CN114624006B - 一种利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种能够直接利用晶体校正波函数重构中残余像差的方法。该方法基于“振幅衬度最小标准”，对像差系数采取“分段降维”的算法。在保证计算精度的前提下，大大减少计算量。目前，在TEM中获取原子像是材料科学领域必不可少的研究手段。原则上，波函数重构所获得的相位像能够反映样品中的投影势场，然而由于残余像差的影响，这一点往往难以实现。而本发明解决了在晶体中校正残余像差的难题。相较于非晶法，该方法可直接在晶体区域使用，采集数据时不必保证图像中一定含有非晶，这给实验工作带来了极大的便利。相较于先前的晶体法来说，该方法能够校正更高阶以及数值更大的像差。本发明在材料科学领域中有着更广泛的应用前景。

Description

一种利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法

技术领域

本发明公开了一种能够利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法，属于透射电子显微镜应用技术和图像处理领域。

背景技术

波函数重构是一种在透射电子显微成像模式(TEM)中获取原子像的方式，然而由于残余像差的存在使得人们无法直接获得原子像。目前，测量电镜残余像差可借助非晶或晶体来实现。在非晶法中，通过记录非晶的倾转系列像以及对应的非晶环，将高阶像差转化为低阶像差，从而达到测量像差的目的。另外还可以在非晶中使用标准差最小理论来测量残余像差。不过非晶法要求图像中必须含有非晶，然而人们通常感兴趣区域一般为晶体区域，移动样品区域的话又会导致像差参数的不稳定，所以非晶法给实际测量像差的过程带来了困难。目前也有少量通过晶体测量残余像差的工作。近年来，一种以“原子在无像差时呈现点对称性”为基础的迭代算法被提出，不过该方法只能校正高阶像散。而我们通常获得的初始重构波函数中还含有一定的残余欠焦量。另外，该方法对初始重构波函数的要求非常高，所以该方法对一般的实验数据很难有效。前人提出“当样品满足相位物近似时，像差若被完全校正，此时对应的振幅像的衬度应该最低”这一观点。由此，标准差和图像熵这类用以表示图像衬度的参数就被用来测量残余像差。振幅标准差(图像熵)达到最小值(最大值)时，即意味着波函数中不存在残余像差。不过在利用标准差校正残余像差时，振幅标准差出现了多个极小值，并且标准差的全局最小值并不对应正确的残余像差值。实际上这个问题很可能是由于电镜分辨率不高等因素造成的。

标准差的计算并不复杂，所以它有潜质成为一种简便地测量残余像差的方法。不过目前仅利用“振幅衬度最小标准”对残余欠焦量和三级球差进行测量。但随着人们对图像分辨率的要求越来越高，高阶像差也必须被纳入到测量的范畴中来。如果需要将多个像差系数进行测量，我们将会面临高维数据优化问题所带来的麻烦。若高阶像差过大，也会给测量的过程带来“误差累积”的问题，导致测量结果错误。所以需要开发一种无论在非晶还是晶体上都能测量残余像差的方法，并且该方法既能减小高维数据的运算量又能避免“误差累积”所带来的问题，从而达到测量各阶残余像差的目的。

发明内容

本发明针对现有技术的不足，以“振幅像衬度最小标准”为基础，以标准差为表征图像衬度的特征参数，提出了一种利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法。

为解决上述问题，本发明基于“振幅衬度最小标准”提供了一种利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法。

本发明一种能够直接利用晶体校正波函数重构中残余像差的方法，基于“振幅衬度最小标准”，以标准差作为表征图像衬度的特征参数，对像差系数采取“分段降维”的算法，从而在众多像差系数中找到准确的残余像差系数，进而获得最终的原子像。

本发明在保证计算精度的前提下，大大减少计算量。相较于非晶法来说，该方法可直接在晶体区域使用，实验者在采集数据时不必保证图像中一定含有非晶，这给实验工作带来了极大的便利。而相较于先前的晶体法来说，该方法能够校正更高阶以及数值更大的像差。

