CN113999461B - 基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法 - Google Patents

基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法 Download PDF

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Abstract

基于聚四甲基一戊烯‑钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法，方法中，称取第‑预定质量分数的聚四甲基一戊烯并溶解在非极性聚合物溶剂中；称量第二预定质量分数的钛酸钡纳米粒子在NaOH溶液中反应得到BaTiO3羟基化溶液，清洗、干燥、研磨、过筛得到羟基化的BaTiO3粒子BaTiO3‑OH；称量第三预定质量分数的BaTiO3粒子BaTi03‑OH和偶联剂，在甲苯环境下反应得到BaTiO3接枝溶液并进行清洗，干燥，研磨，过筛得到粒子BaTiO3‑KH570；称量第四质量分数的粒子BaTiO3‑KH570加入聚四甲基一戊烯溶液并搅拌得到混合溶液A，真空干燥得到聚四甲基一戊烯‑钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜。

Description

基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备 方法
技术领域
本发明涉及薄膜电容器的复合薄膜材料技术领域，尤其涉及一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法。
背景技术
随着电力***的不断发展，电力电容器在电力***的作用愈发重要。而在电力电容器的运行中，由于自身的工作条件和散热问题，使得电力电容器存在局部温度过高导致电容器内部的绝缘失效，降低电力***运行的稳定性。目前最常用的电力电容器材料为BOPP(双向拉伸聚丙烯)，其造价低，易加工，然而其高温耐受性差，熔融起始温度低(85℃-100℃)，长时间工作温度低(70-80℃)，并且其介电常数低(约为2.2)，目前纳米掺杂作为一种广泛应用的提升介电常数的手段，能够有效提高复合材料的介电常数，然而，由于纳米填料和有机基体的介电常数相差较大且填料团聚严重，在提升介电常数的同时会使电场分布畸变使得击穿强度相比于纯聚合物基体下降严重，所以，需要寻找一种介电常数大，介电损耗小，并且能够耐受高温的热稳定材料的同时，通过对掺杂纳米粒子的改性，使得击穿场强有所提升。
针对现有技术的以上缺陷或进的需求，本领域技术人员致力于开发一种耐高温高介电低损耗复合薄膜。
在背景技术部分中公开的上述信息仅仅用于增强对本发明背景的理解，因此可能包含不构成本领域普通技术人员公知的现有技术的信息。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法，以提供一种耐高温高介电低损耗复合薄膜。
为了实现上述目的，本发明提供如下技术方案：
本发明的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法包括：
步骤S100、称取第-预定质量分数的聚四甲基一戊烯并溶解在非极性聚合物溶剂中，在匀速搅拌条件下溶解得到聚四甲基一戊烯溶液；
步骤S200、称量第二预定质量分数的钛酸钡纳米粒子在NaOH溶液中反应得到BaTiO3羟基化溶液，清洗、干燥、研磨、过筛得到羟基化的BaTiO3粒子BaTiO3-OH；
步骤S300、称量第三预定质量分数的BaTiO3粒子BaTiO3-OH和偶联剂，在甲苯环境下反应得到BaTiO3接枝溶液并进行清洗，干燥，研磨，过筛得到粒子BaTiO3-KH570；
步骤S400、称量第四质量分数的粒子BaTiO3-KH570加入所述聚四甲基一戊烯溶液并搅拌得到混合溶液A；
步骤S500、将所述混合溶液A真空干燥得到聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法中，步骤S100中，所述第-预定质量分数的范围为5g-10g的聚四甲基一戊烯溶解在50ml-100ml的非极性溶剂。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法中，非极性有机溶剂包括环己烷或四氯化碳。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法中，步骤S100中，所述搅拌条件包括在40℃-85℃和250-450r/min转速下搅拌5-8小时。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法中，步骤S200中，所述第二预定质量分数的范围为5-20g钛酸钡纳米粒子加入到5-10mol/L的NaOH溶液中。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法中，步骤S200中，NaOH溶液在100℃-120℃和1000r/min-1200r/min转速下搅拌20-24小时得到BaTiO3羟基化溶液，用无水乙醇清洗纳米粒子3-5遍后将纳米粒子放入真空烘箱中60-80℃干燥24-48小时，后将干燥的BaTiO3-OH粒子进行研磨并用200目的筛网进行过筛，得到羟基化的BaTiO3粒子BaTiO3-OH。