CN112794295B - 常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置 - Google Patents

常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置 Download PDF

Info

Publication number
CN112794295B
CN112794295B CN202110229171.1A CN202110229171A CN112794295B CN 112794295 B CN112794295 B CN 112794295B CN 202110229171 A CN202110229171 A CN 202110229171A CN 112794295 B CN112794295 B CN 112794295B
Authority
CN
China
Prior art keywords
silicon
nitrogen
powder
silicon nitride
silicon powder
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
CN202110229171.1A
Other languages
English (en)
Other versions
CN112794295A (zh
Inventor
吴平
王立
杨金光
尹少武
童莉葛
刘传平
张培昆
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
University of Science and Technology Beijing USTB
Original Assignee
University of Science and Technology Beijing USTB
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by University of Science and Technology Beijing USTB filed Critical University of Science and Technology Beijing USTB
Priority to CN202110229171.1A priority Critical patent/CN112794295B/zh
Publication of CN112794295A publication Critical patent/CN112794295A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN112794295B publication Critical patent/CN112794295B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
    • C01B21/068—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with silicon
    • C01B21/0682—Preparation by direct nitridation of silicon
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/60—Particles characterised by their size
    • C01P2004/61—Micrometer sized, i.e. from 1-100 micrometer
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/60—Particles characterised by their size
    • C01P2004/62—Submicrometer sized, i.e. from 0.1-1 micrometer

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Silicon Compounds (AREA)

Abstract

本发明提供一种常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置，属于超细氮化硅粉体制备技术领域。该方法将原料硅粉在硅粉预处理装置中完成高纯氮气空气置换、硅粉颗粒表面吸附氧脱除和温度保持等预处理过程，预处理后的硅粉经分散团聚后以悬浮输送方式在高温反应塔中进行硅氮反应生成氮化硅粉体，反应后通过快速冷却获得非晶和微晶氮化硅粉体。该方法解决了现有常压合成生产氮化硅粉体方法存在的生产周期长、产品质量不稳定和生产成本高的问题。

