CN115443570A - 无阳极锂电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种无阳极锂离子电池，其包括a)阴极，该阴极包括阴极集流体和在该阴极集流体上的阴极电活性材料；b)阳极集流体；c)在该a)阴极与该b)阳极集流体之间的液体电解质组合物；以及d)隔膜，其中该c)液体电解质组合物包含i)相对于该电解质组合物的总体积按体积计至少70％(vol％)的溶剂混合物，该溶剂混合物包含至少一种氟化醚化合物和至少一种非氟化醚化合物，以及ii)至少一种锂盐。
Description
相关申请的交叉引用
本申请要求于2020年4月22日提交的欧洲专利申请号20170844.3的优先权，出于所有目的将该申请的全部内容通过援引方式并入本申请。
技术领域
本发明涉及一种无阳极锂离子电池，其包括a)阴极，该阴极包括阴极集流体和在该阴极集流体上的阴极电活性材料；b)阳极集流体；c)在该a)阴极与该b)阳极集流体之间的液体电解质组合物；以及d)隔膜，其中该c)液体电解质组合物包含i)相对于该电解质组合物的总体积按体积计至少70％(vol％)的溶剂混合物，该溶剂混合物包含至少一种氟化醚化合物和至少一种非氟化醚化合物，以及ii)至少一种锂盐。
背景技术
二十多年来，锂离子电池由于其包括重量轻、能量密度合理以及循环寿命良好的多种优点而在可充电储能装置市场中保持着主导地位。然而，目前的锂离子电池仍然受制于相对于所需的能量密度相对较低的能量密度，这对于高功率应用如电动汽车(EV)、混合动力汽车(HEV)、电网储能等正在增加。
一般来说，锂离子电池具有各种部件，包括阳极集流体、阳极材料、电解质、隔膜、阴极材料、阴极集流体和外壳。由于使用了各种部件，所以锂离子电池通过许多步骤制造。锂离子电池的阳极通常是通过将电活性材料施加在阳极集流体上以产生活性材料层形成的，该层可包含活性材料、导电材料和粘合剂。
自20世纪70年代以来，采用锂金属作为阳极材料已经是已知的。事实上，由于锂金属的低氧化还原电位和高比容量(即约3861mAh g-1)，锂金属具有有利的特性。然而，由于以下两个主要缺点，这些电池还没有取得商业上的成功：
首先，在电池运行期间可能形成锂金属枝晶。它们倾向于在电池中积累，刺穿隔膜并引起内部短路，导致发热并可能导致火灾或***。
其次，在初始循环期间，固体电解质界面(SEI)层在阳极表面形成，造成显著的库仑效率损失，以及电池电阻的增加。尽管这种低库仑效率可以通过具有过量的Li金属得到部分补偿，但具有高安全风险的枝晶生长相关的电池故障一直是工业中的大障碍。
因此，为了减少或抑制锂枝晶形成并改善电池的循环性能，已经进行了各种研究工作。
已经考虑使用固体聚合物电解质代替液体电解质。例如，S.Liu等人在Journal ofPower Sources[电源杂志],195,6847(2010)中描述了一种锂电化学电池，其包括聚环氧乙烷PEO18与三氟甲烷磺酰亚胺锂LiN(CF3SO2)2(LiTFSI)的锂离子导电聚合物电解质。然而，即使用这种固体聚合物也观察到了短路，尽管其程度比用液体电解质更小。此外，尚没有报道在室温下具有高导电性的聚合物电解质。
魁北克水电公司(Hydro-Quebec)和3M公司最近开发了锂电化学电池，其包括聚合物电解质、由薄锂箔制成的阳极和含有氧化钒作为电活性材料的阴极。然而，关于这些电池的事故已被报道，这可能是由在充电过程期间形成枝晶造成的。
也已经考虑使用固体电解质代替液体电解质。例如，R.Sudo等人在Solid StateIonics[固态离子学],262,151(2014)中描述了在包含锂阳极的电化学电池中使用Al掺杂的Li7La3Zr2O12作为固体电解质。然而，再次观察到了锂枝晶。
许多防止锂枝晶形成的方法都集中在改善阳极上钝化层的稳定性和均匀性。例如，D.Aurbach等人在Solid State Ionics[固态离子学],148,405(2002)中和H.Ota等人在Electrochimica Acta[电化学学报],49,565(2004)中报道，添加剂如CO2、SO2和碳酸亚乙烯酯有助于改善钝化层的稳定性。然而，这些添加剂在电池运行期间被消耗。因此，它们不能为枝晶形成问题提供长期的解决方案。
也有一些包括改变液体电解质的组成的方法。
例如，L.Suo等人在Nature Communications[自然通讯],DOI:10.1038/ncomms2513(2013)中描述了使用在二甲氧基乙烷(DME)-1,3二氧戊环(DOL)(1:1v:v)中具有高锂盐浓度的LiTFSI的液体电解质来抑制锂枝晶形成。
J.Qian等人在Nature Communications[自然通讯],DOI:10.1038/ncomms7362(2015)中描述了使用在二甲氧基乙烷(DME)-1,3二氧戊环(DOL)(1:1v:v)中具有高锂盐浓度的双(氟磺酰基)酰亚胺锂LiN(FSO2)2(LiFSI)的液体电解质以实现锂金属电极的高速循环而没有枝晶生长。
H.Wang等人在ChemElectroChem[化学电化学],2,1144(2015)中报道，含有锂金属作为阳极以及四甘醇二甲醚(G4)和LiFSI的溶剂化离子液体作为电解质的电池表现出优异的循环性能。
寻找在阳极表面处锂枝晶生长的补救的另一种方法是无阳极锂离子电池。在无阳极电池中，即使考虑到由于通过充电进行的镀锂而导致的阳极厚度增加，能量密度也可能比常规的锂离子电池的能量密度显著更大。
在这方面，除了结构差异外，锂金属电池与无阳极电池之间的主要差异包括以下：
i)由于没有阳极，无阳极电池中的充电/放电机制与常规的可再充电电池完全不同。对于无阳极电池，尽管既不使用锂箔也不使用其他阳极，但锂对于阴极是绝对必要的，因为阳极集流体上的锂金属是由锂过渡金属氧化物获得的，例如LiCoO2、NCM(LiNixCoyMnzO2)等。更具体地，从阴极电解质浸泡的隔膜中提取的锂离子被电镀到阳极集流体的表面上，在充电过程期间形成沉积的锂与电化学稳定的固体电解质中间相(SEI)。沉积的锂是用于放电的唯一可用锂源。从这个原因来看，由于在阳极侧没有活性锂源，所以在锂金属电池中经常造成的安全隐患大大减少；并且
