CN113809396A - 一种电解液及锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

为克服现有锂离子电池存在存储性能和循环性能不足的问题，本发明提供了一种电解液，包括溶剂、锂盐和添加剂，所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯、3,3'‑[1,2‑乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂，其中，碳酸亚乙烯酯、3,3'‑[1,2‑乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂的重量比为1：0.2～6：0.01～5。同时，本发明还公开了包括上述电解液的锂离子电池。本发明提供的电解液能够有效提高电池的高温储存性能和循环性能。

Description

一种电解液及锂离子电池
技术领域
本发明属于二次电池技术领域，具体涉及一种电解液及锂离子电池。
背景技术
锂离子电池因具有比能量高、比功率大、循环寿命长、自放电小等显著优点，受到消费者的热烈欢迎，广泛应用于移动手机、数码相机、个人电脑等便携式电子产品市场，同时也成为当前动力和储能领域的重要选择，对发展“低碳经济”具有重要的意义。
锂离子电池电解液主要由锂盐和有机碳酸酯组成，是正负极间的桥梁，在电池内部起着传输离子和传导电流的作用。在锂离子电池首次充放电过程中，锂盐，溶剂和添加剂会在碳负极表面发生不可逆还原反应，以生成钝化膜，其中1,3-丙磺酸内酯(PS)作为性价比高的成膜添加剂已广泛商用于锂离子电解液中。然而1,3-丙磺酸内酯作为成膜添加剂存在一定的限制，例如在2015年12月17日，欧盟将1,3-丙磺酸内酯加入高关注物质(SVHC)列表，说明1,3-丙磺酸内酯可能有非常严重的、或在某些情况下，不可逆的对人、对环境的影响。故寻找一种能够替代现有1,3-丙磺酸内酯的高性能电解液添加剂方案是需要解决的问题。
发明内容
针对现有锂离子电池存在存储性能和循环性能不足的问题，本发明提供了一种电解液及锂离子电池。
本发明解决上述技术问题所采用的技术方案如下：
一方面，本发明提供了一种电解液，包括溶剂、锂盐和添加剂，所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂，其中，碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂的重量比为1：0.2～6：0.01～5。
可选的，所述电解液中不包括1,3-丙磺酸内酯。
可选的，以所述电解液的总质量为100％计，所述碳酸亚乙烯酯的质量百分含量为0.01％～10％。
可选的，碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂的重量比为1：0.5～4：0.02～3。
可选的，碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂的重量比为1：1～3：0.05～2。
可选的，所述锂盐选自有机锂盐和无机锂盐中的一种或多种。
可选的，所述锂盐包括六氟磷酸盐，六氟砷酸盐、高氯酸盐、三氟磺酰锂、二氟(三氟甲基磺酰)亚胺锂、双(氟磺酰)亚胺锂、三(三氟甲基磺酰)甲基锂中的一种或多种。
可选的，所述电解液中，所述锂盐的浓度为0.5％～2M。
可选的，所述溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、甲酸甲酯、甲酸乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丁酸甲酯、四氢呋喃中的至少两种。
另一方面，本发明提供了一种锂离子电池，包括正极、负极以及如上所述的电解液。
根据本发明提供的电解液，在电解液中加入了特定比例的碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂，三种物质在电解液中起到了相互协同的作用，能够在正负极表面分解生成一层高稳定的钝化膜，有效对电池充放电过程中的正负极形成有效的保护，并且能够络合过渡金属离子，避免锂枝晶的生成和负极材料的脱落，从而有效提高了电池的高温储存性能和循环性能，尤其适用于高电压锂离子电池的使用。
具体实施方式
为了使本发明所解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明实施例提供了一种电解液，包括溶剂、锂盐和添加剂，所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂，其中，碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂的重量比为1：0.2～6：0.01～5。
在电解液中加入了特定比例的碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂，三种物质在电解液中起到了相互协同的作用，能够在正负极表面分解生成一层高稳定的钝化膜，有效对电池充放电过程中的正负极形成有效的保护，并且能够络合过渡金属离子，避免锂枝晶的生成和负极材料的脱落，从而有效提高了电池的高温储存性能和循环性能，尤其适用于高电压锂离子电池的使用。