Description

常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置
技术领域
本发明涉及超细氮化硅粉体制备技术领域，特别是指一种常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置。
背景技术
Si3N4陶瓷具有热膨胀系数小、硬度高、热稳定性好、耐腐蚀、抗磨损、高温力学性能好等特点，可广泛推广应用于冶金、航天、航空、石油、化工、机械、电子等行业。但相对于金属基材料而言，氮化硅陶瓷生产的高成本限制了它的大规模应用。制备高质量的Si3N4陶瓷制品，需用优质的Si3N4粉体材料，制备高质量、低成本的氮化硅粉末是Si3N4陶瓷规模化应用的基础和前提。
制备Si3N4粉的普遍方法之一是硅粉直接氮化法，其特点是生产工艺和设备简单，生产原料廉价。在硅粉常压氮化反应过程中，反应生成的氮化硅会附着在硅颗粒表面，阻碍了氮气向硅颗粒内部的扩散，导致合成生产时间漫长。因此，许多学者通过提高氮气压力方式来实现硅粉燃烧合成氮化硅。这种方法虽然反应迅速，但是却要在高压下进行，对设备要求较高，也不能实现硅粉氮化的连续化生产。
因此，本发明开发一种常压下硅粉氮气快速合成氮化硅粉末的方法。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置。
该方法包括步骤如下：
S1：原料硅粉置于硅粉预处理装置中进行预处理；
S2：经S1预处理后的硅粉经出料装置输送到颗粒团聚分散与气流输送装置完成硅粉团聚体分散和团聚体分离，并形成分散硅粉颗粒的气流；
S3：来自颗粒团聚分散与气流输送装置的带有分散硅粉颗粒的氮气流进入悬浮输送硅氮反应塔，在高温下进行硅氮反应，生成氮化硅粉体；
S4：出悬浮输送硅氮反应塔的携带氮化硅粉体的气流通过塔顶出口弯管进入急冷器使气流快速降温到800℃以下，避免氮化硅晶体的形成，从而获得非晶和微晶氮化硅粉体；
S5：出急冷器的携带氮化硅粉体的气流进入产品回收装置过滤回收氮化硅粉体。
其中，S1中的预处理包括高纯氮气进行硅粉空隙中空气置换、硅粉颗粒表面吸附氧脱除、硅粉温度保持，具体过程为：硅粉送入硅粉预处理装置，关闭进料口，常温氮气通过进气阀进入布风板下部，通过布风板孔隙以小于等于硅粉颗粒流化态的速度进入硅粉料层，逐步置换硅粉层内的空气，置换出的气体从顶部的排气阀排出。经0.5至5小时的常温氮气置换后，用温度为100℃至800℃的中温氮气代替常温氮气，置换硅粉颗粒表面的吸附氧；经过经0.5至5小时的中温氮气置换后，用1200℃-1400℃的高温氮气代替中温氮气，将硅粉加热至1200℃-1400℃，并在这个温度下保持0.2-10个小时；硅粉预处理装置内保持微正压；原料硅粉粒径不大于50μm。
S3中硅氮反应的温度为1410℃-2000℃，反应压力为微正压，一般反应压力为100帕(Pa)-50千帕(kPa)。
该方法所应用的装置包括硅粉预处理装置、出料装置、颗粒团聚分散与气流输送装置、悬浮输送硅氮反应塔、塔顶出口弯管、急冷器、产品回收装置、旁通换热器、旁通回收装置和氮气加热器；硅粉预处理装置通过出料装置连接颗粒团聚分散与气流输送装置，颗粒团聚分散与气流输送装置上方设置悬浮输送硅氮反应塔，悬浮输送硅氮反应塔通过顶部的塔顶出口弯管连接急冷器，急冷器连接产品回收装置，颗粒团聚分散与气流输送装置和急冷器的旁通流量通过旁通换热器进入旁通回收装置。
其中，硅粉预处理装置为密闭容器，成对配置；硅粉预处理装置下部装有具有支撑作用的筛网或布风板，容器外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳；容器的上部装有硅粉进料口和排气阀，下部装有进气阀；容器的底部或侧面装有机械或气力出料装置；其中，进气阀和排气阀的位置能够互换。
颗粒团聚分散与气流输送启动装置是一种上部为倒锥形扩张段、下部为圆柱段的容器，装置外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳，周边装有分布式的氮气喷射进气管，底部装有排料阀，扩张段上部侧面装有旁通出口，旁通出口连接旁通换热器。
