CN112304895A - 一种半导体材料复介电函数确定方法 - Google Patents

一种半导体材料复介电函数确定方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种半导体材料复介电函数确定方法，首先根据参考信号(空气)和待测半导体的THz‑TDS确定待测半导体的近似复折射率，并进一步评估待测半导体对太赫兹(THz)吸收的强弱。当吸收较弱时，待测半导体的近似复折射率即为理论复折射率；当吸收较强时，通过建立理论复传输函数和实验复传输函数的误差函数，并利用MATLAB中的全局优化函数GlobalSearch进行优化计算，确定使误差函数值最小的理论复折射率。最后，通过复折射率与复介电函数之间的转换关系确定待测半导体的复介电函数。该方法操作流程清晰，分析结果准确可靠，适用于确定各种在THz波段有透过性能的半导体材料的复介电函数。

Description

一种半导体材料复介电函数确定方法
技术领域
本发明属于半导体材料物理性能测量领域，涉及一种半导体材料复介电函数确定方法，更具体的是一种基于太赫兹时域光谱(THz-TDS)技术的半导体材料复介电函数确定方法。
背景技术
半导体材料的光电应用很大程度上取决于材料的介电函数，介电函数是表征材料折射率，吸收率，电导率，电容等的基本特性。迄今为止，对半导体材料光学性质的研究大多数都集中在可见光和近红外波段，而在太赫兹(THz)波段对其介电性能的研究则相对很少。随着许多电子和光子器件的工作频率从GHz上升到THz范围，THz波段的介电响应研究变得越来越重要。作为传统光电检测技术的补充措施，太赫兹时域光谱(THz-TDS)能够检测半导体在THz波段的介电特性，包括其复折射率和复介电函数。
文献“Yang D,Cheng X,Liu Y,et al.Dielectric properties of a CsPbBr3quantum dot solution in the terahertz region[J].Applied optics,2017,56(10):2878-2885”中借助THz-TDS对CsPbBr3量子点在0.1～2THz的介电性能进行了分析，并利用Drude-Lorentz模型对其介电函数进行了拟合，拟合结果表明声子在CsPbBr3量子点溶液的介电特性中起着主导作用；文献“Yan X,Zhu L,Zhou Y,et al.Dielectric property ofMoS2crystal in terahertz and visible regions[J].Applied optics,2015,54(22):6732-6736.”测量了MoS2的THz-TDS并对其介电函数进行了分析，发现其实部和虚部遵循Drude模型，影响其介电特性的主要因素是自由载流子的吸收。但上述研究均针对弱吸收材料展开，即材料的折射率n与消光系数k满足关系n＞＞k。实际生活中，往往存在着一些对THz的吸收较强半导体材料，其折射率n与消光系数k不满足关系式n＞＞k，此时虽然该半导体材料在THz波段具有透过性能，但采用复折射率求解公式无法精准确定半导体材料的复折射率谱，因此也无法借助复介电函数与复折射率之间的相互转换关系，确定半导体材料的复介电函数谱。
目前关于该现象的相关报道较少，但也有研究人员利用待测半导体的假想的理论复折射率表示该材料的理论复传输函数，并令其与实验复传输函数相等，同时采取最速下降法、牛顿迭代法或Nelder-Mead单纯形法等迭代算法来确定等式中材料的理论复折射率，如文献“Zhang C,Jin B,Chen J,et al.Noncontact evaluation of nondoped InPwafers by terahertz time-domain spectroscopy[J].JOSA B,2009,26(9):A1-A5”中采用梯度下降法计算了不同温度下InP晶体的复折射率，并进一步分析了InP的复介电函数，但文献“Ling D,Wang H,Huang X,et al.Simulated annealing method for materialparameter extraction with terahertz time-domain spectroscopy[C].Infrared,Millimeter-Wave,and Terahertz Technologies III,2014”指出梯度下降法等迭代算法只能确定近似的复折射率谱和复介电函数谱，与材料的真实值仍存在较大的误差。