在一些实施例中，所述电解液中不包括1,3-丙磺酸内酯。
通过在所述电解液中去除1,3-丙磺酸内酯，以解决1,3-丙磺酸内酯带来的问题，同时本发明通过采用碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂以特定比例组合，能够有效弥补1,3-丙磺酸内酯去除后的性能缺陷，使得锂离子电池的存储性能和循环性能均达到较优水平。
在更优选的实施例中，所述添加剂仅包括碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂。
在一些实施例中，以所述电解液的总质量为100％计，所述碳酸亚乙烯酯的质量百分含量为0.01％～10％。
在优选的实施例中，以所述电解液的总质量为100％计，所述碳酸亚乙烯酯的质量百分含量为0.01％～4％。
在优选的实施例中，碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂的重量比为1：0.5～4：0.02～3。
在更优选的实施例中，碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂的重量比为1：1～3：0.05～2。
在一些实施例中，所述锂盐选自有机锂盐和无机锂盐中的一种或多种。
具体的，所述锂盐包括六氟磷酸盐，六氟砷酸盐、高氯酸盐、三氟磺酰锂、二氟(三氟甲基磺酰)亚胺锂、双(氟磺酰)亚胺锂、三(三氟甲基磺酰)甲基锂中的一种或多种。
需要说明的是，在本发明中，所述草酸二氟硼酸锂作为添加剂，不作为锂盐。
在优选的实施例中，所述锂盐选自含氟锂盐。
在一些实施例中，所述电解液中，所述锂盐的浓度为0.5％～2M。
在优选的实施例中，所述电解液中，所述锂盐的浓度为0.9％～1.3M。
若所述锂盐的浓度过低，电解液的电导率较低，会影响整个电池体系的倍率和循环性能；若所述锂盐的浓度过高，则电解液的粘度过大，同样不利于整个电池体系倍率的提高。
在一些实施例中，所述溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、甲酸甲酯、甲酸乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丁酸甲酯、四氢呋喃中的至少两种。
本发明的另一实施例提供了一种锂离子电池，包括正极、负极以及如上所述的电解液。
在一些实施例中，所述正极包括正极集流体和正极材料，所述正极材料覆盖于所述正极集流体上形成正极材料层。
所述正极材料包括正极活性材料、正极粘结剂和正极导电剂。
所述正极活性材料包括钴酸锂、镍钴猛锂三元材料，磷酸亚铁锂和锰酸锂中的一种或多种。
在优选的实施例中，所述正极活性材料选自钴酸锂或镍钴猛锂三元材料。
所述锂离子电池的充电上限电压为4.5V。
所述正极导电剂包括碳黑、乙炔黑、导电石墨、碳纳米管和石墨烯中的一种或多种。
所述正极粘结剂包括丁苯橡胶、聚丙烯酸、聚乙烯基吡咯烷酮、聚偏二氟乙烯和聚四氟乙烯中的一种或多种。
在一些实施例中，所述负极包括负极集流体以及设置于所述负极集流体上的负极材料。
在一些实施例中，所述负极材料的压实密度为1.6～1.85。
在优选的实施例中，所述负极材料的压实密度为1.75～1.85。
所述负极材料包括负极活性材料、负极导电剂和负极粘结剂。
所述负极活性材料包括碳材料、金属合金、含锂氧化物及含硅材料中的一种或多种。
在优选实施例中，所述负极活性材料选自石墨。
所述负极导电剂包括碳黑、乙炔黑、导电石墨、碳纳米管和石墨烯中的一种或多种。
所述负极粘结剂包括丁苯橡胶、聚丙烯酸、聚乙烯基吡咯烷酮、聚偏二氟乙烯和聚四氟乙烯中的一种或多种。
在一些实施例中，所述锂离子电池还包括有隔膜，所述隔膜位于所述正极和所述负极之间。
本发明实施例提供的锂离子电池，由于含有上述非水电解液，能够有效提高锂离子电池的储存和循环性能。
以下通过实施例对本发明进行进一步的说明。
实施例1
本实施例用于说明本发明公开的电解液、锂离子电池及其制备方法，包括以下操作步骤：
电解液的制备：
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸丙烯酯(PC)以1：1：1的质量比混合，作为有机溶剂。向有机溶剂中加入如表1中实施例1所示的添加剂，混合均匀后，加入LiPF6，得到LiPF6浓度为1.1mol/L的电解液。
正极片的制作：
将正极活性物质钴酸锂(LiCoO2)、导电剂碳纳米管(CNT)，粘结剂聚偏二氟乙烯按重量为97:1.5:1.5在N-甲基吡咯烷酮溶剂中充分搅拌混合，使其形成均匀的正极浆料。将正极浆料涂覆于正极集流体Al箔上，烘干，冷压，得到正极片。
负极片的制作：
将负极活性物质石墨，导电剂乙炔黑，粘结剂丁苯橡胶，增稠剂羧甲基纤维素钠按质量比95:2:2:1在去离子水溶剂中充分搅拌混合，使其形成均匀的负极浆料。将此浆料涂覆于负极集流体Cu箔上，烘干，冷压至压实密度为1.75，得到负极极片
