CN115151671A - 固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢 - Google Patents

固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢 Download PDF

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Abstract

本发明的成分组成是：(1)含有0.15～1.00质量％的Nb，并且(2)含有0.0005～0.0100质量％的Mg，(3)在该基础上，将Al含量控制在0.55～2.00质量％的范围，(4)并且满足0.0004≤[Mg]/[Al]≤0.0050的关系。

Description

固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢
技术领域
本发明涉及一种导电性优异且在含高温水蒸气的环境下的耐氧化性和耐Cr中毒性也优异的、固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢。
背景技术
燃料电池的有害气体的排出量少，发电效率高。因此，对燃料电池期待应用到大规模发电、热电联供***、汽车用电源等范围广泛的发电***。
其中，固体氧化物型燃料电池(以下，有时也称为固体电解质型燃料电池)作为下一代的能源备受关注。
固体氧化物型燃料电池在500～900℃的高温下进行工作。并且，固体氧化物型燃料电池具有可以进行如下优异的特征：
·电极反应不需要使用催化剂，
·可使用煤改质气体等各种各样的燃料气体，
·与利用高温排热的燃气轮机或者蒸气涡轮发电等进行组合等。
这里，固体氧化物型燃料电池如图1中示出的一个例子所示，由电解质1、作为电极的阳极(空气极)2和阴极(燃料极)3以及内部连接器4(以下，有时也称为隔离件)构成。
通常，电解质1使用氧化钇稳定化锆(YSZ)等的离子传导性固体电解质。在电解质1的一个表面，安装有(La，Sr)MnO3等阳极(空气极)2。在电解质1的另一个表面，安装有Ni/YSZ(Ni与氧化钇稳定化锆的金属陶瓷)等的阴极(燃料极)3。并且，通过将电解质1作为隔壁，向一侧供给氢气等的燃料气体5，向另一侧供给空气等氧化性气体6而进行发电。
另外，内部连接器4支撑电解质1、阳极(空气极)2和阴极(燃料极)3这三层，起到形成气体流路7的作用。并且，内部连接器4也起到流通电流的作用。
对上述的固体氧化物型燃料电池的部件、特别是内部连接器，要求耐氧化性、导电性、进而与其它部件的热膨胀匹配性等。
作为这样的固体氧化物型燃料电池的部件中使用的材料，提出了各种的金属材料。
例如，专利文献1中公开了：“一种固体电解质燃料电池的隔离件，其特征在于，是在将以夹着固体电解质层的方式配置燃料极和空气极而成的平板状单电池串联地电连接，并且在该单电池的各电极中分别分配燃料气体或者氧化剂气体的固体电解质燃料电池的隔离件中，由Fe 60～82重量％和Cr18～40重量％以及减少上述单电池的空气极之间的接触电阻的添加元素构成的合金来制造。”。
专利文献2中公开了“一种固体电解质型燃料电池用金属材料，其特征在于，含有Cr 5～30wt％、Co 3～45wt％、La 1wt％以下，剩余部分由Fe及不可避免的杂质构成。”。
专利文献3中公开了“一种固体电解质型燃料电池隔离件用钢，其特征在于，以重量％计含有C 0.2％以下、Si 0.2～3.0％、Mn 0.2～1.0％、Cr 15～30％以及Y 0.5％以下、稀土类元素0.2％以下、Zr 1％以下的1种或者2种以上，剩余部分由Fe及不可避免的杂质。”。
专利文献4中公开了“一种固体电解质型燃料电池隔离件用钢，其特征在于，以重量％计包含C 0.2％以下、Si 3.0％以下、Mn 1.0％以下、Cr 15～30％、Hf 0.5％以下，剩余部分实质上由Fe构成”。
专利文献5中公开了：“一种固体氧化物型燃料电池部件用铁素体系不锈钢，其特征在于，以质量％包含C：0.03％以下、Mn：2.0％以下、Ni：0.6％以下、N：0.03％以下、Cr：10.0～32.0％，并且合计包含1.5％以上的、Si：2.0％以下或Al：6.0％以下中的至少一种以上，剩余部分实质上由Fe构成。”。