ii)无阳极电池的电化学过程的动力学与锂电池不同。也就是说，在无阳极电池中，锂是在其第一次充电时从阴极直接镀在阳极集流体的裸露表面上，而对于锂金属电池，锂沉积在锂箔上，这容易导致枝晶生长。此外，常规的液体电解质的副反应变得更加严重。这最终导致通过反复破坏和修复SEI层的阳极膨胀，这阻碍了工业化。
目前，这种无阳极电池使用常规的液体电解质如基于碳酸盐的电解质或具有低粘度和高离子导电性的基于醚的电解质。这些液体电解质在循环开始时分解成为钝化层，这将导致枝晶生长，以及还有电解质与沉积的反应性锂离子之间的进一步副反应。这一直是阻碍无阳极电池商业化的关键问题之一。因此，尽管无阳极电池有各种优势，但由锂电镀/剥离过程中的基本问题所带来的那些挑战迫使本领域技术人员研究更多不同的策略，包括具有低过电位和均匀电场的阳极集流体的新设计，以及通过经由选择最佳浓度的适当的溶剂、添加剂、盐等优化电解质以诱导形成稳定且稳健的SEI层来设计SEI层。换句话说，即使在初始充电过程后，无阳极电池像锂金属电池一样运行，这不意味着锂金属电池的整个电池结构、工作机制以及最佳电解质与无阳极电池的那些相同。因此，仍然需要一种无阳极锂离子电池，其具有改善的电池性能，同时最小化枝晶生长和液体电解质与镀锂阳极之间的副反应，并且还需要一种液体电解质，其可以减轻这类缺点，同时保持无阳极电池的良好电池性能。
发明内容
本发明涉及一种无阳极锂离子电池，其包括：
a)阴极，该阴极包括阴极集流体和在该阴极集流体上的阴极电活性材料；
b)阳极集流体；
c)在该a)阴极与该b)阳极集流体之间的液体电解质组合物；以及
d)隔膜，
其中该c)液体电解质组合物包含i)相对于该电解质组合物的总体积按体积计至少70％(vol％)的溶剂混合物，该溶剂混合物包含至少一种氟化醚化合物和至少一种非氟化醚化合物，以及ii)至少一种锂盐。
诸位发明人出人意料地发现，通过在无阳极锂离子电池内使用根据本发明的液体电解质组合物，可以解决上述技术问题。
附图说明
图1示出了具有E1-E2和CE1-CE4的电解质组合物的NCM523/Cu电池在3.6-4.2V(0.2C/0.5C)下的循环保持率(％)。
图2示出了具有E1-E2和CE1-CE4的电解质组合物的NCM523/Cu电池在3.6-4.2V(0.2C/0.5C)下的库仑效率与循环次数。
具体实施方式
定义
贯穿本说明书，除非上下文另外规定，否则词语“包含(comprise)”或“包括(include)”或变体，如“包含(comprises)”、“包含(comprising)”、“包括(includes)”、“包括(including)”将理解为是指包括所陈述的要素或方法步骤或者要素或方法步骤的组，但不排除任何其他要素或方法步骤或者要素或方法步骤的组。根据优选的实施例，词语“包含”和“包括”及其变体意指“仅由……组成”。
除非上下文另外清楚地指出，否则如在本说明书中所使用的，单数形式“一个/种(a/an)”和“该(the)”包括复数情况。术语“和/或”包括“和”、“或者”的含义并且也包括与该术语相连的要素的所有其他可能组合。
术语“在……之间”应理解为包括极限值。
如本文使用的，“烷基”包括具有一个或多个碳原子的饱和烃，包括直链烷基，如甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基；环状烷基(或“环烷基”或“脂环族的”或“碳环型的”基团)，如环丙基、环戊基、环己基、环庚基和环辛基；支链烷基，如异丙基、叔丁基、仲丁基和异丁基；以及烷基取代的烷基，如烷基取代的环烷基和环烷基取代的烷基。
术语“脂肪族基团”包括其特征为直链或支链、典型地具有在1与18个之间的碳原子的有机部分。在复杂结构中，链可以是支链的、桥联的或交联的。脂肪族基团包括烷基、烯基和炔基。
如本文使用的，关于有机基团的术语“(Cn-Cm)”(其中n和m分别为整数)指示该基团可以含有每个基团从n个碳原子至m个碳原子。
本文可以以范围形式表示比率、浓度、量、以及其他数值数据。应理解仅是为了方便和简洁使用了这种范围形式并且应该灵活理解为不仅包括以范围的极限值明确地叙述的数值，而且还包括涵盖在该范围内的所有单个数值或子范围，就像明确叙述每个数值和子范围一样。例如，约120℃至约150℃的温度范围应理解为不仅包括明确叙述的约120℃至约150℃的极限值，而且包括子范围，如125℃至145℃、130℃至150℃等，以及在所指定的范围内的单个量，包括小数量，例如像122.2℃、140.6℃和141.3℃。
除非另外指明，否则在本发明的上下文中，组合物中的组分的量表示为组分的体积与组合物的总体积之间的比率乘以100，即按体积计％(vol％)，或表示为组分的重量与组合物的总重量之间的比率乘以100，即按重量计％(wt％)。
根据本发明的包括a)阴极——该阴极包括阴极集流体和在该阴极集流体上的阴极电活性材料；b)阳极集流体；c)液体电解质组合物；以及d)隔膜的无阳极锂离子电池的成分在下文中进行详细描述。应当理解的是，前文的总体描述和以下的详细描述都是示例性的并且旨在提供对所要求保护的本发明的进一步解释。因此，本文所述的各种变化和修改对于本领域技术人员而言是显而易见的。此外，为了清楚和简洁起见，可以省略对众所周知的功能和构造的描述。
本发明涉及一种无阳极锂离子电池，其包括：
a)阴极，该阴极包括阴极集流体和在该阴极集流体上的阴极电活性材料；
b)阳极集流体；
c)在该a)阴极与该b)阳极集流体之间的液体电解质组合物；以及
d)隔膜，
其中该c)液体电解质组合物包含i)相对于该电解质组合物的总体积按体积计至少70％(vol％)的溶剂混合物，该溶剂混合物包含至少一种氟化醚化合物和至少一种非氟化醚化合物，以及ii)至少一种锂盐。
在一个实施例中，根据本发明的溶剂混合物包含
-从60至90vol％的至少一种氟化醚化合物；以及
