而通道8.1和8.2可能不再完全有效。
这个问题可以如下消除，即阳极侧和阴极侧的GDL的通过水印产生的结构不相同，而是在面中以及沿着材料厚度方向精确地镜像对称。这意味着，当将阳极GDL7.1以流场侧放置到阴极GDL7.2的流场侧上时，平行布置的通道8.1和8.2的突起部和凹部精确地抵消。由两个3D镜像对称的阳极/阴极GDL构成的组合由此产生了平坦的烧结纸，该烧结纸能够以任意压力压实而不失去其通道结构。
此外，阳极GDL7.1和阴极GDL7.2可以具有不同的孔隙率。例如，阳极GDL7.1的孔隙率为20％至75％并且阴极GDL7.2的孔隙率为30％至90％，从而阴极GDL7.2几乎不用作对气体的阻力，而仅用作相对于双极板的间隔装置。
图6在图6a、图6b和图6c中在俯视图中示出了三个实施方式，其中，气体在双极板(未示出)的中心耦入GDL中并且之后通过GDL的不同的水印结构和/或通道向外或者向GDL的边缘分布。
按照图6a，水印结构的通道以GDL的中心为出发点射线状地设计。气体通过GDL的中心的、圆形地示出的开口输入，以黑色示出的区域表示水印的区域，所述区域的GDL的厚度大于以白色示出的具有减小的GDL厚度的形成通道的区域。
图6b示出了一种实施例，其中，水印结构的径向通道由同心地布置的环形通道补充，从而产生了蜘蛛网状的结构。气体通过GDL的中心的、圆形地示出的开口输入，以黑色示出的区域表示水印的区域，所述区域的GDL的厚度大于以白色示出的具有减小的GDL厚度的形成通道的区域。
图6c示出了一种实施例，其中，水印结构的通道以GDL的中心为出发点螺旋状地设计。气体通过GDL的中心的、圆形地示出的开口输入，以黑色示出的区域表示水印的区域，所述区域的GDL的厚度大于以白色示出的具有减小的GDL厚度的形成通道的区域。

Claims (15)

1.一种用于制造针对燃料电池的气体扩散层(GDL)的生纸，其特征在于，所述生纸具有至少一个第一纸幅，在所述第一纸幅中引入至少一个水印，其中，所述水印形成用于由所述生纸制造的气体扩散层(GDL)的流场的结构化部。
2.根据权利要求1所述的生纸，其特征在于，所述水印为真水印，在所述真水印中，纸的厚度变化而纸的密度不变，和/或所述水印为伪水印，在所述伪水印中，纸的厚度减少，然而其中，纸的密度同时增加。
3.根据权利要求1或2所述的生纸，其特征在于，所述生纸具有第一纸幅和至少一个第二纸幅。
4.根据前述权利要求之一所述的生纸，其特征在于，所述水印设计为凹部，所述凹部的形式为至少一个通道。
5.根据前述权利要求之一所述的生纸，其特征在于，所述水印较少地或几乎没有被结构化，以便在GDL中产生配准标记、定位辅助、定心辅助或流通口的开端。
6.根据前述权利要求之一所述的生纸，其特征在于，所述燃料电池的阳极侧和阴极侧的水印的结构不相同，而是在面中并且沿着材料厚度的方向精确地镜像对称。
7.一种制造用于制造针对燃料电池的气体扩散层(GDL)的生纸的方法，其特征在于，产生至少一个第一纸幅，所述第一纸幅优选掺混有金属粉末和/或金属纤维，其中，在所述纸幅中引入至少一个水印，以便形成用于由生纸制造的气体扩散层(GDL)的流场的结构化部。
8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于，所述水印由真水印形成，在所述真水印中，纸的厚度变化而纸的密度不变，和/或所述水印由伪水印形成，在所述伪水印中，纸的厚度减少，然而其中，纸的密度同时增加。
9.根据权利要求7或8所述的方法，其特征在于，形成第一纸幅(20)并且形成第二纸幅(30)，将所述第二纸幅在仍湿润状态中与所述第一纸幅(20)结合并且牢固地连接，其中，所述第一纸幅(20)和所述第二纸幅(30)共同形成用于GDL的生纸。
10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，所述第一纸幅(20)和/或所述第二纸幅(30)在环形筛造纸机(12、14)中产生。
11.根据权利要求9或10所述的方法，其特征在于，所述第一纸幅(20)和/或所述第二纸幅(30)在短成型机(40)中产生，其中，纸料被喷洒到环形筛(44)上。
12.根据权利要求9至11之一所述的方法，其特征在于，所述第一纸幅(20)具有比所述第二纸幅(30)更高的密度，其中，所述第一纸幅例如具有3g/cm3至10g/cm3的密度并且所述第二纸幅具有1g/cm3至5g/cm3的密度。
13.根据权利要求12所述的方法，其特征在于，所述第一纸幅(20)由比所述第二纸幅(30)更精细的纸纤维浆形成。
14.根据权利要求9至13所述的方法，其特征在于，所述第一纸幅(20)在由生纸制造的气体扩散层(GDL)中形成用于涂覆有催化性金属、优选铂的膜(CL)的扩散层，并且所述第二纸幅(30)在由所述生纸制造的气体扩散层(GDL)中形成具有流场的分布层。
15.一种由权利要求1至14之一所述的生纸制造的气体扩散层(GDL)的应用，所述气体扩散层应用于质子交换膜燃料电池(PEMFC)、质子交换膜电解槽(PEMEC)、电解槽或相应地需要多孔导电材料用于分配气体/电力/反应物的其它电力多元化转换技术中。
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