CN113193002A - 一种钙钛矿/硅叠层太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于太阳能电池技术领域，提供一种钙钛矿/硅叠层太阳能电池及其制备方法，用以克服现有技术中钙钛矿材料界面钝化不能实现多类型缺陷的同步钝化、载流子界面复合的抑制效率不高等问题。本发明通过在钙钛矿/硅叠层电池的钙钛矿吸光层与空穴传输层之间引入有机离子型修饰剂钝化层，实现界面多类型缺陷的同步高效钝化，显著降低缺陷态密度；同时，有效防止界面处的晶格失配，进一步优化缺陷钝化效果。综上，本发明的钙钛矿/硅叠层太阳能电池具有更低的缺陷态密度，更高的短路电流密度、开路电压，显著提升了钙钛矿/硅叠层太阳能电池的整体性能；并且，有机离子型修饰剂钝化层合成工艺成熟，价格低廉，具有高效、稳定且低成本的优点。

Description

一种钙钛矿/硅叠层太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明属于太阳能电池技术领域，具体提供一种钙钛矿/硅叠层太阳能电池及其制备方法。
背景技术
21世纪面临着严峻的能源短缺、环境污染等问题，开发利用清洁可再生能源是我国面临的迫切任务；太阳能以其绿色环保、价格低廉且储量丰富等特点，成为备受瞩目的新能源之一，被认为是替代传统的化石燃料最有前途的选择之一。作为有效利用太阳能的重要途经，太阳能电池的研制得到日益关注，而在众多光伏器件中，钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells,PSCs)在近几年里的发展犹为迅猛。
钙钛矿(CH3NH3PbI3)太阳能电池属于第三代太阳能电池，其显著特点是利用钙钛矿型的有机-无机杂化卤化物半导体材料作为吸光层；而有机-无机杂化卤化物钙钛矿材料的显著特点就是可以通过改变其组成的成份，获得一个从1.17eV到3.1eV可调的带隙；因此，钙钛矿材料非常适合构建光电转换效率能够超过Shockley-Queisser极限的叠层太阳能电池。硅太阳能电池具有较宽的吸收光谱，但是对短波段高能量的光谱吸收较少，而钙钛矿太阳能电池具有较窄的光谱范围，通过控制钙钛矿材料中卤族元素的比例，其光吸收范围可进一步向短波方向移动，因此，制备钙钛矿/硅叠层太阳能电池可以更好的实现对太阳光的充分利用，提升对光激发热电子的利用率，提高太阳能电池的光电转换效率。
将钙钛矿电池和硅电池结合制备叠层电池时通常有两种方式，一种是并联式四端叠层电池，一种是串联式两端叠层电池；其中，两端叠层电池因其结构一体化，测试简单，更适合产业化，但其存在的诸多界面对于器件光电性能有较大影响。大量研究表明，界面存在的大量的缺陷位点是限制两端叠层太阳能电池性能提升的主要问题，界面处的缺陷位点会形成局域化的电子能级，这些缺陷态由于能级位置与载流子传输能带不同，能够捕获并限制光生自由载流子并促使非辐射复合的发生，严重降低器件的光电性能，而钙钛矿材料界面的缺陷问题犹为显著。因此，减少界面处，尤其是钙钛矿界面的缺陷态、抑制光生载流子在界面缺陷处的复合，是进一步提升叠层电池性能的关键。
目前，界面修饰是钝化缺陷、抑制电荷在界面复合的重要方法之一，它可以提升器件的开路电压、填充因子以及长期稳定性。界面钝化可用的材料有很多，比如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、单层乙醇胺(DEA)、氨基戊酸(5-AVA)等有机分子，然而受限于界面分子的官能团种类数量以及分子自身结构，分子钝化通常只能实现表面单一类型缺陷的钝化，并不能实现多类型缺陷的同步钝化，载流子界面复合的抑制效率不高，这都成为了现阶段叠层太阳能电池的发展瓶颈。
发明内容
