CN112820431A - 一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于核燃料芯块设计和制造技术领域，具体涉及一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块及其制备方法。包括UO2颗粒、金属壁、惰性氧化物夹杂物，金属壁形成蜂窝状的连续网络结构，每个蜂窝状的孔隙中都有UO2颗粒，金属壁包裹UO2颗粒，惰性氧化物夹杂物存在于金属壁之内。本发明结合了金属微囊芯块和陶瓷微囊芯块的优点，相较于传统UO2核燃料芯块，同时实现热导率和滞留裂变产物能力的提高。
Description
技术领域
本发明属于核燃料芯块设计和制造技术领域，具体涉及一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块及其制备方法。
背景技术
未来核电和核动力装置对耐事故燃料具有很强的需求。相比于传统核燃料，耐事故燃料能够增强对放射性裂变产物的滞留能力。燃料芯块既是产生放射性裂变产物的源头，也是阻止放射性裂变产物向环境释放的第一道屏障。因此，具有优良的理化性能和核性能，并且能够滞留放射性裂变产物的新型燃料芯块将具有广阔的应用前景。
国外提出了一种微囊芯块的概念，通过增加多重化学陷阱或减弱扩散性的方法限制Cs、I等放射性裂变产物的迁移，增强对强放射性、腐蚀性裂变产物的滞留能力。其结构是采用薄壁的金属或氧化物将所有UO2颗粒封装起来，薄壁能够对裂变产物的迁移起到化学陷阱和物理屏障的作用，并能起到提高热导率的作用。
根据薄壁材料的不同，将国外已研发的微囊芯块分为金属微囊芯块和陶瓷微囊芯块两类，金属微囊芯块以W、Mo、Cr或其合金作为薄壁，而陶瓷微囊芯块以SiO2、TiO2、Al2O3或Si-Ti-Al-O系氧化物作为薄壁。
发明内容
金属微囊芯块和陶瓷微囊芯块分别存在不足：金属微囊芯块对裂变产物Cs、I的吸收能力不强，而陶瓷微囊芯块的热导性提高有限。为发挥两者各自的优点，克服两者各自的不足，本发明设计了一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块及其制备方法。
为达到上述目的，本发明所采取的技术方案为：
一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块，包括UO2颗粒、金属壁、惰性氧化物夹杂物，金属壁形成蜂窝状的连续网络结构，每个蜂窝状的孔隙中都有UO2颗粒，金属壁包裹UO2颗粒，惰性氧化物夹杂物存在于金属壁之内。
UO2颗粒的粒径在1～1000μm。
惰性氧化物夹杂物的粒径小于1μm。
金属壁是钨、钼、铬及其合金。
惰性氧化物夹杂物是SiO2、TiO2、Al2O3或由Si、Ti、Al、O组成的化合物或混合物。
一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块制备方法，
(1)UO2颗粒制备；
(2)混料：将UO2颗粒、惰性氧化物粉末和金属粉末均匀混合，使惰性氧化物粉末和金属粉末包裹UO2颗粒；
(3)成型：将混合粉末成型成生坯；
(4)初步烧结：将成型的生坯在纯H2或H2/N2混合气或H2/Ar混合气或H2/He混合气的气氛下，在低于1200℃的温度下烧结；
(5)当金属壁采用钨单质或含钨合金时，进行氧化烧结：在氧化性气氛O2或CO2中，在低于1800℃的温度下烧结0.5～10小时；
(6)还原烧结：在纯H2或H2/N2混合气或H2/Ar混合气或H2/He混合气的气氛下，在低于1800℃的温度下烧结。
UO2颗粒制备：采用溶胶凝胶或等离子体球化方法制备UO2颗粒，通过筛分、振选获得粒径在1～1000μm范围内的UO2颗粒。
混料：采用机械搅拌、振动、超声分散或球磨粉体混合工艺，将UO2颗粒、惰性氧化物粉末和金属粉末均匀混合。
成型：采用模压成型或等静压成型方式，将混合粉末成型成生坯。
初步烧结：在低于1200℃的温度下烧结0.5～20小时；还原烧结：在低于1800℃的温度下烧结0.5～10小时。
本发明所取得的有益效果为：
本发明结合了金属微囊芯块和陶瓷微囊芯块的优点，相较于传统UO2核燃料芯块，同时实现热导率和滞留裂变产物能力的提高。
一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块包括UO2颗粒、金属壁、惰性氧化物夹杂物，其中金属壁形成蜂窝状的连续网络结构，每个蜂窝状的孔隙中都有UO2颗粒，金属壁包裹UO2颗粒，惰性氧化物夹杂物以小尺寸夹杂物的形式存在于金属壁之内。