专利文献6中公开了“一种燃料电池用Fe-Cr系合金，其特征在于，含有C：0.20mass％以下、Si：1.0mass％以下、Mn：1.1～2.0mass％、Cr：10～40mass％，Al：1.0mass％以下、Mo：0.03～5.0mass％、Nb：0.1～3.0mass％，并且Si和Al满足下述的条件；Si+Al≤1.2mass％地含有，剩余部分由Fe及不可避免的杂质构成。”。
专利文献7中公开了：“一种铁素体系不锈钢，以质量％计具有C：0.030％以下、Si：1.00％以下、Mn：1.00％以下、P：0.045％以下、S：0.0030％以下、Cr：20.0～25.0％、Mo：0.3～2.0％、N：0.040％以下、Al：0.50％以下、V：0.20％以下，并且含有Nb：0.001～0.500％和/或Ti：0.001～0.50％，剩余部分由Fe及不可避免的杂质构成”。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：特开平7－166301号公报
专利文献2：特开平7－145454号公报
专利文献3：特开平9－157801号公报
专利文献4：特开平10－280103号公报
专利文献5：特开2003－187828号公报
专利文献6：特开2005－206884号公报
专利文献7：国际公开2018/008658号
发明内容
然而，专利文献1和2所公开的金属材料中，均难以说耐氧化性尤其是高温环境下经过长时间时的耐氧化性是充分的。
另外，专利文献5所公开的金属材料中，需要大量含有Si和/或Al。然而，如果大量含有Si和Al，则在金属材料的表面形成绝缘性的氧化物。因此，如果将专利文献5所公开的金属材料用于固体氧化物型燃料电池的内部连接器，则电阻增大，电池的性能降低。
另外，为了得到固体氧化物型燃料电池的内部连接器所要求的上述的各特性，在成分组成中含有Cr的基础上，在其表面生成以Cr2O3等的Cr系氧化物作为主体的氧化被膜是较为有效的。
然而，如果成分组成中大量含有Cr，则存在高温下Cr系氧化物挥发而附着于电极，从而容易导致电极的性能劣化(以下，也称为“Cr中毒”)的问题。
从这点来看，专利文献3、4和7中均没有考虑抑制Cr中毒。因此，在将专利文献3、4和7中公开的金属材料用于固体氧化物型燃料电池的内部连接器的情况下，有可能会因Cr中毒导致电极的性能劣化。
另外，在专利文献6所公开的金属材料中，特别是通过增加成分组成中的Mn量而在表层氧化物中形成Mn2O3，从而提高耐Cr中毒性。
但是，在固体氧化物型燃料电池的内部连接器的使用环境中，有时会含高温水蒸气。因此，在这样的包含高温的水蒸气的环境下，也要求提高耐氧化性和耐Cr中毒性。
然而，专利文献6中，耐氧化性和耐Cr中毒性的评价是在大气环境中进行的，对于含高温水蒸气的环境下的耐氧化性和耐Cr中毒性，未予以考虑。
本发明鉴于上述的现状进行了开发，目的在于提供一种导电性优异，并且耐氧化性和耐Cr中毒性、特别是含高温水蒸气的环境下的耐氧化性和耐Cr中毒性也优异的、固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢。
为此，发明人等为了实现上述的目的，反复进行了深入的研究。
其结果发现在铁素体系不锈钢中，适当地控制成分组成，特别是通过满足下述的关系，能够实现上述的目的：
(1)含有0.15～1.00质量％的Nb，并且，
(2)含有0.0005～0.0100质量％的Mg，
(3)在此基础上，将Al含量控制在0.55～2.00质量％的范围，
(4)并且，满足0.0004≤[Mg]/[Al]≤0.0050。
其中，[Al]和[Mg]分别是成分组成中的Al含量(质量％)和Mg含量(质量％)。
对于其理由，发明人等考虑如下。
即，Al和Cr均是在铁素体系不锈钢的表面形成氧化物的元素。然而，Al2O3等的Al系氧化物是绝缘性。因此，如果在铁素体系不锈钢含有大量的Al，则形成在铁素体系不锈钢的表面的氧化被膜(以下，也称为表面氧化被膜)成为Al系氧化物主体的被膜。其结果，电阻增大，导电性降低。
然而，如果表面氧化被膜为Cr系氧化物主体的被膜则产生Cr中毒。
