CN113010850A - 一种基于gis的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于GIS的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法,步骤如下:S1、布设采样点,采集PM2.5样品;S2、对三价砷进行提取与分析;S3、空间分析计算自变量;S4、将单个自变量与As(III)浓度进行一元线性回归,保留回归系数与预期效应方向相符的自变量;进一步地对同一类自变量进行主成分分析和方差最大化旋转,以特征值大于1的主成分得分作为自变量;S5、采用多元线性回归方程预测PM2.5中的As(III)浓度;利用自变量以及主成分得分,使用前向逐步回归方法、AIC准则选出最佳模型;S6、回归诊断与模型校验;S7、未知点预测及空间分布图制作。本发明可以获得高空间分辨率的三价砷浓度数据。
Description
技术领域
本发明属于大气污染物空间分布的模拟和预测领域,具体涉及一种基于GIS的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法。
背景技术
砷(As)是一种广义上的重金属元素,是国际癌症研究机构确认的致癌物质。砷元素在环境中的毒性与其赋存形态有关,不同形态的毒性具有显著差异。空气中的水溶性砷以无机形态的五价砷(As(V))和三价砷(As(III))为主,并伴有少量的有机砷。在这些形态中,As(III)的毒性最强。我国部分城市大气细颗粒物PM2.5中砷造成的致癌风险已不可忽略。为了准确评价PM2.5中砷对人体可能造成的健康风险,需要准确表征PM2.5中毒性最强的As(III)的暴露强度。而空气污染物浓度是普遍使用的空气暴露强度表征方法,污染物浓度数据的空间分辨率影响暴露强度的准确度,空间分辨率过低会降低暴露评价的准确度。也就是说,准确评价PM2.5中砷的健康风险,需要较高空间分辨率的As(III)浓度数据。
PM2.5中重金属元素的空间分布比较复杂,存在较大的空间变异性。已有的PM2.5中As(III)浓度的空间分布预测和模拟方法,主要针对包括As在内的多种重金属元素的总量浓度,没有专门针对As(III)的研究。例如,CN107121650A《基于支持向量机技术的大气颗粒物重金属磁学评估方法》,构建大气重金属污染的磁学快速评估模型;CN108169316A《基于支持向量机和树叶磁学的大气重金属污染评估方法》可用于城市大气颗粒物重金属污染的快速模拟和预测;CN107300550A《一种基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的方法》可对大气重金属的浓度进行评估。而专门针对大气颗粒物中砷的形态研究,主要是针对不同形态砷的提取方法,例如,CN1O5606721A《一种PM2.5中砷的分离测定方法》。《基于多采样点的南京市PM2.5中的水溶性砷分析》虽然基于多个采样点来分析As(III)的空间特征,但是并没有提供预测As(III)浓度的方法,因而也不能得到高空间分辨率的As(III)浓度数据,因此不能完全表征出As(III)的空间变异特征。
总之,由于As(III)是PM2.s中毒性最强的水溶性砷形态,以及PM2.5中重金属浓度具有复杂的空间变异特征,为了是准确评价PM2.5中砷的健康风险,这就亟需获取较高空间精度的PM2.5中As(III)浓度的数据。
发明内容
本发明针对现有技术中的不足,提供一种预测未知点的PM2.5中As(III)浓度的方法,该方法得到一种预测As(III)浓度的多元线性回归方程,并基于GIS得到As(III)浓度的空间分布图,以解决现有技术无法提供高空间分辨率的PM2.5中As(III)浓度数据的不足。
为实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种基于GIS的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法,包括如下步骤:
S1、在待预测区域布设N个代表性的采样点,采集PM2.5样品;
