CN115740430A - 一种光驱动微纳米马达及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种光驱动微纳米马达及其制备方法与应用,属于微纳米马达技术领域。本发明所述的光驱动微纳米马达包括金属氧化物载体,负载于所述金属氧化物载体上的贵金属纳米粒子;所述金属氧化物载体为棒状结构。所述金属氧化物为氧化锌、氧化铜、氧化钨、氧化镍和氧化锰中的一种或多种。所述贵金属纳米粒子为金纳米粒子和/或银纳米粒子。本发明所述的光驱动微纳米马达利用光驱动微纳米马达的电荷分离和光催化活性,以及贵金属纳米粒子的光热效应产生的自电泳和自热泳两种驱动机制,在白光照射下能实现定向的螺旋运动,且移动速度快。
Description
技术领域
本发明属于微纳米马达技术领域,尤其涉及一种光驱动微纳米马达及其制备方法与应用。
背景技术
微/纳米马达作为纳米科学技术的前沿领域之一,微纳米马达将外部能量(化学燃料、外部场(如光、声、磁场和电场等)转化为机械功,从而实现自推进的性能受到人们的广泛关注,其技术应用被扩展到在活性物质领域(模拟生物***的模型,旨在构建具有自适应特性的新材料)和生物医学(例如药物递送)。尽管取得这些进展,但实现具有良好可控性和精度的光驱动微纳米马达的新型运动行为仍然是一个挑战。
近年来,各种各样光驱动微纳米马达在材料设计,形状可控制备,运动方式等方面已开发和审查。基于光控微纳米马达的精度控制,已经实现了通过改变辐照条件,基于自电泳、自扩散电泳、自热泳和光异构化等不同机制,实现了光驱动微纳米马达的定向、多模、可编程和集体运动行为。但是现有光驱动微纳米马达存在运动方式单一,不能同时实现多样的运动行为即使有的微纳米马达存在两种驱动机制也仅仅表现为趋光或避光移动的运动方式,并不能实现定向的螺旋移动,带来很多不利因素,因此限制了微纳米马达的应用推广。
发明内容
为此,本发明所要解决的技术问题在于克服现有技术中光驱动微纳米马达制备复杂,运动机制单一导致的运动随机性大、运动行为缺乏多样性等问题。
为解决上述技术问题,本发明提供了一种光驱动微纳米马达及其制备方法与应用。
本发明的第一个目的是提供一种光驱动微纳米马达,所述光驱动微纳米马达包括金属氧化物载体,负载于所述金属氧化物载体上的贵金属纳米粒子;所述金属氧化物载体为棒状结构。
在本发明的一个实施例中,所述金属氧化物为氧化锌、氧化铜、氧化钨、氧化镍和氧化锰中的一种或多种。
在本发明的一个实施例中,所述贵金属纳米粒子为金纳米粒子和/或银纳米粒子。
在本发明的一个实施例中,所述光驱动微纳米马达的长度为10-12μm。
本发明的第二个目的是提供一种所述的光驱动微纳米马达的制备方法,包括以下步骤,
(1)将金属盐、沉淀剂和表面活性剂溶于溶剂,170-190℃反应11-13h,得到金属氧化物微纳米马达;
(2)将步骤(1)所述的金属氧化物微纳米马达和贵金属盐溶液混合,在白光灯的照射条件下发生反应,得到所述的驱动微纳米马达。
在本发明的一个实施例中,在步骤(1)中,所述金属盐为锌盐、铜盐、钨盐、镍盐和锰盐中的一种或多种;所述沉淀剂为尿素;所述表面活性剂为聚乙烯醇、十二烷基硫酸钠或聚乙二醇。
在本发明的一个实施例中,在步骤(1)中,所述金属盐、沉淀剂和表面活性剂的摩尔比为2-2.5:13-14:1。
在本发明的一个实施例中,在步骤(2)中,贵金属盐为四氯金酸或硝酸银。
在本发明的一个实施例中,在步骤(2)中,所述金属氧化物微纳米马达和贵金属盐摩尔比为15-16:1。
在本发明的一个实施例中,在步骤(2)中,所述照射条件为:照射的功率为280-320W;照射的时间为28-32min。
