CN114788086B - 固体电池 - Google Patents

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Abstract

提供具有固体电池层叠体而构成的固体电池，上述固体电池层叠体具有正极层、负极层以及夹设于该正极层与该负极层之间的固体电解质层。本发明的固体电池具有多个面，与正极层连接的正极外部端子和与负极层连接的负极外部端子双方设置于固体电池层叠体的同一面。

Description

固体电池
技术领域
本发明涉及固体电池。更具体而言，本发明涉及成为电池结构单元的各层层叠而构成的层叠型固体电池。
背景技术
以往以来，能够反复的充放电的二次电池用于各种用途。例如，二次电池用作智能手机以及笔记本个人计算机等电子设备的电源。
在二次电池中，通常使用液体的电解质作为用于参与充放电的离子移动的介质。换句话说，将所谓的电解液用于二次电池。然而，这样的二次电池在防止电解液的漏出这方面通常要求安全性。另外，由于用于电解液的有机溶剂等为可燃性物质，所以在这方面也要求安全性。
因此，针对取代电解液而使用了固体电解质的固体电池正在进行研究。
专利文献1：日本特开2009-181905号公报
专利文献2：日本专利2017-183052号公报
专利文献3：日本特开2011-198692号公报
专利文献4：国际公开(WO)2008/099508号公报
发明内容
固体电池具有由正极层、负极层以及它们之间的固体电解质层构成的固体电池层叠体而形成(参照上述的专利文献1～4)。更具体而言，正极层与负极层经由固体电解质层而交替层叠。正极层包括正极活性物质，另一方面，负极层包括负极活性物质，它们参与固体电池中的电子的交接。换句话说，离子经由固体电解质在正极层与负极层之间移动而进行电子的交接，进行固体电池的充放电。对于这样的固体电池而言，正极端子与负极端子之类的外部端子400以它们之间夹着上述层叠体的方式相互对置(参照图12)。
本申请发明人注意到鉴于固体电池的实际使用依然存在应该克服的课题，并发现获取用于该情况的对策的必要性。具体而言，本申请发明人发现存在以下课题。
在包括各种设备等的各种电池用途中，固体电池能够收纳于壳体内等收纳空间而使用。换句话说，假定以占用有限的电池收纳空间的方式设置有固体电池。在这样的情况下，恐怕由于设备的种类或其设计或者电池收纳空间等的制约等，若为在固体电池的现有的外部端子配置则无法充分应对。即，若为之间夹着固体电池层叠体而相互对置之类的正极外部端子以及负极外部端子的现有配置，则有时无法充分应对。
另外，固体电池有时安装于印刷布线板或者母板等各种基板而使用。例如，假定使用固体电池作为供“表面安装”的SMD类型的电池。表面安装的固体电池恐怕可以由于充放电以及/或者热膨胀等而膨胀，导致不合适与基板接触，恐怕在安装基板中引起故障。
本发明是鉴于这样的课题而完成的。即，本发明的主要目的在于提供不仅在电池收纳空间的使用方面还在表面安装的使用方面优选的固体电池。
本申请发明人不是在现有技术的延伸上进行应对，而是通过在新的方向上处理来尝试解决上述课题。作为其结果，得到实现了上述主要目的的固体电池的发明。
在本发明中，提供一种固体电池，具有多个面，上述固体电池具有固体电池层叠体而构成，上述固体电池层叠体具有正极层、负极层以及夹设于该正极层与该负极层之间的固体电解质层，上述固体电池具备：与正极层连接的正极外部端子；和与负极层连接的负极外部端子，正极外部端子和负极外部端子双方设置于固体电池层叠体的同一面。
本发明所涉及的固体电池不仅在电池收纳空间的使用方面更加适用，在表面安装的使用方面也更加适用。
更具体而言，在本发明的固体电池中，正极外部端子和负极外部端子双方定位于固体电池层叠体的同一面，能够在现有的固体电池难以应对的电池收纳空间中使用。另外，若将这样的“同一面”作为安装侧的面而进行电池的基板安装，则因充放电以及/或者热膨胀等引起的膨胀在与固体电池和基板的对置方向正交的方向上产生。因此，在本发明中，能够避免由于膨胀而使固体电池与基板接触之类的不良状况的现象。
附图说明
图1是用于对本发明的一实施方式所涉及的固体电池的特征进行说明的示意性的立体图。
图2是用于对本发明的一实施方式所涉及的固体电池的特征进行说明的示意性的侧视图。
图3是用于对本发明的一实施方式所涉及的固体电池的特征进行说明的示意性的俯视图。
图4是用于对待表面安装的固体电池进行说明的示意性的立体图。
图5是用于对非活性物质区域进行说明的示意性的立体图。
图6的(a)～(f)是用于对正极活性物质区域的各种俯视形式进行说明的示意性的俯视图。
图7的(a)～(f)是用于对负极活性物质区域的各种俯视形式进行说明的示意性的俯视图。
图8A是用于对设置有负极活性物质区域至相当于3个非负极狭窄边的轮廓为止进行说明的示意性的俯视图。
图8B是用于对设置有负极活性物质区域至相当于3个非负极狭窄边的轮廓为止进行说明的示意性的俯视图。
图9是用于对“与电极狭窄部的宽度尺寸关系相关的方式”进行说明的示意性的俯视图。
图10是用于对相对于电极层设置有集电层的情况下的狭窄部的某个优选的特征进行说明的示意性的俯视图。
图11是用于对狭窄部的轮廓角落的某个优选的特征进行说明的示意性的俯视图。
图12是用于对固体电池的基本结构进行说明的示意性的剖视图。
具体实施方式
以下，对本发明的固体电池详细地进行说明。根据需要参照附图进行说明，但为了促进理解本发明，图示的内容只不过是示意性且例示地示出，外观以及/或者尺寸比等可能与实物不同。
本说明书所述的“俯视”是指基于沿着相当于构成固体电池(特别是固体电池层叠体)的各层的层叠方向的厚度方向从上侧或者下侧观察对象物的情况下的形式。另外，本说明书所述的“剖视”是指基于从相对于构成固体电池(特别是固体电池层叠体)的各层的层叠方向大致垂直的方向观察的情况下的形式。简而言之，剖视基于在通过与厚度方向平行的面切割的情况下得到的形式。本说明书中直接或者间接使用的“上下方向”以及“左右方向”分别相当于图中的上下方向以及左右方向。只要没有特别记载，则相同的附图标记或者符号表示相同的构件或部位或者相同的意思内容。在某个优选的方式中，能够理解为铅垂方向向下(即，重力作用的方向)相当于“下方向”/“底面侧”，其反向相当于“上方向”/“顶面侧”。
