CN113117482A - 利用气相氧化剂脱硫脱硝的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种利用气相氧化剂脱硫脱硝的方法。该方法包括如下步骤：将二氧化氯与空气混合获得气相氧化剂，将气相氧化剂与待处理烟气在进入脱硫脱硝塔之前的烟气管道内接触，获得氧化烟气；将氧化烟气与氧化镁干粉混合并通入脱硫脱硝塔内，且向脱硫脱硝塔内喷淋水，获得脱硫脱硝烟气。本发明的方法可以高效脱除烟气中的二氧化硫和一氧化氮。

Description

利用气相氧化剂脱硫脱硝的方法
技术领域
本发明涉及一种利用气相氧化剂脱硫脱硝的方法。
背景技术
大气环境污染的主要污染源为燃煤烟气，烟气中的主要污染物成分为氮氧化物和SO2等；其中，氮氧化物是一氧化氮、二氧化氮、三氧化二氮等多种氮氧化合物的总称。目前，现有的烟气脱硫脱硝技术，脱硫效率已经达到95％，但是脱硝效率在60～80％之间，效果不佳。但是氮氧化物在强光、低温、少风等大气环境下，可与碳氢化合物发生反应，产生臭氧、甲醛、过氧乙酰硝酸酯等二次污染物，最终可形成毒性更高的蓝色或棕色光化学烟雾。由此，针对烟气中氮氧化物的难脱除，亟需研发脱硝效果更好的工艺来解决这一难题。
CN106975337A公开了一种利用二氧化氯气相氧化脱硫脱硝一体化的工艺。二氧化氯氧化步骤和脱硫脱硝步骤均在吸收塔内发生，烟气经脱硫剂喷淋后经过气化喷雾管喷出的二氧化氯，NO被氧化为高价态氮氧化物，然后在隔板上层的脱硝剂喷淋下被脱除。二氧化氯与脱硫剂可反应，不仅造成二氧化氯和脱硫吸收剂的浪费，还影响脱硫效率。
CN104028103A公开了一种利用液相二氧化氯催化氧化后进行烟气同时脱硫脱硝的方法。二氧化氯水溶液由二氧化氯制备装置生成，浓度为0.0015～0.015mol/L，在吸收塔内进行喷淋，用以氧化烟气中的NO，但由于二氧化氯的浓度低，喷淋量较大，且增大了塔体积及前期设备投资，增大了工艺实施的难度。
CN106166434A公开了一种臭氧氧化双塔氨法脱硫脱硝工艺及其***。该方法通过双氧水喷射装置和臭氧喷射装置分别喷射双氧水和臭氧将烟气中的一氧化氮氧化成二氧化氮；然后再通过氨水对烟气中的二氧化硫和二氧化氮进行脱除。该工艺复杂，成本高，尤其是臭氧发生器价格昂贵，占地面积大，前期成本投入较高；而且使用氨水作为脱除浆液，不可避免地会发生氨逃逸现象，对环境造成污染。
发明内容
有鉴于此，本发明的一个目的在于提供一种利用气相氧化剂脱硫脱硝的方法，该方法脱硫脱硝效率和经济效益均得到提高；进一步地，该方法安全性能可靠。
本发明采用如下技术方案实现上述目的。
本发明提供一种利用气相氧化剂脱硫脱硝的方法，包括如下步骤：
(1)将二氧化氯与空气混合获得气相氧化剂，将气相氧化剂与待处理烟气在进入脱硫脱硝塔之前的烟气管道内接触，获得氧化烟气；其中，二氧化氯占气相氧化剂的体积分数为4～10vol％，单位时间内通入烟气管道的气相氧化剂中的二氧化氯与通入烟气管道的待处理烟气中含有的一氧化氮的摩尔比为1.1～3；
(2)将氧化烟气与氧化镁干粉混合并通入脱硫脱硝塔内，且向脱硫脱硝塔内喷淋水，获得脱硫脱硝烟气。
根据本发明所述的方法，优选地，步骤(1)中，二氧化氯通过以下步骤获得：将氯酸盐水溶液、过氧化物溶液和硫酸水溶液混合加入二氧化氯发生器中反应，获得二氧化氯；其中，氯酸盐水溶液的浓度为15～40wt％，硫酸水溶液的浓度为30～60wt％。
根据本发明所述的方法，优选地，步骤(1)中，过氧化物溶液为25～28wt％的双氧水；或者为34～38wt％的双氧水。
根据本发明所述的方法，优选地，步骤(1)中，氯酸盐为氯酸钠；其中，加入二氧化氯发生器中的氯酸钠水溶液中的氯酸钠、双氧水中的过氧化氢和硫酸水溶液中的硫酸的摩尔比为1:0.55～1:0.5～1，二氧化氯发生器的反应温度为50～90℃。