本发明的第三个目的是提供一种所述的光驱动微纳米马达在药物运输中的应用。
本发明的技术方案相比现有技术具有以下优点:
(1)本发明所述的光驱动微纳米马达利用光驱动微纳米马达的电荷分离和光催化活性,以及贵金属纳米粒子的光热效应产生的自电泳和自热泳两种驱动机制,在白光照射下能实现定向的螺旋运动,且移动速度快。
(2)本发明所述的光驱动微纳米马达通过白光照射马达以达到马达定向螺旋移动的作用,并且可通过控制光照的角度和强度去满足运动的需求,其中氧化镍/贵金属纳米颗粒的棒状微纳米马达能实现定向螺旋移动和定点旋转,速度可控可以精准递送,因此可应用于药物递送领域。
(3)本发明所述的光驱动微纳米马达通过将贵金属纳米颗粒负载在水热合成的棒状金属氧化物上的方法制备得到的一种光热复合马达,制备方法简单、条件温和、可用的反应物种类多,适合大批量生产。
附图说明
为了使本发明的内容更容易被清楚地理解,下面根据本发明的具体实施例并结合附图,对本发明作进一步详细的说明,其中:
图1为本发明实施例1的光驱动微纳米马达的制备流程图。
图2为本发明实施例1的NiO微纳米马达和NiO/AuNP微纳米马达的SEM图。
图3为本发明测试例2中NiO/AuNP微纳米马达的运动方式;其中,a-d为光强度大于0.4W/cm2下NiO/AuNP微纳米马达的旋转运动;e为光照强度0.4-0.8W/cm2下NiO/AuNP微纳米马达的趋光螺旋运动;f为光照强度0.9-1.4W/cm2下NiO/AuNP微纳米马达的避光螺旋运动。
图4为本发明测试例3中NiO/AuNP微纳米马达的运动机理;其中:a为NiO/AuNP微纳米马达运动机理示意图;b-c为0.5W/cm2光强照射100s下含NiO/AuNP微纳米马达溶液的PH指示剂的荧光图像;d为垂直照射下电势分布示意图;e-f为0.5W/cm2光强照射下红外线热图像;g-h为1.2W/cm2光强照射下红外线热成像。
图5为本发明测试例4中NiO/AuNP微纳米马达的运动行为控制;其中:a为不同光强对NiO/AuNP微纳米马达螺旋移动速度的影响;b为不同光强对NiO/AuNP微纳米马达原地旋转速度的影响。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步说明,以使本领域的技术人员可以更好地理解本发明并能予以实施,但所举实施例不作为对本发明的限定。
实施例1
参照图1所示,一种光驱动微纳米马达及其制备方法,具体包括以下步骤:
(1)将0.0475g六水合氯化镍(NiCl2·6H2O)和0.08尿素(CH4N2O)溶解在70mL去离子水中并并搅拌1h;之后使用浓硝酸(68%HNO3)和氨(NH3·H2O)将溶液pH调节为7;再添加0.058g十二烷基硫酸钠,搅拌30min;然后转移到内衬聚四氟乙烯的水热高压釜(100mL)中,并在180℃下保持12h,冷却后,通过离心分离除去溶液,并用去离子水和乙醇溶液洗涤,最后将样品在60℃下干燥8h,以获得NiO微纳米马达。
(2)分别制备15mL含有NiO微纳米马达(1M)和0.2mL四氯金酸(HAuCl4)(0.5M)的溶液。搅拌期间,将HAuCl4溶液缓慢添加到NiO微纳米马达的溶液中,然后用300W汞灯照射30min。使用水和乙醇离心将溶液洗涤三次并干燥,得到NiO/AuNP微纳米马达。
实施例2
一种光驱动微纳米马达及其制备方法,具体包括以下步骤:
(1)将0.0595g六水硝酸锌(Zn(NO3)2·6H2O)和0.08g尿素(CH4N2O)溶解在70mL去离子水中并搅拌1h;之后使用浓硝酸(68%HNO3)和氨(NH3·H2O)将溶液pH调节为7;再添加0.04g聚乙二醇(PEG),搅拌30min;然后转移到内衬聚四氟乙烯的水热高压釜(100mL)中,并在180℃下保持12h,冷却后,通过离心分离除去溶液,并用去离子水和乙醇溶液洗涤,最后将样品在60℃下干燥8h,以获得ZnO微纳米马达。
(2)分别制备15mL含有ZnO微纳米马达(1M)和0.2mL四氯金酸(HAuCl4)(0.5M)的溶液。搅拌期间,将HAuCl4溶液缓慢添加到ZnO微纳米马达的溶液中,然后用300W氙灯照射30min。使用水和乙醇离心将溶液洗涤三次并干燥,得到ZnO/AuNP微纳米马达。
实施例3
一种光驱动微纳米马达及其制备方法,具体包括以下步骤:
(1)将0.0659g二水合钨酸钠(NaWO4·2H2O)和0.08尿素(CH4N2O)溶解在70mL去离子水中并并搅拌1h;之后使用浓硝酸(68%HNO3)和氨(NH3·H2O)将溶液pH调节为7;再添加0.04g聚乙二醇(PEG),搅拌30min;然后转移到内衬聚四氟乙烯的水热高压釜(100mL)中,并在180℃下保持12h,冷却后,通过离心分离除去溶液,并用去离子水和乙醇溶液洗涤,最后将样品在60℃下干燥8h,以获得WO3微纳米马达。
(2)分别制备15mL含有WO3微纳米马达(1M)和0.2mL硝酸银(AgNO3)(0.5M)的溶液。搅拌期间,将AgNO3溶液缓慢添加到WO3微纳米马达的溶液中,然后用300W汞灯照射30min。使用水和乙醇离心将溶液洗涤三次并干燥,得到WO3/AgNP微纳米马达。
测试例1
对实施例1的Au纳米粒子修饰前NiO微纳米马达和Au纳米粒子修饰后的NiO/AuNP微纳米马达进行SEM表征,结果如图2所示。从图2可以看出,AuNP未修饰前,通过水热合成的原始NiO长度在10μm,表面光滑。AuNP修饰后,得到的NiO/AuNP微纳米马达的尺寸略微增加至12μm,表面变得粗糙。棒状结构的微纳米马达更容易受力不均,表现出不同的运动行为。
测试例2
通过不同辐照条件,对实施例1的NiO/AuNP微纳米马达的运动行为进行测试,结果如图3所示。在光强度大于0.4W/cm2和入射角为90°时,NiO/AuNP微纳米马达围绕中心表现出稳定的旋转运动(图3a-3d);在光强度为0.4-0.8W/cm2和入射角小于90°下,NiO/AuNP微纳米马达发生趋光的螺旋运动(图3e);在光强度为0.9-1.4W/cm2,NiO/AuNP微纳米马达发生避光的螺旋运动(图3f)。
测试例3
基于实施例1制备的NiO/AuNP微纳米马达,探究其运动机制,结果如图4所示。NiO由于具有光催化作用,当NiO/AuNP微纳米马达暴露于光下时,NiO会经历电子-空穴分离,其中电子会迁移到Au,而空穴留在NiO中,NiO可以与H2O反应形成质子,PH指示剂的变化可以证明有质子产生(图4b-4c),Au中的电子可以消耗溶液中的质子(图4a),因此,会在其周围产生了一个局部电场(如图4b中的有限元模拟所示),而NiO/AuNP微纳米马达表面具有负电荷,进而会推动其运动。在光照角度90°时,NiO/AuNP微纳米马达发生原位旋转就是由AuNP在NiO/AuNP微纳米马达上的不均匀分布导致消耗溶液中的质子速度不同进而产生臂两端不同的电场力,产生一个导致旋转的力。在0.4-0.8W/cm2光照下,温度变化从24.8℃到24.9℃,光热效应可以忽略不计(图4e和4f),因此,在0.4-0.8W/cm2和入射角小于90°辐照下,趋光的螺旋运动主要是由自电泳机制引起的。当光强度0.9-1.4W/cm2和入射角0°-90°时,含有NiO/AuNP微纳米马达的溶液的温度从25.9℃增加到30.4℃(图4g和图4h)。由于阴影效应,NiO/AuNP微纳米马达被照明侧的温度较高,并产生热梯度(图4i),从而产生热泳力和避光运动,这时自电泳机制主要导致旋转,在这两种机制作用下表现为避光的螺旋运动。