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法中，步骤S300中，所述第三预定质量分数的范围为5-20g BaTiO3粒子BaTiO3-OH、2-5ml偶联剂加入到50ml-200ml的甲苯。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法中，偶联剂为KH570硅烷偶联剂。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法中，步骤S300中，甲苯溶液在60℃-90℃和1000r/min-1200r/min转速下搅拌20-24小时得到BaTiO3接枝KH570溶液，用甲苯清洗3-5遍后将纳米级的粒子BaTiO3-KH570放入真空烘箱中60-80℃干燥24-48小时，后将干燥的粒子BaTiO3-KH570进行研磨并用200目的筛网进行过筛，得到表面KH570处理的粒子BaTiO3-KH570。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法中，第四质量分数的范围为5wt％-20wt％的粒子BaTiO3-KH570加入到所述聚四甲基一戊烯溶液。
在上述技术方案中，本发明提供的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法，具有以下有益效果：本发明所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法采用PMP作为聚合物基体，具有较为优异的高温介电性能，在80℃以上PMP仍然能够保持高的击穿强度，稳定的介电常数和较低的介电损耗，具有较好的耐高温特性。本发明通过掺杂改性后的钛酸钡纳米粒子，PMP的介电损耗低而介电常数低，需要通过掺杂提高整体介电常数。在后续的实施例描述中，发明人正是基于钛酸钡纳米粒子能够显著提高介电常数而对介电损耗影响较小。除此之外，KH570处理后的钛酸钡纳米粒子提高有机-无机界面的相容性，进而使得纳米粒子在基体中的分布更加均匀，减少电场强度的畸变。由此，发明人充分利用了介电损耗小的PMP基体材料以及有利于提高整体介电常数和击穿强度的改性钛酸钡纳米粒子，将两者复合，得到在高温下具有高介电常数和低介电损耗和较高击穿强度的复合薄膜。
附图说明
为了更清楚地说明本申请实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明中记载的-些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明中基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的KH570硅烷偶联剂处理前后的钛酸钡纳米粒子的红外光谱图；
图2为本发明中基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的含量为10wt％的经过KH570硅烷偶联剂处理前后的钛酸钡/PMP复合薄膜的断面SEM图；
图3为本发明中基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的含量为10wt％未经过KH570硅烷偶联剂处理的钛酸钡/PMP复合薄膜在温度-40-180℃介电频谱和损耗图；
图4为本发明中基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的含量为10wt％经过KH570硅烷偶联剂处理的钛酸钡/PMP复合薄膜在温度-40-180℃介电频谱和损耗图；
图5为本发明中基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的处理前后的介电常数变化图；
图6为本发明中基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子复合薄膜的介电常数和介电损耗随温度变化曲线图，其中，钛酸钡掺杂量为10wt％；
图7为本发明中基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的含量为10wt％的经过处理前后的钛酸钡/PMP复合薄膜在20℃的击穿强度比较图；
图8为本发明中基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的含量为10wt％的经过处理前后的钛酸钡/PMP复合薄膜在20℃的击穿强度比较图。
具体实施方式
为使本发明实施方式的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施方式对本发明实施方式中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施方式是本发明-部分实施方式，而不是全部的实施方式。基于本发明中的实施方式，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施方式，都属于本发明保护的范围。
因此，以下对在附图图1至图8中提供的本发明的实施方式的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围，而是仅仅表示本发明的选定实施方式。基于本发明中的实施方式，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施方式，都属于本发明保护的范围。