-从10至40vol％的至少一种非氟化醚化合物。
在另一个实施例中，根据本发明的溶剂混合物包含
-从80至90vol％的至少一种氟化醚化合物；以及
-从10至20vol％的至少一种非氟化醚化合物。
在一个实施例中，根据本发明的溶剂混合物不含有机碳酸酯。
有机碳酸酯的非限制性实例值得注意地包括碳酸亚乙酯(1,3-二氧戊环-2-酮)、碳酸亚丙酯、4-亚甲基-1,3-二氧戊环-2-酮、4,5-二亚甲基-1,3-二氧戊环-2-酮、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲丙酯、碳酸甲丁酯、碳酸乙丙酯、碳酸乙丁酯、碳酸丙丁酯、碳酸二丁酯、碳酸二叔丁酯、碳酸亚丁酯、单氟化和二氟化碳酸亚丙酯、单氟化和二氟化碳酸亚丁酯、3,3,3-三氟碳酸亚丙酯、氟化碳酸二甲酯、氟化碳酸二乙酯、氟化碳酸甲乙酯、氟化碳酸二丙酯、氟化碳酸二丁酯、氟化碳酸甲丙酯和氟化碳酸乙丙酯。
在本发明中，术语“氟化醚化合物”旨在表示醚合物，其中至少一个氢原子被氟替代。一个、两个、三个或更多数量的氢原子可以被氟替代。
在本发明中，氟化醚化合物包括氟化单-醚化合物、氟化二-醚化合物和氟化三-醚化合物。
在一个实施例中，根据本发明的氟化醚化合物是脂肪族化合物。
在一个实施例中，氟化醚化合物具有化学式CaFbHcOd，其中a、b、c和d均为整数，d为从1至3的整数，a为从3至10、优选从4至7的整数，并且2*(a+1)＝b+c。
在优选的实施例中，氟化醚化合物选自由以下各项组成的组：
i)1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(TTE)、1,1,3,3-四氟-1-(1,1,2,2-四氟乙氧基)丙烷、1,1,1,3,3-五氟-3-(2,2,2-三氟乙氧基)丙烷、1,1,1,3,3-五氟-3-(1,1,3,3,3-五氟丙氧基)丙烷、1,1’-氧基双(1,1,2,2-四氟乙烷)、1,1,1,3,3-五氟-3-甲氧基-2-(三氟甲基)丙烷、1,1,1,3,3-五氟-3-(氟甲氧基)-2-(三氟甲基)丙烷、2,2-二氟-2-甲氧基-1,1-双(三氟甲基)乙烷、2-(乙氧基二氟甲基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、2-(二氟丙氧基甲基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、1,1-双(二氟甲氧基)-1,2,2,2-四氟乙烷、1,1,2,2-四氟-3-(1,1,2,2-四氟乙氧基)丙烷、1-(2,2-二氟乙氧基)-1,1,2,3,3,3-六氟丙烷、1,1,2,2,3-五氟-3-(1,1,2,2-四氟乙氧基)丙烷、1-(3,3-二氟丙氧基)-1,1,2,3,3,3-六氟丙烷、1-[二氟(1,1,2,2-四氟乙氧基)甲氧基]-1,1,2,2,2-五氟乙烷、1,1’-[(二氟亚甲基)双(氧基)]双(1,1,2,2,2-五氟乙烷)、1,1,1,3,3,3-六氟-2-氟甲氧基甲氧基丙烷、五氟[1,2,2,2-四氟-1-(三氟甲氧基)乙氧基]乙烷、1,1,2,3,3-五氟-1,3-二甲氧基丙烷、1,1,2,2,3,3-六氟-1-甲氧基-3-三氟甲氧基丙烷、1,1’-[(二氟亚甲基)双(氧基)]-双(2,2,2-三氟乙烷)、1,2-双(二氟甲氧基)-1,1,2,2-四氟乙烷、[2-(二氟甲氧基)-1,1,2,2-四氟乙氧基]二氟甲烷、1-[二氟(三氟甲氧基)甲氧基]-1,1,2,2-四氟-2-甲氧基乙烷、1-(二氟甲氧基甲氧基)-1,1,2,2-四氟-2-(三氟甲氧基)乙烷、1-[(二氟甲氧基)二氟甲氧基]-1,1,2,2-四氟-2-甲氧基乙烷和1-(二氟甲氧基)-2-[(二氟甲氧基)二氟甲氧基]-1,1,2,2-四氟乙烷；
ii)由通式(A)表示的化合物，
其中X是H或F；以及
iii)其混合物。
在更优选的实施例中，氟化醚化合物包括1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(TTE)和CF2HCF2-OCH2CH2O-CF2CF2H。
在本发明中，术语“非氟化醚化合物”旨在表示醚合物，其中不存在氟原子。
根据本发明的合适的非氟化醚化合物的非限制性实例值得注意地包括以下：
-脂肪族、脂环族或芳香族醚，更特别地，二丁醚、二戊醚、二异戊醚、二甲氧基乙烷(DME)、1,3-二氧戊环(DOL)、四氢呋喃(THF)、2-甲基四氢呋喃和二苯醚；
-二醇醚，如乙二醇单甲醚、乙二醇单***、乙二醇单丙醚、乙二醇单异丙醚、乙二醇单丁醚、乙二醇单苯醚、乙二醇单苄醚、二乙二醇单甲醚、二乙二醇单***、二乙二醇单正丁醚、乙二醇二甲醚、二乙二醇二甲醚(DEGME)、乙二醇二***、二乙二醇二***(DEGDEE)、四乙二醇二甲醚(TEGME)、聚乙二醇二甲醚(PEGDME)；
-二醇醚酯，如乙二醇甲醚乙酸酯、乙二醇单***乙酸酯、乙二醇单丁醚乙酸酯；
在优选的实施例中，根据本发明的非氟化醚化合物包括二甲氧基乙烷(DME)、1,3-二氧戊环(DOL)、二丁基醚、四乙二醇二甲醚(TEGME)、二乙二醇二甲醚(DEGME)、二乙二醇二***(DEGDEE)、聚乙二醇二甲醚(PEGDME)、2-甲基四氢呋喃和四氢呋喃(THF)。
在更优选的实施例中，非氟化醚化合物是DME和DOL的混合物。
在更优选的实施例中，非氟化醚化合物是DME。
在本发明中，术语“无阳极锂离子电池”旨在特别地表示在电池组装时和在第一次充电前在阳极集流体上不包括阳极电活性材料的锂离子电池。在第一次充电后，无阳极锂离子电池在阳极集流体上包括锂金属薄层或锂合金薄层。也就是说，虽然无阳极锂离子电池具有负电极，但使用术语“无阳极”，因为在制造时锂离子电池中不存在明显的阳极电活性材料。
在本发明中，术语“阳极”旨在具体地表示电化学电池的电极，在放电期间在此处发生氧化。
在本发明中，术语“阴极”旨在具体地表示电化学电池的电极，在放电期间在此处发生还原。