本发明所述的“固体电池”广义上是指其构成元件由固体构成的电池，狭义上是指其构成元件(特别优选全部构成元件)由固体构成的全固体电池。在某个优选的方式中，本发明的固体电池是构成为成为电池结构单元的各层相互层叠的层叠型固体电池，优选这样的各层由烧结体构成。需要说明的是，“固体电池”不仅包括能够反复充电以及放电的所谓的“二次电池”还包括仅能够放电的“一次电池”。根据本发明的某个优选的方式，“固体电池”是二次电池。“二次电池”不过分拘泥于其名称，例如也能够包括蓄电设备等电化学设备。
以下，首先，对认为为了理解本发明而需要的固体电池的基本结构进行说明。此处说明的固体电池的结构只不过是用于对成为固体电池的前提的事项进行说明的例示，并不限定发明。
[固体电池的基本结构]
固体电池至少具有正极以及负极的电极层和固体电解质层而构成。具体而言，如图12所示，固体电池具有固体电池层叠体500而构成，上述固体电池层叠体500包括由正极层100、负极层200以及至少夹设于它们之间的固体电解质层300构成的电池结构单元。
固体电池优选通过对构成它的各层进行烧制而形成。正极层、负极层以及固体电解质层等成为烧结层。优选正极层、负极层以及固体电解质层分别相互一体烧制，因此，固体电池层叠体成为一体烧结体。
正极层100是至少包含正极活性物质而构成的电极层。正极层可以还包含固体电解质而构成。在某个优选的方式中，正极层由至少包含正极活性物质粒子和固体电解质粒子的烧结体构成。另一方面，负极层是至少包含负极活性物质而构成的电极层。负极层也可以还包含固体电解质而构成。在某个优选的方式中，负极层由至少包含负极活性物质粒子和固体电解质粒子的烧结体构成。
正极活性物质以及负极活性物质是在固体电池中参与电子的交接的物质。通过离子经由固体电解质层在正极层与负极层之间移动(或者传导)来进行电子的交接，从而进行充放电。优选正极层以及负极层分别为特别能够吸留和释放锂离子或者钠离子的层。换句话说，优选固体电池是锂离子或者钠离子经由固体电解质层在正极层与负极层之间移动而进行电池的充放电的全固体型二次电池。
(正极活性物质)
作为正极层所含的正极活性物质，例如可举出：选自由具有NASICON型结构的含锂磷酸化合物、具有橄榄石型结构的含锂磷酸化合物、含锂层状氧化物以及具有尖晶石型结构的含锂氧化物等构成的组的至少一种。作为具有NASICON型结构的含锂磷酸化合物的一个例子，可举出Li 3V2(PO4)3等。作为具有橄榄石型结构的含锂磷酸化合物的一个例子，可举出Li3Fe2(PO4)3、LiFePO4、LiMnPO4等。作为含锂层状氧化物的一个例子，可举出LiCoO2、LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2等。作为具有尖晶石型结构的含锂氧化物的一个例子，可举出LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4等。
另外，作为能够吸留和释放钠离子的正极活性物质，可举出选自由具有NASICON型结构的含钠磷酸化合物、具有橄榄石型结构的含钠磷酸化合物、含钠层状氧化物以及具有尖晶石型结构的含钠氧化物等构成的组中的至少1种。
(负极活性物质)
作为负极层200所含的负极活性物质，例如可举出选自由包含选自由Ti、Si、Sn、Cr、Fe、Nb以及Mo构成为的组的至少一种元素的氧化物、石墨-锂化合物、锂合金、具有NASICON型结构的含锂磷酸化合物、具有橄榄石型结构的含锂磷酸化合物、以及具有尖晶石型结构的含锂氧化物等构成的组的至少一种。作为锂合金的一个例子，可举出Li-Al等。作为具有NASICON型结构的含锂磷酸化合物的一个例子，可举出Li3V2(PO4)3、LiTi2(PO4)3等。作为具有橄榄石型结构的含锂磷酸化合物的一个例子，可举出Li3Fe2(PO4)3、LiCuPO4等。作为具有尖晶石型结构的含锂氧化物的一个例子，可举出Li4Ti5O12等。
另外，作为能够吸留和释放钠离子的负极活性物质，可举出选自由具有NASICON型结构的含钠磷酸化合物、具有橄榄石型结构的含钠磷酸化合物以及具有尖晶石型结构的含钠氧化物等构成的组中的至少1种。
正极层以及/或者负极层可以包含导电助剂。作为正极层以及负极层所含的导电助剂，可举出选自由银、钯、金、铂、铝、铜以及镍等金属材料以及碳等构成的组中的至少1种。虽没有特别限定，但铜不易与正极活性物质、负极活性物质以及固体电解质材料等反应，对固体电池的内部电阻的减少起到效果，因此，在这方面优选。
并且，正极层以及/或者负极层可以包含烧结助剂。作为烧结助剂，可举出选自由锂氧化物、钠氧化物、钾氧化物、氧化硼、氧化硅、氧化铋以及氧化磷构成的组中的至少1种。
(固体电解质层)
固体电解质层300包含能够传导锂离子或者钠离子的材质而构成。特别是固体电池中成为电池结构单元的固体电解质层成为能够在正极层与负极层之间传导锂离子的层。作为具体的固体电解质的材质，例如可举出：具有NASICON结构的含锂磷酸化合物、具有钙钛矿结构的氧化物、具有石榴石型或者石榴石型类似结构的氧化物等。作为具有NASICON结构的含锂磷酸化合物，可举出LixMy(PO4)3(1≤x≤2，1≤y≤2，M是选自由Ti、Ge、Al、Ga以及Zr构成的组中的至少一种)。作为具有NASICON结构的含锂磷酸化合物的一个例子，例如可举出Li1.2Al0.2Ti1.8(PO4)3等。作为具有钙钛矿结构的氧化物的一个例子，可举出La0.55Li0.35TiO3等。作为具有石榴石型或者石榴石型类似结构的氧化物的一个例子，可举出Li7La3Zr2O12等。
需要说明的是，作为能够传导钠离子的固体电解质层的材质，例如可举出：具有NASICON结构的含钠磷酸化合物、具有钙钛矿结构的氧化物、具有石榴石型或者石榴石型类似结构的氧化物等。作为具有NASICON结构的含钠磷酸化合物，可举出NaxMy(PO4)3(1≤x≤2，1≤y≤2，M是选自由Ti、Ge、Al、Ga以及Zr构成的组中的至少一种)。