应注意到：相似的标号和字母在下面的附图中表示类似项，因此，-旦某-项在一个附图中被定义，则在随后的附图中不需要对其进行进-步定义和解释。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“中心”、“纵向”、“横向”、“长度”、“宽度”、“厚度”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”、“顺时针”、“逆时针”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的设备或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
此外，术语“第-”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第-”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个该特征。在本发明的描述中，“多个”的含义是两个或两个以上，除非另有明确具体的限定。
在本发明中，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”、“固定”等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或成-体；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
在本发明中，除非另有明确的规定和限定，第-特征在第二特征之“上”或之“下”可以包括第-和第二特征直接接触，也可以包括第-和第二特征不是直接接触而是通过它们之间的另外的特征接触。而且，第-特征在第二特征“之上”、“上方”和“上面”包括第-特征在第二特征正上方和斜上方，或仅仅表示第-特征水平高度高于第二特征。第-特征在第二特征“之下”、“下方”和“下面”包括第-特征在第二特征正下方和斜下方，或仅仅表示第-特征水平高度小于第二特征。
为了使本领域的技术人员更好地理解本发明的技术方案，下面将结合附图对本发明作进-步的详细介绍。一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法包括，
步骤S100、称取第-预定质量分数的聚四甲基一戊烯并溶解在非极性聚合物溶剂中，在匀速搅拌条件下溶解得到聚四甲基一戊烯溶液；
步骤S200、称量第二预定质量分数的钛酸钡纳米粒子在NaOH溶液中反应得到BaTiO3羟基化溶液，清洗、干燥、研磨、过筛得到羟基化的BaTiO3粒子BaTiO3-OH；
步骤S300、称量第三预定质量分数的BaTiO3粒子BaTiO3-OH和偶联剂，在甲苯环境下反应得到BaTiO3接枝溶液并进行清洗，干燥，研磨，过筛得到粒子BaTiO3-KH570；
步骤S400、称量第四质量分数的粒子BaTiO3-KH570加入所述聚四甲基一戊烯溶液并搅拌得到混合溶液A；
步骤S500、将所述混合溶液A真空干燥得到聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜。
本发明首先选取PMP作为聚合物基体，保证其具有良好的耐高温能力，其次添加用KH570偶联剂处理后的钛酸钡纳米粒子提高聚合物薄膜的介电常数，实现复合材料的耐高温特性和高介电低介电损耗高击穿场强特性。在掺杂KH570处理后的纳米钛酸钡的掺杂量为10wt％时，介电常数从纯PMP的2.15提高到3.03，提高比例为40.9％，而未经过处理的纳米钛酸钡复合材料在掺杂量为10wt％时的介电常数仅有2.62。并且，在20℃～180℃温度范围内的介电损耗保持在0.0025以下；同时，KH570处理后的BT粒子相较于未处理时能够提高复合材料的击穿场强，在10wt％的掺杂浓度下，击穿场强从319.0MV/m提升至366.2MV/m(提升了14.7％)，能够满足电力电容器的要求，提高了薄膜电容器的高介电耐高温性能。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的优选实施方式中，步骤S100中，所述第-预定质量分数的范围为5g-10g的聚四甲基一戊烯溶解在50ml-100ml的非极性溶剂。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的优选实施方式中，非极性有机溶剂包括环己烷或四氯化碳。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的优选实施方式中，步骤S100中，所述搅拌条件包括在40℃-85℃和250-450r/min转速下搅拌5-8小时。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的优选实施方式中，步骤S200中，所述第二预定质量分数的范围为5-20g钛酸钡纳米粒子加入到5-10mol/L的NaOH溶液中。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的优选实施方式中，步骤S200中，NaOH溶液在100℃-120℃和1000r/min-1200r/min转速下搅拌20-24小时得到BaTiO3羟基化溶液，用无水乙醇清洗纳米粒子3-5遍后将纳米粒子放入真空烘箱中60-80℃干燥24-48小时，后将干燥的BaTiO3-OH粒子进行研磨并用200目的筛网进行过筛，得到羟基化的BaTiO3粒子BaTiO3-OH。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的优选实施方式中，步骤S300中，所述第三预定质量分数的范围为5-20gBaTiO3粒子BaTiO3-OH、2-5ml偶联剂加入到50ml-200ml的甲苯。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的优选实施方式中，偶联剂为KH570硅烷偶联剂。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的优选实施方式中，步骤S300中，甲苯溶液在60℃-90℃和1000r/min-1200r/min转速下搅拌20-24小时得到BaTiO3接枝KH570溶液。