从该点考虑，如果含有Nb：0.15～1.00质量％和Mg：0.0005～0.0100质量％，则钢中的Al优先地被氧化。另外，通过一边以规定量含有Nb和Mg，一边将Al含量控制在0.55～2.00质量％的范围，能够使以Al系氧化物作为主体的表面氧化被膜变薄，并且在该表面氧化被膜部分地含有Cr系氧化物。
该表面氧化被膜以Al系氧化物作为主体，即使在包含高温的水蒸气的这样的严格的环境下，也可得到优异的耐氧化性。另外，在上述的表面氧化被膜中，成为在Al系氧化物中部分地包含Cr系氧化物的状态。为此，Cr系氧化物的挥发被其附近的Al系氧化物所阻碍。其结果是即使在包含高温的水蒸气的严格的环境下，也可得到优异的耐Cr中毒性。并且在表面氧化被膜中部分地产生的Cr系氧化物成为通电路径，还能确保导电性。
基于这样的理由，本发明人等认为：在如上述(1)～(3)所示适当地控制成分组成，并且满足上述(4)的关系的铁素体系不锈钢中，能够兼得优异的导电性和优异的耐氧化性和耐Cr中毒性。
本发明是基于上述的情况，进一步实施研究而完成的。
即，本发明的主旨构成如下所述。
1.一种固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢，具有如下的成分组成：以质量％计含有C：0.025％以下、Si：0.05～1.00％、Mn：0.05～1.00％、P：0.050％以下、S：0.010％以下、Cr：14.0～32.0％、Al：0.55～2.00％、Ni：0.01～1.00％、Nb：0.15～1.00％、Mo：1.05～3.00％、Mg：0.0005～0.0100％以及N：0.025％以下，剩余部分具有Fe及不可避免的杂质构成，
并且，满足0.0004≤[Mg]/[Al]≤0.0050的关系，
其中，[Al]和[Mg]分别是上述成分组成中的Al含量(质量％)和Mg含量(质量％)。
2.根据上述1所述的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢，其中，上述成分组成进一步以质量％计含有选自Cu：0.01～0.50％、Co：0.01～1.00％以及W：0.01～3.00％中的1种或2种以上。
3.根据上述1或2所述的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢，其中，上述成分组成进一步以质量％计含有选自Ti：0.01～0.50％、V：0.01～0.50％、Zr：0.01～0.50％、B：0.0002～0.0050％、Ca：0.0002～0.0050％以及REM：0.01～0.20％中的1种或2种以上。
发明效果
根据本发明，可以得到导电性优异且耐氧化性和耐Cr中毒性、特别是包含高温的水蒸气的环境下的耐氧化性和耐Cr中毒性也优异的、固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢。
附图说明
图1是是模式性表示固体氧化物型燃料电池的一个例子的图。
具体实施方式
基于以下的实施方式，说明本发明。
首先，对于本发明的一个实施方式所涉及的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢的成分组成进行说明。应予说明，成分组成中的单位均为“质量％”，以下，只要没有特别说明，仅示为“％”。
C：0.025％以下
C具有提高高温下的强度的效果。为了得到这样的效果，优选将C含量设为0.001％以上。C含量更优选为0.003％以上。然而，如果C含量超过0.025％，则韧性和成型性降低。因此，C含量为0.025％以下。C含量优选为0.015％以下，更优选为0.010％以下。
Si：0.05～1.00％
Si具有提高耐氧化性的效果。为了得到这样的效果，Si含量为0.05％以上。Si含量优选为0.10％以上。然而，如果Si含量超过1.00％，则在表面氧化被膜与母材的界面附近生成电导率低的SiO2，导电性降低。为此，Si含量为1.00％以下。Si含量优选为0.40％以下，更优选为0.20％以下。
Mn：0.05～1.00％
Mn具有提高氧化皮的耐剥离性的效果。为了得到这样的效果，Mn含量为0.05％以上。Mn含量优选为0.10％以上。然而，如果Mn含量超过1.00％，则氧化皮生长异常，存在耐氧化性降低的情况。另外，在常温下，钢硬质化，加工性降低。因此，Mn含量为1.00％以下。Mn含量优选为0.50％以下，更优选为0.20％以下。
