CN113012835A - 一种含钆环形二氧化铀芯块的制备方法 - Google Patents

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杜江平
李宗书
郝若彤
刘文涛
王兆松
隋政
乔伟
何勇
梁方知
赵瑞瑞
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Abstract

本发明属于二氧化铀芯块制备技术领域，具体涉及一种含钆环形二氧化铀芯块的制备方法。按Gd含量0.5wt％～8wt％的配比，分别称量UO2粉末与Gd2O3粉末；每50～80g的UO2与Gd2O3混合粉末装入一个混料罐中进行混料；采用制粒改善含钆UO2粉末的流动性，预压制高度为15～20mm含钆二氧化铀圆饼，圆饼破碎后选用筛网进行擦筛得到UO2粉末；使用制粒得到的UO2粉末进行生坯成型；对制得生坯进行芯块烧结。本发明通过混料、制粒、成型及烧结工序进行工艺控制，对含钆环形UO2芯块在制备过程中出现的Gd元素分布不均匀及成型过程粉末压制过程中产生的压制性能差的问题进行改善，最终完成Gd含量为0.5wt％～8.0wt％的环形含钆芯块的制备。

Description

一种含钆环形二氧化铀芯块的制备方法
技术领域
本发明属于二氧化铀芯块制备技术领域，具体涉及一种含钆环形二氧化铀芯块的制备方法。
背景技术
环形UO2陶瓷芯块，其优点是熔点高、热稳定性好，中子俘获截面低，各向异性小，辐照稳定性好，对包壳与冷却剂有良好的相容性，燃耗深度比金属型燃料大，这种芯块的使用可以大大提高芯块的上限温度，具有高性能压水堆燃料芯块的特点。
而含钆二氧化铀芯块是国际普遍采用的一体化可燃毒物，它可以降低反应堆由于增加燃料装载量而出现很高的初始反应性，展平活性区中子通量及功率分布，从而加深燃耗，综上，含钆环形UO2陶瓷芯块将进一步提高反应堆的功率和安全性能。
含钆芯块制造的主要难点：(1)由于Gd2O3与UO2的密度差异，导致两种粉末在混合过程中易产生的偏析和结团现象，最终导致芯块Gd元素分布不均匀；(2)由于Gd2O3是一种脆性粉末，加入后会降低芯块的压制性能，造成生坯脱模困难，最终生坯因应力释放不均匀而导致横向裂纹。
目前含钆芯块制备方面的主要问题是Gd2O3在UO2粉末中分散不均，可能会造成成品燃料芯块中出现Gd2O3偏析和团聚的现象，导致芯块的热物理性能下降。
发明内容
本发明的目的在于提供一种含钆环形二氧化铀芯块的制备方法，通过混料、制粒、成型及烧结工序进行工艺控制，对含钆环形UO2芯块在制备过程中出现的Gd元素分布不均匀及成型过程粉末压制过程中产生的压制性能差的问题进行改善，最终完成Gd含量为0.5wt％～8.0wt％的环形含钆芯块的制备。
为达到上述目的，本发明所采取的技术方案为：
一种含钆环形二氧化铀芯块的制备方法，
(1)混料：按Gd含量0.5wt％～8wt％的配比，分别称量UO2粉末与Gd2O3粉末；每50～80g的UO2与Gd2O3混合粉末装入一个混料罐中进行混料；
(2)制粒：采用制粒改善含钆UO2粉末的流动性，预压制高度为15～20mm含钆二氧化铀圆饼，圆饼破碎后选用筛网进行擦筛得到UO2粉末；
(3)成型：使用制粒得到的UO2粉末进行生坯成型；
(4)烧结：对制得生坯进行芯块烧结。
所述的步骤(1)，采用三维混料机进行混料，三维混料机转速30～40r/min，混料时间30min～40min。
所述的步骤(2)，预压压力为10～15MPa。
所述的步骤(2)，圆饼破碎后选用40目筛网进行擦筛得到UO2粉末。
所述的步骤(3)，成型压力应保持在60MPa～70MPa。
所述的步骤(4)，芯块烧结采用VSF-2400真空气氛烧结炉，烧结气氛为湿氢，设定烧结温度为1700～1750℃。
本发明所取得的有益效果为：
通过本发明的制备方法，通过三维混料的方式实现了Gd2O3粉末在UO2粉末中的均匀分散，采用湿氢烧结的工艺促进了烧结过程中的固溶反应，促进了芯块的致密化，制备了满足使用要求的含钆量为0.5wt％～8.0wt％环形二氧化铀芯块，对提高反应堆的安全性意义重大。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明。
本发明所述含钆环形二氧化铀芯块的制备方法如下：
(1)混料：按Gd含量0.5wt％～8wt％的配比，分别称量UO2粉末与Gd2O3粉末。每50～80g的UO2与Gd2O3混合粉末装入一个混料罐中进行混料。三维混料机转速30～40r/min，设定混料时间30min～40min进行混料，此时UO2粉末与Gd2O3粉末已达均匀混合，若继续增加时间，反而出现粉末的团聚现象，混料均匀性降低。
(2)制粒：为改善粉末的压缩性能，采用制粒改善含钆UO2粉末的流动性，预压制高度为(15～20)mm含钆二氧化铀圆饼，预压压力为10～15MPa，圆饼破碎后选用40目筛网进行擦筛得到UO2粉末。
(3)成型：使用制粒得到的UO2粉末进行生坯成型，为避免生坯由于压制压力过大而导致应力释放不均匀而导致横行裂纹，在压制过程中须适当的降低成型压力，而又保证一定的生坯密度，以保证芯块的外形尺寸和密度，最终确定合适的成型压力应保持在60MPa～70MPa。
(4)烧结：对制得生坯进行芯块烧结。由于Gd2O3作为第二相粒子会影响物质迁移，阻碍致密化，烧结过程中会发生固溶反应UO2+Gd2O3+O→(U,Gd)O2,由于Gd2O3的O/Gd为1.5，采用湿氢烧结可以为反应提供氧，促进反应，有利于Gd的固溶和致密化的进程。芯块烧结采VSF-2400真空气氛烧结炉，烧结气氛为湿氢，设定高温烧结温度为(1700～1750)℃。
实施例
以8.0wt％的氧化钆和质量占比为92wt％的二氧化铀粉末为原料，采用三维混料机进行混料30min；以所得粉末在四柱式液压机上压坯，压制力13MPa，保压30s；压坯破碎后过筛40目，得到含UO2制粒粉；取10g步骤3所得制粒粉，装入设计尺寸的模具中，压制压力60MPa，保压10s；脱模力≤500N进行脱模，得到含钆环形UO2生坯；将生坯置于VSF-2400真空气氛烧结炉，烧结气氛为湿氢，设定高温烧结温度为(1730±10)℃，保温时间为4h，制备得到一定尺寸的含钆环形UO2芯块。