固体电解质层也可以包括烧结助剂。固体电解质层所含的烧结助剂例如可以选自与正极层以及/或者负极层所含的烧结助剂相同的材料。
(正极集电层以及负极集电层)
虽不是必需的，但正极层100以及负极层200可以分别具备正极集电层以及负极集电层。正极集电层以及负极集电层可以分别具有箔的形式，但若从基于一体烧制的固体电池的制造成本减少以及固体电池的内部电阻减少等观点出发，优选具有烧结体的形式(即，烧结层的形式)。需要说明的是，也可以是，在正极集电层以及负极集电层具有烧结体的形式的情况下，由包含导电材料以及烧结助剂的烧结体构成。也可以是，正极集电层以及负极集电层所含的导电材料例如选自与正极层以及负极层所含的导电助剂相同的材料。也可以是，正极集电层以及负极集电层所含的烧结助剂例如选自与正极层以及/或者负极层所含的烧结助剂相同的材料。需要说明的是，在固体电池中，正极集电层以及负极集电层不是必需的，也存在没有设置有这样的正极集电层以及/或者负极集电层的固体电池。换句话说，本发明的固体电池也可以是没有集电层的固体电池。
(外部端子)
固体电池通常设置有外部端子。特别是，在固体电池的侧面设置有外部端子400。图12中，特别是示出现有的结构中可见的相互对置配置的一对外部端子(400A、400B)的配置方式。更具体而言，设置有与正极层100连接的正极外部端子400A和与负极层200连接的负极外部端子400B(参照图12)。这样的外部端子优选包含导电率大的材料而构成。作为外部端子的具体材质，虽没有特别限制，但可举出选自由银、金、铂、铝、铜、锡以及镍构成的组中的至少一种。
[本发明的固体电池的特征]
本发明的固体电池在外部端子的配置上具有特征。特别是，在以具有与现有配置不同的配置形式的方式设置有外部端子这方面，本发明具有特征。在现有配置中，固体电池的正极外部端子与负极外部端子以夹着固体电池层叠体而相互相向的方式对置，但本发明所涉及的固体电池的外部端子没有成为这样的配置形式。
图1～图3示意性地示出本发明的特征。本发明的固体电池具有多个面，与正极层连接的正极外部端子400A和与负极层连接的负极外部端子400B双方设置于固体电池层叠体500的同一面(特别是参照图1)。换句话说，正极外部端子400A与负极外部端子400B不是以夹着固体电池层叠体500的方式对置之类的配置，而是配置为在固体电池层叠体500的一个面中相互邻接。此处所述的“多个面”广义上是指固体电池(更具体而言固体电池层叠体)所形成的面。在狭义上，“多个面”是指固体电池(更具体而言固体电池层叠体)中的包括主面以及侧面的面(例如平面状以及/或者曲面状的面等)。
这样的正极外部端子与负极外部端子的非对置的配置对电池收纳空间的设置以及/或者表面安装的用途双方带来有利的效果。
具体而言，正极侧和负极侧双方的外部端子定位于固体电池层叠体的同一面的本发明的固体电池相对于特定的电池收纳空间而能够优选。更具体而言，在本发明中，能够相对于需要正极外部端子与负极外部端子成为相同朝向的电池收纳空间使用固体电池。这是指在用于现有的电池(例如，被称为所谓的“LiB”那样的现有的电池)的收纳空间成为这样的情况下，替代这样的电池的固体电池的使用能够变容易。
另外，正极侧和负极侧双方的外部端子定位于固体电池层叠体的同一面的本发明的固体电池能够成为更适于向印刷布线板或者母板等基板的安装的电池。特别是，若将设置有外部端子的“同一面”作为安装侧的面而表面安装电池，则能够避免因固体电池的膨胀收缩引起的不良状况的影响。安装于基板的固体电池若存在因充放电以及/或者热膨胀等引起的膨胀，则可能与基板接触或者碰撞而引起故障，但在本发明中，能够避免这样的不良状况的现象。这是由于在设置有双方的外部端子的“同一面”成为安装侧的面而安装的情况下，在与固体电池(特别是固体电池层叠体500)和基板600的对置方向正交的方向上产生膨胀(参照图4)。
正极侧和负极侧双方的外部端子定位于固体电池层叠体的同一面的固体电池也能够起到抑制裂缝产生的效果。特别是，虽然固体电池能够由于因该充放电以及/或者热膨胀等引起的膨胀以及与其相伴的收缩而产生裂缝等，但在本发明中能够抑制这样的物理缺陷。对此将详述。现有的典型的外部端子配置如上述那样，正极外部端子400A与负极外部端子400B以夹着固体电池层叠体的方式对置(参照图12)。在这样的对置型的外部端子配置中，成为固体电池层叠体的两侧由对置的外部端子约束那样的结构，因此，因固体电池的膨胀收缩引起的内部应力能够成为逐渐积蓄的趋势。因此，在现有的对置型的外部端子配置中，由于像这样积蓄的内部应力而容易在固体电池产生裂缝。相对于此，在本发明中，正极侧以及负极侧双方的外部端子定位于固体电池层叠体的同一面，因此，正极外部端子与负极外部端子没有夹着固体电池层叠体而为非对置的配置，因固体电池的膨胀收缩引起的不良状况的内部应力不易积蓄。简而言之，在本发明的固体电池中相当于除“同一面”以外的面没有被外部端子约束，因此，因固体电池的膨胀收缩而产生的内部应力容易释放。由于该情况，所以正极侧以及负极侧双方的外部端子定位于固体电池层叠体的同一面的本发明的固体电池能够抑制因该膨胀收缩引起的裂缝产生等。此处所述的“约束”实质上是指通过设置于固体电池层叠体的侧面的外部端子抑制或者压制固体电池的膨胀收缩。换言之，在这样的方式中，在固体电池层叠体的除“同一面”以外的面(特别是侧面)中，没有从外部抑制因充放电以及/或者热膨胀等引起的固体电池层叠体的膨胀以及/或者收缩(换句话说，仅在固体电池层叠体的多个面中的上述“同一面”中抑制这样的膨胀收缩)。