悬浮输送硅氮反应塔是一种圆柱形塔式容器，外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳，耐火材料中分布布置电加热元件，悬浮输送硅氮反应塔的下部和颗粒团聚分散与气流输送装置相连接，悬浮输送硅氮反应塔的上部连接塔顶出口弯管，悬浮输送硅氮反应塔沿高度和周边装有分布的氮气补充管，其中，电加热元件在悬浮输送硅氮反应塔反应启动过程开启，启动过程完成后，电加热元件停止供电，反应塔温度由硅氮反应热实现自持。
悬浮输送硅氮反应塔还可以为从下到上内径分段减小的阶梯形塔式容器或圆锥形塔式容器。
急冷器是一种内部装有间壁式气液换热器的容器，容器外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳，急冷器的上部连接塔顶出口弯管出口端，下部连接产品回收装置，急冷器将高温氮气流快速冷却到300℃以下，并进入产品回收装置。
产品回收装置是一种过滤式氮化硅粉末产品回收装置，产品回收装置上部设置进气阀，内部设置过滤层，下部设置排气阀和排料阀；产品回收装置成对配置，交错工作。
本发明的上述技术方案的有益效果如下：
上述方案中，原料硅粉首先在硅粉预处理装置中完成用高纯氮气进行空气置换、硅粉颗粒表面吸附氧脱除和温度保持等预处理过程，预处理后的硅粉经分散团聚后以悬浮输送方式在高温反应塔中进行硅氮反应生成氮化硅分体，再通过快速冷却形成非晶和微晶氮化硅粉体。解决了现有常压合成生产氮化硅粉体方法存在的生产周期长、产品质量不稳定和生产成本高的问题。此外，本发明还具备如下优点：
1)硅粉颗粒经过预氮化处理，在颗粒表面形成疏松的氮化硅薄层，有利于团聚体的冲击分散和高温粘连。2)硅粉在反应炉中以悬浮态在输送过程中完成反应，避免相互之间的粘连团聚。3)氮化反应结束后生成比原料硅粉更细的氮化硅粉体。4)反应产物的快速冷却形成非晶和微晶氮化硅分体并实现生产过程的连续化和高产化。5)氮化硅粉末体粒径可以通过原料硅粉粒度进行调节，无需后续研磨可获得0.1μm-10μm不同粒径范围的氮化硅粉体。
附图说明
图1为本发明的常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的装置结构示意图；
图2为本发明的硅粉预处理装置结构示意图；
图3为本发明的团聚分散与气流输送装置结构示意图；
图4为本发明的悬浮输送硅氮反应塔结构示意图；
图5为本发明的产品回收装置结构示意图。
其中：1-硅粉预处理装置；11-进料口；12-排气阀；13-硅粉料层；14-布风板；15-进气阀；2-出料装置；3-颗粒团聚分散与气流输送装置；31-旁通出口；32-扩张段；33-圆柱段；34-氮气喷射进气管；35-排料阀；4-悬浮输送硅氮反应塔；41-氮气补充管；5-塔顶出口弯管；6-急冷器；7-产品回收装置；71-进气阀；72-过滤层；73-排气阀；74-排料阀；75-氮化硅粉体；8-旁通换热器；9-旁通回收装置；10-氮气加热器。
具体实施方式
为使本发明要解决的技术问题、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图及具体实施例进行详细描述。
本发明提供一种常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置。
该方法包括步骤如下：
S1：原料硅粉置于硅粉预处理装置1中进行预处理；
S2：经S1预处理后的硅粉经出料装置2输送到颗粒团聚分散与气流输送装置3中，通过高速气流冲击完成硅粉团聚体分散和团聚体分离，并形成分散硅粉颗粒的气流；
S3：来自颗粒团聚分散与气流输送装置3的带有分散硅粉颗粒的氮气流进入悬浮输送硅氮反应塔4，在高温下进行硅氮反应，生成氮化硅粉体；
S4：出悬浮输送硅氮反应塔4的携带氮化硅粉体的气流通过塔顶出口弯管5进入急冷器6使气流快速降温到800℃以下，避免氮化硅晶体的形成，从而获得非晶和微晶氮化硅粉体；
S5：出急冷器6的携带氮化硅粉体的气流进入产品回收装置7过滤回收氮化硅粉体。
上述，氮气和硅粉在高温硅氮反应塔4中合成氮化硅后，通过在急冷器6中快速冷却以避免晶体氮化硅的形成，从而获得非晶和微晶氮化硅粉体。
其中，S1中的预处理包括高纯氮气进行硅粉空隙中空气置换、硅粉颗粒表面吸附氧脱除、硅粉温度保持，具体过程为：硅粉送入硅粉预处理装置1，关闭进料口11，常温氮气通过进气阀15进入布风板14下部，通过布风板14孔隙以小于等于硅粉颗粒流化态的速度进入硅粉料层13，逐步置换硅粉层内的空气，置换出的气体从顶部的排气阀排出，经0.5至5小时的常温氮气置换后，用温度为100℃至800℃的中温氮气代替常温氮气，置换硅粉颗粒表面的吸附氧；经过0.5-5h的中温氮气置换后，用1200℃-1400℃的高温氮气代替中温氮气，将硅粉加热至1200℃-1400℃，并在这个温度下保持0.2-10个小时；硅粉预处理装置1内保持微正压；原料硅粉粒径不大于50μm。