综上，现有的基于THz-TDS技术的半导体材料复介电函数确定方法，需要满足n＞＞k这一条件，或存在求解出的复介电函数可能并非真实的复介电函数这一问题。
发明内容
要解决的技术问题
为了避免现有技术的不足之处，本发明提出一种半导体材料复介电函数确定方法，首先判断半导体材料对THz波的吸收强弱，对于吸收弱的半导体材料，利用复折射率求解公式直接计算；对于吸收强的半导体材料，将其理论复传输函数用假想的理论复折射率表示，并计算理论复传输函数与实验复传输函数的误差，进一步利用MATLAB中的全局优化函数GlobalSearch计算误差最小时的理论复折射率，计算结果准确可靠，适用于各种半导体材料复折射率和复介电函数的确定。
技术方案
一种半导体材料复介电函数确定方法，其特征在于步骤如下：
步骤1：根据复折射率求解关系式确定待测半导体的近似复折射率n0，并根据计算结果判断待测半导体对THz的吸收程度，公式为：
Figure BDA0002787832440000031
Figure BDA0002787832440000032
其中，n0、k0分别为待测半导体近似复折射率n0的实部和虚部，ρexp、φexp分别为待测半导体实验复传输函数Hexp(ω)的实部和虚部，c为光速，d为待测半导体厚度，ω为电磁波的角频率；
当待测半导体近似复折射率n0的实部和虚部不满足n0＞＞k0时，按照下述步骤计算待测半导体材料的理论复介电函数ε；
当满足n0＞＞k0，采用步骤4计算待测半导体的理论复介电函数ε；
步骤2：建立第j个频率点处待测半导体实验复传输函数Hexpj(ω)与理论复传输函数Htheoj(ω)之间的误差函数f(nj,kj)，根据误差函数利用Matlab中的全局优化函数GlobalSearch确定误差最小时的理论复折射率nj，该关系式为：
mERωj＝|Htheo(ωj)|-|Hmean(ωj)|
pERωj＝∠Htheo(ωj)-∠Hmean(ωj) j＝1,2,...,N
f(nj,kj)＝|mERωj|2+|pERωj|2
其中，mERωj，pERωj分别为实验复传输函数Hexpj(ω)与理论复传输函数Htheoj(ω)的幅度差和幅角差；nj、kj分别为第j个频率点处待测半导体理论复折射率nj的实部和虚部，分别记为折射率及消光系数；误差函数f(nj,kj)是关于待测半导体nj、kj的二元函数；
步骤3：将第j个频率点处半导体样品的理论复折射率nj当作第j+1个频率点处理论复折射率nj+1的迭代初值，重复步骤2，直至得到所有频率点处的折射率和消光系数；
步骤4：根据待测半导体的理论复折射率n计算半导体的复介电函数ε：
ε＝n2
其中，ε＝ε1+ε2，ε1为实部，ε2为虚部。
所述步骤1中待测半导体的厚度d采用螺旋测微器测量。
所述步骤1确定待测半导体在THz波段的实验复传输函数Hexp(ω)的步骤为：
(1)采集参考空气及待测半导体的透过式THz-TDS，并对其进行傅里叶变换，得到参考空气及待测半导体的频域信息Eref(ω)、Esam(ω)；
(2)根据THz波在半导体样品中的传输确定待测半导体在THz波段的实验复传输函数Hexp(ω)：
Figure BDA0002787832440000041
其中，i为虚数单位。
所述步骤2中第j个频率点处待测半导体理论复传输函数Htheoj(ω)的确定关系式为：
Figure BDA0002787832440000042
其中，nj＝nj+kj，k1＝0，n1由光程差相等公式(n1-1)d＝cΔt确定，Δt为参考空气和半导体样品THz脉冲峰值之间的延迟时间。
有益效果