在某个优选的方式中，正极外部端子和负极外部端子相互排列配置。换句话说，如图1以及图2所示，设置于固体电池层叠体500的同一面的正极外部端子400A与负极外部端子400B虽相互分隔，但也可以配置于相互接近的位置。例如，设置为正极外部端子400A与负极外部端子400B以隔着将该同一面一分为二的中间线(特别是沿层叠方向延伸那样的中间线)并夹着该中间线的方式邻接或者相邻。如从图示的方式可知的那样，也可以是，根据该方式的正极外部端子以及负极外部端子在外观形式方面设置为相互具有互换性。优选正极外部端子与负极外部端子配置为在固体电池层叠体的同一面中以相互相同或者同样的朝向延伸。例如，也可以是，在该同一面中正极外部端子与负极外部端子以相互具有平行关系或者并列关系的方式延伸(优选以沿着层叠方向的朝向延伸)。如图1以及图2所示那样，也可以是，以在固体电池层叠体的同一面中以沿着固体电池层叠体的层叠方向的朝向延伸(优选如以与该方向相同的方式延伸)的方式设置有正极外部端子和负极外部端子。需要说明的是，也可以是，在该同一面中正极外部端子与负极外部端子具有相互相同或者同样的延伸长度(沿着层叠方向的那样的延伸长度)且具有相互相同或者同样的宽度尺寸(与延伸长度正交的方向的尺寸)。
这样的同一面的正极外部端子以及负极外部端子有利于作为整体而更紧凑的外部端子配置，因此，能够相对于需要正极外部端子与负极外部端子成为相同侧的电池收纳空间而适用。另外，在以“同一面”作为安装侧的面而表面安装电池时，能够更高精度或者更稳定地安装固体电池。
如从图1的上侧图所示的形式可知的那样，在本发明的固体电池中，固体电池层叠体500具有长方体的整体形状。此处所述的“长方体”不局限于完美的长方体，能够广泛地解释为包括视为基于其变更的大致长方体的立体的形状。例如，“长方体”不局限于作为该几何学形状而完美的长方体，也包括立方体，还包括即便在这样的长方体形状或者立方体形状局部欠缺或变形的情况下若放大观察则也能够依然包含于长方体或者立方体的概念的形状。为了方便说明，以下，也将“长方体”称为“大致长方体”进行说明。
在固体电池层叠体具有这样的大致长方体的整体形状的情况下，“同一面”也可以相当于该大致长方体的一个侧面。本说明书所述的“侧面”是指在固体电池层叠体在相对于其层叠方向正交的方向上存在的层叠体面。换句话说，定位有正极侧以及负极侧双方的外部端子的固体电池层叠体的同一面能够相当于从成为该固体电池层叠体的大致长方体的面中选择出的一个(参照图1的上侧图)。虽毕竟只不过是例示，但也可以相对于在这样的大致长方体的面中面积相对小的侧面而定位有正极侧和负极侧双方的外部端子。例如，也可以是，相对于固体电池层叠体中具有比面积最大的主面(若为图1所示的固体电池层叠体，则是成为其上表面以及/或者下表面的面)小的面积的侧面而定位有正极侧和负极侧双方的外部端子。
固体电池层叠体具有大致长方体的整体形状，“同一面”相当于该大致长方体的一个侧面的固体电池同样能够相对于具有大致长方体状的电池收纳空间而适用。另外，将“同一面”作为安装侧的面而表面安装固体电池时的操作等也容易实施。另外，最初大致长方体状的固体电池层叠体这样的结构是指固体电池具有相同的形状，因此，也能够比较稳定地放置或者保存电池等。
在某个优选的方式中，电极层在活性物质区域具有狭窄部。更具体而言，正极层优选具有正极活性物质区域朝向“同一面”而狭窄的正极狭窄部。同样，负极层优选具有负极活性物质区域朝向“同一面”而狭窄的负极狭窄部。换句话说，如图3所示，在俯视正极层100时，通过正极活性物质区域110局部宽度变窄而带来的正极活性物质区域的一部分形状相当于正极狭窄部115。同样，在俯视负极层200时，通过负极活性物质区域220局部宽度变窄而带来的负极活性物质区域的一部分形状相当于负极狭窄部225。如从图示的方式可知的那样，正极狭窄部115以及负极狭窄部225在层叠方向上相互非对置地定位(换句话说，若在俯视时使正极层与负极层重叠，则正极狭窄部115与负极狭窄部225没有相互交叠)。
在设置有这样的电极狭窄部的情况下，正极狭窄部设置为正极外部端子与其接触，负极狭窄部设置为负极外部端子与其接触。特别是，优选正极外部端子的内侧面与正极狭窄部的端面相互接触，同样优选负极外部端子的内侧面与负极狭窄部的端面相互接触。换言之，设置于“同一面”的正极外部端子以及负极外部端子分别与在该“同一面”露出的正极狭窄部以及负极狭窄部的端面电连接。
如图3以及图5所示，在正极层100中正极狭窄部115的周围的周缘部分170也可以设置有没有设有正极活性物质的区域(非活性物质区域)。同样，在负极层200中负极狭窄部225的周围的周缘部分270也可以设置有没有设有负极活性物质的区域(非活性物质区域)。这样的非活性物质区域成为具有绝缘性的区域。更具体而言，优选非活性物质区域至少具有电子绝缘性。作为非活性物质区域的材料，可以使用作为固体电池的“非活性物质”而通常使用的材质，例如可以包含树脂材料、玻璃材料以及/或者陶瓷材料等而构成。若确保所希望的电子绝缘性，则非活性物质区域可以附加地包含固体电解质材料作为其材质。从通过烧制来制造的观点出发，非活性物质区域也可以具有烧结体的形式。虽毕竟只不过是例示，但作为非活性物质区域部所含的材质，可举出选自由钠钙玻璃、钾玻璃、硼酸盐系玻璃、硼硅酸盐系玻璃、硼硅酸钡系玻璃、硼酸铋锌系玻璃、铋硅酸盐系玻璃、磷酸盐系玻璃、铝磷酸盐系玻璃以及磷酸锌系玻璃构成的组中的至少一种。另外，作为非活性物质区域部所含的陶瓷材料，没有特别限定，但可举出选自由氧化铝、氮化硼、二氧化硅、氮化硅、氧化锆、氮化铝、碳化硅以及钛酸钡构成的组中的至少一种。需要说明的是，非活性物质部由于其形式也能够称为“空余部”或者“负部”等。如从图3以及图5可知的那样，非活性物质区域由于其形式，也能够称为“空余部”或者“负部”等。例如，在俯视时，非活性物质区域(空余部/负部)的宽度尺寸可以为0.2mm～0.8mm左右，优选为0.3mm～0.6mm左右。
若像这样设置有正极狭窄部以及负极狭窄部，则适当地有利于正极外部端子以及负极外部端子的同一面配置。这是因为，正极狭窄部以及负极狭窄部在电池层叠体中在层叠方向上相互成为非对置，因此，即便为“同一面配置”也能够适当地防止正极外部端子与负极外部端子的短路。
