CN107300550A - 一种基于bp神经网络模型预测大气重金属浓度的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的方法，包括以下步骤：1)典型小研究区域选择；2)研究区域气象数据获取；3)研究区域大气颗粒物浓度数据获取；4)研究区域大气颗粒物浓度数据检验；5)数据分析；6)模型构建；7)根据所构建的BP神经网络模型进行待估算区域大气颗粒物中重金属浓度预测。本发明借助BP神经网络以及各监测因子之间的响应关系建立起城市大气重金属的快速预测模型，从而对大气重金属的浓度进行评估，对我国城市大气重金属的污染防控提供了一种新思路，具有极其重要的现实意义。
Description
技术领域
本发明涉及大气污染研究技术领域，具体是涉及一种基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的方法。
背景技术
大气中的重金属污染有自然来源和人为来源两种，由宇宙天体作用及地球上各种地质作用而使某些重金属元素进入大气中属于自然来源，人为来源的重金属主要为工业生产、汽车尾气排放及汽车轮胎磨损产生的大量含重金属的有害气体和粉尘等。随着机动车日趋增多，随之产生的大气重金属污染愈发的严重，已有研究表明大气重金属污染对人体健康，动植物生态毒理等方面有着显著的影响，这些重金属元素包括铅、铜、镉、砷、铬、镍、硒、汞等元素，还包括营养元素铁，对海生生物有影响的铝。重金属对环境的危害首先取决于其自身的物理化学性质，再次是环境中的含量，当这些重金属在动物体内积累到一定程度时,即会直接影响动物的生长发育、生理生化机能，直至引起动物的死亡，同时重金属也可以沿食物链通过消化***被人体吸收，对人群的危害极大。因此对大气中重金属浓度的方监测就显得尤为重要。
目前对重金属的监测大部分采用膜或撞击器进行预浓缩采样，再通过AAS(原子吸收光谱)，ICP-MS(电感耦合等离子体质谱)等检测仪器测量，AAS及ICP-MS可以同时检测多种重金属元素，检测限低，灵敏度高。但是由于这种离线分析的方式时间分辨率不高，难以满足研究重金属元素迁移转化的需要，而且ICP-MS价格昂贵，操作复杂也不易于推广使用。利用XRF(X射线荧光光谱分析)技术的检测仪器也是一种基于膜采样的半连续检测仪器，虽然一定程度上提高了时间分辨率，而且其检测属于无损检测，能进行多种元素同时检测，但其昂贵的价格使得该仪器不易于推广。所以现有的重金属监测技术难以满足实时、大范围监测，重金属在线检测是现在大气重金属研究领域的一大难题。
目前，虽然很多城市已经建立了大气颗粒物的监测站，但由于存在天气条件、人工因素及其他不可操控的原因，很多站点的数据都会缺失或断节，而对于大气颗粒物中重金属的监测分析的研究工作就更加缺乏。相关研究已借助多元线性回归模型、人工神经网络、支持向量机等线性或非线性数学方法成功建立起了大气污染物(包括SO2、CO、NO2、O3、PM2.5等)的预测模型，但关于预测大气颗粒物中重金属浓度的研究鲜有报道。因此，对典型城市大气颗粒物中重金属污染种类、时空分布规律、污染源进行识别并建立评估我国城市大气重金属污染特征的快速预测模型，对我国城市大气重金属的污染防控具有极其重要的意义。
发明内容
的目的是提供一种基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的方法，用于预测与评估区域大气重金属的浓度，为相应防控措施的制定等工作提供支撑。
本发明的技术方案是：
一种基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的方法，包括以下步骤：
1)典型小研究区域选择：
选择具有典型代表性的研究区域，典型的小研究区应具备以下几项基本特征：第一，该区域具备典型的交通活动、建筑施工和生活排放，且产生大量气体、颗粒物、道路扬尘；第二，该区域存在高耗能企业及污染排放大户，该区域的空气污染受到工业污染短距离传输的影响，对人体健康具有隐患；第三，该区域的气象数据完备，模型模拟精度高；第四，该区域大气样品容易获取；
2)研究区域气象数据获取：按照步骤1)的要求选定研究区域，确定采样点，使用常规大气颗粒物分级采样器采集大气颗粒物，同步记录采样点附近自动监测站的气象数据，包括：温度、湿度、气压和风速；