P：0.050％以下
P是降低钢的韧性的有害的元素。因此，P优选尽可能地减少。因此，P含量为0.050％以下。P含量优选为0.040％以下，更优选为0.030％以下。应予说明，P含量的下限没有特别限定。其中，过度的脱P导致成本的增加，因此P含量优选为0.010％以上。
S：0.010％以下
S是对成型性带来负面影响，并且降低作为不锈钢的基本特性的耐腐蚀性的有害的元素。因此，S优选尽可能地减少。因此，S含量为0.010％以下。S含量优选为0.005％以下。应予说明，S含量的下限没有特别限定。其中，过度的脱S导致成本的增加，因此S含量优选为0.0001％以上。
Cr：14.0～32.0％
Cr在Al氧化物成为主体的表面氧化被膜中部分地生成Cr2O3被膜，具有确保导电性的效果。为了得到这样的效果，因此Cr含量为14.0％以上。Cr含量优选为16.0％以上，更优选为18.5％以上。然而，如果过度地含有Cr、特别是Cr含量超过32.0％，则促进Cr系氧化物的挥发。另外，也导致加工性的劣化。因此，Cr含量为32.0％以下。Cr含量优选为24.0％以下，更优选为22.0％以下，进一步优选为20.5％以下。
Al：0.55～2.00％
Al通过同时含有Nb和Mg，比Cr优先形成氧化物，具有提高耐氧化性的效果。另外，通过使Al优先地形成氧化物，能够抑制因Cr系氧化物的挥发所导致的电极的Cr中毒。为了得到这样的效果，Al含量为0.55％以上。Al含量优选为0.85％以上，更优选为1.00％以上。另一方面，如果Al含量超过2.00％，则钢硬质化，加工性降低。另外，无法在表面氧化被膜中部分地存在Cr系氧化物。并且，以Al系氧化物作为主体的表面氧化被膜的厚度增加。其结果电阻增大。因此，Al含量为2.00％以下。Al含量优选为1.60％以下，更优选为1.25％以下。
Ni：0.01～1.00％
Ni具有提高钢的韧性和耐氧化性的效果。为了得到这样的效果，Ni含量为0.01％以上。Ni含量优选为超过0.05％。另一方面，Ni是γ相形成元素。因此，如果Ni含量超过1.00％，则在高温下生成γ相，耐氧化性降低。另外，通过使耐氧化性降低，电阻也增大。因此，Ni含量为1.00％以下。Ni含量优选为小于0.50％，更优选为小于0.20％。
Nb：0.15～1.00％
Nb具有提高高温下的强度的效果。另外，Nb具有促进Al的氧化，提高耐氧化性，并且抑制Cr氧化物的挥发的效果。因此，Nb是重要的元素。为了得到这样的效果，Nb含量为0.15％以上。Nb含量优选为0.25％以上，更优选为0.30％以上。然而，如果Nb含量超过1.00％，则钢硬质化，加工性降低。因此，Nb含量为1.00％以下。Nb含量优选为0.60％以下，更优选为0.50％以下，进一步优选为0.40％以下。
Mo：1.05～3.00％
Mo具有提高高温下的强度，提高耐氧化性的效果。为了得到这样的效果，Mo含量为1.05％以上。Mo含量优选为1.50％以上，更优选为1.80％以上，进一步优选为2.00％以上。另一方面，如果过度含有Mo的、特别是Mo含量超过3.00％，则钢硬质化，加工性降低。因此，Mo含量为3.00％以下。Mo含量优选为2.80％以下，更优选为2.40％以下，进一步优选为2.30％以下。
Mg：0.0005～0.0100％
Mg是为了使钢中的Al优先氧化，将表面氧化被膜制成Al系氧化物主体的被膜而不可或缺的元素。另外，Mg是为了在该表面氧化被膜中部分地含有Cr系氧化物而不可或缺的元素。换言之，Mg是为了得到兼具优异的导电性和优异的耐氧化性和耐Cr中毒性的效果而不可或缺的元素。为了得到这样的效果，因此Mg含量为0.0005％以上。Mg含量优选为0.0010％以上，更优选为0.0015％以上。另一方面，如果Mg过度地含有、特别是Mg含量超过0.0100％，则以Al系氧化物作为主体的表面氧化被膜的厚度增加，电阻增大。因此，Mg含量为0.0100％以下。Mg含量优选为0.0050％以下，更优选为0.0025％以下。
N：0.025％以下
N是降低钢的韧性和成型性的元素，优选尽可能地减少。特别是如果N含量超过0.025％，则有时导致韧性和成型性的大幅度的降低。因此，N含量为0.025％以下。N含量优选为小于0.010％。应予说明，N含量的下限没有特别限定。其中，过度的脱N导致成本的增加，因此，N含量优选为0.001％以上。