在某个优选的方式中，在成为固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的除定位有正极狭窄部的边以外的至少一个边中，正极活性物质区域设置至到达该俯视轮廓为止。若更具体地进行说明，则“成为固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的定位有正极狭窄部的边”是在图3的俯视中在与正极层100相关的上侧的图中通过参照编号550I表示的边。而且，除“成为固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的定位有正极狭窄部的边”以外的边是通过参照编号550II、550III、550IV表示的边。因此，这样的优选方式例如可具有图6的(a)～(f)所示的形式。如从图示的形式可知的那样，在除定位有正极狭窄部115的边以外的至少一个边中，正极活性物质区域110设置至固体电池层叠体中到达最外周缘为止。因此，“至到达轮廓为止”是指存在正极活性物质区域(即，正极活性物质)至到达形成固体电池层叠体的外形的外表面(特别是正极层所位于的层等级的外侧面部分)为止。简单而言，可以说正极活性物质更大地设置至成为固体电池层叠体的俯视轮廓的部位为止。
更具体地详述。需要说明的是，为了方便说明，将“成为固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的定位有正极狭窄部的边”称为正极狭窄边，另一方面，将“成为固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的与定位有正极狭窄部的边不同且相当于除此以外的边”称为非正极狭窄边。图6的(a)中，在3个非正极狭窄边中的一个中，正极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓(即最外周缘)为止。在图示的方式中，设置有正极活性物质区域110至相当于非正极狭窄边550II的固体电池层叠体的轮廓为止。图6的(b)中，在3个非正极狭窄边中的一个中，正极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。在图示的方式中，设置有正极活性物质区域110至相当于非正极狭窄边550III的固体电池层叠体的轮廓为止。图6的(c)中，也在3个非正极狭窄边中的一个中，正极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。在图示的方式中，设置有正极活性物质区域110至相当于非正极狭窄边550IV的固体电池层叠体的轮廓为止。图6的(d)中，在3个非正极狭窄边中的两个中，正极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。在图示的方式中，设置有正极活性物质区域110至相当于非正极狭窄边550II以及550III的固体电池层叠体的轮廓为止。在图6的(e)中，也在3个非正极狭窄边中的两个中，正极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。在图示的方式中，设置有正极活性物质区域110至相当于非正极狭窄边550III以及550IV的固体电池层叠体的轮廓为止。在图6的(f)中，也在3个非正极狭窄边中的两个中，正极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。在图示的方式中，设置有正极活性物质区域110至相当于非正极狭窄边550II以及550IV的固体电池层叠体的轮廓为止。如从图6的(a)～(f)的形式可知的那样，不局限于在非正极狭窄边中以到达其所有部分的方式将正极活性物质区域110设置至固体电池层叠体的轮廓为止，也可以以到达其边的至少一部分的方式将正极活性物质区域110相对于固体电池层叠体的轮廓而设置。
若像这样设置有正极活性物质区域至到达非正极狭窄边为止，则电池容量能够增加。换句话说，能够适当地实现固体电池的体积能量密度的提高。在图6所例示的方式中，与设置有正极活性物质区域110至到达相当于一个非正极狭窄边的轮廓为止的情况(图6的(a)～(c))相比，设置有正极活性物质区域110至相当于两个非正极狭窄边的轮廓为止的情况(图6的(d)～(f))更容易增加电池容量，因此，体积能量密度更容易提高。
在某个优选的方式中，在成为固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的除定位有负极狭窄部的边以外的至少一个边中，负极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。若更具体地进行说明，则“成为固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的定位有负极狭窄部的边”是在图3的俯视时在关于负极层200的下侧的图中由参照编号550I表示的边。而且，除“成为固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的定位有负极狭窄部的边”以外的边是由参照编号550II、550III、550IV表示的边。因此，这样的优选方式例如能够具有图7的(a)～(f)所示的形式。如从图示的形式可知的那样，在除定位有负极狭窄部的边以外的至少一个边中，负极活性物质区域设置至固体电池层叠体中到达最外周缘为止。因此，“至到达轮廓为止”是指负极活性物质区域(即，负极活性物质)存在至到达形成固体电池层叠体的外形的外表面(特别是负极层所位于的层等级的外侧面部分)为止。简单而言，可以说负极活性物质更大地设置至成为固体电池层叠体的俯视轮廓的部位为止。