作为优选方案，本发明“一种利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法”通过对高维数据分段处理以达到降低数据维度的目的。并通过引入“候选系数”来避免“误差累积”所带来的影响，从而在众多像差系数中找到准确的残余像差系数，帮助用户获得残余像差值和原子像。

其操作方案包括以下步骤：

步骤一

获取待研究样品图像的初始重构波函数；并选取需校正残余像差的范围；需校正残余像差包括欠焦量、二阶像散、三阶像散、慧差中的至少一种；

步骤二

选取初始重构波函数振幅像中的一块区域作为后续计算标准差的对象；

所选区域的大小在128*128像素以上；

选择一部分区域来进行后续标准差的计算；然后，在低阶像差的设定范围内以一定步长变化像差值，并通过公式(1)计算在每个低阶像差下，振幅像所对应的标准差；获得数据集；所述数据集包括由欠焦量、二阶像散角度、二阶像散幅值构成的数据集；所述低阶像差包括欠焦量和二阶像散；

其中STD为标准差，N为振幅像总像素数，i为像素序号，μ为像素平均值；步骤三

在获得的振幅像标准差数据集中，做成三维图；其中欠焦量为z轴；每个欠焦量对应一个平面，该平面可表示振幅标准差在某一欠焦量下随二阶像散的幅值和角度所发生的变化；将每个欠焦量下对应的平面提取出来，相当于将振幅像标准差数据集进行分段，即将垂直于z轴的平面将振幅像标准差数据集分段，此时四维数据就转化成了多个三维数据；

将每个平面上振幅标准差最小值对应的低阶像差系数作为“候选系数”，参与后续的测量；

步骤四

将候选系数的数据点扩充为一个范围；形成了最终的低阶像差候选系数池；步骤五

将获得的低阶像差候选系数池与之前预设的三阶像散幅值和角度组合，并计算振幅像的标准差；此时，由于低阶像差已经缩小；并且高阶像差对图像衬度的影响相对较小，所以可以将振幅标准差最小值对应的像差系数作为低阶像差和三阶像散的最终测量结果；也就是说，经过前四个步骤的处理，就可以避免“误差累积”的影响，此时可以真正利用“振幅衬度最小标准”来测量残余像差；所述高阶像差选自慧差和三阶像散。

步骤六

改变如慧差的高阶像差，并计算振幅图像的标准差，取最小标准差对应的高阶像差系数作为最终的高阶像差值。通过得到的像差数值将残余像差校正之后，得到的最终相位原子像。

本发明中，需校正残余像差(欠焦量、二阶像散、三阶像散、慧差)的范围，选取的范围具体为：

欠焦量的搜索范围：-50nm～50nm，步长1nm；

二阶像散幅值的搜索范围：1nm～10nm，步长1nm；

二阶像散角度的搜索范围：0.1～3.1rad，步长0.1rad，

三阶像散幅值的搜索范围：0～1000nm，步长50nm，

三阶像散角度的搜索范围：1.1～3.1rad，步长0.1rad，

慧差幅值的搜索范围：0～1000nm，步长50nm，

慧差角度的搜索范围：-3.1～3.1rad，0.1rad。

一般来说，如表1所示的像差范围对于残余像差的校正已经非常足够。值得一提的是，在记录欠焦系列像时，操作人员一定会将二阶像散调到相对较小的范围内，因此对于残余二阶像散的校正来说，10nm的范围已经足够了。此时，由于残余像差的存在，初始重构的波函数相位并不能如实地反应待研究样品的原子结构。