以上，对本发明的一个实施方式所涉及的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢的基本成分组成进行了说明，另外，满足0.0004≤[Mg]/[Al]≤0.0050的关系很重要。
其中，[Al]和[Mg]分别为成分组成的Al含量(质量％)和Mg含量(质量％)。
0.0004≤[Mg]/[Al]≤0.0050
成分组成的Mg含量与Al含量之比即[Mg]/[Al]变小，特别是如果小于0.0004，则表面氧化被膜中包含的Cr系氧化物变多。其结果是产生Cr中毒。另一方面，如果[Mg]/[Al]超过0.0050，则以Al系氧化物作为主体的表面氧化被膜的厚度增加。其结果电阻增大。因此，满足0.0004≤[Mg]/[Al]≤0.0050。[Mg]/[Al]优选为0.0010以上。另外，[Mg]/[Al]优选为0.0030以下。
另外，在本发明的一个实施方式所涉及的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢的成分组成中，可以进一步含有以下的(a)和(b)中的一方或者两方：
(a)选自Cu：0.01～0.50％、Co：0.01～1.00％以及W：0.01～3.00％中的1种或者2种以上；
(b)选自Ti：0.01～0.50％、V：0.01～0.50％、Zr：0.01～0.50％、B：0.0002～0.0050％、Ca：0.0002～0.0050％和REM：0.01～0.20％中的1种或者2种以上。
Cu：0.01～0.50％
Cu具有提高钢的耐腐蚀性的效果。为了得到这样的效果，Cu含量优选为0.01％以上。Cu含量更优选为0.05％以上，进一步优选为0.10％以上。另一方面，如果Cu含量超过0.50％，则氧化皮容易剥离，导致耐氧化性的降低。因此，在含有Cu的情况下，Cu含量为0.50％以下。Cu含量优选为0.30％以下，更优选为0.10％以下。
Co：0.01～1.00％
Co具有提高钢的韧性的效果。为了得到这样的效果，Co含量优选为0.01％以上。Co含量更优选为0.03％以上，进一步优选为0.05％以上。另一方面，如果Co含量超过1.00％，则导致钢的韧性和加工性的降低。因此，在含有Co的情况下，Co含量为1.00％以下。Co含量优选为小于0.30％，更优选为0.10％以下。
W：0.01～3.00％
W与Mo同样地具有通过固溶强化提高高温下的强度的效果。为了得到这样的效果，因此W含量优选为0.01％以上。W含量更优选为0.30％以上，进一步优选为1.00％以上。另一方面，如果W含量超过3.00％，则钢硬质化，加工性降低。另外，由于在制造时的退火工序中生成稳固的氧化皮，因此酸洗时的脱氧化皮变得困难。因此，在含有W的情况下，W含量为3.00％以下。W含量优选为2.00％以下，更优选为1.50％以下。
Ti：0.01～0.50％
Ti具有提高钢的加工性和耐氧化性的效果。为了得到这样的效果，Ti含量优选为0.01％以上。Ti含量更优选为0.03％以上，进一步优选为0.05％以上。然而，如果Ti含量超过0.50％，则导致粗大的Ti(C，N)的析出，不仅降低韧性，而且降低表面性状。因此，在含有Ti的情况下，Ti含量为0.50％以下。Ti含量优选为0.35％以下，更优选为0.20％以下。
V：0.01～0.50％
V具有提高钢的加工性和耐氧化性的效果。为了得到这样的效果，V含量优选为0.01％以上。V含量更优选为0.03％以上，进一步优选为0.05％以上。然而，如果V含量超过0.50％，则导致粗大的V(C，N)的析出，不仅降低韧性，而且降低表面性状。因此，在含有V的情况下，V含量为0.50％以下。V含量优选为0.30％以下，更优选为0.15％以下。
Zr：0.01～0.50％
Zr具有提高耐氧化性的效果。为了得到这样的效果，Zr含量优选为0.01％以上。Zr含量更优选为0.05％以上。然而，如果Zr含量超过0.50％，则Zr金属间化合物析出，使钢脆化。因此，在含有Zr的情况下，Zr含量为0.50％以下。Zr含量优选为0.25％以下，更优选为0.10％以下。