在本发明中，“集流体”的性质取决于由此提供的电极是阴极还是阳极。如果本发明的电极是阴极，则集流体典型地包含以下各项、优选由以下各项组成：至少一种选自由铝(Al)、镍(Ni)、钛(Ti)及其合金组成的组的金属，优选Al。如果本发明的电极是阳极，则集流体典型地包含以下各项、优选由以下各项组成：至少一种选自由锂(Li)、钠(Na)、锌(Zn)、镁(Mg)、铜(Cu)及其合金组成的组的金属，优选Cu。
在本发明中，术语“电活性材料”旨在表示在电池的充电阶段和放电阶段过程中能够将锂离子掺入或***其结构中并且实质上自其释放锂离子的电活性材料。
在形成用于无阳极锂离子电池的阴极的情况下，阴极电活性材料不受特别限制。其可以包括具有式LiMQ2的复合金属硫属化物，其中M是至少一种选自过渡金属如Co、Ni、Fe、Mn、Cr和V的金属并且Q是硫族元素如O或S。在这些之中，优选使用具有式LiMO2的基于锂的复合金属氧化物，其中M与以上定义的一样。其优选的实例可以包括LiCoO2、LiNiO2、LiNixCo1-xO2(0<x<1)以及尖晶石结构的LiMn2O4。其另一个优选的实例可以包括具有式LiNixMnyCozO2(x+y+z＝1，称为NMC)的基于锂-镍-锰-钴的金属氧化物，例如LiNi1/3Mn1/ 3Co1/3O2、LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2，和具有式LiNixCoyAlzO2(x+y+z＝1，称为NCA)的基于锂-镍-钴-铝的金属氧化物，例如LiNi0.8Co0.15Al0.05O2。
作为替代方案，仍然在形成用于无阳极锂离子电池的阴极的情况下，阴极电活性化合物可以包括具有式M1M2(JO4)fE1-f的基于锂化的或部分锂化的过渡金属氧阴离子的电活性材料，其中M1是锂，它可以部分地被占M1金属的小于20％的另一种碱金属取代，M2是在+2的氧化水平下的选自Fe、Mn、Ni或其混合物的过渡金属，它可以部分地被一种或多种额外的金属取代，该额外的金属是在+1与+5之间的氧化水平下并且占M2金属的小于35％，包括0，JO4是任何氧阴离子，其中J是P、S、V、Si、Nb、Mo或其组合，E是氟阴离子、氢氧根阴离子或氯阴离子，f是JO4氧阴离子的摩尔分数，通常包括在0.75与1之间。
如以上所定义的M1M2(JO4)fE1-f电活性材料优选地是基于磷酸盐的并且可以具有有序的或改变的橄榄石结构。
更优选地，阴极电活性材料具有式Li3-xM’yM”2-y(JO4)3，其中0≤x≤3，0≤y≤2，M’和M”是相同或不同的金属，它们中的至少一个是过渡金属，JO4优选地是PO4，它可以部分地被另一个氧阴离子取代，其中J是S、V、Si、Nb、Mo或其组合。还更优选地，电活性材料是具有式Li(FexMn1-x)PO4的基于磷酸盐的电活性材料，其中0≤x≤1，其中x优选地是1(也就是说，具有式LiFePO4的磷酸铁锂)。
在优选的实施例中，阴极电活性材料选自由以下各项组成的组：LiMQ2，其中M是至少一种选自Co、Ni、Fe、Mn、Cr和V的金属并且Q是O或S；LiNixCo1-xO2(0<x<1)；尖晶石结构的LiMn2O4；具有式LiNixMnyCozO2(x+y+z＝1)的基于锂-镍-锰-钴的金属氧化物，具有式LiNixCoyAlzO2(x+y+z＝1)的基于锂-镍-钴-铝的金属氧化物和LiFePO4。
在一个实施例中，根据本发明的至少一种电活性化合物负载到阴极集流体上以具有在1.0mAh/cm2与10.0mAh/cm2之间、优选在3.0mAh/cm2与8.0mAh/cm2之间并且更优选在4.0mAh/cm2与7.0mAh/cm2之间的面容量。
在本发明中，表述“阴极的厚度”旨在表示阴极集流体和阴极电活性材料层的总组合厚度。
在一个实施例中，根据本发明的阴极的厚度在40μm与150μm之间、优选在50μm与120μm之间、并且更优选在60μm与100μm之间。
在本发明中，锂盐选自由以下各项组成的组：
a)LiN(SO2F)2(双(氟磺酰基)酰亚胺锂：LiFSI)、LiN(CF3SO2)2(双(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺锂：LiTFSI)、LiPF6、LiBF4、LiClO4、双(草酸)硼酸锂(LiBOB)、LiCF3SO3、LiF、LiCl、LiBr、LiI、LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)(RFSO2)——RF是C2F5、C4F9或CF3OCF2CF2、LiAsF6、LiC(CF3SO2)3、Li2S；
b)
其中R’F选自由以下各项组成的组：F、CF3、CHF2、CH2F、C2HF4、C2H2F3、C2H3F2、C2F5、C3F7、C3H2F5、C3H4F3、C4F9、C4H2F7、C4H4F5、C5F11、C3F5OCF3、C2F4OCF3、C2H2F2OCF3和CF2OCF3；以及
c)其组合。
在优选的实施例中，锂盐是LiFSI。
在一个实施例中，根据本发明的液体电解质组合物中的锂盐的摩尔浓度(M)是从1M至8M、优选从1M至3M、并且更优选从1M至2M。
术语“隔膜”在此旨在表示
单层或多层聚合物、无纺纤维素或陶瓷材料/膜，其在电化学装置中将具有相反极性的电极电力地且物理地隔开并且可透过在其间流动的离子。
在本发明中，隔膜可以是通常用于电化学装置中的隔膜的任何多孔基材。
在一个实施例中，隔膜是多孔聚合物材料，其包括至少一种选自由以下各项组成的组的材料：聚酯如聚对苯二甲酸乙二醇酯和聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚苯硫醚、聚缩醛、聚酰胺、聚碳酸酯、聚酰亚胺、聚醚砜、聚苯醚、聚苯硫醚、聚乙烯萘、聚环氧乙烷、聚丙烯腈，聚烯烃如聚乙烯和聚丙烯，或其混合物。