本发明提出的一种半导体材料复介电函数确定方法，具体公开了一种基于太赫兹时域光谱(THz-TDS)技术的半导体材料复介电函数的确定方法。首先根据参考信号(空气)和待测半导体的THz-TDS确定待测半导体的近似复折射率，并进一步评估待测半导体对太赫兹(THz)吸收的强弱。当吸收较弱时，待测半导体的近似复折射率即为理论复折射率；当吸收较强时，通过建立理论复传输函数和实验复传输函数的误差函数，并利用MATLAB中的全局优化函数GlobalSearch进行优化计算，确定使误差函数值最小的理论复折射率。最后，通过复折射率与复介电函数之间的转换关系确定待测半导体的复介电函数。该方法操作流程清晰，分析结果准确可靠，适用于确定各种在THz波段有透过性能的半导体材料的复介电函数。
本发明与现有技术相比，主要具备以下优点：
本发明在判断待测半导体对THz的吸收程度后，进行半导体材料在THz波段复折射率及复介电函数的计算，该方法***完善，适用于各种在THz波段有透过性能的半导体材料复折射率及复介电函数的计算，对半导体在THz波段的介电响应性能的研究有重要意义。
本发明在半导体材料对THz吸收较强的条件下，将理论复传输函数用假想的理论复折射率表示，并计算理论复传输函数与实验复传输函数的误差，通过借助MATLAB中的全局优化函数GlobalSearch计算使得误差最小时的理论复折射率，提取结果相比最速下降法，牛顿迭代法或Nelder-Mead单纯形法更真实可靠，相比模拟退火等全局优化算法操作更简单方便。
本发明在半导体材料对THz吸收较强的条件下，在每一个频率点处均采用全局优化算法求该频率点下半导体材料的复折射率，并将前一频率点的复折射率作为后一频率点处半导体材料复折射率的迭代初值，充分考虑了折射率谱和消光系数谱为频率的连续函数这一特点，计算出的复折射率谱和复介电函数谱谱线光滑，可靠性高。
附图说明
图1是本发明中半导体材料复折射率及复介电函数确定方法流程图；
图2是本发明测量设备示意图；
图3是本发明实施例ZnTe的时域谱和频谱，其中(a)为时域谱，(b)为频谱；
图4是本发明实施例ZnTe在0～3THz范围内的复折射率谱和复介电函数谱，其中(a)为复折射率实部，(b)为复折射率虚部，(c)为复介电函数实部，(d)为复介电函数虚部；
图5是本发明实施例Cs3Bi2I9的时域谱和频谱，其中(a)为时域谱，(b)为频谱；
图6是本发明实施例Cs3Bi2I9在0～3THz范围内的复折射率谱和复介电函数谱，其中(a)为复折射率实部，(b)为复折射率虚部，(c)为复介电函数实部，(d)为复介电函数虚部；
图7是本发明实施例Pb2P2Se6的时域谱和频谱，其中(a)为时域谱，(b)为频谱；
图8是本发明实施例Pb2P2Se6在0～3THz范围内的复折射率谱和复介电函数谱，其中(a)为复折射率实部，(b)为复折射率虚部，(c)为复介电函数实部，(d)为复介电函数虚部。
具体实施方式
现结合实施例、附图对本发明作进一步描述：
本发明实施例提供一种借助透过式THz-TDS技术确定半导体材料复介电函数的方法，如图1所示，包括如下步骤：
S1判断半导体样品对THz的吸收程度，并根据半导体样品对THz的吸收程度选择合适的方式计算其理论复折射率n和理论复介电函数ε，具体步骤为：
(1)采集参考(空气)及半导体样品的透过式THz-TDS，并对其进行傅里叶变换，得到参考(空气)及待测半导体的频域信息Eref(ω)、Esam(ω)；
(2)根据THz波在半导体样品中的传输确定半导体样品在THz波段的实验复传输函数Hexp(ω)：
Figure BDA0002787832440000061
其中，i为虚数单位；ρexp、φexp分别为半导体样品实验复传输函数Hexp(ω)的实部和虚部；
(3)利用复折射率求解关系式确定半导体样品的近似复折射率n0，该关系式为：
Figure BDA0002787832440000062
其中，n0、k0分别为半导体样品近似复折射率n0的实部和虚部，c为光速，d为待测半导体厚度，ω为电磁波的角频率；
(4)通过比较近似复折射率n0实部和虚部的大小对半导体样品在THz波段的吸收强弱进行评估：