本发明步骤二中，为了让标准差的计算结果具有统计意义，需要保证所选区域的大小在128*128像素以上。特别需要说明的是，晶体的“多解问题”不可避免。晶体结构越简单，多解问题越显著，因此选取的区域需要包含非晶或正交晶系、三斜晶系、单斜晶系这种对称性较低的晶体。另外，在实际应用中没有必要用全图进行计算，因为图中的基体甚至大面积的非晶部分并不是主要研究的对象，选择一部分感兴趣区域来进行后续标准差的计算主要也是为了减小图像尺寸，加快运算速度。然后，在低阶像差(欠焦量和二阶像散)的设定范围内以一定步长变化像差值，并通过公式(1)计算在每个低阶像差下，振幅像所对应的标准差。获得如图2a所示的数据集。

其中STD为标准差，N为振幅像总像素数，i为像素序号，μ为像素平均值；

本发明步骤三中，获得了振幅像标准差数据集后，此时并不能用“振幅衬度最小标准”来获取准确的低阶像差值。主要原因是此时高阶像差并未校正，若用“振幅衬度最小标准”直接校正低阶像差，则会给低阶像差引入误差。而后续测量高阶像差时，低阶像差的测量误差又会反过来影响高阶像差的校正。这种“误差累积”的问题给我们的测量带来了困难。在该步骤中我们引入了“候选系数”的概念，有效避免了“误差累积”的问题。在图2a所示的振幅像标准差数据集中，每个欠焦量(z轴)可以对应一个平面，该平面可表示振幅标准差在某一欠焦量下随二阶像散的幅值和角度所发生的变化。我们将每个欠焦量下对应的平面提取出来，相当于将图2a所示的振幅像标准差数据集进行分段(如图2b所示，垂直于z轴的平面将振幅像标准差数据集分段)，此时四维数据就转化成了多个三维数据。步骤1中提到过，二阶像散的范围相对较小，因此分别在每个分段后的平面中不会出现多极值的问题。也就是说，在每个平面上，振幅标准差最小值对应的像差系数中，一定会有正确的低阶像差系数存在。只是此时的振幅标准差全局最小值还不能对应最终正确低阶像差系数。因此，可以将每个平面上振幅标准差最小值对应的低阶像差系数作为“候选系数”，参与后续的测量。图3a展示了所选取的候选系数。

本发明步骤四中，图3a所示的候选系数中很多数据点非常接近，这使得人们可以将数据点扩充为一个范围(如图3b中方框所示)，具体做法如下：在算法中，让计算机去感知并找到像差系数相近的数据点，然后自动寻找每一簇数据点的中位数(若某簇数据个数为偶数，则中位数选择偏小的那一个)。以中位数为中心向两个方向各对像差系数扩充一定数值。扩充范围分别为，欠焦量±4nm，二阶像散幅值±3nm，二阶像散角度±0.3rad。我们对衬度传递函数进行了模拟，衬度传递函数的形状不能因为以上扩充值而发生太大变化，从而确定了以上的低阶像差扩充范围。扩充完成后，形成了最终的低阶像差候选系数池。

本发明步骤五中，将获得的低阶像差候选系数池与之前预设的三阶像散幅值和角度组合，并计算振幅像的标准差。此时，由于低阶像差已经缩小至图3b所示的方框内，每个方框对应的欠焦量为±4nm,二阶像散幅值为±3nm，二阶像散±0.3rad，这个范围已经非常小。并且慧差等高阶像差对图像衬度的影响相对较小，所以可以将振幅标准差最小值对应的像差系数作为低阶像差和三阶像散的最终测量结果。也就是说，经过前四个步骤的处理，就可以避免“误差累积”的影响，此时可以真正利用“振幅衬度最小标准”来测量残余像差。

本发明步骤六中，改变如慧差的高阶像差，并计算振幅图像的标准差，取最小标准差对应的高阶像差系数作为最终的高阶像差值。通过得到的像差数值将残余像差校正之后，最终得到的相位像如图4b所示，相比于未校正的图像(图4a)，图像质量有了明显提升。图4b能够清晰地看到如图4c所示的S相原子结构。