所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法的优选实施方式中，用甲苯清洗3-5遍后将纳米级的粒子BaTiO3-KH570放入真空烘箱中60-80℃干燥24-48小时，后将干燥的粒子BaTiO3-KH570进行研磨并用200目的筛网进行过筛，得到表面KH570处理的粒子BaTiO3-KH570。
在一个实施例中，步骤S100中：使用电子天平称量5g-10g的聚四甲基一戊烯，使用量筒量取50ml-100ml的非极性溶剂，将聚四甲基一戊烯溶解在非极性溶剂中，使用机械搅拌器在40℃-85℃和250-450r/min转速下搅拌5-8小时，得到聚四甲基一戊烯溶液。
在一个实施例中，步骤S100中所述的非极性溶剂为以下任-：环己烷，四氯化碳。
在一个实施例中，步骤S200包括：称量5-20g钛酸钡纳米粒子均匀加入到5-10mol/L的NaOH溶液中，并用磁力搅拌在100℃-120℃和1000r/min-1200r/min转速下搅拌20-24小时得到BaTiO3羟基化溶液，用无水乙醇清洗纳米粒子3-5遍后将纳米粒子放入真空烘箱中60-80℃干燥24-48小时，后将干燥的BaTiO3-OH粒子进行研磨并用200目的筛网进行过筛，得到BaTiO3-OH粒子。
在一个实施例中，步骤S300还包括：称量5-20g BaTiO3-OH粒子均匀加入到50ml-200ml的甲苯中，滴入2-5ml KH570偶联剂搅拌均匀，并用磁力搅拌在60℃-90℃和1000r/min-1200r/min转速下搅拌20-24小时得到BaTiO3-KH570溶液，用甲苯清洗纳米粒子3-5遍后将纳米粒子放入真空烘箱中60-80℃干燥24-48小时，后将干燥的BaTiO3-KH570粒子进行研磨并用200目的筛网进行过筛，得到BaTiO3-KH570粒子。
在一个实施例中，步骤S400包括：称量质量分数为5wt％-20wt％的BaTiO3-KH570纳米粒子均匀加入到所述聚四甲基一戊烯溶液，并用机械搅拌器在40℃-85℃和1500r/min-2000r/min转速下搅拌10-18小时得到混合溶液A。
在一个实施例中，用酒精擦拭石英玻璃板并待齐干燥，将石英玻璃板加热至30-50℃，将所述溶液A倒在石英玻璃板上并使用刮刀将溶液A刮平，将附有溶液A的石英玻璃板放入真空烘箱中，经过30-50℃真空干燥24-48小时，后将石英玻璃板放入温水中进行脱模，得到聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜，将此薄膜放入真空烘箱中60-80℃干燥24-48h，得到干燥的聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜。
在一个实施例中，基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子复合薄膜的制备方法，包括步骤如下：
S100、称量聚四甲基一戊烯并溶解在非极性聚合物溶剂中并在匀速搅拌条件下溶解，得到纯净的聚四甲基一戊烯溶液；
S200、称量-定质量分数的钛酸钡纳米粒子在NaOH溶液中反应得到BaTiO3羟基化溶液并清洗、干燥、研磨、过筛，得到羟基化的BaTiO3粒子，称为BaTiO3-OH；
S300、称量-定质量分数的BaTiO3-OH粒子和KH570硅烷偶联剂，在甲苯环境下反应，得到BaTiO3接枝KH570溶液并进行清洗，干燥，研磨，过筛，得到表面KH570处理的BaTiO3粒子，称为BaTiO3-KH570；
S400、称量-定质量分数的BaTiO3-KH570加入所述聚四甲基一戊烯溶液并搅拌得到混合溶液A；
S500、将所述溶液A真空干燥得到聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜。
如图1，KH570硅烷偶联剂处理前后的钛酸钡纳米粒子的红外光谱可以看出在接枝了KH570后，3510处表面的羟基峰强度下降了，说明羟基峰的数量有所减少，也证明了BT表面的羟基与硅烷偶联剂发生了脱水缩合反应。其次，位于2956和1717的基团也是KH570上独有的，最有力的证据在于1168产生的Si-O-Ti的峰是存在的，说明KH570处理成功。
如图2，含量为10wt％的经过KH570硅烷偶联剂处理前后的钛酸钡/PMP复合薄膜的断面SEM图可以看出，未处理的BT掺入后，存在较多较大团聚点，其直径能够达到1-2um级别，而经过偶联剂的处理使得材料的团聚点明显变少，团聚的最大尺寸明显变小，说明KH570偶联剂处理对纳米粒子的分散起到了促进作用。