S2、对PM2.5样品中的As(III)进行提取与分析;
S3、空间分析计算自变量;
S4、自变量的初步筛选:将单个自变量与As(III)浓度进行一元线性回归,保留回归系数与预期效应方向相符的自变量,对同一类自变量进行主成分分析和方差最大化旋转,以特征值大于1的主成分得分作为自变量;
S5、前向逐步回归选出最佳的As(III)浓度预测模型:采用多元线性回归方程来预测PM2.5中的As(III)浓度,利用自变量以及主成分得分,使用前向逐步回归方法、AIC准则选出最佳预测模型;
S6、回归诊断与模型校验;
S7、未知点预测以及空间分布图制作。
为优化上述技术方案,采取的具体措施还包括:
进一步地,步骤S1中,使用中流量采样器收集PM2.5样品;采样方法具体为按季节采样,每个季节采样持续14天,采样为期一年。
进一步地,步骤S1中,采样介质为高纯度石英滤膜,采样前后滤膜恒温恒湿48h并称重,恒温条件为温度20-25℃,恒湿条件为相对湿度40-45%;采用间隔采样法,每小时采样4分钟,每个样品共采集22.4小时。
进一步地,步骤S3中,自变量包括以下6类:交通源、工业点源、土地利用、人口、高程和归一化植被指数NDVI。
进一步地,步骤S3中,利用GIS软件对自变量的空间数据进行处理,使用ArcGIS对缓冲区内的地理信息进行统计,缓冲区半径取值在25m~30km。
进一步地,步骤S5具体包括,采用多元线性回归方程来预测PM2.5中的As(III)浓度,形式如下:
C=α+∑iβi×Xi (1)
式中,C为As(III)的年平均浓度(ng·m-3),α为截,距βi为自变量的回归系数,i=0,1,...,n;Xi为自变量,i=0,1,...,n。利用自变量以及主成分得分,使用前向逐步回归方法、AIC准则选出最佳预测模型。
进一步地,步骤S5还包括,对逐步回归得到的最佳预测模型进行以下修订:(1)如果自变量方向与预期效应不符,则剔除该自变量;(2)如果自变量的回归系数不显著,则去掉该自变量后重新进行一次线性回归,如果校正R2减少超过1%,则保留该自变量,否则剔除该变量;(3)最佳预测模型中存在强影响点的处理:做As(III)与各个自变量的散点图,确定造成强影响点的自变量;检查该自变量的取值是否存在人为误差,如果存在则进行修改;如果不存在人为误差,分析这个自变量与因变量的线性关系是真实存在,根据情况决定该自变量的去留。
进一步地,步骤S6中,使用K层交叉验证方法对线性回归模型进行校验,并计算均方根误差RMSE、平均绝对误差MAE和决定系数R2来评价模型效果;
RMSE的计算公式为:
MAE的计算公式为:
进一步地,步骤S7包括,将待预测区域离散为30m大小的网格,以网格中心点的浓度表示网格的平均As(III)浓度,利用ArcGIS的交集制表工具得到自变量的空间分布图;基于ArcGIS的栅格计算功能,根据多元线性回归方程计算各个网格的As(III)浓度,从而得到PM2.5中As(III)浓度的空间分布图。
本发明的有益效果是:本发明提供了一种预测未知点的PM2.5中As(III)浓度的方法,可以获得高空间分辨率的As(III)浓度数据,这不仅有助于提高呼吸途径的砷暴露评价的准确度,也为揭示PM2.5中As(III)空间变异的复杂性及其影响机制提供了数据基础,为空气砷污染治理提供量化和科学的支撑。
附图说明
图1为本发明As(III)浓度的预测方法的技术流程图。
图2为本发明实施例中采样点的空间分布图。
图3为本发明实施例中As(III)浓度的季节变化。
图4为本发明实施例中As(III)浓度的模拟值与观测值的对比。
图5为本发明实施例预测得到的PM2.5中As(III)浓度(ng/m3)的空间分布图。
具体实施方式
现在结合附图对本发明作进一步详细的说明。
需要注意的是,发明中所引用的如“上”、“下”、“左”、“右”、“前”、“后”等的用语,亦仅为便于叙述的明了,而非用以限定本发明可实施的范围,其相对关系的改变或调整,在无实质变更技术内容下,当亦视为本发明可实施的范畴。
如附图所示,本发明实施例提供了一种预测PM2.5中As(III)浓度的方法,包括以下步骤:
S1、PM2.5采样点布设与样品采集。
在待预测区域布设20个代表性的采样点,使用中流量采样器收集PM2.5样品,采样介质为高纯度石英滤膜,采样前后滤膜恒温恒湿48h并称重,恒温条件为温度20-25℃,恒湿条件为相对湿度40-45%。
采样方法具体为按季节采样,每个季节采样持续14天。采用间隔采样法,每小时采样4分钟,每个样品共采集22.4小时。避免大风和雨雪等极端天气,采样为期一年。采用上述方法采集的样品代表性强,能有效评估一年四季PM2.5中As(III)的平均浓度。
S2、对PM2.5样品中的As(III)进行提取与分析。
用陶瓷剪刀将1/4张PM2.5采样膜剪碎后放入离心管,加入10mL超纯水,离心管在50℃水温情况超声提取1h,提取液转存至另一离心管,再重复2次此操作。提取液倒入注射器,经过0.45μm滤头过滤,注入2mL色谱进样瓶,加盖冷藏待测。利用电感耦合等离子体质谱仪和液相色谱仪联用进行测定,检出限为1ppb。分析质量控制包括:利用国家标准物质中心的亚砷酸根溶液标准物质(GBW08666)进行加标回收实验;对空白膜进行提取检测。
S3、空间分析计算自变量。
预测PM2.5中As(III)浓度的多元线性回归方程的自变量可分成以下6类:交通源、工业点源、土地利用、人口、高程和归一化植被指数(NDVI)。为了得到以上自变量,该发明需要以下空间数据。1)交通源数据,利用交通路网表征了机动车的污染排放,道路分为城市快速路、高速公路、国道、其他道路等4类,并将前三种合并后作为主干道。2)工业点源的空间分布数据。3)空间分辨率为30m的土地利用数据,土地利用类型分为草地、建设用地、林地、裸地、农田、水体和道路7类。4)空间分辨率为1km的人口数据以及居民小区的空间分布数据。5)空间分辨率90m的高程数据。6)空间分辨率为500m的NDVI月合成数据。
利用GIS软件对以上空间数据进行处理,主要包括使用ArcGIS对缓冲区内的地理信息进行统计,缓冲区半径取值在25m~30km之间。其中,缓冲区内的土地利用类型、排放源数量和道路长度的统计使用ArcGIS的交集制表工作完成;缓冲区内的人口和NDVI使用ArcGIS的焦点统计和值提取至点工具;采样点到排放源和道路的距离使用ArcGIS的近邻分析。主要自变量的定义及其与As(III)浓度的关系(预期效应)如表1所示。
表1部分自变量及其对As(III)浓度的预期效应
S4、自变量的初步筛选。
将单个自变量与As(III)浓度进行一元线性回归,保留回归系数与预期效应方向相符的自变量。为了避免回归模型的共线性,进一步地对同一类自变量进行主成分分析和方差最大化旋转,以特征值大于1的主成分得分作为新的自变量。以上主成分分析使用R软件的psych::principal函数进行。
S5、前向逐步回归选出最佳的As(III)浓度预测模型。
本实施例采用多元线性回归方程来预测PM2.5中的As(III)浓度;形式如下:
C=α+∑iβi×Xi (1)
式中,c为As(III)的年平均浓度(ng·m-3),α为截距,βi(i=0,1,...,n)为自变量的回归系数,Xi(i=0,1,...,n)为自变量。利用自变量以及主成分得分,使用前向逐步回归方法、AIC准则选出最佳预测模型。逐步回归利用R软件的stats::step函数实现。对逐步回归得到的最佳预测模型进行以下修订。(1)如果自变量方向与预期效应不符,则剔除该自变量。(2)如果自变量的回归系数不显著,则去掉该自变量后重新进行一次线性回归,如果校正R2减少超过1%,则保留该自变量,否则剔除该变量。(3)最佳预测模型中存在强影响点的处理:做As(III)与各个自变量的散点图,确定造成强影响点的自变量;检查该自变量的取值是否存在人为误差,如果存在则进行修改;如果不存在人为误差,分析这个自变量与因变量的线性关系是真实存在,根据情况决定该自变量的去留。
S6、回归诊断与模型校验。