更具体地进行详述。为了方便说明，将“成为固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的定位有负极狭窄部的边”称为负极狭窄边，另一方面，将“成为固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的与定位有负极狭窄部的边不同且相当于除此以外的边”称为非负极狭窄边。图7的(a)中，在3个非负极狭窄边中的一个中，负极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓(即，最外周缘)为止。在图示的方式中，设置有负极活性物质区域220至相当于非负极狭窄边550II的固体电池层叠体的轮廓为止。图7的(b)中，在3个非负极狭窄边中的一个中，负极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。在图示的方式中，设置有负极活性物质区域220至到达相当于非负极狭窄边550III的负极层的轮廓为止。图7的(c)中，在3个非负极狭窄边中的一个中，负极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。在图示的方式中，设置有负极活性物质区域220至相当于非负极狭窄边550IV的固体电池层叠体的轮廓为止。图7的(d)中，在3个非负极狭窄边中的两个中，负极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。在图示的方式中，设置有负极活性物质区域220至相当于非负极狭窄边550II以及550III的固体电池层叠体的轮廓为止。图7的(e)中，在3个非负极狭窄边中的两个中，负极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。在图示的方式中，设置有负极活性物质区域220至相当于非负极狭窄边550III以及550IV的固体电池层叠体的轮廓为止。图7的(f)中，在3个非负极狭窄边中的两个中，负极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。在图示的方式中，设置有负极活性物质区域220至相当于非负极狭窄边550II以及550IV的固体电池层叠体的轮廓为止。如从图7的(a)～(f)的形式可知的那样，不局限于在非负极狭窄边中以到达其所有部分的方式将负极活性物质区域220设置至固体电池层叠体的轮廓为止，也可以以到达其边的至少一部分的方式将负极活性物质区域220设置至固体电池层叠体的轮廓为止。
若像这样设置有负极活性物质区域至到达非负极狭窄边为止，则电池容量能够增加。换句话说，能够适当地实现固体电池的体积能量密度的提高。在图7中例示的方式中，与设置有负极活性物质区域至相当于一个非负极狭窄边的轮廓为止的情况(图7的(a)～(c))相比，设置有负极活性物质区域至相当于两个非负极狭窄边的轮廓为止的情况(图7的(d)～(f))更容易增加电池容量，因此，体积能量密度更容易提高。
若更重视这样的效果，则优选在除定位有负极狭窄部的边以外的所有边中，负极活性物质区域设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。这是因为容易实现电池容量的最大化。换句话说，在正极侧和负极侧双方的外部端子定位于固体电池层叠体的同一面的固体电池中，电池容量容易最大化，因此，体积能量密度最容易提高。例如，也可以如图8的(A)以及(B)的下侧图所示那样，设置有负极活性物质区域220至相当于3个非负极狭窄边550II、550III、550IV的固体电池层叠体的轮廓(即，最外周缘)为止。
在图8的(A)所示的形式中，对于相当于非正极狭窄边550II、550III、550IV的固体电池层叠体的轮廓而言，没有设置有正极活性物质区域110至该轮廓为止。另一方面，对于除定位有负极狭窄部225的边以外的所有边而言，负极活性物质区域220设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。
从电池容量的最大化的观点出发，也存在图8的(B)所示的形式。在这样的形式中，在除定位有正极狭窄部115的边以外的所有边中，正极活性物质区域110设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止，并且在除定位有负极狭窄部225的边以外的所有边中，负极活性物质区域220也设置至到达固体电池层叠体的轮廓为止。
需要说明的是，也可以是，在图示那样的俯视时，负极活性物质区域以及正极活性物质区域其面积存在差异。例如，负极活性物质区域的俯视面积可以大于正极活性物质区域的俯视面积，由此，能够更加抑制所谓的产生枝晶等不良状况的现象。例如若参照图3或者图5进行说明，则负极层200中负极狭窄部225的周围的非活性物质区域270亦即负部的宽度尺寸可以小于正极层100中正极狭窄部115的周围的非活性物质区域170亦即负部的宽度尺寸。这是因为有效地有助于负极活性物质区域110的相对大的俯视面积。
本发明能够以各种方式具体化。以下对此进行说明。
(表面安装型的固体电池的方式)
本方式是固体电池成为能够安装的电池的方式。特别是，根据本方式的固体电池能够安装在印刷布线板或者母板等基板上。例如通过焊料回流等，能够经由外部端子将固体电池表面安装于基板。在这方面本发明的固体电池成为表面安装型的电池即SMD(SurfaceMountDevice)类型的电池。由于为表面安装，所以固体电池具有能够安装于基板的尺寸。例如，也可以具有与安装于基板的其他电子部件(例如有源元件以及/或者无源元件)相等的尺寸。虽毕竟只是一个例示，但也可以是，长方体状的固体电池层叠体的至少一个边尺寸不足1cm。
本发明所涉及的SMD类型的固体电池优选“同一面”相当于安装侧的面。换句话说，在本方式的固体电池中，定位有正极侧和负极侧双方的外部端子的固体电池层叠体的面(例如，侧面)在安装时成为最接近基板的面。
因此，本方式的固体电池能够如图4所例示的那样安装，成为因充放电以及/或者热膨胀等引起的膨胀所产生的负面影响减少的SMD类型的表面安装部件。固体电池的膨胀特别容易在沿着层叠方向的方向上产生。若正极侧和负极侧的外部端子通过焊料接合并安装于基板，则固体电池的层叠方向朝向相对于基板与固体电池的对置方向大致正交那样的方向(参照图4)。因此，即便固体电池膨胀，固体电池也不会与基板接触或者碰撞，不易引起与安装的电池相关的故障等。如图4所示那样，在这样的方式中，也可以是，在固体电池或者固体电池层叠体中，具有比最大的主面小的面积的侧面成为“安装侧的面”。换句话说，也可以是，设置有外部端子的该侧面成为作为整体而最接近基板的面(即，最接近的面)。