有益效果

基于“振幅衬度最小标准”，本发明提出了一种能够利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法。该方法可在含有非晶或对称性较低的晶体区域得到成功应用，并且能在保证计算精度的前提下，能够大大减少高维数据带来的繁重计算量。在多参数测量时，“误差累计”的问题总是会影响参数的正确测量。该方法能够有效避免“误差累积”带来的影响，最终得到正确的残余像差值。另外，针对残余像差较大的数据来说，该方法也有较好的效果。解决了目前难以直接通过晶体测量残余像差的问题。该方法可以将分辨率提升至电镜分辨极限，对于帮助材料科学家在原子尺度认知材料有重大意义。

附图说明

图1为利用晶体校正波函数重构残余像差算法的流程图。

图2展示了利用晶体校正波函数重构残余像差算法将低阶像差做分段处理的过程。

图3展示了利用晶体校正波函数重构残余像差算法获取低阶像差候选参数的过程。

图4为在模拟数据中，利用该算法校正像差后的相位像与未校正像差相位像的对比图。

图5为实验记录的欠焦系列像。图a中方框为后续结果展示的部分。

图6为实验数据中重构的初始波函数的振幅、相位像。

图7为在实验数据中，利用该算法校正像差后得到的相位像。

从图1中可以看出利用晶体校正波函数重构残余像差算法的原理以及其工作流程。

从图2中可以看出该算法是如何将数据做分段降维处理的。

从图3中可以看出该算法是如何选取出可靠的候选参数并实现参数的扩展优化。

从图4中可以看出在模拟数据中，该算法能够成功校正残余像差，获得原子像。

从图5可以看出采用透射电子显微镜ThermoFisher Themis G2 300TEM拍摄所得2xxx铝合金欠焦系列TEM图像，共20张，拍摄范围分别为0nm到-38nm，步长为-2nm。图中仅展示部分图像。

从图6可以看出由于残余像差的影响，初始重构波函数的相位像无法如实地显示原子所在位置。

从图7中可以看出在实验数据中，该算法能够成功校正残余像差，获得原子像。

具体实施方式

本发明将通过一个具体实施例作进一步详细说明。以下实施例用于说明本发明，但本发明的具体实施方案不仅限于下述实施实例。

本实施例所用的样品为2000系(Al-Cu-Mg)铝合金，研究对象为2000系铝合金中常见析出相S相，所用的透射电镜为FEI Tecnai F20。图5为用于波函数重构的欠焦系列像。我们打算在该数据中校正的像差有欠焦量、二级像散、三级像散、慧差。为了方便展示，后续将只展示方框区域的部分。

步骤一

获取待研究样品图像的初始重构波函数。并选取需校正残余像差(欠焦量、二阶像散、三阶像散、慧差)的范围，选取的范围如下表所示。一般来说，如下表所示的像差范围对于残余像差的校正已经非常足够。值得一提的是，在记录欠焦系列像时，操作人员一定会将二阶像散调到相对较小的范围内，因此对于残余二阶像散的校正来说，10nm的范围已经足够了。此时，由于残余像差的存在，初始重构的波函数相位并不能如实地反应待研究样品的原子结构。图6为重构后的初始波函数对应的振幅像和相位像，在振幅像中选择一个区域用来计算标准差(方框内区域)。

在一定范围内以一定步长变化欠焦量和二阶像散并计算S1中所选区域的标准差。

预设像差系数的搜索范围和步长表

步骤二

选取初始重构波函数振幅像中的一块区域作为后续计算标准差的对象。为了让标准差的计算结果具有统计意义，需要保证所选区域的大小在128*128像素以上。特别需要说明的是，晶体的“多解问题”不可避免。晶体结构越简单，多解问题越显著，因此选取的区域需要包含非晶或正交晶系、三斜晶系、单斜晶系这种对称性较低的晶体。另外，在实际应用中没有必要用全图进行计算，因为图中的基体甚至大面积的非晶部分并不是主要研究的对象，选择一部分感兴趣区域来进行后续标准差的计算主要也是为了减小图像尺寸，加快运算速度。然后，在低阶像差(欠焦量和二阶像散)的设定范围内以一定步长变化像差值，并通过公式(1)计算在每个低阶像差下，振幅像所对应的标准差。获得如图2a所示的数据集。