对最小二乘法的基本假设进行如下检验。通过方差膨胀因子(VarianceInflation Factor,VIF)检验自变量的多重共线性。利用QQ图(Quantile-quantile plot)检验残差正态性。利用残差图定性评价残差的方差稳定性,并利用Score检验验证残差方差是否为常数。采用Cook’s Distance进行强影响点检验。
模型校验是应用线性回归模型的一个重要步骤。该发明使用K层交叉验证方法对线性回归模型进行校验,并计算均方根误差(root-mean-square error,RMSE)、平均绝对误差(mean absolute error,MAE)和决定系数R2来评价模型效果。RMSE的计算公式为:
上式中的变量含义与RMSE的计算公式相同。由RMSE和MAE的计算公式可知,RMSE、MAE约接近0,交叉验证得到的预测值与观测值的偏值越小,模型效果越好。模型交叉验证的决定系数R2越接近1,模型效果越好。利用Rstudio完成涉及的统计和绘图,使用到的包(package)主要有car、lattice以及caret。
S7、未知点预测以及空间分布图制作。
将待预测区域离散为30m大小的网格,以网格中心点的浓度表示网格的平均As(III)浓度,利用ArcGIS的交集制表工具得到自变量的空间分布图。利用R软件的psych::predict函数计算回归模型中的主成分得分。基于ArcGIS的栅格计算功能,根据多元线性回归方程计算各个网格的As(III)浓度,从而得到PM2.5中As(III)浓度的空间分布图。
在本发明的一个实施例中,如图2,在南京市布设20个采样点,根据功能区划分,20个采样点的分布为:工业区、郊区、商业区、生态园区各一个;交通区六个;居住区四个;文化教育区六个。采样点确认前先进行现场环境的调查,保证采样器周围的空气流通,与空调外机或其他排风口保持距离。采样器保持在地面1.5~3m之间,并带有一定的安保措施,避免外来人员的接触影响。树木对于污染物有一定的吸附作用,因此采样器避免茂密树叶的遮挡。
采样时间从2016年6月至2017年6月。二十个样点在四个季节各进行为期14天的采样,具体为:每个季节持续采样14天,采用间隔采样法,每小时采样4分钟,每个样品共采集22.4小时,共获得80个样品。采用青岛旭宇中流量(100L·min-1)大气颗粒物采样器(XY-2000)进行采样;在采样开始前后均对采样器进行流量校准。采样后的滤膜在-4℃进行保存。
南京市PM2.5中As(III)的浓度。利用电感耦合等离子体质谱仪和液相色谱仪联用对样品中的As(III)进行测定。测定结果的统计量如表2所示:PM2.5的平均浓度为59.79μg·m-3,PM2.5中As(III)的平均浓度为0.98ng·m-3。
表2实例中PM2.5和As(III)浓度的基本统计量
As(III)浓度的季节变化如图3所示:As(III)在夏季浓度最高,其他3个季节的浓度差别不大。计算各个采样点的年平均浓度作为线性回归方程的因变量。
自变量的数据来源与计算。土地利用数据来自利用Landsat TM遥感影像的解译结果(空间分辨率30m)。人口数据采用Oak Ridge National Laboratory(ORNL)的2012年人口数据(空间分辨率1km)。高程数据采用CGIAR Consortium for Spatial Information(CGIAR-CSI)的2003年SRTM数字高程数据(空间分辨率90m)。排放源数据使用生态环境部2016年国家重点监控企业名单中的废气国家重点监控企业名单。从生态环境部官网获取基本信息后,然后根据其组织机构代码获取其注册地址,再从地图上获取排放源经纬度信息。NDVI数据来自地理空间数据云的中国500m的NDVI月合成产品。交通路网数据是基于Landsat TM解译的道路数据并结合Google Earth进行矢量化得到,将道路分为城市快速路、高速公路、国道、其他道路等4类,并将前三种合并后作为主干道。基于以上数据,使用ArcGIS对地理信息进行统计,提取相应的自变量。
南京市PM2.5中As(III)浓度的预测模型。对单个自变量与As(III)浓度进行一元线性回归分析,筛选出与预期效应方向相符的自变量并分为3组:第一组(G1)的8个自变量之间具有显著的相关性,包括与工业点源有关的7个自变量(PIs)以及与交通源有关的1个自变量(IDR);第二组(G2)包括4个显著相关的自变量;第3组的两个自变量之前没有相关性,也与G1和G2的变量也不相关。
