CN113264520B - 一种基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于超表面、微纳光子技术领域,具体涉及一种基于石墨烯‑氮化硼横向异质结的双曲超表面材料及其制备方法和应用。本发明通过在衬底上覆盖异质结构层,形成具有若干条带状石墨烯层和若干条带状氮化硼层间隔排布形成的周期性纳米光栅结构。本发明可实现氮化硼面内声子极化子与石墨烯等离激元的耦合,形成兼具两种极化激元优异性质的等离激元‑双曲声子极化子杂化模式。本发明利用石墨烯费米能级可调的性质,可实现对该双曲超表面光场的动态调控,且该双曲超表面结构尺寸小,集成度高,适合于超高密度集成光路设计,在超表面成像和光能量传输器件等领域具有重要的应用价值。
Description
技术领域
本发明属于超表面、微纳光子技术领域,具体涉及一种基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面和应用,可用于制备中红外波段超表面成像和光能量传输器件。
背景技术
作为电磁超构材料的一个重要分支,双曲超材料由于其独特的近场电磁波操控特性成为人们研究的焦点,通过改变组成双曲超材料结构单元的尺寸、排布规律,能够实现对双曲超材料内部表面等离子体激元激发强度的调控。双曲超表面作为一种特殊新型的平面超材料,具有双曲色散特性,在理论和应用上也与双曲超材料有着诸多共性。
极化激元能够突破传统光学衍射极限,在纳米尺度对光波长压缩并操控,是近年来纳米光子学研究领域的热点。二维材料呈现出特殊的电子能带结构,能够激发多种极化激元模式,声子极化子和表面等离极化激元,已经逐渐成为颇具生命力的研究方向。一方面,六方氮化硼是天然的双曲色散材料,利用其构造的双曲超表面表现出极强的各向异性和极低衰减的声子极化子,对电磁波波前具有极强的调制能力。另一方面,石墨烯已被证实是一种理想的表面等离激元材料。表面等离激元具有独特的光学性质,是纳米光学和表面增强光谱学等新兴领域的重要基础,也是对电磁波波前进行操纵的重要媒介。
近几年,基于天然双曲材料与石墨烯异质结的纳米光子学研究方兴未艾。人们分别提出了将单层石墨烯与单层氮化硼面内异质结构,单层石墨烯与氮化硼薄片异质结构等模型。这些异质结构可以很好实现氮化硼面外双曲声子与石墨烯表面等离激元的耦合,但无法实现对电磁波有效的压缩和操控,对电磁波的调制效果不佳。
因此,人们开始设计其他功能结构以实现在纳米尺度对光波长压缩并操控,氮化硼面内双曲超表面是最近报道的一种特殊的双曲超表面,可实现面内声子耦合,形成面内双曲波前。这对光波长的压缩和操纵具有重要的意义。然而,氮化硼面内双曲超表面对光的压缩和局域束缚能力较弱,而且大部分被压缩的光能量以欧姆损失在双曲超表面内部消耗,导致双曲超表面对光的调制能力变弱,这对超表面成像和光能量传输器件具有较大影响。此外,氮化硼双曲声子受到晶格特性限制,难以实现动态调控双曲波前。
因此,如何利用双曲超表面实现对电磁波更为有效的压缩和操控成为一个亟待解决的技术问题。
发明内容
本发明的一个目的是针对上述现有技术中存在的问题,设计一种基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面。本发明的双曲超表面材料可利用氮化硼面内双曲声子与石墨烯表面等离激元的有效耦合形成具有兼具两种极化子优异特性的等离激元-双曲声子极化子,同时,本发明的异质结双曲超表面还可以对光有效的压缩与动态调控。
本发明的第二个目的在于提供所述基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面的制备方法。
本发明的第三个目的是提供所述基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面在制备超表面成像和光能量传输器件中的应用。
为达到上述目的,本发明创造的技术方案是这样实现的:
一种基于石墨烯-氮化硼横向异质结双曲超表面,包括衬底,以及覆盖于衬底上的异质结构层,所述异质结构层具有纳米光栅结构。
具体的,所述异质结构层由石墨烯和氮化硼两种材料组成,异质结构层具有若干条带状石墨烯层和若干条带状氮化硼层间隔排布形成的周期性纳米光栅结构。
优选地,条带状氮化硼层的前后长度L1为50-100nm,条带状氮化硼层的宽度W1为50-100nm,条带状氮化硼层之间的间隙G1为50-100nm。
优选地,条带状石墨烯层的前后长度L2为50-100nm,条带状石墨烯层的宽度W2为50-100nm,条带状石墨烯层之间的间隙G2为50-100nm。
优选地,所述氮化硼层厚度为10-20nm,宽度为5μm。
优选地,所述石墨烯层厚度为0.34nm。
进一步的,所述衬底包括基底硅层和覆盖于基底硅层上表面的氧化硅层。
优选地,所述氧化硅层的厚度为100-200nm,宽度为5μm。
具体的,所述基底硅的介电常数为12,氧化硅介电常数为1.05。
上述基于石墨烯-氮化硼横向异质结双曲超表面的制备方法,包括如下步骤:
1)通过化学气相沉积法在单晶铜箔基底上生长层状氮化硼:首先将单晶铜箔置于管式炉内,通入载气的条件下,在40-50分钟内将铜箔从室温加热到900-1000℃,然后进行10-15分钟的退火处理;将硼烷氨(氮化硼的前驱体)在65-100℃温度下加热1-1.5h分解为硼吖嗪(B3H3N3H3)、氨硼烷aminobrane(BH2-NH2)和氢气(H2),再将硼吖嗪(B3H3N3H3)、氨硼烷aminobrane(BH2-NH2)和氢气(H2)在通入载气的条件下置于管式炉内,在900-1000℃条件下生长10-15分钟,即实现单晶铜箔基底上生长层状氮化硼;
2)使用电子束光刻***刻蚀纳米光栅:利用40-50nm厚的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)薄层在步骤1)得到的层状氮化硼上刻划光栅,刻蚀后,浸泡在丙酮中,过夜从而去除聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA),再用异丙醇冲洗1-2次,然后用氮气干燥,即得到氮化硼光栅;
3)通过化学气相沉积法在已刻蚀的氮化硼光栅间隙处生长石墨烯:使用固体苯甲酸作为石墨烯的前驱体,在100-110℃温度下升华固体苯甲酸,然后在通入载气的条件下,将升华后的苯甲酸置于管式炉中的氮化硼上,将温度设置为820-850℃生长石墨烯10-15分钟;由于石墨烯会优先生长在铜基底上,所以可保证石墨烯与氮化硼形成平面异质结构,即为石墨烯-氮化硼横向异质结双曲超表面;
4)采用干转移方法将石墨烯-氮化硼横向异质结双曲超表面转移到氧化硅基底上,即得到成品。
进一步的,步骤1)中退火处理条件为在900-1000℃保温10-15分钟,可以将部分氧化的铜箔在氢气的作用下还原为铜。
进一步的,步骤1)中硼烷氨的分解产物生长期间的工作压强为1.0-1.2×10-2Pa。
进一步的,步骤1)和步骤3)中通入载气均为20sccm的H2和50sccm的Ar。
上述基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面在制备超表面成像和光能量传输器件中的应用。
具体的,所述器件为超透镜。
与现有技术相比较,本发明的有益效果在于:
1、本发明利用氮化硼的双曲超表面结构与周期性石墨烯条带构成面内异质结双曲超表面,可实现氮化硼面内声子极化子与石墨烯等离激元的耦合,形成兼具两种极化激元优异性质的等离激元-双曲声子极化子杂化模式,当偶极子光源入射到超表面,光场可以被很好的限制在超表面内,这种双曲超表面结构不仅可以有很强的模场束缚能力,而且具有沿面内长距离传输的特性,实现了光场的有效压缩。
2、本发明利用石墨烯费米能级可调的性质,可实现对该双曲超表面光场的动态调控,实现对电磁波波前进行操纵,且该双曲超表面结构尺寸小,集成度高,适合于超高密度集成光路设计,在超表面成像和光能量传输器件等领域具有重要的应用价值。