锂离子电池的制作：
以PE多孔性聚合物薄膜作为隔离膜
将正极极片、隔离膜以及负极极片按顺序叠好，使隔离膜处于正负极中间，起到隔离作用，然后卷绕得到裸电芯。将裸电芯至于外包装袋中，分别将电解液注入干燥后的电池中，经过真空封装、静置、化成、整形等工序，完成锂离子电池的制备。
实施例2～8
实施例2～8用于说明本发明公开的电解液、锂离子电池及其制备方法，包括实施例1的操作步骤，其不同之处在于：
采用如表1中实施例2～8所示的电解液添加剂。
对比例1～6
对比例1～6用于对比说明本发明公开的电解液、电池及其制备方法，包括实施例1的操作步骤，其不同之处在于：
采用如表1中对比例1～6所示的电解液添加剂。
性能测试
对上述实施例1～8和对比例1～6制备得到的电解液以及电池进行如下性能测试：
存储测试
将电池在室温下充至满电，记录原始厚度，置于60℃烘箱中搁置21天，测试热态电池厚度。
电池的膨胀率(％)＝(21天后热态厚度-原始厚度)/原始厚度*100％
循环测试
将电池置于25度恒温箱中，以1C恒流恒压充电至4.5V，1C放电，循环300周。
容量保持率(％)＝不同循环周数的放电容量(mAh)/第3周的放电容量(mAh)*100％
得到的测试结果填入表1。
表1
Figure BDA0002543915310000061
Figure BDA0002543915310000071
从表1的测试结果可以看出，对比本发明提供比例外的碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂组合，本发明提供的电解液可以显著改善锂离子电池的高温存储性能和循环性能，且碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂三者组合使用的效果明显高于三者单独使用或两两组合使用，说明碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂之间存在明显的协同作用。
对比实施例1～7的测试结果可知，实施例6提供的电池性能是最优的，此时碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂的重量比为1：2：0.1，说明此配比下的三中添加剂的组合是最优的。
对比实施例6和实施例8的测试结果可知，在实施例6的基础上添加PS后得到实施例8，对比完全不含PS的实施例6，实施例8的存储性能和循环容量相差较小，说明在本发明提供的技术方案中可以将PS从配方中移除，移除PS后制备得到的锂离子电池同样满足高温储存和循环性能的要求。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种电解液，其特征在于，包括溶剂、锂盐和添加剂，所述添加剂包括碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂，其中，碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂的重量比为1：0.2～6：0.01～5。
2.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述电解液中不包括1,3-丙磺酸内酯。
3.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，以所述电解液的总质量为100％计，所述碳酸亚乙烯酯的质量百分含量为0.01％～10％。
4.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂的重量比为1：0.5～4：0.02～3。
5.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，碳酸亚乙烯酯、3,3'-[1,2-乙二基双(氧基)]双丙腈和草酸二氟硼酸锂的重量比为1：1～3：0.05～2。
6.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述锂盐选自有机锂盐和无机锂盐中的一种或多种。
7.根据权利要求6所述的电解液，其特征在于，所述锂盐包括六氟磷酸盐，六氟砷酸盐、高氯酸盐、三氟磺酰锂、二氟(三氟甲基磺酰)亚胺锂、双(氟磺酰)亚胺锂、三(三氟甲基磺酰)甲基锂中的一种或多种。
8.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述电解液中，所述锂盐的浓度为0.5％～2M。
9.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、甲酸甲酯、甲酸乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丁酸甲酯、四氢呋喃中的至少两种。
10.一种锂离子电池，其特征在于，包括正极、负极以及如权利要求1～9任意一项所述的电解液。
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