在一个具体的实施例中，隔膜是涂覆有无机纳米颗粒(例如，SiO2、TiO2、Al2O3、ZrO2等)的多孔聚合物材料。
在另一个具体的实施例中，隔膜是涂覆有聚偏二氟乙烯(PVDF)的多孔聚合物材料。
根据一个实施例，c)液体电解质组合物进一步包含至少一种添加剂，特别是成膜添加剂，其通过使电极表面上的溶剂提前反应来促进阳极表面和/或阴极表面处的固体电解质界面(SEI)层的形成。因此，SEI的主要组分包括电解质溶剂的分解产物和盐，其包括Li2CO3、烷基碳酸锂、烷基氧化锂和其他盐部分，如基于LiPF6的电解质的LiF。通常，当在阳极表面发生反应时，成膜添加剂的还原电位高于溶剂的还原电位，并且当在阴极侧发生反应时，成膜添加剂的氧化电位低于溶剂的氧化电位。
在一个实施例中，根据本发明的成膜添加剂是离子液体。
如本文使用的，术语“离子液体”是指包含带正电的阳离子和带负电的阴离子的化合物，该化合物在大气压下在100℃或更低的温度下呈液态。虽然普通的液体如水主要由电中性分子构成，但是离子液体主要由离子和寿命短的离子对构成。如本文使用的，术语“离子液体”指示不含溶剂的化合物。
如本文使用的，术语“鎓阳离子”是指带正电的离子，其至少一部分电荷位于至少一个非金属原子如O、N、S或P上。
在本发明中，离子液体具有通式An-Ql+ (n/l)，其中
-An-表示阴离子；
-Ql+ (n/l)表示阳离子；
-n和l在1与5之间独立地选择，分别表示阴离子An-和阳离子Ql+ (n/l)的电荷。
一种或多种阳离子可以彼此独立地选自金属阳离子和有机阳离子。一种或多种阳离子可以是单电荷阳离子或多电荷阳离子。
作为金属阳离子，可以优选地提及碱金属阳离子、碱土金属阳离子以及d区元素的阳离子。
在本发明中，Ql+ (n/l)可以表示鎓阳离子。鎓阳离子是由第VB和VIB族的元素(如由根据元素周期表的旧欧洲IUPAC***定义的)与三个或四个烃链形成的阳离子。第VB族包括N、P、As、Sb和Bi原子。第VIB族包括O、S、Se、Te和Po原子。鎓阳离子可以特别是由选自由N、P、O和S(更优选地N和P)组成的组的原子与三个或四个烃链形成的阳离子。
鎓阳离子Ql+ (n/l)可以选自：
-杂环鎓阳离子；特别地选自由以下各项组成的组的那些：
-不饱和环状鎓阳离子；特别地选自由以下各项组成的组的那些：
-饱和环状鎓阳离子；特别地选自由以下各项组成的组的那些：
-非环状鎓阳离子；特别是具有通式+L-R’s的那些，其中L表示选自由N、P、O和S(更优选地N和P)组成的组的原子，s表示根据元素L的化合价的选自2、3或4的R’基团的数目，每个R’独立地表示氢原子或C1至C8烷基，并且在L+与R’之间的键可以是单键或双键。
在上式中，每个“R”符号彼此独立地表示氢原子或有机基团。优选地，在上式中，每个“R”符号可以彼此独立地表示氢原子，或任选被卤素原子、氨基、亚氨基、酰胺基、醚基、酯基、羟基、羧基、氨基甲酰基、氰基、砜基或亚硫酸酯基取代一次或多次的饱和或不饱和且直链、支链或环状的C1至C18烃基。
阳离子Ql+ (n/l)可以更特别地选自铵、鏻、吡啶鎓、吡咯烷鎓、吡唑啉鎓、咪唑鎓、砷鎓、季鏻和季铵阳离子。
季鏻或季铵阳离子可以更优选地选自四烷基铵或四烷基鏻阳离子、三烷基苄基铵或三烷基苄基鏻阳离子或四芳基铵或四芳基鏻阳离子，其烷基(相同或不同)表示直链或支链的具有从4至12个碳原子、优选地从4至6个碳原子的烷基链，并且其芳基(相同或不同)表示苯基或萘基。
在特定实施例中，Ql+ (n/l)表示季鏻或季铵阳离子。
在一个优选的实施例中，Ql+ (n/l)表示季鏻阳离子。季鏻阳离子的非限制性实例包括三己基(十四烷基)鏻和四烷基鏻阳离子，特别地四丁基鏻(PBu4)阳离子。
在另一个实施例中，Ql+ (n/l)表示咪唑鎓阳离子。咪唑鎓阳离子的非限制性实例包括1,3-二甲基咪唑鎓、1-(4-磺丁基)-3-甲基咪唑鎓、1-烯丙基-3H-咪唑鎓、1-丁基-3-甲基咪唑鎓、1-乙基-3-甲基咪唑鎓、1-己基-3-甲基咪唑鎓、1-辛基-3-甲基咪唑鎓。
在另一个实施例中，Ql+ (n/l)表示季铵阳离子，其特别地选自由以下各项组成的组：四乙基铵、四丙基铵、四丁基铵、三甲基苄基铵、甲基三丁基铵、N,N-二乙基-N-甲基-N-(2-甲氧基乙基)铵、N,N-二甲基-N-乙基-N-(3-甲氧基丙基)铵、N,N-二甲基-N-乙基-N-苄基铵、N,N-二甲基-N-乙基-N-苯乙基铵、N-三丁基-N-甲基铵、N-三甲基-N-丁基铵、N-三甲基-N-己基铵、N-三甲基-N-丙基铵、以及Aliquat 336(甲基三(C8至C10烷基)铵化合物的混合物)。
在一个实施例中，Ql+ (n/l)表示哌啶鎓阳离子，特别是N-丁基-N-甲基哌啶鎓、N-丙基-N-甲基哌啶鎓。
在另一个实施例中，Ql+ (n/l)表示吡啶鎓阳离子，特别是N-甲基吡啶鎓。
在更优选的实施例中，Ql+ (n/l)表示吡咯烷鎓阳离子。在特定的吡咯烷鎓阳离子之中，可以提及以下：C1-12烷基-C1-12烷基-吡咯烷鎓，并且更优选地C1-4烷基-C1-4烷基-吡咯烷鎓。吡咯烷鎓阳离子的实例包括但不限于N,N-二甲基吡咯烷鎓、N-乙基-N-甲基吡咯烷鎓、N-异丙基-N-甲基吡咯烷鎓、N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓、N-丁基-N-甲基吡咯烷鎓、N-辛基-N-甲基吡咯烷鎓、N-苄基-N-甲基吡咯烷鎓、N-环己基甲基-N-甲基吡咯烷鎓、N-[(2-羟基)乙基]-N-甲基吡咯烷鎓。更优选的是N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓(PYR13)和N-丁基-N-甲基吡咯烷鎓(PYR14)。
离子液体的阴离子的非限制性实例包括碘离子、溴离子、氯离子、硫酸氢
在一个实施例中，An-是氟化的阴离子。在可以在本发明中使用的氟化的阴离子之中，氟化的磺酰亚胺阴离子可以是特别有利的。有机阴离子可以特别地选自具有以下通式的阴离子：
(Ea-SO2)N-R
其中：