本发明的目的在于针对现有钙钛矿/硅叠层太阳能电池中钙钛矿材料界面钝化不能实现多类型缺陷的同步钝化、载流子界面复合的抑制效率不高等问题，提供一种新型钙钛矿/硅叠层太阳能电池及其制备方法；所述新型钙钛矿/硅叠层太阳能电池中，在钙钛矿吸光层与空穴传输层的界面处设置有机离子型修饰剂钝化层，实现钙钛矿吸光层界面多类型缺陷同步高效钝化，进而有效提高钙钛矿/硅叠层太阳能电池的光电性能。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案为：
一种钙钛矿/硅叠层太阳能电池，包括：从下往上依次层叠设置的硅基子电池、第二氧化铟锡(ITO)透明电极层8、空穴传输层9、钙钛矿吸光层11、电子传输层12、空穴阻挡层13及金属电极14，其特征在于，所述空穴传输层9与钙钛矿吸光层11之间设置有机离子型修饰剂钝化层10，所述有机离子型修饰剂为吡啶磺酸类有机盐。
进一步的，所述有机离子型修饰剂钝化层的厚度为1～2纳米。
进一步的，所述有机离子型修饰剂具体为吡啶对甲苯磺酸盐、吡啶甲磺酸盐、吡啶丙磺酸内盐中的一种。
进一步的，所述硅基子电池为上表面抛光的硅基太阳能电池，具体包括：从下往上依次层叠的背面导电栅线1、第一ITO透明导电层2、n型非晶硅层3、第一i型非晶硅层4、晶体硅层5、第二i型非晶硅层6、p型非晶硅层7。
进一步的，所述空穴传输层为氧化镍纳米晶薄膜，所述钙钛矿吸光层为MAPbI3薄膜，所述电子传输层为富勒烯衍生物(PCBM)薄膜，所述空穴阻挡层为浴铜灵(BCP)薄膜。
上述钙钛矿/硅叠层太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
步骤1.准备基底：以硅基太阳能子电池为基底，在硅基太阳能子电池上层溅射制备一层ITO透明导电层，并切割成预设尺寸；
步骤2.制备空穴传输层：在ITO透明电极层上制备氧化镍纳米晶薄膜层；
步骤3.制备有机离子型修饰剂钝化层：在氧化镍纳米晶薄膜上制备一层有机离子型修饰剂薄层；
步骤4.制备钙铁矿吸光层：在有机离子型修饰剂薄层上制备钙钛矿吸光层并退火；
步骤5.制备电子传输层：在钙铁矿吸光层上制备富勒烯衍生物(PCBM)层并退火；
步骤6.制备空穴阻挡层：在富勒烯衍生物(PCBM)层上制备浴铜灵(BCP)层并退火；
步骤7.制备电极：在浴铜灵(BCP)层上制备金属银电极。
进一步的，所述步骤2中，采用溶液法制备氧化镍纳米晶薄膜，首先，将氧化镍纳米晶粉体分散在溶剂中制成浓度为10～20mgml-1的氧化镍纳米晶溶液，所述溶剂为水和异丙醇的混合溶剂、其体积比为4:1；然后，将氧化镍纳米晶溶液旋涂于ITO透明电极层上，旋涂参数为：转速为2500～3500rpm、时间为30秒；最后，将基底置于干燥箱中干燥8～10个小时，制备一层厚度为10～30纳米的氧化镍纳米晶薄膜。
进一步的，所述步骤3中，采用溶液法制备甲苯磺酸盐(PPTS)薄层，首先，将PPTS粉末溶解在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中，室温下搅拌1～3小时，配置成浓度为5mgml-1的澄清溶液，并将溶液通过PTFE过滤头进行过滤；然后，将溶液旋涂于氧化镍纳米晶薄膜上，旋涂参数为：转速为2500～3500rpm、时间为30秒，得到旋涂均匀的薄膜；最后，将基底置于75℃的热台上，低温退火15～20分钟，即制备得到厚度为1～2纳米的有机离子型修饰剂钝化层。
进一步的，所述步骤4中，采用一步溶液旋涂法制备MAPbI3薄膜，首先，取PbI2和CH3NH3I按1:1的摩尔比溶解在溶剂中配成钙钛矿前驱体溶液，所述溶剂为二甲基亚砜(DMSO)与DMF混合溶液、且DMSO与DMF的体积比为1:4；然后，取钙钛矿前驱体溶液旋涂于偶极分子修饰层上，旋涂参数为：转速为2500～3500rpm、时间为30秒、并在第10s时滴加0.1～0.3ml的反溶剂(氯苯或***)；最后，将基底置于100℃的热台上，退火处理25～30分钟，即制备得到厚度为400～500纳米的钙铁矿吸光层。
本发明的有益效果在于：