S3中硅氮反应的温度为1410℃-1700℃，反应压力为微正压。
如图1所示，该方法所应用的装置包括硅粉预处理装置1、出料装置2、颗粒团聚分散与气流输送装置3、悬浮输送硅氮反应塔4、塔顶出口弯管5、急冷器6、产品回收装置7、旁通换热器8、旁通回收装置9和氮气加热器10；硅粉预处理装置1通过出料装置2连接颗粒团聚分散与气流输送装置3，颗粒团聚分散与气流输送装置3上方设置悬浮输送硅氮反应塔4，悬浮输送硅氮反应塔4通过顶部的塔顶出口弯管5连接急冷器6，急冷器6连接产品回收装置7，颗粒团聚分散与气流输送装置3和急冷器6的旁通流量通过旁通换热器8进入旁通回收装置9。
如图2所示，硅粉预处理装置1为密闭容器，可以为矩形、圆筒形或锥形，硅粉预处理装置1成对配置，两个交错工作，实现对颗粒团聚分散与气流输送装置3供料过程的连续化；硅粉预处理装置1下部装有具有支撑作用的筛网或布风板14，容器外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳；容器的上部装有硅粉进料口11和排气阀12，下部装有进气阀15；容器的底部或侧面装有机械或气力出料装置2；其中，进气阀15和排气阀12的位置能够互换。
一般的，硅粉预处理装置1的工作过程为：硅粉通过进料口11送入容器，关闭进料口11，常温氮气通过进气阀15进入布风板14下部，通过布风板(14)孔隙进入硅粉料层13，逐步置换硅粉层内的空气，置换出的气体从容器顶部的排气阀排除。经过一定时间常温氮气置换后，用温度为100℃至800℃的中温氮气代替常温氮气，置换硅粉颗粒表面的吸附氧。经过一定时间中温氮气置换后，用1200℃-1400℃的高温氮气代替中温氮气，将硅粉加热至1200℃-1400℃，并在这个温度下保持0.2-10个小时。
如图3所示，颗粒团聚分散与气流输送启动装置3是一种上部为倒锥形扩张段32、下部为圆柱段33的容器，装置外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳，周边装有分布式的氮气喷射进气管34，底部装有排料阀35，扩张段32上部侧面装有旁通出口31，旁通出口31连接旁通换热器8。
一般的，颗粒团聚分散与气流输送装置3的工作过程为：来自硅粉预处理装置1的硅粉通过出料装置2将预处理后的硅粉连续送入颗粒团聚分散与气流输送装置3的圆柱段33上部并形成堆积料层，高温氮气通过分布布置的氮气喷射进气管34高速喷射入硅粉料层，使硅粉随气流悬腾并打破硅粉颗粒的团聚，使硅粉随气流一起进入扩张段32。随着气流在扩张段32内的逐步降速，气体对硅粉的携带力逐步降低，团聚的硅粉颗粒随着气流速度的降低降落回到圆柱段33，分散的颗粒随气流从扩张段32顶部流出并进入悬浮输送硅氮反应塔4。
如图4所示，悬浮输送硅氮反应塔4是一种圆柱形塔式容器，外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳，耐火材料中分布布置电加热元件，悬浮输送硅氮反应塔4的下部和颗粒团聚分散与气流输送装置3相连接，悬浮输送硅氮反应塔4的上部连接塔顶出口弯管5，悬浮输送硅氮反应塔4沿高度和周边装有分布的氮气补充管41，用于向塔内补充高温氮气。氮气补充管41作用包括1)防止由于硅氮反应氮气减少造成的气流速度降低；2)在塔内壁形成气膜，防止高温硅粉和氮化硅粉在塔内壁上的吸附和粘附；3)调节塔内温度。
一般的，悬浮输送硅氮反应塔4的工作过程为：通过分布在耐火材料中的电加热元件将塔内温度加热到1410℃-1700℃完成反应塔的启动过程。之后携带硅粉的高温氮气流由底部进入，以悬浮输送态在反应塔中完成硅氮燃烧反应形成氮化硅粉体。启动过程完成后，电加热元件停止供电，反应塔温度由硅氮反应热实现自持。硅氮反应完成后形成的氮化硅粉体随气流从塔顶出口弯管5流出反应塔，进入急冷器6。
在实际设计中，悬浮输送硅氮反应塔4还可以是一种从下到上内径分段减小的阶梯形塔式容器，通过逐段减小塔内气流的流通面积来防止由于硅氮反应氮气减少造成的气流速度降低。或者，悬浮输送硅氮反应塔4还可以是一种圆锥形塔式容器，圆锥形的作用是通过逐步减小塔内气流的流通面积以防止由于硅氮反应中氮气减少造成的气流速度降低。