3)研究区域大气颗粒物浓度数据获取：分析测试大气颗粒物中重金属的浓度，提取和分析重金属元素主要包括：Al、As、Cd、Cr、Cu、Fe、Ni、Pb和Zn；提取方法为：将1/8大小的样品滤膜剪成细条状于消解管后，使用混酸HNO3-HCl-HF-HClO4来提取重金属总量，然后待测溶液中金属元素的浓度采用电感耦合等离子体发射光谱仪及电感耦合等离子体质谱测定；
4)研究区域大气颗粒物浓度数据检验：采用Grubbs法对所测大气颗粒物原始数据中特异值进行检验和剔除；采用SPSS19.0进行数据的正态分布检验；
5)数据分析：分析大气颗粒物中重金属浓度与气象数据和对应粒径大气颗粒物浓度的相关关系；借助SPSS23.0将大气颗粒物中14种重金属浓度与气象数据(温度、湿度、气压、风速)和对应粒径大气颗粒物浓度进行多元线性相关性分析，相关性系数越高，表明两者相关性越好；
6)模型构建：以气象因子和污染物数据作为输入因子，大气重金属浓度为输出因子，构建基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的模型，并根据预测值与实测值的相关性及误差判断模型构建的优劣；
7)根据所构建的BP神经网络模型进行待估算区域大气颗粒物中重金属浓度预测：根据城市的气象因子和污染物数据预测该城市对应时间段大气颗粒物中重金属的浓度。
进一步地，在上述方案中，所述BP网络(图2)是多层网络，分为输入层、隐含层和输出层，各层之间实行全连接；它实现了多层学习的设想，当给定网络一个输入模式时，它由输入层单元传到隐含层单元，经隐含层单元逐层处理后再送到输出层单元，经处理后产生一个输出模式，如果输出响应与期望输出模式有误差，不满足要求，则转入误差反向传播，将误差值沿连接通路逐层反向传送并修正各层连接权值，当各个训练模式都满足要求时，则学习结束；在实际训练时，首先要提供一组训练样本，其中的每个训练样本由输入样本和理想输出对组成；当网络的所有实际输出与其理想输出一致时，训练结束；否则，通过误差逆传播的方法来修正权值使网络的理想输出与实际输出一致；当反复学习直至样本集总误差(如下式)达到某个精度要求，即E<ε(预先给定的精度)时停止，并记录此时调整后的权值。
式中yk为期望输出，ck为实际输出，m为学习样本数。
进一步地，在上述方案中，模型模拟时,随机选取70％作为训练数据，剩下30％作为验证数据；为确保训练数据的代表性，随机选取区域、季节、白天和夜晚的数据，且包含其中的极大和极小值；在100次成功建模之中，选择训练模型相关系数最大的一次作为模拟模型,对重金属浓度进行与预测。
进一步地，在上述方案中，所述判断构建的模型是否具有普适性的具体衡量指标有：
①相关系数(R)，用于反映变量之间相关关系密切程度，用于测量模型的拟合性能；
②平均绝对误差(MAE)，是所有单个模拟值与实测值的偏差的绝对值的平均，用于评估模型的预测效果；
③均方根误差(MSE)，是误差的平方和的平均值的平方根，用于判定该模型的可靠性。
进一步地，在上述方案中，模型训练完毕后，可用区域任意时间段的气象数据(风速、气压、温度、湿度)和对应粒径大气颗粒物浓度作为输入因子，用训练好的模型预测该时段、该研究区域对应大气重金属的浓度。
本发明的有益效果是：本发明分析探究城市不同季节下大气颗粒物中重金属的污染特征，同时收集气象数据等常规监测因子，借助BP神经网络以及各监测因子之间的响应关系建立起城市大气重金属的快速预测模型，从而对大气重金属的浓度进行评估，为相应防控措施的制定等工作提供支撑，建立了评估我国城市大气重金属污染的快速预测模型，对我国城市大气重金属的污染防控提供了一种新思路，具有极其重要的现实意义。
附图说明
图1是本发明的技术流程框图；
图2是BP神经网络模型构建的流程图；
图3是大气颗粒物浓度和气象数据；
图4是不同季节大气重金属浓度的变化趋势；
图5南京市2015年的气象数据、PM2.5浓度及预测的重金属浓度。
具体实施方式
以南京大学仙林校区为例建模，应用模型对南京市2015年PM2.5中重金属的浓度进行了预测。