当式(2)中的参数满足n0/k0＜50时，半导体样品对THz波的吸收程度较强，复折射率求解关系式不再适用，则采用步骤S2和S3计算半导体样品的理论复折射率n，然后采用步骤S4计算半导体样品的理论复介电函数ε；
当式(2)中的参数满足n0/k0≥50时，半导体样品对THz波的吸收程度弱，利用复折射率求解关系式计算得到的近似复折射率n0即半导体样品的理论复折射率n，直接采用步骤S4计算可得到半导体样品的理论复介电函数ε；值得注意的是，n0、Hexp(ω)、n及ε均为长度为N的一维数组，数组中的每一个元素分别对应N个不同频率点处的近似复折射率、实验复传输函数、理论复折射率及理论复介电函数。
具体的半导体样品的厚度d采用螺旋测微器测量。
S2通过MATLAB中的全局优化函数GlobalSearch计算半导体样品第j(j＝1,2,...,N)个频率点处的理论复折射率nj，具体包括以下步骤：
(1)THz波在空气和半导体样品中传播时存在一定的光程差，当THz波在半导体中传播时THz波到达检测器的时间会延迟Δt，如图3(a)所示，根据光程差相等关系式，可得到半导体样品的理论折射率nj，该关系式为：
(nj-1)d＝cΔt (j＝1) (3)
同时认为待测半导体的理论消光系数，即理论复折射率的虚部为kj＝0(j＝1)；
(2)根据理论复传输函数关系式确定第j(j＝1,2,...,N)个频率点处半导体样品的理论复传输函数Htheoj(ω)：
Figure BDA0002787832440000071
其中，nj、kj分别为第j个频率点处半导体样品理论复折射率nj的实部和虚部；
(3)建立第j(j＝1,2,...,N)个频率点处半导体样品实验复传输函数Hexpj(ω)与理论复传输函数Htheoj(ω)之间的误差函数f(nj,kj)，误差函数f(nj,kj)是关于半导体样品nj、kj的二元函数，该关系式为：
Figure BDA0002787832440000081
其中，mERωj，pERωj分别为实验复传输函数Hexpj(ω)与理论复传输函数Htheoj(ω)的幅度差和幅角差；
当待测半导体的理论复折射率nj越接近实际值时，理论复传输函数Htheoj(ω)越逼近实验复传输函数Hexpj(ω)，两者之间的误差越小，利用Matlab中的全局优化函数GlobalSearch函数可确定误差函数值最小时的理论复折射率nj_min，即可得到特定频率下半导体的复折射率。
S3将上一频率点的理论复折射率nj当作下一频率点理论复折射率nj+1的迭代初值，重复步骤S2中的(2～4)，直至得到所有频率点的折射率n和消光系数k。
S4根据半导体样品的理论复折射率n计算半导体的复介电函数ε，具体为：
ε＝nj (6)
其中，ε＝ε1+ε2，ε1为实部，ε2为虚部。
以下为具体实施例：
实施例1
计算ZnTe材料的理论复折射率n和理论复介电函数ε。实验时选用的透过式THz-TDS***允许测量的频率范围为0～3THz，实验装置如图2所示。ZnTe晶体为<110>晶向，螺旋测微器测得的ZnTe样品厚度为d＝1100μm。
具体步骤如下：
S1判断ZnTe对THz波吸收的强弱：
(1)采集参考(空气)及ZnTe样品的透过式THz-TDS，如图3(a)所示，并对其进行傅里叶变换，得到参考(空气)及ZnTe的频域信息Eref(ω)、Esam(ω)，其实部如图3(b)所示；
(2)根据式(1)确定ZnTe样品在THz波段的实验复传输函数Hexp(ω)；
(3)利用式(2)确定ZnTe样品的近似复折射率n0，其实部和虚部n0、k0分别如图4(a)、4(b)所示；
(4)从图4(a)、4(b)中可发现ZnTe样品在任意频率点处有n0/k0＞50，因此ZnTe样品对THz波的吸收较弱，利用式(2)得到的近似复折射率n0即ZnTe样品的理论复折射率n。
S4根据式(6)得到半导体样品的理论复介电函数ε，其实部和虚部如图4(c)、4(d)所示。
实施例2
计算Cs3Bi2I9半导体材料的理论复折射率n和理论复介电函数ε，实验时选用的透过式THz-TDS***允许测量的频率范围为0～3THz，实验装置如图2所示。螺旋测微器测得的<001>晶向的样品厚度为d＝815μm。