急冷器6是一种内部装有间壁式气液换热器的容器，容器外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳，急冷器6的上部连接塔顶出口弯管5出口端，下部连接产品回收装置7，急冷器6将高温氮气流快速冷却到300℃以下，并进入产品回收装置7。
一般的，急冷装置的工作过程为：来自反应塔的携带氮化硅分体的高温氮气在换热器管间流动，冷却水在换热器管内流动。高温氮气流被冷却水快速冷却到300℃以下，并进入产品回收装置7。
如图5所示，产品回收装置7是一种过滤式氮化硅粉末产品回收装置，产品回收装置7上部设置进气阀71，内部设置过滤层72，下部设置排气阀73和排料阀74，过滤收集后的氮化硅粉体作为产品通过产品回收装置7下部的排料阀74排出；产品回收装置7成对配置，交错工作，实现对氮化硅产品收集过程的连续化。
上述，用于氮化硅粉末合成的高纯氮气可以由制氮机通过管道供给，也可以配备液氮罐通过液氮气化供给。急冷器6中的冷却水气化后可以用来驱动蒸汽轮机用于发电，实现硅氮合成反应热的回收和转化。
下面结合具体实施例予以说明。
按照如图1所示的常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的工艺方法、流程与装置：
S1：硅粉预处理
S11：空气置换过程。首先打开硅粉预处理装置1的进料口，将原料硅粉通过进料口添加至硅粉预处理装置中。之后关闭进料口，打开下部的进气阀15和上部的排气阀12。将高纯氮气通过进气阀15从底部通入硅粉预处理装置1，并穿过硅粉料层13从上部的排气阀12排出。控制进气量使氮气流速不大于硅粉颗粒的悬浮速度。其通入时间1小时，实现硅粉颗粒层中空气的置换。
S12：硅粉表面吸附氧脱除。空气置换过程完成后，将常温氮气温度提升到600℃，连续供气2小时，对硅粉表面吸附氧进行脱除。
S13：硅粉预处理。将氮气温度从600℃提高到1380℃，逐步将硅粉加热至1350℃以上，维持1.5小时。温度维持过程需适当减小氮气流量。
S2：悬浮输送硅氮反应塔空气置换与预热
S21：空气置换。从氮气喷射进气管34向反应塔内通入氮气，对塔中的空气进行置换。当产品回收装置排气阀出口氮气纯度达到99.99％时，置换过程完成。此时关闭回收装置排气阀，并调小氮气流量，并保持塔内压力15毫米水柱。
S22：空气置换过程完成后，启动悬浮输送硅氮反应塔塔壁内设置的电加热装置，对全塔进行预热。预热终了温度为1500℃时，关闭氮气喷射进气管34。
S3：硅粉输送
硅粉预处理过程完成后，启动出料装置2，将硅粉输送至颗粒团聚分散与气流输送装置3，输送速度为保持硅粉堆积上表面达到团聚分散与气流输送启动装置圆柱段高度，并保持之。
S4：硅粉团聚破碎和分散态输送
S41：打开氮气喷射进气管34的阀门，预热到1380℃的高温纯氮经喷射管高速喷入颗粒团聚分散与气流输送装置3，使硅粉在气流的作用下悬腾并颗粒的团聚受到破坏，硅粉随气流一起进入扩张段32。随着气流在扩张段32内的逐步降速，气体对硅粉的携带力逐步降低，团聚的硅粉颗粒随着气流速度的降低降落回到圆柱段33，分散的颗粒随气流从扩张段32顶部流出并进入悬浮输送硅氮反应塔4。
S5：硅粉氮化
来自颗粒团聚分散与气流输送装置3的带有分散硅粉颗粒的氮气流进入悬浮输送硅氮反应塔4，在高温下进行硅氮反应生成氮化硅粉体。出硅氮反应塔携带氮化硅粉体的气流通过塔顶出口弯管5排出进入急冷器6。硅粉在反应塔中的停留时间2分钟。
S6：进入急冷器6的携带氮化硅粉体的高温气流，在冷却水的冷却下实现快速降温至200℃以下，避免氮化硅晶体的形成，获得非晶和微晶氮化硅粉体。
S7：出急冷器6的携带氮化硅粉体的气流进入产品回收装置7过滤回收氮化硅粉体75，获得合格产品。
工艺效果
平均粒径5微米的硅粉经上述工艺处理后，可获得微米和亚微米级、含有部分α相晶体氮化硅的非晶和微晶氮化硅粉体。硅粉纯度大于99％、氮气纯度99.999％时，α相、非晶和微晶氮化硅含量大于96％。
以上所述是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明所述原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (9)

