CN113659203A - 一种含复合添加剂的电解液及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种含复合添加剂的电解液,包含电解质锂盐、有机溶剂和复合添加剂,所述有机溶剂为碳酸酯类溶剂,所述复合添加剂为具有强路易斯碱阴离子基团的盐和硝酸锂,并可以将上述电解液应用于锂离子电池或锂金属电池。本发明的电解液可在负极表面反应生成一层富含锂氮氧化物、氧化锂等无机快离子固态电解质保护膜,加快锂离子在固态电解质膜中的传输,增强固态电解质膜的强度,进而改善锂离子电池的常温和高温快充循环性能、常温和低温功率性能;并且复合添加剂与目前主流使用的氟代碳酸乙烯酯添加剂有很好的兼容性。
Description
技术领域
本发明涉及二次电池技术领域,更具体的说是涉及一种含复合添加剂的电解液及其应用。
背景技术
目前锂离子电池广泛应用于可携带式的电子设备、电动汽车等多个领域。但是,各领域对动力电池的性能有了更高的要求,特别是电动车领域,对电池的高倍率性能以及高能量密度具有急切的需求。而当前市场常见锂离子电池负极材料采用的钛酸锂虽然能满足快充的需求,但是其高的嵌锂平台决定了其低的能量密度。为了满足日益增长的高能量密度化、高倍率化的需求,开发能兼顾高能量密度且快速充电的锂离子电池成为当务之急。
为了解决上述问题,正极使用具有高比容量的钴酸锂以及镍钴锰酸锂或者镍钴锰酸锂三元材料,负极使用石墨,同时选择与之相匹配的电解液。对于高倍率快充型电解液,通常选用低沸点、低粘度的有机溶剂,这样导致电池在高温下容易胀气,虽然可以通过加入成膜添加剂在正负极表面生成隔绝电解液与活性材料反应的保护膜以抑制溶剂分解从而解决电解液分解带来的胀气问题,但是该保护膜往往因为阻抗过大使锂离子电池循环性能以及倍率性能受到影响。
因此,开发出能兼顾快充性能,常温、低温高温循环性能的电解液是本领域技术人员亟需解决的问题。
发明内容
有鉴于此,本发明提供了一种用于锂离子电池以及锂金属电池的含复合添加剂的电解液,该复合添加剂包含硝酸锂以及硝酸锂的助溶剂一具有强路易斯碱阴离子基团的盐,该电解液可以在负极表面生成一层致密的、高离子电导率、低阻抗的界面膜,进而满足电池的快充性能、常温、低温高温循环性能。
为了实现上述目的,本发明采用如下技术方案:
一种含复合添加剂的电解液,包含电解质锂盐、有机溶剂和复合添加剂,所述有机溶剂为碳酸酯类溶剂,所述复合添加剂为具有强路易斯碱阴离子基团的盐和硝酸锂。
优选的,在上述一种含复合添加剂的电解液中,所述电解质锂盐为六氟磷酸锂、高氯酸锂、双草酸硼酸锂、双三氟甲基磺酸亚胺锂、双氟磺酸亚胺锂中的一种或者多种的混合。
优选的,在上述一种含复合添加剂的电解液中,所述碳酸酯类溶剂为环状酯碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氟代碳酸乙烯酯和线状酯碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯中的一种或者多种的混合。
优选的,在上述一种含复合添加剂的电解液中,所述具有强路易斯碱阴离子基团的盐的通式为M-X,其中阴离子基团X具有强路易斯碱性。
优选的,在上述一种含复合添加剂的电解液中,所述阴离子基团X包括二氟磷酸根、三氟乙酸根、三氟甲基磺酸根、四氟硼酸根、高氯酸根、四苯硼酸根、双三氟甲基磺酰亚胺根、双氟磺酰亚胺根、氯离子、四氟草酸磷酸、溴离子、乳酸根、乙酸根、2-三氟甲基-4,5-二氰基咪唑根。
上述添加剂盐在碳酸酯类溶剂中有很好的溶解度,可以促进硝酸锂的溶解。