具体步骤如下：
S1判断Cs3Bi2I9对THz波吸收的强弱：
(1)采集参考(空气)及Cs3Bi2I9样品的透过式THz-TDS，如图5(a)所示，并对其进行傅里叶变换，得到参考(空气)及Cs3Bi2I9的频域信息Eref(ω)、Esam(ω)，其实部如图5(b)所示；
(2)根据式(1)确定Cs3Bi2I9样品在THz波段的实验复传输函数Hexp(ω)；
(3)利用式(2)确定Cs3Bi2I9样品的近似复折射率n0，其实部和虚部n0、k0分别如图6(a)、6(b)中散点图所示；
(4)从图6(a)、6(b)中的散点图可发现Cs3Bi2I9样品在大多数频率点下有15＜n0/k0＜50，因此Cs3Bi2I9样品对THz波的吸收较强，利用式(2)得到的近似复折射率n0并非Cs3Bi2I9样品的理论复折射率n；因此需采用步骤S2和S3计算Cs3Bi2I9样品的理论复折射率n，然后采用步骤S4计算Cs3Bi2I9样品的理论复介电函数ε。
S2通过MATLAB中全局优化函数GlobalSearch计算Cs3Bi2I9样品第j(j＝1,2,...,N)个频率点处的理论复折射率nj，具体包括以下步骤：
(1)THz波在Cs3Bi2I9样品中传播时相比于在空气中传播时到达检测器的时间延迟5.4ps，如图5(a)所示，根据式(3)，可得到Cs3Bi2I9的理论折射率n1＝2.9，同时认为待测Cs3Bi2I9的理论消光系数，即理论复折射率的虚部为k1＝0；
(2)根据式(4)确定第j(j＝1,2,...,N)个频率点处Cs3Bi2I9的理论复传输函数Htheoj(ω)；
(3)根据式(5)建立第j(j＝1,2,...,N)个频率点处Cs3Bi2I9实验复传输函数Hexpj(ω)与理论复传输函数Htheoj(ω)之间的误差函数f(nj,kj)；
(4)利用Matlab中的全局优化函数GlobalSearch函数确定误差函数值最小时的理论复折射率nj_min，即可获得特定频率下Cs3Bi2I9的理论复折射率nj。
S3将第j(j＝1,2,..,N)个频率点处Cs3Bi2I9的理论复折射率nj当作第j+1(j＝2,3,...,N-1)个频率点处Cs3Bi2I9样品理论复折射率nj+1的迭代初值，重复步骤S2中的(2～4)，直至得到所有频率点的折射率n和消光系数k，如图6(a)、6(b)中实线所示。
S4根据式(6)确定Cs3Bi2I9样品的理论复介电函数ε，如图6(c)、6(d)所示。
实施例3
计算Pb2P2Se6半导体材料的理论复折射率n和理论复介电函数ε，实验时选用的透过式THz-TDS***允许测量的频率范围为0～3THz，实验装置如图2所示。螺旋测微器测得Pb2P2Se6的样品厚度为d＝850μm。
具体步骤如下：
S1判断Pb2P2Se6对THz波吸收的强弱：
(1)采集参考(空气)及Pb2P2Se6样品的透过式THz-TDS，如图7(a)所示，并对其进行傅里叶变换，得到参考(空气)及Pb2P2Se6的频域信息Eref(ω)、Esam(ω)，其实部如图7(b)所示；
(2)根据式(1)确定Pb2P2Se6样品在THz波段的实验复传输函数Hexp(ω)；
(3)利用式(2)确定Pb2P2Se6样品的近似复折射率n0，其实部和虚部n0、k0分别如图8(a)、8(b)中散点图所示；
(4)从图8(a)、8(b)中的散点图可发现Pb2P2Se6样品在大多数频率点下有25＜n0/k0＜50，因此Pb2P2Se6样品对THz波的吸收较强，利用式(2)得到的近似复折射率n0并非Pb2P2Se6样品的理论复折射率n；需采用步骤S2和S3计算Pb2P2Se6的理论复折射率n，然后采用步骤S4计算Pb2P2Se6的理论复介电函数ε。
S2通过MATLAB中全局优化函数GlobalSearch计算Pb2P2Se6第j(j＝1,2,...,N)个频率点处的理论复折射率nj，具体包括以下步骤：
(1)THz波在Pb2P2Se66样品中传播时相比于在空气中传播时到达检测器的时间延迟13.8ps，如图7(a)所示，根据式(3)，可得到Pb2P2Se6的理论折射率n1＝5.9，同时认为待测P Pb2P2Se6的理论消光系数，即理论复折射率的虚部为k1＝0；