测试例4
基于实施例1制备的NiO/AuNP微纳米马达,探究运动行为的控制,结果如图5所示。
图5a-5b显示了NiO/AuNP微纳米马达的运动速度依赖于辐照条件。如图5a当将NiO/AuNP微纳米马达放在水溶液中,以小于90°的入射角照射,光照强度从0-1.4W/cm2依次增大,NiO/AuNP微纳米马达先趋光螺旋运动随着光照强度的增加,运动速度从2μm/s增加到3μm/s,再减小直到光照强度大于0.9W/cm2,NiO/AuNP微纳米马达进行避光运动,随着光照强度的增加运动速度增加到3μm/s。如图5b,当将NiO/AuNP微纳米马达放在水溶液中,以90°的入射角照射,光照强度从0-0.9W/cm2依次增大,NiO/AuNP微纳米马达会原地旋转,随着光照强度的增加旋转的角速度增加,0.8W/cm2以后角速度达到最大0.5rad/s不再增加。
显然,上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例,并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说,在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引申出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。
Claims (10)
1.一种光驱动微纳米马达,其特征在于,所述光驱动微纳米马达包括金属氧化物载体,负载于所述金属氧化物载体上的贵金属纳米粒子;所述金属氧化物载体为棒状结构。
2.根据权利要求1所述的光驱动微纳米马达,其特征在于,所述金属氧化物为氧化锌、氧化铜、氧化钨、氧化镍和氧化锰中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的光驱动微纳米马达,其特征在于,所述贵金属纳米粒子为金纳米粒子和/或银纳米粒子。
4.根据权利要求1所述的光驱动微纳米马达,其特征在于,所述光驱动微纳米马达的长度为10-12μm。
5.一种权利要求1-4任一项所述的光驱动微纳米马达的制备方法,其特征在于,包括以下步骤,
(1)将金属盐、沉淀剂和表面活性剂溶于溶剂,170-190℃反应11-13h,得到金属氧化物微纳米马达;
(2)将步骤(1)所述的金属氧化物微纳米马达和贵金属盐溶液混合,在白光灯的照射条件下发生反应,得到所述的驱动微纳米马达。
6.根据权利要求5所述的光驱动微纳米马达的制备方法,其特征在于,在步骤(1)中,所述金属盐为锌盐、铜盐、钨盐、镍盐和锰盐中的一种或多种;所述沉淀剂为尿素;所述表面活性剂为聚乙烯醇、十二烷基硫酸钠或聚乙二醇。
7.根据权利要求5所述的光驱动微纳米马达的制备方法,其特征在于,在步骤(1)中,所述金属盐、沉淀剂和表面活性剂的摩尔比为2-2.5:13-14:1。
8.根据权利要求5所述的光驱动微纳米马达的制备方法,其特征在于,在步骤(2)中,贵金属盐为四氯金酸或硝酸银。
9.根据权利要求5所述的光驱动微纳米马达的制备方法,其特征在于,在步骤(2)中,所述金属氧化物微纳米马达和贵金属盐摩尔比为15-16:1。
10.一种权利要求1-4任一项所述的光驱动微纳米马达在药物运输中的应用。
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