3、本发明因为结构尺寸小,集成度高,因此便于光子集成,本发明双曲超表面可应用于超表面成像和光能量传输器件,制成超透镜,实现把光聚焦在比波长更小的地方,聚焦的光越紧密,焦点越小,图像的分辨率也就越高。
附图说明
图1为本发明实施例1基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面结构截面示意图;
图2为本发明实施例1基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面在波长8.1μm偶极子光源入射下,石墨烯化学势为0.64ev,双曲超表面近场光学图像,光场表现为面内双曲波前;
图3为本发明实施例1基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面在波长8.1μm且石墨烯化学势为0.64ev的表面电场模|E|沿双曲超表面周期结构的分布曲线;
图4为本发明实施例1基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面在波长7.1μm偶极子光源入射下,石墨烯化学势为0.64ev,双曲超表面近场光学图像,光场表现为椭圆拓扑态;
图5为本发明实施例1基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面在波长7.1μm且石墨烯化学势为0.64ev的表面电场模|E|沿双曲超表面周期结构的分布曲线;
图6为本发明实施例1基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面在波长8.1μm偶极子光源入射下,石墨烯化学势为0.4ev,双曲超表面近场光学图像,光场表现为面内双曲波前;
图7为本发明实施例1基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面在波长8.1μm且石墨烯化学势为0.4ev的表面电场模|E|沿双曲超表面周期结构的分布曲线;
图8为本发明实施例1的对照试验基于石墨烯-氮化硼纵向异质结的双曲超表面结构截面示意图;
图9为本发明实施例1的对照试验基于石墨烯-氮化硼纵向异质结的双曲超表面在波长8.1μm偶极子光源入射下,石墨烯化学势为0.64ev,双曲超表面近场光学图像,光场表现为面内双曲波前;
图10为本发明实施例1的对照试验基于石墨烯-氮化硼纵向异质结的双曲超表面在波长8.1μm且石墨烯化学势为0.64ev的表面电场模|E|沿双曲超表面周期结构的分布曲线。
具体实施方式
为了使本发明的技术目的、技术方案和有益效果更加清楚,下面结合具体实施例对本发明的技术方案作出进一步的说明,但所述实施例旨在解释本发明,而不能理解为对本发明的限制,实施例中未注明具体技术或条件者,按照本领域内的文献所描述的技术或条件或者按照产品说明书进行。
实施例1
如图1所示,一种基于石墨烯-氮化硼横向异质结双曲超表面,包括衬底,以及覆盖于衬底上表面的异质结构层,所述异质结构层具有纳米光栅结构。
所述异质结构层由石墨烯和六方氮化硼两种材料组成,具体的异质结构层由若干条带状石墨烯层和若干条带状六方氮化硼层间隔排列组成(图1中为前后延伸的条带),如图1所示,六方氮化硼层(图1中标识Graphene)厚度HhBN为20nm,宽度WhBN为5μm,石墨烯层(图1中标识hBN)厚度HGra为0.34nm,由于与六方氮化硼层相比石墨烯层很薄,所以,若干石墨烯层和若干六方氮化硼层间隔排列形成周期性的纳米光栅结构。
具体的,条带状六方氮化硼层为纳米光栅,条带状石墨烯层位于条带状六方氮化硼纳米光栅的间隙处,其中,条带状氮化硼纳米光栅周期L1(前后长度)为100nm,光栅宽度W1(左右宽度)为50nm,间隙G1为50nm,条带状石墨烯层周期L2(前后长度)为100nm,条带状石墨烯层宽度W2(左右宽度)为50nm,间隙G2为50nm。