优选的,在上述一种含复合添加剂的电解液中,所述具有强路易斯碱阴离子基团的盐为二氟磷酸锂、二氟磷酸钠、二氟磷酸氨、三氟甲基磺酸锂、三氟甲基乙酸锂、高氯酸锂、乳酸锂、四氟草酸磷酸锂、乙酸锂、四苯硼锂、、氯化锂、溴化锂、2-三氟甲基-4,5-二氰基咪唑锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂、双氟磺酰亚胺锂、三氟甲基乙酸钠、三氟甲基乙酸钾、二氟甲基乙酸锂、四氟硼酸锂或二氟草酸硼酸锂中的一种或者几种。
优选的,在上述一种含复合添加剂的电解液中,所述电解质锂盐在电解液中的摩尔浓度为1~3mol/L;所述具有强路易斯碱阴离子基团的盐在电解液中的摩尔浓度为0.05~0.5mol/L;所述复合添加剂中的硝酸锂在电解液中的摩尔浓度为0.1~0.5mol/L。
本发明还公开了上述含复合添加剂的电解液在锂离子电池或锂金属电池中的应用。
优选的,在上述一种含复合添加剂的电解液在锂离子电池或锂金属电池中的应用中,还包括正极、弹片、垫片、隔膜和负极,所述负极采用的材料为天然石墨、人造石墨、合金类负极材料、氧化亚硅负极材料、硅碳材料、氧化亚硅/碳材料;所述正极采用的材料为磷酸铁锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、钴酸锂、镍酸锂或硫;所述隔膜为单层聚丙烯隔膜
经由上述的技术方案可知,与现有技术相比,本发明公开提供了一种含复合添加剂的电解液及其在锂离子电池或锂金属电池中的应用,具有以下有益效果:
(1)本发明的所含复合电解液添加剂形成的电解液化成时,能够在负极表面形成富含LixNOy、Li3N、Li2O稳定的SEI膜,这种膜可以起到将电解液与负极隔开的作用,避免电解液在负极表面的持续的分解,减少了电池充放电过程中气体的产生,使得电池不易发生胀气问题,提高了电池的充放电循环性能、延长了使用寿命;同时,这种膜锂离子传导速率快,阻抗低,薄且稳定;
(2)本发明所述的电池电解液与目前锂离子电池工艺技术相兼容,与目前广泛使用的添加剂氟代碳酸乙烯酯兼容,具有商业化潜力。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据提供的附图获得其他的附图。
图1为实施例1分别以实验组、对照组电解液制备的石墨半电池的循环性能曲线;
图2为实施例1分别以实验组、对照组电解液制备的石墨半电池的倍率性能曲线;
图3为实施例2分别以实验组、对照组电解液制备的三元电池的性能曲线;
图4为实施例3制备的三元电池的循环性能曲线;
图5为实施例4制备的三元电池的循环性能曲线;
图6为实施例5制备的三元电池的循环性能曲线;
图7为实施例6制备的三元电池的循环性能曲线;
图8为实施例7制备的三元电池的循环性能曲线;
图9为实施例8制备的三元电池的循环性能曲线;
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
本发明制备得到的电解液可在负极表面反应生成一层富含锂氮氧化物、氧化锂等无机快离子固态电解质保护膜,加快锂离子在固态电解质膜中的传输,增强固态电解质膜的强度,进而改善锂离子电池的常温和高温快充循环性能、常温和低温功率性能;并且复合添加剂与目前主流使用的氟代碳酸乙烯酯添加剂有很好的兼容性。
实施例1
在氧压和水压都小于0.1ppm的氩气手套箱内,基准电解液配制组成为,锂盐:1.0mol·L-1六氟磷酸锂;有机溶剂:体积比为3∶7的碳酸乙烯酯和碳酸二甲酯的混合物,作为对照组;
在基准电解液的基础上加入复合添加剂:2wt%三氟甲烷磺酸锂和0.5wt%硝酸锂,得到的电解液作为实验组;
在氩气手套箱内40℃加热搅拌0.5h直至硝酸锂全部溶解;
该电解液用于以人造石墨作为负极,锂片作为对电极,以单层聚丙烯膜为隔膜制备锂电池,经过测试,通过Li/Graphite电池测得,0.1C(1C=320mAh/g)活化三圈后,实验组,对照组容量分别为339.33、337.18mAh/g,0.5C循环50圈后容量分别为315.68、273.59mAh/g,容量保持率分别为93.03%、81.14%.