B：0.0002～0.0050％
B具有提高钢的加工性、特别是提高二次加工性的效果。为了得到这样的效果，B含量优选为0.0002％以上。B含量更优选为0.0005％以上。另一方面，如果B含量超过0.0050％，则生成BN，加工性降低。因此，在含有B的情况下，B含量为0.0050％以下。B含量优选为0.0020％以下，更优选为0.0010％以下。
Ca：0.0002～0.0050％
Ca具有防止由在连续铸造时容易产生的夹杂物析出所导致的喷嘴的堵塞的效果。为了得到这样的效果，Ca含量优选为0.0002％以上。Ca含量更优选为0.0005％以上。另一方面，如果Ca含量超过0.0050％，则容易产生表面缺陷。因此，在含有Ca的情况下，Ca含量为0.0050％以下。Ca含量优选为0.0030％以下，更优选为0.0020％以下。
REM：0.01～0.20％
REM是Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm和Hf的统称。REM具有提高氧化被膜的密合性，改善耐氧化性的效果。为了得到这样的效果，REM含量优选为0.01％以上。REM含量更优选为0.05％以上。另一方面，如果REM含量超过0.20％，则容易产生表面缺陷。因此，在含有REM的情况下，REM含量为0.20％以下。REM含量优选为0.10％以下。
上述以外的成分的剩余部分为Fe及不可避免的杂质。
另外，本发明的一个实施方式所涉及的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢的组织成为铁素体单相组织(体积率：100％)。
这里，组织的鉴定(铁素体相的体积率的计算)如下进行。
即由固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢制成截面观察用的试验片，利用苦味酸饱和盐酸溶液进行蚀刻处理。接着，对截面观察用的试验片，以10个视场倍率100倍利用光学显微镜进行观察，由组织形状和蚀刻强度鉴定铁素体相。接着，利用图像处理求出铁素体相的体积率，计算其平均值。应予说明，铁素体相的体积率是将金属间化合物、析出物以及夹杂物排除在外进行计算。
应予说明，本发明的一个实施方式所涉及的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢的形状例如可举出板状(钢板)、部件形状。
另外，形成为板状(钢板)、部件形状的铁素体系不锈钢板的厚度(以下，也仅称为钢板的厚度)没有特别限定。其中，从耐氧化性、耐Cr中毒性和加工性的观点考虑，钢板的厚度优选为0.01～10.0mm。钢板的厚度优选为0.03mm以上。另外，钢板的厚度优选为8.0mm以下，更优选为2.0mm以下。
接下来，对本发明的一个实施方式所涉及的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢的优选的制造方法进行说明。
即，利用转炉或者电炉等的熔解炉对钢水进行熔炼。接着，对该钢水，利用钢包精炼或者真空精炼，实施二次精炼，并调整为上述的成分组成。接着，对该钢水利用连续铸造法或铸锭－初轧法等制成钢片(板坯)。应予说明，从生产率、品质方面来看，优选为连续铸造法。接着，对钢片(板坯)实施热轧，制成热轧钢板。应予说明，可以对热轧钢板进一步实施热轧板退火和/或酸洗。以下，仅在称为热轧钢板的情况下，除了热轧原样的钢板(也包括对热轧原样的钢板实施酸洗等而得到的钢板)，还包括所谓的热轧退火板(对热轧原样的钢板实施热轧板退火而得的钢板以及对实施该热轧板退火得到的钢板进一步实施酸洗等而得到的钢板)。应予说明，根据用途等，不进行冷轧等也可将热轧钢板原样作为制品(以下，也称为热轧制品)使用。例如在制造固体氧化物型燃料电池的壳体的情况下，可以使用热轧钢板原样。
接着，对热轧钢板实施冷轧，制成冷轧钢板。接着，对冷轧钢板，实施最终退火(冷轧板退火)及酸洗等各工序，制成冷轧退火板等制品(以下，也称为冷轧制品)。应予说明，冷轧退火板中，包括对冷轧原样的钢板实施最终退火(冷轧板退火)得到的钢板以及实施该最终退火(冷轧板退火)得到的钢板进一步实施酸洗等得到的钢板。冷轧板退火的环境没有特别限制，可以进行在氢等还原气氛中进行的BA(光亮)退火，省略酸洗。应予说明，可以在酸洗前，进行喷丸、机械除氧化皮等，进行氧化皮的除去。