其中STD为标准差，N为振幅像总像素数，i为像素序号，μ为像素平均值

步骤三

获得了如图2a的振幅像标准差数据集后，我们此时并不能用“振幅衬度最小标准”来获取准确的低阶像差值。主要原因是此时高阶像差并未校正，若用“振幅衬度最小标准”直接校正低阶像差，则会给低阶像差引入误差。而后续测量高阶像差时，低阶像差的测量误差又会反过来影响高阶像差的校正。这种“误差累积”的问题给我们的测量带来了困难。在该步骤中我们引入了“候选系数”的概念，有效避免了“误差累积”的问题。在图2a所示的振幅像标准差数据集中，每个欠焦量(z轴)可以对应一个平面，该平面可表示振幅标准差在某一欠焦量下随二阶像散的幅值和角度所发生的变化。我们将每个欠焦量下对应的平面提取出来，相当于将图2a所示的振幅像标准差数据集进行分段(如图2b所示，垂直于z轴的平面将振幅像标准差数据集分段)，此时四维数据就转化成了多个三维数据。步骤1中提到过，二阶像散的范围相对较小，因此分别在每个分段后的平面中不会出现多极值的问题。也就是说，在每个平面上，振幅标准差最小值对应的像差系数中，一定会有正确的低阶像差系数存在。只是此时的振幅标准差全局最小值还不能对应最终正确低阶像差系数。因此，可以将每个平面上振幅标准差最小值对应的低阶像差系数作为“候选系数”，参与后续的测量。图3a展示了所选取的候选系数。

步骤四

图3a所示的候选系数中很多数据点非常接近，这使得人们可以将数据点扩充为一个范围(如图3b中方框所示)，具体做法如下：在算法中，让计算机去感知并找到像差系数相近的数据点，然后自动寻找每一簇数据点的中位数(若某簇数据个数为偶数，则中位数选择偏小的那一个)。以中位数为中心向两个方向各对像差系数扩充一定数值。扩充范围分别为，欠焦量±4nm，二阶像散幅值±3nm，二阶像散角度±0.3rad。我们对衬度传递函数进行了模拟，衬度传递函数的形状不能因为以上扩充值而发生太大变化，从而确定了以上的低阶像差扩充范围。扩充完成后，形成了最终的低阶像差候选系数池。

步骤五

将获得的低阶像差候选系数池与之前预设的三阶像散幅值和角度组合，并计算振幅像的标准差。此时，由于低阶像差已经缩小至图3b所示的方框内，每个方框对应的欠焦量为±4nm,二阶像散幅值为±3nm，二阶像散±0.3rad，这个范围已经非常小。并且慧差等高阶像差对图像衬度的影响相对较小，所以可以将振幅标准差最小值对应的像差系数作为低阶像差和三阶像散的最终测量结果。也就是说，经过前四个步骤的处理，就可以避免“误差累积”的影响，此时可以真正利用“振幅衬度最小标准”来测量残余像差。

步骤六

改变如慧差的高阶像差，并计算振幅图像的标准差，取最小标准差对应的高阶像差系数作为最终的高阶像差值。通过得到的像差数值将残余像差校正之后，最终得到的相位像如图4b所示，相比于未校正的图像(图4a)，图像质量有了明显提升。图4b能够清晰地看到如图4c所示的S相原子结构。图7为最终经过像差校正后的相位像，其能够真实反映S相的单胞结构。

Claims (6)

1.一种利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法，其特征在于：其特征在于：包括以下步骤；

步骤一

获取待研究样品图像的初始重构波函数；并选取需校正残余像差的范围；需校正残余像差包括欠焦量、二阶像散、三阶像散、慧差中的至少一种；

步骤二

选取初始重构波函数振幅像中的一块区域作为后续计算标准差的对象；

所选区域的大小在128*128像素以上；

在低阶像差的设定范围内以一定步长变化像差值，并通过公式(1)计算在每个低阶像差下，振幅像所对应的标准差；获得数据集；所述数据集包括由欠焦量、二阶像散角度、二阶像散幅值构成的数据集；所述低阶像差包括欠焦量和二阶像散；