本发明提供一种钙钛矿/硅叠层太阳能电池，通过在钙钛矿/硅叠层电池的钙钛矿吸光层与空穴传输层之间引入有机离子型修饰剂钝化层，实现了界面多类型缺陷的同步钝化。本发明中，有机离子型修饰剂为吡啶磺酸类有机盐，如图3所示，其所含磺酸根阴离子和吡啶阳离子能够通过库伦相互作用力分别与空穴传输层及钙钛矿吸光层中带正电荷以及负电荷的缺陷结合，实现界面多类型缺陷的同步高效钝化，显著降低缺陷态密度；同时，有机离子型修饰剂的引入能够有效防止界面处的晶格失配，进一步优化缺陷钝化效果。
因此，本发明提供的钙钛矿/硅叠层太阳能电池具有更低的缺陷态密度，更高的短路电流密度、开路电压，显著提升了钙钛矿/硅叠层太阳能电池的整体性能；并且，本发明的钙钛矿/硅叠层太阳能电池中的有机离子型修饰剂钝化层合成工艺成熟，价格低廉，故而具有高效、稳定且低成本的优点。
附图说明
图1为本发明实施例中基于有机离子型修饰剂钝化的钙钛矿/硅叠层太阳能电池的结构示意图。
图2为本发明实施例中采用有机离子型修饰剂：吡啶对甲苯磺酸盐的分子式。
图3为本发明实施例中采用吡啶对甲苯磺酸盐钝化界面时的作用机制示意图。
图4为本发明实施例中未处理的钙钛矿/硅叠层太阳能电池电流密度-电压曲线。
图5为本发明实施例中基于有机离子型修饰剂钝化的钙钛矿/硅叠层太阳能电池电流密度-电压曲线。
图6为本发明中基于有机离子型修饰剂钝化的钙钛矿层和无修饰层的钙钛矿层的X射线衍射图谱。
具体实施方式
以下参考说明书附图介绍本发明的优选实施例，使其技术内容更加清楚和便于理解。本发明可以通过许多不同形式的实施例来得以体现，本发明的保护范围并非仅限于文中提到的实施例。
本实施例提供一种基于有机离子型修饰剂钝化的钙钛矿/硅叠层太阳能电池，其结构如图1所示，包括：从下往上依次层叠的背面导电栅线1、第一ITO透明导电层2、n型非晶硅层3、i型非晶硅层4、晶体硅层5、i型非晶硅层6、p型非晶硅层7、第二ITO透明导电层8、空穴传输层9、有机离子型修饰剂钝化层10、钙钛矿吸光层11、电子传输层12、空穴阻挡层13及金属电极14，其中，背面导电栅线1、第一ITO透明导电层2、n型非晶硅层3、i型非晶硅层4、晶体硅层5、i型非晶硅层6与p型非晶硅层7共同构成硅基子电池；本实施例中，有机离子型修饰剂为吡啶磺酸类有机盐，包括吡啶对甲苯磺酸盐、吡啶甲磺酸盐、吡啶丙磺酸内盐，以吡啶对甲苯磺酸盐(PPTS)为例，其分子结构如图2所示。
进一步的，以硅基太阳能子电池为基底上述基于有机离子型修饰剂钝化的钙钛矿/硅叠层太阳能电池的制备方法如下，具体包括：
步骤1.准备基底：
以上表面抛光的硅基太阳能电池为基底，首先，使用磁控溅射在硅基子电池上溅射一层厚度为50～200纳米的ITO透明导电层，并使用激光切割机将基底切割为20mm×20mm；然后，使用Plasma等离子清洗机对ITO导电玻璃基底进行表面处理，时间为10分钟；
步骤2.制备空穴传输层：
采用溶液法制备氧化镍纳米晶薄膜，首先，将氧化镍纳米晶粉体分散在溶剂中制成浓度为20mgml-1的氧化镍纳米晶溶液，所述溶剂为水和异丙醇的混合溶剂、其体积比为4:1；然后，将氧化镍纳米晶溶液旋涂于ITO透明电极层上，旋涂参数为：转速为3000rpm、时间为30秒；最后，将基底置于干燥箱中干燥8个小时，制备一层厚度约为20纳米的氧化镍纳米晶薄膜；
步骤3.制备有机离子型修饰剂钝化层：
采用溶液法制备甲苯磺酸盐(PPTS)薄层，首先，将PPTS粉末溶解在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中，室温下搅拌1小时，配置成浓度为5mgml-1的澄清溶液，并将溶液通过0.45微米的PTFE过滤头进行过滤、去除溶液中的杂质；然后，将溶液旋涂于氧化镍纳米晶薄膜上，旋涂参数为：转速为3000rpm、时间为30秒，得到旋涂均匀的薄膜；最后，将基底置于75℃的热台上，低温退火15分钟，即制备得到厚度为1～2纳米的有机离子型修饰剂钝化层；
制得的有机离子型修饰剂钝化层能够改善氧化镍与钙钛矿之间的晶格失配现象，促使钙钛矿层结晶性提高并获取较大的晶粒尺寸，同时还能够显著降低钙钛矿的界面缺陷，提升钙钛矿/硅叠层太阳能电池的整体性能；