(短延伸的外部端子的方式)
本方式是外部端子相对短地设置的方式。在上述的固体电池中，在参照的附图中，设置为外部端子从“同一面”局部伸出。例如如参照图1可知的那样，在上述的固体电池中，正极外部端子400A以及负极外部端子400B分别经由“同一面”510而延伸至固体电池层叠体500的对置的主面。相对于此，如图4所示，对于根据本方式的固体电池而言，正极外部端子400A以及负极外部端子400B分别仅定位于“同一面”510，没有延伸至除这样的同一面以外的固体电池层叠体500的面为止。换句话说，正极外部端子400A以及负极外部端子400B分别设置于“同一面”，没有设置至到达连续于该同一面的其他面为止。如图4所示，也可以是，正极外部端子400A以及负极外部端子400B分别在“同一面”510与连续于该同一面的主面(例如，固体电池层叠体的对置的两主面各自)之间的边界边缘终止。
对于本方式的固体电池而言，外部端子没有较长延伸至除“同一面”以外为止，因此，能够作为整体实现固体电池的低矮化或者小型化等(参照图4的上侧图)。另外，如从图4的下侧图所示那样的表面安装的固体电池的形式可知的那样，在外部端子没有延伸至主面的固体电池为SMD类型的固体电池的情况下，外部端子仅定位于基板与固体电池之间。因此，安装的固体电池不易在与其他电子部件之间引起非所希望的相互作用，得到可靠性更高的固体电池。
(与电极狭窄部的宽度尺寸关系相关的方式)
本方式是在正极狭窄部以及负极狭窄部的相对宽度尺寸关系上具有特征的方式。具体而言，如图9所示，正极狭窄部115的宽度尺寸大于负极狭窄部225的宽度尺寸。换句话说，在图示的俯视时，若将正极狭窄部115的宽度尺寸设为“Wa”，将负极狭窄部225的宽度尺寸设为“Wb”，则Wa＞Wb。
这样的电极狭窄部的宽度尺寸关系的方式在电极的电子传导性这方面更加合适。具体而言，在材质这方面存在正极层比负极层电子传导性低的情况，但在这样的情况下，正极狭窄部的宽度尺寸大于负极狭窄部的宽度尺寸，从而容易提高正极层的电子导电性。
[固体电池的制造方法]
本发明的固体电池能够通过制作具有正极层、负极层以及上述电极间的固体电解质层的固体电池层叠体的工艺而得到。
固体电池层叠体能够通过丝网印刷法等印刷法、使用生片的生片法或者它们的复合法来制造。换句话说，固体电池层叠体能够按常规的固体电池的制法来制作。因此，下述说明的固体电解质、有机粘合剂、溶剂、任意添加剂、正极活性物质、负极活性物质等原料物质也可以采用在已知的固体电池的制造中使用的物质。
以下，为了更好地理解本发明，对某一个制法进行例示说明，但本发明不限定于该方法。另外，以下的记载顺序等虽时间变化的事项毕竟只不过是为了用于方便说明的，不一定受其限制。
(层叠体块形成)
·将固体电解质、有机粘合剂、溶剂以及任意的添加剂混合而调制浆料。接着，由调制出的浆料通过片材成形，得到烧制后的厚度例如为5μm～50μm左右的片材。该片材最终在固体电池层叠体中成为固体电解质层。
·将正极活性物质、固体电解质、导电助剂、有机粘合剂、溶剂以及任意的添加剂混合而作成正极用糊料。同样，将负极活性物质、固体电解质、导电助剂、有机粘合剂、溶剂以及任意的添加剂混合而作成负极用糊料。此处使用的有机粘合剂、溶剂以及添加剂等可以利用常规使用于固体电池的制造的物质。
·在片材上印刷正极用糊料，另外，根据需要印刷集电层。特别是，优选由正极用糊料得到的正极活性物质区域的前体以其成为具有狭窄部的形状的方式印刷形成。另外，优选针对正极层的周缘的“空余部”，通过绝缘性糊料的印刷，得到其前体。针对这样的形式例如欲参照图5的下侧图。
·同样，在片材上印刷负极用糊料，另外，根据需要印刷集电层。特别是，优选由负极用糊料得到的负极活性物质区域的前体以其成为具有狭窄部的形状的方式印刷形成。另外，优选针对负极层的周缘的“空余部”，通过绝缘性糊料的印刷，得到其前体。针对这样的形式，例如欲参照图5的下侧图。
·将印刷有正极用糊料的片材(即正极层的前体)和印刷有负极用糊料的片材(即负极层的前体)交替层叠而得到层叠体。需要说明的是，针对层叠体的最外层(最上层以及/或者最下层)，其可以成为固体电解质层或者成为绝缘层，或者也可以成为电极层。
需要说明的是，对于正极层的前体而言，优选设置有正极用糊料至到达俯视轮廓的某一个边为止，例如也可以以朝向该边而变狭窄的方式设置有正极用糊料。例如在印刷法中能够这样设置。该“俯视轮廓的某一个边”最终在固体电池层叠体中构成“设置有正极外部端子和负极外部端子双方的同一面”。同样，对于负极层的前体而言，优选设置有负极用糊料至到达俯视轮廓的某一个边为止，例如也可以以朝向该边而变狭窄的方式设置有负极用糊料。例如在印刷法中能够这样设置。该“俯视轮廓的某一个边”也最终在固体电池层叠体中构成“设置有正极外部端子和负极外部端子双方的同一面”。正极层的前体可以使用多个，但对于该多个正极层的前体而言，优选以相互朝向俯视轮廓的相同的边而变狭窄的方式设置有正极用糊料。同样，负极层的前体可以使用多个，但对于该多个负极层的前体而言，优选以相互朝向俯视轮廓的相同的边而变狭窄的方式设置有负极用糊料。需要说明的是，优选在形成固体电池层叠体时正极层的狭窄部分与负极层的狭窄部分具有在层叠方向上不对置的非对置的位置关系。
(电池烧结体形成)
将得到的层叠体压接一体化之后，对层叠体进行脱脂以及烧制。由此，得到烧结的固体电池层叠体。需要说明的是，也可以根据需要而附加切割处理(这样的切割处理也可以在脱脂以及/或者烧制之前进行，或者也可以在脱脂以及/或者烧制之后进行)。
(外部端子的形成)