实施例2
在氧压和水压都小于0.1ppm的氩气手套箱内,基准电解液配制组成为,锂盐;1.0mol·L-1六氟磷酸锂;有机溶剂:体积比为3∶7碳酸乙烯酯和碳酸二甲酯的混合物,作为对照组;
在基准电解液的基础上加入复合添加剂:3wt%四氟硼酸锂和0.5wt%硝酸锂,得到的电解液作为实验组;
在氩气手套箱内40℃加热搅拌0.5h直至硝酸锂全部溶解。
电解液用于以金属锂作为负极,镍钴锰酸锂为正极的全电池测试,以单层聚丙烯膜为隔膜,经过测试,0.1C(1C=220mAh/g)活化三圈后,实验组、对照组容量分别为198.6、206.6mAh/g,1.0C循环100圈后容量分别为155.9、128.6mAh/g,容量保持率分别为78%、62%。
实施例3
在氧压和水压都小于0.1ppm的氩气手套箱内,电解液配制组成为,锂盐:1.0mol·L-1六氟磷酸锂;有机溶剂:碳酸乙烯酯∶碳酸二甲酯=3∶7(体积比);复合添加剂:1wt%三氟乙酸锂和1wt%硝酸锂,在氩气手套箱内40℃加热搅拌0.5h直至硝酸锂全部溶解。
电解液用于以金属锂作为负极,镍钴锰酸锂为正极的全电池测试,以单层聚丙烯膜为隔膜,经过测试,0.1C(1C=200mAh/g)活化三圈后容量为208.5mAh/g,1.0C循环100圈后容量为153.7mAh/g,容量保持率为73.7%。
实施例4
在氧压和水压都小于0.1ppm的氩气手套箱内,电解液配制组成为,锂盐:1.0mol·L-1二草酸硼酸锂;有机溶剂:碳酸乙烯酯∶碳酸二甲酯=1∶1(体积比);复合添加剂:1wt%三氟乙酸锂和1wt%硝酸锂,在氩气手套箱内40℃加热搅拌0.5h直至硝酸锂全部溶解。
电解液用于以金属锂作为负极,镍钴锰酸锂为正极的全电池测试,以单层聚丙烯膜为隔膜,经过测试,0.1C(1C=200mAh/g)活化三圈后容量为208.1mAh/g,1.0C循环150圈后容量为148.6mAh/g,容量保持率为71.4%。
实施例5
在氧压和水压都小于0.1ppm的氩气手套箱内,电解液配制组成为,锂盐:1.0mol·L-1二草酸硼酸锂;有机溶剂:碳酸乙烯酯∶碳酸二甲酯∶碳酸甲乙酯=1∶1∶1(体积比);复合添加剂:1wt%三氟乙酸锂和1wt%硝酸锂,在氩气手套箱内40℃加热搅拌0.5h直至硝酸锂全部溶解。
电解液用于以金属锂作为负极,镍钴锰酸锂为正极的全电池测试,以单层聚丙烯膜为隔膜,经过测试,0.1C(1C=200mAh/g)活化三圈后容量为207.6mAh/g,1.0C循环186圈后容量为137.5mAh/g,容量保持率为66.2%。
实施例6
在氧压和水压都小于0.1ppm的氩气手套箱内,电解液配制组成为,锂盐:1.0mol·L-1二氟草酸硼酸锂;有机溶剂:碳酸乙烯酯∶碳酸二甲酯∶碳酸甲乙酯=1∶1∶1(体积比);复合添加剂:2wt%二氟磷酸锂和1wt%硝酸锂,在氩气手套箱内40℃加热搅拌0.5h直至硝酸锂全部溶解。
电解液用于以金属锂作为负极,镍钴锰酸锂为正极的全电池测试,以单层聚丙烯膜为隔膜,经过测试,0.1C(1C=200mAh/g)活化三圈后容量为211mAh/g,1.0C循环30圈后容量为188.4mAh/g,容量保持率为89.2%。
实施例7
在氧压和水压都小于0.1ppm的氩气手套箱内,电解液配制组成为,锂盐:0.6mol·L-1六氟磷酸锂和0.6mol·L-1双氟磺酰亚胺锂;有机溶剂:碳酸乙烯酯∶碳酸二甲酯∶碳酸甲乙酯=1∶1∶1(体积比);复合添加剂:2wt%二氟磷酸锂和1wt%硝酸锂,在氩气手套箱内40℃加热搅拌0.5h直至硝酸锂全部溶解。
电解液用于以金属锂作为负极,镍钴锰酸锂为正极的全电池测试,以单层聚丙烯膜为隔膜,经过测试,0.1C(1C=200mAh/g)活化三圈后容量为204.4mAh/g,1.0C循环300圈后容量为126.7mAh/g,容量保持率为61.9%。
实施例8
在氧压和水压都小于0.1ppm的氩气手套箱内,电解液配制组成为,锂盐:0.6mol·L-1六氟磷酸锂和0.6mol·L-1双三氟甲烷磺酰亚胺锂;有机溶剂:碳酸乙烯酯∶碳酸二甲酯∶碳酸甲乙酯=1∶1∶1(体积比);复合添加剂:2wt%二氟磷酸锂和1wt%硝酸锂,在氩气手套箱内40℃加热搅拌0.5h直至硝酸锂全部溶解。