如上述那样，可以制造本发明的一个实施方式所涉及的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢。
这里，上述的各工序的条件按照常法进行。
例如优选在热轧前加热钢片(板坯)的情况下，其温度优选为1050～1250℃。
热轧板退火优选通过连续退火在900～1150℃的温度区域下进行。
冷轧可以是1次或者中间隔着退火的2次以上的冷轧。从生产率、要求品质上的观点考虑，优选为隔着中间退火的2次以上的冷轧。另外，冷轧的总压下率优选为50％以上，更优选为60％以上。
最终退火(冷轧板退火)优选通过连续退火在900～1150℃的温度区域下进行。更优选的温度区域为950～1100℃。
并且，根据用途，可以在最终退火后实施表皮光轧等，进行钢板的形状、表面粗度和材质的调整。
如上述那样得到的热轧制品和冷轧制品其后根据用途实施切断、弯曲加工、鼓凸加工以及拉伸加工等的加工，成型为固体电解质型燃料电池相关部件，例如成型为内部连接器、单元电池框架、单元电池密封材料、端板、改质器等。
另外，在将这些部件成型时，例如可以应用MIG(Metal Inert Gas)、MAG(MetalActive Gas)、TIG(Tungsten Inert Gas)等的电弧焊接、点焊、缝焊等的电渣焊接、电阻焊焊接等的高频电渣焊接以及高频感应焊接等。
实施例
对具有表1所示的成分组成的钢(剩余部分为Fe及不可避免的杂质)利用真空熔解炉进行熔炼，进行铸造得到30kg的钢块。将该钢块加热到1250℃后，利用热轧，制成厚度：30mm的板料。将该板料加热到1150℃后，对该板料实施热轧，制成热轧钢板。对该热轧钢板，在800～1100℃的温度下实施热轧板退火后研削，得到厚度：4.0mm的热轧退火板。接着，对该热轧退火板实施冷轧，制成冷轧钢板。接着，对该冷轧钢板在750～1100℃的温度下进行最终退火，得到厚度：1.0mm的冷轧退火板。接着，对该冷轧退火板的表面背面利用#800的砂纸进行研磨，使用研磨的冷轧退火板，按照以下的要领，进行耐氧化性、耐Cr中毒性及导电性的评价。将评价结果示于表2所示。
应予说明，利用上述的方法，进行各冷轧退火板的组织的鉴定，其结果针对任意一个组织均鉴定为铁素体单相组织(铁素体相的体积率：100％)。
＜耐氧化性的评价＞
从上述的冷轧退火板，切出1.0mm×20mm×20mm的样品。将该样品通过丙酮脱脂后，在包含高温的水蒸气的环境、具体而言，气氛：15vol.％H2O+空气、温度：850℃的加热炉中，进行保持100小时的氧化试验。并且，测定试验前后的样品的氧化增量，按照以下的基准评价耐氧化性。
◎(合格，特别优异)：氧化增量为0.05mg/cm2以下
○(合格，优异)：氧化增量超过0.05mg/cm2且0.10mg/cm2以下
×(不合格)：氧化增量超过0.10mg/cm2
＜耐Cr中毒性＞
由上述的冷轧退火板，准备与上述的耐氧化性的评价中使用的样品相同的形状的样品。将准备的样品装载于石英制的管状炉内的石英制的试样支架中。应予说明，试样支架配置于管状炉的中央部，另外，在试样支架的下游侧，配置用于从样品捕集蒸发的Cr的石英制棉条。接着，在管状炉内，流通15vol.％H2O+空气，并且将管状炉内的温度作为850℃，保持100小时。保持后，用酸液熔解附着于试样支架和石英制棉条的Cr的总量，通过ICP－MS(感应结合等离子体质量分析计)，测定酸液中的Cr浓度。接着，由Cr浓度和酸液量，计算酸液中包含的Cr量。接着，通过酸液中包含的Cr量除以样品的表面积，从而计算从样品蒸发出的Cr蒸发量。并且，根据以下的基准，评价耐Cr中毒性。
〇(合格)：Cr蒸发量为1.0mg/cm2以下
×(不合格)：Cr蒸发量超过1.0mg/cm2
＜导电性的评价＞
在上述的评价耐氧化性后，在上述的耐氧化性的评价中使用的样品的表面背面，涂布5mm×5mm的Pt糊料，将该样品在825℃、30min的条件下进行保持并使其干燥。应予说明，保持前的加热时的升温速度和保持后的冷却时的降温速度均为4℃/min。接着，在样品表面背面，涂布Pt糊料的部分，分别通过配置利用点焊接将电流外施加用的Pt线和电压测定用的Pt线接合而成的Pt网(10mm×10mm)。并且，将该样品在施加了0.1kgf/cm2的载荷的状态下在加热到850℃的加热炉内保持30分钟。应予说明，保持前的加热时的升温速度为4℃/min。保持在该850℃下时，以电流密度成为0.5A/cm2的方式向样品中流通电流，测定此时的电压，求出电阻值(面积电阻率)。并且，在各样品中n＝3时进行测定，求出电阻值，通过它们的平均值，按照以下的基准评价导电性。