Claims (6)

1.一种含钆环形二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于：
(1)混料：按Gd含量0.5wt％～8wt％的配比，分别称量UO2粉末与Gd2O3粉末；每50～80g的UO2与Gd2O3混合粉末装入一个混料罐中进行混料；
(2)制粒：采用制粒改善含钆UO2粉末的流动性，预压制高度为15～20mm含钆二氧化铀圆饼，圆饼破碎后选用筛网进行擦筛得到UO2粉末；
(3)成型：使用制粒得到的UO2粉末进行生坯成型；
(4)烧结：对制得生坯进行芯块烧结。
2.根据权利要求1所述的含钆环形二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于：所述的步骤(1)，采用三维混料机进行混料，三维混料机转速30～40r/min，混料时间30min～40min。
3.根据权利要求1所述的含钆环形二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于：所述的步骤(2)，预压压力为10～15MPa。
4.根据权利要求1所述的含钆环形二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于：所述的步骤(2)，圆饼破碎后选用40目筛网进行擦筛得到UO2粉末。
5.根据权利要求1所述的含钆环形二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于：所述的步骤(3)，成型压力应保持在60MPa～70MPa。
6.根据权利要求1所述的含钆环形二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于：所述的步骤(4)，芯块烧结采用VSF-2400真空气氛烧结炉，烧结气氛为湿氢，设定烧结温度为1700～1750℃。
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