六方氮化硼介电常数在波长8.1μm处为ε⊥=4.68+0.01i,ε∥=2.7。由公式:给出,其中j表示⊥或∥,ωTO,||=785cm-1,ωLO,||=845cm-1,ωTO,⊥=1395cm-1,ωLO,1=1630cm-1,ε∞,||=2.8,Γ||=1cm-1,ε∞,⊥=3,Γ⊥=2cm-1。
所述衬底包括基底硅层和覆盖于基底硅层上表面的氧化硅层,其中氧化硅层厚度Hsio2为200nm,宽度Wsio2为5μm。
所述基底硅的介电常数为12,氧化硅介电常数为1.05。
上述基于石墨烯-氮化硼横向异质结双曲超表面的制备方法,具体步骤如下:
1)通过化学气相沉积方法(CVD即chemical vapour deposition,利用含有薄膜元素的一种或几种气相化合物或单质、在衬底表面上进行化学反应生成薄膜)在大面积单晶铜箔(111)(其中,数字代表铜箔晶胞中原子排列的晶面)基底上生长层状氮化硼(即h-BN薄片);
具体步骤为:首先将1cm x 1cm大小的铜箔(0.025g)装入1英寸的石英管中,并置于管式炉(管式炉型号:Lindberg/Blue M HTF55347c)内,用20sccm(标准立方厘米/分钟)的H2和50sccm的Ar作为载气,在40分钟内将铜箔从室温加热到1000℃,然后进行10分钟的退火处理(在1000℃保温10分钟,将部分氧化的铜箔在氢气的作用下还原为铜);将加热带(具体成分为玻璃纤维)缠绕在石英管外,利用加热带的传热将0.01g的硼烷氨(氮化硼的前驱体)在75℃温度下加热1h分解为硼吖嗪(B3H3N3H3)、氨硼烷aminobrane(BH2-NH2)和氢气(H2),再将上述三种物质在20sccm(标准立方厘米/分钟)的H2和50sccm的Ar作为载气的作用下进入管式炉的石英管中,在1000℃条件下生长15分钟,在生长期间,通过真空泵保持工作压强为1.2×10-2Pa,即实现大面积单晶铜箔(111)基底上生长层状氮化硼(即h-BN薄片);
2)使用高分辨率的电子束光刻***(型号:VistecEBPG5000+)刻蚀纳米光栅(参考文献:Li,P.et al.Infrared hyperbolic metasurface based on nanostructured vander Waals materials.Science 359,892–896(2018).);
具体步骤为:利用50nm厚的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)薄层在步骤(1)得到的h-BN薄片上刻划高密度光栅,得到的光栅间隙宽约50nm,周期约100nm,面积约5μm x 5μm,刻蚀后,将样品浸泡在丙酮(5-10mL)中,过夜从而去除PMMA,再用异丙醇(5-10mL)冲洗2次,然后用氮***通氮气干燥;
3)通过化学气相沉积方法(CVD)在已刻蚀的氮化硼光栅间隙处生长石墨烯;
具体步骤为:使用0.03g固体苯甲酸作为石墨烯的前驱体,通过加热带(具体成分为玻璃纤维)缠绕在石英管外,利用加热带将温度至100℃升华固体苯甲酸,再将苯甲酸置于管式炉中,用20sccm(标准立方厘米/分钟)H2和50sccm Ar作为载气,在管式炉中将温度设置为850℃生长石墨烯10分钟;由于石墨烯会优先生长在铜(111)基底上,所以可保证石墨烯与氮化硼形成平面异质结构;
4)参考文献(Li,P.et al.Infrared hyperbolic metasurface based onnanostructured van der Waals materials.Science 359,892–896(2018))中的干转移方法,将石墨烯-氮化硼横向异质结双曲超表面转移到200nm厚的氧化硅基底上,即得到成品。
性能测试
选取波长范围为5-10μm的偶极子光源垂直入射实施例1制备的基于石墨烯-氮化硼横向异质结双曲超表面,结果发现可以很好激发双曲波前,同时光场被很好的束缚在超表面平面内,传播范围较长。(具体参见图2)