-Ea表示氟原子或优选地具有从1至10个碳原子的基团，该基团选自氟烷基、全氟烷基和氟烯基，并且
-R表示取代基。
优选地，Ea可以表示F或CF3。
根据第一实施例，R表示氢原子。
根据第二实施例，R表示直链或支链的、环状或非环状的优选地具有从1至10个碳原子的基于烃的基团，该基团可以任选地带有一个或多个不饱和度，并且该基团任选地被卤素原子、腈官能团取代一次或多次；或任选地被卤素原子取代一次或几次的烷基。此外，R可以表示腈基-CN。
根据第三实施例，R表示亚磺酸酯基团。特别地，R可以表示基团-SO2-Ea，Ea是如以上定义的。在这种情况下，氟化的阴离子可以是对称的，即，这样该阴离子的两个Ea基团是相同的，或者是不对称的，即，这样该阴离子的两个Ea基团是不同的。
此外，R可以表示基团-SO2-R’，R’表示直链或支链的、环状或非环状的优选地具有从1至10个碳原子的基于烃的基团，该基团可以任选地带有一个或多个不饱和度，并且该基团任选地被卤素原子、腈官能团取代一次或多次；或任选地被卤素原子取代一次或几次的烷基。特别地，R’可以包含乙烯基或烯丙基。此外，R可以表示基团-SO2-N-R’，R’是如以上定义的或者另外R’表示磺酸酯官能团-SO3。
基于环烃的基团可以优选地是指环烷基或芳基。“环烷基”是指具有3至8个碳原子的单环烃链。环烷基的优选实例是环戊基和环己基。“芳基”是指具有6至20个碳原子的单环或多环芳香族烃基。芳基的优选实例是苯基和萘基。当基团是多环基团时，环可以通过σ(西格马)键缩合或连接。
根据第四实施例，R表示羰基。R可以特别地由式-CO-R’表示，R’是如以上定义的。
可以在本发明中使用的有机阴离子可以有利地选自由以下各项组成的组：CF3SO2N-SO2CF3(双(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺阴离子，通常表示为TFSI)、FSO2N-SO2F(双(氟磺酰基)酰亚胺阴离子，通常表示为FSI)、CF3SO2N-SO2F和CF3SO2N-SO2N-SO2CF3。
在优选的实施例中，离子液体含有：
-带正电的阳离子，其选自由以下各项组成的组：咪唑鎓离子、吡啶鎓离子、吡咯烷鎓离子和哌啶鎓离子，任选地含有一个或多个C1-C30烷基，以及
-带负电的阴离子，其选自由以下各项组成的组：卤离子、氟化的阴离子和硼酸根。
C1-C30烷基的非限制性实例值得注意地包括甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、异戊基、2,2-二甲基-丙基、己基、2,3-二甲基-2-丁基、庚基、2,2-二甲基-3-戊基、2-甲基-2-己基、辛基、4-甲基-3-庚基、壬基、癸基、十一烷基以及十二烷基。
在一个优选的实施例中，根据本发明的成膜添加剂选自由以下各项组成的组：N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓双(氟磺酰基)酰亚胺(PYR13FSI)、N-丁基-N-甲基吡咯烷鎓双(氟磺酰基)酰亚胺(PYR14FSI)、N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓双(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺(PYR13TFSI)和N-丁基-N-甲基吡咯烷鎓双(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺(PYR14TFSI)。
在另一个实施例中，根据本发明的成膜添加剂选自由以下各项组成的组：环状亚硫酸酯和硫酸酯化合物，包括1,3-丙烷磺内酯(PS)、亚硫酸亚乙酯(ES)和丙-1-烯-1,3-磺内酯(PES)；砜衍生物，包括二甲基砜、四亚甲基砜(也称为环丁砜)、乙基甲基砜和异丙基甲基砜；腈衍生物，包括琥珀腈、己二腈和戊二腈；硝酸锂(LiNO3)；硼衍生物盐，包括二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、氟丙二酸(二氟)硼酸锂(LiFMDFB)、乙酸乙烯酯、联苯基苯、异丙苯、六氟苯、三(三甲基甲硅烷基)磷酸酯、三苯基膦、乙基二苯基膦、亚磷酸三乙酯、亚磷酸三(2,2,2-三氟乙基)酯、马来酸酐、碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、单氟化碳酸亚乙酯(4-氟-1,3-二氧戊环-2-酮)、二氟化碳酸亚乙酯、双(三氟磺酰基)酰亚胺铯(CsTFSI)和氟化铯(CsF)及其混合物。
在一个优选的实施例中，根据本发明的成膜添加剂是碳酸亚乙烯酯。
在本发明中，一种或多种成膜添加剂的总量可以是相对于b)液体电解质溶液的总重量从0至30wt％、优选地从0至20wt％、更优选地从0至15wt％、并且甚至更优选地从0至5wt％。
如果包含在本发明的液体电解质溶液中，则一种或多种成膜添加剂的总量可以是相对于b)液体电解质溶液的总重量从0.05至10.0wt％、优选地从0.05至5.0wt％、并且更优选地从0.05至2.0wt％。
在优选的实施例中，一种或多种成膜添加剂的总量占b)液体电解质溶液的至少1.0wt％。
如果通过援引并入本文的任何专利、专利申请和公开物的披露内容与本申请的说明相冲突到了可能导致术语不清楚的程度，则本说明应优先。
现在将参考以下实例更详细地说明本发明，这些实例的目的仅是说明性的而并非旨在限制本发明的范围。
实例
原材料
干电池：NCM523/Cu(集流体；15μm)/CCS(陶瓷涂覆的隔膜)，从立方新能源科技公司(Lifun Technology)可商购(型号：402035)
氟化醚化合物：
-1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(TTE)，从辛奎斯特公司(SynQuest)可商购
-CF2HCF2-OCH2CH2O-CF2CF2H(C6F8H6O2)，在索尔维公司(Solvay)内部合成