如图3-图5，温度-40℃至180℃介电谱和介电损耗如图所示，可以看出，随着温度升高，复合试样的介电常数稍有下降，这可能与高温下聚合物体积扩张导致单位体积内的偶极子的数量减少，使得介电常数有所下降。损耗都能够维持在0.005以下。硅烷偶联剂处理后的BT粒子能够更大程度的提高复合材料的介电常数，对于10wt％的试样来讲，处理前后的介电常数从2.62提升到了3.03，这可能是由于分散性变好，使得BT与PMP基体的接触面积变大，使得界面极化增强，介电常数升高。
如图6，在1KHz时，聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性/未改性复合薄膜的介电常数和介电损耗随温度变化曲线如图所示，当温度从-40上升至160℃时，复合试样的介电常数下降，这与高温下试样的体积膨胀，导致单位体积内参与极化的粒子数量下降，导致介电常数下降。对于介电损耗，随着温度上升介电损耗先上升后下降，在40-80℃达到峰值，这与PMP的玻璃化转变温度有关。在80℃以上，可以看到复合介质的损耗下降，并且数量级在10-3附近，小于电力电容器规定的0.5％，说明该复合薄膜能够满足高温下电力电容器的需求。
如图7和8，是含量为10wt％的经过处理前后的钛酸钡/PMP复合薄膜在20℃和80℃的击穿强度比较图；可以看到经过处理后薄膜的击穿场强变高，由20℃的319.0MV/m提升至366.2MV/m(提升了14.7％)，80℃下由246.2MV/m提升至317.3.2MV/m(提升了28.8％)，这是由于表面相容性增强，分布变得均匀，电场畸变改善，使得击穿升高。
最后应该说明的是：所描述的实施例仅是本申请-部分实施例，而不是全部的实施例，基于本申请中的实施例，本领域技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其它实施例，都属于本申请保护的范围。
以上只通过说明的方式描述了本发明的某些示范性实施例，毋庸置疑，对于本领域的普通技术人员，在不偏离本发明的精神和范围的情况下，可以用各种不同的方式对所描述的实施例进行修正。因此，上述附图和描述在本质上是说明性的，不应理解为对本发明权利要求保护范围的限制。

Claims (5)

1.一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法，其特征在于，其包括以下步骤：
步骤S100、称取第一预定质量分数的聚四甲基一戊烯并溶解在非极性溶剂中，在匀速搅拌条件下溶解得到聚四甲基一戊烯溶液，所述第一预定质量分数的范围为5g-10g的聚四甲基一戊烯溶解在50ml-100ml的非极性溶剂；
步骤S200、称量第二预定质量分数的钛酸钡纳米粒子在NaOH溶液中反应得到BaTiO3羟基化溶液，清洗、干燥、研磨、过筛得到羟基化的BaTiO3粒子BaTiO3-OH；
步骤S300、称量第三预定质量分数的BaTiO3粒子BaTiO3-OH和偶联剂KH570，在甲苯环境下反应得到BaTiO3接枝溶液并进行清洗，干燥，研磨，过筛得到粒子BaTiO3-KH570；
步骤S400、称量第四质量分数的粒子BaTiO3-KH570加入所述聚四甲基一戊烯溶液并搅拌得到混合溶液A；
步骤S500、将所述混合溶液A真空干燥得到聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜，在20℃～180℃温度范围内的介电损耗保持在0.0025以下；
其中，
非极性溶剂包括环己烷或四氯化碳；
步骤S200中，所述第二预定质量分数的范围为5-20g钛酸钡纳米粒子加入到5-10mol/L的NaOH溶液中；
步骤S300中，所述第三预定质量分数的范围为5-20g BaTiO3粒子BaTiO3-OH、2-5ml偶联剂KH570加入到50ml-200ml的甲苯。
2.根据权利要求1所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法，其特征在于，步骤S100中，所述搅拌条件包括在40℃-85℃和250-450r/min转速下搅拌5-8小时。
3.根据权利要求1所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法，其特征在于，步骤S200中，NaOH溶液在100℃-120℃和1000r/min-1200r/min转速下搅拌20-24小时得到BaTiO3羟基化溶液，用无水乙醇清洗纳米粒子3-5遍后将纳米粒子放入真空烘箱中60-80℃干燥24-48小时，后将干燥的BaTiO3-OH粒子进行研磨并用200目的筛网进行过筛，得到羟基化的BaTiO3粒子BaTiO3-OH。
4.根据权利要求1所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法，其特征在于，步骤S300中，甲苯溶液在60℃-90℃和1000r/min-1200r/min转速下搅拌20-24小时得到BaTiO3接枝KH570溶液，用甲苯清洗3-5遍后将纳米级的粒子BaTiO3-KH570放入真空烘箱中60-80℃干燥24-48小时，后将干燥的粒子BaTiO3-KH570进行研磨并用200目的筛网进行过筛，得到表面KH570处理的粒子BaTiO3-KH570。
5.根据权利要求1所述的一种基于聚四甲基一戊烯-钛酸钡纳米粒子改性复合薄膜的制备方法，其特征在于，第四质量分数的范围为5wt%-20wt%的粒子BaTiO3-KH570加入到所述聚四甲基一戊烯溶液。
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