步骤4.制备钙铁矿吸光层：
采用一步溶液旋涂法制备MAPbI3薄膜，首先，取PbI2和CH3NH3I按1:1的摩尔比溶解在溶剂中配成钙钛矿前驱体溶液，所述溶剂为二甲基亚砜(DMSO)与DMF混合溶液、且DMSO与DMF的体积比为1:4；然后，取钙钛矿前驱体溶液旋涂于偶极分子修饰层上，旋涂参数为：转速为3000rpm、时间为30秒、并在第10s时滴加0.3ml的反溶剂(氯苯或***)；最后，将基底置于100℃的热台上，退火处理30分钟，即制备得到厚度为450纳米的钙铁矿吸光层；
步骤5.制备电子传输层：
采用溶液法制备PCBM薄膜，首先，将PCBM粉体分散在溶剂中制成浓度为20mgml-1的PCBM溶液，所述溶剂为氯苯；然后，将PCBM溶液旋涂于钙钛矿层上，旋涂参数为：转速为3000rpm、时间为30秒；最后，将基底置于100℃的热台上，退火处理10分钟，即制备得到厚度为100纳米的PCBM电子传输层；
步骤6.制备空穴阻挡层：
采用溶液法制备BCP薄膜，首先，将BCP粉体分散在溶剂中制成浓度为0.5mgml-1的BCP溶液，所述溶剂为乙醇或者异丙醇；然后，将BCP溶液旋涂于PCBM层上，旋涂参数为：转速为4000rpm、时间为30秒；最后，将基底置于75℃的热台上，退火处理15分钟，即制备得到厚度为3～5纳米的BCP空穴阻挡层；
步骤7.制备电极：
采用高真空热蒸发工艺制备银电极，在基底旋转条件下，以2埃/秒的速度均匀蒸镀在空穴阻挡层7上，即制备得基于界面偶极分子修饰的钙钛矿太阳能电池。
本实施例中，采用现有的无钝化层的钙钛矿/硅叠层太阳能电池作为对比例进行相比；基于有机离子型修饰剂钝化的钙钛矿薄膜具有更低的缺陷态密度，其作用机制如图3所示，有机离子型修饰剂钝化界面时，其所含阴离子和阳离子可以通过库伦相互作用力分别与空穴传输层及钙钛矿层中带正电荷以及负电荷的缺陷结合，实现界面多类型缺陷的同步高效钝化；基于此，本实施例实现了更优的光电性能，提升了钙钛矿/硅叠层太阳能电池的整体性能。
如图4、图5所示分别为对比例与本实施例的钙钛矿/硅叠层太阳能电池的电流密度-电压曲线(J-V曲线)，由图可见，在J-V曲线中，本实施例中基于有机离子型修饰剂钝化的钙钛矿/硅叠层太阳能电池在开路电压和短路电流密度都优于未采用修饰剂的钙钛矿/硅叠层太阳能电池。
如图6所示为对比例与本实施例的钙钛矿/硅叠层太阳能电池中钙钛矿薄膜的X射线衍射图谱对比，比较图中钙钛矿薄膜衍射主峰的强度可见，本实施例中基于有机离子型修饰剂钝化的钙钛矿薄膜结晶性优于未采用修饰剂的钙钛矿薄膜，即证明本实施例的钙钛矿子电池的性能更为优异。
综上所述，本发明通过在钙钛矿/硅叠层太阳能电池的钙钛矿吸光层与空穴传输层之间引入有机离子型修饰剂钝化层，实现了界面多类型缺陷的同步钝化；所述有机离子型修饰剂为吡啶磺酸类有机盐，其所含磺酸根阴离子和吡啶阳离子可以分别钝化氧化镍及钙钛矿层中带正电荷以及负电荷的缺陷，显著降低缺陷密度；同时，有机离子型修饰剂的引入可以有效防止界面处的晶格失配，提升钙钛矿薄膜的结晶性，进一步优化缺陷钝化效果。因此，本发明提供的钙钛矿/硅叠层太阳能电池实现了更高的开路电压及短路电流密度，具有更高的光电转换效率，提升了钙钛矿/硅叠层太阳能电池的整体性能；并且，本发明所述的有机盐合成工艺成熟，价格低廉，故而此种界面钝化方法具有高效、稳定且低成本的优点。
以上所述，仅为本发明的具体实施方式，本说明书中所公开的任一特征，除非特别叙述，均可被其他等效或具有类似目的的替代特征加以替换；所公开的所有特征、或所有方法或过程中的步骤，除了互相排斥的特征和/或步骤以外，均可以任何方式组合。

Claims (8)

1.一种钙钛矿/硅叠层太阳能电池，包括：从下往上依次层叠设置的硅基子电池、第二氧化铟锡(ITO)透明电极层(8)、空穴传输层(9)、钙钛矿吸光层(11)、电子传输层(12)、空穴阻挡层(13)及金属电极(14)，其特征在于，所述空穴传输层(9)与钙钛矿吸光层(11)之间设置有机离子型修饰剂钝化层(10)，所述有机离子型修饰剂为吡啶磺酸类有机盐。