金属壁是钨、钼、铬等难熔金属及其合金，具有熔点高、导热性好的优点，增强了芯块的热导率，提高了芯块的安全性。
惰性氧化物夹杂物是SiO2、TiO2、Al2O3或由Si、Ti、Al、O组成的化合物或混合物，对放射性裂变产物Cs、I等具有强的吸附效应，从而减少放射性裂变产物的释放。
一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块的制备方法，包括UO2颗粒制备、混料、成型、初步烧结、氧化烧结、还原烧结等步骤，起到的效果是：金属能够浸润UO2颗粒，从而形成蜂窝状的连续网络结构，并能添加惰性氧化物夹杂物，能够制备同时实现热导率和滞留裂变产物能力的提高的添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块。
附图说明
图1为添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块的微观结构示意图；
图2为添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块制备方法流程图；
图中：1-UO2颗粒，2-金属壁，3-惰性氧化物夹杂物。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块的结构包括三部分——UO2颗粒、金属壁、惰性氧化物夹杂物，其中金属壁形成蜂窝状的连续网络结构，每个蜂窝状的孔隙中都有UO2颗粒，金属壁包裹UO2颗粒，UO2颗粒的粒径在1～1000μm范围内，惰性氧化物夹杂物以粒径小于1μm的小尺寸夹杂物的形式存在于金属壁之内；金属壁是钨、钼、铬等难熔金属及其合金；惰性氧化物夹杂物是SiO2、TiO2、Al2O3或由Si、Ti、Al、O组成的化合物或混合物。
一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块的制备方法如下：
(1)UO2颗粒制备：采用溶胶凝胶或等离子体球化等方法制备UO2颗粒，通过筛分、振选获得粒径在1～1000μm范围内的UO2颗粒；
(2)混料：采用机械搅拌、振动、超声分散或球磨等粉体混合工艺，将UO2颗粒、惰性氧化物粉末和金属粉末均匀混合，使惰性氧化物粉末和金属粉末包裹UO2颗粒；
(3)成型：采用模压成型或等静压成型等方式，将混合粉末成型成生坯；
(4)初步烧结：将成型的生坯在纯H2或H2/N2混合气或H2/Ar混合气或H2/He混合气的气氛下，在低于1200℃的温度下烧结0.5～20小时；
(5)当金属壁采用钨单质或含钨合金时，进行氧化烧结：在氧化性气氛O2或CO2中，在低于1800℃的温度下烧结0.5～10小时；
(6)还原烧结：在纯H2或H2/N2混合气或H2/Ar混合气或H2/He混合气的气氛下，在低于1800℃的温度下烧结0.5～10小时。
实施例1：
一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块，物相组成包括UO2颗粒、金属壁、惰性氧化物夹杂物，其中金属壁形成连续网络结构，每个蜂窝状的孔隙中都有UO2颗粒，金属壁包裹UO2颗粒，惰性氧化物夹杂物存在于金属壁之内；
在本实施例中，金属壁是W，惰性氧化物夹杂物是SiO2。
添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块的制备方法如下：
(1)UO2颗粒制备：采用溶胶凝胶方法制备UO2颗粒，通过筛分、振选获得粒径在300～400μm范围内的UO2颗粒；
(2)混料：采用机械搅拌和振动混合工艺，将UO2颗粒、SiO2粉末和W粉末均匀混合，使SiO2粉末和W粉末均匀包裹UO2颗粒；
(3)成型：采用模压成型方式，将混合粉末成型成生坯；
(4)初步烧结：将成型的生坯在纯H2的气氛下，在900℃的温度下烧结8小时；
(5)氧化烧结：在CO2气氛中，在1400℃的温度下烧结4小时；
(6)还原烧结：在纯H2的气氛下，在1550℃的温度下烧结2小时。
实施例2：
一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块，物相组成包括UO2颗粒、金属壁、惰性氧化物夹杂物，其中金属壁形成连续网络结构，每个蜂窝状的孔隙中都有UO2颗粒，金属壁包裹UO2颗粒，惰性氧化物夹杂物存在于金属壁之内；
在本实施例中，金属壁是Cr，惰性氧化物夹杂物是TiO2和Al2O3的混合物(质量比1:1)。