根据本发明所述的方法，优选地，步骤(1)中，进入烟气管道中的烟气含硫量为600～4000mg/Nm3；含氮量为200～600mg/Nm3；含氧量5～23wt％；含湿量5～12wt％；烟气在烟气管道内的流速为6～15m/s；气相氧化剂与待处理烟气在进入脱硫脱硝塔之前的烟气管道内接触的时间为1～3s。
根据本发明所述的方法，优选地，步骤(2)中，单位时间内通入的氧化镁干粉所含镁元素与单位时间内通入的待处理烟气所含硫元素的摩尔比为Mg/S，其为1.0～1.8。
根据本发明所述的方法，优选地，步骤(2)中，单位时间内通入的氧化镁干粉所含镁元素与单位时间内通入的待处理烟气所含氮元素的摩尔比为Mg/N，其为0.4～1.2。
根据本发明所述的方法，优选地，步骤(2)中，氧化镁的纯度为70～90wt％，粒径为150～350目。
根据本发明所述的方法，优选地，步骤(2)中，氧化烟气与氧化镁干粉混合后通过文丘里加速装置通入脱硫脱硝塔内。
根据本发明所述的方法，优选地，步骤(2)中，氧化烟气在脱硫脱硝塔内的流速为2～7m/s；氧化烟气与氧化镁干粉在脱硫脱硝塔内接触的时间为3～10s。
本发明的脱硫脱硝方法采用二氧化氯与空气混合形成的混合气体作为气相氧化剂，采用氧化镁粉末作为吸收剂进行脱硫脱硝，脱硫效率达到99.9％以上，脱硝效率达到95.7％以上；进一步地，二氧化氯采用原位合成，减少二氧化氯的消耗量，提高了安全系数。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步的说明，但本发明的保护范围并不限于此。
以二氧化氯和空气混合作为气相氧化剂为例，与氧化镁干粉相结合的CFB法对烟气进行脱硫脱硝的反应原理如下：
(1)气相氧化剂氧化一氧化氮
2ClO2+5NO+H2O→2HCl+5NO2(主)
2ClO2+4NO→Cl2+4NO2(副)
2NO2+H2O→HNO2+HNO3(副)
5HNO2+2ClO2+H2O→5HNO3+2HCl(副)
(2)氧化镁干粉生成吸收剂：
MgO+H2O→Mg(OH)2(主)
(3)吸收剂脱除氮氧化物
NO+NO2+Mg(OH)2→Mg(NO2)2+H2O(主)
Mg(NO2)2+O2→Mg(NO3)2(主)
2HNO2+2HNO3+O2+2Mg(OH)2→2Mg(NO3)2+4H2O(主)
4ClO2+2Mg(OH)2→Mg(ClO2)2+Mg(ClO3)2+2H2O(副)
2Cl2+2Mg(OH)2→MgCl2+Mg(ClO)2+2H2O(副)
(4)吸收剂脱除二氧化硫
SO2+H2O→H2SO3(主)
3H2SO3+2Mg(OH)2→Mg(HSO3)2+MgSO3+4H2O(主)
Mg(HSO3)2+2MgSO3+2O2+Mg(OH)2→4MgSO4+2H2O(主)
本发明的脱硫脱硝的方法包括如下步骤：(1)烟气的氧化步骤和(2)烟气的脱硫脱硝步骤；作为任选地，步骤(1)中还包括二氧化氯的制备步骤；下面进行详细描述。
＜烟气的氧化步骤＞
将二氧化氯与空气混合获得气相氧化剂，将气相氧化剂与待处理烟气在进入脱硫脱硝塔之前的烟气管道内接触，获得氧化烟气。在本发明中，二氧化氯占气相氧化剂的体积分数可以为4～10vol％，优选为5～8vol％，更优选为7～8vol％。采用上述气相氧化剂的配比，可以提高一氧化氮的氧化率，同时减少气相氧化剂的使用量。单位时间内通入烟气管道的气相氧化剂中的二氧化氯与通入烟气管道的待处理烟气中含有的一氧化氮的摩尔比可以为1.1～3，优选为1.2～2，更优选为1.2～1.5。采用上述摩尔比，可以在节约二氧化氯用量的基础上，提高一氧化氮的氧化率，进而提高脱硝效率。