南京市是我国长三角地区的第二大城市，我国重要的综合性工业生产基地，华东地区极为重要的交通枢纽。近年来南京市快速的城市化建设产生了比较严重的空气污染，主要来自工业生产、交通活动、建筑施工和生活排放所产生的大量气体、颗粒物、道路扬尘等。南京市主要的经济开发区、技术开发区等环绕整个南京城，其中正北方向的南京化学工业园区是化工企业的密集区，汇集了南京市主要的高耗能企业及污染排放大户。南京大学仙林校区位于仙林大学城内，但是据金陵石化也较近(5.6公里)。可见，这个区域的空气污染将受到工业污染短距离传输的影响，对人体健康具有巨大的隐患，应当受到政府相关部门和公众的高度重视。
采样器使用了分级切割头(2.5μm,5μm,10μm和100μm)，采样介质为高纯石英滤膜(QM-Whatman,20.3cm×25.4cm)，采样流量为100L/min，采样器大气入口高度距地面1.5m左右。仙林的采样时间为2014年4月22日-5月7日(春季)、7月9日-7月26日(夏天)、10月13日-10月22日(秋天)、2015年1月18日-1月27日(冬天)，总计共采集了156个样品，并同步记录自动监测站的气象数据，包括温度、湿度、气压和风速等。采样前后滤膜均恒温恒湿24h(温度25℃，湿度50％)并称重，以确定质量，最后保存在干燥箱中至预处理。每张滤膜平分为8份，其中1份用于总量测定，另外7份留作其它实验用。
经统计分析，南京市大气颗粒物浓度及气象因子如图3所示，结果显示：南京市大气颗粒物更多地聚集在细颗粒物PM2.5中，占了总量的49％。此外，仙林PM2.5的浓度为78μg/m3，有38％的样品超过了国家标准日均限值(75μg/m3)。总的来说，仙林冬季PM2.5和PM2.5-5中重金属浓度显著比夏季高。大气重金属浓度的变化趋势如图4所示，结果显示：大部分大气重金属冬季的浓度显著比夏季高。
为验证模型输入参数与金属的内在关联，用SPSS23.0进行相关性分析，结果显示：金属浓度与风速、温度呈显著负相关，与气压呈显著正相关，大部分金属与湿度无显著相关性。风速对大气污染物有一定稀释作用，风速越高越容易降低大气颗粒物浓度。一般来说，温度越高，大气压越低，空气对流运动越明显，大气颗粒物扩散速率越快,使得大气颗粒物中重金属浓度的浓度也越低。金属浓度与PM呈显著正相关,这与它们之间具有共同来源如工业排放、交通尾气、日常烹饪、生物质燃烧等有关。
将处理好的处理统一调入经MATLAB 2013a工具编译好的程序，进行模型的训练和验证，得到的最终结果如表1所示：训练模型r值保持在0.423-0.765(PM2.5)、0.540-0.672(PM2.5-5)、0.543-0.682(PM5-10)和0.560-0.684(PM10-100)之间，模型验证r保持在0.502-0.752(PM2.5)、0.559-0.786(PM2.5-5)、0.560-0.772(PM5-10)和0.622-0.783(PM10-100)之间。综合R值、MAE值和RMSE值的结果，可看出模型的预测值和实际值相关性较好，该模型较可靠。
表1：BP神经网络模型模拟值和实测值之间的相关系数、平均绝对误差和均方根误差
模型训练完毕后，将南京市2015年全年的气象数据(风速、气压、温度、湿度)和PM2.5浓度作为输入因子，并预测该时段对应大气重金属的浓度，结果显示：南京市2015年PM2.5中重金属浓度排序为Al>Fe>Zn>Pb>Cu>As>Cr>Ni>Cd，冬季>春季>秋季>夏季，污染最严重的时期在12月和1月。其中，典型元素As和Pb的全年趋势图如图5所示。
以上所述，仅是本发明的实施案例而已，并非是对本发明作其他形式的限制，任何熟悉本专业的技术人员可能利用上述揭示的技术内容加以变更或改型为等同变化的等效实施例。但是凡是未脱离本发明技术方案内容，依据本发明的技术实质对以上实施所作的任何简单修改、等同变化与改型，仍属本发明技术方案的保护范围。
Claims (6)
1.一种基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)典型小研究区域选择：
选择具有典型代表性的研究区域，典型的小研究区应具备以下几项基本特征：第一，该区域具备典型的交通活动、建筑施工和生活排放，且产生大量气体、颗粒物、道路扬尘；第二，该区域存在高耗能企业及污染排放大户，该区域的空气污染受到工业污染短距离传输的影响，对人体健康具有隐患；第三，该区域的气象数据完备，模型模拟精度高；第四，该区域大气样品容易获取；
2)研究区域气象数据获取：按照步骤1)的要求选定研究区域，确定采样点，使用常规大气颗粒物分级采样器采集大气颗粒物，同步记录采样点附近自动监测站的气象数据，包括：温度、湿度、气压和风速；