电解液用于以金属锂作为负极,镍钴锰酸锂为正极的全电池测试,以单层聚丙烯膜为隔膜,经过测试,0.1C(1C=200mAh/g)活化三圈后容量为195.0mAh/g,1.0C循环300圈后容量为127.7mAh/g,容量保持率为65.5%。
本说明书中各个实施例采用递进的方式描述,每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处,各个实施例之间相同相似部分互相参见即可。对于实施例公开的方案而言,由于其与实施例公开的方法相对应,所以描述的比较简单,相关之处参见方法部分说明即可。
对所公开的实施例的上述说明,使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的,本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下,在其它实施例中实现。因此,本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例,而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。
Claims (9)
1.一种含复合添加剂的电解液,其特征在于,包含电解质锂盐、有机溶剂和复合添加剂,所述有机溶剂为碳酸酯类溶剂,所述复合添加剂为具有强路易斯碱阴离子基团的盐和硝酸锂。
2.根据权利要求1所述的一种含复合添加剂的电解液,其特征在于,所述电解质锂盐为六氟磷酸锂、高氯酸锂、双草酸硼酸锂、双三氟甲基磺酸亚胺锂、双氟磺酸亚胺锂中的一种或者多种的混合。
3.根据权利要求1所述的一种含复合添加剂的电解液,其特征在于,所述碳酸酯类溶剂为环状酯碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氟代碳酸乙烯酯和线状酯碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯中的一种或者多种的混合。
4.根据权利要求1所述的一种含复合添加剂的电解液,其特征在于,所述具有强路易斯碱阴离子基团的盐的通式为M-X,其中阴离子基团X具有强路易斯碱性。
5.根据权利要求4所述的一种含复合添加剂的电解液,其特征在于,所述阴离子基团X包括二氟磷酸根、三氟乙酸根、三氟甲基磺酸根、四氟硼酸根、高氯酸根、四苯硼酸根、双三氟甲基磺酰亚胺根、双氟磺酰亚胺根、氯离子、四氟草酸磷酸、溴离子、乳酸根、乙酸根、2-三氟甲基-4,5-二氰基咪唑根。
6.根据权利要求4或5所述的一种含复合添加剂的电解液,其特征在于,所述具有强路易斯碱阴离子基团的盐为二氟磷酸锂、二氟磷酸钠、二氟磷酸氨、三氟甲基磺酸锂、三氟甲基乙酸锂、高氯酸锂、乳酸锂、四氟草酸磷酸锂、乙酸锂、四苯硼锂、、氯化锂、溴化锂、2-三氟甲基-4,5-二氰基咪唑锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂、双氟磺酰亚胺锂、三氟甲基乙酸钠、三氟甲基乙酸钾、二氟甲基乙酸锂、四氟硼酸锂或二氟草酸硼酸锂中的一种或者几种。
7.根据权利要求1所述的一种含复合添加剂的电解液,其特征在于,所述电解质锂盐在电解液中的摩尔浓度为1~3mol/L;所述具有强路易斯碱阴离子基团的盐在电解液中的摩尔浓度为0.05~0.5mol/L;所述复合添加剂中的硝酸锂在电解液中的摩尔浓度为0.1~0.5mol/L。
8.一种权利要求1-7任一项所述的含复合添加剂的电解液在锂离子电池或锂金属电池中的应用。
9.根据权利要求8所述的一种含复合添加剂的电解液在锂离子电池或锂金属电池中的应用,其特征在于,还包括正极、弹片、垫片、隔膜和负极,所述负极采用的材料为天然石墨、人造石墨、合金类负极材料、氧化亚硅负极材料、硅碳材料、氧化亚硅/碳材料;所述正极采用的材料为磷酸铁锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、钴酸锂、镍酸锂或硫;所述隔膜为单层聚丙烯隔膜。
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