进入烟气管道中的烟气含硫量(含硫量为二氧化硫含量)可以为600～4000mg/Nm3，优选为1000～3000mg/Nm3，更优选为1500～2500mg/Nm3。进入烟气管道中的烟气含氮量(含氮量为一氧化氮含量)可以为200～600mg/Nm3，优选为200～400mg/Nm3，更优选为220～250mg/Nm3。进入烟气管道中的烟气含氧量可以为5～23wt％，优选为10～20wt％，更优选为15～20wt％。进入烟气管道中的烟气含湿量可以为5～12wt％，优选为8～12wt％，更优选为10～12wt％。采用上述烟气含硫量、含氮量、含氧量和含湿量，可以协助提高烟气的脱硫脱硝效果。
烟气在烟气管道内的流速可以为6～15m/s，优选为8～15m/s，更优选为10～12m/s。此外，气相氧化剂与待处理烟气在进入脱硫脱硝塔之前的烟气管道内接触的时间可以为1～3s。通过将烟气的流速控制在上述范围内，既保证烟气中一氧化氮的氧化率，又能保证处理速率。
烟气的含尘量可以为80～200mg/Nm3，优选为100～150mg/Nm3，更优选为120～150mg/Nm3。根据本发明的一个具体实施方式，烟气在通入烟气管道前进行预除尘处理，获得待处理烟气通入烟气管道中。本发明采用静电除尘器对烟气进行预除尘处理。
在本发明中，二氧化氯可以通过以下步骤获得：将氯酸钠水溶液、过氧化物溶液和硫酸水溶液在二氧化氯发生器中反应，获得二氧化氯。将二氧化氯与空气混合获得气相氧化剂。
以氯酸钠为例，上述二氧化氯的制备原理如下：
2NaClO3+H2O2+H2SO4→2ClO2+Na2SO4+H2O+O2(主)
氯酸盐水溶液的浓度可以为15～40wt％，优选为25～40wt％，更优选为25～35wt％。硫酸水溶液的浓度可以为30～60wt％，优选为45～60wt％，更优选为50～60wt％。
过氧化物溶液可以选自双氧水等。根据本发明的一个具体实施方式，双氧水中过氧化氢的浓度可以为25～28wt％，优选为26～28wt％，更优选为27～28wt％。根据本发明的另一个实施方式，双氧水中过氧化氢的浓度还可以为34～38wt％，优选为34.5～37wt％，更优选为35～36wt％。采用上述浓度范围的过氧化物，可以控制反应速率，提高生产二氧化氯的安全性。
氯酸盐可以选自氯酸钠、氯酸钾和氯酸镁中的一种；优选地，氯酸盐选自氯酸钠或者氯酸钾中的一种；更优选地，氯酸盐为氯酸钠。加入二氧化氯发生器中的氯酸盐水溶液中的氯酸钠、双氧水中的过氧化氢和硫酸水溶液中的硫酸的摩尔比为1:0.55～1:0.5～1，优选为1:0.6～1:0.6～1，更优选为1:0.7～1:0.7～1。此外，二氧化氯发生器内的反应温度为50～90℃，优选为60～80℃，更优选为70～80℃。采用上述摩尔比和反应温度范围，可以控制二氧化氯生成速率，提高生成的二氧化氯的纯度；进一步地，提高二氧化氯生成的安全系数。
采用上述方法制备二氧化氯，将空气加入二氧化氯发生器中，与产生的二氧化氯混合形成气相氧化剂，再通过引风机输出气相氧化剂。
＜烟气的脱硫脱硝步骤＞
将氧化烟气与氧化镁干粉混合并通入脱硫脱硝塔内，且向脱硫脱硝塔内喷淋水，获得脱硫脱硝烟气。
氧化镁干粉的纯度可以为70～90wt％，优选为70～85wt％，更优选为75～80wt％。氧化镁干粉的粒径可以为150～350目，优选为200～350目，更优选为200～300目。采用上述粒径范围的氧化镁干粉，可以提高脱硫脱硝效果。
氧化烟气在脱硫脱硝塔内的流速可以为2～7m/s，优选为2～5m/s，更优选为3～4m/s。氧化烟气与氧化镁干粉在脱硫脱硝塔内接触的时间可以为3～10s，优选为4～8s，更优选为5～6s。