-二氟乙酸乙酯(DFEA)，从索尔维公司可获得
-甲基2,2,2-三氟乙基碳酸酯(F3EMC)，从索尔维公司可获得
非氟化醚化合物：
-1,2-二甲氧基乙烷(DME)，从亿恩科株式会社(Enchem)可商购
其他溶剂
-氟代碳酸亚乙酯(FEC)，从亿恩科株式会社可商购
-碳酸亚乙酯(EC)，从亿恩科株式会社可商购
-碳酸甲乙酯(EMC)，从亿恩科株式会社可商购
-Li盐：双(氟磺酰基)酰亚胺锂(LiFSI)，从日本触媒株式会社(Nippon Shokubai)可商购
A/电解质组合物的配制：
制备用于本发明实例E1-E2和对比实例CE1-CE4的电解质组合物。它们的成分总结在下表1中：
表1
*：相对于溶剂混合物的总体积的vol％
**：相对于液体电解质组合物的总体积的vol％
当制备E1的电解质组合物时，首先将1M LiFSI溶解在相对于溶剂混合物的总体积20vol％的DME中并在手套箱内使用磁力搅拌器混合。在溶液变得透明后，向溶液中添加相对于溶剂混合物的总体积80vol％的TTE。
E2的电解质组合物以与E1相同的方式制备，除了使用C6F8H6O2代替TTE作为氟化醚化合物。E1-E2的溶剂混合物分别包含相对于溶剂混合物的总体积20vol％的DME和80vol％的氟化醚化合物。
当制备CE1的电解质组合物时，在手套箱内使用磁力搅拌器将1M LiFSI溶解在DME中。
当制备CE2的电解质组合物时，首先将1M LiFSI溶解在相对于溶剂混合物的总体积20vol％的DME中并在手套箱内使用磁力搅拌器混合。在溶液变得透明后，向溶液中添加相对于溶剂混合物的总体积80vol％的DFEA。
当制备CE3的电解质组合物时，将所有需要的化合物添加到一个瓶子中并将它们混合直到得到透明溶液。对于CE3，将1M LiFSI溶解在20vol％的FEC和80vol％的F3EMC的溶剂混合物中。
CE4的电解质组合物是通过以下制备的：首先将相对于溶剂混合物的总体积20vol％的FEC溶解在80vol％的EMC中，并且然后将1M LiFSI溶解在所述溶剂混合物中。
B/无阳极电池的制备：
1-干燥和电解质注入
将来自立方新能源科技公司的NCM523/Cu干电池(无电解质)在55℃下在真空中干燥2天。通过移液将如所制备的电解质组合物注入到干电池中(4.0g/Ah)。注入后，将干电池置于真空中并在真空后立即释放电池压力。有3次真空释放过程以润湿阴极材料。释放真空后，电池再放置1小时以充分润湿。
2-密封和第1次老化
润湿后，通过使用真空密封机在压力下(最高达350kPa)密封电池，其中电池被夹在两块具有螺纹工具的板之间。随后，将电池在室温下放置1天(第1次老化)。
C/电池的激活和初始电池性能的测量
第1-2次老化(＝无阳极电池的激活/化成)
电池被充电到30％水平的充电状态(SOC)3小时并且然后在45℃下再放置1天(第2次老化)。
2-脱气
在无阳极电池的激活过程中产生的气体通过打开电池并再密封来除去。
D/无阳极电池的性能测量
无阳极电池如以下详述在不同条件下进行了测试：
1-容量检查，3次循环
ο充电：0.1C/4.2V/0.05C，在恒定电流和恒定电压下(CC-CV)
ο放电：0.1C/3.6V(CC)
2-连续循环测试(最高达200次循环)
ο充电：0.2C/4.2V/0.05C(CC-CV)
ο放电：0.5C/3.6V(CC)
E/循环测试-容量保持率：
评估每个电池的循环能力。然后，每个电池经受充电和放电循环的重复。一个循环由充电电流为C的充电阶段，然后是放电电流为C的放电阶段组成。得到以下结果，如下表2所示：
表2
图1-2示出了E1-E2和CE1-CE4的容量保持率和库仑效率随循环次数的变化。
值得注意地，观察到所有根据本发明的E1-E2的放电容量随着循环次数的增加而缓慢下降(图1)。特别地，图2清楚地示出，本发明实例，即E1-E2，每一个包含根据本发明的电解质组合物，在80％的容量保持率下的循环次数远远高于对比实例，即CE1-CE4的循环次数。
在本发明实例E1-E2中，E1的在80％的容量保持率下的循环次数最低，即150次循环。然而，E1的这种最低次数已经远远高于对比实例CE1-CE4的循环次数。在CE1-CE4中，在80％的容量保持率下的最高循环次数是来自CE3的23次循环，而CE1和CE2几乎立即导致短路。因此清楚地证明，根据本发明，循环能力得到改善。
此外，可以注意到，图2所示的本发明实例E1-E2的库仑效率直到至少150次循环基本上保持不变并随着循环进一步增加而下降，但非常缓慢，而对比实例CE1-CE4的库仑效率在10-20次循环左右迅速下降。
Claims (15)
1.一种无阳极锂离子电池，其包括：
a)阴极，该阴极包括阴极集流体和在该阴极集流体上的阴极电活性材料；
b)阳极集流体；
c)在该a)阴极与该b)阳极集流体之间的液体电解质组合物；以及
d)隔膜，
其中该c)液体电解质组合物包含i)相对于该电解质组合物的总体积按体积计至少70％(vol％)的溶剂混合物，该溶剂混合物包含至少一种氟化醚化合物和至少一种非氟化醚化合物，以及ii)至少一种锂盐。
2.根据权利要求1所述的无阳极锂离子电池，其中，该溶剂混合物包含相对于该溶剂混合物的总体积
-从60至90vol％的至少一种氟化醚化合物；以及
-从10至40vol％的至少一种非氟化醚化合物。
3.根据权利要求1或2所述的无阳极锂离子电池，其中，该溶剂混合物包含相对于该溶剂混合物的总体积
-从80至90vol％的至少一种氟化醚化合物；以及