(2)根据式(4)确定第j(j＝1,2,...,N)个频率点处Pb2P2Se6的理论复传输函数Htheoj(ω)；
(3)根据式(5)建立第j(j＝1,2,...,N)个频率点处Pb2P2Se6的实验复传输函数Hexpj(ω)与理论复传输函数Htheoj(ω)之间的误差函数f(nj,kj)；
(4)利用Matlab中的全局优化函数GlobalSearch函数确定使误差函数值最小时的理论复折射率nj_min，即可得到特定频率下Pb2P2Se6的理论复折射率nj；
S3将第j(j＝1,2,...,N)个频率点处Pb2P2Se6的理论复折射率nj当作第j+1(j＝2,3,...,N-1)个频率点处Pb2P2Se6样品理论复折射率nj+1的迭代初值，依次重复步骤S2中的(2～4)，直至得到所有频率点的折射率n和消光系数k，如图8(a)、8(b)中实线所示。
S4根据式(6)确定Pb2P2Se6样品的理论复介电函数ε，如图8(c)、8(d)所示。

Claims (4)

1.一种半导体材料复介电函数确定方法，其特征在于步骤如下：
步骤1：根据复折射率求解关系式确定待测半导体的近似复折射率n0，并根据计算结果判断待测半导体对THz的吸收程度，公式为：
Figure FDA0002787832430000011
Figure FDA0002787832430000012
其中，n0、k0分别为待测半导体近似复折射率n0的实部和虚部，ρexp、φexp分别为待测半导体实验复传输函数Hexp(ω)的实部和虚部，c为光速，d为待测半导体厚度，ω为电磁波的角频率；
当待测半导体近似复折射率n0的实部和虚部不满足n0＞＞k0时，按照下述步骤计算待测半导体材料的理论复介电函数ε；
当满足n0＞＞k0，采用步骤4计算待测半导体的理论复介电函数ε；
步骤2：建立第j个频率点处待测半导体实验复传输函数Hexpj(ω)与理论复传输函数Htheoj(ω)之间的误差函数f(nj,kj)，根据误差函数利用Matlab中的全局优化函数GlobalSearch确定误差最小时的理论复折射率nj，该关系式为：
Figure FDA0002787832430000013
其中，mERωj，pERωj分别为实验复传输函数Hexpj(ω)与理论复传输函数Htheoj(ω)的幅度差和幅角差；nj、kj分别为第j个频率点处待测半导体理论复折射率nj的实部和虚部，分别记为折射率及消光系数；误差函数f(nj,kj)是关于待测半导体nj、kj的二元函数；
步骤3：将第j个频率点处半导体样品的理论复折射率nj当作第j+1个频率点处理论复折射率nj+1的迭代初值，重复步骤2，直至得到所有频率点处的折射率和消光系数；
步骤4：根据待测半导体的理论复折射率n计算半导体的复介电函数ε：
ε＝n2
其中，ε＝ε1+ε2，ε1为实部，ε2为虚部。
2.根据权利要求1所述半导体材料复介电函数确定方法，其特征在于：所述步骤1中待测半导体的厚度d采用螺旋测微器测量。
3.根据权利要求1所述半导体材料复介电函数确定方法，其特征在于：所述步骤1确定待测半导体在THz波段的实验复传输函数Hexp(ω)的步骤为：
(1)采集参考空气及待测半导体的透过式THz-TDS，并对其进行傅里叶变换，得到参考空气及待测半导体的频域信息Eref(ω)、Esam(ω)；
(2)根据THz波在半导体样品中的传输确定待测半导体在THz波段的实验复传输函数Hexp(ω)：
Figure FDA0002787832430000021
其中，i为虚数单位。
4.根据权利要求1所述半导体材料复介电函数确定方法，其特征在于：所述步骤2中第j个频率点处待测半导体理论复传输函数Htheoj(ω)的确定关系式为：
Figure FDA0002787832430000022
其中，nj＝nj+kj，k1＝0，n1由光程差相等公式(n1-1)d＝cΔt确定，Δt为参考空气和半导体样品THz脉冲峰值之间的延迟时间。
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