单位时间内通入的氧化镁干粉所含镁元素与单位时间内通入的待处理烟气所含硫元素的摩尔比为Mg/S，其为1.0～1.8，优选为1.2～1.5，更优选为1.2～1.3。采用上述Mg/S摩尔比，在节约成本的基础上，提高脱硫效率。
单位时间内通入的氧化镁干粉所含镁元素与单位时间内通入的待处理烟气所含氮元素的摩尔比为Mg/N，其为0.4～1.2，优选为0.5～1.0，更优选为0.6～0.8。采用上述Mg/N摩尔比，在节约成本的基础上，提高脱硝效率。
氧化烟气在脱硫脱硝塔入口处的温度可以为110～200℃，优选为110～180℃，更优选为120～150℃。
根据本发明的一个具体实施方式，氧化烟气与氧化镁干粉混合后通过文丘里加速装置通入脱硫脱硝塔内。
根据本发明的又一个具体实施方式，脱硫脱硝烟气经过脱硫脱硝塔顶的布袋除尘器除尘，获得的净化烟气从烟囱排放，获得的固体灰渣输送至灰渣储罐或者喷入脱硫脱硝塔内重复利用。
根据本发明的再一个具体实施方式，二氧化氯发生器产生的二氧化氯与加入二氧化氯发生器中的空气混合形成气相氧化剂，通过引风机输出并输入至烟气管道中，与输入烟气管道中的待处理烟气进行接触。单位时间内通入烟气管道的气相氧化剂中的二氧化氯与通入烟气管道的待处理烟气含有的一氧化氮的摩尔比为1.2～1.5。
实施例1
采用计量泵将氯酸钠水溶液、双氧水和硫酸水溶液输送至二氧化氯发生器中进行反应，获得二氧化氯，与通入二氧化氯发生器中的空气混合获得气相氧化剂。将气相氧化剂通过引风机输入至烟气管道中；将烟气经过静电除尘器除尘后得到待处理烟气，然后通入烟气管道中。待处理烟气与气相氧化剂在烟气管道内接触，将待处理烟气中的一氧化氮氧化，获得氧化烟气。
将氧化烟气与氧化镁干粉混合后，通过文丘里加速器喷入脱硫脱硝塔内，再向脱硫脱硝塔内喷淋水，获得脱硫脱硝烟气。
将上述方法应用于180m2烧结机脱硫脱硝项目中，各运行参数见表1。获得的脱硫脱硝烟气通过脱硫脱硝塔顶的布袋除尘器进行除尘，获得的净化烟气参数见表2。
表1
参数 数值 单位
烟气管道入口处的烟气流量(工况) 1151648 m<sup>3</sup>/h
烟气管道入口处的烟气流量(标况) 800000 Nm<sup>3</sup>/h
脱硫脱硝塔入口处的氧化烟气的温度 120 ℃
烟气中SO<sub>2</sub>的含量 2300 mg/Nm<sup>3</sup>
烟气中NO的含量 230 mg/Nm<sup>3</sup>
烟气含湿量 10 ％
烟气含氧量 18 ％
烟气含尘量 120 mg/Nm<sup>3</sup>
待处理烟气在烟气管道内的流速 12 m/s
氧化烟气在脱硫脱硝塔内的流速 3.8 m/s
氯酸钠水溶液 30 wt％
双氧水 27.5 wt％
硫酸水溶液 60 wt％
氯酸钠:过氧化氢:硫酸的摩尔比 1:0.7:0.7 -
二氧化氯发生器反应温度 45 ℃
二氧化氯占气相氧化剂的体积分数 8 vol％
烟气管道内ClO<sub>2</sub>/NO的摩尔比 1.2 -
Mg/S摩尔比 1.3 -
Mg/N摩尔比 0.6 -
氧化镁干粉的纯度 80 wt％
氧化镁干粉的粒径 200～300 目
表2
项目 数量 单位
排烟温度 40 ℃
脱硫效率 100 ％
脱硝效率 95.7 ％
对比例1
除以下表3中的运行参数，其余运行参数均与实施例1相同，获得的净化烟气参数见表4。
表3
参数 数值
ClO<sub>2</sub>/NO摩尔比 1
表4
项目 数量 单位
排烟温度 65 ℃
脱硫效率 99.7 ％
脱硝效率 92.6 ％
对比例2
除以下表5中的运行参数，其余运行参数均与实施例1相同，获得的净化烟气参数见表6。
表5
参数 数值
ClO<sub>2</sub>/NO摩尔比 0.8
表6
项目 数量 单位
排烟温度 40 ℃