1.一种常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法，其特征在于：包括步骤如下：
S1：原料硅粉置于硅粉预处理装置(1)中进行预处理；
S2：经S1预处理后的硅粉经出料装置(2)输送到颗粒团聚分散与气流输送装置(3)中，通过高速气流冲击完成硅粉团聚体分散和团聚体分离，并形成分散硅粉颗粒的气流；
S3：来自颗粒团聚分散与气流输送装置(3)的带有分散硅粉颗粒的氮气流进入悬浮输送硅氮反应塔(4)，在高温下进行硅氮反应，生成氮化硅粉体；
S4：出悬浮输送硅氮反应塔(4)的携带氮化硅粉体的气流通过塔顶出口弯管(5)进入急冷器(6)使气流快速降温到800℃以下，避免氮化硅晶体的形成，从而获得非晶和微晶氮化硅粉体；
S5：出急冷器(6)的携带氮化硅粉体的气流进入产品回收装置(7)过滤回收氮化硅粉体；
所述S1中的预处理包括高纯氮气进行硅粉空隙中空气置换、硅粉颗粒表面吸附氧脱除、硅粉温度保持，具体过程为：硅粉送入硅粉预处理装置(1)，关闭进料口(11)，常温氮气通过进气阀(15)进入布风板(14)下部，通过布风板(14)孔隙以小于等于硅粉颗粒流化态的速度进入硅粉料层(13)，逐步置换硅粉层内的空气，置换出的气体从顶部的排气阀排出，经0.5至5小时的常温氮气置换后，用温度为100℃至800℃的中温氮气代替常温氮气，置换硅粉颗粒表面的吸附氧；经过0.5-5小时的中温氮气置换后，用1200℃-1400℃的高温氮气代替中温氮气，将硅粉加热至1200℃-1400℃，并在这个温度下保持0.2-10个小时；硅粉预处理装置(1)内保持微正压；原料硅粉粒径不大于50μm。
2.根据权利要求1所述的常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法，其特征在于：所述S3中硅氮反应的温度为1410℃-2000℃，反应压力为微正压。
3.应用权利要求1所述的常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法的装置，其特征在于：包括硅粉预处理装置(1)、出料装置(2)、颗粒团聚分散与气流输送装置(3)、悬浮输送硅氮反应塔(4)、塔顶出口弯管(5)、急冷器(6)、产品回收装置(7)、旁通换热器(8)、旁通回收装置(9)和氮气加热器(10)；硅粉预处理装置(1)通过出料装置(2)连接颗粒团聚分散与气流输送装置(3)，颗粒团聚分散与气流输送装置(3)上方设置悬浮输送硅氮反应塔(4)，悬浮输送硅氮反应塔(4)通过顶部的塔顶出口弯管(5)连接急冷器(6)，急冷器(6)连接产品回收装置(7)，颗粒团聚分散与气流输送装置(3)和急冷器(6)的旁通流量通过旁通换热器(8)进入旁通回收装置(9)。
4.应用权利要求3所述的常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法的装置，其特征在于：所述硅粉预处理装置(1)为密闭容器，成对配置；硅粉预处理装置(1)下部装有具有支撑作用的筛网或布风板(14)，容器外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳；容器的上部装有硅粉进料口(11)和排气阀(12)，下部装有进气阀(15)；容器的底部或侧面装有机械或气力出料装置(2)；其中，进气阀(15)和排气阀(12)的位置能够互换。
5.应用权利要求3所述的常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法的装置，其特征在于：所述颗粒团聚分散与气流输送装置(3)是一种上部为倒锥形扩张段(32)、下部为圆柱段(33)的容器，装置外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳，周边装有分布式的氮气喷射进气管(34)，底部装有排料阀(35)，扩张段(32)上部侧面装有旁通出口(31)，旁通出口(31)连接旁通换热器(8)。
6.应用权利要求3所述的常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法的装置，其特征在于：所述悬浮输送硅氮反应塔(4)是一种圆柱形塔式容器，外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳，耐火材料中分布布置电加热元件，悬浮输送硅氮反应塔(4)的下部和颗粒团聚分散与气流输送装置(3)相连接，悬浮输送硅氮反应塔(4)的上部连接塔顶出口弯管(5)，悬浮输送硅氮反应塔(4)沿高度和周边装有分布的氮气补充管(41)，其中，电加热元件在悬浮输送硅氮反应塔(4)反应启动过程开启，启动过程完成后，电加热元件停止供电，反应塔温度由硅氮反应热实现自持。
7.应用权利要求3所述的常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法的装置，其特征在于：所述悬浮输送硅氮反应塔(4)为从下到上内径分段减小的阶梯形塔式容器或圆锥形塔式容器。
8.应用权利要求3所述的常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法的装置，其特征在于：所述急冷器(6)是一种内部装有间壁式气液换热器的容器，容器外壁由里向外依次为耐火材料、保温材料和金属外壳，急冷器(6)的上部连接塔顶出口弯管(5)出口端，下部连接产品回收装置(7)，急冷器(6)将高温氮气流快速冷却到300℃以下，并进入产品回收装置(7)。
9.应用权利要求3所述的常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法的装置，其特征在于：所述产品回收装置(7)是一种过滤式氮化硅粉末产品回收装置，产品回收装置(7)上部设置第二进气阀(71)，内部设置过滤层(72)，下部设置第二排气阀(73)和排料阀(74)；产品回收装置(7)成对配置，交错工作。
CN202110229171.1A 2021-03-02 2021-03-02 常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置 Active CN112794295B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202110229171.1A CN112794295B (zh) 2021-03-02 2021-03-02 常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202110229171.1A CN112794295B (zh) 2021-03-02 2021-03-02 常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN112794295A CN112794295A (zh) 2021-05-14
CN112794295B true CN112794295B (zh) 2022-10-18