2.按权利要求1所述钙钛矿/硅叠层太阳能电池，其特征在于，所述有机离子型修饰剂钝化层的厚度为1～2纳米。
3.按权利要求1所述钙钛矿/硅叠层太阳能电池，其特征在于，所述有机离子型修饰剂具体为吡啶对甲苯磺酸盐、吡啶甲磺酸盐、吡啶丙磺酸内盐中的一种；所述空穴传输层为氧化镍纳米晶薄膜，所述钙钛矿吸光层为MAPbI3薄膜，所述电子传输层为富勒烯衍生物(PCBM)薄膜，所述空穴阻挡层为浴铜灵(BCP)薄膜。
4.按权利要求1所述钙钛矿/硅叠层太阳能电池，其特征在于，所述硅基子电池为上表面抛光的硅基太阳能电池，具体包括：从下往上依次层叠的背面导电栅线(1)、第一ITO透明导电层(2)、n型非晶硅层(3)、第一i型非晶硅层(4)、晶体硅层(5)、第二i型非晶硅层(6)、p型非晶硅层(7)。
5.按权利要求3所述钙钛矿/硅叠层太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1.准备基底：以硅基太阳能子电池为基底，在硅基太阳能子电池上层溅射制备一层ITO透明导电层，并切割成预设尺寸；
步骤2.制备空穴传输层：在ITO透明电极层上制备氧化镍纳米晶薄膜层；
步骤3.制备有机离子型修饰剂钝化层：在氧化镍纳米晶薄膜上制备一层有机离子型修饰剂薄层；
步骤4.制备钙铁矿吸光层：在有机离子型修饰剂薄层上制备钙钛矿吸光层并退火；
步骤5.制备电子传输层：在钙铁矿吸光层上制备富勒烯衍生物(PCBM)层并退火；
步骤6.制备空穴阻挡层：在富勒烯衍生物(PCBM)层上制备浴铜灵(BCP)层并退火；
步骤7.制备电极：在浴铜灵(BCP)层上制备金属银电极。
6.按权利要求5所述钙钛矿/硅叠层太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤2中，采用溶液法制备氧化镍纳米晶薄膜，首先，将氧化镍纳米晶粉体分散在溶剂中制成浓度为10～20mgml-1的氧化镍纳米晶溶液，所述溶剂为水和异丙醇的混合溶剂、其体积比为4:1；然后，将氧化镍纳米晶溶液旋涂于ITO透明电极层上，旋涂参数为：转速为2500～3500rpm、时间为30秒；最后，将基底置于干燥箱中干燥8～10个小时，制备一层厚度为10～30纳米的氧化镍纳米晶薄膜。
7.按权利要求5所述钙钛矿/硅叠层太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤3中，采用溶液法制备甲苯磺酸盐(PPTS)薄层，首先，将PPTS粉末溶解在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中，室温下搅拌1～3小时，配置成浓度为5mgml-1的澄清溶液，并将溶液通过PTFE过滤头进行过滤；然后，将溶液旋涂于氧化镍纳米晶薄膜上，旋涂参数为：转速为2500～3500rpm、时间为30秒，得到旋涂均匀的薄膜；最后，将基底置于75℃的热台上，低温退火15～20分钟，即制备得到厚度为1～2纳米的有机离子型修饰剂钝化层。
8.按权利要求5所述钙钛矿/硅叠层太阳能电池的制备方法，其特征在于，步骤4中，采用一步溶液旋涂法制备MAPbI3薄膜，首先，取PbI2和CH3NH3I按1:1的摩尔比溶解在溶剂中配成钙钛矿前驱体溶液，所述溶剂为二甲基亚砜(DMSO)与DMF混合溶液、且DMSO与DMF的体积比为1:4；然后，取钙钛矿前驱体溶液旋涂于偶极分子修饰层上，旋涂参数为：转速为2500～3500rpm、时间为30秒、并在第10s时滴加0.1～0.3ml的反溶剂(氯苯或***)；最后，将基底置于100℃的热台上，退火处理25～30分钟，即制备得到厚度为400～500纳米的钙铁矿吸光层。
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