对第一组(G1)的8个自变量进行主成分分析,得到特征值大于1的4个主成分,累计方差贡献率92%,如表3所示。
表3实例中第一组自变量的主成分分析结果
黑体数值代表载荷大于0.6。
其中,第一主成分(PC1)的方差贡献率为42%,该主成分中PI7500、PI10000和PI15000的荷载大于0.6,这反映了工业源在较大空间尺度上(7.5~15km范围内)产生的影响。第二主成分(PC2)中仅仅有IDR的荷载大于0.6,这反映了交通源产生的影响。第三主成分(PC3)中只有PI3000的荷载大于0.6。第四主成分(PC4)的方差贡献率为21%,该主成分中PI1000和PI1500的荷载大于0.6,这反映了工业源在较小空间尺度上(1~1.5km范围内)产生的影响。
利用第一组(G1)的4个主成分以及第二组(G1)和第三组(G3)的自变量进行逐步回归,得到南京市PM2.5中As(III)浓度的最佳自变量组合为PC2、PC1、PC4、RCD5000以及NDVI3000。线性回归结果,如表4所示,
表4实例中As(III)浓度(ng/m3)的多元线性回归结果
注:Signif.codes:0‘***’0.001‘**’0.01‘*’0.05‘.’0.1‘’1
根据线性回归结果,南京市PM2.5中As(III)浓度的预测模型为:
C=1.58-0.01×RCD5000-0.82×NDVI3000+0.08×PC1+0.07×PC4+0.10×PC2 (4)
模型的整体显著性检验(F检验)结果表明:P值为0.000,说明自变量与因变量存在显著的回归关系。对自变量的回归系数进行t检验的结果表明:所有自变量的P值均达到5%的显著性水平,如表4所示。
回归诊断与模型校验结果。As(III)的预测模型的多重共线性检验结果表明:5个自变量的VIF值均小于2,不存在共线性,模型的参数估计稳定可信。As(III)浓度的预测模型的残差图和残差方差的Score检验结果均表明残差具有方差齐性,残差正态性检验的QQ图表明残差来自正态总体。以上结果表明As(IID的预测模型满足最小二乘法的假定条件。强影响点检验的结果表明只有一个采样点为强影响点,该采样点的强影响是由于自变量RCD5000(5000m缓冲区内的居民小区密度)取值低造成的。该采样点位于固城湖附近的农村地区,确实存在居民小区密度低的情况,并非人为误差,因此保留该自变量。
南京市PM2.5中As(III)浓度的预测模型的决定系数R2为0.76,调整决定系数为0.66,模型预测值与观测值的散点图如图4所示。预测空气污染物浓度空间分布的线性回归模型的R2通常在0.4~0.6之间。由此可知,利用该发明得到的预测模型拟合程度较好。南京市PM2.5中As(III)浓度的预测模型的k层交叉验证的决定系数R2为0.55、RMSE为0.23、MAE为0.19,表明该模型能够对未知点的As(III)浓度进行较好的预测。
南京市PM2.5中As(III)浓度的空间分布图。
基于As(III)浓度的预测模型,得到As(III)浓度的空间分布图如图5所示。从该图可以看出,高污染区域主要分布在南京北部的化工园地区,红色的高值点表示大型工业源附近的高污染点。从该图还可以看出与路网分布吻合的分布特征,这代表道路交通源的影响。在主城区存在浓度较高区域。在北部的农村地区,As(III)浓度相对较低。
本发明提供的一种基于GIS的PM2.5中三价砷浓度的预测方法,可以获得高空间分辨率的As(III)浓度数据,这不仅有助于提高呼吸途径的砷暴露评价的准确度,也为揭示PM2.5中As(III)空间变异的复杂性及其影响机制提供了数据基础,为空气砷污染治理提供量化和科学的支撑。
以上仅是本发明的优选实施方式,本发明的保护范围并不仅局限于上述实施例,凡属于本发明思路下的技术方案均属于本发明的保护范围。应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理前提下的若干改进和润饰,应视为本发明的保护范围。