Family

ID=75816240

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN202110229171.1A Active CN112794295B (zh) 2021-03-02 2021-03-02 常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN112794295B (zh)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN114890796A (zh) * 2022-06-13 2022-08-12 洛阳翔瑞高纯材料有限公司 一种流态化氮化法制备氮化铝粉体的方法及装置

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4640023A (en) * 1985-07-05 1987-02-03 Director General Of Agency Of Industrial Science And Technology Apparatus for manufacturing powdered silicon nitride
JP2541019B2 (ja) * 1991-01-22 1996-10-09 信越化学工業株式会社 窒化ケイ素粉末の製造方法
CN100351170C (zh) * 2005-12-07 2007-11-28 北京科技大学 利用流化床技术常压连续合成氮化硅粉末的方法
CN102503434B (zh) * 2011-09-30 2013-08-21 中国科学院理化技术研究所 硅粉在中温微正压条件下氮化合成氮化硅粉体的方法
CN107285287A (zh) * 2016-04-05 2017-10-24 新特能源股份有限公司 一种β相氮化硅的生产方法及β相氮化硅
CN108285132B (zh) * 2018-04-19 2019-11-15 苏州协鑫能源技术发展有限公司 氮化硅的制备方法

Also Published As

Publication number Publication date
CN112794295A (zh) 2021-05-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN101676203B (zh) 生产高纯颗粒硅的方法
US5851507A (en) Integrated thermal process for the continuous synthesis of nanoscale powders
CN101318654B (zh) 一种流化床制备高纯度多晶硅颗粒的方法及流化床反应器
Jianlong et al. Technical challenges and progress in fluidized bed chemical vapor deposition of polysilicon
CN112794295B (zh) 常压下连续合成非晶/微晶氮化硅粉体的方法及装置
CN112265973B (zh) 一种纳米氮化铝粉体的制备方法
CN112299385B (zh) 一种纳米氮化铝粉体合成生产线
CN101748482B (zh) 制备高致密结构多晶硅的改进方法和装置
NO174694B (no) Apparat og fremgangsmaate for fremstilling av ensartete, fine, borinneholdende, keramiske pulvere
JP2009536915A (ja) 流動層反応器を用いた多結晶シリコンの連続形成方法
CN102502646B (zh) 快速循环流化床化学气相沉积制备多晶硅的设备及方法
TWI532677B (zh) 製造粒狀多晶矽之流體化床反應器及方法
US20100047148A1 (en) Skull reactor
CN103172381B (zh) 冷壁流化床的制备方法及其应用
CN112299384B (zh) 一种基于铝气化反应的纳米氮化铝粉体合成装置
CN113003551A (zh) 铝锭熔融雾化合成氮化铝粉体的新技术及其生产机组
CN103449442B (zh) 一种流化床多晶硅颗粒的制备***及利用该***制备多晶硅的工艺
CN211078490U (zh) 一种超声波雾化制备球形硅微粉的生产装置
CN114950283B (zh) 一种超细颗粒表面包覆的流化反应***及其使用方法
CN112993214A (zh) 一种SiOx材料表面包覆处理的方法及装置
CN114130341A (zh) 一种常压下输送床连续合成氮化铝粉末装置及方法
CN113003549B (zh) 一种气固反应快速制备β-Si3N4的装置及其方法
CN102205222A (zh) 制取多晶硅的流化床反应装置
JPH0557201B2 (zh)
JPH06127926A (ja) 粒状多結晶シリコンの製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
GR01 Patent grant
GR01 Patent grant