◎(合格，特别优异)：电阻值的平均值为0.1Ω·cm2以下
○(合格，优异)：电阻值的平均值超过0.1Ω·cm2且0.2Ω·cm2以下
×(不合格)：电阻值的平均值超过0.2Ω·cm2
Figure BDA0003811385720000151
[表2]
Figure BDA0003811385720000161
如表2所示，发明例中导电性均优异，并且在包含高温的水蒸气的环境下的耐氧化性和耐Cr中毒性也优异。
另一方面，在作为比较例的钢No.B1中，由于Mn含量超过适宜范围，因此得不到充分的耐氧化性和耐Cr中毒性。
钢No.B2中，由于Cr含量不满足适宜范围，得不到充分的耐氧化性和导电性。
对于钢No.B4和B12，Al含量超过适宜范围，因此得不到充分的导电性。
对于钢No.B5，Mo含量不满足适宜范围，因此得不到充分的耐氧化性和耐Cr中毒性。
对于钢No.B6和B13，Nb含量不满足适宜范围，因此得不到充分的耐氧化性和耐Cr中毒性。
对于钢No.B7，由于Mg含量不满足适宜范围，另外[Mg]/[Al]也不满足适宜范围，因此得不到充分的耐Cr中毒性。
对于钢No.B8，由于[Mg]/[Al]不满足适宜范围，因此得不到充分的耐Cr中毒性。
对于钢No.B9，由于不超过[Mg]/[Al]，则得不到充分的导电性。
对于钢No.B10，由于Al含量不满足适宜范围，得不到充分的耐氧化性和耐Cr中毒性。
对于钢No.B11，由于Mg含量不满足适宜范围，因此得不到充分的耐Cr中毒性。
工业上可利用性
本发明的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢可以用于固体氧化物型燃料电池、特别是其内部连接器、单元电池框架、单元电池密封材料、端板以及作为其周边部件的热交换器、改质器等。另外，本发明的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢也可以优选地用于其他的燃料电池、汽车用材料以及因Cr系氧化物的挥发导致材料劣化成为问题的锅炉和燃气轮机等的材料。
符号说明
1：电解质
2：电极(阳极、空气极)
3：电极(阴极、燃料极)
4：内部连接器(隔离件)
5：燃料气体(氢气)
6：氧化性气体(空气)
7：气体流路(槽)。

Claims (3)

1.一种固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢，具有如下的成分组成：以质量％计含有C：0.025％以下、Si：0.05～1.00％、Mn：0.05～1.00％、P：0.050％以下、S：0.010％以下、Cr：14.0～32.0％、Al：0.55～2.00％、Ni：0.01～1.00％、Nb：0.15～1.00％、Mo：1.05～3.00％、Mg：0.0005～0.0100％和N：0.025％以下，剩余部分由Fe及不可避免的杂质构成，并且，满足0.0004≤[Mg]/[Al]≤0.0050的关系，
其中，[Al]和[Mg]分别是所述成分组成中的以质量％计Al含量和Mg含量。
2.根据权利要求1所述的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢，其中，所述成分组成进一步以质量％计含有选自Cu：0.01～0.50％、Co：0.01～1.00％和W：0.01～3.00％中的1种或2种以上。
3.根据权利要求1或2所述的固体氧化物型燃料电池用铁素体系不锈钢，其中，所述成分组成进一步以质量％计含有选自Ti：0.01～0.50％、V：0.01～0.50％、Zr：0.01～0.50％、B：0.0002～0.0050％、Ca：0.0002～0.0050％和REM：0.01～0.20％中的1种或2种以上。
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