正极侧的外部端子例如能够通过相对于烧结层叠体的正极露出侧面涂覆导电性糊料而形成。同样，负极侧的外部端子例如也可以通过相对于烧结层叠体的负极露出侧面涂覆导电性糊料而形成。这样的涂覆本身可以利用常规的方法。也可以通过利用其他方法以粘贴预定的金属构件的方式配置而设置外部端子。作为这样的外部端子的主材质，能够选自银、金、铂、铝、铜、锡以及镍中的至少一种。需要说明的是，在得到的层叠体中，上述的正极层侧的狭窄部分和负极层侧的狭窄部分定位于同一面，因此，也可以相对于这样的同一面而设置正极外部端子和负极外部端子双方。
需要说明的是，正极侧以及负极侧的外部端子不局限于在层叠体烧结后形成，也可以在烧制前形成，同时进行烧结。
通过经由以上那样的工序，最终能够得到所希望的固体电池层叠体。本发明的固体电池也可以是固体电池层叠体其本身，但能够通过需要通过在固体电池层叠体的表面形成附加的保护被膜等或者通过封入适当的外装体等附加处理而获得。这样的附加的保护被膜或者附加处理本身也可以是常规的情况。
以上，对本发明的实施方式进行了说明，但毕竟只不过例示出典型例。本发明不局限于此，本领域技术人员容易理解在不变更本发明的主旨的范围内能够想到各种方式。
例如，在上述说明中参照的图中，没有成为电极层包含集电层的形式，但本发明不限定于此。也可以是，附加设置集电层来作为有助于收集或者提供因电池反应而在活性物质中产生的电子的层。换句话说，也可以是，相对于正极层设置正极集电层以及/或者相对于负极层设置负极集电层。例如，也可以是，没有在负极层设置集电层，而仅在正极层设置集电层(即正极集电层)。在像这样设置集电层的情况下，集电层可以成为狭窄部。例如，在正极层设置有正极集电层的情况下，也可以如图10的俯视所示，通过正极集电层的部分115’成为向“同一面”突出那样的形式而形成正极狭窄部。
例如，在上述说明中参照的图中，成为电极狭窄部的轮廓具有棱角的形式，但本发明不限定于此。即，狭窄部的轮廓不局限于为直线状，也可以为曲线状，或者也可以局部包含这样的曲线状的部分。如图11所示，也可以是，在俯视时，在狭窄部的轮廓角落(118、228)也可以局部被施加有圆角或者被施加有圆角。在这样的情况下，能够起到能够减少该轮廓角落的不良状况的应力集中之类的效果。
工业上的可利用性
本发明所涉及的固体电池能够利用于假定电池使用或者蓄电的各种领域。但毕竟只不过是例示，本发明的固体电池能够在电子安装领域中使用。另外，还能够将本发明的固体电池应用于以下领域：使用移动设备等的电气/信息/通信领域(例如包括移动电话、智能手机、笔记本个人计算机以及数码相机、活动量计、臂计算机、电子纸、可穿戴设备等、RFID标签、卡型电子货币、智能手表等小型电子设备等的电气/电子设备领域或者移动设备领域)；家庭/小型工业用途(例如，电动工具、高尔夫球车、家庭用/看护用/工业用机器人的领域)；大型工业用途(例如，叉车、电梯、港口起重机的领域)；交通***领域(例如，混合动力车、电动汽车、公共汽车、电车、电动助力自行车、电动摩托车等领域)；电力***用途(例如，各种发电、负载调节器、智能电网、一般家庭设置型蓄电***等领域)；医疗用途(耳机助听器等医疗用设备领域)；医药用途(服用管理***等领域)；以及IoT领域；宇宙/深海用途(例如太空探测器、潜水调查船等领域)等。
附图标记说明
100 正极层
110 正极活性物质区域
115 正极狭窄部
118 狭窄部的轮廓角落
170 非活性物质区域(正极侧)
200 负极层
220 负极活性物质区域
225 负极狭窄部
228 狭窄部的轮廓角落
270 非活性物质区域(负极侧)
300 固体电解质层
400 外部端子
400A 正极外部端子
400A’ 正极引出部
400B 负极外部端子
400B’ 负极引出部
500 固体电池层叠体
510 同一面
550I 正极狭窄边/负极狭窄边
550II 非正极狭窄边/非负极狭窄边
550III 非正极狭窄边/非负极狭窄边
550IV 非正极狭窄边/非负极狭窄边
600 基板。

Claims (10)

1.一种固体电池，具有多个面，
具有固体电池层叠体而构成，所述固体电池层叠体具有正极层、负极层以及夹设于该正极层与该负极层之间的固体电解质层，
所述固体电池具备：
与所述正极层连接的正极外部端子；和
与所述负极层连接的负极外部端子，
所述正极外部端子和所述负极外部端子双方设置于所述固体电池层叠体的同一面，
所述正极层具有：正极活性物质区域朝向所述同一面而变狭窄的正极狭窄部，并且
所述负极层具有：负极活性物质区域朝向所述同一面而变狭窄的负极狭窄部，
所述固体电池层叠体中除所述同一面以外的面没有被所述正极外部端子以及所述负极外部端子的外部端子约束。
2.根据权利要求1所述的固体电池，其中，
所述正极外部端子和所述负极外部端子在所述同一面相互以相同的朝向延伸。
3.根据权利要求1所述的固体电池，其中，
在形成所述固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的除定位有所述正极狭窄部的边以外的至少一个边中，所述正极活性物质区域设置至到达该俯视轮廓为止。
4.根据权利要求1或3所述的固体电池，其中，
在形成所述固体电池层叠体的俯视轮廓的边中的除定位有所述负极狭窄部的边以外的至少一个边中，所述负极活性物质区域设置至到达该俯视轮廓为止。
5.根据权利要求3所述的固体电池，其中，
在除定位有所述负极狭窄部的边以外的所有边中，所述负极活性物质区域设置至到达所述俯视轮廓为止。
6.根据权利要求1～3中任一项所述的固体电池，其中，
所述固体电池层叠体具有长方体的整体形状，所述同一面相当于该长方体的一个侧面。
7.根据权利要求1～3中任一项所述的固体电池，其中，
所述正极外部端子以及所述负极外部端子分别仅定位于所述同一面，没有延伸至除该同一面以外的所述固体电池层叠体的面为止。
8.根据权利要求1～3中任一项所述的固体电池，其中，
所述固体电池是表面安装型的电池，所述同一面相当于安装侧的面。
9.根据权利要求1～3中任一项所述的固体电池，其中，
所述固体电池层叠体由烧结体构成。
10.根据权利要求1～3中任一项所述的固体电池，其中，
所述正极层以及所述负极层成为能够吸留和释放锂离子的层。
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