图2是在波长为8.1μm偶极子光源的垂直入射下,实施例1的基于石墨烯-氮化硼双曲超表面中被激发出的平面内双曲波前的电场模式|E|分布图,该光场呈现完美的双曲效果,光场沿结构x轴方向进行传播且保持对称。
图3是在波长为8.1μm偶极子光源的垂直入射下,实施例1的基于石墨烯-氮化硼双曲超表面中被激发出的平面内双曲波前的电场模式|E|沿结构x轴分布曲线图。由图3可见,双曲超表面材料的表面电场模强度在x轴上对称,且电场强度表现出两端强,中间弱。因此认为光场被限制在双曲超表面结构内且主要集中在石墨烯与氮化硼周期性排列的部分,且表现出平面内双曲波前。
图4是在波长为7.1μm偶极子光源的垂直入射下,实施例1的基于石墨烯-氮化硼双曲超表面中被激发出的平面内椭圆拓扑光场的电场模式|E|分布图,该光场在平面内呈现椭圆态。可知经过调整入射波长大小可以调控双曲超表面的光场状态。
图5是在波长为7.1μm偶极子光源的垂直入射下,实施例1的基于石墨烯-氮化硼双曲超表面中被激发出的平面内椭圆拓扑光场的电场模式|E|沿结构x轴分布曲线图。由图5可见,双曲超表面的光场的电场模式|E|强度在结构中间部分最强。
进一步地,由于该双曲超表面由石墨烯材料组成,而石墨烯是一种可调性高的材料,可以通过调节石墨烯的化学势、温度及入射光波长改变石墨烯的介电常数等相关参数达到调控石墨烯表面等离激元的作用,从而对双曲超表面的光场进行动态调控。具体实验结果如下:
图6是在波长为8.1μm偶极子光源的垂直入射下,在仿真软件中调整石墨烯化学势为0.4ev,在实验中可采用改变施加在石墨烯两端的外部电压,从而改变石墨烯化学势为0.4ev。实施例1的基于石墨烯-氮化硼双曲超表面中被激发出的平面内双曲波前的电场模式|E|分布图,该光场同样呈现完美的双曲效果,光场沿结构x轴方向进行传播且保持对称,但相对于石墨烯化学势为0.64ev的双曲超表面光场范围变小。由图6可知,调整石墨烯化学势可对双曲超表面光场进行动态调控。
图7是在波长为8.1μm偶极子光源的垂直入射下,仿真软件调整石墨烯化学势为0.4ev,在实验中可采用改变施加在石墨烯两端的外部电压,从而改变石墨烯化学势为0.4ev。实施例1的基于石墨烯-氮化硼双曲超表面中被激发出的平面内双曲波前的电场模式|E|沿结构x轴分布曲线图。由图7可见,双曲超表面的表面电场模式强度在x轴上仍对称,且电场强度依旧表现出两端强,中间弱。但相对于石墨烯化学势为0.64ev的双曲超表面光场的电场强度变小。
对照组试验
图8是对照组的结构示意图,采用实施例1中氮化硼层和石墨烯层的制备方法,将条带石墨烯放置在六方氮化硼纳米光栅上表面,条带状石墨烯与六方氮化硼纳米光栅共同构成周期结构。氮化硼纳米光栅周期L1为100nm,光栅宽度W1为50nm,间隙G1为50nm,石墨烯条带周期L2为100nm,石墨烯宽度W2为50nm,间隙G2为50nm。
图9是对照组的电场图,在波长为8.1μm偶极子光源的垂直入射下,设置石墨烯化学势为0.64ev,对照组石墨烯-氮化硼双曲超表面中被激发出的平面内双曲波前的电场模式|E|沿结构x轴分布曲线图如8所示。光场同样呈现双曲效果,光场沿结构x轴方向进行传播且保持对称,但相对于条带石墨烯在氮化硼纳米光栅间隙内的双曲超表面的光场效果不佳且在超表面边缘出现反射现象。
图10是在波长为8.1μm偶极子光源的垂直入射下,对照组石墨烯-氮化硼双曲超表面中被激发出的平面内双曲波前的电场模式|E|沿结构x轴分布曲线图。由图9可见,双曲超表面材料的表面电场模强度在x轴上对称,但该电场强度小于本发明所提出的基于石墨烯-氮化硼双曲超表面的电场强度,电场强度表现为中间强,两端弱。由此证明,本发明实施例1所提出的基于石墨烯-氮化硼双曲超表面具有更好模场限制能力。