-从10至20vol％的至少一种非氟化醚化合物。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的无阳极锂离子电池，其中，该氟化醚化合物具有化学式CaFbHcOd，其中a、b、c和d均为整数，d为从1至3的整数，a为从3至10、优选从4至7的整数，并且2*(a+1)＝b+c。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的无阳极锂离子电池，其中，该氟化醚化合物包括1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(TTE)和CF2HCF2-OCH2CH2O-CF2CF2H。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的无阳极锂离子电池，其中，该非氟化醚化合物包括二甲氧基乙烷(DME)、1,3-二氧戊环(DOL)、二丁基醚、四乙二醇二甲醚(TEGME)、二乙二醇二甲醚(DEGME)、二乙二醇二***(DEGDEE)、聚乙二醇二甲醚(PEGDME)、2-甲基四氢呋喃和四氢呋喃(THF)。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的无阳极锂离子电池，其中，该阴极电活性材料选自由以下各项组成的组：LiMQ2，其中M是至少一种选自Co、Ni、Fe、Mn、Cr和V的金属并且Q是O或S；LiNixCo1-xO2(0<x<1)；尖晶石结构的LiMn2O4；具有式LiNixMnyCozO2(x+y+z＝1)的基于锂-镍-锰-钴的金属氧化物，具有式LiNixCoyAlzO2(x+y+z＝1)的基于锂-镍-钴-铝的金属氧化物和LiFePO4。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的无阳极锂离子电池，其中，该阴极电活性材料负载到该阴极集流体上以具有在1.0mAh/cm2与10.0mAh/cm2之间、优选在3.0mAh/cm2与8.0mAh/cm2之间并且更优选在4.0mAh/cm2与7.0mAh/cm2之间的面容量。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的无阳极锂离子电池，其中，该锂盐选自由以下各项组成的组：
a)LiN(SO2F)2(双(氟磺酰基)酰亚胺锂：LiFSI)、LiN(CF3SO2)2(双(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺锂：LiTFSI)、LiPF6、LiBF4、LiClO4、双(草酸)硼酸锂(LiBOB)、LiCF3SO3、LiF、LiCl、LiBr、LiI、LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)(RFSO2)——RF是C2F5、C4F9或CF3OCF2CF2、LiAsF6、LiC(CF3SO2)3、Li2S；
b)
其中R’F选自由以下各项组成的组：F、CF3、CHF2、CH2F、C2HF4、C2H2F3、C2H3F2、C2F5、C3F7、C3H2F5、C3H4F3、C4F9、C4H2F7、C4H4F5、C5F11、C3F5OCF3、C2F4OCF3、C2H2F2OCF3和CF2OCF3；以及
c)其组合。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的无阳极锂离子电池，其中，该锂盐的浓度是从1M至8M、优选从1M至3M、并且更优选1M至2M。
11.根据权利要求1至10中任一项所述的无阳极锂离子电池，其中，该d)隔膜是多孔聚合物材料，其包括至少一种选自由以下各项组成的组的材料：聚酯如聚对苯二甲酸乙二醇酯和聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚苯硫醚、聚缩醛、聚酰胺、聚碳酸酯、聚酰亚胺、聚醚砜、聚苯醚、聚苯硫醚、聚乙烯萘、聚环氧乙烷、聚丙烯腈、聚烯烃如聚乙烯和聚丙烯、或其混合物。
12.根据权利要求1至11中任一项所述的无阳极锂离子电池，其进一步包含相对于该液体电解质组合物的总重量从0.05至10.0wt％的至少一种成膜添加剂，优选从0.05至5.0wt％的至少一种成膜添加剂并且更优选从0.05至2.0wt％的至少一种成膜添加剂。
13.根据权利要求12所述的无阳极锂离子电池，其中，该成膜添加剂选自由以下各项组成的组：环状亚硫酸酯和硫酸酯化合物，包括1,3-丙烷磺内酯(PS)、亚硫酸亚乙酯(ES)和丙-1-烯-1,3-磺内酯(PES)；砜衍生物，包括二甲基砜、四亚甲基砜(也称为环丁砜)、乙基甲基砜和异丙基甲基砜；腈衍生物，包括琥珀腈、己二腈和戊二腈；以及硝酸锂(LiNO3)；硼衍生物盐，包括二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、氟丙二酸(二氟)硼酸锂(LiFMDFB)、乙酸乙烯酯、联苯基苯、异丙苯、六氟苯、三(三甲基甲硅烷基)磷酸酯、三苯基膦、乙基二苯基膦、亚磷酸三乙酯、亚磷酸三(2,2,2-三氟乙基)酯、马来酸酐、碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、单氟化碳酸亚乙酯(4-氟-1,3-二氧戊环-2-酮)、二氟化碳酸亚乙酯、双(三氟磺酰基)酰亚胺铯(CsTFSI)、氟化铯(CsF)及其混合物。
14.根据权利要求12所述的无阳极锂离子电池，其中，该成膜添加剂是离子液体。
15.根据权利要求14所述的无阳极锂离子电池，其中，该离子液体选自由以下各项组成的组：N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓双(氟磺酰基)酰亚胺(PYR13FSI)、N-丁基-N-甲基吡咯烷鎓双(氟磺酰基)酰亚胺(PYR14FSI)、N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓双(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺(PYR13TFSI)和N-丁基-N-甲基吡咯烷鎓双(三氟甲烷磺酰基)酰亚胺(PYR14TFSI)。
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