脱硫效率 99.6 ％
脱硝效率 87.8 ％
对比例3
在本对比例中，除以下表7中的运行参数，其余运行参数均与实施例1相同，本对比例获得的净化烟气参数见表8。
表7
参数 数值
ClO<sub>2</sub>/NO摩尔比 3.5
表8
项目 数量 单位
排烟温度 40 ℃
脱硫效率 99.2 ％
脱硝效率 95.2 ％
本发明并不限于上述实施方式，在不背离本发明的实质内容的情况下，本领域技术人员可以想到的任何变形、改进、替换均落入本发明的范围。

Claims (10)

1.一种利用气相氧化剂脱硫脱硝的方法，其特征在于，包括如下步骤：
(1)将二氧化氯与空气混合获得气相氧化剂，将气相氧化剂与待处理烟气在进入脱硫脱硝塔之前的烟气管道内接触，获得氧化烟气；其中，二氧化氯占气相氧化剂的体积分数为4～10vol％，单位时间内通入烟气管道的气相氧化剂中的二氧化氯与通入烟气管道的待处理烟气中含有的一氧化氮的摩尔比为1.1～3；
(2)将氧化烟气与氧化镁干粉混合并通入脱硫脱硝塔内，且向脱硫脱硝塔内喷淋水，获得脱硫脱硝烟气。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，二氧化氯通过以下步骤获得：将氯酸盐水溶液、过氧化物溶液和硫酸水溶液混合加入二氧化氯发生器中反应，获得二氧化氯；其中，氯酸盐水溶液的浓度为15～40wt％，硫酸水溶液的浓度为30～60wt％。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，过氧化物溶液为25～28wt％的双氧水；或者为34～38wt％的双氧水。
4.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，氯酸盐为氯酸钠；其中，加入二氧化氯发生器中的氯酸钠水溶液中的氯酸钠、双氧水中的过氧化氢和硫酸水溶液中的硫酸的摩尔比为1:0.55～1:0.5～1，二氧化氯发生器的反应温度为50～90℃。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，进入烟气管道中的烟气含硫量为600～4000mg/Nm3；含氮量为200～600mg/Nm3；含氧量5～23wt％；含湿量5～12wt％；烟气在烟气管道内的流速为6～15m/s；气相氧化剂与待处理烟气在进入脱硫脱硝塔之前的烟气管道内接触的时间为1～3s。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(2)中，单位时间内通入的氧化镁干粉所含镁元素与单位时间内通入的待处理烟气所含硫元素的摩尔比为Mg/S，其为1.0～1.8。
7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，步骤(2)中，单位时间内通入的氧化镁干粉所含镁元素与单位时间内通入的待处理烟气所含氮元素的摩尔比为Mg/N，其为0.4～1.2。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(2)中，氧化镁的纯度为70～90wt％，粒径为150～350目。
9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(2)中，氧化烟气与氧化镁干粉混合后通过文丘里加速装置通入脱硫脱硝塔内。
10.根据权利要求1～9任一项所述的方法，其特征在于，步骤(2)中，氧化烟气在脱硫脱硝塔内的流速为2～7m/s；氧化烟气与氧化镁干粉在脱硫脱硝塔内接触的时间为3～10s。
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