综上所述,在入射波长为5-10μm的偶极子光源激发下,本发明实施例1所述双曲超表面能够实现氮化硼面内声子极化子与石墨烯等离激元的耦合,形成兼具两种极化子优异性质的等离激元-双曲声子极化子,具有很强的模场限制能力,而且具有长距离传输的特性,实现了光的有效压缩。通过改变入射波长,石墨烯化学势等可以实现对双曲超表面光场动态调控,对电磁波波前进行操纵,因此石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面可应用于超表面成像和光能量传输器件。
进一步的,本发明实施例1所述基于石墨烯-氮化硼横向异质结双曲超表面可制备成超透镜,该器件相比于传统的多片式透镜组,超透镜可以把所有功能集中在超表面上,简化透镜组设计与封装性能测试。相比于传统透镜组毫米至分米级的厚度,超透镜厚度在百纳米至微米级,同时带来的轻重量优势,将光学***整体轻量化。
最后所应说明的是:上述实施例仅用于说明而非限制本发明的技术方案,任何对本发明进行的等同替换及不脱离本发明精神和范围的修改或局部替换,其均应涵盖在本发明权利要求保护的范围之内。
Claims (7)
1.一种基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面的制备方法,其特征在于,所述基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面,包括衬底,以及覆盖于衬底上的异质结构层,所述异质结构层由石墨烯和氮化硼两种材料组成,异质结构层具有若干条带状石墨烯层和若干条带状氮化硼层间隔排布形成的周期性纳米光栅结构;
所述衬底包括基底硅层和覆盖于基底硅层上表面的氧化硅层;
条带状氮化硼层的前后长度为50-100nm,条带状氮化硼层的宽度为50-100nm,条带状氮化硼层之间的间隙为50-100nm;条带状石墨烯层的前后长度为50-100nm,条带状石墨烯层的宽度为50-100nm,条带状石墨烯层之间的间隙为50-100nm;
所述制备方法包括如下步骤:
1)通过化学气相沉积法在铜箔基底上生长层状氮化硼:首先在通入载气的条件下,于40-50分钟内将铜箔从室温加热到900-1000℃,然后进行10-15分钟的退火处理;将硼烷氨在65-100℃温度下加热1-1.5h分解,得到分解产物,将分解产物在通入载气的条件下,于900-1000℃生长10-15分钟,即实现铜箔基底上生长层状氮化硼;
2)使用电子束光刻***刻蚀纳米光栅:利用聚甲基丙烯酸甲酯在步骤1)得到的层状氮化硼上刻划光栅,刻蚀后,浸泡在丙酮中去除聚甲基丙烯酸甲酯,洗涤,干燥,即得到氮化硼光栅;
3)通过化学气相沉积法在已刻蚀的氮化硼光栅间隙处生长石墨烯:在100-110℃温度下升华固体苯甲酸,然后在通入载气的条件下,将升华后的苯甲酸置于步骤2)中的氮化硼上,将温度设置为820-850℃生长石墨烯10-15分钟,得到石墨烯与氮化硼形成平面异质结构,即为石墨烯-氮化硼横向异质结双曲超表面;
4)将得到的石墨烯-氮化硼横向异质结双曲超表面转移到氧化硅基底上,即得到成品。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述基底硅的介电常数为12,氧化硅介电常数为1.05。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤1)中退火处理条件为在900-1000℃保温10-15分钟。
4.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤1)中硼烷氨的分解产物生长期间的压强为1.0-1.2×10-2Pa。
5.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤1)和步骤3)中通入载气均为20sccm的H2和50 sccm 的Ar。
6.根据权利要求1-5任一方法制备得到的基于石墨烯-氮化硼横向异质结的双曲超表面在制备超表面成像和光能量传输器件中的应用。
7.根据权利要求6所述的应用,其特征在于,所述器件为超透镜。
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