Claims (9)
1.一种基于GIS的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法,其特征在于,包括如下步骤:
S1、在待预测区域布设N个代表性的采样点,采集PM2.5样品;
S2、对PM2.5样品中的As(III)进行提取与分析;
S3、空间分析计算自变量;
S4、自变量的初步筛选:将单个自变量与As(III)浓度进行一元线性回归,保留回归系数与预期效应方向相符的自变量,对同一类自变量进行主成分分析和方差最大化旋转,以特征值大于1的主成分得分作为自变量;
S5、前向逐步回归选出最佳的As(III)浓度预测模型:采用多元线性回归方程来预测PM2.5中的As(III)浓度,利用自变量以及主成分得分,使用前向逐步回归方法、AIC准则选出最佳预测模型;
S6、回归诊断与模型校验;
S7、未知点预测以及空间分布图制作。
2.根据权利要求1所述的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法,其特征在于,步骤S1中,使用中流量采样器收集PM2.5样品;采样方法具体为按季节采样,每个季节采样持续14天,采样为期一年。
3.根据权利要求1所述的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法,其特征在于,步骤S1中,采样介质为高纯度石英滤膜,采样前后滤膜恒温恒湿48h并称重,恒温条件为温度20-25℃,恒湿条件为相对湿度40-45%;采用间隔采样法,每小时采样4分钟,每个样品共采集22.4小时。
4.根据权利要求1所述的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法,其特征在于,步骤S3中,自变量包括以下6类:交通源、工业点源、土地利用、人口、高程和归一化植被指数NDVI。
5.根据权利要求1所述的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法,其特征在于,步骤S3中,利用GIS软件对自变量的空间数据进行处理,使用ArcGIS对缓冲区内的地理信息进行统计,缓冲区半径取值在25m~30km。
6.根据权利要求1所述的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法,其特征在于,步骤S5包括,采用多元线性回归方程来预测PM2.5中的As(III)浓度,形式如下:
C=α+∑iβi×Xi (1)
式中,C为As(III)的年平均浓度(ng·m-3);α为截距;βi为自变量的回归系数,i=0,1,...,n;Xi为自变量,i=0,1,...,n。
7.根据权利要求1所述的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法,其特征在于,步骤S5还包括,对逐步回归得到的最佳预测模型进行以下修订:(1)如果自变量方向与预期效应不符,则剔除该自变量;(2)如果自变量的回归系数不显著,则去掉该自变量后重新进行一次线性回归,如果校正R2减少超过1%,则保留该自变量,否则剔除该变量;(3)最佳预测模型中存在强影响点的处理:做As(III)与各个自变量的散点图,确定造成强影响点的自变量;检查该自变量的取值是否存在人为误差,如果存在则进行修改;如果不存在人为误差,分析这个自变量与因变量的线性关系是真实存在,根据情况决定该自变量的去留。
9.根据权利要求1所述的大气细颗粒物中三价砷浓度的预测方法,其特征在于,步骤S7包括,将待预测区域离散为30m大小的网格,以网格中心点的浓度表示网格的平均As(III)浓度,利用ArcGIS的交集制表工具得到自变量的空间分布图;基于ArcGIS的栅格计算功能,根据多元线性回归方程计算各个网格的As(III)浓度,从而得到PM2.5中As(III)浓度的空间分布图。
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