其中STD为标准差，N为振幅像总像素数，i为像素序号，μ为像素平均值；

步骤三

在获得的振幅像标准差数据集中，做成三维图；其中欠焦量为z轴；每个欠焦量对应一个平面，该平面表示振幅标准差在某一欠焦量下随二阶像散的幅值和角度所发生的变化；将每个欠焦量下对应的平面提取出来，相当于将振幅像标准差数据集进行分段，即在垂直于z轴的平面将振幅像标准差数据集分段，此时四维数据就转化成了多个三维数据；

将每个平面上振幅标准差最小值对应的低阶像差系数作为候选系数，参与后续的测量；

步骤四

将候选系数的数据点扩充为一个范围；形成了最终的低阶像差候选系数池；

步骤五

将获得的低阶像差候选系数池与之前预设的三阶像散幅值和角度组合，并计算振幅像的标准差；此时，由于低阶像差已经缩小；并且高阶像差对图像衬度的影响相对较小，所以将振幅标准差最小值对应的像差系数作为低阶像差和三阶像散的最终测量结果；也就是说，经过前四个步骤的处理，就可以避免“误差累积”的影响，此时利用振幅衬度最小标准来测量残余像差；所述高阶像差选自慧差、三阶像散中的至少一种；

步骤六

改变慧差的高阶像差，并计算振幅图像的标准差，取最小标准差对应的高阶像差系数作为最终的高阶像差值；通过得到的像差数值将残余像差校正之后，得到的最终相位和原子像。

2.根据权利要求1所述的一种利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法，其特征在于：需校正残余像差为欠焦量、二阶像散、三阶像散、慧差；其中：

欠焦量的搜索范围：-50nm～50nm，步长1nm；

二阶像散幅值的搜索范围：1nm～10nm，步长1nm；

二阶像散角度的搜索范围：0.1～3.1rad，步长0.1rad，

三阶像散幅值的搜索范围：0～1000nm，步长50nm，

三阶像散角度的搜索范围：1.1～3.1rad，步长0.1rad，

慧差幅值的搜索范围：0～1000nm，步长50nm，

慧差角度的搜索范围：-3.1～3.1rad，0.1rad。

3.根据权利要求1所述的一种利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法，其特征在于：

候选系数扩充为一个范围，具体做法如下：在算法中，让计算机去感知并找到像差系数相近的数据点，然后自动寻找每一簇数据点的中位数，若某簇数据个数为偶数，则中位数选择偏小的那一个，以中位数为中心向两个方向各对像差系数扩充一定数值；扩充范围分别为欠焦量±4nm、二阶像散幅值±3nm、二阶像散角度±0.3rad。

4.根据权利要求1所述的一种利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法，其特征在于：

步骤五中，将获得的低阶像差候选系数池与之前预设的三阶像散幅值和角度组合，并计算振幅像的标准差；此时，低阶像差已经缩小至欠焦量变化为±4nm,二阶像散幅值变化为±3nm，二阶像散变化±0.3rad构成的方框内。

5.根据权利要求1所述的一种利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法，其特征在于：

基于“振幅衬度最小标准”，以标准差作为表征图像衬度的特征参数，对像差系数采取“分段降维”的算法，从而在众多像差系数中找到准确的残余像差系数，进而获得最终的原子像。

6.根据权利要求1所述的一种利用样品下表面出射波函数测量电镜残余像差的方法，其特征在于：通过对高维数据分段处理以达到降低数据维度的目的；并通过引入“候选系数”来避免“误差累积”所带来的影响，从而在众多像差系数中找到准确的残余像差系数，进而获得残余像差值和原子像。

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