添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块的制备方法如下：
(1)UO2颗粒制备：采用溶胶凝胶方法制备UO2颗粒，通过筛分、振选获得粒径在200～300μm范围内的UO2颗粒；
(2)混料：采用机械搅拌、超声分散和球磨工艺，将UO2颗粒、TiO2和Al2O3粉末和Cr粉末均匀混合，使TiO2和Al2O3粉末和Cr粉末均匀包裹UO2颗粒；
(3)成型：采用等静压成型方式，将混合粉末成型成生坯；
(4)初步烧结：将成型的生坯在H2/Ar混合气的气氛下，在800℃的温度下烧结10小时；
(5)还原烧结：在H2/Ar混合气的气氛下，在1750℃的温度下烧结4小时。
一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块及其制备方法，其特征在于，芯块微观结构组成包括UO2颗粒、金属壁、惰性氧化物夹杂物，其中金属壁形成蜂窝状的连续网络结构，每个蜂窝状的孔隙中都有UO2颗粒，金属壁包裹UO2颗粒，惰性氧化物夹杂物存在于金属壁之内。制备方法包括UO2颗粒制备、混料、成型、初步烧结、氧化烧结、还原烧结等步骤。本发明结合了金属微囊芯块和陶瓷微囊芯块的优点，同时实现热导率和滞留裂变产物能力的提高。
Claims (10)
1.一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块，其特征在于：包括UO2颗粒、金属壁、惰性氧化物夹杂物，金属壁形成蜂窝状的连续网络结构，每个蜂窝状的孔隙中都有UO2颗粒，金属壁包裹UO2颗粒，惰性氧化物夹杂物存在于金属壁之内。
2.根据权利要求1所述的添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块，其特征在于：UO2颗粒的粒径在1～1000μm。
3.根据权利要求1所述的添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块，其特征在于：惰性氧化物夹杂物的粒径小于1μm。
4.根据权利要求1所述的添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块，其特征在于：金属壁是钨、钼、铬及其合金。
5.根据权利要求1所述的添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块，其特征在于：惰性氧化物夹杂物是SiO2、TiO2、Al2O3或由Si、Ti、Al、O组成的化合物或混合物。
6.一种添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块制备方法，其特征在于：
(1)UO2颗粒制备；
(2)混料：将UO2颗粒、惰性氧化物粉末和金属粉末均匀混合，使惰性氧化物粉末和金属粉末包裹UO2颗粒；
(3)成型：将混合粉末成型成生坯；
(4)初步烧结：将成型的生坯在纯H2或H2/N2混合气或H2/Ar混合气或H2/He混合气的气氛下，在低于1200℃的温度下烧结；
(5)当金属壁采用钨单质或含钨合金时，进行氧化烧结：在氧化性气氛O2或CO2中，在低于1800℃的温度下烧结0.5～10小时；
(6)还原烧结：在纯H2或H2/N2混合气或H2/Ar混合气或H2/He混合气的气氛下，在低于1800℃的温度下烧结。
7.根据权利要求6所述的添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块制备方法，其特征在于：UO2颗粒制备：采用溶胶凝胶或等离子体球化方法制备UO2颗粒，通过筛分、振选获得粒径在1～1000μm范围内的UO2颗粒。
8.根据权利要求6所述的添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块制备方法，其特征在于：混料：采用机械搅拌、振动、超声分散或球磨粉体混合工艺，将UO2颗粒、惰性氧化物粉末和金属粉末均匀混合。
9.根据权利要求6所述的添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块制备方法，其特征在于：成型：采用模压成型或等静压成型方式，将混合粉末成型成生坯。
10.根据权利要求6所述的添加氧化物的金属壁微囊核燃料芯块制备方法，其特征在于：初步烧结：在低于1200℃的温度下烧结0.5～20小时；还原烧结：在低于1800℃的温度下烧结0.5～10小时。
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