3)研究区域大气颗粒物浓度数据获取：分析测试大气颗粒物中重金属的浓度，提取和分析重金属元素主要包括：Al、As、Cd、Cr、Cu、Fe、Ni、Pb和Zn；提取方法为：将1/8大小的样品滤膜剪成细条状于消解管后，使用混酸HNO3-HCl-HF-HClO4来提取重金属总量，然后待测溶液中金属元素的浓度采用电感耦合等离子体发射光谱仪及电感耦合等离子体质谱测定；
4)研究区域大气颗粒物浓度数据检验：采用Grubbs法对所测大气颗粒物原始数据中特异值进行检验和剔除；采用SPSS19.0进行数据的正态分布检验；
5)数据分析：分析大气颗粒物中重金属浓度与气象数据和对应粒径大气颗粒物浓度的相关关系；借助SPSS23.0将大气颗粒物中14种重金属浓度与气象数据(温度、湿度、气压、风速)和对应粒径大气颗粒物浓度进行多元线性相关性分析，相关性系数越高，表明两者相关性越好；
6)模型构建：以气象因子和污染物数据作为输入因子，大气重金属浓度为输出因子，构建基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的模型，并根据预测值与实测值的相关性及误差判断模型构建的优劣；
7)根据所构建的BP神经网络模型进行待估算区域大气颗粒物中重金属浓度预测：根据城市的气象因子和污染物数据预测该城市对应时间段大气颗粒物中重金属的浓度。
2.根据权利要求1所述的一种基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的方法，其特征在于，所述BP网络是多层网络，分为输入层、隐含层和输出层，各层之间实行全连接；它实现了多层学习的设想，当给定网络一个输入模式时，它由输入层单元传到隐含层单元，经隐含层单元逐层处理后再送到输出层单元，经处理后产生一个输出模式，如果输出响应与期望输出模式有误差，不满足要求，则转入误差反向传播，将误差值沿连接通路逐层反向传送并修正各层连接权值，当各个训练模式都满足要求时，则学习结束；在实际训练时，首先要提供一组训练样本，其中的每个训练样本由输入样本和理想输出对组成；当网络的所有实际输出与其理想输出一致时，训练结束；否则，通过误差逆传播的方法来修正权值使网络的理想输出与实际输出一致；当反复学习直至样本集总误差(如下式)达到某个精度要求，即E<ε(预先给定的精度)时停止，并记录此时调整后的权值。
<mrow>
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<mn>2</mn>
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</mrow>
式中yk为期望输出，ck为实际输出，m为学习样本数。
3.根据权利要求2所述的一种基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的方法，其特征在于，模型模拟时,随机选取70％作为训练数据，剩下30％作为验证数据；在100次成功建模之中，选择训练模型相关系数最大的一次作为模拟模型,对重金属浓度进行与预测。
4.根据权利要求2所述的一种基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的方法，其特征在于，模型模拟时,随机选取70％作为训练数据，剩下30％作为验证数据；为确保训练数据的代表性，随机选取区域、季节、白天和夜晚的数据，且包含其中的极大和极小值；在100次成功建模之中，选择训练模型相关系数最大的一次作为模拟模型,对重金属浓度进行与预测。
5.根据权利要求1所述的一种基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的方法，其特征在于，所述判断构建的模型是否具有普适性的具体衡量指标有：相关系数(R)、平均绝对误差(MAE)以及均方根误差(MSE)。
6.根据权利要求1所述的一种基于BP神经网络模型预测大气重金属浓度的方法，其特征在于，模型训练完毕后，可用区域任意时间段的气象数据(风速、气压、温度、湿度)和对应粒径大气颗粒物浓度作为输入因子，用训练好的模型预测该时段、该研究区域对应大气重金属的浓度。
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